JPH06191807A - 窒化アルミニウム粉末の製造方法 - Google Patents
窒化アルミニウム粉末の製造方法Info
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- JPH06191807A JPH06191807A JP34873892A JP34873892A JPH06191807A JP H06191807 A JPH06191807 A JP H06191807A JP 34873892 A JP34873892 A JP 34873892A JP 34873892 A JP34873892 A JP 34873892A JP H06191807 A JPH06191807 A JP H06191807A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】一次粒子径の制御が容易であり、大きな一次粒
子径の窒化アルミニウム粉末が効率的に製造できる窒化
アルミニウム粉末の製造方法を開発すること 【構成】アルミナと炭素との混合物をアルゴンガス雰囲
気等のアルミナの還元窒化が進行しない雰囲気下で焼成
してアルミナを粒成長させ、次いでアルミナの還元窒化
が進行する雰囲気下で焼成することを特徴とする窒化ア
ルミニウム粉末の製造方法。
子径の窒化アルミニウム粉末が効率的に製造できる窒化
アルミニウム粉末の製造方法を開発すること 【構成】アルミナと炭素との混合物をアルゴンガス雰囲
気等のアルミナの還元窒化が進行しない雰囲気下で焼成
してアルミナを粒成長させ、次いでアルミナの還元窒化
が進行する雰囲気下で焼成することを特徴とする窒化ア
ルミニウム粉末の製造方法。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、半導体用基板などの電
子材料として有用な窒化アルミニウム焼結体の原料であ
る窒化アルミニウム粉末の製造方法に関する。
子材料として有用な窒化アルミニウム焼結体の原料であ
る窒化アルミニウム粉末の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒化アルミニウム焼結体の原料である窒
化アルミニウム粉末を製造する方法としては種々提案さ
れているが、一般的に工業化されている方法としては、 １）金属アルミニウムを窒素雰囲気中で焼成する直接窒
化法 ２）アルミナと炭素との混合物を窒素の存在下で焼成す
る還元窒化法 が知られている。
化アルミニウム粉末を製造する方法としては種々提案さ
れているが、一般的に工業化されている方法としては、 １）金属アルミニウムを窒素雰囲気中で焼成する直接窒
化法 ２）アルミナと炭素との混合物を窒素の存在下で焼成す
る還元窒化法 が知られている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】近年、エレクトロニク
スの分野では電子回路の高集積化が進み、それに伴い半
導体用基板などの電子材料として用いられる窒化アルミ
ニウム焼結体にも、高度の寸法精度が要求されている。
従って、窒化アルミニウム粉末は、その成形体を焼結し
た場合において寸法安定性の良好なものが好ましい。こ
うした焼結時の寸法安定性に影響する因子の一つに、窒
化アルミニウム粉末の一次粒子径の大きさがある。即
ち、窒化アルミニウム粉末の一次粒子径が小さいと、該
一次粒子は過度に凝集して、多くの空隙を含んだ凝集粒
子となり、成形して焼結した場合に、収縮が大きくな
る。従って、窒化アルミニウム焼結体の原料とする窒化
アルミニウム粉末を得るに際し、該粉末の一次粒子径を
制御し、大きな一次粒子径とする技術は大変有用であ
る。
スの分野では電子回路の高集積化が進み、それに伴い半
導体用基板などの電子材料として用いられる窒化アルミ
ニウム焼結体にも、高度の寸法精度が要求されている。
従って、窒化アルミニウム粉末は、その成形体を焼結し
た場合において寸法安定性の良好なものが好ましい。こ
うした焼結時の寸法安定性に影響する因子の一つに、窒
化アルミニウム粉末の一次粒子径の大きさがある。即
ち、窒化アルミニウム粉末の一次粒子径が小さいと、該
一次粒子は過度に凝集して、多くの空隙を含んだ凝集粒
子となり、成形して焼結した場合に、収縮が大きくな
る。従って、窒化アルミニウム焼結体の原料とする窒化
アルミニウム粉末を得るに際し、該粉末の一次粒子径を
制御し、大きな一次粒子径とする技術は大変有用であ
る。
【０００４】しかしながら、１）の方法では、窒化が表
面だけにとどまり内部まで及びにくく、また生成物が固
結するため生成物の粉砕工程が必要である。そのため、
一次粒子径の制御は到底不可能であった。
面だけにとどまり内部まで及びにくく、また生成物が固
