WO2014010223A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents

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light
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博也 辻
聡 奥谷
賢 小原
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パナソニック株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescence element that can be used in various lighting devices and the like.
  • Organic electroluminescence devices have attracted attention as next-generation light sources for illumination due to their ability to emit surface light, ultra-thinness, etc., and developments have been vigorously aimed at practical application.
  • research and development has been actively conducted on high color rendering technology, which is one of the problems of inorganic LED lighting, and various color rendering techniques using various device design technologies have been proposed (for example, patents).
  • an organic electroluminescence element in which the color rendering properties are made different depending on the irradiation angle with respect to the light emitting surface has not been proposed conventionally.
  • an organic electroluminescence element having high color rendering properties in such a specific direction is obtained, it can be properly used depending on the purpose of use and the like, and an optimal lighting device may be formed.
  • the present invention has been made in view of the above points, and an object thereof is to provide an organic electroluminescence element having high color rendering properties in a wide angle region.
  • the organic electroluminescence device is formed with an organic light emitting layer between a plurality of electrodes, the organic light emitting layer contains light emitting materials of at least three colors, and the first light emitting material has a wavelength of 430 nm to 480 nm.
  • the second light emitting material has a maximum light emitting wavelength between 510 nm and 610 nm, the third light emitting material has a maximum light emitting wavelength between 580 nm and 630 nm, and
  • An average value of the average color rendering index in a wide angle region of 30 to 60 degrees with respect to the front direction is higher than the average color rendering index in the front direction.
  • a reflective electrode and a transparent electrode are provided as the plurality of electrodes, and the organic light emitting layer includes a third light emitting layer containing the third light emitting material and a second light emitting material containing the second light emitting material.
  • a light emitting layer, a refractive index between the reflective electrode and the third light emitting layer is n3, a dimension between the reflective electrode and the third light emitting layer is d3, and the maximum light emission of the third light emitting material
  • the wavelength is ⁇ 3, the refractive index between the reflective electrode and the second light emitting layer is n2, the dimension between the reflective electrode and the second light emitting layer is d2, and the maximum light emitting wavelength of the second light emitting material is In the case of ⁇ 2, the third light emitting layer and the second light emitting layer have a relationship of (n3 ⁇ d3) / ⁇ 3 ⁇ (n2 ⁇ d2) / ⁇ 2, and (n2 ⁇ d2) / ⁇ 2 is 0.15. It is preferable that it is -0.3.
  • At least one of the first to third light-emitting materials has a half-value width of 60 nm or more at the maximum light emission wavelength.
  • the average color rendering index has a maximum value in a range of 40 degrees to 60 degrees with respect to the front direction.
  • the second light emitting layer and the third light emitting layer are disposed closer to the reflective electrode than the first light emitting layer containing the first light emitting material.
  • the average value of the average color rendering index in the wide angle region of 30 ° to 60 ° with respect to the front direction of the light emitting surface is higher than the average color rendering index in the front direction, a high color rendering in the wide angle region. It has sex.
  • FIG. 4 is an explanatory diagram showing the measurement results of the emission spectrum of Example 1.
  • FIG. 1 shows an example of the structure of the organic electroluminescence element according to this embodiment.
  • a transparent electrode 1 is formed on the surface of a substrate 10, and a first hole transport layer 11, a blue fluorescent light emitting layer 2, a green fluorescent light emitting layer 3, a first electron transport layer 12, and an intermediate layer are formed thereon.
  • the second hole transport layer 13, the red phosphorescent light emitting layer 4, the green phosphorescent light emitting layer 5, the second electron transporting layer 14, and the reflective electrode 6 are provided in this order.
  • a light extraction layer 15 is formed on the surface of the substrate 10 opposite to the transparent electrode 1.
  • Such an organic electroluminescence element has a blue fluorescent light emitting layer 2, a green fluorescent light emitting layer 3, a red phosphorescent light emitting layer 4, and a green phosphorescent light emitting layer 5 as organic light emitting layers.
  • the blue fluorescent light emitting layer 2 is formed as a first light emitting layer containing a first light emitting material.
  • a blue fluorescent light emitting material having a maximum light emission wavelength between 430 nm and 480 nm can be used.
  • the green phosphorescent light emitting layer 5 is formed as a second light emitting layer containing a second light emitting material.
  • a green phosphorescent light emitting material having a maximum light emission wavelength between 510 nm and 610 nm can be used.
  • the red phosphorescent light emitting layer 4 is formed as a third light emitting layer containing a third light emitting material.
  • a red phosphorescent light emitting material having a maximum light emission wavelength between 580 nm and 630 nm can be used.
  • the green fluorescent light emitting layer 3 is formed as a fourth light emitting layer containing a fourth light emitting material.
  • a green fluorescent light emitting material having a maximum light emitting wavelength between 460 and 540 nm can be used.
  • the substrate 10 is preferably light transmissive.
  • the substrate 10 may be colorless and transparent or may be slightly colored.
  • the substrate 10 may be ground glass.
  • Examples of the material of the substrate 10 include transparent glass such as soda lime glass and alkali-free glass; plastic such as polyester resin, polyolefin resin, polyamide resin, epoxy resin, and fluorine resin.
  • the shape of the substrate 10 may be a film shape or a plate shape.
  • the transparent electrode 1 functions as an anode.
  • the anode in the organic electroluminescence element is an electrode for injecting holes into the organic light emitting layer.
  • a material for forming the transparent electrode for example, a metal oxide such as ITO (indium-tin oxide), SnO 2 , ZnO, IZO (indium-zinc oxide) or the like is used.
  • the transparent electrode 1 can be formed using these materials by an appropriate method such as a vacuum deposition method, a sputtering method, or a coating method.
  • the preferred thickness of the transparent electrode 1 varies depending on the material composing the transparent electrode 1, but is preferably set to 500 nm or less, preferably in the range of 10 to 200 nm.
  • the material (hole transporting material) constituting the first hole transporting layer 11 and the second hole transporting layer 13 is appropriately selected from the group of compounds having hole transporting properties. It is preferable that the compound be stable even when radically cationized by.
  • the hole transporting material include polyaniline, 4,4′-bis [N- (naphthyl) -N-phenyl-amino] biphenyl ( ⁇ -NPD), N, N′-bis (3-methylphenyl)- (1,1′-biphenyl) -4,4′-diamine (TPD), 2-TNATA, 4,4 ′, 4 ′′ -tris (N- (3-methylphenyl) N-phenylamino) triphenylamine ( MTDATA), 4,4′-N, N′-dicarbazole biphenyl (CBP), spiro-NPD, spiro-TPD, spiro-TAD, TNB, and the like, including triarylamine compounds and carbazole groups
  • the material for forming the first electron transport layer 12 and the second electron transport layer 14 has the ability to transport electrons, can receive the injection of electrons from the reflective electrode 6, and can emit light. It is preferable that the compound exhibits an excellent electron injection effect. Furthermore, the material for forming the first electron transport layer 12 and the second electron transport layer 14 (electron transport material) inhibits the movement of holes to the first electron transport layer 12 and the second electron transport layer 14, And it is preferable that it is a compound excellent in the thin film formation ability.
  • the electron transporting material include Alq3, oxadiazole derivatives, starburst oxadiazole, triazole derivatives, phenylquinoxaline derivatives, silole derivatives, and the like.
  • the electron transporting material include fluorene, bathophenanthroline, bathocuproine, anthraquinodimethane, diphenoquinone, oxazole, oxadiazole, triazole, imidazole, anthraquinodimethane, 4,4′-N, N′-dicarbazole.
  • Biphenyl (CBP) and the like, compounds thereof, metal complex compounds, nitrogen-containing five-membered ring derivatives and the like can be mentioned.
  • the metal complex compound examples include tris (8-hydroxyquinolinato) aluminum, tri (2-methyl-8-hydroxyquinolinato) aluminum, tris (8-hydroxyquinolinato) gallium, bis ( 10-hydroxybenzo [h] quinolinato) beryllium, bis (10-hydroxybenzo [h] quinolinato) zinc, bis (2-methyl-8-quinolinato) (o-cresolate) gallium, bis (2-methyl-8-quinolinato) ) (1-naphtholato) aluminum, bis (2-methyl-8-quinolinato) -4-phenylphenolate and the like, but are not limited thereto.
  • oxazole, thiazole, oxadiazole, thiadiazole, triazole derivatives and the like are preferable.
  • 2,5-bis (1-phenyl) -1,3,4-oxazole, 2 5-bis (1-phenyl) -1,3,4-thiazole, 2,5-bis (1-phenyl) -1,3,4-oxadiazole, 2- (4′-tert-butylphenyl) -5- (4 ′′ -biphenyl) 1,3,4-oxadiazole, 2,5-bis (1-naphthyl) -1,3,4-oxadiazole, 1,4-bis [2- (5 -Phenylthiadiazolyl)] benzene, 2,5-bis (1-naphthyl) -1,3,4-triazole, 3- (4-biphenylyl) -4-phenyl-5- (4-t-butyl
  • the thicknesses of the first electron transport layer 12 and the second electron transport layer 14 are not particularly limited, but are formed in the range of, for example, 10 to 300 nm, the first electron transport layer 12 and the second electron transport layer. 14 can be formed by an appropriate method such as vapor deposition.
  • the reflective electrode 6 functions as a cathode.
  • the cathode in the organic electroluminescence element is an electrode for injecting electrons into the light emitting layer.
  • the reflective electrode 6 is preferably formed of a material such as a metal, an alloy, an electrically conductive compound, or a mixture thereof having a low work function. Examples of the material for forming the reflective electrode 6 include Al, Ag, MgAg, and the like.
  • the reflective electrode 6 can also be formed from an Al / Al 2 O 3 mixture or the like.
  • the reflective electrode 6 can be formed using these materials by an appropriate method such as a vacuum deposition method or a sputtering method.
