JPH0465307A - 窒化アルミニウム粉末の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、例えば電気絶縁用セラミックス基板を製造す
るために使用される窒化アルミニウム粉末の製造方法に
関する。

〔従来の技術〕

半導体素子の高集積化や大電力化が進み、これに伴い放
熱性の良い電気絶縁材料が要求されるようになった。こ
れに対応出来る材料として、高熱伝導性を有する各種の
セラミックス基板が提案されている。その中で、窒化ア
ルミニウムで構成される基板が熱伝導性、熱１１張性、
電気絶縁性等の点で優れることから、その実用化が進め
られている。

その際、原料である窒化アルミニウム粉末が難焼結性で
あるために高熱伝導性の窒化アルミニウム基板を得るた
めには焼結に高温を要するという問題があった。焼結性
を改善し、低温度での焼成で高熱伝導性の窒化アルミニ
ウム基板を得るためには、粒子径が小さく且つ粒度分布
がシャープな窒化アルミニウム粉末を原料とする必要が
あり、このような窒化アルミニウム粉末が求められてい
る。

従来、窒化アルミニウム粉末は、金属アルミニウムを窒
素もしくはアンモニアガス気流中で焼成する直接窒化法
やアルミナとカーボン粉末との混合物を、窒素雰囲気中
で焼成する炭素還元法等により製造されている。

金属アルミニウムの直接窒化法における焼成で得られる
窒化アルミニウム粉末は粒子径が大きく、粒度分布がブ
ロードであり、この窒化アルミニウム粉末を用いて高熱
伝導性の窒化アルミニウム基板を得ようとすると、焼結
に高温を要し経済的でない問題があった。、この問題を
改善しようとして、得られた窒化アルミニウム粉末を粉
砕した場合、粉砕工程中で不純物が混入し、その結果、
焼結して得られる窒化アルミニウム基板の熱伝導性が低
下してしまうという問題があった。

一方、アルミナの炭素還元法によって粒子径が小さく且
つ粒度分布がシャープな窒化アルミニウムの粉末を得よ
うとすると、粒子径が小さく且つ粒度分布がシャープな
アルミナを原料として用いる必要があるが、このような
アルミナ粉末を製造するには非常に煩雑な工程を必要と
するという問題があった。

［発明が解決しようとする課Ｂ］ 本発明は上記欠点を解決するためになされたもので、粒
子径が小さく且つ粒度分布がシャープな窒化アルミニウ
ムの粉末を容易に得ることの出来る製造方法を提供する
ことにある。

［課題を解決するための手段］ 本発明は、水溶性のアルミニウム含有化合物と平均−成
粒径が２μｍ以下のα−アルミナと焼成温度で還元性を
育する物質と水からなる組成物を混合した後、窒素元素
を含む非酸化性雰囲気中で焼成することを特徴とする窒
化アルミニウム粉末の製造方法である。

以下、本発明の詳細な説明する。

本発明の水溶性のアルミニウム含有化合物は窒化アルミ
ニウムのアルミニウム源として用いるものであり、水溶
液として用いることにより、他の組成物成分との混合が
極めて均一に出来るために、粒子径が小さく且つ粒度分
布がシャープな窒化アルミニウムの粉末を得るのに有効
である。。この水溶性のアルミニウム含有化合物として
はアルミニウム多核錯体があるが、その中の塩基性塩化
アルミニウム、塩基性乳酸アルミニウム、塩基性硫酸ア
ルミニウム及び塩基性硝酸アルミニウムが合成のし易さ
の点から最適である。

本発明の組成物中に分散せしめるα−アルミナは、それ
ぞれの粒子が合成される窒化アルミニウム粉末の核とな
る作用をする。従って、粒子径の小さい、粒度分布がシ
ャープな窒化アルミニウム粉末を得るためには、α−ア
ルミナが組成物中に均−に分散していることと、α〜ア
ルミナの平均一次粒径の小さいことが必要で有る。従っ
て、本発明で用いるα−アルミナの平均一次粒径は２μ
ｍ以下であり、さらに好ましくは１μｍ以下である。上
記の平均一次粒径とは走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）法等の
方法により測定されるもので、二次凝集をしていない粒
子の平均粒径である。また、本発明の組成物中のα−ア
ルミナの量についてはα−アルミナ中のアルミニウムが
水溶性のアルミニウム含有化合物中のアルミニウムに対
して２重量％未満の量であると核としての存在確率が低
くなり、粒度分布がシャープな窒化アルミニウム粉末を
得ることが出来ず、また３０重量％を越える量を用いて
もα−アルミナの添加効果は変わらないので、２重量％
以上３０重量％以下であることが望ましい。

