JPWO2014010223A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents

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Abstract

広角度領域に高い演色性を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する。複数の電極１、６間に有機発光層２，４，５を有して形成される。該有機発光層２，４，５は少なくとも３色の発光材料を含有する。第１の発光材料は４３０ｎｍ〜４８０ｎｍの間に極大発光波長を有する。第２の発光材料は５１０ｎｍ〜６１０ｎｍの間に極大発光波長を有する。第３の発光材料は５８０ｎｍ〜６３０ｎｍの間に極大発光波長を有する。発光面Ｆの正面方向Ｏに対して３０度〜６０度の広角度領域Ｈの平均演色評価数Ｒａの平均値が、前記正面方向Ｏの平均演色評価数Ｒａよりも高い。

Description

本発明は、各種照明装置等に利用可能な有機エレクトロルミネッセンス素子に関するものである。
有機エレクトロルミネッセンス素子は、面発光が可能であること、超薄型等の理由により、照明用の次世代光源として注目を集め、精力的に実用化を目指した開発が行われている。中でも、無機ＬＥＤ照明の課題の一つとされる高演色性化技術に関して特に盛んに研究開発が行われており、様々なデバイス設計技術開発による高演色性化手法が提案されている（例えば、特許文献１、２参照）。
しかし、発光面に対する照射角度によって演色性を異ならせるようにした有機エレクトロルミネッセンス素子については、従来から提案されていない。このような特定の方向に演色性の高い有機エレクトロルミネッセンス素子が得られると、使用目的等に応じて使い分けができて、最適な照明装置を形成することができる場合がある。
特開２００６−２８７１５４号公報 特開２００９−２２４２７４号公報
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、広角度領域に高い演色性を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することを目的とするものである。
本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、複数の電極間に有機発光層を有して形成され、該有機発光層は少なくとも３色の発光材料を含有し、第１の発光材料は４３０ｎｍ〜４８０ｎｍの間に極大発光波長を有し、第２の発光材料は５１０ｎｍ〜６１０ｎｍの間に極大発光波長を有し、第３の発光材料は５８０ｎｍ〜６３０ｎｍの間に極大発光波長を有し、発光面の正面方向に対して３０度〜６０度の広角度領域の平均演色評価数の平均値が、前記正面方向の平均演色評価数よりも高いことを特徴とするものである。
本発明にあって、前記複数の電極として反射電極と透明電極とを備え、前記有機発光層は、前記第３の発光材料を含む第３発光層と、前記第２の発光材料を含む第２発光層とを備え、前記反射電極から前記第３発光層までの間の屈折率をｎ３、前記反射電極から前記第３発光層までの間の寸法をｄ３、前記第３の発光材料の極大発光波長をλ３、前記反射電極から前記第２発光層までの間の屈折率をｎ２、前記反射電極から前記第２発光層までの間の寸法をｄ２、前記第２の発光材料の極大発光波長をλ２とした場合に、前記第３発光層と前記第２発光層が（ｎ３×ｄ３）／λ３≧（ｎ２×ｄ２）／λ２の関係にあり、さらに（ｎ２×ｄ２）／λ２が０．１５〜０．３であることが好ましい。
本発明にあって、前記第１〜３の発光材料のうち少なくとも一つの極大発光波長の半値幅が６０ｎｍ以上であることが好ましい。
本発明にあって、前記平均演色評価数が前記正面方向に対して４０度〜６０度の範囲で極大値を有することが好ましい。
本発明にあって、前記第２発光層及び前記第３発光層は、前記第１の発光材料を含む第１発光層よりも前記反射電極側に配置されることが好ましい。
本発明は、発光面の正面方向に対して３０度〜６０度の広角度領域の平均演色評価数の平均値が、前記正面方向の平均演色評価数よりも高いので、広角度領域に高い演色性を有するものである。
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の一例を示す概略の断面図である。 平均演色評価数Ｒａと特殊演色評価数Ｒ９との相関関係を示すグラフである。 実施例１及び２の平均演色評価数の測定結果を示すグラフである。 実施例１の発光スペクトルの測定結果を示す説明図である。
以下、本発明を実施するための形態を説明する。
図１に本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の構造の一例を示す。この有機エレクトロルミネッセンス素子は、基板１０の表面に透明電極１を形成し、その上に第一ホール輸送層１１、青色蛍光発光層２、緑色蛍光発光層３、第一電子輸送層１２、中間層９、第二ホール輸送層１３、赤色リン光発光層４、緑色リン光発光層５、第二電子輸送層１４、反射電極６をこの順に備えて形成されている。さらに基板１０の透明電極１と反対側の面に光取出層１５が形成されている。このような有機エレクトロルミネッセンス素子は、有機発光層として青色蛍光発光層２と緑色蛍光発光層３と赤色リン光発光層４と緑色リン光発光層５とを有している。
