JPH11283751A - 有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents
有機エレクトロルミネッセンス素子Info
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Abstract
を提供する。 【解決手段】 有機エレクトロルミネッセンス素子の素
子構成として、陰極反射面又は光取出し面側に回折格子
を形成し、光の取り出し効率を向上させる。
Description
有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
電界を印加することにより、陽極より注入された正孔と
陰極より注入された電子の再結合エネルギーにより蛍光
性物質が発光する原理を利用した自発光素子である。
C.W.Tangらによる積層型素子による低電圧駆動
有機エレクトロルミネッセンス素子の報告(C.W.T
ang、S.A.VanSlyke、アプライドフィジ
ックスレターズ(Applied Physics L
etters)、51巻、913頁、1987年など)
がなされて以来、有機材料を構成材料とする有機エレク
トロルミネッセンス素子に関する研究が盛んに行われて
いる。Tangらは、トリス(8−キノリノール)アル
ミニウムを発光層に、トリフェニルジアミン誘導体を正
孔輸送層に用いている。積層構造の利点としては、発光
層への正孔の注入効率を高めること、陰極より注入され
た電子をブロックして再結合により生成する励起子の生
成効率を高めること、発光層内で生成した励起子を閉じ
こめることなどが挙げられる。この例のように有機エレ
クトロルミネッセンス素子の素子構造としては、正孔輸
送(注入)層、電子輸送性発光層の2層型、又は正孔輸
送(注入)層、発光層、電子輸送(注入)層の3層型等
がよく知られている。こうした積層型構造素子では注入
された正孔と電子の再結合効率を高めるため、素子構造
や形成方法の工夫がなされている。
ンス素子においてはキャリア再結合の際にスピン統計の
依存性より一重項生成の確率に制限があり、したがって
発光確率に上限が生じる。この上限の値は凡そ25%と
知られている。更に有機エレクトロルミネッセンス素子
においてはその発光体の屈折率の影響のため、図1に示
すように、臨界角以上の出射角の光は全反射を起こし外
部に取り出すことができない。このため発光体の屈折率
が1.6とすると、発光量全体の20%程度しか有効に
利用できず、エネルギーの変換効率の限界としては一重
項生成確率を併せ全体で5%程度と低効率とならざるを
えない(筒井哲夫「有機エレクトロルミネッセンスの現
状と動向」、月刊ディスプレイ、vol.1、 No.
3、p11、1995年9月)。発光確率に強い制限の
生じる有機エレクトロルミネッセンス素子においては、
光の取り出し効率は致命的ともいえる効率の低下を招く
ことになる。
しては、従来無機エレクトロルミネッセンス素子など
の、同等な構造を持つ発光素子において検討されてき
た。例えば、基板に集光性を持たせることにより効率を
向上させる方法(特開昭63−314795)や、素子
の側面等に反射面を形成する方法(特開平1−2203
94)が提案されている。しかしながら、これらの方法
は、発光面積の大きな素子に対しては有効であるが、ド
ットマトリクスディスプレイ等の画素面積の微小な素子
においては、集光性を持たせるレンズや側面の反射面等
の形成加工が困難である。更に有機エレクトロルミネッ
センス素子においては発光層の膜厚が数μm以下となる
ためテーパー状の加工を施し素子側面に反射鏡を形成す
ることは現在の微細加工の技術では困難であり、大幅な
コストアップをもたらす。また基板ガラスと発光体の間
に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形
成する方法(特開昭62−172691)もあるが、こ
の方法は前方への光の取り出し効率の改善の効果はある
が全反射を防ぐことはできない。したがって屈折率の大
きな無機エレクトロルミネッセンスに対しては有効であ
っても、比較的低屈折率の発光体である有機エレクトロ
ルミネッセンス素子に対しては大きな改善効果を上げる
ことはできない。
素子に有用な光の取り出し方法は未だ不十分であり、こ
の光の取り出し方法の開拓が有機エレクトロルミネッセ
ンス素子の高効率化に不可欠である。
エレクトロルミネッセンス素子の光の取り出し効率を改
善し、高効率の有機エレクトロルミネッセンス素子を提
供することにある。
解決するために、陽極と陰極間に発光層を含む一層又は
複数層の有機薄膜層を有する有機エレクトロルミネッセ
