KR950000710B1 - 이방도전성 접착제 조성물 - Google Patents

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나가지마 모토
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Abstract

내용 없음.

Description

이방도전성 접착제 조성물
제 1 도는 본 발명 이방도전성 접착제 조성물에 배합되는 금속함유입자의 구조를 모식적으로 도시하는 도면.
제 2 도 및 제 3 도는 시이트상으로 한 본 발명 이방도전성 접착제 조성물을 이용하여 배선기판을 접착하는 때의 상태를 모식적으로 도시하는 도면.
제 4 도는 실시예에 있어서, 도통저항, 절연성 및 접착성을 측정하기에 알맞도록 이용된 예시도.
* 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명
1 : 절연성 접착성 성분 3 : 금속함유입자
3a : 수지층이 피복된 금속합유입자 5 : 시이트상
7 : 심지재 9 : 금속층
11 : 수지층 15 : 수지미분체
20 : 배선패턴 21 : 기판
30 : 무기분체입자
본 발명은, 기판표면에 배선패턴이 형성된 배선기판을 상호 접착함과 동시에, 배선패턴을 상호 전기적으로 배선하기 위한 이방도전성 접착제 조성물에 관한 것이다.
기판 표면에 배선패턴이 형성된 배선기판끼를 그 배선 패턴이 대면한 상태로 접착하는 접착제로서, 예를들면, 열용융성으로 전기절연성의 접착성 성분중에 도전성입자가 분산된 접착제 조성물로 형성된 시이트의 접착제(연결 시이트)가 알려져 있다(일본국 특개소 62-206772호, 특개소 62-40183호 및 특개소 62-40184호 참조).
이러한 연결시이트를 2매의 배선기판 사이에 끼운 상태에서 가열가압하면, 절연성 접착성 성분은 겹쳐져 있던 배선패턴이 횡방향으로 이행하여 도전성 입자만이 배선패턴에 의해서 협지된 상태로 되고, 이 부분의 전기적 접속을 협지시킨 도전성 입자를 개재해서 행할 수 있음과 동시에, 연결시이트를 형성하는 절연성 접착성 성분에 의해서 2매의 배선기판을 접착할 수 있다.
이와 같은 연결시이트에서는, 도전성 입자로서, 종래 금속입자, 금속제 심지재를 수지로 피복한 수지피복 금속입자, 수지제 심지재의 표면에 도금 등에 의해서 금속층을 형성한 금속피복수지 입자 등이 이용되고 있다.
하지만, 도전성입자로서 예를들면 금속입자를 이용한 경우, 인접하는 배선패턴이 금속입자와 접촉함에 의해 단락하기 쉽다고 하는 문제가 있었다. 더우기, 이와같은 금속입자의 비중과 절연성 접착성 성분의 비중과의 차이가 크기 때문에 절연성 접착성 성분 중에 금속입자를 분산시키기 어렵다고 하는 제조상의 문제도 있다. 또, 이러한 금속입자는, 일반적으로 입자형상 및 입자직경이 불균일한 것이 많고, 또 금속입자는 경도가 높기 때문에 압력을 부여하여도 변경하는 것이 없으므로, 배선패턴과 접촉면적이 대단히 좁게되기 때문에, 이와같은 금속입자를 사용한 경우에는, 접속단자부분의 도통불량이 발생하기 쉽다고 하는 문제도 있다.
이와같은 문제를 해속하기 위해 금속입자의 표면에 수지피복층을 형성한 금속입자가 사용되고 있다. 이와같은 수지피복 금속입자는, 통상의 상태에서는 도전성을 가지고 있지 않지만, 2매의 기판상에 설치된 배선패턴에 협지하여 가압하는 것에 의해 배선패턴에 의해서 가압된 수지피복 금속입자의 수지피복층이 파괴되어 도전성이 발현한다. 따라서, 이와같은 수지피복금속입자를 사용하는 것에 의해, 인접하는 배선패턴이 금속입자와 접촉하는 것에 의해 단락하기 쉽다고 하는 문제는 해소되지만, 기본적으로는 금속입자를 사용하고 있는 것에 대신하는 것은 없고, 절연성 접착성 성분 중의 분산성 및 입자의 불균일성에 수반하는 도통불량이라는 문제는 여전히 해소되지 않는다.
이와는 반대로, 수지제의 심지재에 금속을 피복한 금속피복 수지입자는, 배선패턴의 겹치는 부분에서 형성하기 때문에 접촉면적이 크므로, 상기와 같은 도통불량이 발생하기 어렵고, 더구나 심지재가 수지이기 때문에 절연성 접착성 성분과는 그만큼 비중의 차가 없으므로 분산성도 양호하다. 그런데, 이러한 금속피복 수지입자의 표면은 금속이기 때문에, 인접하는 배선패턴과의 사이에서 입자의 접촉에 의해서 발생하는 단락은 방지할 수 없다.
이와같이 종래로부터 이방도전성접착제 중에 배합되어 있는 도전성입자는, 충분한 특성을 가지고 있다고는 말할 수 없다.
다른 한편으로, 상기와 같은 입자가 분산되는 이방도전성접착제에 있어서의 절연성접착성 성분으로서는, 주로 열가소성 수지가 많이 이용되고 있다.
이와같은 열가소성 수지를 사용하는 것에 의해, 비교적 저온에서 단시간 가열 가압하는 것에 의해 접착할 수 있다고 하는 이점이 있다.
하지만, 이와같은 열가소성수지를 이용한 이방도전성 접착은, 절연성 접착성 성분인 열가소성수지가 충분한 경시적 안정성을 가지고 있다고는 말할 수 없는 면이 있고, 특히 고습조건에서 열이 장시간 가해진 경우에는 절연성 접착성 성분이 유동성을 가지게 되기 쉽다. 따라서, 이런 조건에서 사용하면 절연성 접착성 성분의 유동에 따라서, 배선 패턴의 사이에 유지된 도전성 입자가 이동할 수 있고, 배선패턴 사이의 도전성, 즉 전기저항값이 불안정하게 된다.
이와같은 문제를 해소하기 위해, 절연성접착성 성분으로서, 열경화성수지도 사용되고 있다.