  • the preferred thickness of the reflective electrode 6 varies depending on the material composing the reflective electrode 6, but is preferably set to 500 nm or less, preferably in the range of 20 to 200 nm.
  • the light extraction layer 15 can be formed by laminating a light scattering film or a microlens film on the surface of the substrate 10 opposite to the transparent electrode 1 in order to improve light diffusibility.
  • the organic electroluminescence device As described below, it is possible to realize high color rendering by combining a plurality of light emitting materials having an appropriate maximum light emission wavelength (light emission peak wavelength). it can.
  • Each organic light emitting layer (blue fluorescent light emitting layer 2, green fluorescent light emitting layer 3, red phosphorescent light emitting layer 4, green phosphorescent light emitting layer 5) is formed from an organic material (host material) doped with a light emitting material (dopant). Can be done.
  • a host material any of an electron transporting material, a hole transporting material, and a material having both electron transporting property and hole transporting property can be used.
  • an electron transporting material and a hole transporting material may be used in combination.
  • the blue fluorescent light-emitting material contained in the blue fluorescent light-emitting layer 2 is not particularly limited as long as it can emit light with high efficiency using the TTF phenomenon, and any fluorescent light-emitting material can be used.
  • the blue fluorescent light-emitting material has a maximum light emission wavelength between 430 nm and 480 nm. By using a short-wavelength blue fluorescent light-emitting material having a maximum light emission wavelength between 430 nm and 480 nm as described above, a high-performance white organic electroluminescence element having a high average color rendering index Ra can be realized.
  • blue fluorescent light-emitting material contained in the blue fluorescent light-emitting layer 2 examples include 1,4,7,10-tetra-tertiary-butylperylene (TBP, maximum emission wavelength of 455 nm), 4,4′-bis (9-ethyl).
  • TBP 1,4,7,10-tetra-tertiary-butylperylene
  • 4,4′-bis (9-ethyl) examples include -3-carbazovinylene) -1,1′-biphenyl (BCzVBi, maximum emission wavelength 470 nm).
  • the concentration of the blue fluorescent light-emitting material is preferably in the range of 1 to 30% by mass with respect to the total amount of the blue fluorescent light-emitting layer 2.
  • the green phosphorescent light-emitting material contained in the green phosphorescent light-emitting layer 5 is not particularly limited, and any phosphorescent light-emitting material can be used. It is preferable to use one having a longer wavelength than the emission wavelength. Specifically, it is preferable to use a green phosphorescent light emitting material having a maximum light emission wavelength of 510 to 610 nm. By using a green phosphorescent material having a maximum emission wavelength in this region, the emission spectrum of the green phosphorescent material can cover between the emission spectra of the green fluorescent material and the red phosphorescent material, Higher color rendering can be achieved.
  • green phosphorescent light emitting material contained in the green phosphorescent light emitting layer 5 examples include bis (2-2′-benzothienyl) -pyridinato-N, C3 iridium (acetylacetonate) (Bt 2 Ir (acac), maximum light emission). Examples thereof include wavelength 566 nm), tris (2-phenylpyridine) indium (Ir (ppy) 3 , maximum emission wavelength 514 nm), and the like.
  • the green phosphorescent light emitting layer 5 4,4′-N, N′-dicarbazole biphenyl (CBP), 4,4 ′′ -di (N-carbazolyl) -2 ′, 3 ', 5', 6'-tetraphenyl-p-terphenyl (CzTT), 4,4 ', 4''-tris (N-carbazolyl) -triphenylamine (TCTA), 1,3-bis (carbazole- 9-yl) benzene (mCP), 4,4′-N, N′-dicarbazole-2,2′-dimethyl-biphenyl (CDBP) and the like.
  • the concentration of the green phosphorescent material is preferably in the range of 1 to 40% by mass with respect to the total amount of the green phosphorescent layer 5.
  • the red phosphorescent light-emitting material contained in the red phosphorescent light-emitting layer 4 is not particularly limited, and any phosphorescent light-emitting material can be used, but the maximum emission wavelength is from the viewpoint of high color rendering properties. It is preferable to use one having a wavelength of 580 to 630 nm. By using a long-wavelength red phosphorescent material having a maximum emission wavelength between 580 and 630 nm as described above, a high-performance white organic electroluminescence element having a high special color rendering index R9 (red) can be realized. Become.
  • red phosphorescent material contained in the red phosphorescent layer 4 examples include tris (1-phenylisoquinoline) iridium (III) (Ir (piq) 3 , maximum emission wavelength 629 nm), bis (1-phenylisoquinoline) iridium. Examples thereof include acetylacetonate (Pq 2 Ir (acac), maximum emission wavelength 605 nm).
  • the host material constituting the red phosphorescent light emitting layer 4 include CBP (4,4′-N, N′-dicarbazole biphenyl), CzTT, TCTA, mCP, CDBP, and the like.
  • the concentration of the red phosphorescent material is preferably in the range of 1 to 40% by mass with respect to the total amount of the red phosphorescent layer 4.
  • the green fluorescent light-emitting material contained in the green fluorescent light-emitting layer 3 is not particularly limited, and any fluorescent light-emitting material can be used. From the viewpoint of life characteristics, the maximum emission wavelength of the green phosphorescent light-emitting material is used. It is preferable to use one having a shorter wavelength. Specifically, it is preferable to use a green fluorescent light emitting material having a maximum light emission wavelength of 460 to 540 nm. By using a green fluorescent material having a maximum emission wavelength in this region, the emission spectrum of the green fluorescent material can cover between the emission spectra of the blue fluorescent material and the green phosphorescent material. Color rendering can be achieved.
  • Examples of the green fluorescent light-emitting material contained in the green fluorescent light-emitting layer 3 include triphenylamine (TPA, maximum emission wavelength of 530 nm).
  • Examples of the host material constituting the green fluorescent light emitting layer 3 include tris (8-oxoquinoline) aluminum (III) (Alq3), ADN, BDAF, and the like.
  • the concentration of the green fluorescent light emitting material is preferably in the range of 1 to 20% by mass with respect to the total amount of the green fluorescent light emitting layer 3.
  • green light emitting materials green fluorescent light emitting material and green phosphorescent light emitting material having different maximum light emission wavelength regions, it is possible to effectively adjust the light emission color and achieve high color rendering. High efficiency is easy.
  • Each organic light-emitting layer (blue fluorescent light-emitting layer 2, green fluorescent light-emitting layer 3, red phosphorescent light-emitting layer 4, green phosphorescent light-emitting layer 5) is a dry process such as vacuum deposition or transfer, spin coating, spray coating, die coating. Further, it can be formed by an appropriate method such as a wet process such as gravure printing.
  • 1 has a multi-unit structure in which a first light-emitting unit 7 and a second light-emitting unit 8 are stacked with an intermediate layer 9 interposed therebetween.
  • the first light-emitting unit 7 includes a blue fluorescent light-emitting layer 2 and a green fluorescent light-emitting layer 3 which are stacked, and both the blue fluorescent light-emitting layer 2 and the green fluorescent light-emitting layer 3 contain a fluorescent light-emitting material.
  • the light emitted from the first light emitting unit 7 can be obtained by utilizing a phenomenon (TTF: triplet-triplet fusion) in which singlet excitons are generated by collision fusion of two triplet excitons.
  • TTF triplet-triplet fusion
  • the first light emitting unit 7 using the TTF phenomenon can be formed using the above-described blue fluorescent light emitting material and green fluorescent light emitting material.
  • the efficiency of the first light emitting unit 7 can be increased, and by combining with the second light emitting unit 8, the efficiency as a white element can be increased.
  • the first light-emitting unit 7 has a stacked structure of different emission colors, so that the emission color temperature can be adjusted while maintaining high efficiency.
  • the blue light emission intensity becomes too strong, which may make it impossible to realize a white element having a low color temperature.
  • the blue fluorescent light emitting layer 2 is made thick so that the blue light emission intensity ratio is increased. increase.
  • the thickness of the green fluorescent light emitting layer 3 is increased to increase the green light emission intensity ratio.
  • the first light emitting unit 7 utilizing the TTF phenomenon is not particularly limited as long as it utilizes the TTF phenomenon, but preferably the first light emitting unit 7 that emits light with an internal quantum efficiency of 25% or more. Then, both high efficiency and long life can be achieved.
  • the triplet energy level of the electron transporting material for forming the first electron transporting layer 12 is the triplet energy of the material included in the first light emitting unit 7. It is preferably higher than the level.
  • the second light emitting unit 8 includes a green phosphorescent light emitting layer 5 and a red phosphorescent light emitting layer 4 stacked together, and both the green phosphorescent light emitting layer 5 and the red phosphorescent light emitting layer 4 contain a phosphorescent light emitting material. To do.
  • the intermediate layer 9 functions to electrically connect two light emitting units in series.
  • the intermediate layer 9 preferably has high transparency and high thermal and electrical stability.
  • the intermediate layer 9 can be formed of, for example, a layer forming an equipotential surface, a charge generation layer, or the like.
  • Examples of the material for forming the equipotential surface or the charge generation layer include metal thin films such as Ag, Au, and Al; metal oxides such as vanadium oxide, molybdenum oxide, rhenium oxide, and tungsten oxide; ITO, IZO, AZO, Transparent conductive film such as GZO, ATO, SnO 2 ; laminated body of so-called n-type semiconductor and p-type semiconductor; laminated body of metal thin film or transparent conductive film and one or both of n-type semiconductor and p-type semiconductor A mixture of an n-type semiconductor and a p-type semiconductor; a mixture of one or both of an n-type semiconductor and a p-type semiconductor and a metal, and the like.