ンス素子において、その素子の構成要素として回折格子
あるいはゾーンプレートを含むことを特徴とする。また
この回折格子あるいはゾーンプレートは反射型、透過型
の何れでも良く、透過型に於いては遮光部分を設けるこ
とによる振幅格子の他に、屈折率の異なる層の膜厚を変
調する位相格子を利用するで取出し効率を更に向上する
ことができる。更に回折格子に於いては二次元周期の格
子を用いることで、通常のストライプ状の回折格子に比
べ、ストライプに平行な方向の光取出しも改善できる。
の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子に
おいて、回折格子又はゾーンプレートを構成要素とする
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
し、これら両電極のうち、少なくとも一方の電極が可視
光を反射する電極であり、この反射電極に回折格子又は
ゾーンプレートが形成されている上記1に記載の有機エ
レクトロルミネッセンス素子。
ーンプレート、反射電極、有機層、透明電極の順に積層
した構造を持つことを特徴とする上記2に記載の有機エ
レクトロルミネッセンス素子。
し、これら陽極又は陰極のうち、少なくとも一方の電極
が可視光を反射する電極であり、透明電極側に回折格子
又はゾーンプレートが形成されていることを特徴とする
上記1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
ーンプレート、透明電極、有機層、反射電極の順に積層
された構造を持つことを特徴とする上記4に記載の有機
エレクトロルミネッセンス素子。
光部分を持たないことを特徴とする上記4又は5に記載
の有機エレクトロルミネッセンス素子。
を特徴とする上記1ないし6に記載の有機エレクトロル
ミネッセンス素子。
機エレクトロルミネッセンス素子においては、その発光
層を含む有機層の屈折率がガラス等の基板材料屈折率に
比べ高いため基板界面上で全反射を起こし発光した全て
の光を取り出すことはできない。また、基板反対面方向
より光を取り出す場合では、大気の屈折率との差により
やはり素子界面で全反射を起こすことになる。この全反
射を抑制する目的で基板界面あるいは反射面に回折格子
を形成し、光取出し面に対する光の入射角を変化させる
ことにより光の取出し効率を向上させることが本発明の
原理である。
射した光は出射角βと格子間隔d、光の波長λ、屈折率
n、回折次数kとの間に式1の関係があるこが知られて
いる。
射臨界角以上の入射角の光を臨界角以下に変化させるこ
とができる。例えば、屈折率1.7の有機材料を前提にし
た場合、全反射臨界角は36.0度となる。図4に格子
間隔が2μmの反射型の回折格子に波長500nmの光
が入射した時の出射角を示すが、この図から出射角が3
6度以内になるには入射角は1次回折で46度、2次回
折で60度、3次回折では全角度範囲であることが分か
る。この場合、図1に示すような素子構造、すなわち基
板1の面上に反射型の回折格子5を形成し陰極4と兼用
し、その上に有機層3、透明電極による陽極2を形成す
る構造において、反射面として回折格子が形成されてい
るため、透明電極2と素子外部の界面で全反射した入射
角36度以上の光はその大半を36度以下の出射角を持
ち再び透明電極と素子外部の界面に達し、全反射を起こ
すことなく外部に取り出される。1次回折により36度
以上のまま反射される成分は再び透明電極と素子外部の
界面で全反射され回折格子に再入射する。この過程を繰
返すことで最終的にはほぼすべての光が素子外部に取り
出されることになる。ここに用いる反射型の回折格子
は、回折格子としての機能を有するものであれば如何な
る形状のものでも構わない。矩形の断面を持つラミナリ
ー型、あるいはテーパーの付いた断面を持つ刃型格子を
基板上に形成し、その上に陰極を形成し反射面を兼用し
てもよい。また、陰極を反射係数の異なる二種の陰極材
料よりストライプ状に形成することも、あるいは陰極自
身をストライプ状のパターンとして回折格子を形成する
ことも可能である。
示すように、基板1に回折格子5を形成した後、陽極
2、有機層3、陰極4の順に積層し素子を形成できる。
この場合透過型回折格子は振幅型、位相型の何れでもか
まわず、またその形状もいかなるものでも構わない。例
えば位相型の場合、基板面上に溝を形成した後屈折率の
異なる透明材料の層を形成しこれを平坦化した後、通常
の方法により陽極、有機層、陰極の順に積層することが
できる。振幅型の場合は基板面上に光を透過しない材料
を用いストライプを形成することも、また陽極自身をス
トライプとすることもできるがこの場合陽極材料自身は