結するため生成物の粉砕工程が必要である。そのため、
一次粒子径の制御は到底不可能であった。
【０００５】一方、２）の方法は、アルミナと炭素との
固相反応によってアルミナを還元し、窒素ガスで窒化反
応を行うものであり、アルミナと炭素とを十分に均一に
混合させることによって固相反応の進行を促すことが行
われている。還元窒化反応が起こるのは１４００℃以上
であり、その温度域では粒成長と還元窒化が同時に起こ
る。窒化反応が進行すると結晶構造が窒化アルミニウム
のウルツ鉱型に変化し、結晶中に欠陥が少なくなるた
め、物質移動が困難となり粒成長にブレーキがかかる。
従って、２）の方法も、還元窒化反応の進行具合によっ
て粒成長が左右されるので、一次粒子径の制御は困難で
あった。そして、粒成長し難い窒化アルミニウムの粒子
を、さらに粒成長をさせるためには、高温度または長時
間の焼成が必要となり、大きな一次粒子径の窒化アルミ
ニウム粉末は製造し難かった。
固相反応によってアルミナを還元し、窒素ガスで窒化反
応を行うものであり、アルミナと炭素とを十分に均一に
混合させることによって固相反応の進行を促すことが行
われている。還元窒化反応が起こるのは１４００℃以上
であり、その温度域では粒成長と還元窒化が同時に起こ
る。窒化反応が進行すると結晶構造が窒化アルミニウム
のウルツ鉱型に変化し、結晶中に欠陥が少なくなるた
め、物質移動が困難となり粒成長にブレーキがかかる。
従って、２）の方法も、還元窒化反応の進行具合によっ
て粒成長が左右されるので、一次粒子径の制御は困難で
あった。そして、粒成長し難い窒化アルミニウムの粒子
を、さらに粒成長をさせるためには、高温度または長時
間の焼成が必要となり、大きな一次粒子径の窒化アルミ
ニウム粉末は製造し難かった。
【０００６】こうした背景から、一次粒子径の制御が容
易であり、大きな一次粒子径の窒化アルミニウム粉末が
効率的に製造できる窒化アルミニウム粉末の製造方法を
開発することが望まれていた。
易であり、大きな一次粒子径の窒化アルミニウム粉末が
効率的に製造できる窒化アルミニウム粉末の製造方法を
開発することが望まれていた。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記した
問題に鑑み鋭意研究を重ねてきた。その結果、アルミナ
と炭素との混合物を、還元窒化反応に供する前に、アル
ミナの還元窒化が進行しない雰囲気下で焼成することに
より、上記問題が解決できることを見いだし本発明に到
達するに至った。
問題に鑑み鋭意研究を重ねてきた。その結果、アルミナ
と炭素との混合物を、還元窒化反応に供する前に、アル
ミナの還元窒化が進行しない雰囲気下で焼成することに
より、上記問題が解決できることを見いだし本発明に到
達するに至った。
【０００８】即ち、本発明は、アルミナと炭素との混合
物をアルミナの還元窒化が進行しない雰囲気下で焼成し
てアルミナを粒成長させ、次いでアルミナの還元窒化が
進行する雰囲気下で焼成することを特徴とする窒化アル
ミニウム粉末の製造方法である。
物をアルミナの還元窒化が進行しない雰囲気下で焼成し
てアルミナを粒成長させ、次いでアルミナの還元窒化が
進行する雰囲気下で焼成することを特徴とする窒化アル
ミニウム粉末の製造方法である。
【０００９】本発明では、まず、アルミナと炭素との混
合物をアルミナの還元窒化が進行しない雰囲気下で焼成
する。このように、還元窒化の前にアルミナの還元窒化
が進行しない雰囲気下で焼成することにより、粒成長し
易いアルミナの段階で、所望する一次粒子径まで粒成長
させる。
合物をアルミナの還元窒化が進行しない雰囲気下で焼成
する。このように、還元窒化の前にアルミナの還元窒化
が進行しない雰囲気下で焼成することにより、粒成長し
易いアルミナの段階で、所望する一次粒子径まで粒成長
させる。
【００１０】本発明において、アルミナと炭素との混合
物は、単にアルミナと炭素とを直接混合して得たものだ
けでなく、上記アルミナの還元窒化が進行しない雰囲気
下での焼成時に、アルミナと炭素との混合物となるもの
であれば、いかなる原料から得られたものであっても良
い。従って、該混合物において、アルミナ成分は、アル
ミナを直接用いても良いが、上記アルミナの還元窒化が
進行しない雰囲気下での焼成時にアルミナとなりうるア
ルミニウム化合物を原料として用いても良い。こうした
アルミニウム化合物としては、例えば、塩化アルミニウ
ム、硫酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、アンモニウ
ム明バン等の無機アルミニウム塩や水酸化アルミニウム
等が挙げられる。
物は、単にアルミナと炭素とを直接混合して得たものだ
けでなく、上記アルミナの還元窒化が進行しない雰囲気
