KR20130066527A - 연성 금속박 적층판 - Google Patents

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KR20130066527A
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cyanate ester
rubber
flexible metal
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박영석
박순용
장세명
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주식회사 엘지화학
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Abstract

본 발명은 연성 금속박 적층판에 관한 것이다. 본 발명에 따른 연성 금속박 적층판은, 유전율이 낮고 유전손실계수가 작은 접착성 수지층을 포함함에 따라 보다 향상된 전기적 특성을 나타낼 수 있다.

Description

연성 금속박 적층판{FLEXIBLE METAL CLAD LAMINATE}
본 발명은 연성 금속박 적층판에 관한 것으로, 보다 상세하게는 각종 전자 기기에 사용되는 연성 인쇄 회로 기판의 제조에 사용될 수 있는 연성 금속박 적층판에 관한 것이다.
인쇄 회로 기판(Printed Circuit Board, PCB)은 인쇄 회로 원판에 전기 배선의 회로 설계에 따라 각종 부품을 연결하거나 지지해주는 기판으로서, 최근 각종 전자 기기의 소형화 및 고집적화 추세에 따라 인쇄 회로 기판의 중요성이 증대되고 있다.
인쇄 회로 기판은 물리적 특성에 따라 경성(rigid), 연성(flexible) 등으로 분류될 수 있는데, 그 중 연성 인쇄 회로 기판은 굴곡성이 강하고 경박단소화에 유리하다는 특성으로 인해 수요가 급격히 증가하고 있다.
이러한 연성 인쇄 회로 기판의 제조에는 기본적으로 동박 적층판(Copper Clad Laminates, CCL) 등과 같은 연성 금속 적층판(flexible metal clad laminate)이 사용되는데, 상기 연성 금속 적층판은 박막 형태의 금속 전도층 상에 전기 절연성 수지 용액을 직접 도포하거나, 또는 금속 전도층 상에 전기 절연성 필름을 접착제를 사용하여 접합시키는 방법을 통해 제조될 수 있다. 그런데 전자에 의한 제조 방법은 컬 발생, 물결 주름의 발생, 수지층의 발포, 금속 전도층의 산화 열화와 같은 문제점이 발생할 수 있고, 후자에 의한 제조 방법은 접착제에 의해 전기적 특성 저하가 발생할 우려가 있다.
나아가, 최근 전자 기기의 고성능화 추세로 인해 인쇄 회로 기판에서의 보다 빠른 내부 신호 전달 속도가 요구됨에 따라, 연성 금속 적층판의 제조에 사용되는 각종 소재의 유전율(ε)과 유전손실계수(tanδ)를 보다 낮추기 위한 다양한 시도들이 이루어지고 있으나, 아직 그 개선의 정도가 충분하지 못한 실정이다. 그 중에서도, 연성 금속박 적층판의 제조에 일반적으로 사용되는 에폭시계 수지 접착제의 경우, 에폭시 수지 고유의 유전 특성으로 인해 적층판의 유전율과 유전손실계수를 낮추는데 한계가 있을 뿐만 아니라, 불소기 등의 도입을 통한 변성 에폭시 수지로는 이러한 한계를 충분히 극복하기 어려워, 이에 대한 개선이 절실히 요구되고 있다.
본 발명은 보다 향상된 전기적 특성을 나타낼 수 있는 연성 금속박 적층판을 제공하기 위한 것이다.
본 발명에 따르면,
전기 절연성 필름, 상기 전기 절연성 필름의 적어도 한 면에 적층된 금속박, 및 상기 전기 절연성 필름과 금속박 사이에 개재된 접착성 수지층을 포함하며;
상기 접착성 수지층은 시아네이트 에스테르 수지와, 상기 시아네이트 에스테르 수지 내에 분산된 불소계 수지 분말 및 고무 성분을 포함하는 연성 금속박 적층판이 제공된다.
상기 접착성 수지층은, 상기 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부에 대하여, 상기 불소계 수지 분말 10 내지 90 중량부 및 상기 고무 성분 1 내지 80 중량부를 포함할 수 있다.
그리고, 상기 접착성 수지층에 포함되는 불소계 수지 분말은 10 ㎛ 이하의 수평균 입경을 가질 수 있다.
또한, 상기 접착성 수지층에 포함되는 불소계 수지 분말은 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 퍼플루오로알콕시 중합체(PFA), 플루오리네이티드 에틸렌-프로필렌 공중합체(FEP), 클로로트리플루오로에틸렌(CTFE), 테트라플루오로에틸렌/ 클로로트리플루오로에틸렌 공중합체(TFE/CTFE), 에틸렌-클로로트리플루오로에틸렌 공중합체(ECTFE), 에틸렌-테트라플루오로에틸렌 공중합체(ETFE), 및 폴리클로로트리플루오로에틸렌(PCTFE)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 불소계 수지의 분말일 수 있다.
그리고, 상기 접착성 수지층에 포함되는 시아네이트 에스테르 수지는 적어도 2 관능성의 지방족 시아네이트 에스테르, 적어도 2 관능성의 방향족 시아네이트 에스테르, 또는 이들의 혼합물일 수 있다.