透明、不透明の何れでもよい。例えば陽極として金電極
を用いこれをストライプ状に加工し、この上に有機層、
陰極と形成し素子を作成することができる。
格子へ入射する光は透過光と反射光に分かれるが、反射
光の出射角が小さくなり陰極による反射により再び小さ
い入射角で入射されるため、反射型と同様に最終的には
素子外部に取り出すことができる。
クトロルミネッセンス素子の光の波長域に対し取出し効
率の向上する範囲にある。エレクトロルミネッセンス素
子の波長域は可視光域、すなわち波長350nm〜80
0nmにおいて、格子間隔は目的とする波長の光学長、
すなわち波長を屈折率で除した値に対し、図5で示すよ
うに大きすぎる場合は角度を低角にする効果が小さく、
鏡面での反射が多数回おこり損失が大きくなり、また小
さすぎる場合は高角度の入射が高角度の反射となり光を
前方に取り出せる割合が低下し、何れも光の取出し効率
を低下させるため、0.1倍から10倍の範囲が望まし
い。
な方向に対しては回折効果が起らないためこの方向の光
取出しを向上させることができない。この点を改良する
ために二次元の回折格子が使用可能である。あるいは溝
のパターンを同心円上に描いた回折格子もまた使用可能
である。この場合、同心円上の溝の間隔は周期的であっ
ても図7に示すようなゾーンプレートを形成する間隔規
則に則っていてもよい。またこれらの形成法も前記回折
格子の場合に準じ、基板の形状を加工する場合、電極自
身でパターン化する場合の何れの方法も可能であり、溝
の形状等もいかなるものも可能である。
有機エレクトロルミネッセンス素子における電極は、陽
極は正孔を正孔輸送層に注入する役割を担うものであ
り、4.5eV以上の仕事関数を有することが効果的で
ある。本発明に用いられる陽極材料の具体例としては、
酸化インジウム錫合金(ITO)、酸化錫(NES
A)、金、銀、白金、銅等の金属又はこららの酸化物、
並びにこれらの混合物が適用できる。また陰極として
は、電子輸送帯又は発光層に電子を注入する目的で、仕
事関数の小さい材料が好ましい。陰極材料は特に限定さ
れないが、具体的にはインジウム、アルミニウム、マグ
ネシウム、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウ
ム−アルミニウム合金、アルミニウム−リチウム合金、
アルミニウム−スカンジウム−リチウム合金、マグネシ
ウム−銀合金、並びにこれらの混合物等が使用できる。
何れかの電極が可視光の領域において透明で、もう一方
の電極が高反射率を有するものとする。また、これらの
電極の厚さは電極として本来の機能を果たす厚さであれ
ば特に限定されることはないが、好ましくは0.02μ
m〜2μmの範囲である。
ンス素子の素子構造は、上記電極間に有機層を1層ある
いは2層以上積層した構造であり、特にその構造に制約
を受けない。例としては、陽極、発光層、陰極、陽
極、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、陰極、陽極、
正孔輸送層、発光層、陰極、又は陽極、発光層、電子
輸送層、陰極等の構造が挙げられる。またこれらの有機
層間及び/又は有機層/電極間に、電荷注入特性の向上
や絶縁破壊を抑制あるいは発光効率を向上させる目的
で、弗化リチウム、弗化マグネシウム、酸化珪素、二酸
化珪素、窒化珪素等の無機の誘電体、絶縁体からなる薄
膜層、有機層と電極材料又は金属との混合層、ポリアニ
リン、ポリアセチレン誘導体、ポリジアセチレン誘導
体、ポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレ
ンビニレン誘導体等の有機高分子薄膜を挿入しても構わ
ない。
限定されず、通常発光材料として使用されている化合物
であれば何を使用してもよい。例えば、下記のトリス
(8−キノリノール)アルミニウム錯体(Alq3)
[1]やビスジフェニルビニルビフェニル(BDPVB
i)[2]、1,3−ビス(p−t−ブチルフェニル−
1,3,4−オキサジアゾールイル)フェニル(OXD
−7)[3]、N,N’−ビス(2,5−ジ−t−ブチ
ルフェニル)ペリレンテトラカルボン酸ジイミド(BP
PC)[4]、1,4ビス(p−トリル−p−メチルス
チリルフェニルアミノ)ナフタレン[5]などである。
料として用いることもできる。例えば、前記のAlq3
[1]などのキノリノール金属錯体に4−ジシアノメチ
レン−2−メチル−6−(p−ジメチルアミノスチリ
ル)−4H−ピラン(DCM)[6]、2,3−キナク
リドン[7]などのキナクリドン誘導体、3−(2’−
ベンゾチアゾール)−7−ジエチルアミノクマリン
[8]などのクマリン誘導体をドープした層、あるいは