青色蛍光発光層２は第１の発光材料を含有する第１発光層として形成されている。第１の発光材料としては、４３０ｎｍ〜４８０ｎｍの間に極大発光波長を有する青色蛍光発光材料を用いることができる。
緑色リン光発光層５は第２の発光材料を含有する第２発光層として形成されている。第２の発光材料としては、５１０ｎｍ〜６１０ｎｍの間に極大発光波長を有する緑色リン光発光材料を用いることができる。
赤色リン光発光層４は第３の発光材料を含有する第３発光層として形成されている。第３の発光材料としては、５８０ｎｍ〜６３０ｎｍの間に極大発光波長を有する赤色リン光発光材料を用いることができる。
緑色蛍光発光層３は第４の発光材料を含有する第４発光層として形成されている。第４の発光材料としては、４６０〜５４０ｎｍの間に極大発光波長を有する緑色蛍光発光材料を用いることができる。
尚、以下、本構造を例として説明するが、この構造はあくまでも一例であり、本発明の趣旨に反しない限り、本構造に限定されるものではない。
基板１０は光透過性を有することが好ましい。基板１０は無色透明であっても、多少着色されていてもよい。基板１０は磨りガラス状であってもよい。基板１０の材質としては、ソーダライムガラス、無アルカリガラスなどの透明ガラス；ポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、フッ素系樹脂等のプラスチックなどが挙げられる。基板１０の形状はフィルム状でも板状でもよい。
透明電極１は陽極として機能する。有機エレクトロルミネッセンス素子における陽極は、有機発光層中にホールを注入するための電極である。透明電極１を形成するための材料としては、例えば、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウム−亜鉛酸化物）等の金属酸化物等が用いられる。透明電極１は、これらの材料を用いて、真空蒸着法、スパッタリング法、塗布等の適宜の方法により形成され得る。透明電極１の好ましい厚みは透明電極１を構成する材料によって異なるが、５００ｎｍ以下、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲で設定されるのがよい。
第一ホール輸送層１１及び第二ホール輸送層１３を構成する材料（ホール輸送性材料）は、ホール輸送性を有する化合物の群から適宜選定されるが、電子供与性を有し、また電子供与によりラジカルカチオン化した際にも安定である化合物であることが好ましい。ホール輸送性材料としては、例えば、ポリアニリン、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、ＴＮＢなどを代表例とする、トリアリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物、スターバーストアミン類（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ）、ＴＤＡＴＡ系材料として１−ＴＭＡＴＡ、２−ＴＮＡＴＡ、ｐ−ＰＭＴＤＡＴＡ、ＴＦＡＴＡなどが挙げられるが、これらに限定されるものではなく、一般に知られる任意のホール輸送材料が使用される。第一ホール輸送層１１及び第二ホール輸送層１３は蒸着法などの適宜の方法で形成され得る。
第一電子輸送層１２及び第二電子輸送層１４を形成するための材料（電子輸送性材料）は、電子を輸送する能力を有し、反射電極６からの電子の注入を受け得ると共に発光層に対して優れた電子注入効果を発揮する化合物であることが好ましい。さらに第一電子輸送層１２及び第二電子輸送層１４を形成するための材料（電子輸送性材料）は、第一電子輸送層１２及び第二電子輸送層１４へのホールの移動を阻害し、かつ薄膜形成能力の優れた化合物であることが好ましい。電子輸送性材料として、Ａｌｑ３、オキサジアゾール誘導体、スターバーストオキサジアゾール、トリアゾール誘導体、フェニルキノキサリン誘導体、シロール誘導体などが挙げられる。電子輸送性材料の具体例として、フルオレン、バソフェナントロリン、バソクプロイン、アントラキノジメタン、ジフェノキノン、オキサゾール、オキサジアゾール、トリアゾール、イミダゾール、アントラキノジメタン、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）等やそれらの化合物、金属錯体化合物、含窒素五員環誘導体などが挙げられる。金属錯体化合物としては、具体的には、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム、トリ（２−メチル−８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）ガリウム、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナート）ベリリウム、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナート）亜鉛、ビス（２−メチル−８−キノリナート)（ｏ−クレゾラート）ガリウム、ビス（２−メチル−８−キノリナート)（１−ナフトラート）アルミニウム、ビス（２−メチル−８−キノリナート）−４−フェニルフェノラート等が挙げられるが、これらに限定されない。