그리고, 상기 접착성 수지층에 포함되는 고무 성분은 천연 고무, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 이소프렌 고무(IR), 아크릴로니트릴 부타디엔 고무(NBR), 에틸렌 프로필렌 다이엔 모노머(EPDM) 고무, 폴리부타디엔 고무 및 개질된 폴리부타디엔 고무로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 성분일 수 있다.
한편, 상기 전기 절연성 필름은 폴리이미드 필름, 액정 폴리머 필름, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름, 폴리에스테르 필름, 폴리파라반산 필름, 폴리에테르에테르케톤 필름, 폴리페닐렌술피드 필름, 및 아라미드 필름으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 필름일 수 있다.
또한, 상기 금속박은 구리 또는 구리 합금으로 이루어진 것일 수 있다.
본 발명에 따른 연성 금속박 적층판은, 유전율이 낮고 유전손실계수가 작은 접착성 수지층을 포함함에 따라, 보다 향상된 전기적 특성을 나타낼 수 있다.
도 1 및 도 2는 각각 본 발명의 일 실시예에 따른 연성 금속박 적층판의 구성을 모식적으로 나타낸 단면도이다.
이하, 본 발명의 구현예에 따른 연성 금속박 적층체에 대하여 설명하기로 한다.
그에 앞서, 본 명세서 전체에서 명시적인 언급이 없는 한, 전문 용어는 단지 특정 구현 예를 언급하기 위한 것이며, 본 발명을 한정하는 것을 의도하지 않는다.
그리고, 여기서 사용되는 단수 형태들은 문구들이 이와 명백히 반대의 의미를 나타내지 않는 한 복수 형태들도 포함한다.
또한, 명세서에서 사용되는 '포함'의 의미는 특정 특성, 영역, 정수, 단계, 동작, 요소 또는 성분을 구체화하며, 다른 특정 특성, 영역, 정수, 단계, 동작, 요소, 또는 성분의 부가를 제외시키는 것은 아니다.
한편, 일반적으로 연성 금속박 적층판의 제조에는 에폭시 수지 접착제가 사용되고 있다. 그리고 상기 에폭시 수지 접착제의 유전율 특성을 개선하기 위하여 에폭시 수지에 불소기가 도입된 불소 변성 에폭시 수지 등을 사용하는 여러 가지 방법들이 시도되고 있다. 하지만, 불소 변성이 가능한 에폭시 수지는 그 종류가 한정되어 있어, 적용하고자 하는 회로 기판의 종류에 적합한 에폭시 수지를 자유롭게 선택할 수 없는 제약이 있다. 그리고, 불소 변성 에폭시 수지의 도입은 제조 비용의 상승으로 연계될 뿐만 아니라, 충분한 정도의 저 유전율 특성을 확보하기에도 한계가 있었다. 무엇보다도 에폭시 수지는 3.5 이상의 유전율과 0.02 이상의 유전손실계수를 갖는 고유의 물성으로 인해, 저 유전율 특성이 요구되는 분야에 적용하기에는 한계가 있다.
이에, 본 발명자들은 인쇄 회로 기판에 대한 연구를 거듭하는 과정에서, 시아네이트 에스테르 수지에 불소계 수지 분말을 분산시킨 조성물은 이전에 알려진 에폭시 수지 또는 시아네이트 에스테르 수지 접착제에 비하여 보다 낮은 유전율과 보다 작은 유전손실계수를 동시에 확보할 수 있음을 확인하였다. 그리고, 상기 조성물을 연성 금속박 적층판의 제조에 접착성 수지 조성물로 사용할 경우, 상기 조성물의 유전 특성으로 인해 보다 향상된 전기적 특성을 발휘할 수 있는 회로 기판의 제조가 가능함을 확인하여, 본 발명을 완성하였다.
특히, 본 발명에 따른 연성 금속박 적층판의 제조에 사용되는 시아네이트 에스테르계 접착성 수지는 전술한 에폭시 수지 또는 불소 변성 에폭시 수지 등과는 달리, 연성 금속박 적층판의 종류에 따라 적용 가능한 시아네이트 에스테르 수지의 종류가 특별히 제한되지 않는다. 또한, 상기 접착성 수지는 연성 금속박 적층판의 제조에 적용되어도 물성 저하 등의 문제가 없을 정도의 충분한 양의 불소계 수지 분말을 포함할 수 있어, 접착성 수지층의 고유 물성으로 인한 연성 금속박 적층판의 전기적, 물리적 또는 열적 특성의 저하 현상이 최소화될 수 있다.
이와 같은 본 발명의 일 구현예에 따르면,
전기 절연성 필름, 상기 전기 절연성 필름의 적어도 한 면에 적층된 금속박, 및 상기 전기 절연성 필름과 금속박 사이에 개재된 접착성 수지층을 포함하며;
상기 접착성 수지층은 시아네이트 에스테르 수지와, 상기 시아네이트 에스테르 수지 내에 분산된 불소계 수지 분말 및 고무 성분을 포함하는 연성 금속박 적층판이 제공된다.
