PL100172B1 - Sposob wytwarzania nowych pochodnych 2-hydroksy-3-aminopropanu - Google Patents

Sposob wytwarzania nowych pochodnych 2-hydroksy-3-aminopropanu Download PDF

Info

Publication number
PL100172B1
PL100172B1 PL1974184285A PL18428574A PL100172B1 PL 100172 B1 PL100172 B1 PL 100172B1 PL 1974184285 A PL1974184285 A PL 1974184285A PL 18428574 A PL18428574 A PL 18428574A PL 100172 B1 PL100172 B1 PL 100172B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
pyridine
group
carbon atoms
hydroxypropoxy
reacted
Prior art date
Application number
PL1974184285A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL100172B1 publication Critical patent/PL100172B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D213/62Oxygen or sulfur atoms
    • C07D213/69Two or more oxygen atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/02Drugs for disorders of the nervous system for peripheral neuropathies

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Neurosurgery (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarza¬ nia nowych pochodnych 2-hydroksy-3-aminopropa- nu o wzorze 1, w którym Het oznacza grupe piry¬ dyny, pirazyny lub pirymidyny, R! oznacza atom wodoru lub rodnik metylowy, R2 oznacza nizszy rodnik alkilowy o co najwyzej 7 atomach wegla lub nizszy rodnik fenyloalkilowy o oo najwyzej 7 atomach wegla w nizszym lancuchu alkilowym, ewentualnie podstawiony w pierscieniu fenylowym nizsza grupa alkilowa o co najwyzej 7 atomach wegla, nizsza grupa alkoksylowa o co najwyzej 7 atomach wegla, grupa trójfluorometylowa lub atomem chlorowca, R3 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe cyjanowa, nizszy rodnik alkilowy o co najwyzej 7 atomach wegla, R4 ozna¬ cza atom wodoru, atom chlorowca, nizsza grupe alkilotio o co najwyzej 7 atoimach wegla, nizsza girupe olksaalikiilenoaiminowa o 4 lub 5 atomach wegila w lancuchu oksaalkilenowym, nizsza grupe tiaalkile- noaminowa o 4 lub 5 atomach wegla w nizszym lancuchu tiaalkilenowym, nizsza grupe azaalkile- noaminowa o 2—6 atomach wegla w nizszym lan¬ cuchu azaalkilenowym, nizsza grupe alkiloaminowa lub dwualkiloaminowa o co najwyzej 7 atomach wegla w kazdym z nizszych lancuchów alkilo¬ wych, R5 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe cyjanowa, grupe nitrowa, nizsza grupe al¬ kilowa, alkoksylowa, alkenylowa lub alkenylok^y- lowa o co najwyzej 7 atomach wegla w kazdej z tych grup, nizsza grupe alkanoiloaminowa o co najwyzej 7 atomach wegla w nizszym lancuchu alkilowym, nizsza grupe alkanoiloaminoalkilowa o co najwyzej 7 atomach wegla w kazdym z niz¬ szych lancuchów alkilowych, grupe karbamoilowa, nizsza grupe N-alkilokarbamoilowa lub dwualkilo- karbamoilowa o co najwyzej 7 atomach wegla w kazdym z nizszych lancuchów alkilowych, nizsza grupe alkilenoaminokarbonylowa lub hydroksyal- kilenoaminokarbonylowa o 3—7 czlonach w kaz- io dym z pierscieni, nizsza grupe oksaalkilenoami- nokarbonylowa, tiaalkilenoaminokarbonylowa lub azaalkilenoaminokarbonylowa o 4 lub 5 atomach wegla w kazdym z lancuchów alkilenowych, pod warunkiem, ze jesli Het stanowi grupe pirazyny !5 lub pirymidyny, to R8 i R4 maja z wyjatkiem ato¬ mu wodoru wyzej podane znaczenia, a R5 oznacza atom wodoru, albo jesli Het stanowi grupe piry¬ dyny, to R3 i R4 oznaczaja atomy wodoru a R5 ma, z wyjatkiem atomu wodoru, wyzej podane znacze- nie, lub ich soli, zwlaszcza dopuszczalnych farma¬ kologicznie soli addycyjnych z kwasami.
Nowe zwiazki wykazuja cenne wlasciwosci far¬ makologiczne. Dzialanie glówne polega na bloka¬ dzie aclrenergicznych 0-receptorów, co daje sie stwierdzic w róznych organach np. jako dziala¬ nie powstrzymujace w porównaniu z efektami znanych stymulatorów {J-receptorów, takie jak dzialanie powstrzymujace czestoskurcz izoprotere- nolowy w wyizolowanym sercu swinki morskiej i zluznienie izoproterenolowe w wyizolowanej "100172s 100172 4 tchawicy swinki morskiej przy stezeniu 0,001—3 g/iml, dzialanie powstrzymujace izoproterenolowy czestoskurcz i rozszerzenie naczyn u uspionego kota przy dozylnym podaniu 0,01—30 mg/kg i.v.
Omawiane zwiazki naleza albo do klasy nie kardioselektywnych substancji blokujacych (3-re- ceptory, to znaczy blokuja one 0-receptory w na¬ czyniach wzglednie w tchawicy w podobnych lub nawet mniejszych dawkach lub stezeniach, niz p-receptory w sercu, albo naleza do klasy tak zwanych kardioselektywnych substancji blokuja¬ cych fl-receptory, to znaczy blokuja 0-receptory serca juz w takim zakresie dawkowania wzglednie stezenia, który jeszcze nie powoduje blokady p-re- ceptorów w naczyniach wzglednie w tchawicy.
Czesc tych zwiazków wykazuje jako dodatkowa wlasciwosc tak zwana swoista czynnosc sympaty- komimetryczna (ISA)", to znaczy zwiazki te po¬ woduja obok (J-blokady /dzialanie glówne/ czes¬ ciowa 0-stymulacje.
Nowe zwiazki mozna wiec stosowac do leczenia schorzen ukladu sercowo-naczyniowego, np. do le¬ czenia Angina pectoris, nadcisnienia i zaklócen rytmu serca. Preparaty kardioselektywne maja te wyzszosc nad niekardioselektywnymi, ze w daw¬ kach wyimaiganycih do blokady p-irecaptoróiw ser¬ ca nie nalezy jeszcze oczekiwac blokady (3-recep- torów w innych organach. Nieznaczne wiec jest ryzyko wywolywania niepozadanych dzialan ubocznych, na przyklad skurczu oskrzeli. W prze¬ ciwienstwie do preparatów kardioselektywnych, nie kardioseleiktywne .preparaty albo blokuja (3- -receptory we wszystkich organach w przyblize¬ niu równym stopniu, albo korzystnie blokuja 0- -receptory w okreslonych organach, na przyklad w naczyniach. Zwiazki te mozna równiez stoso¬ wac jako wartosciowe produkty posrednie do wy¬ twarzania innych cennych substancji, zwlaszcza zwiazków o dzialaniu farmaceutycznym.
Sposób wytwarzania nowych zwiazków o wzo¬ rze 1, w którym wszystkie symbole maja wyzej podane znaczenie, polega wedlug wynalazku na tym, ze zwiazek o wzorze 2, w którym Het, R3, R4 i R5 maja znaczenie podane przy omawianiu wiaonu 1 i poleigaja tamze podanemu warnikowi, lub sól tego zwiazku, poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze 3, lub z sola tego zwiazku w którym R± i R2 maja wyzej podane znaczenie, jeden z symboli Zj i Z2 oznacza grupe aminowa a drugi oznacza reaktywna zestryfikowana grupe hydroksylowa, Xj oznacza grupe hydroksylowa, albo Zt razem z Xx stanowj grupe epoksydowa, gdy Z2 oznacza grupe aminowa.