下での焼成時に、アルミナと炭素との混合物となるもの
であれば、いかなる原料から得られたものであっても良
い。従って、該混合物において、アルミナ成分は、アル
ミナを直接用いても良いが、上記アルミナの還元窒化が
進行しない雰囲気下での焼成時にアルミナとなりうるア
ルミニウム化合物を原料として用いても良い。こうした
アルミニウム化合物としては、例えば、塩化アルミニウ
ム、硫酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、アンモニウ
ム明バン等の無機アルミニウム塩や水酸化アルミニウム
等が挙げられる。
【００１１】一方、炭素成分は、カーボンブラック等の
炭素質粉末を直接用いても良いが、有機物質を原料とし
て用いても良い。こうした有機物質としては、非酸化性
雰囲気下での焼成によって炭素質物質を生成するもので
あれば何ら制限なく採用されるが、例えば、ピッチ、ポ
リアクリロニトリル、フェノール樹脂のような非酸化性
雰囲気下での焼成で残炭率の高い有機物質が好ましい。
炭素質粉末を直接用いても良いが、有機物質を原料とし
て用いても良い。こうした有機物質としては、非酸化性
雰囲気下での焼成によって炭素質物質を生成するもので
あれば何ら制限なく採用されるが、例えば、ピッチ、ポ
リアクリロニトリル、フェノール樹脂のような非酸化性
雰囲気下での焼成で残炭率の高い有機物質が好ましい。
【００１２】また、本発明において、上記アルミナと炭
素との混合物は、前記アルミナの還元窒化が進行しない
雰囲気下での焼成時にアルミナと炭素の両方を生じる有
機アルミニウム化合物を用いても良い。こうした有機ア
ルミニウム化合物としては、例えば特開平４−１２４０
０４号公報に記載されるような無機アルミニウム塩と芳
香族カルボン酸またはその塩とを水中で反応させた反応
生成物がある。ここで、芳香族カルボン酸としては、安
息香酸、トルイル酸、サリチル酸、アトロパ酸、ケイ皮
酸、イソフタル酸、テレフタル酸等が挙げられる。こう
した有機アルミニウム化合物に、さらに炭素成分とし
て、炭素粉末を併用しても良い。この際、炭素粉末の分
散性を向上させる目的で、公知の界面活性剤を使用して
も良い。
素との混合物は、前記アルミナの還元窒化が進行しない
雰囲気下での焼成時にアルミナと炭素の両方を生じる有
機アルミニウム化合物を用いても良い。こうした有機ア
ルミニウム化合物としては、例えば特開平４−１２４０
０４号公報に記載されるような無機アルミニウム塩と芳
香族カルボン酸またはその塩とを水中で反応させた反応
生成物がある。ここで、芳香族カルボン酸としては、安
息香酸、トルイル酸、サリチル酸、アトロパ酸、ケイ皮
酸、イソフタル酸、テレフタル酸等が挙げられる。こう
した有機アルミニウム化合物に、さらに炭素成分とし
て、炭素粉末を併用しても良い。この際、炭素粉末の分
散性を向上させる目的で、公知の界面活性剤を使用して
も良い。
【００１３】ところで、窒化アルミニウム焼結体を電子
材料として用いた場合、含有されている放射性物質から
放出されるα線が、電荷結合素子のソフトエラー等の原
因となるため、放射性物質をｐｐｂオーダーまで低減す
ることが要求される。焼結体に含有される放射性物質は
窒化アルミニウム粉末の出発原料、特にアルミナに含有
される不純物に起因するものがほとんどで、そのため該
アルミナに放射性物質が含有されないようにすることが
重要となる。この点、上記無機アルミニウム塩をアルミ
ナの原料として用いれば、その水溶液をキレート化剤等
で処理する等の簡単な操作により、容易に該放射性物質
を吸着除去することができ好ましい。
材料として用いた場合、含有されている放射性物質から
放出されるα線が、電荷結合素子のソフトエラー等の原
因となるため、放射性物質をｐｐｂオーダーまで低減す
ることが要求される。焼結体に含有される放射性物質は
窒化アルミニウム粉末の出発原料、特にアルミナに含有
される不純物に起因するものがほとんどで、そのため該
アルミナに放射性物質が含有されないようにすることが
重要となる。この点、上記無機アルミニウム塩をアルミ
ナの原料として用いれば、その水溶液をキレート化剤等
で処理する等の簡単な操作により、容易に該放射性物質
を吸着除去することができ好ましい。
【００１４】本発明において、アルミナと炭素の混合比
は、特に制限されるものではないが、一般には炭素含量
を２６重量％〜７５重量％の範囲から選ぶのが好適であ
る。
は、特に制限されるものではないが、一般には炭素含量
を２６重量％〜７５重量％の範囲から選ぶのが好適であ
る。
【００１５】本発明において、アルミナの還元窒化が進
行しない雰囲気（以後、窒化抑制雰囲気と略す）として
は、その条件を満たす雰囲気であれば何等制限されるも