도 1 및 도 2는 각각 본 발명의 바람직한 구현예에 따른 연성 금속박 적층판의 단면을 개략적으로 도시한 도면들이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 구현예에 따른 연성 금속박 적층판은 전기 절연성 필름(10) 상에, 금속박(30)이 적층되고, 전기 절연성 필름(10)과 금속박(30) 사이에 개재된 접착성 수지층(20)을 포함한다. 즉, 상기 예에서 전기 절연성 필름(10)과 금속박(30)은 접착성 수지층(20)에 의해 접합된다.
한편, 도 1은 단면인 연성 금속박 적층판에 대한 일 구현예로서, 본 발명의 다른 구현예에 따른 연성 금속박 적층판은 도 2와 같이 양면 구조를 가질 수 있다. 즉, 도 2를 참조하면, 본 발명의 다른 구현예에 따른 연성 금속박 적층판은 전기 절연성 필름(10)의 양면에 각각 금속박(30, 30')이 적층되고, 전기 절연성 필름(10)과 금속박(30, 30') 사이에 접착성 수지층(20, 20')이 각각 개재되어 접합된 구조를 가질 수 있다.
본 발명의 연성 금속박 적층판에 있어서, 상기 전기 절연성 필름(10)은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적인 필름이 특별한 제한없이 적용될 수 있다. 다만, 상기 전기 절연성 필름은 내열성, 굴곡성, 우수한 기계적 강도 및 금속과 비슷한 열팽창계수를 갖는 것이 유리하게 사용될 수 있다. 그리고, 접착성 수지층과의 계면 밀착력 등을 고려하여, 상기 전기 절연성 필름의 표면은 저온 플라즈마로 처리된 것이 유리하게 사용될 수 있다.
본 발명에 따르면, 상기 전기 절연성 필름은 폴리이미드 필름, 액정 폴리머 필름, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름, 폴리에스테르 필름, 폴리파라반산 필름, 폴리에테르에테르케톤 필름, 폴리페닐렌술피드 필름, 아라미드 필름 등일 수 있고; 또는 유리 섬유, 아라미드 섬유, 폴리에스테르 섬유 등을 포함하는 기재에 매트릭스가 되는 시아네이트 에스테르 수지, 폴리에스테르 수지, 디알릴프탈레이트 수지 등을 함침시켜, 필름 또는 시트상으로 만든 것 등을 들 수 있다. 특히, 연성 금속박 적층판의 내열성, 치수 안정성, 기계적 물성 등을 감안할 때, 상기 전기 절연성 필름으로는 폴리이미드 필름이 바람직하게 사용될 수 있다.
이때, 상기 전기 절연성 필름의 두께는 충분한 정도의 전기 절연성과 연성 금속박 적층판의 두께 및 연성 등을 감안하여 적절한 범위에서 선택될 수 있으며, 바람직하게는 5 내지 50 ㎛, 보다 바람직하게는 7 내지 45 ㎛일 수 있다.
한편, 본 발명의 연성 금속박 적층판에 있어서, 상기 금속박(30)은 구리(Cu) 또는 구리 합금일 수 있다.
이때, 상기 금속박이 구리인 경우(즉, 동박인 경우), 상기 동박은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적인 것이 사용될 수 있으나, 본 발명에 따르면 Matte 면의 조도(Rz)가 0.1 내지 2.5 ㎛, 바람직하게는 0.2 내지 2.0 ㎛, 보다 바람직하게는 0.2 내지 1.0 ㎛인 것일 수 있다.
그리고, 상기 금속박의 두께는 전기 전도성, 상기 전기 절연성 필름과의 계면 밀착성, 적층판의 연성 등을 감안하여 결정될 수 있으며, 바람직하게는 5 ㎛ 이상, 보다 바람직하게는 7 내지 35 ㎛일 수 있다.
한편, 본 발명의 연성 금속박 적층판에 있어서, 상기 접착성 수지층(20)은 시아네이트 에스테르 수지와, 상기 시아네이트 에스테르 수지 내에 분산된 불소계 수지 분말 및 고무 성분을 포함하는 조성물에 의해 형성된 것일 수 있다.
여기서, 상기 시아네이트 에스테르 수지는 상기 접착성 수지층을 이루는 베이스 수지로서, 본 발명이 속하는 기술분야에서 접착성 수지로 사용하기에 적합한 것이라면, 그 구성의 특별한 제한 없이 적용 가능하다.
다만, 본 발명에 따르면, 상기 시아네이트 에스테르 수지는 적어도 2 관능성의 지방족 시아네이트 에스테르, 적어도 2 관능성의 방향족 시아네이트 에스테르, 또는 이들의 혼합물일 수 있다.