Jako reaktywna, zestryfikowana grupe hydro¬ ksylowa rozumie sie zwlaszcza grupe hydroksylo¬ wa zestryfikowana mocnym kwasem nieorganicz¬ nym lub organicznym, zwlaszcza kwasem chlo- rowcowodorowym, takim jak kwas chlorowodoro¬ wy, bromowodorowy, lub jodowodorowy, dalej kwasem siarkowym lub mocnym organicznym fcwaserti sulfonowym, takim jak kwas benzenosiul- fonowy, 44)romoibenzenosiulfoaiowy, 4-ftoluenosiultft)- nowy lub mefonosulfoniawy. Tak wiec Z2 oznacza korzystnie atom chloru, bromu lub jodu.
W przypadku stosowania reaktywnego estru jako zwiazku wyjsciowego, reakcje prowadzi sie korzystnie w obecnosci zasadowego srodka kon- densujacego i/lub z nadmiarem aminy. Jako od¬ powiednie srodki kondensujace stosuje sie np. wo- 9 dorotlenki metali alkalicznych, takie jak wodoro¬ tlenek sodu lub potasu, weglany metali alkalicz¬ nych, takie jak weglan potasu, óYaz alkoholany metali alkalicznych, np. nizsze alkanolany metali alkalicznych, takie jak metanolan sodowy, etano- lan potasowy i Ill-rzedjbutanolan potasowy.
Jako atom chlorowca wystepuje atom fluoru, bromu a szczególnie chloru.
Do postaci wykonania sposobu wedlug wyna¬ lazku zaliczaja sie takze te postepowania, w któ- rych skladniki reakcji ewentualnie wystepuja w postaci soli.
W zaleznosci od warunków postepowania i sub¬ stancji wyjsciowych otrzymuje sie produkty kon¬ cowe w postaci wolnej lub w postaci ich soli ad- dycyjnych z kwasami. I tak mozna otrzymywac na przyklad sole zasadowe, obojetne lub miesza¬ ne, ewentualnie takze ich mono-, seskwi- lub po- lihydraty. Sole addycyjne'"z kwasami nowych zwiazków mozna przeprowadzac w wolne zwiazki w znany sposób, na przyklad za pomoca srodków zasadowych, takich jak alkalia lub wymieniacze jonowe. Otrzymane wolne zasady moga tworzyc sole z kwasami organicznymi lub nieorganiczny¬ mi. Do wytwarzania soli addycyjnych z kwasami stosuje sie zwlaszcza takie kwasy, które nadaja sie do wytwarzania soli dopuszczalnych farmako¬ logicznie.
Jako kwasy stosuje sie wiec np. kwasy chlo¬ rowcowodorowe, kwasy siarkowe, kwasy fosforo- we, kwas azotowy, kwas nadchlorowy, alifatyczne, alicykliczne, aromatyczne lub heterocykliczne kwa¬ sy karboksylowe lub sulfonowe, takie jak kwas mrówkowy, octowy, propdonowy, bursztynowy, gli- kolowy, mlekowy, jablkowy, winowy, cytrynowy, 40 askorbinowy, maleinowy, fumarowy lub pirogro- nowy, ponadto kwas fenylooctowy, benzoesowy, antranilowy, n-hydroksybenzoesowy, salicylowy, embonowy, metanosulfonowy, etanosulfonowy, hy- droksyetanosulfonowy, etylenosulfonowy, chlorow- 45 cobenzenosulfonowy, toluenosulfonowy, naftaleno- sulfonowy, sulfanilowy lub. kwas cykloheksylo- laimiinowy. Te i inne sole nowych zwiazków, tafcie jak pikryniiany lub nadchlorany, moga równiez sluzyc do oczyszczania otrzymanych wolnych za- 50 sad, przy czym wolne zasady przeprowadza sie w sole, oddziela je i z soli ponownie uwalnia zasady. Ze wzgledu na scisly zwiazek miedzy no¬ wymi zwiazkami w postaci wolnej i w postaci soli, pod pojeciem wolnych zwiazków^ w calym 55 opisie nalezy rozumiec równiez odpowiednie sole.
Nowe zwiazki w zaleznosci od rodzaju sub¬ stancji wyjsciowych oraz warunków postepowa¬ nia moga wystepowac jako antypody optyczne lub racematy, albo w przypadku, gdy zawieraja co 60 najmniej dwa asymetryczne atomy * wegla, rów¬ niez jako mieszaniny izomerów (mieszaniny race- matów).
Otrzymane mieszaniny izomerów (mieszaniny ra- cematów) mozna na podstawie róznic fizyko-che- 65 micznych skladników rozdzielic na obydwa stereo-0 izomeryczne (diastereomeryczne) czyste racematy w znany sposób, na przyklad droga chromatografii i/lub frakcjonowanej krystalizacji.
Otrzymane racematy mozna w znany sposób, • na przyklad przez przekrystalizowanie z optycz¬ nie czynnego rozpuszczalnika, za pomoca mikro¬ organizmów lub przez reakcje z optycznie czyn¬ nymi kwasem tworzacym sól ze zwiazkiem race- micznym i rozdzielenie otrzymanych w ten sposób soli, na przyklad na podstawie ich rózne;j rozpusz¬ czalnosci, rozdzielic na diastereomery, z których mozna uwolnic enancjomery przez dzialanie od¬ powiednich srodków. Jako optycznie ozynne kwa¬ sy stosuje sie zwlaszcza postacie D i L kwasu winowego, kwas dwu^o-toluilowinoWy, kwas jabl¬ kowy, kwas migdalowy, kwas kamforosulfonowy, kwas glutaminowy, kwas asparginowy lub kwas chinowy. Korzystnie wyodrebnia sie bardziej czyn¬ ny sposród obydwu enancjomerów.
W sposobie wedlug wynalazku korzystnie stosu¬ je sie takie substancje wyjsciowe, które prowadza do otrzymania produktów koncowych omówionych we wstepie opisu, a zwlaszcza do produktów spe¬ cjalnie opisanych i podkreslonych jako korzystne.
Substancje wyjsciowe sa znane lub mozna je otrzymac w znany sposób jezeli sa nowe.
Zwiazki o wzorze 2, w którym Xt i Z4 razem tworza grupe epoksydowa, mozna np. otrzymac wówczas, gdy /R^ME^Z-pirazynole lub pirymidyno- le poddaje sie reakcji z. epichlorohydryna. Odpo¬ wiednie zwiazki Rs-pirydynowe mozna otrzymac na drodze reakcji R5-2-chloropirydyny z 2,2-dwu- metylo-4-hydiroiksyimetylo^io(ksolanem, hydrolizy powstalego produktu np. za pomoca 2* n kwasu solnego do odpowiedniej R5-2V2/,3'-dwuhydroksy- propoksyi/npirydyny, jej reakcje z chlorkiem me- tylosulfonylu do odpowiedniego zwiazku 3'Hmeta- nosulfonylowego i jej cyk&zacje za pomoca chlor¬ ku iczterobutyloaimoniowego do odpowiedniej R5-2- ^2^3'-epoksypropoksyi/-pirydyny. Subsfcraty o wzo¬ rze 2, w którym Xj oznacza grupe hydroksylowa a Zj oznacza atom chlorowca, np. atom bromu, mozna otirzymac ze zwiazku, w którym grupa /R^/R^/Ity-Het- jest zwiazana z grupa alliloksy- lowa, na drodze jego reakcji z N-bromosukcyni- midem w srodowisku sulfotlenku dwumetylowego.
Substraty o "wzorze 2, w którym Xt oznacza gru¬ pe hydroksylowa a Zj oznacza grupe aminowa, mozna otrzymywac na drodze reakcji odpowied¬ niego zwiazku epoksydowego, którego wytwarza¬ nie omówiono poprzednio,, z amoniakiem w srodowi¬ sku nizszego alkanolu, np. etanolu.
