KR100704082B1 - 유기 전기 발광 소자, 면 광원 및 표시 장치 - Google Patents
유기 전기 발광 소자, 면 광원 및 표시 장치 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 하나 이상의 유기층, 및 한 쌍의 전극을 포함하는 유기 전기발광 소자로서, 상기 유기층이 발광층을 포함하고 상기 한 쌍의 전극 사이에 샌드위치되어 있고, 상기 한 쌍의 전극이 반사성 전극 및 투명 전극을 포함하고, 상기 유기 전기발광 소자는 하기 수학식 1을 만족시키도록 형성되며;
발광광이 발광층으로부터 투명 전극을 통해 관측자 측으로 출사되는 동안 상기 발광광의 반사/굴절각이 교란되도록, 반사/굴절각 교란 영역이 제공되어 있는 유기 전기발광 소자에 관한 것이다:
수학식 1
상기 식에서, Bo은 광추출면으로부터 관측자에게 조사된 발광광의 정면 휘도 값이고, Bθ는 50° 내지 70°의 각도에서의 발광광의 휘도 값이다.
Description
도 1은 본 발명에 따른 유기 전기발광 소자의 제 1 실시양태를 도시한 단면도이다.
도 2는 (반사/굴절각 교란 영역이 각 기본 구조에 형성되기 전) 본 발명 및 종래 기술에 따른 유기 전기발광 소자의 기본적 구성을 도시한 특성 그래프이다.
도 3은 본 발명에 따른 유기 전기발광 소자의 제 2 실시양태를 도시한 단면도이다.
도 4는 본 발명에 따른 유기 전기발광 소자의 제 3 실시양태를 도시한 단면도이다.
도 5는 본 발명에 따른 유기 전기발광 소자의 제 4 실시양태를 도시한 단면도이다.
도 6은 본 발명에 따른 유기 전기발광 소자의 제 5 실시양태를 도시한 단면도이다.
도 7은 본 발명에 따른 유기 전기발광 소자의 제 6 실시양태를 도시한 단면도이다.
도 8은 본 발명에 따른 유기 전기발광 소자를 사용하는 액정 표시 장치의 예를 도시한 단면도이다.
도 9는 본 발명에 따른 유기 전기발광 소자의 원리를 설명하는 도면이다.
도 10은 실시예 1-1에서 수득된 유기 전기발광 소자의 특성을 설명하는 도면이다.
도 11은 실시예 3-1 및 3-3에서 각각 수득된 유기 전기발광 소자의 휘도를 도시한 특성도이다
도 12는 유기 전기발광 소자의 발광 영역을 도시한 설명도이다.
도 13은 유기 전기발광 소자의 휘도를 도시한 설명도이다.
본 발명은 일본 특허출원 제 2002-341821호, 제 2003-000080호, 제 2003-062554호 및 제 2003-280576호를 기초로 하고 있으며, 이들은 본원에 참고로 인용된다.
본 발명은 발광 효율이 우수하고 특히 외부로의 발광 추출 효율이 우수한 유기 전기발광 소자, 상기 유기 전기발광 소자를 사용한 고효율의 (편광형) 면 광원, 및 상기 면 광원을 갖는 (액정) 표시 장치에 관한 것이다.
전기발광 소자, 또는 발광층이 전극 사이에 제공되어 전기적으로 발광광을 수득하는 발광 다이오드는 표시 장치로의 용도 뿐만 아니라 평면형 조명, 광학 섬유용 광원, 액정 디스플레이용 백라이트 단위, 액정 프로젝터용 백라이트 단위 등과 같은 다양한 유형의 광원으로의 용도를 위해 활발하게 연구 및 개발되어 왔다.
특히, 유기 전기발광 소자는 발광 효율이 우수하고, 구동 전압이 낮으며, 경량이고 저비용이어서 최근에 큰 관심을 끌고 있다. 이러한 광원에 대해 본원의 목적이 주로 고려하는 것은 발광 효율의 개선이다. 형광등에 필적하는 발광 효율을 수득하기 위해 소자 구조, 재료, 구동 방법, 제조 방법 등을 개량하는 것이 검토되어 왔다.
그러나, 발광이 발광층 자체로부터 추출되는 유기 전기발광 소자와 같은 고체내 발광 소자에서, 발광층의 굴절률 및 출사 매질의 굴절률을 기본으로 결정되는 임계각 이상의 각도에서 생성된 광은 전반사되고 내부에 가두어져, 도파광으로서 손실된다.
고전적인 굴절 법칙(스넬(Snell)의 법칙)에 기초한 계산에 따르면, 생성된 광을 외부로 뽑아내는데 있어서의 광추출 효율(η)은 근사식 η=1/(2n2)(여기서, n은 발광층의 굴절률)로 주어진다. 발광층의 굴절률이 1.7이라 가정하면, 즉 η가 17%와 거의 같기 때문에 광의 80% 이상이 도파광으로서, 소자의 측면 방향에서의 손실광으로서 손실된다.
유기 전기발광 소자에서, 발광에 기여하는 여기자는 전극으로부터 주입된 전자 및 정공의 재결합에 의해 생성된 여기자중에서 오직 싱글렛(singlet) 여기자이 다. 싱글렛 여기자가 생성될 확률은 1/4이다. 이러한 것만 고려하는 경우에도, 효율은 5% 이하로, 매우 낮다.
발광층 자체의 발광 효율을 개선시키는 방법으로서, 트리플렛(triplet) 여기자로 인한 인광으로부터도 광을 생성하기 위한 발광 재료의 개발(일본 특허 공개공보 제 2001-313178호)이 최근에 진전되어, 양자 효율이 상당히 개선될 가능성이 밝혀졌다.
양자 효율이 개선되더라도, 발광 효율은 양자 효율에 곱해지는 광추출 효율에 따라 감소된다. 달리 말하면, 광추출 효율이 개선될 수 있다면, 양자 효율과 광추출 효율 사이의 상승효과로 인해 발광 효율이 상당히 개선될 여지가 있다.
전술한 바와 같이, 도파광을 외부로 추출하기 위해서는, 반사/굴절각 교란 영역을 발광층과 출사면 사이에 형성하여 스넬의 법칙을 파괴함으로써 원래 도파광으로서 전반사되는 광의 전송각을 변화시키거나 발광 자체에 집광 특성을 부여할 필요가 있다. 그러나, 모든 도파광을 외부로 출사하는 영역을 형성하는 것은 용이하지 않다. 따라서, 도파광을 가능한 한 많이 추출해야 한다는 제안이 이루어졌다.
예를 들어, 광추출 효율 개선 방법으로서, 기판 자체에 집광 특성을 부여하여 광추출 효율을 개선시키는 방법(일본 특허 공개공보 제 88-314795호), 발광층을 디스코틱 액정으로 제조하여 생성된 광 자체의 정면 지향성을 개선시키는 방법(일본 특허 공개공보 제 98-321371호) 및 소자 자체에 입체구조, 경사면, 회절 격자 등을 형성하는 방법(일본 특허 공개공보 제 99-214162호, 일본 특허 공개공보 제 99-214163호 및 일본 특허 공개공보 제 99-283751호)이 제안되었다. 그러나, 상기 제안은 구조가 복잡하고, 발광층 자체의 발광 효율이 감소되는 등의 문제점이 있었다.
비교적 간단한 방법으로서, 광확산층을 형성하여 광의 굴절각을 변화시킴으로써 전반사의 조건을 만족하는 광을 감소시키는 방법이 또한 제안되었다.
예를 들어, 투명 기재, 및 상기 투명 기재내에 분산되어 내부와 외부의 굴절률이 다르도록 분포된 굴절률 구조를 형성하도록 하는 입자를 갖는 확산판을 사용하는 방법(일본 특허 공개공보 제 94-347617호), 투광성 기재를 갖는 확산 부재, 및 상기 투광성 기재상에 배열된 단입자 층(일본 특허 공개공보 제 2001-356207호)을 사용하는 방법, 및 산란 입자를 발광층과 동일한 물질내에 분산시키는 방법(일본 특허 공개공보 제 94-151061호)과 같은 다양한 방법이 제안되었다. 상기 제안은 산란 입자의 특성, 분산 매트릭스로부터의 굴절률차, 입자의 분산 형태, 산란층의 형성을 위한 위치 등에서 특징을 발견함에 의해 제공되어 왔다.
또한, 유기 전기발광 소자는 전기장의 인가에 의해 양극(anode)으로부터 주입된 정공 및 음극(cathode)으로부터 주입된 전자가 재결합되어 여기자가 됨으로써 형광성(또는 인광성) 물질로부터 발광을 생성하는 원리를 이용한다. 따라서, 양자 효율을 개선시키기 위해 재결합을 효율적으로 수행할 필요가 있다. 그 방법으로서, 일반적으로 소자를 적층 구조로서 형성하는 방법이 사용된다. 예를 들어, 정공 수송층 및 전자 수송성 발광층을 갖는 2층 구조 또는 정공 수송층, 발광층 및 전자 수송층을 갖는 3층 구조가 적층 구조로서 사용된다. 또한, 효율을 개선시키 기 위해 이중 헤테로 구조로서 형성된 적층형 소자에 대한 많은 제안이 이루어졌다.
이러한 적층 구조에서, 재결합은 실질적으로 특정 영역에 집중된다. 예를 들어, 도 12에 도시된 바와 같은 2층형 유기 전기발광 소자에서, 재결합은 반사성 전극(3) 및 투명 전극(2)으로 구성된 한 쌍의 전극 사이에 샌드위치되어 있는 정공 수송층(4) 및 전자 수송성 발광층(5) 사이의 중간층으로부터 약 10nm 거리에 있는 전자 수송성 발광층 측 영역(6)에 집중된다(문헌[Takuya, Ogawa et al, "IEICE TRANS ELECTRON" Vol. E85-C, No. 6, p. 1239, 2002]에 기술된 바와 같음).
발광 영역(6)에서 생성된 광은 모든 방향으로 방출된다. 그 결과, 도 13에 도시된 바와 같이, 투명 전극(2)측상의 광추출면을 향해 방출된 광과, 반사성 전극(3)을 향해 방출되어 상기 반사성 전극(3)에 의해 반사되고 광추출면을 향해 방출된 광 사이의 광로차가 발생한다.
도 13에서, 유기 전기발광 소자중의 전자 수송성 발광층의 두께는 일반적으로 수십 nm 내지 백 수십 nm의 범위, 즉 가시광 파장의 차수이다. 따라서, 최종적으로 소자로부터 출사된 광 빔은 서로 간섭한다. 간섭은 발광 영역과 반사성 전극 사이의 거리(d)에 따라 상쇄 또는 보강 간섭일 수 있다. 비록 도 13에서 정면 방향으로 방출된 광만을 나타내었지만, 비스듬한 방향으로 방출된 광도 실제로 존재한다. 간섭의 조건은 거리(d) 및 생성된 광의 파장(λ) 뿐만 아니라 방출된 광의 각도에 따라 변한다. 그 결과, 정면 방향으로 방출된 광 빔은 서로 보강 간섭하지만 넓은 각도 방향으로 방출된 광 빔은 서로 상쇄 간섭하는 경우나, 상기와는 반대 의 경우가 발생할 수 있다. 즉, 생성된 광의 휘도는 시각도(視角度)에 따라 변화한다.
물론, 광의 강도는 거리(d)가 증가함에 따라 각도에 따라 상당히 변한다. 따라서, 전자 수송성 발광층의 두께는 일반적으로 거리(d)가 생성된 광의 파장의 1/4과 같도록 하여 정면 방향에서 광의 보강 간섭이 얻어질 수 있도록 선택된다.
예를 들어, 거리(d)가 약 50nm보다 작을 경우, 일반적으로 금속으로 이루어진 반사성 전극에서의 광흡수가 현저히 커진다. 이는 생성된 광량의 감소를 유발하여 강도 분포에 영향을 미친다. 즉, 유기 전기발광 소자에서, 방출된 광의 분포가 발광 영역과 반사성 전극 사이의 거리(d)에 따라 상당히 변화하여 도파광 성분이 방출된 광의 분포의 변화에 따라 크게 변한다. 게다가, 상기 유형의 소자의 방출 스펙트럼은 상대적으로 넓은 파장 영역에서 브로드(broad)한 특징을 갖는다. 따라서, 거리(d)에 따른 광의 보강 간섭을 위한 파장 영역의 변화는 생성된 광의 피크 파장의 변화를 유발한다. 게다가, 방출 스펙트럼은 거리(d) 뿐만 아니라 시각도에 따라 변한다.
이들 문제점을 해결하기 위해, 생성된 광의 색상이 시각도에 따라 변하는 현상을 억제하도록 필름의 두께를 선택하는 방법이 제안되었다(특허 문헌 1 참조). 그러나, 이 제안에서는 도파광에 관해서는 기술되지 않았다. 생성된 광의 색상의 시각도 의존성을 억제하려는 상기 제안에 의해 선택된 필름 두께 범위가 하기의 본 발명에 따른 범위와 상이하다는 것은 명백하다.
이상의 이유로 인해, 적층 유기 전기발광 소자의 광추출 효율은 생성된 광의 약 80%가 도파광으로서 소자의 내측에 가둬진다는 고전적인 가정으로는 정확하게 계산될 수 없다. 즉, 도파광 성분은 소자의 구조에 따라 상당히 변한다. 예를 들어, 엠.에이치. 루(M.H. Lu) 등(J. Appl. Phys., Vol. 91, No. 2, p. 595, 2002)에 의해 보고된 바와 같이, 소자의 구조에 따른 도파광 성분의 변화에 대한 상세한 연구가 미세-공극(micro-cavity) 효과를 고려한 양자역학적 계산법을 기초로 이루어졌다.
따라서, 광확산층 등이 전반사 조건을 파괴하기 위해 형성될 경우에도 얻어진 효과가 고전론에 의해 예측되는 만큼은 크지 않을 가능성이 있다.
유기 전기발광 소자가 액정 표시 장치용 백라이트 단위로서 사용될 경우, 소자로부터 방사된 발광광은 자연광이기 때문에 액정 표시에 사용하려 할 경우 편광판을 사용하여 직선 편광광으로 변환할 필요가 있다. 그 결과, 편광판으로 인한 흡수 손실이 생겨, 광의 이용 비율이 50%보다 높게 설정될 수 없다는 문제점이 있다. 따라서, 도파광이 전술된 방법으로 효율적으로 추출된 경우에도, 도파광의 절반 이상이 편광판에 흡수된다.
상기 문제점을 해결하는 방법으로서, 발광 자체를 직선 편광광으로서 추출하도록 배향된 필름상에 유기 전기발광 소자 층을 형성하자는 제안이 있었다(특허 문헌 2 참조). 이러한 제안에 의해 편광판으로 인한 흡수 손실이 최대 반으로 감소될 수 있지만, 소자의 발광 효율이 유기 박막을 배향하기 위한 배향 필름의 삽입으로 인해 저하될 가능성이 있다. 게다가, 종래의 소자와 마찬가지로, 전반사로 인한 도파광의 문제는 이 제안에 의해 전혀 해결될 수 없다.
유기 전기발광 소자에서 생성된 광을 편광/산란 필름을 통해 추출하는 방법이 제안되었다(특허 문헌 3 참조). 이 제안에 따르면, 도파광으로서 손실된 광은 산란되어 추출되며, 출사광은 직선 편광광이 풍부한 편광광으로서 추출될 수 있다. 따라서, 편광판으로 인한 흡수 손실이 감소될 수 있어, 고효율의 편광형 면 광원이 액정 표시 장치용 광원으로서 제공될 수 있다.
그러나, 예를 들어, 도파광과 발광 영역과 반사성 전극 사이의 거리가 간섭에 미치는 영향 사이의 관계는 상기 제안에서는 아직 기술되지 않았다. 상기 제안이 액정 표시 장치용 광원의 가능한 최대의 효과를 가져온다고 말할 수 없다.
액정 표시 장치중의 편광판으로 인한 백라이트의 흡수 손실을 감소시키는 방법으로서, 반사형 편광자로 이루어진 편광 분리 층을 사용하는 방법이 공지되어 있다(특허 문헌 4 및 5 참조). 상기 방법을 유기 전기발광 소자에 적용하려는 제안이 있었다(특허 문헌 6 및 7 참조).
유기 전기발광 소자에서 도파광과 간섭에 대한 발광 영역과 반사성 전극 사이의 거리의 영향 사이의 관계에 대해 상세히 연구하였다는 가정하에 예를 들어 유기 전기발광 소자와 반사형 원편광자를 조합함에 의해 가장 큰 발광 효율을 유발하려는 제안은 이루어진 적이 없다. 따라서, 편광광을 사용하는 액정 표시 장치에 최선으로 어울리는 높은 효율의 편광형 면 광원을 제공하는 것은 현재 상황에서 진지하게 요망된다.
[특허 문헌 1]
일본 특허 공개공보 제 93-3081호(2면 내지 4면)
[특허 문헌 2]
일본 특허 공개공보 제 99-316376호(2면 내지 5면)
[특허 문헌 3]
일본 특허 공개공보 제 2001-203074호(2면 내지 6면)
[특허 문헌 4]
일본 특허 공개공보 제 92-268505호(2면 내지 6면)
[특허 문헌 5]
일본 특허 공개공보 제 96-271892호(2면 내지 5면)
[특허 문헌 6]
일본 특허 공개공보 제 2001-244080호(2면 내지 4면)
[특허 문헌 7]
일본 특허 공개공보 제 2001-311826호(2면 및 3면)
이러한 상황에서, 본 발명의 목적은 광추출 효율이 우수하여 종래 기술의 유기 전기발광 소자의 내부에 도파광으로서 가둬지는 손실광을 효과적으로 추출할 수 있는 유기 전기발광 소자를 제공하는 것이다. 본 발명의 다른 목적은 소자를 액정 표시 장치용 백라이트 광원으로서 사용할 경우 손실광이 편광광으로서 효율적으로 추출될 수 있고; 편광판으로 인한 흡수가 최소화될 수 있는 높은 효율의 유기 전기발광 소자를 제공하는 것이다. 본 발명의 또 다른 목적은 유기 전기발광 소자를 사용하여 고효율의 면 광원 또는 편광형 면 광원, 및 상기 면 광원 또는 편광형 면 광원을 갖는 액정 표시 장치와 같은 표시 장치를 제공하는 것이다.
본 발명자들은 상기 문제점을 해결하기 위해 예의 연구한 결과, 다음의 지식을 얻었다. 그 지식을 도 9를 참조하여 설명한다. 도 9는 도 12에 도시된 2층형 유기 전기발광 소자의 발광 영역(6)에서 생성된 광이 소자로부터 추출되는 경우를 나타내는 모식도이다. 도 9에는 상반구 표면을 향해 방출된 광만이 도시되었으나, 반사성 전극(3)을 향해 방출된 광은 도 9에는 도시되지 않았으나 실제로 존재한다.
도 9에서, 지지 기판(유리 기판)(1)의 굴절률과 공기 층의 굴절률의 차를 기준으로 하여 결정된 임계각은 약 40°이다. 즉, 40°보다 큰 각을 갖는 광은 유리/공기 계면에서 전반사되어 소자의 내부에 도파광으로서 가둬진다. 도 9에서 40°/90°에 의해 계산된 광의 약 45%가 소자로부터 추출되는 것으로 보이지만, 실제로 생성된 광은 모든 방향으로 방출된다. 이러한 이유로, 입체각은 광 성분의 각이 넓어질수록 광량이 커지도록 결정된다. 이러한 이유로, 고전론에 따라 계산된 발광 효율은 20% 이하이다.