이러한 시아네이트 에스테르 수지의 예로는 1,3,5-트리시아네이토벤젠(1,3,5-tricyanatobenzene), 1,3-디시아네이토나프탈렌(1,3-dicyanatonaphthalene), 1,4-디시아네이토나프탈렌(1,4-dicyanatonaphthalene), 1,6-디시아네이토나프탈렌(1,6-dicyanatonaphthalene), 1,8-디시아네이토나프탈렌(1,8-dicyanatonaphthalene), 2,6-디시아네이토나프탈렌(2,6-dicyanatonaphthalene), 및 2,7-디시아네이토나프탈렌(2,7-dicyanatonaphthalene)로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 다관능 시아네이트 에스테르의 중합체; 비스페놀 A형 시아네이트 에스테르 수지 또는 이들에 수소를 첨가한 것; 비스페놀 F형 시아네이트 에스테르 수지 또는 이들에 수소를 첨가한 것; 6F 비스페놀 A 디시아네이트 에스테르 수지; 비스페놀 E형 디시아네이트 에스테르 수지; 테트라메틸비스페놀 F 디시아네이트 수지; 비스페놀 M 디시아네이트 에스테르 수지; 디시클로펜타디엔 비스페놀 디시아네이트 에스테르 수지; 또는 시아네이트 노볼락 수지 등을 들 수 있다.
그리고, 상기 시아네이트 에스테르 수지의 시판품으로는, 예를 들면 상품명 AcroCy B (Ciba-Geigy 제조, 1 분자 중 평균 시아네이트 에스테르기 약 2개), AcroCy F (Ciba-Geigy 제조, 1 분자 중 평균 시아네이트 에스테르기 약 2개), AcroCy L (Ciba-Geigy 제조, 1 분자 중 평균 시아네이트 에스테르기 약 2개), AcroCy M (Ciba-Geigy 제조, 1 분자 중 평균 시아네이트 에스테르기 약 2개), RTX 366 (Ciba-Geigy 제조, 1 분자 중 평균 시아네이트 에스테르기 약 2개), XU-71787 (Dow Chmical 제조, 1 분자 중 평균 시아네이트 에스테르기 약 2개), Primaset PT-30 (Lonza 제조, 1 분자 중 평균 시아네이트 에스테르기 약 2개 이상), BTP-6020 (Lonza 제조, 1분자 중 평균 시아네이트 에스테르기 약 2개 이상), BA-230 (Lonza 제조, 1분자 중 시아네이트 에스테르기 약 2개 이상), BA-3000 (Lonza 제조, 1분자 중 시아네이트 에스테르기 약 2개 이상) 등을 들 수 있다.
한편, 상기 접착성 수지층에는 상기 시아네이트 에스테르 수지 내에 분산된 불소계 수지 분말이 포함된다. 특히, 상기 불소계 수지 분말은 입자 크기가 작을수록 유전율을 낮추는 효과가 크게 나타날 수 있다. 그리고, 일반적으로 연성 금속박 적층판의 두께가 수십 마이크로미터 정도인 점을 감안할 때, 상기 불소계 수지 분말은 10 ㎛ 이하, 바람직하게는 0.1 내지 10 ㎛, 보다 바람직하게는 0.1 내지 7 ㎛, 보다 더 바람직하게는 0.1 내지 5 ㎛의 수평균 입경을 가지는 것일 수 있다.
그리고, 본 발명에 따르면, 상기 불소계 수지 분말로는 조성물에 대하여 유전 특성의 개선 효과를 발현시킬 수 있는 것이 사용될 수 있는데, 바람직하게는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 퍼플루오로알콕시 중합체(PFA), 플루오리네이티드 에틸렌-프로필렌 공중합체(FEP), 클로로트리플루오로에틸렌(CTFE), 테트라플루오로에틸렌/ 클로로트리플루오로에틸렌 공중합체(TFE/CTFE), 에틸렌-클로로트리플루오로에틸렌 공중합체(ECTFE), 에틸렌-테트라플루오로에틸렌 공중합체(ETFE), 및 폴리클로로트리플루오로에틸렌(PCTFE)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 불소계 수지의 분말일 수 있다.
특히, 상기 예시한 불소계 수지 중에서도 유전율과 유전손실계수가 탁월히 낮으면서도 유리전이온도(Tg)가 높은 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 수지의 분말을 사용하는 것이, 유전 특성의 확보와 함께 불소계 수지 분말의 첨가에 따른 조성물의 물성 저하를 최소화할 수 있어 유리하다.
다만, 불소계 수지라 할지라도 폴리비닐플루오라이드(PVF), 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF) 등은 본 발명에서 요구되는 저유전 특성의 발현이 불가능하므로 바람직하지 않다.
그리고, 본 발명의 접착성 수지층에 포함되는 상기 불소계 수지 분말의 양은 상기 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부에 대하여 10 내지 90 중량부, 바람직하게는 10 내지 70 중량부, 보다 바람직하게는 20 내지 60 중량부일 수 있다. 즉, 불소계 수지 분말의 첨가에 따른 저유전율, 저유전손실, 저흡수율 등의 특성이 충분히 발현될 수 있도록 하기 위하여, 상기 불소계 수지 분말은 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부를 기준으로 10 중량부 이상 포함되는 것이 유리하다. 또한, 불소계 수지 분말이 과량으로 포함될 경우, 접착성 수지층의 기계적 물성이 상대적으로 떨어져 수지층이 찢어지거나 부서질 수 있는데, 이러한 현상을 방지하기 위하여, 상기 불소계 수지 분말은 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부를 기준으로 90 중량부 이하로 포함되는 것이 유리하다.