含窒素五員環誘導体としては、オキサゾール、チアゾール、オキサジアゾール、チアジアゾール、トリアゾール誘導体などが好ましく、具体的には、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−チアゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、２−（４’−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４”−ビフェニル）１，３，４−オキサジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル)−１，３，４−オキサジアゾール、１，４−ビス［２−（５−フェニルチアジアゾリル）］ベンゼン、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−トリアゾール、３−（４−ビフェニルイル）−４−フェニル−５−（４−ｔ−ブチルフェニル)−１，２，４−トリアゾール等が挙げられるが、これらに限定されない。電子輸送性材料として、ポリマー有機エレクトロルミネッセンス素子に使用されるポリマー材料も挙げられる。このポリマー材料として、ポリパラフェニレン及びその誘導体、フルオレン及びその誘導体等が挙げられる。第一電子輸送層１２及び第二電子輸送層１４の厚みに特に制限はないが、例えば、１０〜３００ｎｍの範囲に形成される。第一電子輸送層１２及び第二電子輸送層１４は蒸着法などの適宜の方法で形成され得る。
反射電極６は陰極として機能する。有機エレクトロルミネッセンス素子における陰極は、発光層中に電子を注入するための電極である。反射電極６は、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物、これらの混合物などの材料から形成されることが好ましい。反射電極６を形成するための材料としては、例えば、Ａｌ、Ａｇ、ＭｇＡｇなどが挙げられる。Ａｌ／Ａｌ２Ｏ３混合物などからも反射電極６が形成され得る。反射電極６は、これらの材料を用いて、真空蒸着法、スパッタリング法等の適宜の方法により形成され得る。反射電極６の好ましい厚みは反射電極６を構成する材料によって異なるが、５００ｎｍ以下、好ましくは２０〜２００ｎｍの範囲で設定されるのがよい。
光取出層１５は、光拡散性向上のために基板１０の透明電極１と反対側の面に光散乱性フィルムやマイクロレンズフィルムを積層して形成することができる。
そして、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子においては、以下に説明するように、適切な極大発光波長（発光ピーク波長）を有する複数の発光材料を組み合わせることにより、高演色性化を実現することができる。
各有機発光層（青色蛍光発光層２、緑色蛍光発光層３、赤色リン光発光層４、緑色リン光発光層５）は、発光材料（ドーパント）がドープされた有機材料（ホスト材料）から形成され得る。ホスト材料としては、電子輸送性の材料、ホール輸送性の材料、電子輸送性とホール輸送性とを併せ持つ材料の、いずれも使用され得る。ホスト材料として電子輸送性の材料とホール輸送性の材料とが併用されてもよい。
青色蛍光発光層２に含有される青色蛍光発光材料としては、ＴＴＦ現象を利用した高効率発光が可能なものであれば特に限定されるものではなく、任意の蛍光発光材料を用いることができる。また、青色蛍光発光材料は４３０ｎｍ〜４８０ｎｍの間に極大発光波長を有するものである。このように４３０ｎｍ〜４８０ｎｍの間に極大発光波長を有する短波長青色蛍光発光材料を用いることで、平均演色評価数Ｒａが高く、高性能な白色有機エレクトロルミネッセンス素子の実現が可能になる。
青色蛍光発光層２に含有される青色蛍光発光材料としては、１，４，７，１０−テトラ−ターシャリー−ブチルペリレン（ＴＢＰ、極大発光波長４５５ｎｍ）、４，４’−ビス（９−エチル−３−カルバゾビニレン）−１，１’−ビフェニル（ＢＣｚＶＢｉ、極大発光波長４７０ｎｍ）などを例示することができる。また、青色蛍光発光層２を構成するホスト材料としては、２−ｔ−ブチル−９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセン（ＴＢＡＤＮ）、９，１０‐ジ（２‐ナフチル）アントラセン（ＡＤＮ）、ビス（９，９−ジアリールフルオレン）（ＢＤＡＦ）などが挙げられる。青色蛍光発光材料の濃度は青色蛍光発光層２の全量に対して１〜３０質量％の範囲であることが好ましい。