사실, 유기 전기발광 소자는 광 간섭 효과를 유발한다. 광 간섭으로 인해, 소자의 구조는 소자로부터 추출될 수 있도록 정면 방향으로 방출된 광 빔이 서로 보강 간섭하도록 통상적으로 결정된다. 이 경우, 도파광 빔은 서로 보강이 아닌 상쇄적으로 간섭한다. 따라서, 반사/굴절각 교란 영역이 소자의 구조중에 제공되 는 경우에도, 큰 휘도 향상 효과는 기대될 수 없다.
한편, 본 발명자들은 반사/굴절각 교란 영역을 형성하고 또한 정면 방향으로 방출된 광은 상쇄 간섭되게 하고 소자의 내부에 도파광으로서 통상적으로 가둬지는 넓은 각 광 성분은 보강 간섭되도록 소자의 구조를 의도적으로 결정함에 의해 분포된 대부분의 광량을 갖는 도파광을 증폭하도록 노력하였다. 그 결과, 종래 기술의 방법에 비해 발광 효율이 상당히 개선된 것으로 나타났다. 즉, 낮은 발광 효율을 나타내도록 반사/굴절각 교란 영역 없이 형성된 소자 구조 내에 반사/굴절각 교란 영역을 제공하는 경우에 수득된 유기 전기발광 소자는 상기 영역이 종래 기술의 소자 구조에 제공된 경우에 수득된 것보다 효율이 더 높다.
또한, 편광판으로 인한 흡수가 최소화될 수 있도록 효율이 높은 편광형 면 광원 및 액정 표시 장치는 상기와 같이 구성된 유기 전기발광 소자가 액정 표시 장치를 위한 백라이트 광원에 사용되는 경우 편광판에 흡수된 광을 저감시키기 위한 반사형 편광자를 사용함으로써 수득되는 것으로 밝혀졌다.
본 발명자들은, 특히 투광성 수지, 및 투광성 수지와 복굴절 특성이 상이하고 상기 투광성 수지내로 분산/분포된 미소 영역을 함유하는 편광/산란성 부위가 반사/굴절 각을 교란시키기 위한 영역으로서 제공되는 경우, 반사형 편광자를 사용할 필요 없이, 소자의 내부에 가둬진 도파광을 편광광으로서 효율적으로 추출할 수 있음을 추가로 발견하였다. 즉, 도 9에 도시된 유기 전기발광 소자에서, 발광 영역(6)에서 발광광이 소자로부터 추출된 상태를, 실질적으로 공기 층의 삽입 없이 투광성 수지 및 투광성 수지와 복굴절 특성이 상이하고 상기 투광성 수지내로 분산/분포된 미소 영역을 함유하는 편광/산란성 부위가 지지 기판(유리 기판)(1) 상의 광추출면 측, 즉 투명 전극(2)과 반대면 측에 형성되는 조건에서 검토한다.
발광광 중 도 9의 지면 상반구의 광은 투명 전극 및 유리 기판을 통과하여 편광/산란성 부위에 입사된다. 도 9의 하반구의 광은 음극에 의해 반사된 후 또한 편광/산란성 부위에 입사된다. 이 과정에서, 굴절률이 낮은 공기 층(굴절률 = 1)이 없기 때문에 발광광은 전반사의 영향 없이 편광/산란성 부위에 입사될 수 있다(단, 투명 전극 및 유리 기판의 굴절률에 따라 광의 일부가 전반사되는 경우가 있다). 도 9에 도시한 바와 같이, 보통 소자에서는, 유리 기판의 굴절률과 공기 층의 굴절률차에 의해 결정된 임계각 이상의 각도를 갖는 광은 전반사하여 도파광으로서 소실되고 기껏해야 약 20%만이 소자로부터 추출될 수 있다.
전반사의 영향 없이 편광/산란성 부위에 입사한 발광광의 대부분은 편광/산란성 부위와 공기 계면간의 굴절률차로 인해 전반사되어, 편광/산란성 부위를 통해 전송된다. 전송광에서, 미소 영역과 편광/산란성 부위에서의 다른 영역간의 최대 굴절률차(Δn1)를 나타내는 축 방향(Δn1 방향)에 평행한 진동면을 갖는 직선 편광광 성분은 선택적으로 강하게 산란된다. 그 결과, 전송광중 일부의 각도는 전반사 각도보다 작아져 전송광의 일부가 소자로부터 외부(공기)로 출사된다. 부수적으로, 미소 영역이 없어 선택적 편광 산란이 발생하지 않는 경우, 입체각으로부터 평가된 발광광의 약 80%는 소자의 내부에 가둬져 전반사가 반복되는 상태에 있다. 가둬진 광은 전반사의 조건이 미소 영역과 투광성 수지간의 계면에서의 산란으로써 파괴되는 경우에만 소자에서부터 외부로 출사될 수 있다. 따라서, 광추출 효율은 각각의 미소 영역의 크기와 미소 영역의 존재 정도에 기초하여 선택적으로 제어될 수 있다.
한편, Δn1 방향으로 산란될 때 큰 각도로 산란된 광빔, Δn1 방향의 조건을 만족시키지만 산란되지 않는 광빔, 및 Δn1 방향 이외의 진동 방향을 갖는 광빔은 편광/산란성 부위에 가둬지고 전반사를 반복하면서 전송된다. 이러한 가둬진 광빔은 편광된 상태를 복굴절 위상차 등에 의해 해소하는 방식으로 Δn1 방향의 조건을 만족시킴으로써 편광/산란성 부위로부터 출사하는 기회를 기다린다. 전술된 조작의 반복에 의해, 소정의 진동면을 갖는 직선 편광광은 편광/산란성 부위로부터 효율적으로 출사될 수 있다. 즉, 본래 도파광으로서 가둬진 광은 직선 편광광 성분으로서 최종적으로 추출될 수 있다. 그러므로, 이 방법에 따라 생성된 광은, 마이크로렌즈 또는 반사 도트와 같은 어떠한 특정한 광 출사 수단의 제공 없이 효율적으로 소자로부터 그의 직선 편광광 성분이 풍부한 편광광으로서 추출될 수 있다. 또한, 직선 편광광의 진동 방향은 편광/산란성 부위의 설치 각도에 의해 임의로 변화될 수 있다. 따라서, 유기 전기발광 소자가 액정 표시 장치용 백라이트 장치로서 사용되는 경우 소비 전력을 저감시키는 것이 가능해진다.
상기한 바와 같이, 정면 방향으로 조사된 광의 상쇄 간섭 및 소자의 내부에 도파광으로서 통상 감금되는 광각 광 성분의 보강 간섭을 수득하도록 소자의 구조를 의도적으로 결정함으로써 입체각에 따라 대부분의 광량이 분포하는 광각도의 광 을 증폭시키는 것에 부가하여, 편광/산란성 부위를 공기 층의 삽입 없이 일체 형성하면 종래 방법에 비해 발광 효율이 개선될 수 있는 것이 밝혀졌다. 즉, 소자의 통상적 사용에서 발광 효율을 낮게 하는 이러한 소자 구조가 편광/산란성 부위와 합쳐지는 경우, 발광광은 직선 편광광 성분이 풍부한 편광광으로서 소자로부터 효율적으로 추출될 수 있다. 최종적으로 수득된 유기 전기발광 소자가 액정 표시 장치를 위한 백라이트 단위로 사용되는 경우, 발광 효율은 현저히 개선될 수 있다.
유기 전기발광 소자의 최대 결점은 소자가 미량의 수분 또는 산소와 접촉시 열화한다는 것이다. 이러한 이유로, 발광 효율의 저감은 물론, 미세한 결함을 기점으로 암점(dark spot)이 발생하는 문제점이 있다. 이러한 암점은 매켈베인(J. McElvain) 등의 문헌[J. Appl. Phys., Vol. 80, No.10, P.6002, 1996]에 보고된 바와 같이 상세하게 기재되어 있다. 이러한 문제를 피하기 위해 소자를 대체로 완벽하게 봉합하여도 암점의 발생을 완전히 방지하기는 여전히 어렵다. 암점은 면 광원 또는 표시 장치의 외관 및 시인성을 현저히 저하시킨다.
그러나, 편광/산란성 부위가 전술된 방식으로 형성되는 경우, 관측자 측으로 최종적으로 추출되는 광이 편광/산란성 부위에서 반복적으로 산란된 후 소자로부터 출사된 광이기 때문에 암점이 다소 생성되는 경우에도 암점의 발생에 의해 야기된 가시광의 저하가 거의 눈에 띄지 않게 되는 매우 탁월한 효과가 수득될 수 있다.
본 발명은 전술한 지식에 의거하여 완성된 것이다.
즉, 본 발명은 하나 이상의 유기층, 및 각각 양극 및 음극으로서 작용하는 한 쌍의 전극을 포함하는 유기 전기발광 소자(이후 간단히 유기 EL 소자라 지칭)로서, 상기 유기층이 발광층을 포함하고 상기 한 쌍의 전극 사이에 샌드위치되어 있으며, 상기 한 쌍의 전극중 하나 이상은 투명 전극으로서 제공되고, 상기 유기 EL 소자는 하기 수학식 1을 만족시키도록 형성되며, 발광광이 발광층으로부터 투명 전극을 통해 관측자 측으로 출사되는 동안 상기 발광광의 반사/굴절각이 교란되도록, 반사/굴절각 교란 영역이 실질적으로 공기 층의 삽입 없이 제공되어 있는 유기 전기발광 소자를 제공한다:
상기 식에서, B0는 광추출면으로부터 관측자에게 조사된 발광광의 정면 휘도 값이고, Bθ는 50 내지 70°의 각도에서의 상기 발광광의 휘도 값이다.
즉, 본 발명에 따른 유기 전기발광 소자는 하나 이상의 유기층; 및 각각 양극 및 음극으로서 작용하는 한 쌍의 전극을 포함하되, 상기 유기층은 발광층을 포함하고 상기 한 쌍의 전극 사이에 샌드위치되어 있고, 상기 한 쌍의 전극중 하나 이상은 투명 전극으로서 제공되고, 상기 유기 전기발광 소자는 수학식 1을 만족시키도록 형성되며; 발광광이 발광층으로부터 투명 전극을 통해 관측자 측으로 출사되는 동안 상기 발광광의 반사/굴절각이 교란되도록, 반사/굴절각 교란 영역이 실질적으로 공기 층의 삽입 없이 제공되어 있다:
수학식 1
상기 식에서, B0는 광추출면으로부터 관측자에게 조사된 발광광의 정면 휘도 값이고, Bθ는 50 내지 70°의 각도에서의 상기 발광광의 휘도 값이다.
본 발명에 따라 구성된 유기 EL 소자의 특히 바람직한 양태에서, 양극 및 음극중 하나는 투명 전극이고 다른 하나는 반사 전극이며; 상기 유기 EL 소자는 하기 수학식 2를 만족시킨다:
상기 식에서, d(㎚)는 정공-전자 재결합의 대략 중심부와 반사 전극 사이의 거리이고, λ(㎚)는 발광층에 사용된 재료의 형광 스펙트럼의 피크 파장이고, n은 발광층과 반사 전극 사이의 유기층의 굴절률이다.
바람직하게는, 본 발명에 따라 구성된 유기 EL 소자에서, 반사/굴절각 교란 영역은 투명 재료, 및 이와는 굴절률이 상이하고 상기 투명 재료에 분산/분포된 투명 재료 또는 불투명 재료를 함유하는 광-확산성 부위로 이루어질 수 있거나, 또는 반사/굴절각 교란 영역은 렌즈 구조물 또는 요철면으로 이루어질 수 있다.
또한, 본 발명은 전술된 구성중 어느 하나를 갖는 유기 EL 소자를 포함하는 면 광원 및 상기 면 광원을 포함하는 표시 장치를 제공한다.
바람직하게는, 본 발명에 따라 구성된 유기 EL 소자는 반사/굴절각 교란 영역에서 볼 때 관측자 측에 제공된 반사형 편광자를 추가로 포함한다. 특히, 유기 EL 소자에서, 반사형 편광자는 콜레스테릭 액정 층으로 이루어진 반사형 원형 편광 자일 수 있거나 또는 굴절률이 상이한 2종 이상의 재료의 다층 적층물로 이루어진 반사형 직선 편광자일 수 있다. 바람직하게는, 본 발명에 따라 구성된 유기 EL 소자는 면내 굴절률 이방성을 갖지 않고 두께 방향의 굴절률이 면내 굴절률보다 높은 광학 보상 층을 추가로 포함한다.
또한, 본 발명은 전술된 구성중 어느 하나를 갖는 유기 EL 소자를 포함하는 편광형 면 광원 또는 상기 편광형 면 광원을 포함하는 액정 표시 장치와 같은 표시 장치를 제공한다.
바람직하게는, 본 발명에 따라 구성된 유기 EL 소자에서, 반사/굴절각 교란 영역은 투광성 수지, 및 상기 투광성 수지와 복굴절 특성이 상이하고 상기 투광성 수지에 분산/분포된 미소 영역을 함유하는 편광/산란성 부위로 이루어진다. 특히, 유기 EL 소자에서, 편광/산란성 부위중의 미소 영역은 액정성 재료, 액정상을 과냉각 고정시킨 유리 상태 재료, 에너지 빔에 의해 가교 고정된 중합성 액정의 액정 상을 갖는 재료로 이루어진 군으로부터 선택된 재료로 제조될 수 있거나, 또는 편광/산란성 부위는 투광성 수지, 및 상기 투광성 수지의 유리 전이 온도보다 낮은 온도에서 네마틱 액정 상을 나타내도록 50℃ 이상의 유리 전이 온도를 갖는 액정 중합체로 제조되고 상기 투광성 수지에 분산된 미소 영역을 함유할 수 있다. 바람직하게는, 본 발명에 따라 구성된 유기 EL 소자에서, 편광/산란성 부위는 미소 영역과 미소 영역의 각각의 광축 방향에서의 다른 부분 사이의 굴절률차(Δn1, Δn2 및 Δn3)를 나타내고, 여기서 굴절률차(Δn1, Δn2 및 Δn3)중 최고치로서 하나의 축 방향(Δn1 방향)에서의 굴절률차(Δn1)는 0.03 내지 0.5 범위인 반면, Δn1 방향과 수직인 2개의 축 방향(Δn2 방향 및 Δn3 방향)에서의 각각의 굴절률차(Δn2 및 Δn3)는 0.03 이하이다.
또한 본 발명은 전술된 구조중 하나를 갖는 유기 EL 소자를 포함하는 편광형 면 광원 또는 상기 편광형 면 광원을 포함하는 액정 표시 장치와 같은 표시 장치를 제공한다.
본 발명에 따르면, 반사/굴절각 교란 영역의 형성 이전에는 발광 효율이 낮지만 소자의 내부에 본래 가둬지는 도파광 성분을 증폭시킴으로써 도파광 성분의 반사/굴절 각을 교란시켜 도파광 성분을 추출하도록 반사/굴절각 교란 영역이 형성된다. 따라서, 최종적으로 추출된 광량이 증가될 수 있으므로 고효율의 유기 EL 소자가 제공될 수 있다.
또한, 편광/산란성 부위는 반사/굴절각 교란 영역으로 형성되어 소자로부터 나오는 광의 세기를 증가시킬 수 있을 뿐 아니라 직선 편광광 성분이 풍부한 편광광으로서 광을 추출시킬 수 있게 한다. 따라서, 유기 EL 소자는 액정 표시 장치에 사용된 편광형 면 광원에 적용되는 경우 매우 높은 효율을 나타내는 소자로서 제공될 수 있다.
반사형 편광자는 광-산란 층, 렌즈 구조물 등의 형성에 부가하여 반사/굴절각 교란 영역으로서 추가로 배치될 수 있다. 상기의 경우, 도파광 성분의 절반 이상이 편광광으로서 추출될 수 있다. 유기 EL 소자는 액정 표시 장치에 사용된 편 광형 면 광원에 적용되는 경우 고효율을 나타내는 소자로서 제공될 수 있다.
이러한 이유로, 본 발명에 따르면, 소비 전력이 크게 감소됨에 따라 소자에서의 전류 흐름을 감소시키기 때문에 소자의 수명이 연장될 수 있다. 또한, 유기 EL 소자의 광추출 효율이 향상될 수 있다. 따라서, 유기 EL 재료, 전극 재료 등이 진보하여 유기 EL 소자의 내부 양자 효율이 향상된다면, 광추출 효율과 내부 양자 효율간의 상승작용에 의해 발광 효율이 향상되어 본 발명의 효과를 한층 더 높일 수 있을 것이다.
본 발명의 실시양태는 도면을 참조하면서 아래에 설명될 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 2층형 유기 EL 소자의 예를 도시한 것이다. 소자는 투명 전극(2), 정공 수송층(4), 전자 수송성 발광층(5) 및 반사 전극(3)이 지지 기판(1) 상에 순차적으로 적층되도록 기본적으로 구성된다.
즉, 소자는 전술된 바와 같이 정공 수송층(4) 및 전자 수송성 발광층(5)으로 이루어진 유기층이 투명 전극(2) 및 반사성 전극(3)으로 구성된 한 쌍의 전극 사이에 샌드위치되어 있는 구성을 취한다. 소자가 작동하는 경우, 정공 수송층(4)과 전자 수송성 발광층(5) 사이의 계면층으로부터 약 10㎚ 떨어진 전자 수송성 발광층측의 영역에서 정공-전자 재결합이 일어난다. 결과적으로, 도 1에 도시된 발광 영역(6)에서 집중적으로 발광하게 된다.
2층형 유기 EL 소자 이외의 다른 유기 EL 소자, 예컨대 정공 수송층, 발광층 및 전자 수송층을 갖는 3층형 유기 EL 소자는 하기와 같이 작동한다. 전극들(즉, 양극 및 음극) 사이에 전압이 인가되는 경우, 양극으로부터 주입된 정공 및 음극으 로부터 주입된 전자는 각각 캐리어 수송층내로 이동하고, 발광층에서 재결합되어 여기자가 발생된다. 그 결과, 2층형 유기 EL 소자에서와 동일한 방식으로 발광된다.
또한, 본 발명에서, 기본적으로 특히 정면 방향에서 발생한 광 빔은 서로 상쇄 간섭하고, 소자내에서 가둬지는 도파광 빔은 서로 보강 간섭하도록 구성된다. 이 특징은 도 2를 참고하여 기술될 것이다.
도 2는 기본 구조만을 갖는(즉, 이후에 기술되는 반사/굴절각 교란 영역을 제공하기 전의) 유기 EL 소자의 휘도의 각도 분포가 정면 방향으로부터 0 내지 80°의 각도에서 10° 간격으로 측정되는 경우의 특징적 그래프이다. 도 2에서, 곡선(a)은 본 발명에 따른 유기 EL 소자를 나타내고, 곡선(b)은 종래기술에 따른 유기 EL 소자를 나타낸다.
기본 구조에서, 투명 전극(2)은 100㎚ 두께를 갖고, 정공 수송층(4)은 50㎚ 두께를 갖고, 전자 수송성 발광층(5)은 140㎚ 두께(본 발명) 또는 60㎚ 두께(종래기술)를 갖는다. 측정은 본 발명에 따른 각각의 소자내 및 종래기술에 따른 소자내에 동일한 전류를 흐르도록 전극들 사이에 전압을 인가하는 조건하에 수행된다.
도 2에서 확인되는 바와 같이, 종래기술에 따른 소자는 정면 휘도 값, 즉 정면 방향으로부터 0°의 방향에서의 휘도 값이 높고 더욱이 휘도 값이 비교적 넓은 각도 범위로 거의 일정하게 유지되는 바람직한 완전 확산형 휘도 분포를 나타낸다. 반면, 본 발명에 따른 소자는 정면 휘도 값이 낮고 더욱이 휘도가 각도가 증가함에 따라 증가되는 특징을 나타낸다. 즉, 본 발명에 따른 소자는 각도에 대한 휘도의 의존성이 하기 수학식 1을 충족하도록 구성된다:
수학식 1
상기 식에서, B0은 정면 휘도 값이고, Bθ는 50 내지 70°의 각도 범위에서의 휘도 값이다.