  • metal thin films such as Ag, Au, and Al
  • metal oxides such as vanadium oxide, molybdenum oxide, rhenium oxide, and tungsten oxide
  • ITO, IZO, AZO Transparent conductive film such as GZO, A
  • the n-type semiconductor and the p-type semiconductor are not particularly limited and those selected as necessary are used.
  • the n-type semiconductor and the p-type semiconductor may be either an inorganic material or an organic material.
  • An n-type semiconductor or a p-type semiconductor is a mixture of an organic material and a metal; a combination of an organic material and a metal oxide; a combination of an organic material and an organic acceptor / donor material or an inorganic acceptor / donor material, etc. Also good.
  • the intermediate layer 9 can also be formed from BCP: Li, ITO, NPD: MoO 3 , Liq: Al, or the like.
  • BCP represents 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline.
  • the intermediate layer 9 can have a two-layer structure in which a first layer made of BCP: Li is arranged on the anode side and a second layer made of ITO is arranged on the cathode side. It is also preferred that the intermediate layer 9 has a layer structure such as Alq3 / Li2O / HAT-CN6, Alq3 / Li 2 O, Alq3 / Li 2 O / Alq3 / HAT-CN6.
  • the material properties such as ionization potential, electron affinity, triplet energy level, etc. required for the material required for high performance of the first light emitting unit 7 and the material required for high performance of the second light emitting unit 8 are as follows. Different. For this reason, separating the first light-emitting unit 7 and the second light-emitting unit 8 with the intermediate layer 9 makes it possible to select materials for each unit, which is effective for high efficiency and long life. In addition, a multi-unit structure in which the first light emitting unit 7 having an emission spectrum in a relatively short wavelength region and the second light emitting unit 8 having an emission spectrum in a relatively long wavelength region can be separated by an intermediate layer 9 and arranged. Use. As a result, optical design is facilitated, high color rendering properties, high efficiency, long life, high brightness, and reduced viewing angle dependency of chromaticity can be achieved.
  • the average value of the average color rendering index in a wide angle region of 30 to 60 degrees with respect to the front direction of the light emitting surface F is It is characterized by being higher than the average color rendering index.
  • the “light emitting surface F” means a surface (outer surface) of a portion from which light emitted from the organic light emitting layer is extracted to the outside of the organic electroluminescence element.
  • the outer surface of the light extraction layer 15 (the surface opposite to the substrate 10) can be the light emitting surface F.
  • the outer surface (surface opposite to the transparent electrode 1) of the substrate 10 can be a light emitting surface.
  • the outer surface of the transparent electrode 1 (the surface opposite to the organic light emitting layer) can be used as the light emitting surface.
  • the “front direction of the light emitting surface F” means a direction perpendicular to the light emitting surface (normal direction).
  • the “average color rendering index” is defined in JIS Z 8726 and measured according to JIS Z 8724.
  • a wide angle region of 30 ° to 60 ° with respect to the front direction means a position inclined 60 ° from a position inclined 30 ° clockwise (or counterclockwise) with respect to the front direction of the light emitting surface F. Means the area between.
  • the “average value of the average color rendering index” means that the average color rendering index is measured at a plurality of angles (for example, 30 degrees, 40 degrees, 50 degrees, and 60 degrees) in the wide angle region. Means the arithmetic mean of values.
  • the first light emitting material, the second light emitting material, and the third light emitting material have the maximum light emission wavelengths as described above, and further, 30 degrees to 60 degrees with respect to the front direction O of the light emitting surface F. Since the average value of the average color rendering index Ra in the wide angle region H is higher than the average color rendering index Ra in the front direction O, the organic electroluminescence element has a higher color rendering property in the wide angle region H than in the front direction O. It will have. That is, the use of a light emitting material having a maximum light emission wavelength in the above wavelength region is effective for increasing the color rendering of the organic electroluminescence element. In such an organic electroluminescence element, as shown in FIG.
  • R9 is a red color rendering index, and in order to achieve high Ra in the wide-angle region H, it is effective to increase the red emission intensity (emission intensity from the third light-emitting material) to the wide-angle region H.
  • An organic electroluminescence element is a diffused light source and a light source having relatively low directivity.
  • the delicate three-dimensional effect is crushed, and the light from the side expresses the three-dimensional effect intensely, so that the exact shape of the illuminated object can be grasped. There is a problem that there is no such thing.
  • the light source is reflected back on the screen or the background is reflected on the glass surface. It is necessary to consider the location of light sources and exhibits so as not to hinder them. That is, it is necessary to install a light source at a position where regular reflection does not occur, and as a result, it is important to irradiate light from an oblique direction.
  • the average color rendering index Ra in the wide angle region H of 30 to 60 degrees with respect to the front direction O of the light emitting surface F is set higher than the average color rendering index Ra in the front direction O. Therefore, the third light-emitting layer that is the red phosphorescent light-emitting layer 4 and the second light-emitting layer that is the green phosphorescent light-emitting layer 5 have a relationship of (n3 ⁇ d3) / ⁇ 3 ⁇ (n2 ⁇ d2) / ⁇ 2. In addition, it is preferable that the second light emitting layer satisfy (n2 ⁇ d2) / ⁇ 2 satisfying the relationship of 0.15 to 0.3.
  • the red light emission intensity (the light emission intensity of the third light emitting material) can be increased in the wide angle region H with respect to the green light emission intensity (the light emission intensity of the second light emitting material).
  • the refractive index between the reflective electrode 6 and the third light emitting layer is n3
  • the dimension between the reflective electrode 6 and the third light emitting layer is d3
  • the maximum emission wavelength of the third light emitting material is ⁇ 3
  • the refractive index between 6 and the second light emitting layer is n2
  • the dimension between the reflective electrode 6 and the second light emitting layer is d2
  • the maximum emission wavelength of the second light emitting material is ⁇ 2.
  • “between the reflective electrode 6 and the third light emitting layer” means the light emitting position P of the third light emitting layer from the surface of the reflective electrode 6 on the third light emitting layer side (interface between the reflective electrode 6 and the electron transport layer 14). Means between.
  • the light emission position P of the third light-emitting layer is often the interface between the third light-emitting layer and the second light-emitting layer, but is not limited to this, and any position in the thickness direction of the third light-emitting layer (for example, the thickness direction) In some cases, light is emitted at the center of the light.
  • “between the reflective electrode 6 and the second light emitting layer” means the light emitting position Q of the second light emitting layer from the surface on the second light emitting layer side of the reflective electrode 6 (interface between the reflective electrode 6 and the electron transport layer 14). Means between.
  • the light emitting position Q of the second light emitting layer is often the interface between the second light emitting layer and the electron transport layer 14, but is not limited to this, and any position in the thickness direction of the second light emitting layer (for example, the thickness direction) In some cases, light is emitted at the center of the light.
  • n3 can be adjusted according to the electron transporting material of the electron transporting layer 14, the type of the host material of the second light emitting layer and the third light emitting layer, and the like.
  • the value of d3 can be adjusted by the thicknesses of the electron transport layer 14, the second light emitting layer, and the third light emitting layer.
  • the value of ⁇ 3 can be adjusted depending on the type of the third light emitting material.
  • the value of n2 can be adjusted depending on the electron transporting material of the electron transporting layer 14, the type of the host material of the second light emitting layer, and the like.
  • the value of d2 can be adjusted by the thickness of the electron transport layer 14 and the second light emitting layer.
  • the value of ⁇ 2 can be adjusted depending on the type of the second light emitting material.
  • n3 and n2 are arithmetic averages of the refractive indexes of the respective layers. .
  • the average color rendering index Ra is measured from 0 to 90 degrees clockwise (or counterclockwise) with respect to the front direction O of the light emitting surface F.
  • the average color rendering index Ra has a maximum value in the range of 40 degrees to 60 degrees with respect to the front direction O.
  • the half width of the maximum emission wavelength of at least one of the first to third light emitting materials is 60 nm or more.
  • the half-value width is wide as described above, a broad white spectrum can be obtained, which is effective for high color rendering.
  • the half-value width of the maximum emission wavelength (emission spectrum) of the green phosphorescent light-emitting material that is the second light-emitting material is preferably 60 nm or more.
  • the half-value width of the maximum emission wavelength of the green phosphorescent light emitting material as the second light emitting material is 70 nm or more (the upper limit is about 120 nm).
  • a green phosphorescent material with a maximum half-wave width of the maximum emission wavelength (emission spectrum) of 60 nm or more, a wide wavelength region between the short wavelength blue fluorescence emission spectrum and the long wavelength red phosphorescence emission spectrum is appropriately covered. This makes it possible to achieve high color rendering properties.
  • the half width of the green phosphorescence emission spectrum is 60 nm or more, it is possible to obtain high color rendering properties for both the average color rendering index Ra and the special color rendering index R9 (red).
  • the color rendering properties depend on the spectral shape. The above is an example, but the half-value width of the green phosphorescence spectrum greatly affects the color rendering properties, and the increase in the half-value width of the green phosphorescence spectrum is effective for high color rendering.
  • the half-value width of the maximum emission wavelength (emission spectrum) of the green fluorescent light emitting material which is the fourth light emitting material is 60 nm or more.
  • the half-value widths of the emission spectra of both the green fluorescent material and the green phosphorescent material are 60 nm or more, it is effective for higher color rendering.
  • the half-value width of the maximum emission wavelength of the blue fluorescent light-emitting material that is the first light-emitting material may be 60 nm or more.
  • the full width at half maximum of the maximum emission wavelength of the red phosphorescent light emitting material which is the second light emitting material may be 60 nm or more.
  • the half-value width of the two or three kinds of maximum emission wavelengths of the first to third light emitting materials may be 60 nm or more.
  • the first light emitting unit 7 is disposed on the transparent electrode 1 side
  • the second light emitting unit 8 is disposed on the reflective electrode 6 side.