緑色リン光発光層５に含有される緑色リン光発光材料としては、特に限定されるものではなく、任意のリン光発光材料を用いることができるが、寿命特性の観点から緑色蛍光発光材料の極大発光波長よりも長波長であるものを用いることが好ましい。具体的には極大発光波長が５１０〜６１０ｎｍの間に存在する緑色リン光発光材料を用いることが好ましい。この領域に極大発光波長を有する緑色リン光発光材料を用いることで、緑色リン光発光材料の発光スペクトルが、緑色蛍光発光材料及び赤色リン光発光材料の発光スペクトル間をカバーすることが可能となり、より高演色性化が可能となる。
緑色リン光発光層５に含有される緑色リン光発光材料としては、ビス（２−２’−ベンゾチエニル）−ピリジナト−Ｎ，Ｃ３イリジウム（アセチルアセトネート）（Ｂｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）、極大発光波長５６６ｎｍ）、トリス（２−フェニルピリジン）インジウム（Ｉｒ（ｐｐｙ）３、極大発光波長５１４ｎｍ）などを例示することができる。また、緑色リン光発光層５を構成するホスト材料としては、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、４，４’’−ジ（Ｎ−カルバゾリル）−２’，３’，５’，６’−テトラフェニル−ｐ−テルフェニル（ＣｚＴＴ）、４，４’，４’’−トリス（Ｎ−カルバゾリル）−トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１，３−ビス（カルバゾル−９−イル）ベンゼン(ｍＣＰ)、４，４'−Ｎ，Ｎ'−ジカルバゾール−２，２'−ジメチル−ビフェニル（ＣＤＢＰ）などが挙げられる。緑色リン光発光材料の濃度は緑色リン光発光層５の全量に対して１〜４０質量％の範囲であることが好ましい。
赤色リン光発光層４に含有される赤色リン光発光材料としては、特に限定されるものではなく、任意のリン光発光材料を用いることができるが、高演色性化の観点から極大発光波長が５８０〜６３０ｎｍであるものを用いることが好ましい。このように５８０〜６３０ｎｍの間に極大発光波長を有する長波長赤色リン光発光材料を用いることで、特殊演色評価数Ｒ９（赤）が高く、高性能な白色有機エレクトロルミネッセンス素子の実現が可能になる。
赤色リン光発光層４に含有される赤色リン光発光材料としては、トリス(１−フェニルイソキノリン)イリジウム(III)（Ｉｒ（ｐｉｑ）３、極大発光波長６２９ｎｍ）、ビス（１−フェニルイソキノリン）イリジウムアセチルアセトネート（Ｐｑ２Ｉｒ（ａｃａｃ）、極大発光波長６０５ｎｍ）などを例示することができる。また、赤色リン光発光層４を構成するホスト材料としては、ＣＢＰ（４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル）、ＣｚＴＴ、ＴＣＴＡ、ｍＣＰ、ＣＤＢＰなどが挙げられる。赤色リン光発光材料の濃度は赤色リン光発光層４の全量に対して１〜４０質量％の範囲であることが好ましい。
緑色蛍光発光層３に含有される緑色蛍光発光材料としては、特に限定されるものではなく、任意の蛍光発光材料を用いることができるが、寿命特性の観点から緑色リン光発光材料の極大発光波長よりも短波長であるものを用いることが好ましい。具体的には極大発光波長が４６０〜５４０ｎｍの間に存在する緑色蛍光発光材料を用いることが好ましい。この領域に極大発光波長を有する緑色蛍光発光材料を用いることで、緑色蛍光発光材料の発光スペクトルが、青色蛍光発光材料及び緑色リン光発光材料の発光スペクトル間をカバーすることが可能となり、より高演色性化が可能となる。
緑色蛍光発光層３に含有される緑色蛍光発光材料としては、トリフェニルアミン（ＴＰＡ、極大発光波長５３０ｎｍ）などを例示することができる。また、緑色蛍光発光層３を構成するホスト材料としては、トリス（８−オキソキノリン）アルミニウム（III）（Ａｌｑ３）、ＡＤＮ、ＢＤＡＦなどが挙げられる。緑色蛍光発光材料の濃度は緑色蛍光発光層３の全量に対して１〜２０質量％の範囲であることが好ましい。
上記のように、極大発光波長領域が異なる２種類の緑色発光材料（緑色蛍光発光材料及び緑色リン光発光材料）を用いることで、発光色の調整が効果的に実現可能であり、かつ高演色、高効率化が容易である。
各有機発光層（青色蛍光発光層２、緑色蛍光発光層３、赤色リン光発光層４、緑色リン光発光層５）は、真空蒸着、転写等の乾式プロセスや、スピンコート、スプレーコート、ダイコート、グラビア印刷等の湿式プロセスなど、適宜の手法により形成され得る。
図１に示す有機エレクトロルミネッセンス素子は、第一発光ユニット７と第二発光ユニット８とが中間層９を介して積層されてマルチユニット構造を形成している。
第一発光ユニット７は、青色蛍光発光層２及び緑色蛍光発光層３を積層して含むものであり、青色蛍光発光層２及び緑色蛍光発光層３は共に蛍光発光材料を含有する。