한편, 상기 접착성 수지층에는 상기 시아네이트 에스테르 수지 내에 분산된 고무 성분이 더 포함될 수 있다. 즉, 상기 접착성 수지층 형성용 조성물을 연성 금속박 적층판의 제조에 사용하기 위해서는 조성물 자체도 충분한 연성을 가져야 하는데, 이러한 연성의 보완을 위해 상기 접착성 수지층 형성용 조성물에는 고무 성분이 더 포함될 수 있다.
이때, 상기 고무 성분은 천연 고무 또는 합성 고무일 수 있으며, 바람직하게는 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 이소프렌 고무(IR), 아크릴로니트릴 부타디엔 고무(NBR), 에틸렌 프로필렌 다이엔 모노머(EPDM) 고무, 폴리부타디엔 고무 및 개질된 폴리부타디엔 고무 등과 같은 합성 고무일 수 있다.
여기서, 상기 합성 고무의 분자량은 20,000 내지 200,000인 것이 바람직하다. 즉, 고무 성분에 요구되는 최소한도의 열 안정성을 확보하기 위하여, 상기 합성 고무의 분자량은 20,000 이상인 것이 바람직하다. 그리고, 고무 성분의 분자량이 필요 이상으로 클 경우 용매에 대한 용해성이 떨어져 조성물의 점도가 증가하며, 그로 인해 작업성이 불량해지고 접착력 또한 저하될 수 있는데, 이를 방지하기 위하여 상기 합성 고무의 분자량은 200,000 이하인 것이 바람직하다.
그리고, 상기 합성 고무 중 특히 에틸렌 함유량이 약 10 내지 40 중량%인 EPDM 고무(유전율 약 2.4, 유전손실계수 약 0.001)는 상기 SBR(유전율 약 2.4, 유전손실계수 약 0.003) 또는 NBR(유전율 약 2.5, 유전손실계수 약 0.005)에 비하여 수지 조성물의 유전율과 유전손실계수 값을 낮출 수 있다. 또한, 상기 EPDM 고무는 수분 흡수율이 낮고, 내후성과 전기 절연성도 우수하여, 본 발명의 조성물에 바람직하게 포함될 수 있다.
다만, 상기 EPDM 고무는 용매에 대한 용해성이 상대적으로 좋지 않아 시아네이트 에스테르 수지와의 혼용성 확보가 어렵기 때문에, 상대적으로 용매에 대한 용해성이 좋으면서도 상기 EPDM 고무와 유사한 수준의 유전율과 유전손실계수를 갖는 상기 SBR을 사용하는 것도 고려될 수 있다.
그리고, 이와 같은 고무 성분은 상기 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부에 대하여 1 내지 80 중량부, 바람직하게는 10 내지 70 중량부, 보다 바람직하게는 20 내지 60 중량부로 포함될 수 있다. 즉, 고무 성분의 함유에 따른 최소한도의 효과가 발현될 수 있도록 하기 위하여, 상기 고무 성분은 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부에 대하여 1 중량부 이상 포함되는 것이 바람직하다. 또한, 고무 성분이 과량으로 포함될 경우 조성물의 흐름성이 너무 과해지거나 접착력과 내열성이 급격히 감소될 수 있는데, 이를 방지하기 위하여 상기 고무 성분은 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부에 대하여 80 중량부 이하로 포함되는 것이 바람직하다.
한편, 상기 접착성 수지층 형성용 조성물은 시아네이트 에스테르 수지와 불소계 수지 분말 및 고무 성분을 혼합하는 통상의 방법으로 제조될 수 있으며; 바람직하게는, 불소계 수지 분말을 유기 용매에 분산시킨 후, 이를 고무 성분 및 시아네이트 에스테르 수지와 혼합하는 방법으로 제조될 수 있다.
따라서, 상기 접착성 수지층 형성용 조성물에는 유기 용매가 더 포함될 수 있다. 이때, 상기 유기 용매의 종류는 조성물의 물성에 악영향을 미치지 않는 범위 내에서 상기 불소계 수지 분말의 종류 등을 고려하여 선택될 수 있는데, 바람직하게는 N,N-디메틸포름아미드, N,N-디메틸아세트아미드, 아세톤, 메틸에틸케톤, 시클로헥사논, N-메틸-2-피롤리돈, 메틸셀로솔브, 톨루엔, 메탄올, 에탄올, 프로판올, 및 디옥솔란으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상일 수 있다.
그리고, 상기 유기 용매는 접착성 수지층 형성용 조성물의 전체 고형분 100 중량부에 대하여 50 내지 500 중량부, 바람직하게는 100 내지 400 중량부, 보다 바람직하게는 100 내지 300 중량부로 포함될 수 있다. 즉, 접착성 수지층 형성용 조성물에 요구되는 최소한도의 흐름성, 도포성 등을 확보하면서도, 불소계 수지 분말의 분산성, 접착제층 형성 공정의 효율성 등을 감안하여, 상기 유기 용매의 함량은 전술한 범위 내에서 조절되는 것이 유리하다.
