NO333807B1 - Anvendelse av uorganiske partikler og fremgangsmåte for å merke og identifisere et substrat eller en artikkel - Google Patents

Abstract

Foreliggende oppfinnelse vedrører uorganiske partikler omfattende minst to kjemiske elementer i et forhåndsdefinert og analytisk identifiserbart forhold. Disse partiklene anvendes som et merkemiddel innarbeidet i eller påført på en hvilken som helst ønsket artikkel. De tilveiebringer et høyt sikkerhets potensiale mot etterligning siden analysen avhenger av en kombinasjon av romlig så vel som kjemisk informasjon. I et første trinn må den informasjons inneholdende partikkelen lokaliseres ved optisk avlesnings elektron mikroskopi og i et andre trinn analyseres forholdet av elementer ved å benytte energi- eller bølgelengde-dispertiv røntgen analyse (SEM/EDX).

Description

Denne oppfinnelsen vedrører anvendelsen av uorganiske partikler som omfatter minst to kjemiske elementer i et forhåndsdefinert og analytisk identifiserbart forhold, og en fremgangsmåte for å identifisere et substrat og/eller en artikkel.

Kodede mikropartikler som har koder som er representert ved minst tre fargede lag av organiske harpikser som kan skilles fra hverandre og deres anvendelse som merke-og/eller sikkerhetstrekk for å hindre etterligning av artikler har allerede blitt beskrevet i DE 26 51 528 og US 4,329,393. Opprinnelig har disse partiklene blitt utviklet for å kunne spore eksplosiver fra fremstilling til detonering. Disse merkene selges under handelsnavnet Microtaggant eller Microtrace.

Ettersom fargesekvensen i lagene er det eneste kodende trekket, begrenser partikkelstørrelse og materialvalg anvendelsen av disse merkene. Partikkelstørrelse under 30 um er et nødvendig krav ved mange applikasjoner, spesielt trykkfarger og beslektede produkter. Høyt oppløste linjer og figurer er vanskelig å fremstille med trykkfarger som inneholder partikler som er større enn den trykte avbildningen i seg selv. Partikler fremstilt fra organiske laminater kan knapt tvinges ned til størrelser i det ønskede området.

En videre ulempe med disse organiske partiklene er deres mangel på varmemotstand. Dette resulterer i ødeleggelse av en merking eller sikkerhetselement når artikkelen utsettes for flamme eller varme.

US 5,670,239 beskriver en sammensetning for den delokaliserte merkingen av artikler, som gjør forfalskningen eller feilaktig anvendelse av disse artiklene vanskelig. Sammensetningen inneholder ikke-allestedsværende kjemikalieelementer, det vil si mer eller mindre sjeldne elementer fra hoved- og undergruppene av det periodiske systemet. Spesielt er dette elementer som har en røntgen linje i området mellom 3,69 keV og 76,315 keV og som kan være tilstede enten på elementform eller på formen som enhver ønsket forbindelse.

Elementsammensetningene og deres konsentrasjoner tjener som delokalisert lagret informasjon som ikke kan oppdages med det blotte øyet. Et informasjonselement, for eksempel en kryptert numerisk kode eller en tall-/bokstavkombinasjon, kan beskrives med et sett av spesifikke elementer eller forbindelser, der hvert spesifikke element eller forbindelse står for et siffer av koden, og konsentrasjonen av elementet eller forbindelsen uttrykker verdien av dette sifferet, for eksempel figuren eller bokstaven. Dersom et spesifikt element eller forbindelse som tilhører settet ikke er tilstede i sammensetningen, blir verdien av det samsvarende sifferet 0 eller tomt.

US 5,670,232 viser flere svakheter. Denne merkefremgangsmåten krever i ethvert tilfelle gjenfinningen av presise konsentrasjoner for merkesammensetnings-komponentene i de merkede bulkmaterialene, beleggene eller trykkfargene. Dette avhenger av en homogen distribusjon av merkekomponentene som generelt er fremskaffet som løsning. Å finne forbindelser av alle ønskede elementer som oppløses homogent i en beleggingssammensetning over hele det nødvendige konsentrasjonsområdet uten å danne bunnfall er nokså vanskelig.

Også anvendelsen av blandinger av materialer i fast tilstand er utelukket på grunn av deres iboende tendens til atskillelse i henhold til partikkelstørrelse, spesifikk tyngdekraft, etc.