第一発光ユニット７からの発光は、二つの三重項励起子の衝突融合により一重項励起子が生成する現象（ＴＴＦ：triplet-triplet fusion）を利用したものとすることができる。ＴＴＦ現象を利用した第一発光ユニット７は、上述の青色蛍光発光材料及び緑色蛍光発光材料を用いて形成することができる。このようにＴＴＦ現象を利用することで、第一発光ユニット７の高効率化が可能になり、第二発光ユニット８と組み合わせることで、白色素子としての高効率化が可能である。また、上記のように第一発光ユニット７を異なる発光色の積層構造とすることで、高い効率を維持したまま、発光色温度の調整が可能となる。例えば、第一発光ユニット７が青色蛍光発光層２のみからなる単色発光層の場合、青色発光強度が強くなりすぎるために、低色温度の白色素子を実現することが不可能となるおそれがある。上記のように青色蛍光発光層２と緑色蛍光発光層３とを積層することで、高色温度の白色を実現する際は、青色蛍光発光層２の膜厚を厚くして青色発光強度比を増加させる。一方、低色温度の白色を実現する際は、緑色蛍光発光層３の膜厚を厚くして緑色発光強度比を増加させる。これらにより、効率を低下させることなく、容易に発光色の調整が可能となる。また、ＴＴＦ現象を利用した第一発光ユニット７とは、ＴＴＦ現象を利用するものであれば特に限定されるものではないが、好ましくは内部量子効率が２５％以上で発光する第一発光ユニット７であれば、高効率と長寿命の両立が可能となる。ＴＴＦ現象を有効に発現させて利用するためには、第一電子輸送層１２を形成するための電子輸送性材料の三重項エネルギー準位が、第一発光ユニット７に含まれる材料の三重項エネルギー準位よりも高いことが好ましい。
第二発光ユニット８は、緑色リン光発光層５及び赤色リン光発光層４を積層して含むものであり、緑色リン光発光層５及び赤色リン光発光層４は共にリン光発光材料を含有する。
中間層９は、二つの発光ユニットを電気的に直列接続する機能を果たす。中間層９は透明性が高く、かつ熱的・電気的に安定性が高いことが好ましい。中間層９は、例えば等電位面を形成する層、電荷発生層などから形成され得る。等電位面を形成する層もしくは電荷発生層の材料としては、例えばＡｇ、Ａｕ、Ａｌ等の金属薄膜；酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化レニウム、酸化タングステン等の金属酸化物；ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＡＺＯ、ＧＺＯ、ＡＴＯ、ＳｎＯ２等の透明導電膜；いわゆるｎ型半導体とｐ型半導体との積層体；金属薄膜もしくは透明導電膜と、ｎ型半導体及びｐ型半導体のうちの一方又は双方との積層体；ｎ型半導体とｐ型半導体の混合物；ｎ型半導体とｐ型半導体とのうちの一方又は双方と金属との混合物などが挙げられる。前記ｎ型半導体やｐ型半導体としては、特に制限されることなく必要に応じて選定されたものが使用される。ｎ型半導体やｐ型半導体は、無機材料、有機材料のうちいずれであってもよい。ｎ型半導体やｐ型半導体は、有機材料と金属との混合物；有機材料と金属酸化物との組み合わせ；有機材料と有機系アクセプタ／ドナー材料や無機系アクセプタ／ドナー材料との組み合わせ等であってもよい。中間層９は、ＢＣＰ：Ｌｉ、ＩＴＯ、ＮＰＤ：ＭｏＯ３、Ｌｉｑ：Ａｌなどからも形成され得る。ＢＣＰは２，９−ジメチル−４，７−ジフェニル−１，１０−フェナンスロリンを示す。例えば、中間層９は、ＢＣＰ：Ｌｉからなる第１層を陽極側に、ＩＴＯからなる第２層を陰極側に配置した二層構成のものにすることができる。中間層９がＡｌｑ３／Ｌｉ２Ｏ／ＨＡＴ−ＣＮ６、Ａｌｑ３／Ｌｉ２Ｏ、Ａｌｑ３／Ｌｉ２Ｏ／Ａｌｑ３／ＨＡＴ−ＣＮ６などの層構造を有していることも好ましい。
第一発光ユニット７の高性能化に必要な材料と、第二発光ユニット８の高性能化に必要な材料とでは要求されるイオン化ポテンシャルや電子親和力、三重項エネルギー準位などの材料物性値が異なる。このため、第一発光ユニット７と第二発光ユニット８とを中間層９で分離することで、それぞれのユニットごとに材料選定が可能になり、高効率、長寿命化に有効である。また、比較的短波長領域に発光スペクトルを有する第一発光ユニット７と、比較的長波長領域に発光スペクトルを有する第二発光ユニット８とを中間層９で分離して配置可能なマルチユニット構造を用いる。このことにより、光学設計が容易になり、高演色性化、かつ、高効率、長寿命、高輝度、色度の視野角依存性低減などが可能になる。
上記のような構造を有する本実施の形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光面Ｆの正面方向に対して３０度〜６０度の広角度領域の平均演色評価数の平均値が、前記正面方向の平均演色評価数よりも高いことを特徴としている。ここで、「発光面Ｆ」とは有機発光層で発せられた光が有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと取り出される部分の表面（外面）を意味する。具体的には、光取出層１５の外面（基板１０と反対側の表面）を発光面Ｆとすることができる。光取出層１５を設けない場合は基板１０の外面（透明電極１と反対側の表面）を発光面とすることができる。光取出層１５及び基板１０を設けない場合は透明電極１の外面（有機発光層と反対側の表面）を発光面とすることができる。また、「発光面Ｆの正面方向」とは、発光面に対して垂直方向（法線方向）を意味する。また、「平均演色評価数」とはＪＩＳ Ｚ ８７２６に規定され、ＪＩＳ Ｚ ８７２４に準じて測定されるものである。また、「正面方向に対して３０度〜６０度の広角度領域」とは、発光面Ｆの正面方向に対して時計回り（又は反時計回り）に３０度傾いた位置から６０度傾いた位置までの間の領域を意味する。また、「平均演色評価数の平均値」とは、上記の広角度領域において複数の角度（例えば、３０度、４０度、５０度、６０度）で平均演色評価数を測定し、これらの測定値の相加平均を意味する。