本発明の焼成温度で還元性を有する物質は焼成時に還元
剤として作用し、アルミニウム化合物の窒化反応を促進
するものである。この還元性を有する物質が焼成後に残
留した場合酸素雰囲気中で加熱して酸化反応させること
により容易に除去出来る点で、還元性を有する物質とし
ては炭素または炭素化合物であることが好ましい。

上記の炭素化合物が水溶性であれば、炭素化合物を水溶
液の状態で他の組成物成分と混合出来、組成物の均一性
をさらに向上出来る。この水溶性炭素化合物としては例
えばメチルセルロース、ポリエチレンオキサイド、ポリ
ビニールアルコール、グルコース等の糖類またはリグニ
ン等があげられる。

本発明における水は水溶性アルミニウム含有化合物の溶
媒としての作用をすると共にα−アルミナと焼成温度で
還元性を有する物質との分散をより均一にする作用をす
る。従って水の量は特に限定するものではないが、水溶
性アルミニウム含有化合物を溶解するに必要な量販上用
いることが望ましい。

また、上記の組成物に窒素含有化合物を含むと、焼成し
て得られる窒化アルミニウム粉末の純度がより高くなる
効果がある。この窒素含有化合物は他の組成物成分と均
一に混合できるようＣご、水溶液の状態で用いることが
望ましく、例えば尿素、グアニジン、塩化アンモニウム
等の水溶性窒素含有化合物であることが望ましい。

本発明においては上記の組成物を混合した後、過剰の水
が存在する場合など必要に応して焼成前に乾燥を行う。

この場合の乾燥温度は１５０°Ｃ〜２００°Ｃが好まし
い。

このようにして得られた混合物を窒素元素を含む非酸化
性雰囲気中で焼成をして、窒化アルミニウム粉末を得る
。焼成温度は特に限定するものではないが、好ましくは
１５００°Ｃ〜１７００°Ｃである。上記の窒素を含む
非酸化性雰囲気中とは窒素ガス、アンモニアガスまたは
これらのいずれかを含む非酸化性ガスの雰囲気であれば
よく、窒素ガス、アンモニアガスまたはこれらのいずれ
かを含むアルゴン等の不活性力スや一酸化炭素ガスも使
用出来る。

上記の焼成の後、窒化アルミニウム粉末に炭素等の残留
成分がある場合は、５００°Ｃ〜８００°Ｃの酸化性雰
囲気中で加熱処理して、残留成分を除去出来る。

なお、本発明の製造方法においては上述の各工程以外に
必要に応し、通常のセラミックス粉末の製造で用いられ
る各種の工程を適宜加えることも出来る。

以下、本発明を実施例により説明する。

［実施例］ 実施例１〜実施例１０ 第１表および第２表に示す水溶性アルミニウム化合物と
焼成温度で還元性を有する物質とを炭素とアルミニウム
の比Ｃ／Ａｌ　（元素配合モル比）が２，０〜５．０に
なるように配合し、水を加え攪拌して水溶液または懸濁
液を得た。水溶性アルミニウム化合物としては多本化学
（株）の塩基性塩化アルミニウム及び塩基性乳酸アルミ
ニウムを用いた。

この液にさらに平均一次粒径が０．２μｍまたは０．７
μｍのα−アルミナ粉末（住友化学工業社製のＡＫＰ−
３０またはＡＫＰ−１５）を加えて攪拌し懸濁液を得た
。α−アルミナ粉末の添加量は水溶性アルミニウム含有
化合物中のアルミニウムに対するα−アルミナ中のアル
ミニウムの比率が５重量％となる量とした。

この液をスプレードライヤーで乾燥した後、得られた粉
末を窒素ガス気流中１６００°Ｃで４時間焼成し、窒化
アルミニウム粉末を得た。この窒化アルミニウム粉末を
空気中６５０°Ｃで１時間加熱酸化処理を行って、残留
炭素を除去した。

得られた窒化アルミニウム粉末の平均粒径、純度の測定
結果を第１表および第２表に示す。また第１図〜第１０
圀にそれぞれ実施例１〜実施例１０で得られた窒化アル
ミニウム粉末の粒度分布のグラフを示す。平均粒径及び
粒度分布の測定はレーザー回折法により行った。