열경화성수지를 사용하는 것에 의해, 상기와 같은 내습열안정성, 신뢰성을 대폭으로 개선할 수 있지만, 열경화성 수지는, 일반적으로 사용 가능한 시간이 짧고, 압착조건이 고온이면서 장시간 된다고 하는 문제가 있다.
본 발명은, 이와같은 종래기술에 따른 문제점을 해결하려고 하는 것이고, 인접하는 배선패턴이 단락함이 없이, 입자가 접착제중에 균일하게 분산하고, 또 도통 불량이 발생하기 어려운 이방도전성 접착제 조성물을 제공하는 것을 목적으로 하고 있다.
본 발명은, 절연성접착성분과 이 절연성접착성 성분 중에 분산된 입자로 이루어진 이방도전성접착제 조성물에 있어서, 상기 절연성 접착성성분이, 탄소원자수 1∼4의 알킬기를 가지는 아크릴산 에스테르와 말레이미드 유도체로부터 형성되는 공중합체와, 이 공중합체 100중량부에 대해, 5∼60중량부의 열경화성수지와 0.05∼5.0 중량부의 결합제를 함유하고, 그리고, 상기 입자가, 수지제의 심지재와 이 심지재를 피복하는 금속층 및 이 금속층 표면에 드라이플랜트법에 의해 고정된 수지미분체로부터 형성되는 수지층을 가지는 금속 함유입자인 것을 특징으로 하는 이방도전성접착제 조성물을 제공한다.
더우기 본 발명은, 절연성 접착성 성분과 이 절연성 접착성 성분 중에 분산된 입자로 이루어진 이방도전성접착제 조성물에 있어서, 상기 절연성접착성 성분이, 탄소원자수 1∼4 알칼기를 가지는 아크릴산 에스테르와 말레이미드 유도체로부터 형성되는 공중합체와, 이 공중합체 100중량부에 대해, 5∼60중량부의 열경화성 수지와, 0.05∼5.0중량부의 결합제를 함유하고, 그리고 상기 입자가, 수지제의 심지재와, 이 심지재를 피복하는 금속층과, 이 금속층 표면에 드라이플래트법에 의해 고정된 수지미분체로부터 형성되는 수지층을 가지는 금속함유입자 및 이 금속함유입자의 평균 입자직경의 1/10 이하의 평균입자 직경을 가지는 무기분체입자로 이루어진 것을 특징으로 하는 이방도전성접착제 조성물을 제공한다.
본 발명에 따른 이방도전성접착제 조성물에 의하면, 금속함유입자의 금속층이 수지층으로 피복되어 있기 때문에, 이러한 금속함유입자는 절연성을 나타내고 인접하는 배선패턴이 단락하는 일은 없다. 그리고, 가열 가압접착의 때에 배선패턴이 부설된 부분에서는 상기 금속함유입자의 최외각을 형성하는 수지층이 파괴되어 이 금속함유입자가 도전성을 가지게 된다. 더우기, 상기 심지재로서 수지심지재를 사용하고, 또 최외층이 특정의 수지층인 금속함유입자를 도전성입자로서 이용하고 있기 때문에 입자가 접착제 속에 균일하게 분산하며, 또한 도통불량도 발생하기 곤란하다.
이하, 본 발명에 따른 이방도전성접착제 조성물에 대해서 구체적으로 설명한다.
본 발명의 이방도전성접착제 조성물을 구성하는 절연성 접착성분은, 탄소원자수 1∼4 알킬기를 가지는 아크릴산 에스테르와 말레이미드 유도체와의 공중합체(절연성 아크릴산 접착성 성분), 열경화성수지 및 결합제로 이루어진다.
이와같이 특정의 아크릴산계 공중합체와 열경화성수지를 조합시켜 사용하는 것에 의해, 종래의 열경화성수지를 단독으로 사용한 경우보다도 사용가능한 시간이 길게 됨과 동시에, 접착시의 압착시간을 단출할 수 있다.
절연성아크릴계 접착성 성분은, 탄소원자수 1∼4의 알킬기를 가지는 아크릴산 에스테르와 말레이미드 유도체와의 공중합체이다.
이와같은 아크릴산 에스테르의 구체적인 예는, 메틸아크릴레이트, 에틸아크릴레이트, n-프로필아크릴레이트 및 부틸아크릴레이트를 들 수 있다. 이러한 아크릴산 에스테르는, 단독으로 혹은 조합시켜서 사용할 수 있다.
또한, 말레이미드 유도체는, 방향족 말레이미드 화합물, 치환족 말레이미드 화합물 및 지방족 말레이미드 화합물 중 어느 것을 사용해도 좋다. 이와같은 말레이미드 유도체의 구체적인 예는, 페닐말레이미드 및 2-메틸페닐말레이미드와 같은 방향족 말레이미드 화합물, 시크로헥실 말레이미드와 같은 치환족 말레이미드 화합물 tert-부틸말레이미드와 같은 지방족 말레이미드화합물을 들 수 있다. 이러한 말레이미드 유도체는, 단독으로혹은 조합시켜서 사용할 수 있다.
본 발명의 조성물 중에 있어서 절연성 접착성 성분을 구성하는 아크릴계 접착성성분은, 상기와 같은 아크릴산 에스테르와 말레이미드 유도체와의 공중합체이지만, 이 공중합체 중에는 α,β-불포화카르본산화합물, 이러한 염 혹은 산무수물(카르본산류)이 공중합체되어 있어도 좋다.
여기서 사용되는 카르본산류로서는, 카르복실기와 에틸렌성 이중결합을 가지는 화합물을 사용할 수 있고, 이와같은 화합물이, 예를들면 수산기, 알킬기와 같은 다른 기를 가지고 있어도 좋다. 이와같은 카르본산 화합물의 예로서는, 아크릴산, 메티크릴산, 말레인산 및 이타콘산, 이들 카르본산의 알칼리 금속염, 및 이들 카르본산의 산무수물을 들 수 있다.