  • the light emitting unit on the reflective electrode 6 side has a smaller loss due to the influence of interference than the light emitting unit on the transparent electrode 1 side, and the light extraction efficiency of the light emitting unit on the reflective electrode 6 side is the same as that on the transparent electrode 1 side. It tends to be higher than the light extraction efficiency of the light emitting unit. Therefore, by disposing the second light emitting unit 8 having high internal quantum efficiency on the side of the reflective electrode 6 having relatively high light extraction efficiency, higher performance, higher color rendering properties, and higher efficiency can be achieved.
  • Example 1 An organic electroluminescence element having a multi-unit structure as shown in FIG. 1 was manufactured. Specifically, the transparent electrode 1 was formed by depositing ITO on the substrate 10 (glass substrate) to a thickness of 130 nm. Furthermore, on the transparent electrode 1, the first hole transport layer 11, the blue fluorescent light emitting layer 2 (containing BCzVBi as the blue fluorescent light emitting material), the green fluorescent light emitting layer 3 (containing TPA as the green fluorescent light emitting material), the first The electron transport layer 12 (CBP) was sequentially formed to a thickness of 5 nm to 60 nm by a vapor deposition method.
  • the transparent electrode 1 was formed by depositing ITO on the substrate 10 (glass substrate) to a thickness of 130 nm. Furthermore, on the transparent electrode 1, the first hole transport layer 11, the blue fluorescent light emitting layer 2 (containing BCzVBi as the blue fluorescent light emitting material), the green fluorescent light emitting layer 3 (containing TPA as the green fluorescent light emitting material), the first The electron transport layer 12 (CBP) was sequentially
  • an intermediate layer 9 having a layer structure of Alq 3 / Li 2 O / Alq 3 / HAT-CN 6 was laminated with a layer thickness of 15 nm.
  • the second hole transport layer 13 the red phosphorescent light emitting layer 4 (containing Ir (piq) 3 as the red phosphorescent light emitting material), the green phosphorescent light emitting layer 5 (Bt 2 Ir (as the green phosphorescent light emitting material) acac)), and the second electron transport layer 14 was sequentially formed with each layer having a maximum thickness of 50 nm.
  • a reflective electrode 6 made of an Al film was sequentially formed.
  • the light extraction layer 15 was formed by laminating a light scattering film on the surface of the substrate 10 opposite to the transparent electrode 1.
  • the refractive index n3 between the reflective electrode 6 and the third light emitting layer is 1.73
  • the dimension d3 between the reflective electrode 6 and the third light emitting layer is 100 nm
  • the maximum light emission wavelength ⁇ 3 of the third light emitting material Is 610 nm
  • the refractive index n2 between the reflective electrode 6 and the second light emitting layer is 1.67
  • the dimension d2 between the reflective electrode 6 and the second light emitting layer is 70 nm
  • the maximum light emitting wavelength ⁇ 2 of the second light emitting material was 570 nm.
  • the third light-emitting layer that is the red phosphorescent light-emitting layer 4 and the second light-emitting layer that is the green phosphorescent light-emitting layer 5 have a relationship of (n3 ⁇ d3) / ⁇ 3 ⁇ (n2 ⁇ d2) / ⁇ 2. Further, the second light emitting layer satisfies the relationship (n2 ⁇ d2) / ⁇ 2 of 0.15 to 0.3. Further, the half width of the green phosphorescent light emitting material was 67 nm.
  • Example 2 In the same manner as in Example 1 except that the film thickness and dope concentration of the red phosphorescent light emitting layer 4 and the green phosphorescent light emitting layer 5 and the film thickness of the second electron transport layer 14 were changed for the purpose of adjusting the emission color. Produced.
  • the refractive index n3 between the reflective electrode 6 and the third light emitting layer is 1.70
  • the dimension d3 between the reflective electrode 6 and the third light emitting layer is 80 nm
  • the maximum light emission wavelength ⁇ 3 of the third light emitting material Is 610 nm
  • the refractive index n2 between the reflective electrode 6 and the second light emitting layer is 1.66
  • the dimension d2 between the reflective electrode 6 and the second light emitting layer is 60 nm
  • the maximum light emission wavelength ⁇ 2 of the second light emitting material was 570 nm.
  • the third light-emitting layer that is the red phosphorescent light-emitting layer 4 and the second light-emitting layer that is the green phosphorescent light-emitting layer 5 have a relationship of (n3 ⁇ d3) / ⁇ 3 ⁇ (n2 ⁇ d2) / ⁇ 2. Further, the second light emitting layer satisfies the relationship (n2 ⁇ d2) / ⁇ 2 of 0.15 to 0.3. Further, the half width of the green phosphorescent light emitting material was 67 nm.
  • the average color rendering index Ra was changed while changing the angle by 10 degrees from 0 degree (front direction) to a position inclined by 60 degrees with respect to the front direction. It was measured. The results are shown in the graph of FIG. As is clear from this graph, in Example 1, the average value (approximately 93.7) of the average color rendering index Ra in a wide angle region of 30 ° to 60 ° with respect to the front direction of the light emitting surface F is the front surface. It became higher than the average color rendering index Ra in the direction (about 92.5). Further, the average color rendering index Ra had a maximum value at about 40 degrees with respect to the front direction.
  • the average value (approximately 90.1) of the average color rendering index Ra in the wide angle region of 30 ° to 60 ° with respect to the front direction of the light emitting surface F is the average color rendering index Ra ( Higher than about 88.7). Further, the average color rendering index Ra had a maximum value at about 50 degrees with respect to the front direction.
  • FIG. 4 shows an emission spectrum of 0 degree with respect to the front direction of the light emitting surface F and an emission spectrum of 60 degrees with respect to the front direction of the light emitting surface F.
  • the red emission intensity is stronger at 60 degrees than at 0 degrees (wavelength near 610 nm). Therefore, the special color rendering index R9 is high in the wide angle region H, and as a result, the average color rendering index Ra is also high, and the wide angle region H has high color rendering properties.
  • Example 1 The phosphorescent light-emitting layer was produced in the same manner as in Example 1 except that the green light-emitting layer and the red light-emitting layer were laminated in this order (reverse to Example 1).
  • the refractive index n3 between the reflective electrode 6 and the third light emitting layer is 1.71
  • the dimension d3 between the reflective electrode 6 and the third light emitting layer is 80 nm
  • the maximum light emission wavelength ⁇ 3 of the third light emitting material Is 610 nm
  • the refractive index n2 between the reflective electrode 6 and the second light emitting layer is 1.78
  • the dimension d2 between the reflective electrode 6 and the second light emitting layer is 100 nm
  • the maximum light emission wavelength ⁇ 2 of the second light emitting material was 570 nm.
  • the third light-emitting layer that is the red phosphorescent light-emitting layer 4 and the second light-emitting layer that is the green phosphorescent light-emitting layer 5 have a relationship of (n3 ⁇ d3) / ⁇ 3 ⁇ (n2 ⁇ d2) / ⁇ 2. It is.
  • the average color rendering index Ra was measured while changing the angle by 10 degrees from 0 degree (front direction) to a position inclined by 60 degrees with respect to the front direction. .
  • the average color rendering index Ra (about 91) in the front direction of the light emitting surface F is higher than the average value (about 87) of the average color rendering index Ra in a wide angle region of 30 to 60 degrees with respect to the front direction. It was.