Substancje wyjsciowe moga wystepowac rów¬ niez w postaci enencjomerów. < Nowe zwiazki mozna stosowac jako leki, nip. w postaci preparatów farmaceutycznych, które za¬ wieraja te zwiazki lub ich sole w mieszaninie np. z farmaceutycznym nosnikiem organicznym lut? nieorganicznym, stalym lub cieklym, nadaja¬ cym sie na przyklad do stosowania dojelitowego lub pozajelitowego. Jako takie nosniki stosuje sie substancje, które nie reaguja z nowymi^ zwiazka¬ mi, takie jak woda, zelatyna, cukier mlekowy, skrobia, stearynian manganu, talk, oleje roslinne, alkohole, benzylowe, guma, glikole polialkilenowe, 00172 wazelina, cholesteryna i inne znane nosniki le¬ ków.
Preparaty farmaceutyczne moga wystepowac na przyklad w postaci tabletek, drazetek, kapsulek, czopków, masci, kremów lub w postaci cifeklej jako roztwory (na przyklad eliksiry lub syropy), zawiesiny lub emulsje. Sa one ewentualnie fcte- sylizowane i/lub zawieraja substancje pomocnicze, takie jak srodki konserwujace, stabilizujace, zwil- zajace lub emulgujace, sole zmieniajace cisnienie osmotyczne lub substancje buforowe. Mega one zawierac jeszcze inne substancje terapeutycznie cenne. Preparaty mogace równiez znalezc zasto¬ sowanie w weterynarii sporzadza sie w znany spo- sób.
Dawka dzienna wynosi okolo 40—150 mg w przypadku organizmu stalocieplnego o ciezarze ciala okolp 75kg. ;.
Podane nizej przyklady objasniaja blizej spo- sób wedlug wynalazku. W przykladach tempe¬ rature podano w stopniach Celsjusza.
Przyklad I* .39,7 g 5-bromo-3-.morfolinylo- -2^/3/-bromq-2/-hydox)ksypropoksyi/--pirazyny ogrze¬ wa sie z 41 & izopropyloaminy w 500 ml meta- *5 nolu przez 15 godzin pod chlodnica zwrotna. Na¬ stepnie mieszanine reakcyjna odparowuje sie w prózni otrzymanej, za pomoca wodnej pompy stru¬ mieniowej. Pozostalosc zadaje sie 2n kwasem sol¬ nym i eterem. Faze wodna alkalizuje sie stezo- so nym lugiem sodowym i wytrzasa z eterem. Po¬ laczone wyciagi eterowe suszy sie nad siarczanem sodu i odparowuje w prózni wytworzonej za po¬ moca pompy strumieniowej. Otrzymuje sie surowa zasade, która przeprowadza sie za pomoca ete- rowego roztworu kwasu solnego w metanolu w chlorowodorek 5-bromo-3Hmorfolinylo-2-/3'-izopro- pyloamino-2'^hy peraturze topnienia 202—203°C.
Stosowana jako produkt wyjsciowy 5-bromo-3- 40 morfolinylo-2^3/-bramo-2/-hydroksy^propoksyi/,-.i>i- razyne mozna wytwarzac w nastepujacy sposób: a) 149 g 2,3-dwuchloropirazyny miesza sie z 300 g morfoliny i 460 ml wody przez 16 godzin w temperaturze40°C. ' 43 Nastepnie mieszanine reakcyjna wytrzasa sie z eterem. Ekstrakty eterowe przemywa sie woda do reakcji -obojetnej, suszy nad siarczanem sodu i odparowuje w prózni, wytwarzanej za pomoca wodnej pompy strumieniowej. Pozostalosc odde- 50 stylowuje sie w tak wytworzonej 'prózni. Otrzy^ muje sie., 2-chloro-3-morfolinylo-jpirazyne o tem¬ peraturze wrzenia 162-^165°C/15 monHg. b) 12fr g 2-chloro-3Hmorfolinylo-pirazyny i 70 g alkoholu allilowego rozpuszcza sie w 640 ml trój- 55 amidu kwasu sze^ciometylofosforowego i Wpro¬ wadza w temperaturze 0° w ciagu 30 minut 28,8 g. wodorku sodowego. Nastepnie miesza sie przez 1 godzine w temperaturze 0?, po czym miesza dalej przez 1 godzine w temperaturze 30°C i 15 godzin w w temperaturze pokojowej.
Nastepnie mieszanine reakcyjna wlewa sie do 2 litrów wody z lodem. Po rozlozeniu nadmiaru wodorku sodu, wytrzasa sie z eterem. Ekstrakty eterowe przemywa sie woda do odczynu obojet- «• nego, suszy nad siarczanem sodu i odparowuje1 w prózni otrzymanej za pomoca wodnej pompy strumieniowej. Pozostalosc destyluje sie w wyso¬ kiej prózni. Otrzymuje sie 2-alliloksy-3-morfoliny- lo-pirazyne, b temperaturze wrzenia 105—106°/0,03 mmHg. c) 32 g 2-alliloksy-3-morfolinylo-pirazyny rozpu¬ szcza sie w 350 ml sulfotlenku dwumetylu i 2,7 ml wody. Do tego roztworu wprowadza sie pod¬ czas mieszania §2 g N-bromosukcynimidu, w cia¬ gu 30 minut, przy czym temperatura podnosi sie do 35°. Nastepnie miesza sie dalej przez 30 minut, po czym rozciencza okolo 500 ml wody i wytrza¬ sa mieszanine reakcyjna z eterem.
Ekstrakty eterowe przemywa sie woda, suszy nad siarczanem sodu i odparowuje w prózni, wy¬ tworzonej za pomoca strumieniowej pompy wo¬ dnej. Otrzymuje sie 5-bromo-3-morfolinylo-2- -bromo-2'-hydroksy-propoksy/-pirazyne.
Przyklad II. 71 g 5-brómo-3-dwumetylo- amino-2-/3/-ibromo-2/-hydroksy-propoksyi/-pirazyny ogrzewa sie do wrzenia z 71 g izopropyloaminy w 1 litrze metanolu przez 15 godzin pod chlodnica zwrotna. Nastepnie mieszanine reakcyjna odparo¬ wuje sie w prózni wytworzonej za pomoca stru¬ mieniowej pompy wodnej.
Pozostalosc rozpuszcza sie w 2n kwasie solnym i eterze. Faze wodna alkalizuje sie stezonym lu¬ giem sodowym i wytrzasa z eterem. Polaczone ekstrakty eterowe suszy sie nad siarczanem sodu i odparowuje w prózni wytworzonej za pomoca wodnej pompy strumieniowej. Otrzymuje sie su¬ rowa zasade i z niej kwasem fumarowym w mie¬ szaninie metanolu i eteru uzyskuje wodorofuma- ron 5-bromo-3-dwumetyloamino-2V3'-izopropylo- amino-2'-hydroksypirazyny, o temperaturze top¬ nienia 146—147°.
Stosofwana jako produkt wyjsciowy 5-bromo-3- -dwuimetyloamino-2-/3'-bromo-3/-hydTOksy-propo- ksy/-pirazyne wytwarza sie jak nastepuje: a) Do 350 ml 40% wodnego roztworu dwuetylo- aminy wkrapla sie podczas mieszania 74 g 2,3- -dwuchloro-pirazyny, w ciagu 15 minut, przy czym utrzymuje sie temperature reakcji przez oziebie¬ nie na poziomie 30°, Po zakonczeniu egzotermi¬ cznej reakcji miesza sie jeszcze przez 15 godzin w temperaturze pokojowej. Nastepnie mieszanine reakcyjna wytrzasa sie z eterem, ekstrakty etero¬ we przemywa woda od odczynu obojetnego, suszy nad siarczanem sodu i odparowuje w prózni wy¬ tworzonej strumieniowa pompa wodna. Pozosta¬ losc destyluje sie w prózni w ten sam sposób wytworzonej. Otrzymuje sie 2-chlóro-3-dwuetylo- amino-pirazyne, o temperaturze wrzenia 100— 102°/10 mmHg. b) 47 g 2^hloro-3-dwumetyloaimino-piirazyny i 35 g alkoholu allilowego rozpuszcza sie w 300 ml trój- amidu kwasu szesciometylofosforowego i wpro¬ wadza w ciagu 30 minut w temperaturze 0° 14,4 g wodorku sodowego. Nastepnie pozostawia sie jesz¬ cze przez 1 godzine w temperaturze 0° i przez godzin w temperaturze pokojowej, po czym mieszanine reakcyjna