のではないが、酸素が含有されていると、炭素成分の燃
焼が起こりアルミナが還元され難くなるため、非酸化性
の雰囲気であるのが好ましい。具体的にはアルゴン、ヘ
リウム、ネオンなどの不活性ガス雰囲気が挙げられる。
経済性の点から、アルゴンガス雰囲気が好ましい。
行しない雰囲気（以後、窒化抑制雰囲気と略す）として
は、その条件を満たす雰囲気であれば何等制限されるも
のではないが、酸素が含有されていると、炭素成分の燃
焼が起こりアルミナが還元され難くなるため、非酸化性
の雰囲気であるのが好ましい。具体的にはアルゴン、ヘ
リウム、ネオンなどの不活性ガス雰囲気が挙げられる。
経済性の点から、アルゴンガス雰囲気が好ましい。
【００１６】また、窒化抑制雰囲気として、窒素と一酸
化炭素との混合ガスを用いても良い。その場合、窒素と
一酸化炭素との混合比は、式（１）で示された可逆反応
式が平衡状態になる一酸化炭素濃度以上であることが好
ましい。該一酸化炭素濃度は温度によって変化し、その
関係はＵＳＰ２，９６２，３５９に示されている。例え
ば、１５００℃での上記一酸化炭素濃度は１０体積％で
ある。
化炭素との混合ガスを用いても良い。その場合、窒素と
一酸化炭素との混合比は、式（１）で示された可逆反応
式が平衡状態になる一酸化炭素濃度以上であることが好
ましい。該一酸化炭素濃度は温度によって変化し、その
関係はＵＳＰ２，９６２，３５９に示されている。例え
ば、１５００℃での上記一酸化炭素濃度は１０体積％で
ある。
【００１７】
【数１】
【００１８】アルミナの還元窒化反応は、一酸化炭素の
割合が大きくなる程、窒化反応が進行しにくくなる。そ
して、一酸化炭素の割合が上記可逆反応式が平衡状態に
なる一酸化炭素濃度を超えたところで、平衡反応が逆に
進み窒化反応が起こらなくなるため、かかる雰囲気下で
はアルミナは、容易に粒成長する。
割合が大きくなる程、窒化反応が進行しにくくなる。そ
して、一酸化炭素の割合が上記可逆反応式が平衡状態に
なる一酸化炭素濃度を超えたところで、平衡反応が逆に
進み窒化反応が起こらなくなるため、かかる雰囲気下で
はアルミナは、容易に粒成長する。
【００１９】さらに、窒化抑制雰囲気として、減圧され
た雰囲気を用いても良い。その場合、減圧により雰囲気
中の窒素が減少し、実質的に還元窒化が進行しなくなる
真空度まで減圧する。例えば、雰囲気が大気と同じ組成
の場合、１Ｔｏｒｒ以下、好ましくは０．１Ｔｏｒｒ以
下であるのが良い。
た雰囲気を用いても良い。その場合、減圧により雰囲気
中の窒素が減少し、実質的に還元窒化が進行しなくなる
真空度まで減圧する。例えば、雰囲気が大気と同じ組成
の場合、１Ｔｏｒｒ以下、好ましくは０．１Ｔｏｒｒ以
下であるのが良い。
【００２０】窒化抑制雰囲気下での焼成において、得ら
れるアルミナの一次粒子径は、焼成温度が高く、また、
焼成時間が長いほど大きくなる。焼成温度としては、１
２００〜１６００℃、好ましくは１４００〜１５５０℃
の温度で焼成するのが好ましい。また、焼成時間として
は、通常は、上記１２００〜１６００℃の温度下での焼
成を１５分〜１０時間の範囲で施すのが好適である。本
発明において、こうした窒化抑制雰囲気下での焼成は、
焼成温度を一定値に保持しながら行っても良いし、昇温
或いは降温しながら行っても良い。好適にはアルミナの
還元窒化を行う際の焼成温度までの昇温工程において行
うのが良い。その際、該昇温の途中、好ましくは上記１
２００〜１６００℃の温度の範囲で、温度を一定値に所
定時間保持し、アルミナが所望する一次粒子径に粒成長
するまで、窒化抑制雰囲気下での焼成を行うのが好適で
ある。なお、その場合、雰囲気は、昇温の開始時点から
窒化抑制雰囲気としても良いが、窒素ガスが存在してい
てもアルミナの還元窒化反応が生じない１０００℃以下
は窒素ガス等の雰囲気とし、１０００℃を越えてから上
記窒化抑制雰囲気としても良い。以上の窒化抑制雰囲気
下での焼成によりアルミナは、通常、０．３〜２．０μ
ｍの一次粒子径まで粒成長させるのが好ましい。
れるアルミナの一次粒子径は、焼成温度が高く、また、
焼成時間が長いほど大きくなる。焼成温度としては、１
２００〜１６００℃、好ましくは１４００〜１５５０℃
の温度で焼成するのが好ましい。また、焼成時間として
は、通常は、上記１２００〜１６００℃の温度下での焼
成を１５分〜１０時間の範囲で施すのが好適である。本
発明において、こうした窒化抑制雰囲気下での焼成は、
焼成温度を一定値に保持しながら行っても良いし、昇温
或いは降温しながら行っても良い。好適にはアルミナの
還元窒化を行う際の焼成温度までの昇温工程において行
うのが良い。その際、該昇温の途中、好ましくは上記１
２００〜１６００℃の温度の範囲で、温度を一定値に所
定時間保持し、アルミナが所望する一次粒子径に粒成長