En ytterligere ulempe er det begrensede området av kodingsmuligheter, siden hvert spesifikt kjemisk element eller forbindelse kun kan stå for et n-verdsatt siffer i koden. Den totale kodingskapasiteten for m spesifikke elementer er derfor gitt av nm. Den begrensede kodingskapasiteten forårsakes av det faktum at i et delokalisert kodings-system blir kun kjemisk informasjon evaluert. Koden kan således knekkes ved enhver tilstrekkelig følsom analytisk fremgangsmåte som er i stand til å gi kvantitative resultater, for eksempel klassisk elementær analyse, røntgenfluorescens, Laser-Ablasjons-ICP-MS etc. Dette gjør dekodingen og motsatt engineering for enhver potensiell forfalsker lett.

En ytterligere ulempe ved beskrivelsen i US 5,670,239 er følsomheten av krypteringen i forhold til forstyrrende elementer. En eller flere av elementene som benyttes ved krypteringen kan ved et uhell være tilstede av en annen grunn i eller på det merkede objektet. Dette vil vanskeliggjøre en korrekt utskrift av det kodede sifferet. Forstyrring av andre sikkerhetssystemer kan, vise versa, oppstå ved tilstedeværelse av denne type merking, spesielt dersom løselige forbindelser av sjeldne jordartsioner benyttes, som ofte er selvlysende i det synlige eller infrarøde området av spekteret. Denne typen av inngrep kan sannsynlig oppstå med sikkerhetsdokumenter, der et flertall av sikkerhetssystemer har blitt kombinert.

US 3,772,200 beskriver glassbaserte mikropartikler omfattende merkemidler. Bruken av en uorganisk partikkel valgt fra gruppen av ikke-støkiometriske krystaller hvor minst to kjemiske elementer i et forhåndsdefinert forhold som et merkemiddel representerer en kode eller del av en kode er tilstede kan ikke avledes fra nevnte dokument.

Det er derfor et formål ifølge foreliggende oppfinnelse å tilveiebringe merkemidler som ikke oppviser ulempene fra den tidligere kjente teknikk og som er spesielt egnede for anvendelse på sikkerhetsdokumenter.

Det er et videre formål ifølge oppfinnelsen å tilveiebringe et pålitelig juridisk verktøy for å merke artikler mot etterligning eller feilaktig bruk.

Et annet formål ifølge oppfinnelsen er å tilveiebringe merkemidler som er forenlige med de eksisterende sikkerhetssystemene, spesielt de som er i bruk på sikkerhetsdokumenter og som behandler deres automatiserte maskingjenkjennelse.

Et annet formål ifølge oppfinnelsen er en økning av kodingskapasiteten.

Et annet formål ifølge oppfinnelsen er å tilveiebringe en kryptering som gjør motsatt engineering vanskelig og som ikke kan knekkes ved de fleste av de vanlige tilgjengelige analytiske verktøyene.

Et annet formål ifølge oppfinnelsen er å tilveiebringe merkemidler som er ufølsomme for forstyrrende elementer.

Et annet formål ifølge foreliggende oppfinnelsen er å tilveiebringe merkemidler som ikke avhenger av dannelsen av homogene blandinger som er basismateriale eller materialene av artikkelen, eller med belegget eller trykkfargen som skal merkes.

Disse formålene ble løst ved trekkene ifølge de uavhengige kravene.

Spesielt ble de løst ved anvendelsen av minst en uorganisk partikkel omfattende

et forhåndsdefinert forhold av minst to kjemiske elementer, som et merkemiddel, der nevnte forhåndsdefinerte forhold står for en kode eller del av en kode og nevnte partikkel er valgt fra gruppen ikke-støkiometriske krystaller og holdes på plass i beleggingssammensetninger eller trykkfarge for analyse av nevnte forhåndsdefinerte forhold av nevnte kjemiske elementer.

Disse partiklene introduseres til eller påføres på artikkelen som et merkemiddel. Det spesifikke forholdet av elementer i denne organiske partikkelen, som er karakteristisk for hver type av partikler, står for en kode, eller del av en kode.

De informasjonsinneholdende partiklene kan lokaliseres ved skanning elektronmikroskopi (SEM) ved å benytte bakspredt elektrondetektering.