이 실시예는 수학식 1에 의해 주어진 관계식이 전자 수송성 발광층(5)의 두께에서의 변화를 기본으로 하여 달성되는 경우에 대해 기술하고 있지만, 발광층(5)을 함유하는 유기층 및 전극의 재료, 두께 등이 적합하게 선택되는 경우에 상기 관계가 선택적으로 이루어질 수 있다.
발명의 더욱 바람직한 실시양태에서, 소자는 하기 수학식 2를 충족하도록 구성될 수 있다:
수학식 2
상기 식에서, d는 정공-전자 재결합 발광 영역(6)의 대략 중심부와 반사성 전극(3) 사이의 거리이고, λ는 발광층(즉, 이 경우 전자 수송성 발광층(5))에 사용된 재료의 형광 스펙트럼의 피크 파장이고, n은 발광층과 반사성 전극(3) 사이의 유기층(즉, 이 경우 전자 수송성 발광층(5))의 굴절률이다.
전술된 실시예에서의 예컨대 전자 수송성 발광층(5)이 540㎚의 피크 파장 및 1.65의 굴절률을 갖는 녹색광을 생성하는 경우, 거리(d)는 98.2nm 내지 163.6㎚의 범위로 선택되는 것이 바람직하다.
수학식 1 또는 바람직하게는 수학식 2를 충족하는 기본 구조와 더불어, 본 발명은 광의 반사/굴절각 교란 영역(7)이 발광층과 출사 매질(관측자 측면에서) 사이에 제공됨을 특징으로 한다.
즉, 본래 도파광으로 한정된 광이 영역(7)에 도입되는 경우, 광의 전송 각도는 변한다. 전반사각보다 작은 각도로 전환된 전송각을 갖는 광의 일부는 소자로부터 출사된다. 최종적으로, 광의 다른 부분은 소자내에서 반복적으로 반사 및 산란하면서 소자로부터 출사된다. 결과적으로, 목적하는 높은 발광 효율이 달성될 수 있다.
수학식 1 또는 2를 충족시키기 위해, 유기층에 일반적으로 사용된 두께보다 다소 두꺼운 유기층의 두께를 만드는 것이 필요할 수 있다. 이 경우, 필름 두께가 두꺼워지기 때문에, 결함, 전극내의 미세 요철(bump) 등에 의해 야기된 전기 단락이 감소되어 수율 향상이라는 이점을 얻을 수 있지만, 필름 두께의 증가에 따른 소자의 저항성의 증가는 작동 전압의 증가라는 문제점을 초래하게 될 수 있다. 즉, 단위 전류당 효율(cd/A)이 개선될 수 있을지라도, 단위 전력당 총광속량(lm/W)이 경우에 따라 종래기술에서와 동일하거나 그보다 적을 가능성이 있다.
예를 들면, 이 문제점은 일본 특허 공개공보 제 2000-182774 호에 개시된 방법 및 그에 인용된 참고문헌에 의해 막을 수 있다. 즉, 개시된 방법에서, 유기층의 전기 저항성은, 유기층이 작동 전압의 증가를 억제하면서 두껍게 되도록, 알칼리 금속 이온, 알칼리 토금속 이온, 희토류 금속 등을 함유하는 금속 유기 착체 화 합물을 유기 EL 재료와 혼합함으로써 감소시킬 수 있다. 혼합물 층에 첨가된 금속 착체인 도판트 재료 및 사용된 혼합 방법에 대해서는 제한되지 않는다. 임의의 적합한 방법이 사용될 수 있다. 이러한 방법에 의해 본 발명의 효과가 작동 전압의 증가없이 달성될 수 있기 때문에, 전력 효율 및 전류 효율이 함께 개선될 수 있다.
수학식 2가 유기 EL 소자에서 발생된 형광이 단색광인 경우 적용될지라도, 본 발명의 효과는 유기 EL 소자가 다수의 발광 재료(예컨대, 적색, 녹색, 청색 등)로부터 발생된 EL을 사용하는 백색 소자인 경우에도 충분히 얻을 수 있다. 물론, 발광 재료들이 조합되어 청색과 황색의 혼합에 의해 수득된 백색 광을 발생하고, 본 발명은 색 혼합에 의해 백색 이외의 다른 색의 광을 발생시키는데 사용될 수 있다. 예를 들면, 적색, 녹색 및 청색의 3개의 색을 혼합하는 경우, 본 발명의 수학식 2는 모든 색을 충족할 수 없다. 따라서, 예를 들면 3개의 색에서 가장 낮은 발광 효율을 나타내는 색의 파장(λ)이 수학식 2에서의 파장(λ)으로서 사용되는 경우, 총 발광 효율이 개선될 수 있다. 유기 EL 소자는 최적의 형태가 3개의 색의 각각의 방출 스펙트럼을 기본으로 적합하게 선택되는 경우 수학식 1을 충족하도록 제조될 수 있다. 사용된 백색 소자는 예컨대 발광층의 호스트 물질을 적색, 녹색 및 청색 안료로 도핑하거나 또는 발광층을 3개의 층(즉, 적색, 녹색 및 청색 층)과 분리시키는 종래기술에 따라 배열될 수 있다. 또한, 발광층이 3개의 층으로 분리되는 경우, 본 발명의 수학식 2는 모든 색을 충족할 수 있다.
또한, 본 발명에 있어서, 반사/굴절각 교란 영역의 형성 전에 외부에서 측정된 휘도 값이 수학식 1로 나타내는 각도 분포를 갖는 것이 중요하다. 반사/굴절각 교란 영역의 형성 후 휘도 값의 각도 분포는 중요하지 않다. 예를 들면, 소자가 광범위하게 조명하는데 사용되는 경우, 휘도 값이 단일한 각도 분포를 갖는 것이 바람직하다. 예를 들면, 소자가 휴대전화 또는 모바일 기기에 사용되는 액정 표시장치용 백라이트 단위로서 사용되는 경우, 넓은 각도에서의 휘도가 정면 휘도보다 높은 것이 바람직하다. 이 경우, 프리즘 시이트 등이 설정될 수 있는 것이 바람직하다.
또한, 유기 EL 층이 미리 확산 층으로 일체화된 기판 또는 자체적으로 확산 특징을 갖는 기판상에 형성되는 경우, 확산 층의 형성 전의 휘도 분포는 발견될 수 없다. 이 경우, 유기 EL 층이 전술된 바와 동일한 조건하에서 확산성을 갖지 않는 일반 기판상에 형성된다면, 소자가 본 발명에 채택되는지 여부를 쉽게 판단할 수 있다. 적층 구조 및 각각의 층 두께가 투과형 전자현미경을 사용하는 소자의 단면 관찰을 통해 확인된다면, 휘도의 각도 분포는 특정 범위로 예측될 수 있다.
본 발명에서, 반사/굴절각 교란 영역으로서 (7)을 실질적으로 제공하여 전반사 각도보다 큰 광 전송 각도가 전반사 각도보다 크지 않은 전송 각도로 효율적으로 교란될 수 있다. 소자의 내부에 한정된 도파광의 대부분이 소자로부터 추출될 수 있도록 영역(7)을 형성시킴에 따라, 전술된 효과가 바람직하게 얻어질 수 있다. 또한, 영역(7)은 상기 영역(7)과 발광층 사이에 공기층을 삽입하지 않고 형성되어야 한다. 이는 발광층과 영역(7) 사이에 공기가 존재하는 경우 영역(7)내로 생성된 광이 도입되기 전에 계면(공기 표면)상에 대한 전반사에 의해 야기되는 한정된 광으로 인해 본 발명의 효과가 수득될 수 없기 때문이다.
반사/굴절각 교란 영역(7)을 형성시키는 방법은 특별히 제한적이지 않다. 예를 들면, 종래기술에서 제안된 방법은 그대로 사용될 수 있다.
예를 들면, 투명 재료, 및 상기 투명 재료와 상이한 굴절률을 갖고 상기 투명 재료내로 분산/분포된 투명 또는 불투명 재료를 함유하는 광확산성 부위가 형성될 수 있다. 특히, 유리 또는 중합체 재료가 광확산성 부위에서 투명 재료로서 사용되는 경우, 유리 또는 중합체 재료내로 분산/분포된 투명 또는 불투명 재료는 실리카 입자, 티타니아 입자, 지르코니아 입자, 플라스틱 입자, 액정 입자, 공기 입자 등으로부터 선택될 수 있다. 상기 2개 재료의 굴절률, 상기 2개 재료의 굴절률의 차이, 및 입자들의 입자 크기는 특별히 제한되지 않는다. 광 산란의 측면에서, 입자 크기는 0.1㎛ 내지 10㎛이고, 굴절률의 차이는 0.05 이상인 것이 바람직하다.
렌즈 구조물도 또한 사용하는 것이 바람직할 수 있다. 렌즈 구조물은 동심원으로, 서로 평행하게 배열 또는 형성된 다수의 선형 또는 격자형 렌즈, 프리즘 또는 V-홈을 갖고, 직선 방향의 광이 다수의 렌즈, 프리즘 또는 V-홈에 의해 변하는 얇은 판형 투명 재료를 의미한다. 특히, 렌즈 구조물의 예로는 렌티큘러(lenticular) 렌즈 시이트, 프레넬(Fresnel) 렌즈 시이트, 큐브 코너(cuve corner) 렌즈 시이트, 플라이즈 아이(Fly's eye) 렌즈 시이트, 캐츠 아이(Cat's eye) 렌즈 시이트, 이중 플라이즈 아이 렌즈 시이트, 이중 렌티큘러 렌즈 시이트, 방사형 렌즈 시이트, 프리즘 렌즈 필름, 마이크로-프리즘 렌즈 필름, 및 전술된 임의의 렌즈 시이트의 볼록 표면이 오목 표면으로 전환된 렌즈 시이트, 및 평면에 배열된 투명 또는 반투명 구체들의 시이트가 포함된다. 다르게는, V-홈과 같은 홈은 광 방향이 변화될 수 있도록 형성될 수 있다. 각각의 렌즈 시이트 재료는 유리 또는 수지일 수 있다.
지지 기판의 표면 또는 각각의 계면은 물리적으로 요철 표면으로서 형성될 수 있다. 임의의 요철 구조물이 요철 표면을 위해 사용될 수 있다. 예를 들면, 약 1㎜ 내지 약 100㎚의 모든 구조물이 사용될 수 있다. 특히, 약 수백㎚의 요철 구조물, 즉 지지 기판의 표면을 매팅시키거나(mat), 주기적인 요철 구조물을 유기층(중합체층)의 표면으로 열전달시키거나, 또는 반도체 제조 공정을 사용하는 반응성 이온 에칭 방법에 의해 형성되는 광학 결정 구조물을 사용하는 것이 바람직하다. 예를 들면, 요철 구조물은 규칙적으로 배열된 요철의 반복적인 구조물, 또는 랜덤 구조물일 수 있다. 요철 구조물의 피치 비율 또는 종횡비는 특별히 제한되지 않는다. 임의의 구조물은 상기 구조물에 의해 소자 내부에 한정된 도파광이 효과적으로 소자로부터 추출될 수 있도록 적합하게 사용될 수 있다.
반사/굴절각 교란 영역(7)이 형성되는 위치는 특별히 제한되지 않는다. 영역(7)은 임의의 위치에서 형성될 수 있다. 예를 들면, 확산 필름이 점착제 또는 접착제를 통해 지지 기판(1)의 표면상에 고착되어 영역(7)을 형성하거나, 지지 기판(1)에 자체적으로 광확산성 특징부가 제공되어 영역(7)을 형성하거나, 또는 투명 전극(2)과 지지 기판(1) 사이에 영역(7)이 형성될 수 있다. 소자가 비교적 큰 발광 면적이 필요한 조명을 위해 사용되는 경우, 기판의 표면상에 영역(7)이 형성되는 것이 바람직하다. 작은 발광 면적이 필요한 표시 장치에 소자가 적용되는 경우, 발광층과 반사/굴절각 교란 영역 사이의 전송 거리에 의해 야기되는 시차가 감 소될 수 있도록 가능한 발광층에 근접한 위치에서 영역(7)이 형성될 수 있는 것이 바람직하다.
본 발명에서, 도 3에 도시된 바와 같이 투광성 수지를 함유하는 편광/산란성 부위(70), 및 투광성 수지와는 복굴절 특성이 상이하고 상기 투광성 수지내로 분산/분포된 미소 영역이 반사/굴절각 교란 영역으로서 형성될 수 있다. 즉, 도 1에 도시된 유기 EL 소자와 같이 수학식 1 및 바람직하게는 수학식 2를 충족하는 기본 형태와 더불어, 투광성 수지를 함유하는 편광/산란성 부위(70), 및 투광성 수지와는 복굴절 특성이 상이하고 상기 투광성 수지내로 분산/분포된 미소 영역은 실질적으로 공기층의 삽입없이 형성되어서, 편광/산란성 부위(70)가 광의 반사/굴절각 교란 영역으로서 제공함과 동시에 생성된 광이 전자 수송성 발광층(5)으로부터 투명 전극(2)을 통해 방사하여 관측자 측을 향하게 된다. 이 실시양태에서, 편광/산란성 부위(70)는 지지 기판(1)의 광추출면상에 형성된다.
이 형태에 따라, 소자 내부의 도파광으로 한정된 광이 편광/산란성 부위(70)상에 입사되는 경우, 광의 전송각은 변한다. 광의 투과각이 전반사각보다 작은 값으로 변하기 때문에 광의 일부가 소자로부터 출사된다. 소자 내부에서 반복적으로 반사 및 산란함과 동시에 다른 부분의 광이 소자로부터 빠져나올 수 있다. 결과적으로, 목적하는 높은 발광 효율이 달성될 수 있다. 편광/산란성 부위(70)가 사용되는 경우, 생성 광은 그의 직선 편광광 성분이 풍부한 편광광으로서 추출될 수 있고, 편광/산란성 부위(70)의 설치 각도에 따라 선택적으로 직선 편광광의 진동 방향이 변할 수 있다. 따라서, 소자가 액정 표시장치용 백라이트 단위로서 사용되는 경우, 편광/산란성 부위(70)는 소비 전력 감소에 탁월한 효과를 나타낸다.
도 3이 편광/산란성 부위(70)가 지지 기판(1)상에 직접 형성되는 경우를 도시하고 있을지라도, 편광/산란성 부위(70)는 투명 점착제 또는 접착제를 통해 지지 기판(1)에 고착될 수 있다. 이 경우, 접착제의 점착성의 굴절률은 각각의 층들의 굴절률을 고려하면서 유리 EL 소자로부터 생성된 광이 전반사로 인한 손실을 최대한 막을 수 있도록 조정되는 것이 바람직하다. 예를 들면, 점착제의 굴절률은 지지 기판(1)의 굴절률보다 높고 편광/산란성 부위(70)의 투광성 수지의 굴절률보다 낮게 선택되는 것이 바람직하다. 이 선택에 따라, 지지 기판과 점착제 사이의 계면에서 및 점착제와 편광/산란성 부위 사이의 계면에서 모두 전반사를 막을 수 있어, 생성된 광이 효율적으로 편광/산란성 부위내로 도입될 수 있다.
그러나, 점착제 또는 접착제의 굴절률은 전술된 관계를 항상 충족할 필요는 없다. 굴절률차가 약 0.1 이하이면, 본 발명의 효과는 현저히 저하될거라는 염려는 없다.
편광/산란성 부위(70)는 도 3에 도시된 실시양태에 제한되지 않는다. 예를 들면, 편광/산란성 부위(70)는 지지 기판(1)과 투명 전극(2) 사이에 형성될 수 있다. 지지 기판(1)(유리 기판)이 편광/산란성 부위(70)상에 위치하는 경우에도, 본 발명의 효과가 얻어질 수 있다.
편광/산란성 부위(70)의 형상은 상기 편광/산란성 부위(70)가 서로 대향하는 2개 이상의 편평한 표면을 갖는 한 특별히 제한되지 않는다. 편광형 2차원 광원으로서의 사용 및 전반사에서의 효율 측면에서, 필름 형상, 시이트 형상 또는 판 형 성이 사용되는 것이 바람직하다. 특히, 필름 형상은 조작 특성의 용이성의 측면에서 바람직하다. 편광/산란성 부위(70)의 두께는 바람직하게는 10㎜ 이하, 더욱 바람직하게는 0.1mm 내지 5㎜, 가장 바람직하게는 0.4mm 내지 2㎜이도록 선택된다.
서로 대향하는 2개의 표면은 가능한 한 전반사로 인한 생성 광의 가둬짐에서의 효율 측면에서 거울면에 근접하게 평활면이도록 선택되는 것이 바람직하다. 2개의 대향 표면이 평활하지 않는 경우, 평활도가 탁월한 별도의 투광성 필름 또는 시이트가 투명 접착제 또는 점착제를 통해 편광/산란성 부위(70)에 고착되어 전반사의 계면이 상기 고착된 투광성 필름 또는 시이트의 평활면으로서 제공된다면 여전히 동일한 효과가 얻어질 수 있다.
편광/산란성 부위(70)는, 예를들면, 중합체 또는 액정 재료 등의 투명성이 우수한 적절한 재료의 1종 또는 2종 이상을, 연신 처리 등에 의한 적당한 배향 처리로 복굴절성이 다른 영역을 형성하도록 조합시켜 배향 필름을 얻는 방법과 같은 적절한 방식으로 형성될 수 있다. 또한, 이러한 조합의 보기로서 중합체 및 액정 재료의 조합, 등방성 중합체 및 이방성 중합체의 조합, 이방성 중합체 들의 조합을 들 수 있다. 미소 영역의 분산/분포성 면에서, 상분리를 유발하는 것과 같은 조합이 바람직하고, 조합시키는 재료의 상용성에 의해 분산/분포성을 제어할 수가 있다. 상분리는, 예를들면, 비상용성의 재료를 용매에서 용해하는 방식이나, 비상용성의 재료를 가열, 용융하면서 혼합하는 방법 등의 적절한 방식에 의해 실시될 수 있다.
상기 조합하여 연신하는 방식으로 배향 처리하는 경우, 중합체와 액정 재료 의 조합 또는 등방성 중합체와 이방성 중합체의 조합에서는 임의 연신 온도 및 연신 배율로 되면 목적으로 하는 편광/산란성 부위가 형성될 수 있다. 이방성 중합체 들의 조합에서 연신 조건이 조절되는 경우 목적으로 하는 편광/산란 부위가 형성될 수 있다.
또한, 이방성 중합체는, 연신 방향의 굴절률 변화의 특성에 따라서 양의 그룹 및 음의 그룹으로 분류되지만, 본 발명에서는 양 및 음의 이방성 중합체가 모두 사용될 수 있다. 양의 이방성 중합체들 끼리 또는 음의 이방성 중합체들 끼리를 조합할 수 있다. 혹은 양의 이방성 중합체와 음의 이방성 중합체를 조합하여 사용할 수 있다.
상기의 중합체의 보기로서는 폴리에틸렌 테레프탈레이트 및 폴리에틸렌 나프탈렌과 같은 에스테르 중합체; 폴리스티렌 및 아크릴로니트릴-스티렌 공중합체와 같은 스티렌 중합체; 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 사이클로 또는 노보르넨 구조 함유 폴리올레핀 및 에틸렌-프로필렌 공중합체와 같은 올레핀 중합체; 폴리메틸 메타크릴레이트와 같은 아크릴산 중합체; 셀룰로즈 디아세테이트 및 셀룰로즈 트리아세테이트와 같은 셀룰로즈 중합체; 및 나일론 및 방향족 폴리아미드와 같은 아미드 중합체를 들 수 있다.