wlewa sie do 2 litrów wo¬ dy z lodem. Po rozlozeniu nadmiaru wodorku so¬ dowego wytrzasa z eterem. Eterowe ekstrakty przemywa sie woda do odczynu obojetnego, suszy 172 8 nad siarczanem sodu i odparowuje w prózni wy¬ tworzonej za pomoca strumieniowej pompy wod¬ nej. Pozostalosc destyluje sie pod zmniejszonym cisnieniem. Otrzymuje sie 2-alliloksy-3-dwumety- loamino-pirazyne, o temperaturze wrzenia 110— 115°/10 mmHg. c) 45 g 2-alliloksy-3^dwumetyloamino-pirazyny rozpuszcza sie w 600 ml sulfotlenku dwumetylu i 9 ml wody. Do tego roztworu dodaje sie podczas mieszania, w ciagu 30 minut 89 g N-bromosukcy¬ nimidu, przy czym przez zewnetrzne chlodzenie utrzymuje sie temperature 35°. Nastepnie miesza sie jeszcze przez 1 godzine w temperaturze po¬ kojowej, rozciencza 2 litrami wody z lodem i wy- trzasa z eterem. Eterowe ekstrakty przemywa sie woda, suszy nad siarczanem sodu i odparowuje w prózni, wytworzonej za pomoca s^rimneniowej pompy wodnej. Otrzymuje sie 5-bromó-3-diwume- tyloamino-2-/-3/-bromo-2'-hydroksy-\propoksyl/-pdra- zyne.
Przyklad III. 53 g 2-/3'-bromo-2'-hydroksy- . -propoksy/-3-chloro-pirazyny ogrzewa sie do wrze¬ nia pod chlodnica zwrotna z 59 g izopropyloami¬ ny w 500 ml metanolu, przez 15 godzin,* po czym miessanine realkcyjna odparowuje sie w prózni, wytworzonej za pomoca strumieniowej pompy wo¬ dnej. Pozostalosc traktuje sie 2n kwasem solnym i eterem. Faze kwasu solnego adkalizuje sie ste¬ zonym lugiem sodowym i wytrzasa z eterem. Eks- trakty eterowe przemywa sie woda, suszy nad siarczanem sodu i odparowuje w prózni, wytwo¬ rzonej za pomoca strumieniowej pompy wodnej.
Pozostalosc krystalizuje sie z eteru. Otrzymuje sie 3-chloro-2-/3,-iizopropyloamino-2/-hydiroksy-propo- ksy/-pirazyne, o temperaturze topnienia 99—100°.
Wytworzony chlorowodorek krystalizuje sie z ukladu metanol-eter, temperatury topnienia 183°.
Stosowana jako produkt wyjsciowy 2-/3'-bromo- -2'-hydroksypropoksy/-3-chloro^piirazyne wytwarza 40 sie jak nastepuje: a) 59,6 g 2,3-dwuchloropirazyny i 92,8 g alko¬ holu allilowego rozpuszcza sie w 400 ml sulfo¬ tlenku dwumetylu i wprowadza podczas miesza¬ nia, w temperaturze 0—5° 9,6 g wodorku sodu, 45 w ciagu 30 minut. Nastepnie miesza sie w tem¬ peraturze pokojowej przez 15 godzin, po czym mieszanine reakcyjna wylewa sie do 2 litrów wo-» dy z lodem i wytrzasa z eterem. Ekstrakty ete¬ rowe przemywa sie woda, suszy nad siarczanem 50 sodu i odparowuje w prózni, wytworzonej za po¬ moca strumieniowej pompy wodnej. Pozostalosc destyluje sie w wysokiej prózni. Otrzymuje sie 2-alliloksy-3-chloro-pirazyne, o temperaturze wrze¬ nia 42—44°f/0,03 mmHg. 55 b) 34 g 2-alliloksy-3-chloro-pirazyny i 7,2 ml wody rozpuszcza sie w 500 ml sulfotlenku dwu¬ metylu i podczas mieszania wprowadza w ciagli minut 71 g N-bromosukcynimidu, przy czym temperature reakcji utrzymuje sie przez oziebie- 8° nie na poziomie 30°. Nastepnie miesza sie jeszcze przez 30 minut w temperaturze pokojowej i roz¬ ciencza 1. litrem wody, po czym mieszanine re¬ akcyjna wytrzasa sie z eterem. Ekstrakty etero¬ we przemywa sie woda, suszy nad siarczanem *5 sodu i odparowuje w prózni, wytworzonej za po-1001VL o 10 moca strumieniowej pompy wodnej. Otrzymuje sie surowa 2-/3M>romo^2/-hydroksy-propoksy/-3- chloro-pirazyne.
Przyklad IV. W analogiczny sposób jak w przykladzie I otrzymuje sie z 39,7 g 5-bromo-3- morfolinylo-2-/3'-bromo-2'-hydroksy-propoksy/-pira- zyny i 51 g III-rzed.butyloaininy-5-bromo-3-mor- folinylo-2-/3'-III-rzed.butyloamino-2'-hydroksypro- poksy/-pirazyne, o temperaturze topnienia 104^- 105°C.
Przyklad V. W analogiczny sposób jak w przykladzie I otrzymuje sie z 37 g 5-bromo-34zo- propyloamino-2V3'-bromo-2'-hydroksy-l-propoksy/- -pirazyny 5-bromo-3-izopropyloamino-2H/i3'-izopro- pyloamino-2'-hydroksy-l^propoksy/-piirazyne, o tem¬ peraturze topnienia 108—109°, która krystalizuje z eteru.
Analogicznie jak w przykladzie I, stosowana ja¬ ko produkt wyjsciowy 5-bromo-3-izopropyloamino- -2^-b(romo-2/-hydi<)ksypropoksy!/-pirazyne wytwa¬ rza sie w sposób nastepujacy: a> z 149 g (1,0 mol) %3-dwuchloro-pdfrazyny i 1,4 litra wodnego 40*/o roztworu iizopropyloaminy otrzy¬ muje sie 2-ehloro-3-izoipTopyloammo-pdrazyne, o temperaturze wrzenia 120—121°/I2 mmHg. b) z 86 g 2-chloro-3-izopropyloamino-pLrazyny otrzymuje sie 2jalliloksy-3-izopropyloamino-pirazy- ne, o temperaturze wrzenia 121—123°/12 mmHg. c) z 39 g 2Hallilóksy-3-izopropyloamino-pirazyny otrzymuje sie 5-bromo-3-iizopropyloammo-2-/3'-tbro- mo-2'-hydroksypropoksy/-pirazyne.
Przyklad VI. Roztwór 15,0 g 3-chloro-2n/2'-3'- -epoksypropoksy/^pirydyny w 100 ml izopropanolu zadaje sie 20 g iizopropyloaminy i nastepnie ogrze¬ wa do wrzenia przez 3 godziny pod chlodnica zwrotna. Mieszanine reakcyjna odparowuje sie w prózni, rozpuszcza w octanie etylu i ekstrahuje 100 ml 2n kwasu solnego. Wyciag w kwasie sol¬ nym alkalizuje sie z 30 ml stezonego lugu sodo¬ wego i ekstrahuje 3X100 ml octanu etylu. Kazdo¬ razowo organiczna faze przemywa sie 10 ml so¬ lanki laczy i suszy nad siarczanem magnezu.
Otrzymuje sie, 2V3'-izopropyloaanino-2/-hydroksy- ^própoksy/-3-chloro-pirydyne, która przekrystalizo- wuje sie z ukladu eter-eter naftowy i wówczas topnieje w temperaturze 71—73°. Chlorowodorek topnieje w temperaturze 167—168° i(z metanolu-ace- tonu).
