JPH0524810A - 窒化アルミニウム粉末の製造方法 - Google Patents

窒化アルミニウム粉末の製造方法

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JPH0524810A
JPH0524810A JP3178154A JP17815491A JPH0524810A JP H0524810 A JPH0524810 A JP H0524810A JP 3178154 A JP3178154 A JP 3178154A JP 17815491 A JP17815491 A JP 17815491A JP H0524810 A JPH0524810 A JP H0524810A
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JP
Japan
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powder
organic compound
aluminum nitride
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aluminum oxide
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JP3178154A
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Teiichirou Kouno
禎市郎 河野
Masahiko Tachika
正彦 田近
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Asahi Chemical Industry Co Ltd
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Asahi Chemical Industry Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 低温、短時間の反応で、粒径およびそのばら
つきが小さい窒化アルミニウム粉末の製造方法を提供す
ることを目的とする。 【構成】 酸化アルミニウム粉末または加熱により酸化
アルミニウムを生成する物質の粉末(以下原料粉末)と
有機化合物の溶液を混合したのち、該溶液の溶媒を蒸発
させて有機化合物を凝固させ、該混合物を窒素を含む不
活性ガス雰囲気下で1200℃以上に加熱する事よりなる窒
化アルミニウム粉末の製造方法。 【効果】 従来の技術に比較し、低温、短時間の反応で
微粒な窒化アルミニウムを製造することができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業の利用分野】本発明は窒化アルミニウム粉末の製
造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】従来、AlN 粉末を製造する方法として
は、金属アルミニウム粉末を直接窒素と反応させる直接
窒化法、酸化アルミニウム粉末とカーボン粉末を混合し
窒素雰囲気下で加熱する還元窒化法などが知られてい
る。前者は短時間の反応で合成が進むため、生産性が高
いという利点があるが、得られる粉末は粒径が大きく、
純度も低いという欠点があった。後者は粒径の小さい窒
化アルミニウム粉末を製造することができるが、高温下
で長時間かけて合成しなくてはならないという欠点があ
った。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】本発明者らは、これら
従来技術の欠点を改良し低温、短時間の反応で、粒径が
小さく、凝集の少ない窒化アルミニウム粉末の製造方法
を提供することを目的とし、種々検討の結果本発明を達
成するに到った。すなわち本発明は、酸化アルミニウム
粉末または加熱により酸化アルミニウムを生成する物質
の粉末(以下原料粉末)と有機化合物の溶液を混合した
のち、該混合溶液の溶媒を蒸発させることにより有機化
合物を凝固させて原料粉末と有機化合物より成る固形状
の組成物を得、該組成物を窒素を含む不活性ガス雰囲気
下で1200℃以上に加熱する事を特徴とする窒化アルミニ
ウム粉末の製造方法である。
【0004】詳しく述べれば、本発明に用いる原料粉末
の粒径は、遠心沈降法による平均粒径が2μm以下、好
ましくは1μm以下、更に好ましくは0.8μm以下で
ある。また比表面積は酸化アルミニウム粉末の場合5 m
2 /g以上、好ましくは50m2 /g以上、更に好まし
くは100m2 /g以上である。加熱により酸化アルミ
ニウムを生成する物質の場合は生成する酸化アルミニウ
ムの比表面積が5m2 /g以上、好ましくは50m2
g以上、更に好ましくは100m2/g以上であればよ
い。
【0005】原料粉末の純度は99.80%以上、好ましくは
99.90%以上、さらに好ましくは99.99%以上である。本発
明ではこの後原料粉末と有機化合物を、有機化合物を溶
解する溶媒と混合し、その後溶媒を蒸発させることによ
り有機化合物を凝固させるが、この場合に用いる有機化
合物と溶媒の組合せは、有機化合物が常温で固体であ
り、かつ溶媒が該有機化合物を溶解して原料粉末を溶解
しないものであれば何でもよい。
【0006】例えば有機化合物としてでんぷん、蔗糖、
ぶどう糖、果糖、セルロース等の炭水化物やグリシン、