するまで、窒化抑制雰囲気下での焼成を行うのが好適で
ある。なお、その場合、雰囲気は、昇温の開始時点から
窒化抑制雰囲気としても良いが、窒素ガスが存在してい
てもアルミナの還元窒化反応が生じない１０００℃以下
は窒素ガス等の雰囲気とし、１０００℃を越えてから上
記窒化抑制雰囲気としても良い。以上の窒化抑制雰囲気
下での焼成によりアルミナは、通常、０．３〜２．０μ
ｍの一次粒子径まで粒成長させるのが好ましい。
【００２１】本発明では、上記窒化抑制雰囲気下での焼
成により、アルミナを粒成長させた後、次いで、アルミ
ナの還元窒化が進行する雰囲気下での焼成を行い窒化ア
ルミニウム粉末を製造する。この場合、該還元窒化が進
行する雰囲気下での焼成では、生成する窒化アルミニウ
ム粉末は、前記したとおりほとんど粒成長しない。
成により、アルミナを粒成長させた後、次いで、アルミ
ナの還元窒化が進行する雰囲気下での焼成を行い窒化ア
ルミニウム粉末を製造する。この場合、該還元窒化が進
行する雰囲気下での焼成では、生成する窒化アルミニウ
ム粉末は、前記したとおりほとんど粒成長しない。
【００２２】本発明において、上記アルミナの還元窒化
が進行する雰囲気下での焼成は、前記した２）の還元窒
化法で行われる公知の方法が、何等制限されることなく
採用される。この場合、焼成は、アルミナの還元窒化が
完了する最小限行えば充分である。アルミナの還元窒化
が進行する雰囲気としては、窒素ガスまたはアンモニア
ガスの雰囲気とするのが好ましい。また、かかる雰囲気
下での焼成温度は、１４００〜１７００℃であるのが好
適である。
が進行する雰囲気下での焼成は、前記した２）の還元窒
化法で行われる公知の方法が、何等制限されることなく
採用される。この場合、焼成は、アルミナの還元窒化が
完了する最小限行えば充分である。アルミナの還元窒化
が進行する雰囲気としては、窒素ガスまたはアンモニア
ガスの雰囲気とするのが好ましい。また、かかる雰囲気
下での焼成温度は、１４００〜１７００℃であるのが好
適である。
【００２３】
【発明の効果】本発明の方法によれば、窒化抑制雰囲気
下での焼成によりアルミナを粒成長させてから、該アル
ミナを還元窒化するため、窒化抑制雰囲気下での焼成に
おける粒成長の程度により、得られる窒化アルミニウム
粉末の一次粒子径を任意の大きさとすることができる。
その際、アルミナの粒成長は、還元窒化により生じた窒
化アルミニウムを粒成長させる場合に比べて、短時間或
いは低温下で進行させることができる。従って、本発明
によれば、焼結時に寸法安定性が良好な、大きな一次粒
子径の窒化アルミニウム粉末を効率的に製造することが
でき、極めて有用である。
下での焼成によりアルミナを粒成長させてから、該アル
ミナを還元窒化するため、窒化抑制雰囲気下での焼成に
おける粒成長の程度により、得られる窒化アルミニウム
粉末の一次粒子径を任意の大きさとすることができる。
その際、アルミナの粒成長は、還元窒化により生じた窒
化アルミニウムを粒成長させる場合に比べて、短時間或
いは低温下で進行させることができる。従って、本発明
によれば、焼結時に寸法安定性が良好な、大きな一次粒
子径の窒化アルミニウム粉末を効率的に製造することが
でき、極めて有用である。
【００２４】
【実施例】以下実施例により本発明をさらに詳細に説明
するが、本発明はこれに制限されるものではない。
するが、本発明はこれに制限されるものではない。
【００２５】実施例１ ０．２４ｍｏｌのテレフタル酸を１．４４ｍｏｌ／ｌの
ＮａＯＨ水溶液１ｌに溶解させ、テレフタル酸のアルカ
リ水溶液を得た。このテレフタル酸のアルカリ水溶液に
５ｇのカーボンブラックを分散させた分散液と０．２４
ｍｏｌ／ｌの硫酸アルミニウム水溶液１ｌとを、予め２
００ｍｌの水を張って９０℃とした容器に等速で添加し
た後、ろ過、乾燥することにより灰色の粉末を得た。
ＮａＯＨ水溶液１ｌに溶解させ、テレフタル酸のアルカ
リ水溶液を得た。このテレフタル酸のアルカリ水溶液に
５ｇのカーボンブラックを分散させた分散液と０．２４
ｍｏｌ／ｌの硫酸アルミニウム水溶液１ｌとを、予め２
００ｍｌの水を張って９０℃とした容器に等速で添加し
た後、ろ過、乾燥することにより灰色の粉末を得た。
【００２６】この粉末を黒鉛ルツボに入れ窒素雰囲気
下、１０００℃で炭化した。得られた炭化物を、アルゴ
ンガス雰囲気下、昇温速度２００℃／ｈで１５００℃ま
で昇温し該温度下で１時間保持した後、雰囲気を窒素に
変え、引き続き２００℃／ｈの昇温速度で１６００℃ま
で昇温し、さらにその温度で４時間保持した。窒素雰囲
気下で室温まで−２００℃／ｈの降温速度で冷却して得
られた粉末を、空気中６５０℃で２時間保持して過剰の
炭素を除去した。
下、１０００℃で炭化した。得られた炭化物を、アルゴ