Abstract

広角度領域に高い演色性を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を提供する。 複数の電極１、６間に有機発光層２，４，５を有して形成される。該有機発光層２，４，５は少なくとも３色の発光材料を含有する。第１の発光材料は４３０ｎｍ～４８０ｎｍの間に極大発光波長を有する。第２の発光材料は５１０ｎｍ～６１０ｎｍの間に極大発光波長を有する。第３の発光材料は５８０ｎｍ～６３０ｎｍの間に極大発光波長を有する。発光面Ｆの正面方向Ｏに対して３０度～６０度の広角度領域Ｈの平均演色評価数Ｒａの平均値が、前記正面方向Ｏの平均演色評価数Ｒａよりも高い。

Description

有機エレクトロルミネッセンス素子
　本発明は、各種照明装置等に利用可能な有機エレクトロルミネッセンス素子に関するものである。
　有機エレクトロルミネッセンス素子は、面発光が可能であること、超薄型等の理由により、照明用の次世代光源として注目を集め、精力的に実用化を目指した開発が行われている。中でも、無機ＬＥＤ照明の課題の一つとされる高演色性化技術に関して特に盛んに研究開発が行われており、様々なデバイス設計技術開発による高演色性化手法が提案されている（例えば、特許文献１、２参照）。
　しかし、発光面に対する照射角度によって演色性を異ならせるようにした有機エレクトロルミネッセンス素子については、従来から提案されていない。このような特定の方向に演色性の高い有機エレクトロルミネッセンス素子が得られると、使用目的等に応じて使い分けができて、最適な照明装置を形成することができる場合がある。
特開２００６－２８７１５４号公報 特開２００９－２２４２７４号公報
　本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、広角度領域に高い演色性を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することを目的とするものである。
　本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、複数の電極間に有機発光層を有して形成され、該有機発光層は少なくとも３色の発光材料を含有し、第１の発光材料は４３０ｎｍ～４８０ｎｍの間に極大発光波長を有し、第２の発光材料は５１０ｎｍ～６１０ｎｍの間に極大発光波長を有し、第３の発光材料は５８０ｎｍ～６３０ｎｍの間に極大発光波長を有し、発光面の正面方向に対して３０度～６０度の広角度領域の平均演色評価数の平均値が、前記正面方向の平均演色評価数よりも高いことを特徴とするものである。
　本発明にあって、前記複数の電極として反射電極と透明電極とを備え、前記有機発光層は、前記第３の発光材料を含む第３発光層と、前記第２の発光材料を含む第２発光層とを備え、前記反射電極から前記第３発光層までの間の屈折率をｎ３、前記反射電極から前記第３発光層までの間の寸法をｄ３、前記第３の発光材料の極大発光波長をλ３、前記反射電極から前記第２発光層までの間の屈折率をｎ２、前記反射電極から前記第２発光層までの間の寸法をｄ２、前記第２の発光材料の極大発光波長をλ２とした場合に、前記第３発光層と前記第２発光層が（ｎ３×ｄ３）／λ３≧（ｎ２×ｄ２）／λ２の関係にあり、さらに（ｎ２×ｄ２）／λ２が０．１５～０．３であることが好ましい。
　本発明にあって、前記第１～３の発光材料のうち少なくとも一つの極大発光波長の半値幅が６０ｎｍ以上であることが好ましい。
　本発明にあって、前記平均演色評価数が前記正面方向に対して４０度～６０度の範囲で極大値を有することが好ましい。
　本発明にあって、前記第２発光層及び前記第３発光層は、前記第１の発光材料を含む第１発光層よりも前記反射電極側に配置されることが好ましい。
　本発明は、発光面の正面方向に対して３０度～６０度の広角度領域の平均演色評価数の平均値が、前記正面方向の平均演色評価数よりも高いので、広角度領域に高い演色性を有するものである。
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の一例を示す概略の断面図である。 平均演色評価数Ｒａと特殊演色評価数Ｒ９との相関関係を示すグラフである。 実施例１及び２の平均演色評価数の測定結果を示すグラフである。 実施例１の発光スペクトルの測定結果を示す説明図である。
　以下、本発明を実施するための形態を説明する。
　図１に本実施の形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の構造の一例を示す。この有機エレクトロルミネッセンス素子は、基板１０の表面に透明電極１を形成し、その上に第一ホール輸送層１１、青色蛍光発光層２、緑色蛍光発光層３、第一電子輸送層１２、中間層９、第二ホール輸送層１３、赤色リン光発光層４、緑色リン光発光層５、第二電子輸送層１４、反射電極６をこの順に備えて形成されている。さらに基板１０の透明電極１と反対側の面に光取出層１５が形成されている。このような有機エレクトロルミネッセンス素子は、有機発光層として青色蛍光発光層２と緑色蛍光発光層３と赤色リン光発光層４と緑色リン光発光層５とを有している。
　青色蛍光発光層２は第１の発光材料を含有する第１発光層として形成されている。第１の発光材料としては、４３０ｎｍ～４８０ｎｍの間に極大発光波長を有する青色蛍光発光材料を用いることができる。
　緑色リン光発光層５は第２の発光材料を含有する第２発光層として形成されている。第２の発光材料としては、５１０ｎｍ～６１０ｎｍの間に極大発光波長を有する緑色リン光発光材料を用いることができる。
　赤色リン光発光層４は第３の発光材料を含有する第３発光層として形成されている。第３の発光材料としては、５８０ｎｍ～６３０ｎｍの間に極大発光波長を有する赤色リン光発光材料を用いることができる。
　緑色蛍光発光層３は第４の発光材料を含有する第４発光層として形成されている。第４の発光材料としては、４６０～５４０ｎｍの間に極大発光波長を有する緑色蛍光発光材料を用いることができる。
　尚、以下、本構造を例として説明するが、この構造はあくまでも一例であり、本発明の趣旨に反しない限り、本構造に限定されるものではない。
　基板１０は光透過性を有することが好ましい。基板１０は無色透明であっても、多少着色されていてもよい。基板１０は磨りガラス状であってもよい。基板１０の材質としては、ソーダライムガラス、無アルカリガラスなどの透明ガラス；ポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、フッ素系樹脂等のプラスチックなどが挙げられる。基板１０の形状はフィルム状でも板状でもよい。
　透明電極１は陽極として機能する。有機エレクトロルミネッセンス素子における陽極は、有機発光層中にホールを注入するための電極である。透明電極１を形成するための材料としては、例えば、ＩＴＯ（インジウム－スズ酸化物）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウム－亜鉛酸化物）等の金属酸化物等が用いられる。透明電極１は、これらの材料を用いて、真空蒸着法、スパッタリング法、塗布等の適宜の方法により形成され得る。透明電極１の好ましい厚みは透明電極１を構成する材料によって異なるが、５００ｎｍ以下、好ましくは１０～２００ｎｍの範囲で設定されるのがよい。
　第一ホール輸送層１１及び第二ホール輸送層１３を構成する材料（ホール輸送性材料）は、ホール輸送性を有する化合物の群から適宜選定されるが、電子供与性を有し、また電子供与によりラジカルカチオン化した際にも安定である化合物であることが好ましい。ホール輸送性材料としては、例えば、ポリアニリン、４，４’－ビス［Ｎ－（ナフチル）－Ｎ－フェニル－アミノ］ビフェニル（α－ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’－ビス（３－メチルフェニル）－（１，１’－ビフェニル）－４，４’－ジアミン（ＴＰＤ）、２－ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”－トリス（Ｎ－（３－メチルフェニル）Ｎ－フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’－Ｎ，Ｎ’－ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ－ＮＰＤ、スピロ－ＴＰＤ、スピロ－ＴＡＤ、ＴＮＢなどを代表例とする、トリアリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物、スターバーストアミン類（ｍ－ＭＴＤＡＴＡ）、ＴＤＡＴＡ系材料として１－ＴＭＡＴＡ、２－ＴＮＡＴＡ、ｐ－ＰＭＴＤＡＴＡ、ＴＦＡＴＡなどが挙げられるが、これらに限定されるものではなく、一般に知られる任意のホール輸送材料が使用される。第一ホール輸送層１１及び第二ホール輸送層１３は蒸着法などの適宜の方法で形成され得る。