アラニン、バリン等のアミノ酸類、クエン酸、アコニッ
ト酸、リンゴ酸等の有機酸類、ポリビニルアルコール、
ポリビニルブチラール等のポリマー、また溶媒として
水、エタノールなどが考えられる。この時有機化合物や
溶媒の構成元素にC,N,O,H 以外の元素が含まれない方が
よい。C,N,O,H 以外の元素が含まれると、不純物として
残存することがあるので、好ましくない。
【0007】これらの有機化合物、溶媒と原料粉末を混
合した後、加熱することによって溶媒を除去すれば、原
料粉末と有機化合物よりなる組成物が得られる。このと
き原料粉末の酸化アルミニウム分と有機化合物中の有効
な炭素分との重量比(C/A )が0.05より大きければ、原
料粉末および生成する窒化アルミニウム粉末の焼結が抑
制され、微粒な窒化アルミニウム粉末が生成する。ここ
でいう有機化合物中の有効な炭素分とは、有機化合物が
加熱により分解した時に残存する炭素量である。このと
きC/A が小さすぎると原料粉末のコーティングが充分で
なく、粉末同士の焼結を起こしてしまう。C/Aは0.05よ
り大きくなければならず、好ましくは0.10〜0.65、さら
には好ましくは0.20〜0.50である。
【0008】C/A が0.35に満たない時は、カーボン粉末
を加えて0.35以上になるように補わなければならない。
これは還元窒化法によるAlN 生成反応の化学量論的なカ
ーボンの必要量が0.35であるためである。加熱温度は12
00℃以上が好ましく、さらには1200〜1680℃、またさら
には1300〜1500℃が好ましい。これ以上温度が高くなる
と生成するAlN 粉末の粒径が極端に大きくなり、好まし
くない。また逆に温度が低過ぎると、反応に長時間を必
要とし、生産性が著しく落ちる。
【0009】また得られたAlN 粉体中に未反応の残留カ
ーボンがある場合には、酸素を含む雰囲気中で550 〜70
0 ℃で、窒化アルミニウム粉体を加熱することによりカ
ーボンを除去できる。例えば酸素または二酸化炭素を用
い、これらとともにアルゴン、 ヘリウム、窒素等を組合
せて用いればよい。
【0010】本発明における窒化アルミニウム粉体中の
カーボン含有量は少ない方が好ましく、0.3 重量%以下
が好ましく、さらには0.2 重量%以下、さらに好ましく
は0.15重量%以下である。なお有機化合物中の炭素が酸
化されない温度に加熱し、有機化合物の一部もしくは全
部を分解した後、還元窒化反応を行なってもかまわな
い。
【0011】上記組成物の外形はシート状、繊維状、粒
状或いはその他どのような立体形状でもよい。
【0012】
【実施例】以下実施例によって本発明を詳細に説明する
が、本発明はこれら実施例によって限定されるものでは
ない。なお本発明における原料粉末、および窒化アルミ
ニウムの遠心沈降法による平均粒径はセイシン企業社製
粒度分布ミクロンフォトサイザーSKA−5000を用
い、溶媒にイソブチルアルコールを用いて遠心沈降法に
より測定し、50重量%径を、平均粒径とした。
【0013】原料粉末およびAlN の比表面積は日機装
(株)製ベータソーブ自動表面積計MODEL4200
型を用いて行なった。原料粉末、及びAlN 中の金属不純
物の分析は、セイコー電子工業(株)製発光分光分析装
置1200ARを用いて行った。AlN 中の酸素の分析は
堀場製作所(株)製EMGA−550型酸素窒素同時分
析装置を用いて行った。
【0014】AlN 中のカーボンの分析は堀場製作所製炭
素・硫黄同時分析装置EMIA−300を用いて行っ
た。焼結体粒子の粒径はSEM 写真より求めた。得られた
焼結体の強度は、ダイシングにより35mm×9mmの試
料片を削りだし、三点曲げ強度により評価した。
【0015】
【実施例1〜3】比表面積が105 m2 /g、遠心沈降法
による平均粒径が0.65μm、純度99.994重量%の酸化ア
ルミニウム粉末300gと表1に示した量のポリビニルアル
コールを混合し、ポリビニルアルコールの1/2 の重量の
90℃の熱水を加えてよく混練した後、表1に示した量の
カーボンブラックを加えてさらに混練した。得られた粘
度状物質を120 ℃の乾燥器中で乾燥し、粉砕した。
【0016】これをカーボンるつぼに充填して窒素流量
2l/minのもとで加熱した。それぞれの加熱条件は表1に
示す。この後残留カーボンを除去するため空気中で650
℃、2時間焼成した。得られた粉体の物性を表1に示
す。これら粉体に表1の様に焼結助剤を添加し、乾式プ
レス法で成形し窒素雰囲気中で焼成を行なった。焼成条
件も表1に示す。
【0017】得られた焼結体の密度及び強度も表1に示
した。
【0018】
【実施例4〜6】表2に示した量のでんぷんを90℃に加
熱した水2500g 中で溶解した後、表2に示した量のカー
ボンブラックと、比表面積が119 m2 /g、遠心沈降法
による平均粒径が0.60μm、純度99.980重量%の酸化ア
ルミニウム粉末300gを攪拌しながら加え、この混合液を
120 ℃の乾燥器中で攪拌しながら乾燥した。
【0019】得られた組成物をカーボンるつぼに充填し
て窒素流量2l/minのもとで加熱した。それぞれの加熱条
件は表2に示す。この後残留カーボンを除去するため空
気中で650 ℃、2時間焼成した。得られた粉体の物性を
表2に示す。これら粉体に表2の様に焼結助剤を添加
し、乾式プレス法で成形し窒素雰囲気中で焼成を行なっ
た。焼成条件も表2に示す。
【0020】得られた焼結体の密度及び強度も表2に示