Stosowana jako produkt wyjsciowy 3-chloro-2- -V2'-3'-epoksypropoksy/-pirydyne wytwarza sie w nastepujacy sposób: a) Do zawiesiny 16,5 g wodorku sodowego w 600 ml li2-dwumetoksyetynu wkrapla sie 108 g 2,2-dwumetylo-4-hydroksyTnetylodioksolanu, tak zeby reakcja byla stale kontrolowana, po czym miesza przez 1 godzine w temperaturze lazni 50— 60°. Do utworzonej galaretowatej zawiesiny do¬ daje sie pod chlodnica zwrotna porcjami 100 g 2,3-dwuchloropirydyny i ponownie ciekla po za¬ konczonym dodawaniu mieszanine reakcyjna mie¬ sza sie jeszcze przez 3 godziny pod chlodnica zwrotna. Rozpuszczalnik odparowuje sie w prózni i pozostalosc traktuje 2 litrami eteru i 200 ml wo¬ dy. Faze eterowa suszy sie nad siarczanem mag¬ nezu i po odparowaniu eteru pozostalosc desty- 45 55 60 luje sie w wysokiej prózni. Otrzymana 3-chloro-2- -[2,,2/-dwumetylo-l/,3'-dioksolanylo-4,/]-,metoksy-pi- rydyna wrze w temperaturze 95—100°/0,01 mmHg. b) Roztwór 157 g 3-chloro-2-[2',2'-dwumetylo-l', 3'-dioksolanyloV47]-metoksy^pirydyny zadaje sie w 100 ml etanolu 320 ml 2n kwasu solnego i miesza przez 2 godziny w temperaturze pokojowej. Po odparowaniu etanolu produkt rozpuszcza sie w minimalnej ilosci wody 100 ml eteru i faze wodna alkalizuje sie 3X200 ml octanu etylu. Kazdorazowy ekstrakt przemywa sie ml solanki, laczy, suszy i odparowuje. Otrzy¬ mana 3-chloro-2-/2/,3'-dwuhydroksypropoksy/^piry- dyna wrze w temperaturze 142—145°//0,015 mmHg. c) Do roztworu 40,6 g 3-chloro-2-/2',3'-dwuhydiro- ksy-propoksy/-pirydyny w 100 ml pirydyny wkra¬ pla sie podczas mieszania i chlodzenia, w tempe¬ raturze 0—5° 25,2 g chlorku metanosulfonowego w ciagu godziny, po czym mieszanine reakcyjna mie¬ sza jeszcze przez 5 godzin w temperaturze poko¬ jowej i nastepnie wlewa do 200 ml wody z lodem.
Wydzielony olej wyodrebnia sie tak jak w przy¬ kladzie I pod b). Otrzymuje sie surowa 3-chlóro- -2-/3/Hmetynosulfonyloksy-2'-hydroksy^propoksy/-pi- rydyne, kt&ra wprost przerabia sie dalej. d) 67 g surowej 3-chlorb-2V3/-metanosulfonylo- ksy-^-hydroksy^propoksyZ-pirydyny, 400 ml chlor¬ ku metylenu, 240 ml In lugu sodowego i 5 g chlor¬ ku czterobutyloamoniowego miesza sie przez 15 godzin w temperaturze pokojowej. Faze chlorku metylenu oddziela sie, przemywa 2X40 ml wody, suszy i odparowuje. Z pozostalosci po odparowa¬ niu wyodrebnia sie przez destylacje w tempera¬ turze 115—130°/0,03 mmHg 3-chloro-2/2',3/-epoksy- ^propoksy/-pirydyner w postaci jasno zóltego ole¬ ju.
Przyklad VII. 22 g surowej 2-metoksy-3-i/3'- -metanosulfonyIoksy-2'-hydroksy-propoksy/Hpirydy- ny, 50 ml izopropyioaiminy i 150 ml izopropanofou ogrzewa sie przez 16 godzin pod chlodnica zwrotna.
Po obróbce analogicznej jak w przykladzie VI otrzymuje sie 3^-3-izoprópyloamino-2'-hydroksy- ^proipoksyt/-2Hmetoksypirydyne, która po przekry- stalizowaniu z polowa ilosci równowaznikowej kwasu fumarowego otrzymuje sie obojetny fuma- ran, o temperaturze topnienia 146—147° (po prze- krystalizowaniu z acetonu).
Stosowana jako produkt wyjsciowy 2-metoksy-3- -/3'-metanosulfoTiyloksy-2/-hydrolKy^propoksy/-pi- rydyne otrzymuje sie w nastepujacy sposób: a) 26 g 3-[l/,3/-dioksolan-2/-on-yloj/4'/]Hmetoksy-2- riitropirydyny ogrzewa sie do wrzenia z roztworem" 7,5 g sodu w 500 ml absolutnego metanolu przez godzin pod chlodnica zwrotna. Roztwór oziebia sie, zobojetnia 2n kwasem solnym i odparowuje w prózni. Pozostalosc ogrzewa sie do wrzenia z 500 ml chloroformu,* przesacza i odparowuje. Po¬ zostalosc po odparowaniu zawiera surowa 3-/2',3'- -diwuhydroksyHpiropok!sy/-2Hm w postaci zóltawego oleju. b) 14,8 g 3-/2yj3/-dwuhydroksyHpropokBy/-2-meto- ksypirydyny rozpuszczonej w 100 ml bezwodnej pirydyny, zadaje sie w temperaturze od -^40 do —15°, kroplami, podczas mieszania 9,0 g chlorku kwasu metanosulfonowego. Mieszanine reakcyjna11 100 172 12 miesza sie dalej jeszcze przez 3 godziny, w tem¬ peraturze—10°, po czym pirydyne odparowuje sie mozliwie calkowicie w wyparce rotacyjnej przy mmHg. Otrzymana surowa 2-metoksy-3V3'-me- tanosulfonyloiksy^^hydrokisy-pTopoksyi/^pirydyne poddaje sie bez dalszego oczyszczania, reakcji z izopropyloamina.
Przyklad VIII. 33 g surowej 3V2',3'-epoksy^ -propoksy/-6-metylopirydyny, 350 ml izopropanolu i 75 ml izopropyloaminy ogrzewa sie przez 12—14 godzin do wrzenia pod chlodnica-zwrotna. Dalej przerabia sie jak w przykladzie VI. Otrzymana 3- -/3-izopropyloamino-2/-hydrolffiy-prop9fcsy/-6-me- tylo-pirydyna wrze przy stosowaniu deflegmatora kulkowego w temperaturze 135—150°l/0,2 mmHg.
Obojetny fumaran topnieje w temperaturze 171—- 173° (po przekrystalizpwaniu z ukladu metano-ace- ton). .,•¦¦¦ Stosowana, jako produkt wyjsciowy 3-/2',3'-epo- ksy-propoksy/-6-metylopirydyne wytwarza sie w nastepujacy sposób: a> 22 g 6Hmetylo-3-pirydynolu,, 50 g weglanu po¬ tasu i 80 ml epichlojrohydryny ogrzewa sie do wrze¬ nia w 500 ml acetonu, podczas mieszania, pod chlodnica zwrotna przez 18—20 godzin. Nierozpusz¬ czalna substancje odsacza sie i przesacz zateza w prózni, w temperaturze lazni 30—40°. Otrzymana 3V2/,3'epoksypropoksyi/-6-metylo-pirydyne przera¬ bia sie dalej, bez dalszego oczyszczania, H paropoksy^TptaofóóTyn^^ rozpusz¬ czanej iw 350 ml dzopropanodu ogrzewa sie do wrze¬ nia z 150 ml (izojpcnopyloaniiiny przez 3 ©odztiny pod chlodeiaica awrotina. Po odipariowatnau i ipczeróbce po¬ zostalosci analogiczne jak w przykladzie VI, otrzy¬ muje sie 3-/3'-izopropyloamino-2'-hydroksy-propo- ksyi/T2-pdirolidyno-karbonylo-piTydyne, która topnie¬ je w temperaturze 108—111° (po przekrystalizowa- niu z ukladu octan etylu-eter).
Produkt wyjsciowy otrzymuje sie przez reakcje 2ipirolidy3nokBrbonylo-3-hydaxtoy-'pirydyny z epi- chloirohydryna analogicznie jak w przykladzie VIII pod a).
Przyklad X. Analogiczinie jak w przykladzie I: ' a) z 3^yloitio-2-/3/-bronio-2'-hydroksypro(poksy/- pirazyny i izopropyloaminy wytwarza sie 3-rety- lotio-2-^3'-izQpropyloaminoH2/-hydroksypropoksy/- pirazyne, której fumaran po przekrystaUzpwaniu z ukladu metanol-eter etylowy wykazuje tempera¬ ture topnienia 150-^160°; * to) z - S^ylo^io-a-^^bromo^^hydroksypropoksy/- -pirazyjiy i III-rz.-butyloaminy wytwarza sie 3- -etylotdo-2V3'-III-rz.bu4yloamiirio-2/^hydroksypropo- ksyi/Hpirezyne, której ^chtorowodorek co przekry- staliizowaniu z ukladu metanol-eter etylowy wyka¬ zuje temperature topnienia 147—148°; ej z SHnetylotio^^/S^bromo^-hydroksypropo- ksy/-(pirazyny i HI-r>L-toutyloaffniny wytwarza sie 3Hmetylotio-2/3'-III-rz.-butylc^miino-2'-hydroksy- -propoksy/-pirazyne, której fumaran po przekry- stalizowandu z izopropanolu wykazuje temperature topnienia 184—185°; . «d) 2-/3/HbromoH2'-hydroksypix>poltóyv'-parazyny i -izopropyloaiminy wytwarza sie 2^3'^oprqipyloamtt- no-2/-hydroksypropoksy/Hpirazyne, której fumaran po przekrystalizowaniu z izopropanolu wykazuje temperature topnienia 136—137°.
Przyklad XI. 19,5 g surowej 3n/2',3'-epoksy- -propoksy/-2^ni"broipirydyny rozpuszczonej w 300 ml izopropanolu ogrzewa sie do wrzenia z IOiO ml • izoprcpyloaminy przez 4 godziny pod chlodnica zwrotna. Po przeróbce analogicznej jak w przy¬ kladzie VI, otrzymuje sie 3-/2'-hydroksy-3'-izopro- pyloamino-propoksy/-2-nitro-pirydyne, która po przekrystalizowaniu z eteru topnieje w tempera¬ turze 99—101°. .