そして、第１の発光材料と第２の発光材料と第３の発光材料として、上記のような極大発光波長のものをそれぞれ用い、さらに発光面Ｆの正面方向Ｏに対して３０度〜６０度の広角度領域Ｈの平均演色評価数Ｒａの平均値が、前記正面方向Ｏの平均演色評価数Ｒａよりも高いことにより、有機エレクトロルミネッセンス素子は正面方向Ｏよりも広角度領域Ｈに高い演色性を有するものとなる。すなわち、上記の波長領域に極大発光波長を持つ発光材料を用いることが有機エレクトロルミネッセンス素子の高演色化に有効である。このような有機エレクトロルミネッセンス素子においては、図２に示すように、平均演色評価数Ｒａと特殊演色評価数Ｒ９とが強い相関がある。Ｒ９は赤色の演色評価数であり、広角領域Ｈで高いＲａを実現するためには赤色発光強度（第３の発光材料からの発光強度）を広角度領域Ｈに強めることが有効である。
斜め照射により、高演色性が必要である理由は、例えば、次のとおりである。有機エレクトロルミネッセンス素子は拡散光源であり、指向性の比較的弱い光源となる。店舗照明では商品の立体感を得るために斜め方向からの光を照射することが重要である。真上からの光は、照射されるものの形によっては、繊細な立体感がつぶれてしまい、また、真横からの光は立体感を強烈に表現し、照射されている物の正確な形状がつかめないといった、課題が生じる。また、美術館照明では、光沢のある画面、ガラス付の額縁やガラスケースに入った展示物では、光源が画面に正反射して映ったり、ガラス面に背景が映ったりして、観賞、観察の妨げとならないように、光源や展示物の位置を検討する必要がある。つまり、正反射が起らない位置に光源を設置する必要があり、結果として斜め方向から光を照射することが重要となるものである。
上記のように、発光面Ｆの正面方向Ｏに対して３０度〜６０度の広角度領域Ｈの平均演色評価数Ｒａの平均値を、前記正面方向Ｏの平均演色評価数Ｒａよりも高くするためには、赤色リン光発光層４である第３発光層と、緑色リン光発光層５である第２発光層が、（ｎ３×ｄ３）／λ３≧（ｎ２×ｄ２）／λ２の関係にあり、さらに第２発光層が（ｎ２×ｄ２）／λ２が０．１５〜０．３の関係を満たすものであることが好ましい。これにより、赤色発光強度（第３の発光材料の発光強度）を緑色発光強度（第２の発光材料の発光強度）に対し、広角度領域Ｈで強めることができる。ここで、反射電極６から第３発光層までの間の屈折率をｎ３、反射電極６から第３発光層までの間の寸法をｄ３、第３の発光材料の極大発光波長をλ３、反射電極６から第２発光層までの間の屈折率をｎ２、反射電極６から第２発光層までの間の寸法をｄ２、第２の発光材料の極大発光波長をλ２とする。また、「反射電極６から第３発光層までの間」とは、反射電極６の第３発光層側の表面（反射電極６と電子輸送層１４の界面）から第３発光層の発光位置Ｐまでの間を意味する。第３発光層の発光位置Ｐは、第３発光層と第２発光層との界面であることが多いが、これに限らず、第３発光層の厚み方向の任意の位置（例えば、厚み方向の中央部）で発光する場合もある。また、「反射電極６から第２発光層までの間」とは、反射電極６の第２発光層側の表面（反射電極６と電子輸送層１４の界面）から第２発光層の発光位置Ｑまでの間を意味する。第２発光層の発光位置Ｑは、第２発光層と電子輸送層１４との界面であることが多いが、これに限らず、第２発光層の厚み方向の任意の位置（例えば、厚み方向の中央部）で発光する場合もある。
上記ｎ３の値は、電子輸送層１４の電子輸送性材料や第２発光層及び第３発光層のホスト材料の種類等により調整可能である。上記ｄ３の値は、電子輸送層１４や第２発光層及び第３発光層の厚み等により調整可能である。上記λ３の値は、第３の発光材料の種類等により調整可能である。上記ｎ２の値は、電子輸送層１４の電子輸送性材料や第２発光層のホスト材料の種類等により調整可能である。上記ｄ２の値は、電子輸送層１４や第２発光層の厚み等により調整可能である。上記λ２の値は、第２の発光材料の種類等により調整可能である。また、反射電極６から第３発光層までの間及び反射電極６から第２発光層までの間に複数の層が存在する場合は、上記ｎ３及びｎ２は各層の屈折率の相加平均となる。
また、上記の有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光面Ｆの正面方向Ｏに対して時計回り（又は反時計回り）に０度から９０度傾いた位置までの間で平均演色評価数Ｒａを測定した場合に、その平均演色評価数Ｒａが正面方向Ｏに対して４０度〜６０度の範囲で極大値を有することが好ましい。これにより、有機エレクトロルミネッセンス素子を斜め照射照明用途として好適に用いることができる。