또한, 상기 접착성 수지층 형성용 조성물에는 필요에 따라 시아네이트 에스테르 경화 촉진제가 더 포함될 수 있다.
이때, 상기 시아네이트 에스테르 경화 촉진제로는 유기 금속염 또는 유기 금속 착체가 사용될 수 있으며, 예를 들면, 철, 동, 아연, 코발트, 니켈, 망간, 주석 등을 포함하는 유기 금속염 또는 유기 금속 착체가 사용될 수 있다. 구체적으로, 상기 시아네이트 에스테르 경화 촉진제는 나프텐산 망간, 나프텐산 철, 나프텐산 동, 나프텐산 아연, 나프텐산 코발트, 옥틸산 철, 옥틸산 동, 옥틸산 아연, 옥틸산 코발트 등의 유기 금속염; 아세틸아세토네이트 납, 아세틸아세토네이트 코발트 등의 유기 금속 착제일 수 있다.
상기 시아네이트 에스테르 수지 경화 촉진제는 금속 농도를 기준으로 하여 상기 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부에 대하여 0.05 내지 5 중량부, 바람직하게는 0.1 내지 3 중량부로 포함될 수 있다. 즉, 상기 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부에 대하여, 상기 경화 촉진제의 함량이 0.05 중량부 미만일 경우 반응성 및 경화성이 불충분할 수 있고, 5 중량부를 초과할 경우 반응 제어가 어려워져 경화가 빨라지거나 성형성이 저하될 수 있다.
이 밖에도, 상기 접착성 수지층 형성용 조성물에는 난연성 등을 보완하기 위하여 인계 난연제 등의 무기 입자가 더 포함될 수 있다. 이때, 상기 인계 난연제는 상기 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부에 대하여 5 내지 30 중량부, 바람직하게는 10 내지 20 중량부로 포함될 수 있다. 즉, 인계 난연제의 함유에 따른 효과가 충분히 발현될 수 있도록 하기 위하여, 상기 인계 난연제는 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부에 대하여 5 중량부 이상 포함되는 것이 바람직하다. 또한, 인계 난연제가 과량으로 포함될 경우 조성물의 흐름성 및 접착력 등이 감소될 수 있는데, 이를 방지하기 위하여 상기 인계 난연제는 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부에 대하여 30 중량부 이하로 포함되는 것이 바람직하다.
한편, 이러한 연성 금속박 적층판은 전기 절연성 필름(10) 상에 접착성 수지층 형성용 조성물을 도포하여 접착성 수지층(20)을 형성시킨 후 건조하여 반경화 상태로 만들고, 이어서 접착성 수지층(20) 상에 금속박(30)을 적층하여 열 압착(열 적층)하는 방법으로 제조될 수 있다. 이때, 연성 금속박 적층판을 후-경화함으로써 반경화 상태의 접착성 수지층(20)을 완전히 경화시킴으로써 최종적인 연성 금속박 적층판을 얻을 수 있다.
나아가, 전술한 접착성 수지층 형성용 조성물은 본딩시트, 커버레이, 프리프레그 등의 제조에도 사용될 수 있다.
그 일 예로, 상기 본딩 시트(bonding sheet)는 상기 접착성 수지층 형성용 조성물의 경화물(즉, 접착제층)을 포함하는 것으로서, 상기 접착제층을 피복하는 보호층(이형 필름 등)을 더 포함할 수 이다. 여기서, 상기 보호층은 접착제층의 형태를 손상시키지 않고 박리할 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않는다. 다만, 본 발명에 따르면, 상기 보호층은 폴리에틸렌(PE) 필름, 폴리프로필렌(PP) 필름, 폴리메틸펜텐(TPX) 필름, 폴리에스테르 필름 등의 플라스틱 필름; 상기 PE 필름, PP 필름 등의 폴리올레핀 필름, TPX 필름 등을 종이 재료의 한쪽면 또는 양면에 코팅한 이형지 등을 들 수 있다. 이러한 본딩 시트는, 전술한 조성물을 콤마 코터, 리버스 롤 코터 등을 이용하여 상기 보호층 상에 도포하여 접착제층을 형성시키고, 이를 건조하여 반 경화 상태로 만들고, 그 위에 별도의 보호층을 적층하는 방법으로 제조될 수 있다. 이때, 전술한 접착성 수지 조성물의 경화물을 포함하는 본딩 시트(즉, 상기 접착제층)의 두께는 본딩 시트에 요구되는 접착력, 적용되는 회로 기판의 두께 등을 감안하여 결정될 수 있으므로 특별히 제한되지 않는다. 다만, 본 발명에 따르면, 상기 본딩 시트의 두께는 5 내지 100 ㎛일 수 있다.
그리고, 상기 커버레이(coverlay)는 전기 절연성 필름과, 상기 전기 절연성 필름의 적어도 한쪽 면에 접합된 상기 본딩 시트를 포함할 수 있다. 상기 커버레이는 전기 절연성 필름의 적어도 한쪽 면에 전술한 조성물의 경화물을 포함하는 본딩시트가 접합된 것으로서, 필요에 따라 상기 본딩시트 상에는 보호층(이형 필름 등)이 더욱 접합되어 있을 수 있다. 이러한 커버레이는, 전술한 조성물을 콤마 코터, 리버스 롤 코터 등을 이용하여 전기 절연성 필름에 도포하여 접착제층을 형성시키고 건조하여 반경화 상태(조성물이 건조된 상태 또는 그 일부에서 경화 반응이 진행되고 있는 상태)로 만들고, 이어서 전술한 보호층을 적층하는 방법으로 제조될 수 있다.
