JPS63151606A

JPS63151606A - 窒化アルミニウム粉体の製造法

Info

Publication number: JPS63151606A
Application number: JP61297591A
Authority: JP
Inventors: Hachiro Ichikawa; 市川　八郎; Masanori Kokuni; 小国　正則; Akira Murase; 村瀬　晃; Kenichi Sakamoto; 憲一坂本; Mikio Kanehara; 金原　幹夫
Original assignee: Nippon Light Metal Co Ltd
Current assignee: Nippon Light Metal Co Ltd
Priority date: 1986-12-16
Filing date: 1986-12-16
Publication date: 1988-06-24
Also published as: JPH0460049B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】産業上の利用分野本発明は、新規な窒化アルミニウム製造方法に関し、詳
しくは未反応アルミナ含有率が極めて少なく、かつ微粒
化された窒化アルミニウム粉体の製造方法に関するもの
である。

従来の技術従来の窒化アルミニウム粉体の製造方法としては、例え
ば特開昭５９−５０００８号に開示されているようなア
ルミナ粉末とカーボン粉末との混合組成物を窒素を含む
雰囲気中で焼成する方法や、例えば特開昭６０−１６１
３１４号に開示されているようなアルミニウムと窒素ガ
スとを接触させて窒化反応を行わせる方法等が知られて
いる。

発明が解決しようとする問題点しかしながら、前記引例のような方法においては、製造
した窒化アルミニウム中に、前者では未反応のアルミナ
が、後者では未反応のアルミニウムが残存し易く、かく
して得られた窒化アルミニウム粉体は、放熱性基板のよ
うな高純度を要する製品の原料として使用するためには
、純度上の問題点を有する。本発明者らは、既にアルミ
ナとカーボンとの混合物と窒素ガスを反応させて、窒化
アルミニウムを製造する方法において、未反応アルミナ
を含む酸素含有量が極めて少ない窒化アルミニウム粉体
の製造方法を発明し特許出願している。本発明者らは、
さらに製造された窒化アルミ。

ニウム粉体の未反応アルミナ含有量が極めて少なくなる
とともに、焼結体製造上好ましい微粒の粉体が得られる
方法を鋭意研究し、本発明を完成するに至った。

問題点を解決するための手段すなわち、本発明は、アルミナとカーボンとの混合物と
窒素ガスを反応させて窒化アルミニウム粉体を製造する
方法において、前記混合物に窒素含有不活性ガスを１２
５０℃以上の温度で、原料のアルミナの反応率が少なく
とも５％になるまで常圧よりも高い圧力下で接触せしめ
ることを特徴とする窒化アルミニウム粉体の製造法を提
供するものである。

本発明において使用するアルミナおよびカーボンは、そ
れぞれの粉末若しくは両者の粉末の混合物を例えば粒状
に成形したものでもよいが、通常はそれぞれの微粉末が
使用される。

本発明において使用する窒素含有不活性ガスとは、窒素
ガスを含有し、かつ、例えば酸素、炭酸ガス、水蒸気等
の高温で酸化性を有するガスを可及的に含まないガスで
ある。ただし、反応生成物である一酸化炭素を不可避的
に含むことは差支えない。

さて、アルミナとカーボンとの混合物は、窒素含有不活
性ガス雰囲気中で１２５０℃以上の高温に加熱された場
合、式（１）により窒化アルミニウムと一酸化炭素に変
換することが知られている。

Ａｌ２Ｏ３＋３　Ｃ＋　Ｎ２　　＝２　ＡＩＮ　＋　３
　Ｃｏ　　（１）ただし、反応の初期段階においては、
式（１）の反応と並行して未反応のアルミナの粒子成長
が起こる。かかるアルミナの粒子成長が著しい場合には
、その後の長時間の反応によっても式（＋）による変換
が十分に進行せず、製造された窒化アルミニウム中に未
反応のアルミナが残留し、かつ粒子も大きなものになる
。