また、上記の有機エレクトロルミネッセンス素子において、第１〜３の発光材料のうち少なくとも一つの極大発光波長の半値幅が６０ｎｍ以上であることが好ましい。このように半値幅が広いと、ブロードな白色スペクトルを得ることができ、高演色性化に有効である。第１〜３の発光材料のうち、特に、第２の発光材料である緑色リン光発光材料の極大発光波長（発光スペクトル）の半値幅が６０ｎｍ以上であることが好ましい。さらに、第２の発光材料である緑色リン光発光材料の極大発光波長の半値幅が７０ｎｍ以上（上限は１２０ｎｍ程度）であることがより好ましい。極大発光波長（発光スペクトル）の半値幅が６０ｎｍ以上と大きな緑色リン光発光材料を用いることにより、短波長青色蛍光発光スペクトルと長波長赤色リン光発光スペクトルとの間の広い波長領域を適切にカバーすることが可能となり、高演色性化に有効である。このように緑色リン光発光スペクトルの半値幅が６０ｎｍ以上のときに平均演色評価数Ｒａ及び特殊演色評価数Ｒ９（赤）について共に高い演色性を得ることが可能である。演色性はスペクトル形状によるものであり、上記は一例であるが、緑色リン光発光スペクトルの半値幅が演色性に大きく影響し、緑色リン光発光スペクトルの半値幅の増加が高演色性化に有効であるといえる。また、第４の発光材料である緑色蛍光発光材料の極大発光波長（発光スペクトル）の半値幅が６０ｎｍ以上であることも好ましい。もちろん緑色蛍光発光材料及び緑色リン光発光材料の両方の発光スペクトルの半値幅が６０ｎｍ以上であれば、より高演色性化に有効である。尚、第１の発光材料である青色蛍光発光材料の極大発光波長の半値幅が６０ｎｍ以上であってもよい。第２の発光材料である赤色リン光発光材料の極大発光波長の半値幅が６０ｎｍ以上であってもよい。さらに、第１〜３の発光材料のうちの二種又は三種の極大発光波長の半値幅が６０ｎｍ以上であってもよい。
上記の有機エレクトロルミネッセンス素子において、図１に示すように、第一発光ユニット７が透明電極１の側に配置され、第二発光ユニット８が反射電極６の側に配置されて形成されていることが、高効率化、色度の角度依存性の抑制の点から好ましい。反射電極６の側の発光ユニットは、透明電極１の側の発光ユニットと比較し、干渉の影響によるロスが小さく、反射電極６の側の発光ユニットの光取出し効率は、透明電極１の側の発光ユニットの光取出し効率と比較して高くなる傾向にある。そのため、内部量子効率の高い第二発光ユニット８を光取出し効率の比較的高い反射電極６の側に配置することで、より高性能化、高演色性化かつ高効率化が可能となる。
（実施例１）
図１に示すようなマルチユニット構造が形成された有機エレクトロルミネッセンス素子を製造した。具体的には、基板１０（ガラス基板）上にＩＴＯを厚み１３０ｎｍに成膜することで透明電極１を形成した。さらに透明電極１の上に第一ホール輸送層１１、青色蛍光発光層２（青色蛍光発光材料としてＢＣｚＶＢｉを含有する）、緑色蛍光発光層３（緑色蛍光発光材料としてＴＰＡを含有する）、第一電子輸送層１２（ＣＢＰ）を蒸着法により５ｎｍ〜６０ｎｍの厚みに順次形成した。次に、Ａｌｑ３／Ｌｉ２Ｏ／Ａｌｑ３／ＨＡＴ−ＣＮ６の層構造を有する中間層９を層厚１５ｎｍで積層した。次に、第二ホール輸送層１３、赤色リン光発光層４（赤色リン光発光材料としてＩｒ（ｐｉｑ）３を含有する）、緑色リン光発光層５（緑色リン光発光材料としてＢｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）を含有する）、第二電子輸送層１４を各層が最大５０ｎｍの膜厚で順次形成した。続いて、Ａｌ膜からなる反射電極６を順次形成した。なお、基板１０の透明電極１と反対側の面に光散乱性フィルムを積層して光取出層１５を形成した。
ここで、反射電極６から第３発光層までの間の屈折率ｎ３は１．７３、反射電極６から第３発光層までの間の寸法ｄ３は１００ｎｍ、第３の発光材料の極大発光波長λ３は６１０ｎｍ、反射電極６から第２発光層までの間の屈折率ｎ２は１．６７、反射電極６から第２発光層までの間の寸法ｄ２は７０ｎｍ、第２の発光材料の極大発光波長λ２は５７０ｎｍであった。従って、赤色リン光発光層４である第３発光層と、緑色リン光発光層５である第２発光層が、（ｎ３×ｄ３）／λ３≧（ｎ２×ｄ２）／λ２の関係にあり、さらに第２発光層が（ｎ２×ｄ２）／λ２が０．１５〜０．３の関係を満たすものである。また、緑色リン光発光材料の半値幅は６７ｎｍであった。
（実施例２）
発光色の調整を目的とし、赤リン光発光層４と緑リン光発光層５の膜厚とドープ濃度、第二電子輸送層１４の膜厚を変更した以外は実施例１と同様の方法で作製した。
ここで、反射電極６から第３発光層までの間の屈折率ｎ３は１．７０、反射電極６から第３発光層までの間の寸法ｄ３は８０ｎｍ、第３の発光材料の極大発光波長λ３は６１０ｎｍ、反射電極６から第２発光層までの間の屈折率ｎ２は１．６６、反射電極６から第２発光層までの間の寸法ｄ２は６０ｎｍ、第２の発光材料の極大発光波長λ２は５７０ｎｍであった。従って、赤色リン光発光層４である第３発光層と、緑色リン光発光層５である第２発光層が、（ｎ３×ｄ３）／λ３≧（ｎ２×ｄ２）／λ２の関係にあり、さらに第２発光層が（ｎ２×ｄ２）／λ２が０．１５〜０．３の関係を満たすものである。また、緑色リン光発光材料の半値幅は６７ｎｍであった。