ンガス雰囲気下、昇温速度２００℃／ｈで１５００℃ま
で昇温し該温度下で１時間保持した後、雰囲気を窒素に
変え、引き続き２００℃／ｈの昇温速度で１６００℃ま
で昇温し、さらにその温度で４時間保持した。窒素雰囲
気下で室温まで−２００℃／ｈの降温速度で冷却して得
られた粉末を、空気中６５０℃で２時間保持して過剰の
炭素を除去した。
【００２７】得られた粉末を、Ｘ線回折で調べたとこ
ろ、窒化アルミニウム単相のパターンであった。また、
ＢＥＴ法による窒化アルミニウム粉末の比表面積値
（Ｓ）から、該粉末の平均一次粒子径を求めた（Ｄ＝６
／（ρ・ｓ）、ρ：ＡｌＮの密度で３．２６ｇ／ｃｍ
3 ）。
ろ、窒化アルミニウム単相のパターンであった。また、
ＢＥＴ法による窒化アルミニウム粉末の比表面積値
（Ｓ）から、該粉末の平均一次粒子径を求めた（Ｄ＝６
／（ρ・ｓ）、ρ：ＡｌＮの密度で３．２６ｇ／ｃｍ
3 ）。
【００２８】次に、得られた粉末５ｇとＣａ3Ａｌ2Ｏ6
０．１ｇとをエタノール溶媒中で混合し、エタノールを
乾燥させて除去した後、得られた混合粉末を内径２ｃｍ
の円形金型に入れ、２００ｋｇ／ｃｍ3の圧力でプレス
して成形体を得た。この成形体の体積〔Ｖ＝πｄ2ｌ／
４、ｄ：直径（２ｃｍ）、ｌ：厚み（ｃｍ）〕および重
量を測定し、該成形体の密度を求めた。次いで、この成
形体を、２０００ｋｇ／ｃｍ3の圧力で冷間静水圧プレ
スした後、窒素雰囲気下で焼結して焼結体とした。な
お、焼結は、昇温速度６００℃／ｈで１８００℃まで昇
温し、該温度下で５時間保持した後、室温まで−６００
℃／ｈの降温速度で冷却することにより行った。得られ
た焼結体について、密度（アルキメデス法により測定）
と焼結時の線収縮率｛〔１−（焼結体の直径／２）〕×
１００｝を求めた。結果を表１に示した。
０．１ｇとをエタノール溶媒中で混合し、エタノールを
乾燥させて除去した後、得られた混合粉末を内径２ｃｍ
の円形金型に入れ、２００ｋｇ／ｃｍ3の圧力でプレス
して成形体を得た。この成形体の体積〔Ｖ＝πｄ2ｌ／
４、ｄ：直径（２ｃｍ）、ｌ：厚み（ｃｍ）〕および重
量を測定し、該成形体の密度を求めた。次いで、この成
形体を、２０００ｋｇ／ｃｍ3の圧力で冷間静水圧プレ
スした後、窒素雰囲気下で焼結して焼結体とした。な
お、焼結は、昇温速度６００℃／ｈで１８００℃まで昇
温し、該温度下で５時間保持した後、室温まで−６００
℃／ｈの降温速度で冷却することにより行った。得られ
た焼結体について、密度（アルキメデス法により測定）
と焼結時の線収縮率｛〔１−（焼結体の直径／２）〕×
１００｝を求めた。結果を表１に示した。
【００２９】実施例２ 実施例１において、アルゴンガス雰囲気下１５００℃で
の焼成の保持時間を２時間とした以外は、実施例１と同
様にして粉末を合成した。
の焼成の保持時間を２時間とした以外は、実施例１と同
様にして粉末を合成した。
【００３０】得られた粉末について、実施例１と同様の
各種物性を測定した。結果を表１に示した。
各種物性を測定した。結果を表１に示した。
【００３１】実施例３ テレフタル酸のアルカリ水溶液に添加するカーボンブラ
ックの量を６ｇとした以外は、実施例１と同様にして得
られた炭化物を、アルゴンガス雰囲気下、昇温速度２０
０℃／ｈで１４７５℃まで昇温し、該温度下で２時間保
持した後、雰囲気を窒素に変え、引き続き２００℃／ｈ
の昇温速度で１６００℃まで昇温し、さらにその温度で
２時間保持した。窒素雰囲気下で室温まで−２００℃／
ｈの降温速度で冷却して得られた粉末を、空気中６５０
℃で２時間保持して過剰の炭素を除去した。
ックの量を６ｇとした以外は、実施例１と同様にして得
られた炭化物を、アルゴンガス雰囲気下、昇温速度２０
０℃／ｈで１４７５℃まで昇温し、該温度下で２時間保
持した後、雰囲気を窒素に変え、引き続き２００℃／ｈ
の昇温速度で１６００℃まで昇温し、さらにその温度で
２時間保持した。窒素雰囲気下で室温まで−２００℃／
ｈの降温速度で冷却して得られた粉末を、空気中６５０
℃で２時間保持して過剰の炭素を除去した。
【００３２】得られた粉末について、実施例１と同様の
各種物性を測定した。結果を表１に示した。
各種物性を測定した。結果を表１に示した。
【００３３】比較例１ 実施例１と同様にして得られた炭化物を窒素雰囲気下、
昇温速度２００℃／ｈで１６００℃まで昇温し、該温度
下で４時間保持した。その後、窒素雰囲気下で室温まで
−２００℃／ｈの降温速度で冷却して得られた粉末を、
空気中６５０℃で２時間保持して過剰の炭素を除去し
た。
昇温速度２００℃／ｈで１６００℃まで昇温し、該温度
下で４時間保持した。その後、窒素雰囲気下で室温まで
−２００℃／ｈの降温速度で冷却して得られた粉末を、
空気中６５０℃で２時間保持して過剰の炭素を除去し