　第一電子輸送層１２及び第二電子輸送層１４を形成するための材料（電子輸送性材料）は、電子を輸送する能力を有し、反射電極６からの電子の注入を受け得ると共に発光層に対して優れた電子注入効果を発揮する化合物であることが好ましい。さらに第一電子輸送層１２及び第二電子輸送層１４を形成するための材料（電子輸送性材料）は、第一電子輸送層１２及び第二電子輸送層１４へのホールの移動を阻害し、かつ薄膜形成能力の優れた化合物であることが好ましい。電子輸送性材料として、Ａｌｑ３、オキサジアゾール誘導体、スターバーストオキサジアゾール、トリアゾール誘導体、フェニルキノキサリン誘導体、シロール誘導体などが挙げられる。電子輸送性材料の具体例として、フルオレン、バソフェナントロリン、バソクプロイン、アントラキノジメタン、ジフェノキノン、オキサゾール、オキサジアゾール、トリアゾール、イミダゾール、アントラキノジメタン、４，４’－Ｎ，Ｎ’－ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）等やそれらの化合物、金属錯体化合物、含窒素五員環誘導体などが挙げられる。金属錯体化合物としては、具体的には、トリス（８－ヒドロキシキノリナート）アルミニウム、トリ（２－メチル－８－ヒドロキシキノリナート）アルミニウム、トリス（８－ヒドロキシキノリナート）ガリウム、ビス（１０－ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナート）ベリリウム、ビス（１０－ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナート）亜鉛、ビス（２－メチル－８－キノリナート)（ｏ－クレゾラート）ガリウム、ビス（２－メチル－８－キノリナート)（１－ナフトラート）アルミニウム、ビス（２－メチル－８－キノリナート）－４－フェニルフェノラート等が挙げられるが、これらに限定されない。含窒素五員環誘導体としては、オキサゾール、チアゾール、オキサジアゾール、チアジアゾール、トリアゾール誘導体などが好ましく、具体的には、２，５－ビス（１－フェニル）－１，３，４－オキサゾール、２，５－ビス（１－フェニル）－１，３，４－チアゾール、２，５－ビス（１－フェニル）－１，３，４－オキサジアゾール、２－（４’－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－５－（４”－ビフェニル）１，３，４－オキサジアゾール、２，５－ビス（１－ナフチル)－１，３，４－オキサジアゾール、１，４－ビス［２－（５－フェニルチアジアゾリル）］ベンゼン、２，５－ビス（１－ナフチル）－１，３，４－トリアゾール、３－（４－ビフェニルイル）－４－フェニル－５－（４－ｔ－ブチルフェニル)－１，２，４－トリアゾール等が挙げられるが、これらに限定されない。電子輸送性材料として、ポリマー有機エレクトロルミネッセンス素子に使用されるポリマー材料も挙げられる。このポリマー材料として、ポリパラフェニレン及びその誘導体、フルオレン及びその誘導体等が挙げられる。第一電子輸送層１２及び第二電子輸送層１４の厚みに特に制限はないが、例えば、１０～３００ｎｍの範囲に形成される。第一電子輸送層１２及び第二電子輸送層１４は蒸着法などの適宜の方法で形成され得る。
　反射電極６は陰極として機能する。有機エレクトロルミネッセンス素子における陰極は、発光層中に電子を注入するための電極である。反射電極６は、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物、これらの混合物などの材料から形成されることが好ましい。反射電極６を形成するための材料としては、例えば、Ａｌ、Ａｇ、ＭｇＡｇなどが挙げられる。Ａｌ／Ａｌ２Ｏ３混合物などからも反射電極６が形成され得る。反射電極６は、これらの材料を用いて、真空蒸着法、スパッタリング法等の適宜の方法により形成され得る。反射電極６の好ましい厚みは反射電極６を構成する材料によって異なるが、５００ｎｍ以下、好ましくは２０～２００ｎｍの範囲で設定されるのがよい。
　光取出層１５は、光拡散性向上のために基板１０の透明電極１と反対側の面に光散乱性フィルムやマイクロレンズフィルムを積層して形成することができる。
　そして、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子においては、以下に説明するように、適切な極大発光波長（発光ピーク波長）を有する複数の発光材料を組み合わせることにより、高演色性化を実現することができる。
　各有機発光層（青色蛍光発光層２、緑色蛍光発光層３、赤色リン光発光層４、緑色リン光発光層５）は、発光材料（ドーパント）がドープされた有機材料（ホスト材料）から形成され得る。ホスト材料としては、電子輸送性の材料、ホール輸送性の材料、電子輸送性とホール輸送性とを併せ持つ材料の、いずれも使用され得る。ホスト材料として電子輸送性の材料とホール輸送性の材料とが併用されてもよい。
　青色蛍光発光層２に含有される青色蛍光発光材料としては、ＴＴＦ現象を利用した高効率発光が可能なものであれば特に限定されるものではなく、任意の蛍光発光材料を用いることができる。また、青色蛍光発光材料は４３０ｎｍ～４８０ｎｍの間に極大発光波長を有するものである。このように４３０ｎｍ～４８０ｎｍの間に極大発光波長を有する短波長青色蛍光発光材料を用いることで、平均演色評価数Ｒａが高く、高性能な白色有機エレクトロルミネッセンス素子の実現が可能になる。
　青色蛍光発光層２に含有される青色蛍光発光材料としては、１，４，７，１０－テトラ－ターシャリー－ブチルペリレン（ＴＢＰ、極大発光波長４５５ｎｍ）、４，４’－ビス（９－エチル－３－カルバゾビニレン）－１，１’－ビフェニル（ＢＣｚＶＢｉ、極大発光波長４７０ｎｍ）などを例示することができる。また、青色蛍光発光層２を構成するホスト材料としては、２－ｔ－ブチル－９，１０－ジ（２－ナフチル）アントラセン（ＴＢＡＤＮ）、９，１０‐ジ（２‐ナフチル）アントラセン（ＡＤＮ）、ビス（９，９－ジアリールフルオレン）（ＢＤＡＦ）などが挙げられる。青色蛍光発光材料の濃度は青色蛍光発光層２の全量に対して１～３０質量％の範囲であることが好ましい。
　緑色リン光発光層５に含有される緑色リン光発光材料としては、特に限定されるものではなく、任意のリン光発光材料を用いることができるが、寿命特性の観点から緑色蛍光発光材料の極大発光波長よりも長波長であるものを用いることが好ましい。具体的には極大発光波長が５１０～６１０ｎｍの間に存在する緑色リン光発光材料を用いることが好ましい。この領域に極大発光波長を有する緑色リン光発光材料を用いることで、緑色リン光発光材料の発光スペクトルが、緑色蛍光発光材料及び赤色リン光発光材料の発光スペクトル間をカバーすることが可能となり、より高演色性化が可能となる。
　緑色リン光発光層５に含有される緑色リン光発光材料としては、ビス（２－２’－ベンゾチエニル）－ピリジナト－Ｎ，Ｃ３イリジウム（アセチルアセトネート）（Ｂｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）、極大発光波長５６６ｎｍ）、トリス（２－フェニルピリジン）インジウム（Ｉｒ（ｐｐｙ）３、極大発光波長５１４ｎｍ）などを例示することができる。また、緑色リン光発光層５を構成するホスト材料としては、４，４’－Ｎ，Ｎ’－ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、４，４’’－ジ（Ｎ－カルバゾリル）－２’，３’，５’，６’－テトラフェニル－ｐ－テルフェニル（ＣｚＴＴ）、４，４’，４’’－トリス（Ｎ－カルバゾリル）－トリフェニルアミン（ＴＣＴＡ）、１，３－ビス（カルバゾル－９－イル）ベンゼン(ｍＣＰ)、４，４'－Ｎ，Ｎ'－ジカルバゾール－２，２'－ジメチル－ビフェニル（ＣＤＢＰ）などが挙げられる。緑色リン光発光材料の濃度は緑色リン光発光層５の全量に対して１～４０質量％の範囲であることが好ましい。
　赤色リン光発光層４に含有される赤色リン光発光材料としては、特に限定されるものではなく、任意のリン光発光材料を用いることができるが、高演色性化の観点から極大発光波長が５８０～６３０ｎｍであるものを用いることが好ましい。このように５８０～６３０ｎｍの間に極大発光波長を有する長波長赤色リン光発光材料を用いることで、特殊演色評価数Ｒ９（赤）が高く、高性能な白色有機エレクトロルミネッセンス素子の実現が可能になる。
　赤色リン光発光層４に含有される赤色リン光発光材料としては、トリス(１－フェニルイソキノリン)イリジウム(III)（Ｉｒ（ｐｉｑ）３、極大発光波長６２９ｎｍ）、ビス（１－フェニルイソキノリン）イリジウムアセチルアセトネート（Ｐｑ２Ｉｒ（ａｃａｃ）、極大発光波長６０５ｎｍ）などを例示することができる。また、赤色リン光発光層４を構成するホスト材料としては、ＣＢＰ（４，４’－Ｎ，Ｎ’－ジカルバゾールビフェニル）、ＣｚＴＴ、ＴＣＴＡ、ｍＣＰ、ＣＤＢＰなどが挙げられる。赤色リン光発光材料の濃度は赤色リン光発光層４の全量に対して１～４０質量％の範囲であることが好ましい。
　緑色蛍光発光層３に含有される緑色蛍光発光材料としては、特に限定されるものではなく、任意の蛍光発光材料を用いることができるが、寿命特性の観点から緑色リン光発光材料の極大発光波長よりも短波長であるものを用いることが好ましい。具体的には極大発光波長が４６０～５４０ｎｍの間に存在する緑色蛍光発光材料を用いることが好ましい。この領域に極大発光波長を有する緑色蛍光発光材料を用いることで、緑色蛍光発光材料の発光スペクトルが、青色蛍光発光材料及び緑色リン光発光材料の発光スペクトル間をカバーすることが可能となり、より高演色性化が可能となる。
　緑色蛍光発光層３に含有される緑色蛍光発光材料としては、トリフェニルアミン（ＴＰＡ、極大発光波長５３０ｎｍ）などを例示することができる。また、緑色蛍光発光層３を構成するホスト材料としては、トリス（８－オキソキノリン）アルミニウム（III）（Ａｌｑ３）、ＡＤＮ、ＢＤＡＦなどが挙げられる。緑色蛍光発光材料の濃度は緑色蛍光発光層３の全量に対して１～２０質量％の範囲であることが好ましい。
　上記のように、極大発光波長領域が異なる２種類の緑色発光材料（緑色蛍光発光材料及び緑色リン光発光材料）を用いることで、発光色の調整が効果的に実現可能であり、かつ高演色、高効率化が容易である。
　各有機発光層（青色蛍光発光層２、緑色蛍光発光層３、赤色リン光発光層４、緑色リン光発光層５）は、真空蒸着、転写等の乾式プロセスや、スピンコート、スプレーコート、ダイコート、グラビア印刷等の湿式プロセスなど、適宜の手法により形成され得る。
　図１に示す有機エレクトロルミネッセンス素子は、第一発光ユニット７と第二発光ユニット８とが中間層９を介して積層されてマルチユニット構造を形成している。
　第一発光ユニット７は、青色蛍光発光層２及び緑色蛍光発光層３を積層して含むものであり、青色蛍光発光層２及び緑色蛍光発光層３は共に蛍光発光材料を含有する。