Produkt wyjsciowy otrzymuje sie w nastepujacy sposób: w a) 28 g.2-nitro-3Hpdrydynolu, 200 ml epichlorohy- dryny i 60 g weglanu potasowego podczas mie¬ szania ogrzewa sie do wrzenia w 500 ml acetoni- trylu przez 8 godzin, pod chlodnica zwrotna. Po przesaczeniu i odparowiariiu mieszaniny reakcyj¬ no nej otrzymuje sie durowa-3-^2',3'-epoksy-propoksy/- -2-nitro-pirydyne w postaci zóltego oleju.
Przyklad XII. 0,195 g surowego l-/2-metylo- tio-5-pirymidynoloksy/-2,3-epoksypropanu rozpusz¬ cza sie w 10, ml izopropanolu a po dodaniu 1,5 ml ^ izcpriC temperaturze wrzenia pod chlodnica zwrotna, po czym mieszanine reakcyjna odparowuje sie pod próznia. Pozostalosc po odparowaniu rozpuszcza sie w acetonie, klarownie saczy a przesacz zada- W je sie roztworem 0,1 g kwasu szczawiowego w 0,5 ml acetonu. Podczas rozcierania krystalizuje wodo- roszczawian 5-/3Mzopropyloamino-2'-hydroksy«pro- poksy/-2-metylotio-piryinidyny, który po przekry¬ stalizowaniu z ukladu metanol-aceton wykazuje W temperature topnienia 196—197°.
Przyklad XIII. Analogicznie jak w przykla¬ dzie VI: a) z 3-etoksy-2V2',3/-epoksypropoksy/-pirydyny i izopropyloaminy wytwarza sie 3-etoksy-2-/3'-izo- 4Q propyloamino-2/-hydroksypropoksy/^piTydyne, któ¬ ra w chlodnicy kulkowej destyluje w temperatu¬ rze 130—140° pod cisnieniem 0,03 mmHg a z polo¬ wa równowaznikowej ilosci kwasu fumarowego tworzy obojetny fumaran, wykazujacy po prze- « krystalizowaniu z metyloetyloketonu temperature topnienia 142—144°; b) z '3-etoksy-2-/2',3,-epoksy^propoksy/^pirydyny i Ill-rz.-butyloaminy wytwarza sie 3-etoksy-2- -III^ra.-butyloarnino-2'-hyi^roksy^propoksyi/-pirydy- W ne, która w chlodnicy kulkowej destyluje w tem¬ peraturze 130° pod cisnieniem 0,03 mm Hg i two¬ rzy obojetny fumaran, wykazujacy po przekrysta¬ lizowaniu z butanonu temperature topnienia 170—* 172° /przemiana krystalizacyjna w temperaturze W 161—163°/; c) z 3^yjano-2-/2',3/-epoksy-ipropolffiy/Mpiirydyny i lll-rz.-butyloaminy wytwarza sie 3-cyjano^2-\^3'- ^III-rz.-butyloamino-2'-hydroksy-propoksy/Hpirydy- ne; której obojetny fumaran po przekryistaJdzowa- w niu z ukladu metanol^dioksan-woda wykazuje tem¬ perature topnienia 228—230°; d) z 5-/G'-metoiksyta]^nyl0Hami epoksypropoksy/npirydyny i z izopropyloaminy wytwarza sie 5n/2/jmetoksykarbonylo-aminoetylo/- M -2^/3/^izopropyloamino-2/-hydroksypiropoksy/ - piry-100172 is 14 dyne, wykazujaca po przekrystalizowaniu z nie¬ wielkiej ilosci butanonu temperature topnienia 97—98°; e) z 5-/2'-n-butokBykarbonylo^aminoetylo/-2-/2/,3'- epoksypropoksy/npirydyny i izopropyloaininy wy¬ twarza sie S-Z^-n-butoksykarbonylo-aminoetylo/- -2^/3'-dzopropyloaimino-2'-hydroksypropoksy/-pirydy- ne o temperaturze topnienia 93—95° po przekrysta¬ lizowaniu z butanonu, której obojetny fumaran wy¬ kazuje temperature topnienia 145—147°; f) z 5^2/-metoksykarbonyio-aminoetylo/-3-chlo- ro-2V2/,3/-epoksypropoksy/-pirydyny i izópropylo¬ aminy wytwarza sie 5-y2'^metóksykarbonylo-ami- noetylo/-3-ehloro-2-/3'^ izopropyloamino - V-hydro- ksypropoksy/-pii:ydyne o temperaturze topnienia 99—101° po przekrystalizowaniu z eteru etylowego, której obojetny fumaran wykazuje temperature topnienia 179—180° pó przekrystalizowaniu z etano¬ lu; :" '¦: ¦¦- g) z 5-metoksykarb6nylo-amdnoetylo-2-/2',3/-epo- ksyi{MX)poksy/-pirydyny i izópropyloaminy wytwa¬ rza sie 5Hmetctoyikairtonyió^aminamety^^ propyloamitio- 2' - hydroksypropoks^/- pirydyne 6 teaniperaturze topnienia 96—97° po przekrystalizo- wandu z eteru etylowego, której obojetny fumaran wykazuje temperature topnienia 138—140°; h) z 5-/n-butolBykarboriylo^a^iiinontótyIo/-2n/2A,3'- -epoksy-propóksy^-pirydyny i izópropyloaminy wy¬ twarza sie z S-Zn-butoksykarbonylo-aminometyk)/- -2-/3'-iizopsropyloamino-2'-hydroksy-propóksy/-piry¬ dyne o temperaturze topntenia 85-^87° po prze¬ krystalizowaniu z uklatfu dwuchlorometan-eter etylowy; >" i) z 5H/2'-etoksykarbonylo-aminoetylo/-3-chloro- -2H/2',3/-epoksypropóksy/-pirydyny i izópropylo¬ aminy wytwarza sie 5V2/-et6ksykarbonylo-amino- etylo/-3Hchloro-2-/3Mzopropyloaimino - 2'-hydiroksy- propoiksy/^pirydyne o temperaturze topnienia 120—122°, której obojetny fumaran po przekrysta¬ lizowaniu z ukladu etanol-aceton wykazuje tem¬ perature topnienia 149—151°.
Przyklad XIV. Mieszanine 15,0 g 3-chloro- -2-/2/,3'-epoksypropoksy/-pirydyny, 24,0 g weglanu izopropyloamoniowego i 60 g alkoholu izoamylo- wego ogrzewa sie w ciagu 45 minut w temperatu¬ rze 90—100°, chlodzi i zadaje 200 ml eteru nafto¬ wego. Podczas pozostawienia w lodówce krystali¬ zuje 2-^/-izopropyloamino-2'-hydroksypropoksy/-3- -chloropirydyna, wykazujaca po przekrystalizowa¬ niu z ukladu eter etylowy-eter naftowy tempera¬ ture 71—73°.
Przyklad XV. Do ogrzanego do temperatury 50° roztworu 10,6 g 3-etoksy-2-/3'-amino-2'-hydro- ksypropoksyiZ-pirydyny w 100 ml izopropanolu mieszajac wkrapla sie w ciagu 1 godziny roztwór 6,2 g bromku izopropylu w 25 mi dzopirofpainolu oraz drugi roztwór 3,0 g wodorotlenku potasowego w 35 ml izopropanolu. Nastepnie mieszanine re¬ akcyjna ogrzewa sie jeszcze w ciagu 2 %godzin w temperaturze wrzenia, rozpuszczalnik prawie cal¬ kowicie odparowuje sie pod zmniejsznoym cisnie¬ niem pozostalosc zadaje sie 80 ml wody a miesza¬ nine ekstrahuje sie dwukrotnie porcjami po 100 ml octanu etylowego.
Po suszeniu i odparowaniu rozpuszczalnika otrzymuje sie ciemno zabarwiony olej, który w chlodnicy kulkowej destyluje w temperaturze 130—140° pod cisnieniem 0,03 mm Hg. Otrzymana 3-etoksy-2-/3'- izopropyloaimino - 2'- hydroksypropo- ksyZ-ipirydyna tworzy obojetny fumaran, który po przekrystalizowaniu z butamonu wytkazuje tempe¬ rature topnienia 142—144°.
Przyklad XVI. Postepuje sie analogicznie jak w przykladzie XV, lecz stosujac 6,9 g brom- io ku Ill-rz.-butylu zamiast bromku izopropylu. Po obróbce otrzymuje sie 2-/3/-III-rz.-butyloamino-2/- -hydroksypropoksy/-3-etoksypirydyne, której obo¬ jetny fumaran po przekrystalizowaniu z butanonu wykazuje temperature topnienia 170—172°.