このような実施例１，２の有機エレクトロルミネッセンス素子について、０度（正面方向）から正面方向に対して６０度傾いた位置までの間で１０度ずつ角度を変えながら、平均演色評価数Ｒａを測定した。結果を図３のグラフに示す。このグラフから明らかなように、実施例１では、発光面Ｆの正面方向に対して３０度〜６０度の広角度領域の平均演色評価数Ｒａの平均値（約９３．７）が、前記正面方向の平均演色評価数Ｒａ（約９２．５）よりも高くなった。また、平均演色評価数Ｒａが正面方向に対して約４０度で極大値を有するものであった。実施例２では、発光面Ｆの正面方向に対して３０度〜６０度の広角度領域の平均演色評価数Ｒａの平均値（約９０．１）が、前記正面方向の平均演色評価数Ｒａ（約８８．７）よりも高くなった。また、平均演色評価数Ｒａが正面方向に対して約５０度で極大値を有するものであった。
図４に、実施例１について、発光面Ｆの正面方向に対して０度の発光スペクトルと、発光面Ｆの正面方向に対して６０度の発光スペクトルとを示す。この発光スペクトルから明らかなように、０度よりも６０度の方が赤発光強度が強い（波長６１０ｎｍ付近）。従って、広角度領域Ｈでは特殊演色評価数Ｒ９が高くなり、この結果、平均演色評価数Ｒａも高くなり、広角度領域Ｈで高演色性を有するものである。
（比較例１）
リン光発光層を緑色発光層、赤色発光層の順に積層（実施例１とは逆に積層）した以外は実施例１同様の方法で作製した。
ここで、反射電極６から第３発光層までの間の屈折率ｎ３は１．７１、反射電極６から第３発光層までの間の寸法ｄ３は８０ｎｍ、第３の発光材料の極大発光波長λ３は６１０ｎｍ、反射電極６から第２発光層までの間の屈折率ｎ２は１．７８、反射電極６から第２発光層までの間の寸法ｄ２は１００ｎｍ、第２の発光材料の極大発光波長λ２は５７０ｎｍであった。従って、赤色リン光発光層４である第３発光層と、緑色リン光発光層５である第２発光層が、（ｎ３×ｄ３）／λ３＜（ｎ２×ｄ２）／λ２の関係にあるものである。
このような比較例１の有機エレクトロルミネッセンス素子について、０度（正面方向）から正面方向に対して６０度傾いた位置までの間で１０度ずつ角度を変えながら、平均演色評価数Ｒａを測定した。発光面Ｆの正面方向の平均演色評価数Ｒａ（約９１）が、前記正面方向に対して３０度〜６０度の広角度領域の平均演色評価数Ｒａの平均値（約８７）よりも高くなった。
１ 電極（透明電極）
２ 有機発光層（第１発光層）
４ 有機発光層（第３発光層）
５ 有機発光層（第２発光層）
６ 電極（反射電極）
Ｆ 発光面
Ｈ 広角度領域
ｎ３ 反射電極から第３発光層までの間の屈折率
ｄ３ 反射電極から第３発光層までの間の寸法
ｎ２ 反射電極から第２発光層までの間の屈折率
ｄ２ 反射電極から第２発光層までの間の寸法

Claims (5)

  1. 複数の電極間に有機発光層を有して形成され、該有機発光層は少なくとも３色の発光材料を含有し、第１の発光材料は４３０ｎｍ〜４８０ｎｍの間に極大発光波長を有し、第２の発光材料は５１０ｎｍ〜６１０ｎｍの間に極大発光波長を有し、第３の発光材料は５８０ｎｍ〜６３０ｎｍの間に極大発光波長を有し、発光面の正面方向に対して３０度〜６０度の広角度領域の平均演色評価数の平均値が、前記正面方向の平均演色評価数よりも高いことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
  2. 前記複数の電極として反射電極と透明電極とを備え、前記有機発光層は、前記第３の発光材料を含む第３発光層と、前記第２の発光材料を含む第２発光層とを備え、前記反射電極から前記第３発光層までの間の屈折率をｎ３、前記反射電極から前記第３発光層までの間の寸法をｄ３、前記第３の発光材料の極大発光波長をλ３、前記反射電極から前記第２発光層までの間の屈折率をｎ２、前記反射電極から前記第２発光層までの間の寸法をｄ２、前記第２の発光材料の極大発光波長をλ２とした場合に、前記第３発光層と前記第２発光層が（ｎ３×ｄ３）／λ３≧（ｎ２×ｄ２）／λ２の関係にあり、さらに（ｎ２×ｄ２）／λ２が０．１５〜０．３であることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  3. 前記第１〜３の発光材料のうち少なくとも一つの極大発光波長の半値幅が６０ｎｍ以上であることを特徴とする請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  4. 前記平均演色評価数が前記正面方向に対して４０度〜６０度の範囲で極大値を有することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  5. 前記第２発光層及び前記第３発光層は、前記第１の発光材料を含む第１発光層よりも前記反射電極側に配置されることを特徴とする請求項２乃至４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
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