　第一発光ユニット７からの発光は、二つの三重項励起子の衝突融合により一重項励起子が生成する現象（ＴＴＦ：triplet-triplet fusion）を利用したものとすることができる。ＴＴＦ現象を利用した第一発光ユニット７は、上述の青色蛍光発光材料及び緑色蛍光発光材料を用いて形成することができる。このようにＴＴＦ現象を利用することで、第一発光ユニット７の高効率化が可能になり、第二発光ユニット８と組み合わせることで、白色素子としての高効率化が可能である。また、上記のように第一発光ユニット７を異なる発光色の積層構造とすることで、高い効率を維持したまま、発光色温度の調整が可能となる。例えば、第一発光ユニット７が青色蛍光発光層２のみからなる単色発光層の場合、青色発光強度が強くなりすぎるために、低色温度の白色素子を実現することが不可能となるおそれがある。上記のように青色蛍光発光層２と緑色蛍光発光層３とを積層することで、高色温度の白色を実現する際は、青色蛍光発光層２の膜厚を厚くして青色発光強度比を増加させる。一方、低色温度の白色を実現する際は、緑色蛍光発光層３の膜厚を厚くして緑色発光強度比を増加させる。これらにより、効率を低下させることなく、容易に発光色の調整が可能となる。また、ＴＴＦ現象を利用した第一発光ユニット７とは、ＴＴＦ現象を利用するものであれば特に限定されるものではないが、好ましくは内部量子効率が２５％以上で発光する第一発光ユニット７であれば、高効率と長寿命の両立が可能となる。ＴＴＦ現象を有効に発現させて利用するためには、第一電子輸送層１２を形成するための電子輸送性材料の三重項エネルギー準位が、第一発光ユニット７に含まれる材料の三重項エネルギー準位よりも高いことが好ましい。
　第二発光ユニット８は、緑色リン光発光層５及び赤色リン光発光層４を積層して含むものであり、緑色リン光発光層５及び赤色リン光発光層４は共にリン光発光材料を含有する。
　中間層９は、二つの発光ユニットを電気的に直列接続する機能を果たす。中間層９は透明性が高く、かつ熱的・電気的に安定性が高いことが好ましい。中間層９は、例えば等電位面を形成する層、電荷発生層などから形成され得る。等電位面を形成する層もしくは電荷発生層の材料としては、例えばＡｇ、Ａｕ、Ａｌ等の金属薄膜；酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化レニウム、酸化タングステン等の金属酸化物；ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＡＺＯ、ＧＺＯ、ＡＴＯ、ＳｎＯ２等の透明導電膜；いわゆるｎ型半導体とｐ型半導体との積層体；金属薄膜もしくは透明導電膜と、ｎ型半導体及びｐ型半導体のうちの一方又は双方との積層体；ｎ型半導体とｐ型半導体の混合物；ｎ型半導体とｐ型半導体とのうちの一方又は双方と金属との混合物などが挙げられる。前記ｎ型半導体やｐ型半導体としては、特に制限されることなく必要に応じて選定されたものが使用される。ｎ型半導体やｐ型半導体は、無機材料、有機材料のうちいずれであってもよい。ｎ型半導体やｐ型半導体は、有機材料と金属との混合物；有機材料と金属酸化物との組み合わせ；有機材料と有機系アクセプタ／ドナー材料や無機系アクセプタ／ドナー材料との組み合わせ等であってもよい。中間層９は、ＢＣＰ：Ｌｉ、ＩＴＯ、ＮＰＤ：ＭｏＯ３、Ｌｉｑ：Ａｌなどからも形成され得る。ＢＣＰは２，９－ジメチル－４，７－ジフェニル－１，１０－フェナンスロリンを示す。例えば、中間層９は、ＢＣＰ：Ｌｉからなる第１層を陽極側に、ＩＴＯからなる第２層を陰極側に配置した二層構成のものにすることができる。中間層９がＡｌｑ３／Ｌｉ２Ｏ／ＨＡＴ－ＣＮ６、Ａｌｑ３／Ｌｉ２Ｏ、Ａｌｑ３／Ｌｉ２Ｏ／Ａｌｑ３／ＨＡＴ－ＣＮ６などの層構造を有していることも好ましい。
　第一発光ユニット７の高性能化に必要な材料と、第二発光ユニット８の高性能化に必要な材料とでは要求されるイオン化ポテンシャルや電子親和力、三重項エネルギー準位などの材料物性値が異なる。このため、第一発光ユニット７と第二発光ユニット８とを中間層９で分離することで、それぞれのユニットごとに材料選定が可能になり、高効率、長寿命化に有効である。また、比較的短波長領域に発光スペクトルを有する第一発光ユニット７と、比較的長波長領域に発光スペクトルを有する第二発光ユニット８とを中間層９で分離して配置可能なマルチユニット構造を用いる。このことにより、光学設計が容易になり、高演色性化、かつ、高効率、長寿命、高輝度、色度の視野角依存性低減などが可能になる。
　上記のような構造を有する本実施の形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光面Ｆの正面方向に対して３０度～６０度の広角度領域の平均演色評価数の平均値が、前記正面方向の平均演色評価数よりも高いことを特徴としている。ここで、「発光面Ｆ」とは有機発光層で発せられた光が有機エレクトロルミネッセンス素子の外部へと取り出される部分の表面（外面）を意味する。具体的には、光取出層１５の外面（基板１０と反対側の表面）を発光面Ｆとすることができる。光取出層１５を設けない場合は基板１０の外面（透明電極１と反対側の表面）を発光面とすることができる。光取出層１５及び基板１０を設けない場合は透明電極１の外面（有機発光層と反対側の表面）を発光面とすることができる。また、「発光面Ｆの正面方向」とは、発光面に対して垂直方向（法線方向）を意味する。また、「平均演色評価数」とはＪＩＳ　Ｚ　８７２６に規定され、ＪＩＳ　Ｚ　８７２４に準じて測定されるものである。また、「正面方向に対して３０度～６０度の広角度領域」とは、発光面Ｆの正面方向に対して時計回り（又は反時計回り）に３０度傾いた位置から６０度傾いた位置までの間の領域を意味する。また、「平均演色評価数の平均値」とは、上記の広角度領域において複数の角度（例えば、３０度、４０度、５０度、６０度）で平均演色評価数を測定し、これらの測定値の相加平均を意味する。
　そして、第１の発光材料と第２の発光材料と第３の発光材料として、上記のような極大発光波長のものをそれぞれ用い、さらに発光面Ｆの正面方向Ｏに対して３０度～６０度の広角度領域Ｈの平均演色評価数Ｒａの平均値が、前記正面方向Ｏの平均演色評価数Ｒａよりも高いことにより、有機エレクトロルミネッセンス素子は正面方向Ｏよりも広角度領域Ｈに高い演色性を有するものとなる。すなわち、上記の波長領域に極大発光波長を持つ発光材料を用いることが有機エレクトロルミネッセンス素子の高演色化に有効である。このような有機エレクトロルミネッセンス素子においては、図２に示すように、平均演色評価数Ｒａと特殊演色評価数Ｒ９とが強い相関がある。Ｒ９は赤色の演色評価数であり、広角領域Ｈで高いＲａを実現するためには赤色発光強度（第３の発光材料からの発光強度）を広角度領域Ｈに強めることが有効である。
　斜め照射により、高演色性が必要である理由は、例えば、次のとおりである。有機エレクトロルミネッセンス素子は拡散光源であり、指向性の比較的弱い光源となる。店舗照明では商品の立体感を得るために斜め方向からの光を照射することが重要である。真上からの光は、照射されるものの形によっては、繊細な立体感がつぶれてしまい、また、真横からの光は立体感を強烈に表現し、照射されている物の正確な形状がつかめないといった、課題が生じる。また、美術館照明では、光沢のある画面、ガラス付の額縁やガラスケースに入った展示物では、光源が画面に正反射して映ったり、ガラス面に背景が映ったりして、観賞、観察の妨げとならないように、光源や展示物の位置を検討する必要がある。つまり、正反射が起らない位置に光源を設置する必要があり、結果として斜め方向から光を照射することが重要となるものである。
　上記のように、発光面Ｆの正面方向Ｏに対して３０度～６０度の広角度領域Ｈの平均演色評価数Ｒａの平均値を、前記正面方向Ｏの平均演色評価数Ｒａよりも高くするためには、赤色リン光発光層４である第３発光層と、緑色リン光発光層５である第２発光層が、（ｎ３×ｄ３）／λ３≧（ｎ２×ｄ２）／λ２の関係にあり、さらに第２発光層が（ｎ２×ｄ２）／λ２が０．１５～０．３の関係を満たすものであることが好ましい。これにより、赤色発光強度（第３の発光材料の発光強度）を緑色発光強度（第２の発光材料の発光強度）に対し、広角度領域Ｈで強めることができる。ここで、反射電極６から第３発光層までの間の屈折率をｎ３、反射電極６から第３発光層までの間の寸法をｄ３、第３の発光材料の極大発光波長をλ３、反射電極６から第２発光層までの間の屈折率をｎ２、反射電極６から第２発光層までの間の寸法をｄ２、第２の発光材料の極大発光波長をλ２とする。また、「反射電極６から第３発光層までの間」とは、反射電極６の第３発光層側の表面（反射電極６と電子輸送層１４の界面）から第３発光層の発光位置Ｐまでの間を意味する。第３発光層の発光位置Ｐは、第３発光層と第２発光層との界面であることが多いが、これに限らず、第３発光層の厚み方向の任意の位置（例えば、厚み方向の中央部）で発光する場合もある。また、「反射電極６から第２発光層までの間」とは、反射電極６の第２発光層側の表面（反射電極６と電子輸送層１４の界面）から第２発光層の発光位置Ｑまでの間を意味する。第２発光層の発光位置Ｑは、第２発光層と電子輸送層１４との界面であることが多いが、これに限らず、第２発光層の厚み方向の任意の位置（例えば、厚み方向の中央部）で発光する場合もある。
　上記ｎ３の値は、電子輸送層１４の電子輸送性材料や第２発光層及び第３発光層のホスト材料の種類等により調整可能である。上記ｄ３の値は、電子輸送層１４や第２発光層及び第３発光層の厚み等により調整可能である。上記λ３の値は、第３の発光材料の種類等により調整可能である。上記ｎ２の値は、電子輸送層１４の電子輸送性材料や第２発光層のホスト材料の種類等により調整可能である。上記ｄ２の値は、電子輸送層１４や第２発光層の厚み等により調整可能である。上記λ２の値は、第２の発光材料の種類等により調整可能である。また、反射電極６から第３発光層までの間及び反射電極６から第２発光層までの間に複数の層が存在する場合は、上記ｎ３及びｎ２は各層の屈折率の相加平均となる。
　また、上記の有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光面Ｆの正面方向Ｏに対して時計回り（又は反時計回り）に０度から９０度傾いた位置までの間で平均演色評価数Ｒａを測定した場合に、その平均演色評価数Ｒａが正面方向Ｏに対して４０度～６０度の範囲で極大値を有することが好ましい。これにより、有機エレクトロルミネッセンス素子を斜め照射照明用途として好適に用いることができる。