또한, 중합체의 보기로서 카보네이트 중합체; 염화비닐 중합체; 이미드 중합체; 술폰 중합체; 폴리에테르-술폰; 폴리에테르-에테르-케톤; 폴리페닐렌 설파이드; 비닐 알코올 중합체; 염화비닐리덴 중합체; 비닐 부티랄 중합체; 아릴레이트 중합체; 폴리옥시메틸렌; 실리콘 중합체; 우레탄 중합체; 에테르 중합체; 아세트산 비닐 중합체; 상기 중합체의 블렌드물; 및 페놀 중합체, 멜라민 중합체, 아크릴 중합체, 우레탄 중합체, 우레탄 아크릴 중합체, 에폭시 중합체 또는 실리콘 중합체와 같은 열경화성 또는 자외선 경화성 중합체 등을 들 수 있다.
액정 재료의 예로서는, 실온 또는 고온에서 네마틱 또는 스메틱 상을 보이는 저분자 액정 또는 가교 액정 단량체, 및 저온 또는 고온에서 네마틱 또는 스멕틱 상을 나타내는 액정 중합체를 들 수 있다. 이러한 액정 재료의 특정 보기로서는 시아노비페닐 화합물, 시아노페닐사이클로헥산 화합물, 시아노페닐 에스테르 화합물, 페닐 벤조에이트 에스테르 화합물, 페닐피리미딘 화합물 및 그것들의 혼합물을 들 수 있다.
상기의 가교 액정 단량체는, 일반적으로 배향 처리 후 열이나 빛 등에 의한 적절한 방법으로 가교처리되어 중합체가 된다.
내열성이나 내구성등이 우수한 편광/산란성 부위(70)를 제조하기 위해서, 유리 전이 온도가 50℃이상, 특히 80℃이상, 더욱 특별하게는 120℃ 이상의 중합체와, 가교 액정 단량체 또는 액정 중합체를 조합시키는 것이 바람직하다.
액정 중합체로서 주쇄형이나 측쇄형 중합체와 같은 임의 적절한 중합체를 사용할 수 있지만, 그 종류에는 한정이 없다. 입경 분포의 균일성이 뛰어난 미소 영역의 형성성이나 열안정성, 필름에의 성형성, 배향 처리의 용이성 등의 면에서, 바람직하게 사용할 수 있는 액정 중합체의 중합도는 8 이상, 특히 10 이상, 더욱 특별하게는 15 내지 5,000이다.
예를들면, 편광/산란성 부위는 하기 방법에 의해 액정 중합체로부터 형성된다. 즉, 미소 영역을 형성하기 위해 액정 중합체 1종 이상과 중합체 1종 이상을 혼합하여 미소 영역 형태로 분산된 액정 중합체를 함유한 중합체 필름을 형성하고, 중합체 필름을 적절한 방법으로 배향 처리하여 상이한 복굴절성을 갖는 영역을 형성한다.
배향 처리에 의한 굴절률차 Δn1 및 Δn2의 제어성 면에서, 유리 전이 온도가 50℃ 이상이고, 액정 중합체와 병용하여 사용되는 중합체의 유리 전이 온도보다도 낮은 온도 범위에서 네마틱 액정상을 보이는 액정 중합체를 사용하는 것이 바람직하다.
구체적으로는, 하기 화학식 1로 표시되는 단량체 단위를 갖는 측쇄형의 액정 중합체를 사용할 수 있다:
이러한 측쇄형 액정 중합체로서 화학식 1로 표시되는 단량체 단위를 갖는 단독 중합체나 공중합체와 같은 적절한 열경화성 중합체를 사용할 수 있다. 모노도메인 배향성이 우수한 중합체가 바람직하다.
화학식 1에 있어서, X는, 액정 중합체의 주쇄를 형성하는 골격기이며, 선상, 분지쇄형, 환상등의 적절한 연결쇄로 구성될 수 있다. 구체적으로는, 폴리아크릴레이트, 폴리메타크릴레이트, 폴리-α-할로아크릴레이트, 폴리-α-시아노아크릴레 이드, 폴리아크릴아미드, 폴리아크릴로니트릴, 폴리메타크릴니트릴, 폴리아미드, 폴리에스테르, 폴리우레탄, 폴리에테르, 폴리이미드, 폴리실록산 등을 X의 보기로서 들 수있다.
화학식 1에서, Y는, 주쇄로부터 분기되는 스페이서 기이며, 굴절률 제어등의 편광/산란성 부위의 형성성 면에서, 에틸렌, 프로필렌, 부틸렌, 펜틸렌, 헥실렌, 옥틸렌, 데실렌, 운데실렌, 도데실렌, 옥타데실렌, 에톡시에틸렌, 메톡시부틸렌 등이 바람직하다.
화학식 1에서 Z는 액정 배향성을 부여하는 메소겐 기이다.
예를 들면, 편광/산란성 부위는 하기 방법에 의해 네마틱 액정 중합체로부터 형성된다. 즉, 중합체 필름을 형성하기 위한 중합체를 중합체의 유리 전이 온도보다 낮은 온도 범위에서 네마틱 액정 상을 보여주며 50℃ 이상, 특히 60℃ 이상, 더욱 특별하게는 70℃ 이상의 유리 전이 온도를 갖는 액정 중합체와 혼합한다. 다음, 미소 영역 형태로 분산된 액정 중합체를 함유한 중합체 필름을 형성하고, 미소 영역을 형성한 액정 중합체를 가열하여 네타틱 액정 상 형태로 배향시킨다. 이어서, 액정 중합체를 냉각시켜 액정 중합체의 배향 상태로 고정시킨다.
상기 미소 영역이 분산된 중합체 필름, 즉 배향 처리될 필름은 캐스팅법, 압축성형법, 사출성형법, 롤성형법, 유연성형법 등의 적절히 방식에 의해 형성할 수 있다. 다르게는, 단량체-상태 물질을 전개시켜 그것을 가열 처리나 자외선 등의 방사선 처리 등에 의해 중합하여 필름상에 제막하는 방식에 의해 필름을 제조할 수 있다.
미소 영역의 균등 분포성이 우수한 편광/산란성 부위(70)를 수득한다는 점에서, 용매에 용해된 형성재를 함유한 혼합액을 캐스팅법이나 유연성형법 등에 의해 제막하는 방식을 사용하는 것이 바람직하다. 이 경우, 용매의 종류, 혼합액의 점도, 혼합액 전개층의 건조 속도등에 의해, 미소 영역의 크기 및 분포성 등을 적당히 제어할 수 있다. 덧붙여서 말하면, 미소 영역의 면적을 감소시키는데 있어서, 혼합액의 저점도화 및 혼합액 전개층의 건조속도의 증가 등이 유리하다.
배향 처리될 필름의 두께는 적당히 결정할 수 있지만, 일반적으로 배향 처리의 용이성 면에서, 1㎛ 내지 3mm, 특히 5㎛ 내지 1mm, 그 중에서도 10㎛ 내지 500㎛으로 하는 것이 좋다. 필름의 형성시, 예를 들면 분산제, 계면활성제, 색조 조절제, 난연제, 이형제, 산화방지제 등의 적절한 첨가제를 배합할 수 있다.
배향 처리는 굴절률이 배향에 따라 제어될 수 있는 다양한 방법으로부터 선택된 1종 이상의 방법을 사용하여 실시될 수 있다. 다양한 방법의 보기로서 1축이나 2축 처리, 또는 연속되는 이축 처리 또는 Z 축 처리를 사용하는 연신 또는 압연방식, 유리 전이 온도 또는 액정전이 온도 이상의 온도에서 전기장 또는 자기장을 필름에 인가한 후 필름의 급냉에 의해 배향을 고정화하는 방식, 제막 형성시에 액정을 유동-배향시키는 방식, 등방성 중합체가 약간 배향됨에 기초하여 액정을 자기 배향시키는 방식등을 포함한다. 그러므로, 수득된 편광/산란성 부위(70)는 연신 필름일 수 있고, 비연신 필름일 수도 있다.
또한, 편광/산란성 부위(70)가 연신 필름인 경우, 취성 중합체도 사용할 수 있지만, 연신성이 우수한 중합체가 특히 바람직하게 사용할 수 있다.
미소 영역이 액정 중합체로 제조된 경우, 중합체 필름중에 미소 영역으로서 분산/분포된 액정 중합체가 네마틱 상과 같은 목적하는 액정 상을 보여주는 온도에서 중합체 필름을 가열하여 용융시키고, 액정 중합체를 배향 규제력의 작용하에 배향시키고, 중합체 필름을 급냉하여 배향 상태를 고정화하는 방식에 의해 배향 공정을 실시할 수 있다. 이것이, 미소 영역의 배향 상태가 가능한 한 충분하게 모노도메인 상태를 만족시키는 광학 특성의 변이를 방지하는 점에서 바람직하다.
또한, 배향 규제력으로서 중합체 필름을 적절한 배율로 연신 처리하는 방식에 의한 연신력이나 필름 형성시의 전단력, 전기장이나 자기장 등의 액정 중합체를 배향할 수 있는 적절한 규제력을 적용할 수 있고, 이러한 규제력으로부터 선택된 1종 이상의 규제력을 작용시켜 액정 중합체의 배향 처리를 실시할 수 있다.
따라서, 편광/산란성 부위에 있어서의 미소 영역 이외의 부분은 복굴절성을 나타낼 수도 있고, 등방성일 수도 있다.
편광/산란성 부위의 전체가 복굴절성을 나타내는 것은, 필름 형성용의 중합체로서 배향 복굴절 중합체를 사용하는 제막 과정에서 분자 배향 등에 의해 수득될 수 있어, 필요에 따라, 예컨대 연신 처리 등의 공지의 배향 수단을 사용하여 복굴절성을 부여하거나 제어할 수가 있다.
미소 영역 이외의 부분이 등방성인 편광/산란성 부위는, 필름 형성용의 중합체로서 등방성 중합체를 사용하고, 그 필름을 상기 중합체의 유리 전이 온도 이하의 온도 범위에서 연신 처리하는 방식 등으로 얻을 수 있다.
바람직하게는, 본 발명에 있어서, 상기 미소 영역과 그 이외의 부분, 즉 미소 영역의 각 광축 방향에서 투광성 수지로 이루어진 부분과 미소 영역의 사이에서 미소 영역의 굴절률차(Δn1, Δn2, 및 Δn3)는, 굴절률차가 최대가 되는 축방향에서의 Δn1이 0.03 내지 0.5이며, Δn1 방향에 수직한 두 축방향(Δn2 방향 및 Δn3 방향)에서의 Δn2 및 Δn3 각각이 0.03 이하가 되도록 제어된다. 특히, Δn2 및 Δn3가 서로 동일하도록 제어되는 것이 바람직하다. 굴절률차가 이러한 방식으로 제어되는 경우, Δn1 방향에서의 직선 편광광은 편광/산란성 부위로부터 방출되고 임계각보다 작은 각도로 산란되는 광의 양이 증가하도록 산란되지만, 다른 방향에서의 직선 편광은 전반사가 반복되면서 편광/산란성 부위의 내부로 광이 가둬질 수 있도록 거의 산란되지 않는다.
또한, 투광성 수지가 광학 등방성인 경우, 미소 영역의 각 광축 방향에서의 미소 영역 이외의 부분과 미소 영역과의 굴절률차는, 투광성 수지의 평균 굴절률과 각 광축 방향에서의 미소 영역의 굴절률 사이의 차이를 의미하는 것이다. 또한, 투광성 수지가 광학 이방성인 경우, 투광성 수지의 주광축 방향과 미소 영역의 주광축 방향이 일반적으로 일치하기 때문에, 각각의 축 방향에서의 투광성 수지의 굴절률과 미소 영역의 굴절률의 차이가 굴절률차를 의미한다.
본 발명에 있어서, 상기한 전반사 면에서, Δn1 방향에서의 굴절률차가 적절히 큰 것이 바람직하고, 특히 그 굴절률차 Δn1 는 0.035 내지 0.5, 특히 0.040 내지 0.45인 것이 바람직하다. 한편, Δn2 및 Δn3 방향에서의 굴절률차 Δn2 및 Δn3
는 가급적 작은 것이 바람직하다. 즉, 굴절률차 Δn2 및 Δn3가 가급적 제로인 것이 바람직하다. 이러한 굴절률차는 사용재료의 굴절률이나 상기한 배향 조작 등에 의해 제어될 수 있다.
Δn1 방향은, 이 방향이 편광/산란성 부위로부터 방출되는 직선 편광광의 진동 면을 형성하기 때문에 편광/산란성 부위의 대향하는 2면에 평행한 것이 바람직하다. 또한, 면내에서의 상기 Δn1 방향은 목적하는 액정셀 등에 따라 적절한 방향으로 선택될 수 있다.
편광/산란성 부위에 있어서의 미소 영역은, 산란 효과의 균질성 면에서, 가급적에 균등하게 분산/분포되는 것이 바람직하다. 미소 영역의 크기, 특히 산란 방향으로서의 Δn1 방향의 길이는, 후방 산란(반사)이나 파장 의존성과 관련된다. 광이용 효율의 향상, 파장 의존성에 의한 착색의 방지, 미소 영역의 시각에 의한 시인 저해의 방지 또는 선명한 표시의 저해 방지, 제막성 또는 필름 강도 등의 점에서, 미소 영역의 바람직한 크기, 특히 Δn1 방향에서의 바람직한 길이는 0.05㎛ 내지 500㎛, 특히 0.1㎛ 내지 250㎛, 그 중에서도 1㎛ 내지 100㎛ 이다. 또한, 각 미소 영역은, 일반적으로 도메인의 상태로 편광/산란성 부위내에 존재하지만, Δn2 방향 등에서의 각 미소 영역의 길이는 특별히 한정되지 않는다.
편광/산란성 부위(70) 중에 차지하는 미소 영역의 비율은, Δn1 방향에서의 산란성에 따라 적당히 결정할 수가 있지만, 일반적으로 필름 강도 면에서, 미소 영역의 비율은 0.1중량% 내지 70중량%으로 하는 것이 바람직하고, 특히 0.5중량% 내지 50중량%으로 하는 것이 보다 바람직하고, 그 중에서도 1중량% 내지 30중량%으로 하는 것이 더욱더 바람직하다.
본 발명에 있어서, 편광/산란성 부위(70)는 단층으로서 형성될 수도 있고, 2층 이상의 적층체로서 형성될 수도 있다. 편광/산란성 부위(70)가 적층체로서 형성되는 경우, 두께 증가 이상의 상승적인 산란 효과가 수득될 수 있다. 적층체는, 산란 효과의 증가면에서, 상부 및 하부 층에서의 Δn1 방향이 서로 평행 관계가 되도록 형성되는 것이 바람직하다. 적층되는 층의 수는 2층 이상의 적절한 수로 설정할 수 있다. 편광/산란성 부위(70)에서, 적층되는 층의 Δn1, Δn2 등은 동일할 수도 있고 다를 수도 있다.
상부 및 하부 층에서의 Δn1 방향 등이 가능한 서로 평행한 것이 바람직하지만 작업 오차에 의한 어긋남은 허용될 수 있다. Δn1 방향이 변하는 경우, 평균 방향이 Δn1 방향으로서 간주된다.
편광/산란성 부위(70)를 통해, 광이 전송되는 과정에서 적당하게 광의 편광상태가 해소될 필요가 있기 때문에, 상기 부위는 면 광원의 전체 또는 부분에 대해 위상차를 갖는 것이 바람직하다. 기본적으로는, 편광/산란성 부위의 지상(遲相)축과, 산란되기 어려운 직선 편광의 편광축(진동면)이 서로 수직이기 때문에, 위상차에 의한 편광 변환은 일어나기 어렵다. 그러나, 약간의 산란으로 겉보기의 각도가 변화되어, 편광 변환이 생기는 것으로 생각된다.
편광 변환의 측면에서, 면내 위상차는 편광/산란성 부위의 두께에 따라 변하지만, 일반적으로 5 nm 이상의 면내 위상차가 있는 것이 바람직하다. 그 위상차의 부여는, 상기 부위에 함유된 복굴절성의 미립자를 사용하는 방식, 상기 부위의 표면에 부착된 복굴절성 미립자를 사용하는 방식, 복굴절성을 갖는 투광성 수지를 사용하는 방식, 그것들을 병용하는 방식, 및 복굴절성 필름을 일체화 적층하는 등의 적절한 방식으로 수행할 수 있다.
또한, 본 발명에서는, 상기의 편광/산란성 부위(70) 대신에 반사/굴절각 교란 영역으로서, 도 1에 도시하는 유기 EL 소자의 경우와 같은 광확산층이나 렌즈 구조 등을 형성할 수 있다. 이러한 영역의 관측자측에 추가로 반사형 편광자를 설치할 수 있다. 이러한 경우, 출사광을 편광광으로서 효율적으로 추출할 수 있다. 따라서, 편광판에서의 흡광을 최소화한 유기 EL 소자를 제작할 수가 있다.
도 4는, 유기 EL 소자의 일례를 나타낸 것이다. 도 1에 나타내는 유기 EL 소자의 경우와 동일한 방법으로 유기 EL 소자의 기본 구성이 형성된다. 지지 기판(1)상에 투명 전극(2), 정공 수송층(4), 발광 영역(6)을 포함하는 전자 수송성 발광층(5) 및 반사성 전극(3)이 순차 적층된 구조를 갖는다. 유기 EL 소자의 기본 구성은 수학식 1을 만족시키고, 바람직하게는 수학식 2를 만족시키도록 형성된다. 추가로, 반사/굴절각 교란 영역(7)으로서 광확산층이나 렌즈 구조 등이 형성된다. 추가로 영역(7)의 관측자측에 반사형 편광자(8)를 설치한다.
반사형 편광자(8)는, 하기와 같이 작동한다. 상기 영역(7)을 통하여 반사형 편광자(8)를 향한 발생광으로부터 수득된 편광으로서 반사형 편광자(8)를 통과한 투과광이 편광판에 공급되어, 흡수 손실을 감소시킨다. 다른 한편으로, 반사형 편광자(8)에 의한 반사광을 면 광원 장치에서의 반사층을 통해 반사형 편광자(8)까지 되돌린다. 이러한 광의 일부 또는 전체가 소정의 편광으로서 흡수형 편광판을 투과하여 액정표시장치 등에 이용할 수 있는 광량을 증가시켜 발광을 향상시킨다. 이러한 발광 향상의 관점에서, 편광의 반사율이 40% 이상인 반사형 편광자가 바람직하다.
이러한 반사형 편광자(8)로서는, 자연광이 입사되어 반사광과 투과광이 수득될 수 있는 적당한 편광자를 사용한다. 구체적인 반사형 편광자(8)의 예로는, 콜레스테릭 액정층으로 이루어지는 반사형 원형 편광자(원형 편광 분리 시트); 및 굴절율이 다른 2종 이상의 재료를 다층 적층하여 구성되는 반사형 직선 편광자(직선 편광 분리 시트)(예를 들면, 일본 특허 공개공보 제 97-506984 호, 일본 특허 공개공보 제 97-507308 호) 등을 들 수 있다.
반사형 원형 편광자는 그란젠(Grandjean) 텍스쳐로 배향된 콜레스테릭 액정층으로 이루어진다. 반사형 원형 편광자는 입사광을 좌선 원형 편광과 우선 원형 편광으로 이루어지는 반사광과 투과광으로 분리한다. 또한, 반사형 직선 편광자는 입사광을, 진동면이 서로 직교하는 직선평광으로 구성된 반사광과 투과광으로 분리한다. 예를 들어, 3 M 캄파니(3M Company)에서 제조한 방사형 직선 편광자 「DBEF」등의 시판품도 유용하다.