상기와 같은 공중합체 중에 있어서의 각각의 단량체로부터 유도되는 반복 단위의 함유율은, 각각 단위체 환산으로 아크릴산 에스테르로부터 유도되는 반복단위 100중량부에 대해, 말레이미드유도체로부터 유도되는 반복단위는, 통상은 0.5∼15.0 중량부, 바람직하게는 0.5∼10.0중량부, 더욱 바람직하게는 1.0∼5.0중량부의 범위 내에 있다. 또, 카르본산류를 공중합시킨 경우에는, 이러한 카르본산류로부터 유도되는 반복 단위의 함유율은, 아크릴산에스테르로부터 유도되는 반복단위 100중량부에 대해, 통상은 0.5∼20중량부, 바람직하게는 0.1∼10중량부의 범위 내에 있다.
이러한 공중합체로서는, 통상은 중량평균분자량이, 통상은 100,000∼500,000, 바람직하게는 100,000∼300,000의 범위 내에 있는 것을 최적으로 사용할 수 있다.
본 발명에서 사용되는 열경화성수지의 경화반응에 의해 형성되는 열경화성 수지의 예로서는, 페놀수지, 유리아수지, 멜라민수지 및 벤조그아나민수지 등을 들 수 있다. 이들 열경화성수지를 형성하는 성분은, 단독의 열경화성 수지를 형성하도록 사용할 수도 있고, 또는 복수의 열경화성수지를 형성하도록 조합시켜서 사용할 수도 있다. 이들중 특히 알킬페놀수지 혹은 아릴변성 페놀수지를 형성할 수 있는 성분을 사용하는 것이 바람직하고, 특히 키실렌 변성페놀수지를 형성할 수 있는 성분을 사용하는 것이 바람직하다. 더우기, 여기서 사용하는 열경화성수지는, JIS-K-6910으로 측정되고 있는 방법에 의해 측정한 겔화시간이 60초이상인 것을 사용하는 것이 바람직하다. 이러한 겔화시간을 가지는 열경화성수지를 사용하는 것에 의해 본 발명의 접착제 조성물의 사용가능시간을 최적한 범위 내에 있게할 수 있다.
이와같은 열경화성수지는, 상기 공중합체 100중량부에 대해, 통상은 5∼60중량부, 바람직하게는 10∼40중량부의 양을 사용한다.
본 발명의 접착제조성물의 절연성접착성성분은, 상기와 같은 절연성아크릴계 접착성 성분 및 열경화수지와 결합제로 구성된다.
여기서 사용되는 결합제의 예로서는 아조계 결합제, 이소시아네이트계 결합제, 금속키레이트계 결합제 및 실란 결합제를 들 수 있다.
이중, 본 발명에 있어서는, 특히 실란 결합제를 사용하는 것이 바람직하고, 더우기 이 실란 결합제 중에서도 에폭시실란계 결합제를 사용하는 것이 바람직하다.
본 발명에 있어서, 결합제는, 공중합체 100중량부에 대해 통상은, 0.05∼50.중량%, 바람직하게는 0.1∼1.0중량%의 량으로 사용된다.
이러한 결합제를 사용하는 것에 의해, 특히 기판과 본 발명의 접착제 조성물과의 접착강도가 향상한다. 특히 이러한 효과는 접착되는 기판이, 가라스기판, 폴리이미드기판, 폴리에스테르기판인 경우에 현저하게 나타난다.
또, 결합제를 이용하는 것으로, 기판의 종류에 의함이 없이 기판과 접착제와의 사이에서 양호한 계면접착 상태를 유지할 수 있으므로, 잠열을 받은 때의 전기 저항값과, 잠열을 받기 전의 상태, 즉 초기상태와의 사이에서 차이가 적게되고, 기판의 배선패턴 사이의 도전상태가 장기간 유지된다.
이것은 커플링제를 병용하는 것에 의해 접착제와 기판과의 계면의 접착상태가 개선되기 때문이라 생각된다.
본 발명의 접착제 조성물을 구성하는 절연성 접착성 성분은, 상술한 바와 같이 절연성 아크릴계 공중합체, 열경화성수지 및 결합제를 소정의 함유율로 함유하고 있지만, 특히 본 발명에 있어서는, 이러한 절연성 접착성 성분의 200℃에 있어서의 탄성율(G')이, 105∼107dyn/㎠, 바람직하게는 106∼107dyn/㎠의 범위내가 되도록 각 성분의 배합비율을 조절하는 것에 의해, 가열접착시에 있어서의 접착제 조성물의 기판단부로부터의 밀려나옴을 보다 유효하게 방지할 수 있다.
본 발명의 접착제 조성물에는, 열경화성수지의 경화반응을 적정하게 촉진시키기 위해 경화제를 배합할 수 있다. 이러한 경화제의 구체적인 예는, 이소시아네이트계 경화제, 에록시계 경화제, 금속 키레이트제계 경화제 및 멜라민계 경화제 등을 들 수 있다. 이러한 경화제는, 열경화성 수지와의 조합을 고려하여, 단독으로 혹은 조합시켜서 사용할 수 있다. 이러한 경화제 중에서도, 특히 에폭시계 경화제를 이용하는 것에 의해, 가열 가압시에 있어서의 본 발명의 접착제 조성물의 접착 성능에 악영향을 주는 것 없이 접착성 조성물의 유동상태를 최적한 상태로 억제할 수 있다.
본 발명의 이방도전성 접착제 조성물에 있어서는, 상기와 같은 절연성 접착성 성분 중에 특정의 금속함유입자가 분산되어 있다.
이와같은 조성을 가지는 절연성 접착성 성분을 함유하는 이방도전성 접착제 조성물은, 완전 경화시에 안전한 성늘 나타냄과 동시에, 기판과의 접착시, 구체적으로는, 가열가압을 하는 단계에서는, 접착성성분의 가열경화가 촉진되고 있지 않으므로 종래의 열경화성수지를 접착성성분으로 하는 이반도전 접착제외 비교해서 유동하기 쉽다. 따라서, 이와같은 절연성 접착성 성분을 함유하는 이방도전성 접착제 조성물을 이용하는 것에 의해, 단시간에 기판의 압착을 할 수가 있는 것이다.
이러한 이방도전성 접착제 조성물에 이용하는 입자는, 제 1 도에 도시한 바와 같이, 수지제의 심지재(7), 이 심지재(7)를 피복하는 금속층(9) 및 이 금속층(9)을 피복하는 수지층(11)을 가지고 있다.