또한, 상기 프리프레그(prepreg)는 강화 섬유와, 상기 강화 섬유에 함침된 전술한 접착성 수지층 형성용 조성물을 포함할 수 있다. 여기서, 상기 프리프레그는 층간 절연 및 접착용으로 사용 가능한 No Flow Prepreg(즉, Dust Free Prepreg)로서, 강화 섬유 상에 전술한 접착성 수지 조성물을 함침시킨 후 건조하여 반 경화된 상태의 시트로 제공될 수 있다. 이때, 상기 강화 섬유는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적인 것이 특별한 제한 없이 적용될 수 있으나, 바람직하게는 E 유리 섬유, D 유리 섬유, NE 유리 섬유, H 유리 섬유, T 유리 섬유 및 아라미드 섬유로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 섬유일 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예들을 제시한다. 그러나 하기의 실시예들은 본 발명을 예시하기 위한 것일 뿐, 본 발명을 이들만으로 한정하는 것은 아니다.
제조예 1
폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 분말(수평균 입경: 약 0.5㎛, 제품명: LUBRON, 제조사: DAIKIN)과 폴리에스테르계 분산제를 톨루엔에 첨가한 후, 호모게나이저(15,000 rpm)를 이용하여 고르게 분산시켰다.
여기에, 시아네이트 에스테르 수지를 하기 표 1에 나타낸 함량비(기준: 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부)로 첨가한 후, 교반기를 사용하여 상기 수지를 완전히 녹였다. 그리고, 여기에, 톨루엔에 녹인 스티렌 부타디엔 고무 20 중량% 용액을 첨가하여 교반하였다. 그 후, 시아네이트 에스테르 경화 촉진제인 나프텐산 코발트를 첨가하여 충분히 혼합하는 방법으로, 불소 수지 분말이 분산된 시아네이트 에스테르 수지 조성물을 얻었다.
제조예 2-3 및 비교 제조예 1
하기 표 1에 나타낸 바와 같이, 시아네이트 에스테르 수지의 종류 또는 함량을 달리하거나, 폴리테트라플루오로에틸렌 분말의 함량을 달리한 것을 제외하고, 상기 제조예 1과 동일한 방법으로 불소 수지 분말이 분산된 시아네이트 에스테르 수지 조성물을 얻었다.
비교 제조예 2
폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 분말(수평균 입경: 약 0.5㎛, 제품명: LUBRON, 제조사: DAIKIN)과 폴리에스테르계 분산제를 톨루엔에 첨가한 후, 호모게나이저(15,000 rpm)를 이용하여 고르게 분산시켰다.
여기에, 비스페놀 A형 에폭시 수지와 에폭시 변성 폴리부타디엔 고무를 첨가한 후, 에폭시 경화제로 피로메탈산 무수물(PMDA)을 첨가하여 충분히 혼합하는 방법으로, 불소계 수지가 분산된 비스페놀 A형 에폭시 수지 조성물을 얻었다.
실시예 1
폴리이미드 필름(두께: 12.5㎛, 제조사: KANEKA)의 일 면에 제조예 1에 따른 수지 조성물을 건조 후 두께를 기준으로 약 10㎛가 되도록 도포하여 접착성 수지층을 형성시킨 후, 이를 건조하여 반경화 상태로 형성하였다. 그리고, 상기 폴리이미드 필름의 나머지 면에도 전술한 바와 같은 접착성 수지층을 동일하게 형성시켜 접착성 시트를 준비하였다.
이어서, 상기 접착성 시트의 양 면에 동박(두께: 약 12㎛, Matte 면의 조도(Rz): 1.6㎛, 제조사: FUKUDA)을 적층한 후, 이를 약 180℃에서 30kgf/㎠의 압력으로 압착하였고, 약 170℃에서 약 5 시간 동안 후-경화하여 연성 양면 동박 적층판을 얻었다.
실시예 2-3 및 비교예 1-2
접착성 수지층의 형성에 제조예 2-3 또는 비교 제조예 1-2에 따른 각각의 수지 조성물을 사용한 것을 제외하고, 실시예 1과 동일한 방법으로 연성 양면 동박 적층판을 얻었다.
시험예
실시예 1-3 및 비교예 1-2에 따른 각각의 연성 양면 동박 적층판에 대하여 다음과 같은 물성 평가를 진행하였으며, 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
1) 내열성: 50mmX50mm로 자른 샘플에 대하여 Pressure Cooker Tester(120℃, 0.22MPa)를 이용하여 12시간 동안 흡습 처리한 뒤, 260℃의 납조에 1분간 띄워서 시험편의 상태를 육안으로 관찰하였다. 관찰 결과에 따라, 이상이 있으면 X, 이상이 없으면 ○로 표시하였다.