반사형 원형 편광자에 있어서, 콜레스테릭 액정층으로서는, 입사광의 일부를 좌선 원형 편광 또는 우선 원형 편광으로 반사시키는 특성을 나타내고, 나머지 부분의 입사광은 투과하는 특성을 나타내는 적절한 편광자를 사용할 수 있다. 콜레스테릭 액정 층의 종류에 관해서 구체적으로 한정하지 않는다.
반사형 원형 편광자는, 일반적으로 투명 기재에 콜레스테릭 액정 중합체의 필름이나 콜레스테릭 액정층을 밀착시켜 투명 기재에 의해 지지되게 함으로써 수득된다. 또한, 넓은 파장범위의 원형 편광을 얻기 위해서, 반사형 원형 편광자는 상이한 반사 파장 영역을 갖는 콜레스테릭 액정층을 2층 이상 중첩한 구조를 가질 수도 있다.
또한, 본 발명에 따른 유기 EL 소자를 액정 표시 장치용 백라이트로서 사용하는 경우, 반사형 원형 편광자로부터 출사된 광은 원형 편광이다. 그러나, 원형 편광은 예를 들어 1/4 파장판을 사용하는 것 등에 의해 용이하게 직선 편광으로 변화시킬 수 있다.
본 발명에서, 반사형 편광자(8)는, 반사/굴절각 교란 영역(7)의 관측자 측, 즉 외측에 형성되는 경우 작용할 수 있다. 이러한 경우, 반사형 편광자(8)의 위치는 구체적으로 제한되지 않는다. 예를 들어, 반사형 편광자(8)는 공기 사이에 배치될 수 있고, 영역(7)에 직접 밀착되거나, 접착제나 점착제를 통해 붙일 수 있다. 영역(7)과 반사형 편광자(8)와의 사이에 방습층 등의 별도의 기능을 갖는 층을 부가할 수도 있다. 도 5 내지 도 7은 도 4 이외의 예를 제시한 것이다.
도 5는, 반사/굴절각 교란 영역(7)을 투명 전극(2)에 인접하도록 제공하고, 지지 기판(1)을 개재시켜 반사형 편광자(8)를 그 위에 설치한 예를 도시한다. 도 6는, 반사/굴절각 교란 영역(7)으로서, 지지 기판(1) 표면에 마이크로렌즈 구조를 형성한 것을 사용하여; 마이크로렌즈 구조에 공기층을 통해 반사형 편광자(8)를 설치한 예를 도시한다. 도 5 및 도 6의 그 밖의 구성요소는, 도 4과 같으며, 동일번호를 붙여, 그 설명을 생략한다.
도 7은, 지지 기판(1)상에, 반사성 전극(3), 전자 수송성 발광층(5), 정공 수송층(4), 투명 전극(2), 반사/굴절각 교란 영역(7), 및 반사형 편광자(8)를 순서대로 설치하여, 지지 기판(1)의 반대면 측에서 발생광을 추출하는 소위 상면 추출 시스템의 예를 도시한 것이다. 이 경우, 지지 기판(1)은 투명성일 필요가 없다.
상기 구성의 유기 EL 소자는, 출사광이 편광광으로서 추출되기 때문에, 액정 표시 장치용 백라이트로서 최적이다. 휴대전화나 모바일 기기와 같이 경량화, 박형화, 전지 용량 감소로 인한 전력 절약이 요구되는 용도에 최적이다.
도 8은, 도 4에서 도시한 유기 EL 소자에서의 반사형 편광자(8)로서 콜레스테릭 액정층으로 이루어지는 반사형 원형 편광자를 사용하는 경우의 적용예를 도시한다. 이 경우, 유기 EL 소자에 있어서의 유기층은 두께가 500 nm 이하인 박층이며, 반사/굴절각 교란 영역(7)도 200㎛ 이하(50㎛ 이하까지의 두께)의 두께를 갖도록 형성할 수 있다. 따라서, 지지 기판(1)으로 사용되는 유리판을 얇게 만들고, 수지 필름을 지지 기판(1)으로 사용하는 경우에도, 종래의 도광판을 사용하는 백라이트 단위와 비교하여, 박형 및 경량화가 달성될 수 있다.
도 8에 있어서, 상기 구성의 유기 EL 소자에 의해 도파광 성분이 강화되어, 본질적으로 전체 광량이 증폭된다. 그 광은 반사/굴절각 교란 영역(7)에 의해 효율적으로 추출된다. 반사형 편광자(8)에 입사한 광의 1/2은 원형 편광으로서 투과한다. 나머지 1/2는 역 원형 편광으로서 반사된다. 이 원형 편광은 다시 영역(7)로 입사한다. 영역(7)에서, 광이 산란되어 편광 상태가 해소된다. 결과적으로, 광이 자연광으로 변한다. 자연광이 영역(7)에서 후방산란되거나, 반사성 전극(3)으로 반사되어 다시 반사형 편광자(8)에서 입사된다. 입사광중 1/2이 반사형 편광자(8)를 통해 원형 편광으로서 투과한다.
이 프로세스를 반복함에 의해, 50% 이상의 발생광이 외부로 향한다. 반사형 편광자(8)를 빠져나간 원형 편광은 1/4 파장판(9)으로써 직선 편광으로 변환된다. 직선 편광의 진동방향과 액정 표시 셀의 낮은 편광판(10)의 투과축을 일치시킴에 의해, 낮은 편광판(10)에서의 흡수 손실의 영향 없이, 직선 편광은 그대로 액정 셀(11)에 입사할 수 있다.
원형 편광을 직선 편광으로 변환시키기 위한 1/4 파장판은, 면 위상차가 1/4인 위상차 필름으로서 작용하지만, 비스듬한 광에 관해서는 광 경로 길이의 변화로 인해 정확하게 기능할 수 없다. 이 때문에, 1/4 파장판에 비스듬하게 입사한 원형 편광은 완전히 직선 편광으로 변환될 수 없기 때문에, 1/4 파장판으로부터 출사된 일부 광이 보다 낮은 편광판에서 흡수된다.
면내 방향에서는 이방성이 없고, 그 면 방향의 굴절율보다 두께 방향의 굴절율이 큰 광학 보상층(판)을 삽입함에 의해, 상기 문제가 해소될 수 있다. 또한, 사용되는 1/4 파장판 자체에 두께 방향의 굴절율 변화를 갖게 하여, 광학 보상 기능이 1/4 파장판에 부가되도록 형성할 수 있다.
이들의 광학 보상 방법은, 예를 들면 일본 특허 공개공보 제 99-231132 호 등에 개시되어 있다. 본 발명에 있어서, 이러한 광학 보상 방법으로만 한정하지 않고, 이러한 광학 보상 방법에 대한 사용 재료 등에 관해서도 특별히 한정하지 않는다.
또한, 본 발명에서의 편광상태나 편광자는, 엄밀히 말하면, 완전한 직선 편광이나 원형 편광이 아니다. 실제로는 완전한 직선 편광 또는 원형 편광 상태에서 약간 상이한 타원 편광 상태이다. 즉, 본원에서 사용된 "직선 편광" 또는 "원형 편광"은 완전한 직선 편광 또는 원형 편광과 약간 상이한 타원형 편광이다. 편광 상태가 반드시 완전한 편광 상태가 아닌 경우에도, 본 발명의 효과가 충분히 발휘될 수 있다.
본 발명에 따른 유기 EL 소자의 기본 구성, 즉 유기 재료, 전극 재료, 층 구성 및 각 층의 두께 등은 한정되지 않는다. 예를 들어, 종래 기술은 그대로 기본 구성에 적용할 수 있다.
상기한 2층형인 유기 EL 소자인 양극/정공 수송층/전자 수송성 발광층/음극 이외에도, 3층형인 유기 EL 소자인 양극/정공 수송층/발광층/전자 수송층/음극, 또는 이러한 적층형 소자와는 상이한 양극/발광층/음극 등의 여러가지의 구성을 구체적인 구성으로서 선택할 수가 있고, 특별히 한정되지 않는다.
또한, 양극 계면에 정공 주입층이나 음극 계면에 전자 주입층을 설치할 수 있다. 재결합 효율을 높이기 위한 전자 블록층 또는 정공 블록층을 삽입할 수도 있다. 기본적으로는, 발광효율이 개선되도록 구성, 재료 및 형성 방법을 선택하면, 낮은 소비 전력으로도 강한 EL 발광이 얻어져, 본 발명의 효과를 보다 개선시킬 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 유기 EL 소자에 있어서, 음극과 양극중 한편이 투명 전극이고, 다른 편이 가능한 한 반사율이 높은 반사성 전극인 것이 바람직하다. 간섭 효과가 보다 현저하게 나타나기 때문에 이러한 구성이 바람직하지만, 다른 편이 반사성 전극일 필요는 없다.
양쪽 전극이 함께 투명 전극으로 제공될 수 있다. 또한 반사성 전극이 반투명성이고 비교적 반사율이 낮은 전극일 수도 있다. 반대로 반사성 전극이 유전체 미러 등으로 구성된 지극히 반사율이 높은 전극일 수도 있다. 간단하게 말하자면 수학식 1을 만족하고 있는 것이 중요하다.
전극 재료도, 적절한 것을 선택할 수 있다. 일반적인 유기 EL 소자에서, 양극으로는 산화인듐주석(ITO), 산화주석 또는 산화아연에 적절히 도판트를 첨가한 재료로 대표되는 투명 도전막이 사용되고, 음극에는 Mg과 Ag 증기를 약 10:1의 원자비로 공증착된 것이나, Ca전극, Li를 미량 도핑한 Al 전극 등이 음극의 일함수 감소에 따른 전자주입 효율 향상의 관점에서 응용될 수 있다. 그러나, 전극 재료에 대해 특별히 한정되지 않는다.
양극을 ITO 등의 투명 전극으로 제공하는 것 이외에, 음극으로서 투과성을 유지하면서 유기층 표면으로부터 수 nm 내지 수십 nm의 두께를 갖는 금속 전극을 형성하여, 그 후, 그 위에 ITO 등을 형성하고, 음극을 투명 전극으로서 제공할 수 있다. 또한, 양극과 음극을 전술한 바와 같이 하여 투명 전극으로 하여, 발생광을 양극과 음극의 양쪽으로부터 추출하도록 하는 양면 추출 구조로도 형성할 수 있다. 전극의 한 면 또는 양면에 반사/굴절각 교란 영역이 형성될 수 있다.
음극과 양극의 양면측의 발광 분포가 수학식 1을 만족시키는 경우가 가장 바람직하지만, 방출 분포중 하나가 수학식 1을 만족시키면, 본 발명의 효과를 발휘할 수 있다. 두 개의 전극중 한면 또는 양면에 반사/굴절각 교란 영역을 형성할 수도 있다. 특성상 상이한 반사/굴절각 교란 영역이 각각 양쪽 전극에 붙을 수도 있다. 상기 영역이 수학식 1을 만족시키지 않는 면에 형성되더라도, 본 발명의 효과를 손상시키지 않기 때문에 용도에 따라 반사/굴절각 교란 영역의 위치를 임의로 선택할 수 있다.
양면 추출 구조를 형성하는 방법의 예로는, 알칼리 금속으로 대표되는 저 일함수 금속을 유기층과 혼합하여 ITO 전극으로부터 전자 주입을 가능하게 하게 하는 방법(마츠모토(Mastumoto)의 문헌["OPTRONICS" No.2, p.136,2003] 참조), 구리 프탈로시아닌 등의 금속 착체 재료를 전자 수송층과 ITO의 사이에 삽입하는 방법(아스카(Asuka) 등의 문헌[Appl. Phy. Lett, Vol.78, p.3343, 2001] 참조) 등을 들 수 있다.
본 발명에 있어서, 유기층의 재료(유기 EL 재료)에는 한정하지 않는다. 저분자 물질과 고분자 물질을 모두 바람직하게 사용할 수 있다. 즉, 저분자 물질을 진공증착하여 형성할 수도 있거나 고분자 물질을 도포법 등에 의해 형성할 수 있다. 재료에 대해 추가로 한정되지 않는다.
전자 이동성 및 정공 이동성 정도 및 소자의 구성이 적절하게 선택되면, 수학식 1을 만족시키는 고분자 유기 EL 소자를 제작할 수 있다. 어느 캐리어를 트랩하는 부분이 소자로서 도입되는 분자 구조로서 소자가 형성되는 경우, 재결합 발광 영역을 특정 부분으로 한정시켜 수학식 2를 만족시킬 수 있다.
예를 들면, 투명 전극(양극), 발광층 및 반사성 전극(음극)을 갖는 단층형 소자에서, 발광층이 이것의 전자 수송성이 정공 수송성보다 크게 형성되는 경우, 전자 및 정공은 반사성 전극으로부터 멀리 있는 양극에서 주로 재결합될 수 있다. 따라서, 발광층의 두께가 적당하게 조절되는 경우, 수학식 1 뿐만 아니라 수학식 2도 만족시킬 수 있다. 캐리어 트랩성을 갖는 재료의 예는 마츠무라 등의 문헌[Appl. Phy. Lett., Vol. 79, p.4491, 2001]에 의해 보고된 바와 같은 폴리페닐렌 비닐렌 유도체의 공중합체를 포함한다.
본 발명에 따른 유기 EL 소자에서의 지지 기판에는, 투명성 유무에 관계없이 일반적인 기판이 사용될 수 있다. 유리 기판을 사용하여, 생성된 빛이 투명 전극을 통해 유리 기판 상에 추출되게 할 수 있다. 또는, 지지 기판으로 불투명 금속판을 사용하여, 빛이 투명 전극을 통해 지지 기판의 반대 면 상에 추출되게 할 수 있다. 고분자 필름과 같은 가요성 물질이 지지 기판으로서 이용될 수 있고, 또한 반사/굴절각 교란 영역이 지지 기판 자체에 형성될 수 있다. 반사/굴절각 교란 영역은 지지 기판 및 투명 전극 사이에 형성될 수 있다. 본 발명에서, 지지 기판이 반사/굴절각 교란 영역 상에 있더라도, 또한 본 발명의 효과를 얻을 수 있다.
지지 기판으로서 사용된 고분자 필름 재료의 구체적 예는 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 트리아세틸 셀룰로스, 폴리에틸렌 나프탈레이트, 폴리에테르-설폰, 폴리 카보네이트, 폴리아크릴레이트, 폴리에테르-에테르-케톤, 및 노보르넨 수지를 포함한다.
지지 기판이 반사/굴절각 교란 영역인 편광/산란성 부위로부터 시인된 출사면 상에 위치되는 경우, 지지 기판의 재료는 편광/분산 부분에 의해 생성된 직선편광을 유지하기 위해 복굴절성을 나타내는 광학적 비등방성을 갖지 않는 광학적 재료가 선택되는 것을 필요로 한다.
지지 기판이 복굴절성을 나타내면, 편광/산란성 부위로부터의 출사된 직선 편광광은 광축 및 직선 편광의 위상차의 관계에 따라 타원 편광광으로 변환된다. 그 결과로, 유기 EL 소자가 액정 표시 장치 등에 적용되는 경우, 액정 표시 장치 중에서 편광판으로 흡수된 광 성분이 증가될 수 있다. 그러므로, 이 경우에서 지지 기판에는 유리 기판, 에폭시 수지 기판, 트리아세틸 셀룰로스 필름, 노보르넨 수지 필름, 또는 광학적 비등방성을 가지지 않는 시판되는 다른 기판이 이용될 필요가 있다.
본 발명에 따른 유기 EL 소자에서, 편광/산란성 부위가 반사/굴절각 교란 영역으로서 형성되면, 광추출면에는 편광 유지성을 갖는 렌즈 시이트 또는 광-확산 판, 파장 차단 필터, 위상차 필름 등을 적당하게 이용할 수 있다.
렌즈 시이트는 빛의 편광 정도를 가급적 일정하게 유지하면서 출사 광(직선편광광)의 광학 경로를 조절하여, 가시성에 유리한 정면 지향성을 개선하여, 산란된 출사 광의 강도 피크가 정면 방향으로 향하게 할 수 있다.
여기 광원에 의해 직접적으로 생성된 빛이 곧바로, 예를 들면 액정 장치로 진입하는 것을 방지할 목적으로 파장 차단 필터가 이용된다. 특히, 여기 광이 자외선인 경우, 자외선에 의한 액정 및 편광판의 열화를 방지하기 위해 필요하다. 또한 파장 차단 필터는 불필요한 파장을 갖는 가시광선을 제거하는 목적으로도 이용될 수 있다. 본 발명에서, 파장 차단 필터의 제공 없이, 경우에 따라서는 편광/산란성 부위 또는 다른 구성원에 예를 들면, 자외선 흡수제 등을 배합하여 파장 차단 기능이 편광/산란성 부위 또는 다른 구성원에 의해 수행될 수 있다.
본 발명에 따른 유기 EL 소자는 상기와 같은 독특한 구성을 갖는 경우, 발광 장치로서 유기 EL 소자를 갖는 높은 발광 효율성의 면 광원 및 상기 면 광원을 갖는 표시 장치가 제공될 수 있다. 특히, 유기 EL 소자가 반사/굴절각 교란 영역으로서 형성된 편광/산란성 부위를 갖는 경우, 또는 반사/굴절각 교란 영역으로서 형성된 광확산층 또는 렌즈 구조를 갖는 경우, 그리고 반사형 편광 요소가 추가로 제공되면, 발광 장치로서 유기 EL을 갖는 높은 발광 효율성의 편광형 면 광원 및 이 편광형 면 광원을 갖는 액정 표시 장치와 같은 표시 장치가 제공될 수 있다.
실시예
실시예 1
광확산층(광확산성 점착제) 또는 렌즈 구조가 반사/굴절각 교란 영역으로서 본 발명의 유기 EL 소자에 제공된 아래의 실시예 1-1 내지 1-6 및 비교 실시예 1-1 내지 1-6에서 본 발명이 구체적으로 기술될 것이다.
실시예 1-1
<유기 EL 소자의 기본 구성의 제작>
직류(DC) 스퍼터링 방법으로 ITO 세라믹 타겟(In2O3 : SnO2 = 90 중량% : 10 중량%)으로부터 유리 기판의 한 면에 100 nm 두께의 ITO 막을 형성하여, 투명 전극(양극)을 형성하였다.
그 후, 포토 레지스트를 사용하여, ITO를 에칭하여 15 mm X 15 mm의 발광 영역을 갖는 패턴을 형성하였다. 초음파 세정 후, 저압 자외선 램프를 이용하여 오존 세정을 실행하였다.
그 후, 유기층을 진공 증기 증착법으로 ITO 면 상에 순차적으로 형성하였다. 먼저, 화학식 3으로 표시되는 CuPc를 0.3 nm/s의 증기 증착 속도로 증착시켜 15 nm 두께의 정공 주입층을 형성하였다. 그 다음으로, 화학식 4로 표시되는 α-NPD를 0.3 nm/s의 증기 증착 속도로 증착시켜 40 nm 두께의 정공 수송 층을 형성하였다. 최종적으로, 화학식 5로 표시되는 Alq를 0.3 nm/s의 증기 증착 속도로 증착시켜 140 nm 두께의 전자 수송성 발광층을 형성하였다.
그 후, Mg를 1 nm/s의 증기 증착 속도로, 그리고 Ag를 0.1 nm/s의 증기 증착 속도로 각각 공증착시켜 100 nm 두께의 MgAg층을 형성하였다. 그 후 MgAg층의 산화 방지 관점에서, 50 nm 두께의 Ag층을 MgAg층상에 추가로 형성하여 반사성 전극(음극)을 형성하였다.
생성된 소자를 진공 증기 증착 장치로부터 빼내었다. 그 후, 자외선-경화성 에폭시 수지를 음극면에 적하하였다. 슬라이드 글라스를 에폭시 수지 상에 놓았다. 에폭시 수지가 충분하게 퍼진 시점에서, 고압 자외선 램프로 에폭시 수지를 경화시켜 소자를 밀봉시켰다.