した。
【0021】
【実施例7〜9】表3に示した量の蔗糖を水2500g 中で
混合溶解した後、比表面積が19m2 /g、遠心沈降法に
よる平均粒径が0.61μm、酸化アルミニウム換算純度9
9.890重量%の水酸化アルミニウム粉末450gと表3に示
した量のカーボンブラックを加え、この混合液を120 ℃
の乾燥器中で攪拌しながら乾燥した。
【0022】得られた組成物をカーボンるつぼに充填し
て窒素流量2l/minのもとで加熱した。それぞれの加熱条
件は表3に示す。この後残留カーボンを除去するため空
気中で650 ℃、2時間焼成した。得られた粉体の物性を
表3に示す。これら粉体に表3の様に焼結助剤を添加
し、乾式プレス法で成形し窒素雰囲気中で焼成を行なっ
た。焼成条件も表3に示す。
【0023】得られた焼結体の密度及び強度も表3に示
した。
【0024】
【比較例1〜2】ポリビニルアルコールおよびカーボン
ブラックの量を表4の様にした以外は、実施例1〜3と
全く同じにして粉体の合成を行なったところ、反応が充
分に完結していなかったので、温度を1650℃にして反応
を行なった。得られた粉体の物性を表4に示す。この粉
体を用いて、実施例1〜3と同じ条件で、成形、焼成を
行なったところ、緻密化が充分に進まなかったので、温
度を1850℃にして焼成した。得られた焼結体の物性も表
4に示す。これから判るように、焼結体の粒径は大き
く、強度は実施例1〜3に比較して低くなっている。
【0025】
【比較例3〜4】比較例1〜2においてAlN 粉体合成の
反応温度を1650℃にする代りに反応時間を8時間にし
た。得られた焼結体の物性を表4に示す。この場合も、
焼結体の粒径は大きく、強度は実施例1〜3に比較して
低くなっている。
【0026】
【比較例5〜6】でんぷん及びカーボンブラックの量を
表5の様にした以外は、実施例4〜6と同じにして粉体
の合成を行なったところ、反応が充分に完結していなか
ったので、温度を1650℃にして反応を行なった。得られ
た粉体の物性を表5に示す。この粉体を用いて、実施例
4〜6と全く同じ条件で、成形、焼成を行なったとこ
ろ、緻密化が充分に進まなかったので、温度を1850℃に
して焼成した。得られた焼結体の物性も表5に示す。こ
れから判るように、焼結体の粒径は大きく、強度は実施
例4〜6に比較して低くなっている。
【0027】
【比較例7〜8】比較例5〜6においてAlN 粉体合成の
反応温度を1650℃にする代りに反応時間を8時間にし
た。得られた焼結体の物性を表5に示す。この場合も、
焼結体の粒径は大きく、強度は実施例4〜6に比較して
低くなっている。
【0028】
【表1】
【0029】
【表2】
【0030】
【表3】
【0031】
【表4】
【0032】
【表5】
【0033】
【発明の効果】上記実施例から判るように、本発明の製
造方法によれば、従来の技術に較べて低温、短時間の反
応で微粒な窒化アルミニウムを製造することができる。
したがって本発明の方法によって、合成時の低コスト化
が可能となり、さらに本発明の方法によって作られた窒
化アルミニウム粉末は微粒であるので、低温焼結が可能
となり、焼結時の低コスト化も図れる。また、低温焼成
によって作られた焼結体は、粒径が細かく、強度も上が
る。よって本発明の方法によって作られた窒化アルミニ
ウム粉末は強度を要求する放熱性基板等の原料として好
適であるから、本発明は産業の発展のために極めて有用
である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 【請求項1】 酸化アルミニウム粉末または加熱により
    酸化アルミニウムを生成する物質の粉末(以下原料粉
    末)と有機化合物の溶液を混合したのち、該混合溶液の
    溶媒を蒸発させることにより有機化合物を凝固させて原
    料粉末と有機化合物より成る固形状の組成物を得、該組
    成物を窒素を含む不活性ガス雰囲気下で1200℃以上に加
    熱する事を特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方
    法。
JP3178154A 1991-07-18 1991-07-18 窒化アルミニウム粉末の製造方法 Withdrawn JPH0524810A (ja)

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Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR101409182B1 (ko) * 2012-04-02 2014-06-19 한국세라믹기술원 고순도 질화알루미늄의 제조방법
JP2016155727A (ja) * 2015-02-25 2016-09-01 丸祥電器株式会社 多面体形状窒化アルミニウム粉末およびその製造方法
JP2016164112A (ja) * 2015-03-06 2016-09-08 ナショナル チュン−シャン インスティテュート オブ サイエンス アンド テクノロジー 雰囲気が制御される炭素熱還元法によって窒化アルミニウム粉体の製造方法
CN115108537A (zh) * 2022-07-10 2022-09-27 湖南大学 一种氮化铝粉体及其制备方法和包括氮化铝粉体的覆铜板

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