Claims (16)

Zastrzezenia patentowe \
1. Sposób wytwarzania nowych pochodnych 2- -hydroksy-3-aminopropanu o wzorze 1, w którym *o Het oznacza grupe pirydyny, pirazyny lub pirymi¬ dyny, Ri oznacza atom wodoru lub rodnik mety¬ lowy, A oznacza nizszy rodnik alkilowy o co naj¬ wyzej 7 atomach wegla lub nizszy rodnik feny- loalkilowy o co najwyzej 7 atomach wegla w niz^ *5 szyrri lancuchu alkilowym, ewentualnie podstawio¬ ny w pierscieniu fenylowym nizsza grupa alkilo¬ wa o co najwyzej 7 atomach wegla, nizsza grupa alkoksylowa o co najwyzej 7 atomach wegla, gru¬ pa trójfluorometylowa lub atomem chlorowca, R3 5b oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe cy- janówa lub nizszy rodnik alkilowy o 00 najwyzej 7 atomach wegla, R4 oznacza atom wodoru, atom chlorowca, nizsza grupe alkilotio o co najwyzej 7 atomach wegla, nizsza grupe oksaalkilenoaminio- 35 wa o 4 lub 5 atomach wegla w lancuchu oksaalki- lenpwym, nizsza grupe tiaalkilenoaminowa o 4 lub 5 atomach wegla w nizszym lancuchu tiaalkileno- wym, nizsza grupe azaalkilenoaminowa o 2—6 ato¬ mach wegla w nizszym lancuchu azaalkilenowym, 40 nizsza grupe alkiloaminowa lub dwualkiloamino- wa o co najwyzej 7 atomach wegla w kazdym z nizszych lancuchów alkilowych, R6 Oznacza atom wodoru, atom chlorowca, grupe cyjanowa, grupe nitrowa, nizsza grupe alkilowa, alkoksylowa, al- « kenylowa lub alkenyloksylowa o co najwyzej 7 atomach wegla w kazdej z tych grup, nizsza krupe alkanoiloaminowa o co najwy¬ zej 7 atomach wegla w nizszym lancuchu alkilowym, nizsza grupe alkanoiioaminoalki- 50 Iowa o co najwyzej 7 atomach wegla w kaz¬ dym z nizszych lancuchów alkilowych, grupe kar- bamoilowa, nizsza grupe N-alkilokarbamoilowa lub dwualkilokarbamoilowa o co najwyzej 7 atomach wegla w kazdym z nizszych lancuchów alkilowych, 55 nizsza grupe alkilenoaminokarbonylowa lub hy- droksyalkilenoaminokarbonylowa o 3—7 czlonach w kazdym z pierscieni, inizsza grupe oksaalkileno- aiminokanbonyilowa, tiaalikilenoamdnokarbonylowa lub azaalkilenoaminokarbonylowa o 4 lub 5 ato- 00 mach wegla w kazdym z lancuchów alkilenowych, pod warunkiem, ze jesli Het stanowi grupe pira¬ zyny lub pirymidyny, to R3 i R4 maja, z wyjat¬ kiem atomu wodoru, wyzej podane znaczenie, a R5 oznacza atom wodoru, albo jesli Het stanowi «5 grupe pirydyny, to R3 i R4 oznaczaja atomy wo-15 doru a R5 ma, z wyjatkiem atomu wodoru, wyzej podane znaczenie, lub ich soli, zwlaszcza dopusz¬ czalnych farmakologicznie soli addycyjnych z kwa¬ sami, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze 2, w którym Het, R3, R4 i R5 maja wyzej podane zna¬ czenia i podlegaja wyzej podanym warunkom, lub sól tego zwiazku, poddaje sie reakcji ze zwiaz¬ kiem o wzorze 3, lub z sola tego zwiazku, w któ¬ rym Rx i R2 maja wyzej podane znaczenie, jeden z symboli Zx i Z2 oznacza grupe aminowa a drugi oznacza reaktywna zestryfikowana grupe hydro¬ ksylowa, Xi oznacza grupe hydroksylowa, albo Zj razem z Xj stanowi grupe epoksydowa, gdy 2& oznacza grupe aminowa, otrzymany racemat ewen¬ tualnie rozszczepia sie na enancjomery, albo otrzymana sól 'ewentualnie przeprowadza sie w wolny zwiazek albo otrzymany wolny zwiazek ewentualnie przeprowadza sie w sól.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze stosuje sie substrat, w którym Z± lub Z2 jako re¬ aktywna zestryfikowana grupa hydroksylowa sta¬ nowi grupe hydroksylowa zestryfikowana kwasem chlorowoowodorowyim, siarkowym lub mocnym or¬ ganicznym kwasem sulfonowym.
3. Sposób wedlug zastrz. 2, znamienny tym, ze reakcje prowadzi sie w obecnosoi zasadowego srodka kondensacyjnego.
4. Sposób wedlug zastrz. 2, mamienny tym, ze reakcje prowadzi sie w obecnosci nadmiaru zwiaz¬ ku aminowego.
5. Sposób wedlug zastrz. 1, albo 2 albo 3 albo 4, znamienny tym, ze 3-etylotio-2H/3'-bromo-2'-hydro- ksyprapoksy/^pirazyne poddaje sie reakcji z izo- propyloamina, otrzymujac 3-etylotio-2V3'Hizopropy- loamino-2'-hydroksypropokisyApirazyne. *
6. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2 albo 3 albo 4, znamienny tym, ze 3-etylotio-2-/3'-bromo-2'-hydro- ksypropoksyZ-pirazyine poddaje sie reakcji z III- -rz.-butyloamina, otrzymujac 3-etylotio-2n/3/-III-rz.- -butyloamilno^^-hydoksypropoksy/Hpiirazyne.
7. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2 albo 3 albo 4, znamienny tym, ze SHmetylotto^-^-bromo-S^hy- droksypropoksyi/^pdrazyne poddaje sie reakcji z III- -rz.-butyloamina, otrzymujac 3-metylotio-2-y3'-III- Hrz.-buityloamino-2'^hydroksyipropoksy/Hpirazyne.
8. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2 albo 3 albo 4, znamienny tym, ze 3-etoksy-i2-/2',3'-epoksypropo- ksyZ-pirydyne poddaje sie reakcji z izopropyloami- 0172 W na, otrzymujac 3^etoksy-2-/3Mzopropyloamino-2'- -hydroksypropoksyZ-pirydyne.
9. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2 albo 3 albo 4, znamienny tym, ze 3-etoksy-2-/2,,3/-opoksypropoksy/- s ^pirydyne poddaje sie reakcji z Ill-rz.-butyloami- na, otrzymujac 3-etoksy^2^3^II-rz.-birtyloamino- -2/-hydroksypropoksy/-pirydyne.
10. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2 albo 3 albo 4, znamienny tym, ze 3-cyjano-2-^2',3/-epoksypropo- 10 ksy/npirydyine poddaje sie reakcji z Ill-rz.-butylo- amiina, otrzymujac 3-cyjaino-2-/3'-III-!rz.-butylo- amino-2/-hydroksypropoksy/^pirydyne.
11. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2 albo 3 albo 4, znamienny tym, ze 5-/2'-metoksyikarbonylo-aimino- 15 etylo/-2^/2^3'-erx>ksyipax)poksy/Hpiirydyne poddaje sie reakcji z izopropyloamina, otrzymujac 5^~ -metokisykarbonylo-amdinoetylo,y-2-/3/-izopropyloami- no-2'-hydiroksypropoksy^Hpirydyine.
12. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2 albo 3 albo 4, 20 znamienny tym, ze 5-/2'-n-buioksykarbonylo^ami- noetylo/-2-/2/,3/-epoksypropoksy/-pirydyne poddaje sie reakcji z izopropylloamina, otrzymujac 5-l2'-n~ -butoksykarboinylo-ammoetylo^^ no^-hydroksypropoksy/Hpiryjdyine, 25
13. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2 albo 3 albo 4, znamienny tym, ze 5-/2'-«metoksykarbonylo-ami- noetylo»/-3HcMoro-2H/2'^/-epoksypropoksy/-pirydyine poddaje sie reakcji z izopropyloamina, otrzymujac 5V2'-metoksykar^bonylo-aminoetylo/'.3-chloro-2-/3,- 3P -izopropyloarnino-2/-hydroksypropoksy/-pirydyne.
14. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2 albo 3 albo 4, znamienny tym, ze 5-metoksykarbonylo-airniinoety- lo-2-^2/,3/-epoksypropoksy/-pirydyne poddaje sie reakcji z izopropyloamina, otrzymujac 5-metoksy- 35 karbonyloamuioiiietylo-2V3/Hiizopropyloamino-2'-hy- droksypropoksy/npirydyne.
15. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2 albo 3 albo 4, znamienny tym, ze 5-/n-butoksykarbonylo-ami- noetylo/-2H/2/,3/-epoksypropoksy/^pirydyne poddaje 40 sie reakcji z izopropyloamina, otrzymujac 5-/in-bu- toksykarbonylo-aminometylo/-2H/Q/-izopropyloamino- -2'-hydroksypropoksy/Hpirydyne.
16. Sposób wedlug zastrz. 1 albo 2 albo 3 albo 4, znamienny tym, ze 5^'-etoksyikarbonylo-amiTioety- *5 lo/-3-chloro-2-/2/,3/^poksypropoksy/-pdrydyne pod¬ daje sie reakcja z izopropyloamina, otrzymujac 5- ^'-etoksykarbonylo-amiinoetylo/HSHchloro^-i/S^izo- propyloainirK)-2/-hydiroksyfpropoksy/-pirydyne.100172 R, R< CH. R5-(Het^—0-CHrCH(0H)-CH2-NH- C-R2 R. mor i RrfHe^O-CK-CH-CH.-Z, n^- Wzor 2 CH, i 3 I z R, h/zor 3
PL1974184285A 1973-02-20 1974-02-19 Sposob wytwarzania nowych pochodnych 2-hydroksy-3-aminopropanu PL100172B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH244473A CH584209A5 (en) 1973-02-20 1973-02-20 3-amino-2-hydroxypropoxy substd. diazines and pyridines - with beta-adrenergic blocking or stimulating activity