　また、上記の有機エレクトロルミネッセンス素子において、第１～３の発光材料のうち少なくとも一つの極大発光波長の半値幅が６０ｎｍ以上であることが好ましい。このように半値幅が広いと、ブロードな白色スペクトルを得ることができ、高演色性化に有効である。第１～３の発光材料のうち、特に、第２の発光材料である緑色リン光発光材料の極大発光波長（発光スペクトル）の半値幅が６０ｎｍ以上であることが好ましい。さらに、第２の発光材料である緑色リン光発光材料の極大発光波長の半値幅が７０ｎｍ以上（上限は１２０ｎｍ程度）であることがより好ましい。極大発光波長（発光スペクトル）の半値幅が６０ｎｍ以上と大きな緑色リン光発光材料を用いることにより、短波長青色蛍光発光スペクトルと長波長赤色リン光発光スペクトルとの間の広い波長領域を適切にカバーすることが可能となり、高演色性化に有効である。このように緑色リン光発光スペクトルの半値幅が６０ｎｍ以上のときに平均演色評価数Ｒａ及び特殊演色評価数Ｒ９（赤）について共に高い演色性を得ることが可能である。演色性はスペクトル形状によるものであり、上記は一例であるが、緑色リン光発光スペクトルの半値幅が演色性に大きく影響し、緑色リン光発光スペクトルの半値幅の増加が高演色性化に有効であるといえる。また、第４の発光材料である緑色蛍光発光材料の極大発光波長（発光スペクトル）の半値幅が６０ｎｍ以上であることも好ましい。もちろん緑色蛍光発光材料及び緑色リン光発光材料の両方の発光スペクトルの半値幅が６０ｎｍ以上であれば、より高演色性化に有効である。尚、第１の発光材料である青色蛍光発光材料の極大発光波長の半値幅が６０ｎｍ以上であってもよい。第２の発光材料である赤色リン光発光材料の極大発光波長の半値幅が６０ｎｍ以上であってもよい。さらに、第１～３の発光材料のうちの二種又は三種の極大発光波長の半値幅が６０ｎｍ以上であってもよい。
　上記の有機エレクトロルミネッセンス素子において、図１に示すように、第一発光ユニット７が透明電極１の側に配置され、第二発光ユニット８が反射電極６の側に配置されて形成されていることが、高効率化、色度の角度依存性の抑制の点から好ましい。反射電極６の側の発光ユニットは、透明電極１の側の発光ユニットと比較し、干渉の影響によるロスが小さく、反射電極６の側の発光ユニットの光取出し効率は、透明電極１の側の発光ユニットの光取出し効率と比較して高くなる傾向にある。そのため、内部量子効率の高い第二発光ユニット８を光取出し効率の比較的高い反射電極６の側に配置することで、より高性能化、高演色性化かつ高効率化が可能となる。
　（実施例１）
　図１に示すようなマルチユニット構造が形成された有機エレクトロルミネッセンス素子を製造した。具体的には、基板１０（ガラス基板）上にＩＴＯを厚み１３０ｎｍに成膜することで透明電極１を形成した。さらに透明電極１の上に第一ホール輸送層１１、青色蛍光発光層２（青色蛍光発光材料としてＢＣｚＶＢｉを含有する）、緑色蛍光発光層３（緑色蛍光発光材料としてＴＰＡを含有する）、第一電子輸送層１２（ＣＢＰ）を蒸着法により５ｎｍ～６０ｎｍの厚みに順次形成した。次に、Ａｌｑ３／Ｌｉ２Ｏ／Ａｌｑ３／ＨＡＴ－ＣＮ６の層構造を有する中間層９を層厚１５ｎｍで積層した。次に、第二ホール輸送層１３、赤色リン光発光層４（赤色リン光発光材料としてＩｒ（ｐｉｑ）３を含有する）、緑色リン光発光層５（緑色リン光発光材料としてＢｔ２Ｉｒ（ａｃａｃ）を含有する）、第二電子輸送層１４を各層が最大５０ｎｍの膜厚で順次形成した。続いて、Ａｌ膜からなる反射電極６を順次形成した。なお、基板１０の透明電極１と反対側の面に光散乱性フィルムを積層して光取出層１５を形成した。
　ここで、反射電極６から第３発光層までの間の屈折率ｎ３は１．７３、反射電極６から第３発光層までの間の寸法ｄ３は１００ｎｍ、第３の発光材料の極大発光波長λ３は６１０ｎｍ、反射電極６から第２発光層までの間の屈折率ｎ２は１．６７、反射電極６から第２発光層までの間の寸法ｄ２は７０ｎｍ、第２の発光材料の極大発光波長λ２は５７０ｎｍであった。従って、赤色リン光発光層４である第３発光層と、緑色リン光発光層５である第２発光層が、（ｎ３×ｄ３）／λ３≧（ｎ２×ｄ２）／λ２の関係にあり、さらに第２発光層が（ｎ２×ｄ２）／λ２が０．１５～０．３の関係を満たすものである。また、緑色リン光発光材料の半値幅は６７ｎｍであった。
　（実施例２）
　発光色の調整を目的とし、赤リン光発光層４と緑リン光発光層５の膜厚とドープ濃度、第二電子輸送層１４の膜厚を変更した以外は実施例１と同様の方法で作製した。
　ここで、反射電極６から第３発光層までの間の屈折率ｎ３は１．７０、反射電極６から第３発光層までの間の寸法ｄ３は８０ｎｍ、第３の発光材料の極大発光波長λ３は６１０ｎｍ、反射電極６から第２発光層までの間の屈折率ｎ２は１．６６、反射電極６から第２発光層までの間の寸法ｄ２は６０ｎｍ、第２の発光材料の極大発光波長λ２は５７０ｎｍであった。従って、赤色リン光発光層４である第３発光層と、緑色リン光発光層５である第２発光層が、（ｎ３×ｄ３）／λ３≧（ｎ２×ｄ２）／λ２の関係にあり、さらに第２発光層が（ｎ２×ｄ２）／λ２が０．１５～０．３の関係を満たすものである。また、緑色リン光発光材料の半値幅は６７ｎｍであった。
　このような実施例１，２の有機エレクトロルミネッセンス素子について、０度（正面方向）から正面方向に対して６０度傾いた位置までの間で１０度ずつ角度を変えながら、平均演色評価数Ｒａを測定した。結果を図３のグラフに示す。このグラフから明らかなように、実施例１では、発光面Ｆの正面方向に対して３０度～６０度の広角度領域の平均演色評価数Ｒａの平均値（約９３．７）が、前記正面方向の平均演色評価数Ｒａ（約９２．５）よりも高くなった。また、平均演色評価数Ｒａが正面方向に対して約４０度で極大値を有するものであった。実施例２では、発光面Ｆの正面方向に対して３０度～６０度の広角度領域の平均演色評価数Ｒａの平均値（約９０．１）が、前記正面方向の平均演色評価数Ｒａ（約８８．７）よりも高くなった。また、平均演色評価数Ｒａが正面方向に対して約５０度で極大値を有するものであった。
　図４に、実施例１について、発光面Ｆの正面方向に対して０度の発光スペクトルと、発光面Ｆの正面方向に対して６０度の発光スペクトルとを示す。この発光スペクトルから明らかなように、０度よりも６０度の方が赤発光強度が強い（波長６１０ｎｍ付近）。従って、広角度領域Ｈでは特殊演色評価数Ｒ９が高くなり、この結果、平均演色評価数Ｒａも高くなり、広角度領域Ｈで高演色性を有するものである。
　（比較例１）
　リン光発光層を緑色発光層、赤色発光層の順に積層（実施例１とは逆に積層）した以外は実施例１同様の方法で作製した。
　ここで、反射電極６から第３発光層までの間の屈折率ｎ３は１．７１、反射電極６から第３発光層までの間の寸法ｄ３は８０ｎｍ、第３の発光材料の極大発光波長λ３は６１０ｎｍ、反射電極６から第２発光層までの間の屈折率ｎ２は１．７８、反射電極６から第２発光層までの間の寸法ｄ２は１００ｎｍ、第２の発光材料の極大発光波長λ２は５７０ｎｍであった。従って、赤色リン光発光層４である第３発光層と、緑色リン光発光層５である第２発光層が、（ｎ３×ｄ３）／λ３＜（ｎ２×ｄ２）／λ２の関係にあるものである。
　このような比較例１の有機エレクトロルミネッセンス素子について、０度（正面方向）から正面方向に対して６０度傾いた位置までの間で１０度ずつ角度を変えながら、平均演色評価数Ｒａを測定した。発光面Ｆの正面方向の平均演色評価数Ｒａ（約９１）が、前記正面方向に対して３０度～６０度の広角度領域の平均演色評価数Ｒａの平均値（約８７）よりも高くなった。
　１　電極（透明電極）
　２　有機発光層（第１発光層）
　４　有機発光層（第３発光層）
　５　有機発光層（第２発光層）
　６　電極（反射電極）
　Ｆ　発光面
　Ｈ　広角度領域
　ｎ３　反射電極から第３発光層までの間の屈折率
　ｄ３　反射電極から第３発光層までの間の寸法
　ｎ２　反射電極から第２発光層までの間の屈折率
　ｄ２　反射電極から第２発光層までの間の寸法
 

Claims (5)

  1. 　複数の電極間に有機発光層を有して形成され、該有機発光層は少なくとも３色の発光材料を含有し、第１の発光材料は４３０ｎｍ～４８０ｎｍの間に極大発光波長を有し、第２の発光材料は５１０ｎｍ～６１０ｎｍの間に極大発光波長を有し、第３の発光材料は５８０ｎｍ～６３０ｎｍの間に極大発光波長を有し、発光面の正面方向に対して３０度～６０度の広角度領域の平均演色評価数の平均値が、前記正面方向の平均演色評価数よりも高いことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
  2. 　前記複数の電極として反射電極と透明電極とを備え、前記有機発光層は、前記第３の発光材料を含む第３発光層と、前記第２の発光材料を含む第２発光層とを備え、前記反射電極から前記第３発光層までの間の屈折率をｎ３、前記反射電極から前記第３発光層までの間の寸法をｄ３、前記第３の発光材料の極大発光波長をλ３、前記反射電極から前記第２発光層までの間の屈折率をｎ２、前記反射電極から前記第２発光層までの間の寸法をｄ２、前記第２の発光材料の極大発光波長をλ２とした場合に、前記第３発光層と前記第２発光層が（ｎ３×ｄ３）／λ３≧（ｎ２×ｄ２）／λ２の関係にあり、さらに（ｎ２×ｄ２）／λ２が０．１５～０．３であることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  3. 　前記第１～３の発光材料のうち少なくとも一つの極大発光波長の半値幅が６０ｎｍ以上であることを特徴とする請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  4. 　前記平均演色評価数が前記正面方向に対して４０度～６０度の範囲で極大値を有することを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  5. 　前記第２発光層及び前記第３発光層は、前記第１の発光材料を含む第１発光層よりも前記反射電極側に配置されることを特徴とする請求項２乃至４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
     
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