본 발명에서는, 심지재(7)에 이용되는 수지재료는, 접착제의 용제 등에 대해 불용성으로, 화학적으로 안정하고, 또 기판의 접착조건, 예를들면 가열 가압조건 하에서 어느 정도 변형시킬 수 있는 재질의 것이면, 특별히 한정되는 것은 아니다.
이러한 심지재(7)의 수지재료로서, 구체적으로 예를들면, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스틸렌, 아크릴로니트릴-스틸렌공중합체, 아크릴로니트릴-부타디엔-스틸렌공중합체, 폴리카아보네이트, 폴리메틸메타크릴레이트 등의 각종 아크릴레이트, 더불어서 폴리비닐부티랄, 폴리비닐포르말, 폴리아미드, 폴리에스테르, 폴리염화비닐, 폴리염화비닐리덴, 불소수지, 폴리페닐렌옥사이드, 폴리페닐렌설파이드, 폴리메틸벤젠, 요소수지, 멜라민수지, 벤조그아나민수지, 페놀포르말린수지, 페놀수지, 키실렌수지, 푸란수지, 디아닐프탈레이트수지, 에폭시수지, 폴리이소시아네이트수지, 페노키시수지 및 실리콘수지 등을 들 수 있다. 이중, 특히 폴리프로필렌, 페놀수지, 실리콘수지가 바람직하다.
이들 수지재료는, 단독으로 사용할 수도 있고 2종 이상을 혼합해서 사용할 수도 있다. 더우기 이들 수지재료는, 적절히 변성되어 있어도 좋다. 또 필요에 따라서 가교제, 경화제 등의 첨가제를 첨가하여 반응시키는 것에 의해 가교구조가 형성된 것이어도 좋고, 또한 경화체이어도 좋다.
심지재(7)는, 이와같은 수지재료를 종래의 공지된 방법을 이용해서 입상으로 하는 것에 의해 제조되지만 그 입경이 균일한 것이 바람직하다. 이와같은 심지재(7)의 제조방법으로서는, 구체적으로는, 유화중합법솝 프리유화중합법, 시이트유화중합법, 현탁중합법, 비수디이소페숀중합법, 분산중합법, 계면중합법, insutu중합법, 액중경화피복법, 액중건조법, 용해분산냉각법 및 스프레이드라이법 등을 예시할 수 있다.
이와같이 해서 얻은 심지재(7)를 피복하는 금속층(9)을 형성하는 금속은 특히 한정되지 않지만, 구체적으로는 Zn, Al, Sb, U, Cd, Ca, Au, Ag, Co, Sn, Se, Fe, Cu, Th, Pb, Ni, Pd, Be, Mg 및 Mn 등이 이용된다. 이들 금속은 단독으로 이용해도 2종 이상을 이용해도 좋고, 더우기 경도, 표면 장력 등의 개선을 위해 기타의 원소, 화합물 등을 첨가해도 좋다.
이와같은 금속을 이용하여 심지재(7)의 표면에 금속층(9)을 형성하는 방법으로서는, 구체적으로는, 증착법, 스퍼터링법, 이온프레이팅법, 도금법, 용사법 등의 물리적 방법을 이용할 수 있고, 기타, 관능기를 가지는 수지로 이루어진 심지재(7) 표면에 필요에 따라서 결합제 등을 개재해서 금속을 화합결합시키는 화학적 방법, 계면활성제 등을 이용해서 금속을 심지재(7) 표면에 흡착시키는 방법, 심지재(7)의 재료인 수지를 합성하는 때에 금속분을 모노머중에 분산시키고, 중합후의 수지제심지재(7)의 표면에 금속분을 흡착시키는 방법 등을 들 수 있다.
이렇게 해서 형성시킨 금속층(9)은, 입자(3)를 가열가압시킨 경우에 심지재의 변형에 추종하여 변형하도록 부설되어 있는 것이 바람직하다. 또한, 이러한 금속층은 단층일 필요는 없고, 복수의 층이 적층되고 있어도 좋다.
이러한 금속층의 두께는, 통상은 0.0.1∼10.0㎛, 바람직하게는 0.05∼5㎛, 더욱 바람직하게는 0.2∼2㎛의 범위 내에 있다. 또, 금속층(9)은, 금속층(9)의 두께/심지(7)의 지경의 비가, 통상은, 1/50∼1/5, 바람직하게는 1/20∼1/10 범위 내에 있는 두께를 가지고 있다.
본 발명에서 이용되는 금속함유입자(3)는, 이렇게 하여 심지재(7) 표면에 형성된 금속층(9)을 피복하는 수지층(11)을 가지고 있다. 이 수지층(11)은, 금속층의 표면에 드라이프렌드법에 의해 수지미분체(15), (15)들을 고정하는 것에 의해 형성된다. 즉, 일반적으로, 금속의 표면에 수지층을 형성하는 방법으로서는, 액중경화피복법, 상분리법, 액중건조법, 스프레이드라이법, 기중 현탁피복법, 드라이프렌드법(메카노케미칼법) 등이 알려져 있지만, 본 발명에서 사용되는 금속함유입자(3)의 조제방법으로서는, 이들 여러 가지의 형성방법중 특히 드라이프렌드법에 의해 이러한 수지층(11)을 형성한다. 이와같이 드라이프렌드법에 의해 수지층(11)을 조제하는 것에 의해, 가장 균일성이 높은 수지층을 형성할 수 있고, 이와같은 수지층을 가지는 금속함유입자는, 우수한 내용제성을 가지며, 더구나 가열가압에 의한 도통의 신뢰성이 높다.
이와같은 수지층(11)을 형성하는 수지미분체(15)의 재료는, 절연성접착성성분을 용해하기 위해 사용되는 것도 어떤 용제에 대해서 불용성이고, 또 접착의 때의 가열가압에 의해 금속층(9)의 표면으로부터 용이하게 이탈하며, 혹은 변형에 의해 금속층(9)을 노출시키는 것이 가능한 수지층(11)을 형성할 수 있는 재료가 사용된다. 이와같은 미분체를 형성하는 수지의 구체적인 예로는, 불소수지, 아크릴수지, 벤조그아나민수지, 스틸렌수지, 카르나바로우, 폴리프로필렌 및 폴리에틸렌 등을 들 수 있다. 이들 수지는 단독으로 혹은 조합시켜서 사용할 수 있다. 또, 가교제와 반응시키는 것에 의해, 가교구조가 형성된 것이어도 좋다. 이와같은 수지 중에서도 특히 불소수지를 사용하는 것이 바람직하다.