た。
【００３４】得られた粉末について、実施例１と同様の
各種物性を測定した。結果を表１に示した。
各種物性を測定した。結果を表１に示した。
【００３５】実施例４ 実施例３と同様にして得られた炭化物を窒素雰囲気下、
昇温速度３００℃／ｈで１０００℃まで昇温し、続い
て、０．０１Ｔｏｒｒまで減圧して昇温速度２００℃／
ｈで１５００℃まで昇温した後、該温度下で１時間保持
し、次いで、雰囲気を大気圧の窒素雰囲気とした以外
は、実施例１と同様にして粉末を合成した。
昇温速度３００℃／ｈで１０００℃まで昇温し、続い
て、０．０１Ｔｏｒｒまで減圧して昇温速度２００℃／
ｈで１５００℃まで昇温した後、該温度下で１時間保持
し、次いで、雰囲気を大気圧の窒素雰囲気とした以外
は、実施例１と同様にして粉末を合成した。
【００３６】得られた粉末について、実施例１と同様の
各種物性を測定した。結果を表１に示した。
各種物性を測定した。結果を表１に示した。
【００３７】実施例５ 平均粒子径が０．１５μｍのアルミナとカーボンブラッ
クを重量比２対１で均一に混合した混合粉末を、アルゴ
ンガス雰囲気下、昇温速度２００℃／ｈで１４４０℃ま
で昇温した後、該温度下で０．２５時間保持し、次い
で、雰囲気をアルゴンから窒素雰囲気とした以外は、実
施例１と同様にして粉末を合成した。
クを重量比２対１で均一に混合した混合粉末を、アルゴ
ンガス雰囲気下、昇温速度２００℃／ｈで１４４０℃ま
で昇温した後、該温度下で０．２５時間保持し、次い
で、雰囲気をアルゴンから窒素雰囲気とした以外は、実
施例１と同様にして粉末を合成した。
【００３８】得られた粉末について、実施例１と同様の
各種物性を測定した。結果を表１に示した。
各種物性を測定した。結果を表１に示した。
【００３９】
【表１】
Claims (1)
- 【請求項１】アルミナと炭素との混合物をアルミナの還
元窒化が進行しない雰囲気下で焼成してアルミナを粒成
長させ、次いでアルミナの還元窒化が進行する雰囲気下
で焼成することを特徴とする窒化アルミニウム粉末の製
造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP34873892A JPH06191807A (ja) | 1992-12-28 | 1992-12-28 | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP34873892A JPH06191807A (ja) | 1992-12-28 | 1992-12-28 | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06191807A true JPH06191807A (ja) | 1994-07-12 |
Family
ID=18399037
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP34873892A Pending JPH06191807A (ja) | 1992-12-28 | 1992-12-28 | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06191807A (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005349515A (ja) * | 2004-06-10 | 2005-12-22 | National Institute For Materials Science | 外壁および内壁が炭素膜で覆われた窒化アルミニウムナノチューブとその製造方法。 |
| JP2006199541A (ja) * | 2005-01-21 | 2006-08-03 | Tokuyama Corp | 窒化アルミニウム粉末および、その製造方法 |
| WO2013146894A1 (ja) * | 2012-03-30 | 2013-10-03 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| WO2014123247A1 (ja) * | 2013-02-08 | 2014-08-14 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末 |
| JP2014198647A (ja) * | 2013-03-29 | 2014-10-23 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| JP2016164112A (ja) * | 2015-03-06 | 2016-09-08 | ナショナル チュン−シャン インスティテュート オブ サイエンス アンド テクノロジー | 雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法 |