2) 흡수율: 50mmX50mm로 자른 샘플의 양쪽 면의 동박을 모두 에칭하고, 이를 증류수에 24시간 동안 담근 후, 침수 처리 전/후의 중량을 측정하여 비교하는 방법으로 흡수율을 산출하였다.
3) 유전 특성: 유전율과 유전손실계수는 JIS C6481의 시험 규격에 준하여 임피던스 분석기(Impedence Analyzer)를 이용하여 1 MHz에서 측정하였다.
4) 동박 접착 강도: 100mmX10mm로 자른 샘플을 준비하고, UTM(Universal Testing Machine)을 이용하여 동박과 폴리이미드 필름 사이의 강도를 측정하였다.
5) 굴곡 특성: JIS C5016의 시험 규격에 준하여 굴곡 특성을 측정하였다.
(함량: 중량부) 제조예
1		 제조예
2		 제조예
3		 비교
제조예 1		 비교
제조예 2
시아네이트
에스테르
수지		 XU-71787
(Dow Chemical)		 50 50 50 50 -
Acrocy B
(Ciba-Geigy)		 50 - 20 20 -
Primaset PT-30
(Lonza)		 - 50 30 30 -
에폭시
수지		 DER 330
(Dow Chemical)		 - - - - 100
불소계
수지 분말		 PTFE Powder 30 30 50 - 40
고무 성분 20% SBR 용액 100 100 100 100 -
에폭시 변성 PB 20
경화
촉진제		 나프텐산 코발트 2 2 - - -
피로메탈산 무수물 (PMDA) - - - - 10
실시예 1 실시예 2 실시예 3 비교예 1 비교예 2
유전율 (ε) 2.7 2.8 2.6 3.1 3.0
유전손실계수 (tanδ) 0.004 0.005 0.003 0.006 0.015
내열성 ○ ○ ○ ○ ○
흡수율(%) 1.0 0.9 0.7 1.5 1.4
굴곡 특성(회) 54 74 58 68 43
동박 접착 강도
(Kgf/㎠)		 1.2 1.3 1.1 1.2 1.2
상기 표 2에 나타낸 바와 같이, 실시예 1 내지 실시예 3에 따른 연성 동박 적층판은 비교예들에 따른 적층판과 동등하거나 그 이상의 동박 접착 강도, 굴곡 특성, 흡수율 및 내열성을 나타낼 수 있으면서도, 보다 향상된 유전 특성을 나타낼 수 있는 것으로 확인되었다.
10: 전기 절연성 필름
20, 20': 접착성 수지층
30, 30': 금속박

Claims (8)

  1. 전기 절연성 필름, 상기 전기 절연성 필름의 적어도 한 면에 적층된 금속박, 및 상기 전기 절연성 필름과 금속박 사이에 개재된 접착성 수지층을 포함하며;
    상기 접착성 수지층은 시아네이트 에스테르 수지와, 상기 시아네이트 에스테르 수지 내에 분산된 불소계 수지 분말 및 고무 성분을 포함하는, 연성 금속박 적층판.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 접착성 수지층은, 상기 시아네이트 에스테르 수지 100 중량부에 대하여, 상기 불소계 수지 분말 10 내지 90 중량부 및 상기 고무 성분 1 내지 80 중량부를 포함하는 연성 금속박 적층판.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 접착성 수지층에 포함되는 불소계 수지 분말은 10 ㎛ 이하의 수평균 입경을 가지는 연성 금속박 적층판.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 불소계 수지 분말은 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 퍼플루오로알콕시 중합체(PFA), 플루오리네이티드 에틸렌-프로필렌 공중합체(FEP), 클로로트리플루오로에틸렌(CTFE), 테트라플루오로에틸렌/ 클로로트리플루오로에틸렌 공중합체(TFE/CTFE), 에틸렌-클로로트리플루오로에틸렌 공중합체(ECTFE), 에틸렌-테트라플루오로에틸렌 공중합체(ETFE), 및 폴리클로로트리플루오로에틸렌(PCTFE)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 불소계 수지의 분말인 연성 금속박 적층판.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 시아네이트 에스테르 수지는 적어도 2 관능성의 지방족 시아네이트 에스테르, 적어도 2 관능성의 방향족 시아네이트 에스테르, 또는 이들의 혼합물인 연성 금속박 적층판.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 고무 성분은 천연 고무, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 이소프렌 고무(IR), 아크릴로니트릴 부타디엔 고무(NBR), 에틸렌 프로필렌 다이엔 모노머(EPDM) 고무, 폴리부타디엔 고무 및 개질된 폴리부타디엔 고무로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 고무인 연성 금속박 적층판.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 전기 절연성 필름은 폴리이미드 필름, 액정 폴리머 필름, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름, 폴리에스테르 필름, 폴리파라반산 필름, 폴리에테르에테르케톤 필름, 폴리페닐렌술피드 필름, 및 아라미드 필름으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 필름인 연성 금속박 적층판.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 금속박은 구리 또는 구리 합금으로 이루어진 연성 금속박 적층판.
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