Således må områdene, det vil si partiklene der informasjonen inneholdes, lokaliseres i et første trinn. Etter lokaliseringen av den informasjonsinneholdende partikkelen, kan forholdet av kjemiske elementer som omfattes av denne partikkelen bestemmes ved energi- eller bølgelengde-spredende røntgenanalyse (EDX). Begge trinnene, det vil si lokaliseringen av en partikkel og dens analyse utføres på det samme SEM-utstyret. Den korrekte dekodingen av merkingen ifølge foreliggende oppfinnelse er knyttet til analytiske metoder som kombinerer både mikroskopi for lokaliseringen og elementanalyse for å kunne lese koden. Ved å konsentrere den kodede informasjonen til minst en lokalisert partikkel, blir informasjonsgjenfinningen ikke avhengig av homogen blanding. For lesingen av slike merker er SEM/EDX de beste praktiske metodene i dag. For SEM/EDX er et partikkel volum i størrelsesorden på 0,01 um<3>tilstrekkelig for å bli korrekt lest.

En videre fordelaktig egenskap med SEM/EDX analysemetoden er dens avhengighet av standarder for å oppnå pålitelige kvantitative resultater. Mengden av et element tilstede i en partikkel bestemmes fra intensiteten av dets karakteristiske røntgenutsending. Dette siste avhenger imidlertid av de presise magnetiseringsbetingelsene, det vil si energien av den magnetiserte elektronstrålen. Ettersom energien av den magnetiserte strålen er mer eller mindre dempende i virkning på tettheten av materialet, må analysen utføres mot standardmaterialer med lignende kjemisk natur. I fravær av slike standarder, kan de kvantitative resultatene bli nokså gale. Ved sikkerhetsapplikasjoner, er standardene og deres eksakte sammensetninger kjent for eieren av merket, men ikke for forfalskeren. Forfalskeren må derfor stole på indirekte bevis, og vil derfor ikke være i stand til å kopiere merket, selv om han hadde et SEM/EDX-utstyr til sin disposisjon og et utførelsesmateriale-synteseanlegg.

Merkepartiklene kan inneholde et hvilket som helst kjemiske element, spesielt nyttige er elementer i den andre halvdelen av det periodiske system ettersom de letter lokaliseringen av partikkelen på SEM. Imidlertid, for kodingsformål, kan man benytte et hvilket som helst element med et atomnummer på minst fem. Disse elementene er lesbare ved den ovenfor nevnte detekteringen og analyseinnretningene.

De kodede forbindelsene som benyttes i foreliggende oppfinnelse er valgt blant de ikke-støkiometriske krystallinske forbindelsene.

Ikke-støkiometriske krystaller er faste stoffer med en mikrokrystallinsk ordnet struktur, det vil si at atomene er arrangert på en regelmessig måte, kalt den krystallinske strukturen. Visse krystallstrukturer er nokså tolerante for erstatning av en type atom med et annet uten behov for forandringer i deres mikroskopiske orden, gitt at visse generelle regler som atomstørrelser og ladningsnøytralitet respekteres. Eksempler på slike struktur typer er spindlene (AB2O4), granatene (A3B2C3O12eller A3B5O12), perovskittene (ABO3), lantanide oksysulfidene (Y, Ln)202S, zirkonene (ABO4) etc. Her står A, B, C for forskjellige typer av områder som er truffet i krystallstrukturen; disse områdene må inntas av tilsvarende metall ioner. Ln står for lantanideseriene, det vil si element 57 til 71. Et gitt område i alle disse strukturene kan inntas enten av en enkelt type av et metallion, eller ved en blanding av forskjellige typer av kjemisk lignende metallioner. For eksempel har alle forbindelsene Fe304, ZnFe204, (ZnxCoi.x)Fe204 og Co(Fe2-xAlx)04spinellstrukturen. Parameteren x i noen av disse formlene kan velges fritt, det vil si et eller flere konsentrasjonsforhold eksisterer som ikke er foreskrevet av støkiometri. Foreliggende oppfinnelse er svært avhengig av eksistensen av denne type av forbindelser for realiseringen av egnede informasjonsinneholdende partikler.

De uorganiske partiklene kan ha en hvilken som helst fasong, inkludert uregelmessig dannede så vel som regelmessig dannede partikler. Størrelsen på nevnte partikler er hovedsakelig i et område på mellom 0.1 til 30 mikrometer, foretrukket i et område på mellom 0,5 til 10 mikrometer og enda mer foretrukket i et område på mellom 1 til 5 mikrometer. Hovedsakelig betyr at 80 % eller mer av den totale vekten av materialet faller innenfor området. Volumet av de individuelle partiklene er hovedsakelig omfattet innenfor området mellom 0,01 um<3>til 10000 um<3>, foretrukket innenfor området mellom 0,1 (im<3>til 1000 (im<3>, mer foretrukket innenfor området mellom 1 (im<3>til 100 um<3>.