반사/굴절각 교란 영역을 형성하기 전에, 전압 1.5 V를 상기 방식으로 생성된 유기 EL 소자에 인가하였다. 그 결과, 10.5 mA/㎠의 전류 밀도로 전류를 흐르게 하여, 소자에서 발광이 관측되었다.
도 10에서 도시한 바와 같이, 시판되는 휘도계(탑콘 코포레이션(Topcon Corp.)이 제작한 상표명 "BM9")를 이용하여 0 도 내지 80의 방향 범위에서 10도 간격으로 θ 방향에서의 소자의 휘도를 측정하였다. 결과를 표 1a에 도시했다. Φ 방향으로 측정 방향을 변경하여, 휘도의 각 의존성을 측정하였다. 결과적으로, 측정된 휘도값은 모든 방향에서 실질적으로 같았다.
따라서, Φ 방향에 대하여 단위 면적당 광속의 양, 80°의 방향 이하의 공간으로 출사된 휘도가 균등하게 분포된다는 가정하에서, 수치 적분으로 계산하였다. 결과를 또한 표 1a에 도시하였다.
표 1a에 도시된 바와 같이, 유기 EL 소자는 본 발명의 수학식 1을 충분히 만족시켰다. 소자에서, 정공-전자 재결합은 실질적으로 α-NPD 및 Alq 사이의 계면에서 일어났다. 따라서, 본 발명에 따른 정공-전자 재결합 발광 영역의 중심부와 반사성 전극 사이의 거리 d는 약 140 nm이었다.
365 nm의 발광 파장을 갖는 흑색 광을 여기 광원으로서 사용하여, 증기 증착으로 유리 기판 상에 형성된 Alq 박막을 조사하였을 때, 형광 스펙트럼의 피크 파장 λ은 약 530 nm이었다. 스펙트럼 타원계(spectral ellipsometer)로 측정된 Alq 박막의 굴절률 n은 약 1.67이었다. 따라서, 상기 유기 EL 소자는 또한 본 발명의 식(2)에 의해 주어진 관계도 만족시켰다.
<반사/굴절각 교란 영역의 형성>
1.43의 굴절률 및 4 ㎛의 입자 크기를 갖는 25 g의 실리콘 입자를 50 g의 톨루엔에 첨가하고 충분히 교반하였다. 다른 한편으로, 1.47의 굴절률을 갖는 아크릴계 점착제를 첨가하고 톨루엔에 용해시켜 용액을 제조하였다. 점착제에 대한 실 리콘의 비를 25 중량%가 되도록 그 용액을 실리콘 입자-분산된 톨루엔 용액으로 첨가하였다. 그 혼합 용액을 충분히 교반하여 톨루엔에 대한 점착제의 비를 25 중량%가 되게 조절하였다.
상기 방식으로 제조된 용액을 어플리케이터를 이용하여 분리기에 도포하고 건조시켜서 200 ㎛의 광확산성 점착제를 제작하였다.
그 후, 상기 방식으로 생성된 유기 EL 소자의 유리 기판 표면 상에 광확산성 점착제 시이트 10개를 적층시켜 부착시켰다. 그러므로, 약 200 ㎛의 광확산층이 유리 기판 표면 상에 형성되었다. 그 후, 15V 전압을 상기와 같은 방식으로 소자에 인가하여 10.5 mA/㎠의 전류 밀도로 전류를 소자에 흐르게 하였다. 이런 조건에서, 0° 내지 80°의 각도 범위에서 휘도를 측정하였다. 측정 결과를 표 1a에 또한 도시하였다. 단위 면적당 광속의 양을 상기와 같은 방식으로 계산하였다. 또한 계산 결과를 표 1a에 도시하였다.
실시예 1-2
화학식 5로 표시되는 두께 120 nm의 Alq층이 전자 수송성 발광층으로 형성된 것을 제외하고는 실시예 1-1에서와 같은 방식으로, 기본 구성으로서 유기 EL 소자 및 기본 구성에 첨가된 광확산층을 포함하는 유기 EL 소자를 제조하였다.
광확산층의 형성 전후에, 유기 EL 소자에 13.1 V의 전압을 인가하여 10.5 mA/㎠의 전류 밀도로 전류를 소자에 흐르게 하여 같은 방식으로 발광시켰다. 이런 조건에서, 유기 EL 소자를 실시예 1-1과 같은 방식으로 평가하였다. 측정 결과를 표 1b에 또한 도시하였다. 또한, 광확산층 형성 전에서의, θ 방향에서의 휘도 분포는 본 발명의 수학식 1에 의해 주어진 관계를 만족시켰고, 두께 120 nm의 Alq 층의 값 또한 본 발명의 수학식 2에 의해 주어진 관계를 만족시켰다.
비교예 1-1
화학식 5로 표시되는 60㎚의 두께의 A1q의 층이 전자 수송 발광층으로서 형성되었다는 것을 제외하고는, 기본 구성으로서의 유기 EL 소자 및 기본 구성에 부가된 광확산층을 함유하는 유기 EL 소자를 실시예 1-1과 동일한 방식으로 제조하였다.
광확산층의 형성 전후에, 전류 밀도가 10.5mA/㎠인 전류가 소자내로 순환되어 상기와 동일한 방식으로 발광하도록 유기 EL 소자에 8.2V의 전압을 인가하였다. 이러한 조건에서, 실시예 1-1과 동일한 방식으로 유기 EL 소자를 측정하였다. 측정 결과는 표 1c에 나타나 있다. 또한, 광확산층을 형성하기 전에 θ방향으로의 휘도 분포는, 본 발명의 수학식 1로 나타낸 관계를 충족시키지 못하고, Alq 층의 두께로서 60㎚의 값도 본 발명의 수학식 2로 나타낸 관계를 충족시키지 못하였다.
비교예 1-2
화학식 5로 표시되는 25㎚의 두께의 A1q의 층이 전자 수송 발광층으로서 형성되었다는 것을 제외하고는, 기본 구성으로서의 유기 EL 소자 및 기본 구성에 부가된 광확산층을 함유하는 유기 EL 소자를 실시예 1-1과 동일한 방식으로 제조하였다.
광확산층의 형성 전후에, 전류 밀도가 10.5mA/㎠인 전류가 소자내로 순환되어 상기와 동일한 방식으로 발광하도록 유기 EL 소자에 6.1V의 전압을 인가하였다. 이러한 조건에서, 실시예 1-1과 동일한 방식으로 유기 EL 소자를 측정하였다. 측정 결과는 표 1d에 나타나 있다. 또한, 광확산층을 형성하기 전에 θ방향으로의 휘도 분포는, 본 발명의 수학식 1로 나타낸 관계를 충족시키지 못하고, Alq 층의 두께로서 25㎚의 값도 본 발명의 수학식 2로 나타낸 관계를 충족시키지 못하였다.
비교예 1-3
화학식 5로 표시되는 180㎚의 두께의 A1q의 층이 전자 수송 발광층으로서 형성되었다는 것을 제외하고는, 기본 구성으로서의 유기 EL 소자 및 기본 구성에 부가된 광확산층을 함유하는 유기 EL 소자를 실시예 1-1과 동일한 방식으로 제조하였다.
광확산층의 형성 전후에, 전류 밀도가 10.5mA/㎠인 전류가 소자내로 순환되어 상기와 동일한 방식으로 발광하도록 유기 EL 소자에 17.3V의 전압을 인가하였다. 이러한 조건에서, 실시예 1-1과 동일한 방식으로 유기 EL 소자를 측정하였다. 측정 결과는 표 1e에 나타나 있다. 또한, 광확산층을 형성하기 전에 θ방향으로의 휘도 분포는, 본 발명의 수학식 1로 나타낸 관계를 충족시키지 못하고, Alq 층의 두께로서 180㎚의 값도 본 발명의 수학식 2로 나타낸 관계를 충족시키지 못하였다.
비교예 1-4
화학식 5로 표시되는 220㎚의 두께의 A1q의 층이 전자 수송 발광층으로서 형성되었다는 것을 제외하고는, 기본 구성으로서의 유기 EL 소자 및 기본 구성에 부가된 광확산층을 함유하는 유기 EL 소자를 실시예 1-1과 동일한 방식으로 제조하였다.
광확산층의 형성 전후에, 전류 밀도가 10.5mA/㎠인 전류가 소자내로 순환되어 상기와 동일한 방식으로 발광하도록 유기 EL 소자에 21.2V의 전압을 인가하였다. 이러한 조건에서, 실시예 1-1과 동일한 방식으로 유기 EL 소자를 측정하였다. 측정 결과는 표 1f에 나타나 있다. 또한, 광확산층을 형성하기 전에 θ방향으로의 휘도 분포는, 본 발명의 수학식 1로 나타낸 관계를 충족시키지 못하고, Alq 층의 두께로서 220㎚의 값도 본 발명의 수학식 2로 나타낸 관계를 충족시키지 못하였다.
비교예 1-2
실시예 1-1 및 실시예 1-2의 결과는 표 1g에 정리되어 있다.
비교예 1-1 내지 비교예 1-4의 결과는 표 1h에 정리되어 있다.
상기 결과로부터 자명해진 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1-1 및 실시예 1-2에서 각각 수득된 유기 EL 소자에서 휘도 및 총 광량 둘 모두는 광확산층을 형성하기 전에는 작은 값을 나타내지만, 광확산층을 형성한 후에는 정면 휘도 및 총 광량 둘 모두가 크게 증가한다. 동일한 전류가 소자내로 순환되는 조건에서의 비교시, 비교예 1-1 내지 비교예 1-4 중 임의의 하나에서 수득된 유기 EL 소자보다 효율면에서 우수한 유기 EL 소자가 실시예 1-1 및 실시예 1-2에서 수득될 수 있음이 자명하다.
실시예 1-3
굴절률 1.43 및 입자 크기 4㎛의 실리콘 입자(1.5g)를 톨루엔(10g) 중에 첨가하고 잘 교반하였다. 다른 한편, 폴리메틸 메타크릴레이트(PMMA) 수지를 첨가하고 톨루엔 중에 용해시켜 20 중량%의 PMMA를 함유하는 용액을 제조하였다. 용액을 실리콘 입자-분산 톨루엔 용액 중에, 실리콘 대 PMMA의 비가 15 중량%되도록 첨가하였다. 혼합 용액을 잘 교반하면서 PMMA 대 톨루엔의 비가 20 중량%되도록 조정하였다.
이어서, 어플리케이터를 사용하여 상기 제조 용액을 유리 기판 상에 도포하여 PMMA 층의 두께가 약 200㎛되도록 유리 기판을 피복하였다. 이렇게 하여, 광확산층을 형성하였다.
아르곤 기체와 산소 기체의 혼합물 대기하에 Si 표적을 사용하는 조건에서, 반응성 스퍼터링 방법에 의해 두께 50nm의 SiO2 층을 유리 기판의 광확산층에 형성하였다. 이어서, 실시예 1-1과 동일한 방법으로, 두께 100nm의 ITO 필름을 SiO2 층의 표면 상에 형성하였다. 이렇게 하여, 투명 전극(양극)을 생성하였다.
이어서, 광 레지스트를 사용하는 조건에서, ITO 필름을 에칭하여 15mm ×15mm의 발광 면적을 갖는 패턴을 형성하였다. 초음파 세정 후, 저압 자외선 램프를 사용하여 오존 세정을 실시하였다.
이어서, 하기와 같은 진공 증착에 의해 유기층을 ITO 표면 상에 연속적으로 형성하였다. 최초로, 정공 주입 층으로서 화학식 3의 CuPc의 층을 0.3 nm/초의 증착 속도로 15nm의 두께로 형성하였다. 이어서, 정공 수송 층으로서 화학식 4의 α-NPD의 층을 0.3 nm/초의 증착 속도로 40nm의 두께로 형성하였다. 마지막으로, 전자 수송성 발광 층으로서 화학식 5의 Alq의 층을 0.3 nm/초의 증착 속도로 140nm의 두께로 형성하였다.
이어서, Mg 및 Ag 증기를 각각 1 nm/초 및 0.1 nm/초의 증착 속도로 함께 증착하여 MgAg 층을 100nm의 두께로 형성하였다. 이어서, MgAg의 산화 방지의 관점에서, Ag 층을 MgAg 층 상에 50nm의 두께로 형성하였다. 이렇게 하여, 반사성 전 극(음극)을 생성하였다.
진공 증착 장치로부터 소자를 꺼낸 후, 자외선-경화성 에폭시 수지를 음극 측으로 적하하였다. 슬라이드 유리 시트를 에폭시 수지 상에 놓았다. 에폭시 수지가 충분히 전개된 시점에서, 고압 자외선 램프에 의해 에폭시 수지를 경화시켜 소자를 밀봉하였다.
상기 방법으로 제조된 유기 EL 소자에 15V의 전압을 공급할 때, 전류 밀도 10.5 mA/cm2의 전류를 소자에 흐르게 함으로써, 발광의 생성을 관찰하였다. 이러한 경우에서, 정면 휘도는 418 (cd/m2)이고 광속의 총량은 1492 (1m/m2)이었다. 이러한 결과로부터, 광확산층의 형성 전에 θ방향의 각도 분포가 수학식 1의 관계를 만족시키고 소자가 수학식 2의 관계를 만족시키도록 함으로써, 소자의 기본 구성에 반사/굴절각 교란 영역을 제공할 때 본 발명의 효과가 충분히 수득될 수 있음이 확인되었다.
실시예 1-4
실시예 1-1에서 반사/굴절각 교란 영역으로서 사용된 광확산성 점착제 대신에 다수의 삼각추가 배치된 큐브 코너 렌즈 시트를 사용하고, 투명 점착제를 통해 상기 큐브 코너 렌즈 시트를 유기 EL 소자의 유리 기판 표면에 밀착시킨 것 이외에는, 실시예 1-1과 동일한 방법으로 유기 EL 소자를 제조하였다.
비교예 1-5
전자 수송성 발광 층으로서 화학식 5의 Alq의 층을 60nm의 두께로 형성한 것 이외에는, 실시예 1-4와 동일한 방법으로 유기 EL 소자를 제조하였다.
실시예 1-4 및 비교예 1-5에서 각각 수득된 유기 EL 소자에 대한 광속의 총량을 전술된 방법으로 측정하였다. 그 결과, 실시예 1-4에서 수득된 유기 EL 소자에 대한 광속의 총량은 1762 (1m/m2)인 반면, 비교예 1-5에서 수득된 유기 EL 소자에 대한 광속의 총량은 1308 (1m/m2)이었다. 본 발명에 따른 유기 EL 소자를 사용할 때 발광 효율이 개선될 수 있음이 확인되었다.
실시예 1-5
실시예 1-1과 동일한 방법으로, ITO 필름을 유리 기판 상에 형성하였다. 초음파 세정 후, 저압 자외선 램프를 사용하여 오존 세정을 실시하였다.
이어서, 화학식 6의 PEDOT/PSS 용액(바이엘 아게(Bayer AG)로부터 제조된 "바이트론(BAYTRON) P AI 4083")을, 4000 rpm의 회전수로 회전 피복 방법에 의해 ITO 표면 상에 피복하여 정공 주입 층으로서 두께 30nm의 층을 형성하였다. 생성된 기판을 120℃에서 2시간 동안 건조시킨 후, 문헌["Applied Physics", Vol. 61, 10, 1044, 1992]을 참조하여 유기 EL 층을 기판 상에 형성하였다.
먼저, 정공 수송성 매트릭스 중합체로서 화학식 7의 PVK(0.12g), 전자 수송성 물질로서 화학식 8의 BND(0.0514g) 및 발광 물질로서 화학식 9의 쿠마린-6(0.0006g)을, 용매로서 1,1,2,2-테트라글로로에탄(9.88g)에 첨가하고 잘 용해시키고/혼합시켜 피복 용액을 제조하였다. 이어서, 피복 용액을 정공 주입 층에 750 rpm의 회전 속도로 회전 피복 방법에 의해 피복하여 두께 150nm의 유기 EL 층을 형 성하였다.
이어서, 유기 EL 소자를 70℃에서 1시간 동안 건조시킨 후, 실시예 1-1과 동일한 방법으로 진공 증착 장치에 의해 MgAg/Ag 전극을 유기 EL 층 상에 형성하였다. 진공 증착 장치로부터 꺼낸 후, 소자를 밀봉하였다. 전극 증착시에 마스킹(masking)에 의해 발광 영역을 15mm ×15mm으로 설정하였다.
상기 방법으로 제조된 유기 EL 소자, 즉 반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 유기 EL 소자에 21V의 전압을 공급할 때, 전류 밀도 20 mA/cm2의 전류를 소자에 흐르게 함으로써, 쿠마린-6으로부터의 녹색 발광의 생성을 관찰하였다. 실시예 1-1과 동일한 방법으로, 0°내지 80°범위의 방향으로 10°의 간격으로 상기 경우에서의 휘도를 측정하였다. 또한, 실시예 1-1과 동일한 방법으로 단위 면적에 대한 광속의 양도 계산하였다.
이어서, 실시예 1-1에서 사용된 10장의 광확산성 점착제를, 기본 구성으로서 유기 EL 소자의 유리 기판 표면 상에 밀착시켜 두께 약 200㎛의 광확산층을 형성하였다. 이어서, 전술된 방법으로, 21V의 전압을 상기 소자에 인가하여 전류 밀도 20 mA/cm2의 전류를 소자에 흐르게 하였다. 이러한 조건에서, 휘도를 측정하였다. 또한, 단위 면적에 대한 광속의 양도 계산하였다.
측정 및 계산의 결과를 하가 표 1i에 제시하였다:
비교예 1-6
유기 EL 층 형성시에 사용된 회전 속도가 2500 rpm이고 유기 EL 층의 두께가 75nm인 것 이외에는, 실시예 1-5와 동일한 방법으로 반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 기본 구성으로서의 유기 EL 소자 및 기본 구성에 광확산층 형성 후의 유기 EL 소자를 제조하였다.
광확산층 형성 전후에, 유기 EL 소자에 12.7V의 전압을 공급하여 전류 밀도 20 mA/cm2의 전류를 소자에 흐르게 함으로써, 실시예 1-5와 동일한 방법으로 발광을 생성하였다. 이러한 조건에서, 실시예 1-5와 동일한 방법으로 유기 EL 소자를 평가하였다. 평가의 결과를 하기 표 1j에 제시하였다:
상기 결과로부터 명백하듯이, 본 발명에 따른 실시예 1-5에서 수득된 유기 EL 소자에서, 광확산층 형성 전의 휘도 분포는 본 발명의 수학식 1을 만족시켰다. 그 결과, 광속의 총량은 광확산층이 형성될 때 약 1.6배로 증가하였다. 한편, 비교예 1-6에서 수득된 유기 EL 소자에서, 광확산층 형성 전의 휘도 분포는 정면 휘도만이 실시예 1-5에서 수득된 소자보다 높았지만 본 발명의 수학식 1을 만족시키지 못하였다. 그 결과, 광속의 총량에서의 증가도는 약 1.2배이었다. 비교예 1-6에서 수득된 유기 EL 소자는 광확산층 형성에 의한 도파광 추출 효과가 부족하였다.
실시예 2
다음으로, 본 발명에 따른 유기 EL 소자에서 반사/굴절각 교란 영역으로서 제공된 편광/산란성 부위를 사용하여 하기 실시예 2-1 내지 2-3을 기술하고 비교예 2-1 내지 2-6 및 참조예 2-1 및 2-2와 비교하여 본 발명을 구체적으로 기술한다.