미분체(15)는, 이와같은 수지를 이용하여 통상의 방법에 의해 제조되지만, 이와같은 미분체(15)의 제조방법으로서는, 구체적으로는, 유화중합법, 솝프리 유화중합법, 분산중합법, 현탁중합법, 계면중합법, 계면증축합법, 액중건조법, 융해 분산냉각법 및 기계적 분쇄법 등을 들 수 있다.
예를들면 상기와 같은 방법에 의해 얻어진 미분체(15)중, 본 발명에 있어서는 심지재(7)에 대한 입경비(미분체(15)의 입경/심지재(7)의 입경)가, 통상은 1/50∼1/5, 바람직하게는 1/20∼1/10의 범위내에 있는 미분체를 사용한다. 그리고, 이와같은 미분체로서는, 통상은 0.01∼0.5㎛, 바람직하게는 0.1∼0.2㎛, 더욱 바람직하게는 0.2∼1㎛의 범위내의 평균입자직경을 가지는 것이 사용된다.
수지층(11)은, 이와같은 미분체915)를 이용한 드라이프렌딩그법, 즉 금속층(9)을 가지는 심지재(7)와 미분체(15)와의 액체를 개재시킴없이 혼합하고, 필요에 따라서 압축력, 전단력, 충격력 등을 가하는 것에 의해 형성된다.
이와같은 드라이프레딩그법을 행하는데는, 구체적으로는, 예를들면 이하와 같이 하면 좋다. (가) 미분체(15)와 금속층(9)을 가지는 심지재(7)를, 시판중인 하이브리다이제숀시스템((주) 나라기가이제이샤쿠쇼제, 나라식하이브리다이제숀시스템) 혹은 메타노페숀시스템(호소가와미크론(주)제) 등에 도입하여, 20∼200℃, 바람직하게는 50∼120℃의 온도로 가열하면서 전단력을 가해서 처리한다.
이렇게 해서 형성된 수지층(11)의 두께는, 심지재(7)의 평균입경에 대해, 통상 1/50∼1.5, 바람직하게는 1/20∼1/10의 범위 내에 있다. 그리고, 이 수지층의 두께가 통상은 0.01∼5㎛, 바람직하게는 0.1∼2㎛, 더욱 바람직하게는 0.2∼1㎛의 범위내에 있다.
상기와 같은 심지재(7), 금속층(9) 및 수지층(11)으로 이루어진 금속함유입자의 평균입자직경은 통상은 1∼50㎛, 바람직하게는 2∼30㎛, 더욱 바람직하게는 5∼15㎛의 범위 내에 있다.
이러한 금속함유입자는, 조성물중의 절연성 접착성 성분 100중량부에 대해서, 통상은 5∼100중량부, 바람직하게는 20∼60중량부의 범위 내의 량으로 함유되어 있다.
이러한 금속함유입자는, 조성물중에 있어서는, 수지층을 가지기 때문에 도전성을 나타내지 않는다. 그러나, 본 발명의 이방도전성접착제 조성물을 이용하여 배선패턴이 형성되어 있는 기판을 접착하면, 이 접착시의 가열 및 가압에 의해서 배선 패턴의 부분에 있는 금속함유입자의 수지층이 파괴되어서 이 입자가 도전성을 가지게 된다. 다른 한편으로, 배선패턴이 부설되어 있지 않는 부분에 있는 입자는 부여되는 압력이 적기 때문에, 수지층이 파괴되는 것은 없고, 절연성을 유지할 수 있는 것이다. 따라서, 본 발명의 조성물을 이용하는 것에 의해 배선패턴이 형성되 있는 부분에서는 도전성이 발현하고, 배선패턴이 부설되어 있지 않은 부분에서는 절연상태가 유지된다. 본 발명의 조성물을 사용하는 것에 의해, 상기와 같이하여 특정의 부분만이 도전성을 가지도록 될 뿐이기 때문에, 인접하는 배선패턴 사이에서 단란하는 것을 유효하게 방지할 수 있다. 더우기, 금속함유입자는, 심지재로서 수지를 이용하기 위해 절연성 접착성 성분과의 비중차가 적고, 조성물 중에 양호하게 분산한다.
이와같이 본 발명의 이방도전성접착제 조성물은 우수한 특성을 가지고 있지만, 이 조성물 중에 더욱 특정의 입자직경을 가지는 무기분체입자를 배합하는 것에 의해, 접착시의 조성물중에 있어서의 입자의 유동을 억제할 수 있다.
즉, 본 발명의 이방도전성 접착제 조성물에는, 또한 무기분체 입자를 배합할 수 있다. 여기서 사용할 수 있는 무기분체 입자는, 상기 무기분체입자/금속함유입자의 평균 입자직경의 비가 1/10 이하, 바람직하게는 평균입자직경의 비가 1/20∼1/1000의 범위내에 있는 무기분체입자이다. 이러한 무기분체입자로서는, 절연성의 무기물질이 사용된다. 본 발명에 있어서는, 이러한 무기분체입자로서는, 평균입자직경이, 통상은 0.01∼5.0㎛, 바람직하게는 0.02∼1.0㎛의 절연성의 무기분체를 사용한다.
이러한 무기분체입자의 구체적인 예로서는, 산화티탄분체입자, 이산화규소분체입자 및 삼산화안티몬분체입자 등을 들 수 있다. 이러한 무기분체입자는 단독으로 혹은 조합시켜서 사용할 수 있다.
상기와 같은 무기분체입자는, 본 발명의 조성물 중에, 절연성 접착성 성분 100중량부에 대해, 통상은 1.0∼50.0중량부, 바람직하게는 5.0∼25.0중량부의 범위 내에 양으로 배합된다.
또, 금속함유입자와 무기분체와의 배합비율은, 중량부로 3:1∼1:1의 범위 sodpo 있는 것에 의해, 특히 유동상태가 최적으로 조성된 조성물로 할 수가 있다.