| JP2018095481A (ja) * | 2016-12-07 | 2018-06-21 | 丸祥電器株式会社 | 窒化アルミニウム前駆体の連続製造装置、および窒化アルミニウム前駆体の連続製造方法 |
-
1992
- 1992-12-28 JP JP34873892A patent/JPH06191807A/ja active Pending
Cited By (16)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005349515A (ja) * | 2004-06-10 | 2005-12-22 | National Institute For Materials Science | 外壁および内壁が炭素膜で覆われた窒化アルミニウムナノチューブとその製造方法。 |
| JP2006199541A (ja) * | 2005-01-21 | 2006-08-03 | Tokuyama Corp | 窒化アルミニウム粉末および、その製造方法 |
| JPWO2013146894A1 (ja) * | 2012-03-30 | 2015-12-14 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| CN104114482B (zh) * | 2012-03-30 | 2016-06-29 | 德山株式会社 | 氮化铝粉末的制造方法 |
| CN104114482A (zh) * | 2012-03-30 | 2014-10-22 | 德山株式会社 | 氮化铝粉末的制造方法 |
| DE112013001820B4 (de) | 2012-03-30 | 2019-04-04 | Tokuyama Corporation | Verfahren zum Herstellen von Aluminiumnitridpulver |
| KR20150003172A (ko) * | 2012-03-30 | 2015-01-08 | 가부시키가이샤 도쿠야마 | 질화 알루미늄 분말의 제조 방법 |
| US9145301B2 (en) | 2012-03-30 | 2015-09-29 | Tokuyama Corporation | Method for producing aluminum nitride powder |
| WO2013146894A1 (ja) * | 2012-03-30 | 2013-10-03 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| TWI573759B (zh) * | 2012-03-30 | 2017-03-11 | Tokuyama Corp | Preparation method of aluminum nitride powder |
| JPWO2014123247A1 (ja) * | 2013-02-08 | 2017-02-02 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末 |
| WO2014123247A1 (ja) * | 2013-02-08 | 2014-08-14 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末 |
| US10508035B2 (en) | 2013-02-08 | 2019-12-17 | Tokuyama Corporation | Aluminum nitride powders |
| JP2014198647A (ja) * | 2013-03-29 | 2014-10-23 | 株式会社トクヤマ | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| JP2016164112A (ja) * | 2015-03-06 | 2016-09-08 | ナショナル チュン−シャン インスティテュート オブ サイエンス アンド テクノロジー | 雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法 |
| JP2018095481A (ja) * | 2016-12-07 | 2018-06-21 | 丸祥電器株式会社 | 窒化アルミニウム前駆体の連続製造装置、および窒化アルミニウム前駆体の連続製造方法 |
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