실시예 2-1
반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 유기 EL 소자, 즉 두께 140nm의 전자 수송성 발광 층(화학식 5의 Alq)을 갖고 본 발명의 수학식 1 및 2의 관계를 만족시키는 기본 구성으로서의 유기 EL 소자를 실시예 1-1과 동일한 방법으로 제조하였다.
이어서, 하기 방법에 의해 편광/산란성 부위로서 형성된 필름을, 기본 구성으로서 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 아크릴계 점착제를 통해 밀착시킴으로써, 반사/굴절각 교란 영역을 형성하였다.
이어서, 실시예 1-1과 동일한 방법으로, 15V의 전압을 유기 EL 소자에 인가하여 전류 밀도 10.5 mA/cm2의 전류를 소자에 흐르게 하는 조건에서, 정면 휘도를 측정하였다.
편광판(닛토덴코 가부시키가이샤에서 제조된 "NPF-SEG1425DU")을 편광/산란성 부위 상에 배치하여 편광/산란성 부위의 연신 방향과 편광판의 투과 축이 서로 평행하도록 한 후, 전술된 방법으로 정면 휘도를 측정하였다.
<편광/산란성 부위의 형성>
노보르넨 수지(JSR 가부시키가이샤에서 제조된 "아톤(ARTON)", 유리 전이 온도 182℃)(950 중량부), 및 하기 화학식 10의 액정 중합체(유리 전이 온도 80℃, 네마틱 액정화 온도 100 내지 290℃)(50 중량부)를 용해시킨 디클로로메탄(20 중량부)의 용액을 사용하여, 캐스트 법에 의해 두께 100㎛의 필름을 형성하였다. 이 필름을 180℃에서 3배로 연신한 후, 신속하게 냉각시켰다. 이렇게 하여, 편광/산란성 부위로서 사용된 필름을 제조하였다.
편광/산란성 부위로서의 필름에서, 미소 영역의 주축이 연신 방향으로 배열되도록 액정 중합체의 대략 동일 형상의 미소 영역을 노보르넨 수지의 투명 필름 중에 분산시켰다. 굴절률 차 Δn1은 0.23이었다. 굴절률 차 Δn2 및 Δn3은 각각 0.029이었다. 편광 현미경을 사용하여 위상차에 기초한 착색 측정에 의해 미소 영역의 평균 크기를 측정하였다. 그 결과, Δn1 방향에서의 길이는 약 5㎛이었다.
실시예 2-2
반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 유기 EL 소자, 즉 두께 120nm의 전자 수송성 발광 층(화학식 5의 Alq)을 갖고 본 발명의 수학식 1 및 2의 관계를 만족시키는 기본 구성으로서의 유기 EL 소자를 실시예 1-2와 동일한 방법으로 제조하였다.
이어서, 실시예 2-1에서 편광/산란성 부위로서 형성된 필름을, 기본 구성으로서의 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 아크릴계 점착제를 통해 밀착시킴으로써, 반사/굴절각 교란 영역을 형성하였다.
이어서, 실시예 1-2와 동일한 방법으로, 유기 EL 소자에 13.1V의 전압을 인가하여 소자에서 전류 밀도 10.5 mA/cm2의 전류를 흐르게 하는 조건에서, 정면 휘도를 측정하였다. 편광판(닛토덴코 가부시키가이샤에서 제조된 "NPF-SEG1425DU")을 편광/산란성 부위 상에 배치하여 편광/산란성 부위의 연신 방향과 편광판의 투과 축이 서로 평행하도록 한 후, 전술된 방법으로 정면 휘도를 측정하였다.
비교예 2-1
화학식 5의 Alq의 전자 수송성 발광 층을 65nm의 두께로 설정한 것 이외에는, 실시예 1-1과 동일한 방법으로 반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 기본 구성으로서의 유기 EL 소자를 제조하였다. 실시예 1-1과 동일한 방법으로 소자에 8.8V의 전압을 인가함으로써, 소자에서 전류 밀도 10.5 mA/cm2의 전류를 흐르게 하여 발광을 생성하는 조건에서, 휘도를 평가하였다.
그 결과, 휘도의 측정 값은 0°에서 314 cd/m2, 10°에서 315 cd/m2, 20°에서 312 cd/m2, 30°에서 309 cd/m2, 40°에서 298 cd/m2, 50°에서 285 cd/m2, 60°에서 274 cd/m2, 70°에서 257 cd/m2 및 80°에서 229 cd/m2이었다.
따라서, θ방향의 휘도 분포는 본 발명의 수학식 1의 관계를 만족시키지 못하였고, Alq 층의 두께로서 65nm의 값도 본 발명의 수학식 2의 관계를 만족시키지 못하였다.
이어서, 실시예 2-1에서 편광/산란성 부위로서 형성된 필름을, 상기 방법으로 제조된 기본 구성으로서의 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 아크릴계 점착제를 통해 밀착시켰다. 전술된 방법으로, 유기 EL 소자에 8.8V의 전압을 인가하여 소자에서 전류 밀도 10.5 mA/cm2의 전류를 흐르게 하는 조건에서, 정면 휘도를 측정하였 다.
편광판(닛토덴코 가부시키가이샤에서 제조된 "NPF-SEG1425DU")을 편광/산란성 부위 상에 배치하여 편광/산란성 부위의 연신 방향과 편광판의 투과 축이 서로 평행하도록 한 후, 전술된 방법으로 정면 휘도를 측정하였다.
비교예 2-2
반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 유기 EL 소자, 즉 두께 25nm의 전자 수송성 발광 층(화학식 5의 Alq)을 갖지만 본 발명의 수학식 1 및 2의 관계를 만족시키지 못하는 기본 구성으로서의 유기 EL 소자를 비교예 1-2와 동일한 방법으로 제조하였다.
이어서, 실시예 2-1에서 편광/산란성 부위로서 형성된 필름을, 기본 구성으로서의 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 아크릴계 점착제를 통해 밀착시킴으로써, 반사/굴절각 교란 영역을 형성하였다.
비교예 1-2와 동일한 방법으로, 유기 EL 소자에 6.1V의 전압을 인가하여 소자에서 전류 밀도 10.5 mA/cm2의 전류를 흐르게 하는 조건에서, 정면 휘도를 측정하였다.
편광판(닛토덴코 가부시키가이샤에서 제조된 "NPF-SEG1425DU")을 편광/산란성 부위 상에 배치하여 편광/산란성 부위의 연신 방향과 편광판의 투과 축이 서로 평행하도록 한 후, 전술된 방법으로 정면 휘도를 측정하였다.
비교예 2-3
반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 유기 EL 소자, 즉 두께 180nm의 전자 수송성 발광 층(화학식 5의 Alq)을 갖지만 본 발명의 수학식 1 및 2의 관계를 만족시키지 못하는 기본 구성으로서의 유기 EL 소자를 비교예 1-3과 동일한 방법으로 제조하였다.
이어서, 실시예 2-1에서 편광/산란성 부위로서 형성된 필름을, 기본 구성으로서의 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 아크릴계 점착제를 통해 밀착시킴으로써, 반사/굴절각 교란 영역을 형성하였다.
이어서, 비교예 1-3과 동일한 방법으로, 유기 EL 소자에 17.3V의 전압을 인가하여 소자에서 전류 밀도 10.5 mA/cm2의 전류를 흐르게 하는 조건에서, 정면 휘도를 측정하였다.
편광판(닛토덴코 가부시키가이샤에서 제조된 "NPF-SEG1425DU")을 편광/산란성 부위 상에 배치하여 편광/산란성 부위의 연신 방향과 편광판의 투과 축이 서로 평행하도록 한 후, 전술된 방법으로 정면 휘도를 측정하였다.
비교예 2-4
반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 유기 EL 소자, 즉 두께 220nm의 전자 수송성 발광 층(화학식 5의 Alq)을 갖지만 본 발명의 수학식 1 및 2의 관계를 만족시키지 못하는 기본 구성으로서의 유기 EL 소자를 비교예 1-4와 동일한 방법으로 제조하였다.
이어서, 실시예 2-1에서 편광/산란성 부위로서 형성된 필름을, 기본 구성으 로서의 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 아크릴계 점착제를 통해 밀착시킴으로써, 반사/굴절각 교란 영역을 형성하였다.
이어서, 비교예 1-4와 동일한 방법으로, 유기 EL 소자에 21.2V의 전압을 인가하여 소자에서 전류 밀도 10.5 mA/cm2의 전류를 흐르게 하는 조건에서, 정면 휘도를 측정하였다. 편광판(닛토덴코 가부시키가이샤에서 제조된 "NPF-SEG1425DU")을 편광/산란성 부위 상에 배치하여 편광/산란성 부위의 연신 방향과 편광판의 투과 축이 서로 평행하도록 한 후, 전술된 방법으로 정면 휘도를 측정하였다.
비교예 2-5
복굴절성을 나타내지 않는 미소 영역을 포함하는 일반적인 확산 필름을 하기 방법으로 제조하였다. 실시예 2-1에서 편광/산란성 부위로서 형성된 필름에 대한 기판으로서의 일반적인 확산 필름을, 반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 기본 구성으로서 실시예 2-1에서 제조된 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 아크릴계 점착제를 통해 밀착시켰다.
이어서, 전술된 방법으로, 유기 EL 소자에 15V의 전압을 인가하여 소자에서 전류 밀도 10.5 mA/cm2의 전류를 흐르게 하는 조건에서, 정면 휘도를 측정하였다. 편광판(닛토덴코 가부시키가이샤에서 제조된 "NPF-SEG1425DU")을 일반적인 확산 필름 상에 배치한 후, 전술된 방법으로 정면 휘도를 측정하였다.
<일반적인 확산 필름의 제조>
굴절률 1.43 및 입자 크기 4㎛의 실리콘 입자(1.5g)를 톨루엔(10g) 중에 첨 가하고 잘 교반하였다. 다른 한편, 폴리메틸 메타크릴레이트(PMMA) 수지를 첨가하고 톨루엔 중에 용해시켜 20 중량%의 PMMA를 함유하는 용액을 제조하였다. 용액을 실리콘 입자-분산 톨루엔 용액 중에, 실리콘 대 PMMA의 비가 15 중량%되도록 첨가하였다. 혼합 용액을 잘 교반하면서 PMMA 대 톨루엔의 비가 20 중량%되도록 조정하였다.
이어서, 어플리케이터를 사용하여 생성된 용액을 유리 기판 상에 도포하여 PMMA 층의 두께가 약 200㎛되도록 유리 기판을 피복하였다. 건조시킨 후, 유리 기판으로부터 PMMA 층을 분리하여 확산 필름을 수득하였다.
참조예 2-1
실시예 2-1에서 기본 구성으로서 제조된 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 편광판을 직접 배치하는 조건에서, 정면 휘도를 측정하였다.
참조예 2-2
비교예 2-1에서 기본 구성으로서 제조된 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 편광판을 직접 배치하는 조건에서, 정면 휘도를 측정하였다.
실시예 2-1 및 2-2, 비교예 2.1 내지 2-5 및 참조예 2-1 및 2-2의 결과를 총괄적으로 하기 표 2에 제시하였다. 또한, 참조예 2-2에서 제시된 편광판을 배치할 때 정면 휘도의 값이 기준 값(1.00)이라는 가정하에, 각각의 실시예에서 휘도의 증가도도 표 2에 제시하였다. 휘도의 증가도가 1.00 미만인 경우, 정면 휘도가 증가하지 않고 감소함을 의미한다.
상기 결과로부터 명백하듯이, 본 발명에 따라 실시예 2-1 및 2-2에서 각각 수득된 유기 EL 소자는 편광/산란 필름을 소자에 밀착하기 전에는, 예를 들어 참조예 2-2에서 수득된 유기 EL 소자와 비교하여 정면 휘도가 낮지만, 편광/산란 필름을 소자에 밀착한 후에는 정면 휘도가 상당히 증가하였다. 또한, 편광판 설치 후의 정면 휘도에서 명백하듯이, 직선 편광 성분에서 풍부한 출사 광이 수득되기 때문에 편광판의 흡수가 매우 낮아 휘도 저하를 최종적으로 극소화시킬 수 있다.
한편, 비교예 2-5에서 수득된 유기 EL 소자는 광확산층 형성 후의 정면 휘도가 실시예 2-1에서 수득된 유기 EL 소자와 비교하여 크지만, 비교예 2-5에서의 출사광이 편광하지 않는 자연광이기 때문에 편광판에 반 이상의 광이 흡수되어 최종적으로 실시예 2-1에서 수득된 유기 EL 소자와 비교하여 정면 휘도가 낮다. 비교 예 2-1 내지 2-4에서 각각 수득된 유기 EL 소자는 광확산층 형성 후의 휘도 증가도가 낮고, 최종적으로 휘도가 실시예 2-1에서 수득된 유기 EL 소자와 비교하여 훨씬 낮았다.
실시예 2-3
실시예 1-5에서 기본 구성으로서 제조된 유기 EL 소자의 유리 기판의 표면 상에 10장의 확산성 점착제를 점착시켜 형성된 광확산층 대신에, 실시예 2-1에서 편광/산란성 부위로서 형성된 필름을 아크릴계 점착제를 통해 밀착시켰다. 이렇게 하여, 유기 EL 소자를 제조하였다.
이어서, 상기 방법으로 제조된 유기 EL 소자의 편광/산란성 부위 상에 편광판을 배치하여 유기 EL 소자의 편광/산란성 부위의 연신 방향과 편광판의 투과 축이 서로 평행하게 하였다. 이어서, 소자에 21V의 전압을 인가하여 20 mA/cm2의 전류 밀도에서 소자를 구동시키는 조건에서, 정면 휘도를 측정하였다. 그 결과, 229 cd/m2의 휘도를 수득하였다.
비교예 2-6
실시예 1-6에서 기본 구성으로서 제조된 유기 EL 소자의 유리 기판의 표면 상에 10장의 확산성 점착제를 점착시켜 형성된 광확산층 대신에, 실시예 2-1에서 편광/산란성 부위로서 형성된 필름을, 아크릴계 점착제를 통해 밀착시켰다. 이렇게 하여, 유기 EL 소자를 제조하였다.
이어서, 상기 방법으로 제조된 유기 EL 소자의 편광/산란성 부위 상에 편광 판을 배치하여 유기 EL 소자의 편광/산란성 부위의 연신 방향과 편광판의 투과 축이 서로 평행하게 하였다. 이어서, 소자에 12.7V의 전압을 인가하여 20 mA/cm2의 전류 밀도에서 소자를 구동시키는 조건에서, 정면 휘도를 측정하였다. 그 결과, 158 cd/m2의 휘도를 수득하였다.
실시예 2-3과 비교예 2-6의 비교에서, 동일한 전류 밀도의 소자에서 수득된 휘도는 약 1.4배 향상되었다. 실시예 1-5에서 수득된 소자 상에 동일한 편광판을 배치하는 경우, 편광판의 흡수에 의해 소자의 정면 휘도는 351 cd/m2에서 161 cd/m2로 감소한다. 그러나, 본 발명에 따른 편광판/산란성 부위를 확산 층으로서 사용하는 경우, 도파광이 직선 편광 성분에서 풍부한 편광으로서 추출될 수 있다. 따라서, 상기 소자를 액정 표시 장치용 배경 조명으로서 사용하는 경우, 발광 효율을 1.4배 추가로 향상시킬 수 있다. 즉, 상기 소자를 액정 표시 장치용 배경 조명으로서 사용하는 경우, 본 발명의 도파광을 증폭하여 추출하는 작용과 편광을 출사하는 작용 사이의 상승작용으로 수득된 휘도를 종래 기술과 비교하여 약 2배 향상시킬 수 있음이 확인되었다.
또한, 액정 표시 장치용 배경 조명에 상기 소자를 적용하기 위해 반사형 편광자를 상기 소자 상에 설치하여도 편광판의 흡수를 감소시킬 수 있어 휘도를 향상시킬 수 있다. 이는 하기 실시예 3의 결과로부터 명백해진다.
실시예 3
반사/굴절각 교란 영역으로서 광확산성 점착제를 사용하고 반사형 편광자를 추가로 사용하여, 본 발명에 따른 유기 EL 소자를 실시예 3-1 내지 3-4에 기술하며, 비교예 3-1 내지 3-10과 비교하여 본 발명을 구체적으로 설명한다.
실시예 3-1
반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 유기 EL 소자, 즉 두께 140nm의 전자 수송성 발광 층(화학식 5의 Alq)을 갖고 본 발명의 수학식 1 및 2의 관계를 만족시키는 기본 구성으로서의 유기 EL 소자를 실시예 1-1과 동일한 방법으로 제조하였다.
이어서, 하기 방법에 의해 반사/굴절각 교란 영역으로서 형성된 10장의 광확산성 점착제를, 기본 구성으로서 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 밀착시킴으로써, 두께 200㎛의 광확산층을 형성하였다. 하기 방법에 의해 형성된 반사형 편광자를 광확산층에 추가로 밀착시켰다. 이렇게 하여, 유기 EL 소자를 제조하였다.
<광확산성 점착제의 형성>
굴절률 1.43 및 입자 크기 4㎛의 실리콘 입자(1.5g)를 톨루엔(10g)에 첨가하고 잘 교반하였다. 다른 한편, 굴절률 1.47의 아크릴계 점착제를 첨가하고 톨루엔 중에 용해시켜 20 중량%의 아크릴계 점착제를 함유하는 용액을 제조하였다. 용액을 실리콘 입자-분산 톨루엔 용액과, 실리콘 대 점착제의 비가 15 중량%되도록 혼합하였다. 혼합 용액을 잘 교반하면서 점착제 대 톨루엔의 비가 20 중량%되도록 조정하였다. 어플리케이터를 사용하여 제조된 용액을 분리기 상에 피복시키고 건조시켜 두께 20㎛의 광확산성 점착제를 제조하였다.
<반사형 편광자의 형성>
각각 (A) 350 내지 450nm, (B) 450 내지 550nm, (C) 600 내지 700nm 및 (D) 750 내지 850nm의 파장 영역에서 원형 2색성을 나타내고 우선성 원형 편광을 거울처럼 반사하는 4종의 콜레스테롤 액정 중합체 층을 하기와 같이 수득하였다. 즉, 복굴절성을 나타내지 않는 두께 50㎛의 셀룰로스 트리아세테이트 필름 상에, 두께 0.1㎛의 폴리비닐 알콜 층을 제공하였다. 필름을 레이온 천으로 마찰시켜 배향 필름을 형성하였다. 20 중량%의 아크릴계 굴열성 콜레스테롤 액정 중합체를 포함하는 테트라하이드로푸란 용액을 상기 배향 필름 상에 철사 막대로 도포하였다. 건조시킨 후, 필름을 150±2℃에서 5분 동안 가열하여 콜레스테롤 액정 중합체를 배향시켰다. 이어서, 필름을 자연스럽게 실온으로 냉각시켜 두께 1㎛의 콜레스테롤 액정 중합체를 형성하였다. 이러한 방법으로, 4종의 콜레스테롤 액정 중합체 층 (A) 내지 (D)를 제조하였다.
이어서, 콜레스테롤 액정 중합체 (A) 및 (B)의 액정 표면을 각각 서로 접촉시키면서, 콜레스테롤 액정 중합체 (A) 및 (B)를 150±2℃에서 2분 동안 서로 가열-압착-접착하였다. 이어서, (B) 상의 셀룰로스 트리아세테이트 필름를 생성된 시트로부터 분리하였다. 콜레스테롤 액정 중합체 (C)의 액정 표면을 생성된 시트의 액정 중합체 층의 노출 표면과 접촉시키면서, 콜레스테롤 액정 중합체 (C)를 150±2℃에서 2분 동안 노출 표면에 가열-압착-접착하였다. 액정 중합체 (D)를 전술된 방법으로 추가로 가열-압착-접착하였다. 이렇게 하여, 두께 방향으로 나선형 피치(pitch)의 변화로 인해 400nm 내지 800nm의 파장 영역에서 원형 2색성을 나타내는 콜레스테롤 액정 층으로 이루어진 반사형 편광자를 수득하였다.