De uorganiske partiklene ifølge foreliggende oppfinnelse kan blandes inn i en hvilken som helst type av beleggingssammensetning og trykkfarge som påføres på en hvilken som helst type av substrat som skal merkes. Ved en foretrukket utførelsesform, dersom kodingen skal forbli usynlig for det menneskelige øye, er det filmdannende bæremediet valgt å være transparent i det synlige området av det elektromagnetiske spekteret. Ved en ytterligere applikasjonsmåte, innarbeides partiklene i bulkmaterialer som deretter vil oppnå deres ønskede form ved ekstrudering, støping, sprøyte støping, valsing, etc. Beleggingssammensetninger eller trykkfarge som omfatter nevnte partikler kan påføres til det underliggende substratet ved en hvilken som helst av de kjente teknikkene. Disse inkluderer spraying, pensling, dypping, trykking. Trykking kan utføres for eksempel ved intaglio, dyptrykk, offset, silke trykk, bok trykk, flexografi og beslektede teknikker.

De informasjonsinneholdende partiklene kan også innarbeides i pulverbeleggingssammensetninger, tonere, etc, så vel som i papir, sikkerhetsfolier, plastark, og i fibre, spesielt for verdipapirer, pengesedler, sjekker, etc, og for sikkerhetsdokumenter, pass, førerkort, etc. De kan videre benyttes i kredittkort, idkort, adgangskort og alle typer av kort som meddeler en rett eller har en verdi.

Den nyttige mengden av partikler som er nødvendig for en pålitelig detektering og analyseområder fra 0,0001 % til 10 %, foretrukket fra 0,001 % til 1 % og enda mer foretrukket fra 0,01 % til 0,1 % basert på den totale vekten av den samlede sammensetningen eller materialet hvortil den tilsettes.

Beskyttelsen mot etterligning økes når nevnte partikler i tillegg har selvlysende, magnetiske, IR-absorberende, radiofrekvens og/eller mikrobølgeresonansegenskaper. Beleggingssammensetninger og/eller trykkfarger kan påføres til et hvilket som helst sikkerhetsdokument for å forhindre etterligning eller urettmessig salg og bruk av nevnte dokument.

Lesingen av kodene ifølge foreliggende oppfinnelse kan gjøres med ethvert nåværende tilgjengelig skanning elektronmikroskop (SEM), forutsatt at det er utstyrt med en bakspredende elektrondetektor og en energi- eller bølgelengdespredende røntgendetektor. Dataene ifølge eksemplene nedenfor stammer fra tre forskjellige instrumenter (en LEO 435VP, en Philips XL30W og en Hitachi S-3500N), som kan benyttes tilfeldig for det samme formål.

Ved skanning elektronmikroskopi blir prøven skannet med en svært skarp fokusert elektronstråle, på 5 til 10 nm flekkstørrelse og 1 til 30 kV elektronenergi. Når denne primære strålen treffer prøven, produseres forskjellige typer av sekundær stråling som kan detekteres med hjelp av passende innretninger. Et plott av den tilsvarende detektorintensiteten som en funksjon av skanning elektron strålens koordinater gir SEM bilde. Avhengig av elektronenergien og prøvetettheten, trenger den primære strålen mer eller mindre igjennom til prøvematerialet. For eksempel trenger en stråle på 20 keV gjennom omtrent 5 til 8 um i en organisk fargestoffmatriks.

De viktigste typene av sekundær stråling er:

(i) Sekundære elektroner, det vil si elektroner av prøvemateriale som sendes ut etter kollisjon med elektroner fra den primære strålen. Sekundære elektroner har lave energier (lavere enn 50 eV), og kan derfor kun unnslippe fra hele overflaten av prøven. Som en konsekvens gir sekundære elektrondetekteringer et overflate topografisk bilde av prøven ("topografisk kontrast"). (ii) Bakspredte elektroner, det vil si elektroner av den primære strålen som spres ved kjernen eller kjernene av prøveatomene. Bakspredte elektroner har høye energier, nært energien av den primære strålen, og kan unnslippe fra hele det penetrerte prøvevolumet. Ettersom elektronspredningskraften av et atom øker med dets atomnummer, gir bakspredte elektroner et bilde av den kjemiske naturen av prøven ("kjemisk kontrast"). (iii) Røntgenstråler, hvilke oppstår fra oppfyllingen av prøveatomenes tomme elektronskall etter kollisjoner med elektroner fra den primære strålen. Hvert atom sender ut dets karakteristiske røntgenstrålespektrum, bestående av K, L, M, etc. linje-serier, som kan benyttes til å konkludere vedrørende nærværet av et visst kjemisk element i prøven, så vel som for å bestemme dets relative mengde, dersom en sammenligningsstandard er tilgjengelig. Intensiteten av den mottatte røntgenstråleutsendingen avhenger bemerkelsesverdig av energien av den magnetiske primære elektronstrålen, så vel som av tilstedeværelsen av røntgenstråle-absorberende materiale i strålebanen. Som en generell regel må skanning elektronstråleenergien være omtrent minst det dobbelte av energien av utsendelseslinjene som observeres, og utsendelseslinjer med energier lavere enn 2 keV vil allerede lide absorpsjonstap i en organisk fargestoffmatriks. En vanlig primærstråleenergi i SEM-arbeid er 20 keV. Under disse betingelsene, kan elementer opp til omtrent brom (atomnummer 35) bestemmes foretrukket på deres K-linjer, mens elementene fra rubidium til bismuth (atom nummer 37 til 83) må bestemmes foretrukket på deres L-linjer. For de tyngre elementene i den siste gruppen, har også M-linjene en viss interesse, og de tjener foretrukket til bestemmelsen av aktinidene. For beregningen, blir toppområdene av K-, L- og M-linje-seriene integrert hver for seg og tatt med i beregningen ifølge de utstyrsspesifikke beregningsmetodene.

De følgende figurene og eksemplene vil videre forklare foreliggende oppfinnelse som imidlertid ikke er begrenset til disse. Figur 1 viser et SEM-bilde av en krystallinsk ikke-støkiometrisk uorganisk informasjonsinneholdende partikkel ifølge foreliggende oppfinnelse, innarbeidet i en dyptrykksfarge, under bakspredt elektrondetektering ("kjemisk kontrast"). Figur 2 viser et SEM-bilde av forskjellige krystallinske ikke-støkiometriske uorganiske informasjonsinneholdende partikler ifølge foreliggende oppfinnelse i en optisk variabel silketrykkfarge. Figur 3 viser et SEM-bilde av de samme partiklene som i figur 2 i en optisk

variabel dyptrykksfarge.

Figur 4 viser et SEM-bilde av en bulkmengde av krystallinske ikke-støkiometriske uorganiske informasjonsinneholdende partikler, visualisert ved bakspredt elektrondetektering. Figur 5 viser det energidispersive røntgenspekteret av en av de krystallinske

ikke-støkiometriske partiklene lokalisert i figur 2.

Figur 6 viser en tabell av SEM/EDX-analyser, oppnådd på uorganiske partikler i

følge oppfinnelsen.

Figur 7 viser et SEM-bilde av uorganiske informasjonsinneholdende partikler av

glasstypen, ikke ifølge foreliggende oppfinnelse.

Figur 8 viser det energidispersive røntgenspekteret av en av partiklene ifølge figur 7. Den kjemiske sammensetningen er (Ge02-Si02-La203-Er203-Ta205).

I figurene 1 til 4 er lokaliseringen av informasjonsinneholdende partikler på en SEM, ved anvendelse av bakspredt elektrondetektering vist. De uorganiske partiklene i disse tilfellene hadde sammensetningen (Y(2.u.v-w-x)NduGdvErwYbx)02S.

Figur 6 viser en tabell av SEM/EDX-analyser, oppnådd på uorganiske partikler ifølge oppfinnelsen. Den første kolonnen viser SEM/EDX-resultater, som er oppnådd for den rene partikkelen ifølge figur 4, ved å benytte instrumentets interne standardisering og algoritmer mot elementforholdet av standardpartikkelen som kun vil være tilgjengelig for eieren av nevnte standard. Kolonnene 2, 3 og 4 viser SEM/EDX-resultater for hver individuell krystall av merket, tilstede ved konsentrasjoner på henholdsvis 1 % og 0,1 %, i to forskjellige dyptrykksfarger. Disse analysene ble utført på vanlig trykking av disse fargene.