本発明者らは１２５０℃以上の反応温度において製造さ
れた窒化アルミニウム粉体の未反応アルミナの含有率を
できるだけ少なくし、かつ窒化アルミニウムの粒子の大
きさもてきるだけ小さくする方法を研究した結果、この
目的のためには前記のアルミナの粒子の成長速度は、窒
素含有不活性ガスの圧力が高い程、効果的に抑制できる
ことを見出した。本発明で云う常圧よりも高い圧力とは
、１気圧を超える圧力ならばよいが、好ましくは１．１
〜ｉｏ気圧、最も好ましくは１．２〜２．０気圧の圧力
範囲である。ｌＯ負気圧超えると、反応炉の気密性の保
持や耐圧に問題を生ずる場合がある。

なお、１２５０℃未満の温度域においては、アルミナの
粒子成長は何れにしても顕著でないので、窒素含有不活
性ガスの圧力は製造された窒化アルミニウムの品質に殆
ど影響を及ぼさない。また、窒素含有不活性ガスを常圧
よりも高く保持する時間は、１２５０℃以上に保持する
反応時間の全て、通常５〜１００時間程度にわたっても
良いが、アルミナ粒子の表面が実質的に窒化アルミニウ
ムに変化する時間であればよく、アルミナの少なくとも
５％が、好ましくは２０％以上が窒化アルミニウムに変
換されるまでの時間が必要である。アルミナ粒子の表面
が実質的に窒化アルミニウムになった後は、圧力は粒成
長の抑制に大きな影響を及ぼさなくなるので、常圧、常
圧より低い圧力および常圧より高い圧力下のいずれて反
応を行わせてももよく、ただ、常圧より低い圧力下で反
応を行わせると未反応アルミナの残存量は少なくなるが
、粒子形状は多少太き目となる。

この場合、反応の進行度をモニターしつつコンピュータ
又はリレー制御等を用い自動的に圧力を制御することで
、原料のアルミナの粒子成長を抑制し、従って未反応ア
ルミナを残留することなく、式（＋）の反応を速やかに
終了せしめ得ることを見出した。

このように反応の前半生なくとも原料アルミナの５％が
反応するまでの時間、反応容器内の圧力を常圧よりも高
くすると、上記の如く窒化アルミニウム粉体の残存アル
ミナ量が減少し、併せて窒化アルミニウム粉体の微粒化
にも効果がある理由は明確ではないが、前記式（１）で
示される反応に先だって原料アルミナの粒成長が起こり
、この粒成長した表面から式（１）に従い窒化アルミニ
ウム反応が進むため、得られる窒化アルミニウムが粗大
化し、かつ中心部には反応に閏与し得ないアルミナが残
留するのに対し、常圧以上に高い圧力に維持することで
前記原料アルミナの粒成長が抑制され、式（１）の反応
が進むため、原料アルミナとほぼ同等な粒子形状を持ち
、加えて粒の内部まで良く反応している窒化アルミニウ
ムが得られるとも考えられる。

本発明による窒化アルミニウム製造のための反応温度は
１２５０℃以上、好ましくは１２５０〜１７００℃の範
囲である。１２５０℃未満では前記式（１）の反応が遅
過ぎて不適当であり、一方、１７００℃を超えると製造
された窒化アルミニウム粉体の粒径が大きくなる恐れが
ある。

以下、添付図面によって本発明の実施態様を説明する。

第１図において、密閉式とした反応容器（１）には、被
反応物（３）、すなわちアルミナとカーボンの混合物が
充填さたカーボントレー（４）が収容され、外部加熱用
ヒータ（２）により加熱される。反応容器（１）には、
Ｎ２ガスボンベ（５）から流量測定装置（６）を経てＮ
２ガスが供給される。供給されたＮ２ガスは被反応物と
接触した後、反対側に睦けられたＣＯガス分析装置（７
）で、Ｎ２ガス中に含まれるＣＯガス濃度を算出しつつ
、炉内圧力制御装置（８）で制御されるコントロールバ
ルブ（９）を経て排出される。