실시예 3-2
반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 유기 EL 소자, 즉 두께 120nm의 전자 수송성 발광 층(화학식 5의 Alq)을 갖고 본 발명의 수학식 1 및 2의 관계를 만족시키는 기본 구성으로서의 유기 EL 소자를 실시예 1-2와 동일한 방법으로 제조하였다.
이어서, 실시예 3-1과 동일한 방법으로, 반사/굴절각 교란 영역으로서 두께 약 200㎛의 광확산층을 기본 구성으로서의 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 형성하였다. 실시예 3-1과 동일한 방법으로 반사형 편광자를 광확산층에 추가로 밀착시켰다. 이렇게 하여, 유기 EL 소자를 제조하였다.
비교예 3-1
화학식 5의 Alq의 전자 수송성 발광 층을 65nm의 두께로 설정한 것 이외에는, 실시예 1-1과 동일한 방법으로 반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 기본 구성으로서의 유기 EL 소자를 제조하였다. 실시예 1-1과 동일한 방법으로, 소자에 8.8V의 전압을 인가함으로써, 소자에서 전류 밀도 10.5 mA/cm2의 전류를 흐르게 하여 발광을 생성하는 조건에서, 휘도를 평가하였다. 그 결과, 휘도의 측정 값은 0°에서 314 cd/m2, 10°에서 315 cd/m2, 20°에서 312 cd/m2, 30°에서 309 cd/m
2, 40°에서 298 cd/m2, 50°에서 285 cd/m2, 60°에서 274 cd/m2, 70°에서 257 cd/m
2 및 80°에서 229 cd/m2이었다.
상기 결과로부터, 반사/굴절각 교란 영역 형정 전의 기본 구성의 휘도 분포는 본 발명의 수학식 1의 관계를 만족시키기 못하였고, Alq 층의 두께로서 65nm의 값도 본 발명의 수학식 2의 관계를 만족시키지 못하였다.
이어서, 실시예 3-1과 동일한 방법으로, 반사/굴절각 교란 영역으로서 두께 약 200㎛의 광확산층을 기본 구성으로서의 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 형성하였다. 실시예 3-1과 동일한 방법으로 반사형 편광자를 광확산층에 추가로 밀착시켰다. 이렇게 하여, 유기 EL 소자를 제조하였다.
비교예 3-2
반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 유기 EL 소자, 즉 두께 25nm의 전자 수송성 발광 층(화학식 5의 Alq)을 갖지만 본 발명의 수학식 1 및 2의 관계를 만족시키지 못하는 기본 구성으로서의 유기 EL 소자를 비교예 1-2와 동일한 방법으로 제조하였다.
이어서, 실시예 3-1과 동일한 방법으로, 반사/굴절각 교란 영역으로서 두께 약 200㎛의 광확산층을 기본 구성으로서의 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 형성하였다. 실시예 3-1과 동일한 방법으로 반사형 편광자를 광확산층에 추가로 밀착시켰다. 이렇게 하여, 유기 EL 소자를 제조하였다.
비교예 3-3
반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 유기 EL 소자, 즉 두께 180nm의 전자 수송성 발광 층(화학식 5의 Alq)을 갖지만 본 발명의 수학식 1 및 2의 관계를 만족시키지 못하는 기본 구성으로서의 유기 EL 소자를 비교예 1-3과 동일한 방법으로 제조하였다.
이어서, 실시예 3-1과 동일한 방법으로, 반사/굴절각 교란 영역으로서 두께 약 200㎛의 광확산층을 기본 구성으로서의 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 형성하였다. 실시예 3-1과 동일한 방법으로 반사형 편광자를 광확산층에 추가로 밀착시켰다. 이렇게 하여, 유기 EL 소자를 제조하였다.
비교예 3-4
반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 유기 EL 소자, 즉 두께 220nm의 전자 수송성 발광 층(화학식 5의 Alq)을 갖지만 본 발명의 수학식 1 및 2의 관계를 만족시키지 못하는 기본 구성으로서의 유기 EL 소자를 비교예 1-4와 동일한 방법으로 제조하였다.
이어서, 실시예 3-1과 동일한 방법으로, 반사/굴절각 교란 영역으로서 두께 약 200㎛의 광확산층을 기본 구성으로서의 유기 EL 소자의 유리 기판 상에 형성하였다. 실시예 3-1과 동일한 방법으로 반사형 편광자를 광확산층에 추가로 밀착시켰다. 이렇게 하여, 유기 EL 소자를 제조하였다.
실시예 3-1 및 3-2 및 비교예 3-1 내지 3-4에서 각각 수득된 유기 EL 소자에 대하여, 액정 표지 장치용 배경 조명으로서 소자를 사용한다는 가정하에 하기 방법에 의해 성능 시험을 실시하였다. 시험의 결과를 표 3a에 제시하였다.
<유기 EL 소자의 성능 시험>
흡수형 편광판(닛토덴코 가부시키가이샤에서 제조된 "NPF-HEG1425DU")을 사용하였다. 흡수형 편광판의 두께는 180㎛이었다. 노보르넨 수지 필름(JSR 가부시키가이샤에서 제조된 "아톤")을 180℃에서 1.5배 연신하여 파장 λ= 550nm에서 Δnd= 135nm인 1/4 파장판(λ/4 파장판)으로서 조정하였다. 1/4 파장판의 두께는 90㎛이었다.
흡수형 파장판의 흡수 축과 1/4 파장판의 연신 축이 45°의 각을 형성하도록, 흡수형 편광판과 1/4 파장판을 아크릴계 점착제로 서로 접착시켰다.
상기 방법으로 수득된 1/4 파장판 함유 편광판을 각각의 유기 EL 소자의 발광 표면 상에 배치하였다. 소정의 전압을 각각의 소자에 인가하여 각각의 소자에서 10.5 mA의 전류를 흐르게 하였다. 이러한 조건에서, 정면 휘도를 측정하였다. 또한, 발광 효율(cd/A)도 측정하였다.
상기 표 3a의 결과에서 명백하듯이, 본 발명에 따라 실시예 3-1 및 3-2에서 각각 수득된 유기 EL 소자는 비교예 3-1 내지 3-4중 어느 하나에서 수득된 유기 EL 소자 보다 정면 휘도가 높았고, 발광 효율이 더욱 우수하였다.
비교예 3-5
광확산층 및 반사형 편광자를 형성하지 않은 것 이외에는 실시예 3-1과 동일한 방법으로 유기 EL 소자를 제조하였다. 즉, 유기 EL 소자는 실시예 3-1에서 기본 구성으로서의 유기 EL 소자와 동등하였다.
비교예 3-6
광확산층을 형성하지만 반사형 편광자를 형성하지 않은 것 이외에는 실시예 3-1과 동일한 방법으로 유기 EL 소자를 제조하였다.
비교예 3-7
반사형 편광자를 형성하지만 광확산층을 형성하지 않은 것 이외에는 실시예 3-1과 동일한 방법으로 유기 EL 소자를 제조하였다.
비교예 3-8
광확산층 및 반사형 편광자를 형성하지 않은 것 이외에는 비교예 3-1과 동일한 방법으로 유기 EL 소자를 제조하였다. 즉, 유기 EL 소자는 비교예 3-1에서 기본 구성으로서의 유기 EL 소자와 동등하였다.
비교예 3-9
광확산층을 형성하지만 반사형 편광자를 형성하지 않은 것 이외에는 비교예 3-1과 동일한 방법으로 유기 EL 소자를 제조하였다.
비교예 3-10
반사형 편광자를 형성하지만 광확산층을 형성하지 않은 것 이외에는 비교예 3-1과 동일한 방법으로 유기 EL 소자를 제조하였다.
비교예 3-5 내지 3-7 및 비교예 3-8 내지 3-10에서 각각 수득된 유기 EL 소자에 대하여, 액정 표지 장치용 배경 조명으로서 소자를 사용한다는 가정하에, 전술된 방법에 의해 성능 시험을 실시하였다. 시험의 결과를 비교예 3-5 내지 3-7에 상응하는 실시예 3-1의 결과 및 비교예 3-8 내지 3-10에 상응하는 비교예 3-1의 결 과를 총괄하여 하기 표 3b에 제시하였다:
상기 표 3b에서 제시된 결과로부터, 광확산층 및 반사형 편광자를 형성하지 않은 비교예 3-5 및 3-8에서 각각 수득된 일반적인 유기 EL 소자들 사이의 비교에서, 수학식 1 및 2를 만족시키지 못하는 비교예 3-8에서 수득된 유기 EL 소자는 발광 효율이 높았다. 그러나, 광확산층만을 형성한 비교예 3-6 및 3-9에서 각각 수득된 유기 EL 소자들 사이의 비교에서, 상기 경향이 상반되어 수학식 1 및 2를 만족시키는 비교예 3-6에서 수득된 유기 EL 소자는 발광 효율이 높았다.
이는 본 발명의 효과로서 통상적으로 추출될 수 없는 도파광을 구조적으로 서로 방해하지 않도록 유기 EL 소자의 배열을 결정하기 때문이다. 즉, 광확산층을 형성함으로써 도파광을 추출할 수 있다. 그 결과, 발광 효율이 높게 된다. 이러한 방법으로 발광 효율을 개선하기 위해 비교예 3-6에서 수득된 유기 EL 소자 상에 반사형 편광자를 추가로 형성한 실시예 3-1에서, 비교예 3-6과 비교하여 발광 효율이 보다 개선된다.
반사형 편광자만을 형성한 비교예 3-7 및 3-10에서 각각 수득된 유기 EL 소 자들은, 각각 비교예 3-5 및 3-8에서 수득된 유기 EL 소자와 비교하여 반사형 편광자의 작용에 의해 약 1.6배로 발광 효율이 개선된다. 그러나, 비교예 3-7 및 3-10에서 수득된 유기 EL 소자의 발광 효율은 실시예 3-1에서 수득된 유기 EL 소자와 비교하여 훨씬 낮았다.
상기 시험 결과로부터, 본 발명에 따른 유기 EL 소자는 액정 표시 장치용 편광면 광원으로서 우수함이 확인되었다.
실시예 3-3
광학 보상 층을 반사형 편광자의 표면 상에 아크릴계 점착제를 통해 밀착시켜 유기 EL 소자를 제조하였다. 유기 EL 소자에 대하여, 액정 표지 장치용 배경 조명으로서 소자를 사용한다는 가정하에, 전술된 방법에 의해 성능 시험을 실시하였다. 또한, 전압을 소자에 인가하여 소자에서 10.5mA의 전류를 흐르게 하는 조건에서, 정면 방향에서 관찰할 때 0°내지 80°의 각도 범위에서 10°의 간격으로 휘도를 측정하였다. 측정 결과 및 실시예 3-1에서 수득된 유기 EL 소자의 시험 결과를 도 11에 도시하였다.
도 11에서, 곡선(c)은 실시예 3-1을 나타내고, 곡선(d)은 실시예 3-3을 나타낸다. 사용된 광학 보상 층을 하기 방법으로 제조하였다.
<광학 보상 층의 제조>
화학식 11(편의상 블록체로서 표현되고, 중량 평균 분자량은 5000이며, 이때 n은 단량체 단위의 몰 분율(%)을 나타내며 35와 동등하다)의 측쇄형 액정 중합체(25 중량부), 및 이 측쇄형 액정 중합체에 용해시킨 사이클로헥산(75 중량 부)을 포함하는 용액을, 노보르넨 중합체(제온(Zeon) 가부시키가이샤에서 제조된 "제오넥스(ZEONEX)")를 중합체 물질로서 사용하여 두께 20㎛의 플라스틱 필름 상에 회전 피복 방법에 의해 피복시켰다.
이어서, 생성된 필름을 130℃에서 1분 동안 가열한 후, 필름을 신속히 실온으로 냉각시켜 액정 층을 호메오트로픽 배향시키고 분자 정렬을 유지하면서 호메오트로픽 배향 액정 층을 고정화하였다. 이렇게 하여, 면 방향에서의 굴절률이 일정하지만 두께 방향에서의 굴절률이 큰 광학 보상 층을 제조하였다.
도 11에서 명백하듯이, 실시예 3-1에서 수득된 유기 EL 소자에서, 각도의 증가에 따라 휘도가 감소하는 경향을 나타낸다. 한편, 실시예 3-3에서 수득된 유기 EL 소자에서, 광학 보상 층을 삽입함으로써, 넓은 각도 범위에서 높은 휘도가 수득될 수 있다.
또한, 도 11에서, 실시예 3-1 및 3-3의 각도 분포는 수학식 1을 만족시키지 못한다. 이는 도 11이 반사/굴절각 분포 영역 형성 후의 측정 결과를 나타내기 때문이다. 말할 필요도 없이, 본 발명은 반사/굴절각 교란 영역 형성 전의 조건에서 수학식 1을 만족시키도록 유기 EL 소자의 기본 구성을 결정하는데 제공된다.
실시예 3-4
콜레스테롤 액정 층으로 이루어진 반사형 원형 편광자 대신에 쓰리엠 캄파니(3M Company)에서 제조된 반사형 직선 편광자 "DBEF"를 사용한 것 이외에는, 실시예 3-1과 동일한 방법으로 유기 EL 소자를 제조하였다.
유기 EL 소자에 대하여, 액정 표지 장치용 배경 조명으로서 소자를 사용한다는 가정하에, 성능 시험을 실시하였다. 즉, 닛토덴코 가부시키가이샤에서 제조된 흡수형 편광판 "NPF-HEG1425DU"를 소자의 편광자 "DBEF" 상에 배치하여 투과율을 극대화하였다. 이러한 조건에서, 정면 휘도를 측정하였다.
그 결과, 308 cd/m2의 휘도를 수득하였다. 실시예 3-1에서 수득된 것과 거의 동일한 효과를 실시예 3-4에서 수득할 수 있음이 확인되었다.
본 발명을 어느 정도 구체적인 바람직한 형태로 기술하지만, 본 발명의 바람직한 형태의 개시내용이 본 발명의 원리 및 범위를 벗어나지 않고 일부를 상세하게 구성하고 조합하고 배열하여 변화될 수 있음은 자명하다.
이상과 같이, 본 발명에 따른 유기 전기발광 소자는 광추출 효율이 우수하여 종래 기술의 유기 전기발광 소자의 내부에 도파광으로서 가둬지는 손실광을 효과적으로 추출할 수 있고, 액정 표시 장치용 백라이트 광원으로서 사용할 경우 손실광 이 편광광으로서 효율적으로 추출될 수 있고; 편광판으로 인한 흡수가 최소화될 수 있다. 또한, 상기 유기 전기발광 소자를 사용하여 고효율의 면 광원 또는 편광형 면 광원, 및 상기 면 광원 또는 편광형 면 광원을 갖는 표시 장치를 제공할 수 있다.
Claims (17)
- 하나 이상의 유기층, 및 각각 양극 및 음극으로서 작용하는 한 쌍의 전극을 포함하는 유기 전기발광 소자로서,상기 유기층이 발광층을 포함하고 상기 한 쌍의 전극 사이에 샌드위치되어 있으며, 상기 한 쌍의 전극중 하나 이상이 투명 전극으로서 제공되고, 상기 유기 전기발광 소자는 하기 수학식 1을 만족시키도록 형성되며;상기 발광광이 상기 발광층으로부터 상기 투명 전극을 통해 출사되는 동안 상기 발광광의 반사/굴절각이 교란되도록, 반사/굴절각 교란 영역이 공기층의 삽입 없이 제공되어 있는 유기 전기발광 소자:수학식 1
상기 식에서, B0은 광추출면으로부터 조사된 발광광의 정면 휘도 값이고, Bθ는 50° 내지 70°의 각도에서의 상기 발광광의 휘도 값이다. - 제 1 항에 있어서,상기 양극 및 음극중 하나가 투명 전극이고, 다른 하나가 반사성 전극이며;유기 전기발광 소자가 하기 수학식 2를 만족시키는 유기 전기발광 소자:수학식 2
상기 식에서, d(nm)는 정공-전자 재결합 발광 영역의 중심부와 반사 전극 사이의 거리이고; λ(nm)는 발광층에 사용된 재료의 형광 스펙트럼의 피크 파장이고; n은 발광층과 반사 전극 사이의 유기층의 굴절률이다. - 제 1 항에 있어서,반사/굴절각 교란 영역이, 투명 재료, 및 상기 투명 재료와 상이한 굴절률을 갖고 상기 투명 재료 내에 분산/분포된 투명 또는 불투명 재료를 함유하는 광확산성 부위로 이루어지는 유기 전기발광 소자.
- 제 1 항에 있어서,반사/굴절각 교란 영역이 렌즈 구조로 이루어지는 유기 전기발광 소자.
- 제 1 항에 있어서,반사/굴절각 교란 영역이 요철면으로 이루어지는 유기 전기발광 소자.
- 제 3 항에 있어서,반사/굴절각 교란 영역으로부터 볼 때 발광측 상에 제공되는 반사형 편광 소자를 추가로 포함하는 유기 전기발광 소자.
- 제 6 항에 있어서,반사형 편광 소자가 콜레스테릭 액정층으로 이루어진 반사형 원형 편광 소자인 유기 전기발광 소자.
- 제 6 항에 있어서,반사형 편광 소자가 굴절률이 상이한 2종 이상의 재료의 다층 적층물로 이루어진 반사형 직선 편광 소자인 유기 전기발광 소자.
- 제 6 항에 있어서,면내 굴절률 이방성을 갖지 않고 면내 굴절률보다 두께방향 굴절률이 큰 광학 보상층을 추가로 포함하는 유기 전기발광 소자.
- 제 1 항에 있어서,반사/굴절각 교란 영역이 투광성 수지, 및 상기 투광성 수지와 복굴절 특성이 상이하고 상기 투광성 수지 내에 분산/분포된 미소 영역을 포함하는 편광/산란성 부위로 이루어지는 유기 전기발광 소자.
- 제 10 항에 있어서,편광/산란성 부위 내의 미소 영역이 액정 재료, 과냉각 고정된 액정상을 갖는 유리 상태 재료, 및 에너지선에 의해 가교 고정된 중합성 액정의 액정상을 갖는 재료로 이루어진 군으로부터 선택된 하나의 재료로 이루어지는 유기 전기발광 소자.
- 제 10 항에 있어서,편광/산란성 부위가 투광성 수지, 및 50℃ 이상의 유리 전이 온도를 갖고 상기 투광성 수지의 유리 전이 온도보다 낮은 온도에서 네마틱 액정상을 나타내는 액정 중합체로 이루어지고 상기 투광성 수지 내에 분산되어 있는 미소 영역을 함유하는 유기 전기발광 소자.
- 제 10 항에 있어서,편광/산란성 부위가 미소 영역과 상기 미소 영역의 각각의 광축 방향에서의 다른 부분 사이의 굴절률차(Δn1, Δn2 및 Δn3)를 나타내고, 여기서 상기 굴절률차(Δn 1, Δn2 및 Δn3)중 최고치로서 하나의 축 방향(Δn1 방향)의 굴절률차 Δn 1이 0.03 내지 0.5이고, Δn1 방향에 수직한 2개의 축 방향(Δn2 방향 및 Δn3 방향)의 굴절률차 Δn2 및 Δn3이 각각 0.03 이하인 유기 전기발광 소자.
- 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 따른 유기 전기발광 소자를 갖는 면 광원.
- 제 6 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 따른 유기 전기발광 소자를 갖는 편광형 면 광원.
- 제 14 항에 따른 면 광원을 갖는 표시 장치.
- 제 15 항에 따른 편광형 면 광원을 갖는 표시 장치.
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