이와같이 무기분체입자를 배합하는 것에 의해, 가열가압접착의 때에 있어서의 본 발명의 조성물의 유동성을 조정할 수가 있다. 그리고, 상기와 같은 무기분체입자를 배합하는 것에 의해, 가열가압접착의 때에 본 발명의 접착성 조성물이 기판의 단부로부터 새나가는 것이 거의 없게 된다.
본 발명에 속하는 이방도전성 접착제 조성물은, 시이트상, 페이스트상 등의 여러 형태로 사용할 수 있다.
예를들면 제 2 도에 도시하는 바와 같이, 절연성접착성성분(1)과, 금속함유입자(3),(3) 들 및 무기분체입자(30),(30)들이 이 절연성접착성성분 1 중에 분산되어 있는 본 발명의 조성물을 시이트상으로 하여 사용할 수 있다. 이러한 시이트상의 본 발명의 접착제조성물은, 제 2 도에 있어서 (5)로 도시하고 있다.
이러한 시이트상으로 형성시킨 조성물(5)을 이용하여 회로패턴이 부설된 2매의 기판을 접착하는 경우, 회로(20), (20)들이 형성되어 있는 2매의 갚ㄴ(21)을 회로(20), (20)들이 형성되어 있는 면을, 회로(20), (20)들이 시이트(5)를 개재해서 대면하도록 배치한다.
이러서, 이 기판(21), (21)이 접근하도록 양자를 시이트(5) 방향으로 가열하면서 가압한다.
이렇게 하여 가열가압하는 것에 의해 제 3 도에 도시하는 것에 의해 2매의 기판의 사이가 본 발명의 조성물로 충진되어, 기판(21), (21)이 상호 접착된다. 그리고, 회로(20), (20) 부분에 의해서 금속함유입자(3)가 협지됨과 동시에, 이 부분의 금속함유입자는, 그 최오각인 수지층이 접착의 때에 부여되는 압력으로 파괴되어서 금속층이 노출하여 도전성을 가지게 된다(3a, 3a...). 이 협지된 입자(3a)는, 회로(20), (20)를 전기적으로 접속하고 있다.
본 발명의 이방도전성 접착제 조성물은, 절연성 접착성 성분(1)과, 금속함유입자(3)와, 더욱 바람직하게는 무기분체입자(30)를 함유하고 있고, 이러한 접착성 조성물을 이용하는 것에 의해 회로920), (20)에 의혀서 협지된 입자(3a)를 장기간에 걸쳐서 안정하여 고정할 수 있다. 게다가 절연성 접착성 성분으로서 절연성 아크릴계 접착제 및 열경화성 수지를 함유하고 있으므로, 이 유지상태를 고온시에서도 유지할 수 있다.
더우기, 절연성접착성 성분으로서, 결합제를 배합하는 것에 의해, 기판과 본 발명의 접착제조성물과의 계면의 상태가 양호하게 되어, 접착강도가 향상한다.
상기와 같이 본 발명의 접착제를 시이트상으로 하는 데는 여러 코팅방식을 채용할 수 있다. 이와같은 코팅방식으로서는, 예를들면 나이프 커터, 콤마커터, 리바이스로울 커터 및 그라비아 커터 등을 이용한 코팅방식을 들 수 있다.
또, 본 발명의 이방도전성 접착제 조성물은, 상기와 같이 시이트 상으로 하여 사용할 수 있는 외에, 적당한 용제를 배합하여 페이스트 상으로 사용할 수 있다. 이러한 페이스트 상의 조성물을 사용하는 경우에는, 예를 들면 스크린 커터 등을 이용하는 것에 의해, 기판상에 본 발명의 접착성 조성물로 이루어진 접착제층을 형성할 수 있다.
본 발명에 속하는 이방도전성접착제 절연성은, 탄소원자 1∼4의 알킬기를 가지는 아크릴산 에스테르와 말레이미드유도체와의 공중합체와, 열경화성수지와, 결합체로 이루어진 절연성 접착성 성분 및 이 절연성 접착성 성분 중에 분산시킨 금속함유입자로부터 형성되어 있고, 이 금속함유입자가, 수지제의 심지재와, 이 심지재를 피복하는 금속층과, 이 금속층의 표면에 드라이프렌드법에 의해 수지미분체를 고정하여 형성시킨 수지층을 가지고 있기 때문에, 인접하는 배선패턴이 단락하는 것이 없다. 더우기, 상기 심지재로서 수지를 이용하기 때문에 입자가 절연성 접촉성 성분 중에 분산하기 쉽고, 게다가 접착의 때에 회로 사이에 협지시킨 금속함유입자는, 가압에 수반하여 금속함유입자의 최외각을 구성하는 수지층이 파괴되어서 도전성을 가지게 됨과 동시에, 이 입자가 변형하여 회로입자 사이의 접촉면적이 크기 때문에 도통 불량이 발생하기 어렵다.
또, 본 발명의 이방도전성 접착성 조성물 중에 입자직경이 적은 무기분체입자를 배합하는 것에 의해, 열경화전의 가열가압시에 있어서의 이방도전성 접착제 조성물의 유동성을 억제할 수 있으므로, 안정한 도통성을 얻을 수 있다.
더우기, 결합제를 이용하는 것으로 경시변화가 적지 않은 초기의 도통성을 유지할 수 있는 이방도전성 접착제 조성물을 얻을 수 있다.
이하, 본 발명을 실시예에 의해 설명하지만, 본 발명은 이들 실시예에 고정되는 것은 아니다.
[실시예]
1) 심지재로 시판의 구상 페놀수지(풍력분급에 의해 6㎛∼12㎛(80중량%), 3∼6㎛(80중량%)로 분급한 것)에 무전해도금법에 의해 니켈과 금을 2층으로 피복한 금속피복입자를 얻었다.
1-1 6∼12㎛심지재/Ni/Au=중량비 4/ 4/ 2
1-2 3∼6㎛심지재/Ni/Au=중량비 4/ 4/ 2
1-3 6∼12㎛심지재/Ni/Au=중량비 45/ 45/ 10
1-4 3∼6㎛심지재/Ni/Au=중량비 45/ 45/ 10
2) 금속피복입자 1-1을 100부와, 시판의 불화비닐리덴수지 10와를 취하고, 하이브리다이제숀시스템에 도입하고, 100℃의 온도로 5분 처리하고, 불소수지를 피복한 금속함유입자를 얻었다(1-1H)
마찬가지로 1-2, 1-3, 1-4을 처리하였다.