被加熱物の反応進行度は、式（１）に示される反応式を
基準に被加熱物の量から予め求められているＣＯ総量に
対する反応初期からのＣＯの積算値の割合から判断され
る。即ち、ＣＯ総量に対するＣＯガス分析装置（７）で
検出されたＣＯ積算値の割合が少なくとも５％に達する
迄は炉内圧力制御装置（８）で、反応容器（１）の圧力
を常圧以上に維持しつつ反応を進行させる。炉内圧力を
常圧以上に維持する時間は、１２５０℃以上に保持する
反応時間の全て、通常５〜１００時間程度にわたっても
良いが少なくとも原料アルミナの５％が反応するまでの
期間で充分効果がある。

実施例以下に、実施例により本発明を具体的に説明する。

実施例　１〜５電子顕微鏡で測定した平均粒径１．０μｍのアルミナ粉
末１００ｇと同平均粒径０．０５μｍのカーボン粉末４
０ｇとをボールミルで混合・粉砕した後、カーボン製ト
レー（縦２１Ｏｎ＋ｍ、横２１０ｍｍ、高さ４０ｍｍ）
に充填した。このときの原料混合物の厚さは３０門であ
った。このトレーを、有効寸法が縦２３Ｏｎ＋ｍ、横２
５０ｍｍ、高さ２２０ｍｍの電気炉内に配置し、窒素ガ
スを流通させながら、還元窒化反応を行わせた。この際
の温度条件としては、昇温速度１００℃／ｈｒて１５５
０℃になるまで加熱し、その後１５５０℃で２４時間維
持した。その間の電気炉内の圧力は、常温から１２５０
℃までは常圧とし、（イ）反応後は口しガス中のＣＯ積
算量と、予め求められている原料総量が反応して排出さ
れるＣＯ蛍とから反応率を求め、所定の反応率に達する
までの工程を種々の圧力（以下「工程（イ）」の圧力と
いう）に保ち、（ロ）所定の反応率を超え反応終了まで
の残りの時間を種々の圧力（以下「工程（ロ）」の圧力
という）に維持した。

反応終了後、生成した窒化アルミニウム粉体中のα−Ａ
Ｉ２０３　（アルファ・アルミナ）残留ｍをＸ線回折で
、平均粒径を光透過法でそれぞれ測定した。

結果を第１表に示す。

比較例電気炉内の圧力を常に常圧に維持したこと以外は実施例
と同様に行なった。結果を併せて第１表に示す。

以下余白発明の効果上記実施例から判るように、本発明の製造方法によれば
、従来の技術に比べて、未反応のアルミナを実質的に含
まないか、または極めて少量しか含まず、併せて粒子形
状の小さい窒化アルミニウム粉体を製造することができ
る。かかる窒化アルミニウム粉体は、放熱性基板等の高
純度を要求する製品の原料として好適であるから、本発
明は産業の発展のため極めて有用である。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明窒化アルミニウム粉体の製造法を具体化
した装置の系統図である。（１）・・・反応容器、（２）・・・外部加熱用ヒータ
、（３）・・・被反応物、（４）・・・カーボントレー
、（５）・・・Ｎ２ガスボンへ、（６）・・・流量測定
装置、（７）・・・ＣＯガス分析装置、（８）・・・炉
内圧力制御装置、（９）・・・コントロールバルブ。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）アルミナとカーボンとの混合物と窒素ガスを反応
させて窒化アルミニウム粉体を製造する方法において、
前記混合物に窒素含有不活性ガスを１２５０℃以上の温
度で、原料のアルミナの反応率が少なくとも５％になる
まで常圧よりも高い圧力下で接触せしめることを特徴と
する窒化アルミニウム粉体の製造法。
（２）前記アルミナの反応率が反応完結までに発生する
一酸化炭素ガス理論発生量と反応容器外に排出される積
算一酸化炭素ガス量の割合から求められたものである特
許請求の範囲第（１）項記載の窒化アルミニウム粉体の
製造法。