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL100172B1 true PL100172B1 (pl) 1978-09-30

Family

ID=4233957

Family Applications (7)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1974168938A PL94250B1 (pl) 1973-02-20 1974-02-19
PL1974203732A PL101376B1 (pl) 1973-02-20 1974-02-19 Sposob wytwarzania nowych pochodnych 2-hydroksy-3-aminopropanu
PL1974184285A PL100172B1 (pl) 1973-02-20 1974-02-19 Sposob wytwarzania nowych pochodnych 2-hydroksy-3-aminopropanu
PL1974189132A PL98967B1 (pl) 1973-02-20 1974-02-19 Sposob wytwarzania nowych pochodnych 1-pirymidynyloksy-2-hydroksy-3-aminopropanu
PL1974184284A PL100314B1 (pl) 1973-02-20 1974-02-19 Sposob wytwarzania nowych pochodnych 1-pirydyloksy-2-hydroksy-3-aminopropanu
PL1974184283A PL100171B1 (pl) 1973-02-20 1974-02-19 Sposob wytwarzania nowych pochodnych 1-pirazynyloksy-2-hydroksy-3-aminopropanu
PL1974189131A PL98964B1 (pl) 1973-02-20 1974-02-19 Sposob wytwarzania nowych pochodnych 1-pirazynyloksy-2-hydroksy-3-aminopropanu

Family Applications Before (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1974168938A PL94250B1 (pl) 1973-02-20 1974-02-19
PL1974203732A PL101376B1 (pl) 1973-02-20 1974-02-19 Sposob wytwarzania nowych pochodnych 2-hydroksy-3-aminopropanu

Family Applications After (4)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1974189132A PL98967B1 (pl) 1973-02-20 1974-02-19 Sposob wytwarzania nowych pochodnych 1-pirymidynyloksy-2-hydroksy-3-aminopropanu
PL1974184284A PL100314B1 (pl) 1973-02-20 1974-02-19 Sposob wytwarzania nowych pochodnych 1-pirydyloksy-2-hydroksy-3-aminopropanu
PL1974184283A PL100171B1 (pl) 1973-02-20 1974-02-19 Sposob wytwarzania nowych pochodnych 1-pirazynyloksy-2-hydroksy-3-aminopropanu
PL1974189131A PL98964B1 (pl) 1973-02-20 1974-02-19 Sposob wytwarzania nowych pochodnych 1-pirazynyloksy-2-hydroksy-3-aminopropanu

Country Status (9)

Country Link
JP (2) JPS5823666A (pl)
CH (1) CH584209A5 (pl)
FI (1) FI60391C (pl)
HU (1) HU173821B (pl)
MC (1) MC1013A1 (pl)
NO (1) NO139682C (pl)
PL (7) PL94250B1 (pl)
SU (3) SU659089A3 (pl)
ZA (1) ZA741070B (pl)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4517188A (en) * 1983-05-09 1985-05-14 Mead Johnson & Company 1-Pyrimidinyloxy-3-hetaryl-alkylamino-2-propanols
DE4421495A1 (de) * 1994-06-20 1995-12-21 Merck Patent Gmbh Heterocyclyloxy-benzoylguanidine
DE4426346A1 (de) * 1994-07-25 1996-02-01 Basf Ag Herbizide Pyrazinderivate

Also Published As

Publication number Publication date
JPS603391B2 (ja) 1985-01-28
MC1013A1 (fr) 1974-10-18
FI60391C (fi) 1982-01-11
ZA741070B (en) 1975-01-29
PL100314B1 (pl) 1978-09-30
FI60391B (fi) 1981-09-30
HU173821B (hu) 1979-08-28
NO740486L (no) 1974-08-21
SU593657A3 (ru) 1978-02-15
PL94250B1 (pl) 1977-07-30
JPS5823666A (ja) 1983-02-12
SU659089A3 (ru) 1979-04-25
PL98967B1 (pl) 1978-06-30
NO139682C (no) 1979-04-25
SU577978A3 (ru) 1977-10-25
PL101376B1 (pl) 1978-12-30
PL100171B1 (pl) 1978-09-30
NO139682B (no) 1979-01-15
CH584209A5 (en) 1977-01-31
JPS5823675A (ja) 1983-02-12
PL98964B1 (pl) 1978-06-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5198256B2 (ja) 縮合複素環式化合物、並びにそれらの組成物及び使用
CA1084930A (en) Substituted imidazo (1,2-a) pyridines
DK143501B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af betareceptorblokerende derivater af 2-hydroxy-3-aminopropan eller terapeutisk anvendelige salte deraf
PL90039B1 (pl)
EP0006614B1 (en) Pyridyl- and imidazopyridyloxypropanolamines, process for preparing the same and pharmaceutical compositions containing the same
PL100172B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych pochodnych 2-hydroksy-3-aminopropanu
CS226434B2 (en) Herbicide and method of preparing its active substance
PL107557B1 (pl) Sposob wytwarzania optycznie czynnych antypod n-/2-benzhydryloetylo/-n-/1-fenyloetylo/-amin i ich soli
FI76336C (fi) Foerfarande foer framstaellning av farmaceutiskt aktiva pyrido/2,3-d/pyrimidin-5-oner.
CN102887856B (zh) 一种合成布南色林的方法
EP0015615A1 (en) Phenyl piperazine derivatives, their preparation and antiagressive medicines containing them
Jończyk et al. Base-mediated reaction of quaternary ammonium salts with nitroarenes-Their useful functionalization via vicarious nucleophilic substitution (VNS)
US4289765A (en) 4-Aminopyridines and medicaments containing the same
US2945040A (en) Certain isonicotinic aod-n-oxtoe poly-
NO131345B (pl)
DD157796A5 (de) Verfahren zur herstellung neuer derivate des 2-amino-aethanols
Gömez‐Parra et al. New Cardiotonic Agents Related to Amrinone: Synthesis of 1, 2‐Dihydro‐5‐arylpyridin‐2‐ones
US4147871A (en) Cyclohexanetetrol derivatives
NO834084L (no) Pyridinderivater med kardiotonisk virkning og fremgangsmaate for deres fremstilling
Gilman et al. 6, 8-Dichloro-2-(2'-pyridyl)-α-di-n-butylaminomethyl-4-quinolinemethanol1a
JPS62185063A (ja) 尿素誘導体
Yoneyama et al. Herbicidal activity of N-(2, 3-epoxypropyl) benzenesulfonamide derivatives
FI61874C (fi) Analogifoerfarande foer framstaellning av nya saosom antidepressivt verkande mediciner anvaendbara metylsulfinylfenon-0-(2-aminoetyl)-oximer och salter daerav
CN106866514A (zh) 一种水相法合成2‑卤代‑3‑取代烃基磺酰基吡啶及其中间体的方法
AT345291B (de) Verfahren zur herstellung von neuen cyclisch substituierten derivaten des 1-amino-2-propanols und deren salzen