입자 평균입자직경 두께(심지재/금속층/수지층)
1-1H 11.2㎛ 10㎛/0.3㎛/0.3㎛
1-2H 5.6㎛ 5㎛/0.15㎛/0.15㎛
1-3H 11.1㎛ 10㎛/0.3㎛/0.25㎛
1-4H 5.6㎛ 5㎛/0.15㎛/0.15㎛
3) 이하에 나타내는 조성의 단량체를 이용하여 아크릴산에스테르계 공중합체를 제조하였다.
단량체조성(고형분환산중량, 이하 같음)
아크릴산 에틸에스테르 70%
아크릴산 부틸에스테르 20%
메타아크릴산 5%
2-메틸페닐말레이미드 5%
상기 단량체조성을 톨루엔용액 중에서 중합을 행하고, 중량평균분자량 300,000의 공중합체를 얻었다.
얻어진 중합체에 알킬페놀수지(CKM-1634, 소화고분자(주)제, 겔화시간:180초) 10중량부를 가해서 접착제 조성물을 얻었다.(3-1)
4) 3)에 대해서, 단량체조성을 이하에 기재한 바와 같이 바꾼 것 이외는 마찬가지로해서 절연성 아크릴계 공중합체 성분을 얻었다.
단량체조성
아크릴산 메틸에스테르 45%
아크릴산 에틸에스테르 45%
아크릴산 5%
페닐말레이미드 5%
상기 단량체 조성을 톨루엔 용액중에서 중합을 행하고, 중량평균분자량 300,000의 공중합체를 얻었다. 얻어진 중합체에 알킬페놀수지(CKM-1634, 소화고분자(주)제, 겔화시간 : 180초) 10중량부를 가해서 절연성접착제 성분을 얻었다.(3-2)
5) 3)에 대해서, 단량체조성을 이하에 기재한 바와 같이 바꾼 것 이외는 마찬가지로해서 절연성 접착제 성분을 얻었다.
단량체조성
아크릴산 메틸에스테르 70%
아크릴산 부틸에스테르 20%
아크릴산 5%
페닐말레이미드 5%
상기 단량체 조성을 톨루엔 용액중에서 중합을 행하고, 중량평균분자량 300,000의 공중합체를 얻었다. 얻어진 중합체에 알킬페놀수지(CKM-1634, 소화고분자(주)제, 겔화시간 : 180초) 10중량부를 가해서 절연성접착제 성분을 얻었다.(3-3)
6) 3)에 대해서, 단량체조성을 이하에 기재한 바와 같이 바꾼 것 이외는 마찬가지로해서 절연성 접착성 성분을 얻었다.
단량체조성
아크릴산 메틸에스테르 65%
아크릴산 부틸에스테르 20%
아크릴산 5%
페닐말레이미드 10%
상기 단량체 조성을 톨루엔 용액중에서 중합을 행하고, 중량평균분자량 300,000의 공중합체를 얻었다.
얻어진 중합체에 알킬페놀수지(CKM-1634, 소화고분자(주)제, 겔화시간 : 180초) 10중량부를 가해서 절연성접착제 성분을 얻었다.(3-4)
7) 3)에 대해서, 단량체조성을 이하에 기재한 바와 같이 바꾼 것 이외는 마찬가지로해서 절연성 접착성 성분을 얻었다.
단량체조성
아크릴산 메틸에스테르 75%
아크릴산 부틸에스테르 20%
아크릴산 5%
상기 단량체 조성을 톨루엔 용액중에서 중합을 행하고, 중량평균분자량 300,000의 공중합체를 얻었다.
얻어진 중합체에 알킬페놀수지(CKM-1634, 소화고분자(주)제, 겔화시간 : 180초) 10중량부를 가해서 절연성접착제 성분을 얻었다.(3-5)
8) 3)에 대해서, 단량체조성을 이하에 기재한 바와 같이 바꾼 것 이외는 마찬가지로해서 절연성 접착성 성분을 얻었다.
단량체조성
아크릴산 메틸에스테르 70%
아크릴산 부틸에스테르 20%
아크릴산 5%
페닐말레이미드 5%
상기 단량체 조성을 톨루엔 용액중에서 중합을 행하고, 중량평균분자량 300,000의 공중합체를 얻었다. (3-6)
이 절연성 접착성 성분은 열경화성수지를 함유하고 있지 않다.
[실시예 1]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-1 100중량부
결합제(신월실리콘사 제KBM 303) 0.5중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-1H 10중량부
산화티탄입자(입경 0.02㎛) 5중량부
[실시예 2]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-1 100중량부
결합제(신월실리콘사 제KBM 303) 0.5중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-2H 10중량부
산화티탄입자(입경 0.2㎛) 5중량부
[실시예 3]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-1 100중량부
결합제(신월실리콘사 제KBM 303) 0.5중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-3H 10중량부
산화티탄입자(입경 5.0㎛) 5중량부
[실시예 4]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-1 100중량부
결합제(신월실리콘사 제KBM 303) 0.5중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-4H 10중량부
산화티탄입자(입경 0.02㎛) 5중량부
[실시예 5]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-2 100중량부
결합제(신월실리콘사 제KBM 303) 0.5중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-1H 10중량부
산화티탄입자(입경 0.02㎛) 5중량부
[실시예 6]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-2 100중량부
결합제(신월실리콘사 제KBM 303) 0.5중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-2H 10중량부
산화티탄입자(입경 0.02㎛) 5중량부
[실시예 7]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-3 100중량부
결합제(신월실리콘사 제KBM 303) 0.5중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-1H 10중량부
산화티탄입자(입경 0.02㎛) 5중량부
[실시예 8]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-4 100중량부
결합제(신월실리콘사 제KBM 303) 0.5중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-1H 10중량부
산화티탄입자(입경 0.02㎛) 5중량부
[실시예 9]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-1 100중량부
결합제(신월실리콘사 제KBM 303) 0.5중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-1H 10중량부
산화티탄입자(입경 5.0㎛) 5중량부
[실시예 10]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-1 100중량부
결합제(신월실리콘사 제KBM 303) 0.5중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-1H 10중량부
산화티탄입자(입경 0.02㎛) 10중량부
[비교예 1]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-1 100중량부
결합제(신월실리콘사 제KBM 303) 1중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-2 10중량부
산화티탄입자(입경 0.02㎛) 5중량부
[비교예 2]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-1 100중량부
결합제(신월실리콘사 제KBM 303) 1중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-1U 10중량부
산화티탄입자(입경 0.02㎛) 5중량부
[비교예 3]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-6 100중량부
결합제(신월실리콘사 제KBM 303) 1중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-1H 10중량부
산화티탄입자(입경 0.02㎛) 5중량부
[비교예 4]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성 접착성 성분, 결합제 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여, 25㎛의 사이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-6 100중량부
결합체(신월실리콘사 제 KBM 303) 1 중량부
경화제(폴리 그리시실키실렌아민) 1중량부
금속함유입자 1-1H 10중량부
산화티탄입자(입경 0.02㎛) 5중량부
[비교예 5]
하기의 배합으로 금속함유입자, 절연성접착성성분, 결합체, 경화제 및 무기분체입자를 잘 혼합하고, 얻어진 이방도전성 접착제 조성물을 도포건조하여 25㎛의 시이트로 했다.