第１図〜第１０図共に、縦軸は占有率（単位：％）を横
軸は粒径（単位＝μｍ）を示す。以下の図における縦軸
及び横軸も同様である。

比較例１および比較例２ 第２表に示すように多本化学（株）の塩基性塩化アルミ
ニウムとグルコース（比較例１）または炭素（比較例２
）とを炭素とアルミニウムの比Ｃ／Ａｆｆｉ（元素配合
モル比）が３．　０または５．０になるように配合し、
水を加え攪拌して水溶液または＠濁液を得た。

この液をスプレードライヤーで乾燥Ｌ７た後、得られた
粉末を窒素ガス気流中１６００　”Ｃで４時間焼成し、
窒化アルミニウム粉末を得た。この窒化アルミニウム粉
末を空気中６５０　’Ｃで１時間加熱酸化処理を行って
、残留炭素を除去した。

得られた窒化アルミニウム粉末の平均粒径、純度の測定
結果を第２表に示す。また第１１図および第１２図にそ
れぞれ比較例Ｉおよび比較例２で得られた窒化アルミニ
ウム粉末の粒度分布のグラフを示す。平均粒径及び粒度
分布の測定はレーザー回折法により行った。

［発明の効果］ 実施例から明らかなように、粒径の小さいαアルミナが
焼成前の原料中に均一に分散せしめられることにより、
得られる窒化アルミニウム粉末は粒子径が小さく且つ粒
度分布が７ヤープな窒化アルミニウムの粉末となる。ま
た用いる原料が水溶液の状態でα−アルミナとの混合が
実施されると、各原料の均一分散性が向上しさらに粒子
径が小さく且つ粒度分布がシャープな窒化アルミニウム
の粉末を容易に得ることができる。

【図面の簡単な説明】

第１図〜第１０図はそれぞれ実施例１〜実施例ＩＯで得
られた窒化アルミニウム粉末の粒度分布を示すグラフで
あり、第１１図は比較例１で得られた窒化アルミニウム
粉末の粒度分布を示すグラフであり、第１２図は比較例
２で得られた窒化アルミニウム粉末の粒度分布を示すグ
ラフである。 第６図 （２ン （ｚ） 第１１図 第１２図

Claims (9)

【特許請求の範囲】
1. （１）水溶性のアルミニウム含有化合物と平均一次粒径
   が２μｍ以下のα−アルミナと焼成温度で還元性を有す
   る物質と水からなる組成物を混合した後、窒素元素を含
   む非酸化性雰囲気中で焼成することを特徴とする窒化ア
   ルミニウム粉末の製造方法。
2. （２）上記組成物が水溶性のアルミニウム化合物として
   塩基性塩化アルミニウム、塩基性乳酸アルミニウム、塩
   基性硫酸アルミニウム及び塩基性硝酸アルミニウムから
   なる群から選ばれた一種または二種以上のアルミニウム
   化合物を用いることを特徴とする特許請求の範囲第１項
   記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
3. （３）上記組成物において、水溶性のアルミニウム含有
   化合物中のアルミニウムに対するα−アルミナ中のアル
   ミニウムの比率が２重量％以上３０重量％以下であるこ
   とを特徴とする特許請求の範囲第１項または第２項記載
   の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
4. （４）上記の焼成温度で還元性を有する物質が炭素また
   は炭素化合物であることを特徴とする特許請求の範囲第
   １項ないし第３項いずれか記載の窒化アルミニウム粉末
   の製造方法。
5. （５）上記の炭素化合物が水溶性であることを特徴とす
   る特許請求の範囲第４項記載の窒化アルミニウム粉末の
   製造方法。
6. （６）上記の水溶性の炭素化合物がメチルセルロース、
   ポリエチレンオキサイド、ポリビニールアルコール、糖
   類、またはリグニンのいずれかである特許請求の範囲第
   ５項記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
7. （７）上記の組成物が窒素含有化合物を含むことを特徴
   とする特許請求の範囲第１項ないし第６項いずれか記載
   の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
8. （８）上記の窒素含有化合物が尿素、グアニジンまたは
   塩化アンモニウムであることを特徴とする特許請求の範
   囲第７項記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
9. （９）上記の組成物を混合した後、乾燥してから焼成す
   ることを特徴とする特許請求の範囲第１項ないし第８項
   いずれか記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。