Den forbedrede kodekapasiteten av denne typen av merking ifølge foreliggende oppfinnelse, så vel som dens motstand mot forstyrrende elementer og mot reverseringsteknikk-forsøk, vil bli illustrert ved hjelp av det følgende eksempelet:

Eksempel:

Kodede partikler Pl: (Yi .6Ndo.2Gd0.2)02S

Kodede partikler P2: (Yi.oGdo.6Ybo.4)02S

Kodede partikler P3: (Yi.3Ndo.iGdo.4Ybo.2)02S Kamufleringsmateriale C1: La203

Kamufleringsmateriale C2: Gd2<33

En koding utført med en 1:1 blanding av Pl og P2 kan atskilles, ifølge foreliggende oppfinnelse, fra en koding utført med P3. US 5,670,239 ville ikke skjelne mellom begge tilfeller. Dette illustrerer den høyere kodekapasiteten av merkemidlene ifølge foreliggende oppfinnelse.

Claims (14)

1. Anvendelse av minst en uorganisk partikkel omfattende et forhåndsdefinert forhold av minst to kjemiske elementer, som et merkemiddel, der nevnte forhåndsdefinerte forhold står for en kode eller del av en kode og nevnte partikkel er valgt fra gruppen ikke-støkiometriske krystaller og holdes på plass i beleggingssammensetninger eller trykkfarge for analyse av nevnte forhåndsdefinerte forhold av nevnte kjemiske elementer.

2. Anvendelse av minst en partikkel ifølge krav 1, der nevnte krystallinske partikkel er valgt fra gruppen bestående av krystaller med granat-, spinell-, perovskitt-, zirkon-strukturer.

3. Anvendelse av minst en partikkel ifølge krav 1, der nevnte krystallinske partikkel er valgt fra gruppen av oksysulfider av sjeldne jordarts-elementer og/eller yttrium.

4. Anvendelse av minst en partikkel ifølge ett av kravene 1 til 3, der volumet av nevnte partikkel stort sett er innenfor området på mellom 0,01 um<3>til 10000 um<3>.

5. Anvendelse av minst en partikkel ifølge ett av kravene 1 til 4, der partikkelen lokaliseres ved å benytte et skanning elektronmikroskop.

6. Anvendelse av minst en partikkel ifølge ett av kravene 1 til 4, der nevnte uorganiske partikkel lokaliseres på et skanning elektronmikroskop under bakspredt elektrondetektering.

7. Anvendelse av minst en partikkel ifølge ett av kravene 1 til 6, der nevnte forhold av kjemiske elementer analyseres ved energi- eller bølgelengde-dispersiv røntgenanalyse på et skanning elektronmikroskop.

8. Anvendelse av minst en partikkel ifølge ett av kravene 1 til 7, der nevnte partikkel i tillegg har en eller flere av de følgende egenskapene: luminisens, magnetisme, IR-absorpsjon, radiofrekvens og/eller mikrobølgeresonans.

9. Anvendelse av minst en partikkel ifølge et hvilket som helst av de foregående krav, for å merke sikkerhetsdokumenter.

10. Fremgangsmåte for å identifisere en artikkel, omfattende trinnene av (a) å fremskaffe en artikkel som omfatter minst en partikkel ifølge ett av kravene 1 til 8 som merking, der det forhåndsdefinerte forholdet av minst to kjemiske elementer står for en kode eller del av en kode, (b) å lokalisere posisjonen av nevnte partikkel i nevnt artikkel ved å benytte et analytisk verktøy, (c) å analysere forholdet eller forholdene av de kjemiske elementene i nevnte partikkel lokalisert i trinn (b).

11. Fremgangsmåte ifølge krav 10, omfattende et trinn å innarbeide i nevnte artikkel en eller flere kamufleringsforbindelser omfattende minst en av de kjemiske elementene som er deler av nevnte forhåndsdefinerte forhold i nevnte partikkel.

12. Fremgangsmåte ifølge krav 10 eller 11, der det analytiske verktøyet er et skanning elektronmikroskop.

13. Fremgangsmåte ifølge ett av kravene 10 til 12, der nevnte analyse foregår ved å benytte energi- eller bølgelengde-dispersiv røntgenanalyse på et skanning elektronmikroskop.

14. Fremgangsmåte ifølge ett av kravene 10 til 13, der nevnte partikkel er lokalisert ved å benytte bakspredt elektrondetektering.