절연성 접착성 성분 3-6 100중량부
결합체(폴리 그리시실키시렌 아민) 1 중량부
금속함유입자 1-1H 10중량부
산화티탄입자(입경 0.02㎛) 5중량부
실시예 1∼10, 비교예 1∼5를 사용하여, 하기의 배선패턴으로 도전성, 절연성의 시험을 행했다.
압착조건 I : 150℃×30㎏/㎠×5초 표 1
압착조건 II : 180℃×30㎏/㎠×5초 표 2
압착조건 III : 210℃×30㎏/㎠×5초 표 3
압착조건 IV : 180℃×15㎏/㎠×5초 표 4
압착조건 V : 180℃×30㎏/㎠×5초 표 5
[측정방법]
재료 : 70㎛ 피치에 동박을 입힌 50㎛ 두께의 폴리이미드필름.
70㎛ 피치에 ITO를 스팍크링그한 가라스판
제 4 도에 도시한 바와 같이 도전시이트를 끼워서 지정의 압착조건으로 압착하고, 40℃×2일 방치한 후, 상하전극의 저항값을 측정하였다.
내습도통조건
시료를 60℃, 90%RH의 조건에서 14일간 방치한 후 측정했다.
[표 1]
*)폴리이미드 필름과 가라스판과 사이의 절연성이 측정 위치에 따라서 현저하게 벗어난 값을 나타내고 있다. 이것은 사용한 시이트의 절연성이 불량인 것을 나타내고 있다.
[표 2]
*)표 1과 같은 의미이다.
[표 3]
*)표 1과 같은 의미이다.
[표 4]
*)표 1과 같은 의미이다.
[표 5]
*)표 1과 같은 의미이다.

Claims (7)

  1. 절연성 접착성 성분과 이 절연성 접착성 성분 중에 분산된 입자로 이루어진 이방도전성 접착제 조성물에 있어서, 상기 절연성 접착성 성분이, 탄소원자수 1∼4의 알킬기를 가지는 아크릴산 에스테르와 말레이미드 유도체로부터 형성되는 공중합체와, 이 공중합체 100중량부에 대해, 5∼60중량부의 열경화성수지와 0.05∼5.0중량부의 결합체를 함유하고, 그리고 상기 입자가 수지제의 심지재와 이 심지재를 피복하는 금속층 및 이 금속층 표면에 드라이플랜트법에 의해 고정된 수지미분체로부터 형성되는 수지층을 가지는 금속함유입자인 것을 특징으로 하는 이방도전성 접착제 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 공중합체에 있어서의 말레이미드 유도체로부터 유도되는 반복단위의 함유율이, 이 공중합체 중에 있어서의 아크릴산 에스테르로부터 유도되는 반복 단위의 단량체 환상중량 100중량부에 대해, 단량체 환상량으로 0.5∼10.0 중량부의 범위 내에 있는 것을 특징으로 하는 이방도전성 접착제 조성물.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 금속함유 입자의 수지층을 형성하는 수지미분체가 불소수지 미분체인 것을 특징으로 하는 이방도전성 접착제 조성물.
  4. 절연성 접착성 성분과 이 절연성 접착성 성분 중에 분산된 입자로 이루어진 이방도전성 접착제 조성물에 있어서, 상기 절연성 접착성 성분이 탄소원자수 1∼4의 알킬기를 가지는 아크릴산 에스테르와 말레이미드 유도체로부터 형성되는 공중합체와 이 공중합제 100중량부에 대해, 5∼60중량부의 열경화성 수지와 0.05∼5.0중량부의 결합체를 함유하고, 그리고 상기 입자가 수지제의 심지재와 이 심지재를 피복하는 금속층과 이 금속층 표면에 드라이플랜트법에 의해 고정된 수지미분체로부터 형성되는 수지층을 가지는 금속함유입자 및 이 금속함유입자의 평균입자직경의 1/10 이하의 평균입자직경을 가지는 무기분체 입자로 이루어진 것을 특징으로 하는 이방도전성 접착제 조성물.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 금속함유 입자의 평균입자직경이 1∼50㎛의 범위 내에서 있고, 또 무기분체 입자의 평균입자직경이 0.01∼5.0㎛의 범위 내에 있는 것을 특징으로 하는 이방도전성 접착제 조성물.
  6. 제 4 항에 있어서, 상기 공중합체에 있어서의 말레이미드 유도체로부터 유도되는 반복단위의 함유율이 이 공중합체 중에 있어서의 아크릴산 에스테르로부터 유도되는 반복단위의 단량체 환상중량 100중량부에 대해, 단량체 환상중량으로 0.5∼10.0중량부의 범위 내에 있는 것을 특징으로 하는 이방도전성 접착제 조성물.
  7. 제 4 항에 있어서, 상기 금속함유 입자의 수지층을 구성하는 수지미분체가, 불소수지 미분체인 것을 특징으로 하는 이방도전성 접착제 조성물.
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