電子輸送材料ビス(2−メチル−8−ヒドロキシキノリ
ン)−4−フェニルフェノール−アルミニウム錯体
[9]にペリレン[10]等の縮合多環芳香族をドープ
した層、あるいは正孔輸送材料4,4’−ビス(m−ト
リルフェニルアミノ)ビフェニル (TPD)[11]
にルブレン[12]等をドープした層を用いることがで
きる。
常正孔輸送材料として使用されている化合物であれば何
を使用してもよい。例えば、ビス(ジ(p−トリル)ア
ミノフェニル)−1,1−シクロヘキサン[13]、T
PD[11]、N,N’−ジフェニル−N,N’−ビス
(1−ナフチル)−1,1’−ビフェニル)−4,4’
−ジアミン(NPB)[14]等のトリフェニルジアミ
ン類や、スターバースト型分子([15]〜[17]
等)等が挙げられる。
常電子輸送材として使用されている化合物であれば何を
使用してもよい。例えば、2−(4−ビフェニリル)−
5−(4−t−ブチルフェニル)−1,3,4−オキサ
ジアゾール(Bu−PBD)[18]、OXD−7
[3]等のオキサジアゾール誘導体、トリアゾール誘導
体([19]、[20]等)、キノリノール系の金属錯
体([1]、[9]、[21]〜[24]等)が挙げら
れる。
層の形成方法は特に限定されない。従来公知の真空蒸着
法、スピンコーティング法等による形成方法を用いるこ
とができる。本発明の有機エレクトロルミネッセンス素
子に用いる、前記の化合物を含有する有機薄膜層は、真
空蒸着法、分子線蒸着法(MBE法)あるいは溶媒に溶
かした溶液のディッピング法、スピンコーティング法、
キャスティング法、バーコート法、ロールコート法等の
塗布法による公知の方法で形成することができる。
ンス素子の各有機層の膜厚は特に制限されないが、通常
は数10nmから1μmの範囲が好ましい。
が、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施例に
限定されない。
ス素子の作製手順について説明する。素子は図8に示す
ように基板1上に陽極2/有機層3(正孔注入層/発光
層/電子輸送層)/陰極4により構成されている。50
mm×25mmのガラス基板(HOYA製、NA45、
1.1mm厚)上にITOをスパッタリングによって1
00nm積層した。この際、メタルマスクを用いITO
を2mm×50mmの帯状になるように形成した。この
ときのシート抵抗は20Ω/□であった。
用いて行った。真空槽の上部に設置した基板に対し、下
方250mmの距離にモリブデン製のボートを設置、基
板への入射角は38度の配置にし、基板回転は毎分30
回転とした。圧力が5×10 -7 Torrに到達した時
点で蒸着を開始、基板横に装着した水晶振動子式膜厚制
御装置により蒸着速度を制御した。蒸着速度は毎秒0.
15nmと設定して行った。正孔注入層として化合物
[15]を上記条件にて40nm形成したのち、発光層
として[5]を70nm、電子輸送層として[19]を
40nm順次同条件にて蒸着した。
それぞれ独立のボートより同時に蒸着し陰極を形成し
た。このとき、マグネシウム対銀の蒸着速度がそれぞれ
毎秒1.0nm、0.2nmとなるように上記膜厚制御
装置にて制御し、膜厚は200nmとした。蒸着時にメ
タルマスクを用い、25mm×2mmの帯状パターンを
ITOの帯状パターンと直交する方向に、1mm間隔で
12個形成し陰極とした。この素子は電圧を10V印加
時に、電流密度は50mA/cm2、輝度は1950c
d/m2を示した。したがって効率は、3.9cd/
A、1.22lm/Wとなる。
のパターン形成をフォトリソグラフィ工程を用いて行っ
た。基板上にi線レジスト(東京応化製 THMR−i
P1700)をスピンコート法により2μm厚に形成
し、i線ステッパーを用いパターン形成を行った。次に
その基板を、フッ化水素酸溶液に浸漬し深さ200nm
の溝を形成し、残存レジストを専用の剥離液を用い除去
した。この上に陰極としてマグネシウム−銀合金を比較
例1と同様な条件で200nm蒸着し、有機層、ITO
を順次積層した。
ろ、55mA/cm2の電流密度で、輝度は3265c
d/m2であった。したがって効率は、5.94cd/
A、1.86lm/Wとなった。
なる以外は実施例1と全く同様に作成した。
ろ、58mA/cm2の電流密度で、輝度は4028c
d/m2であった。したがって効率は、6.94cd/
A、2.18lm/Wとなった。
なった後、酸化チタンをターゲットとしてスパッタリン
グ法により溝の上に高屈折率層を500nm形成後、通
常の光学研磨を行いこの面を平坦化した。その上にIT
O、有機層、陰極を比較例1と全く同様にして形成し素
子を作成した。
流密度は50mA/cm2、輝度は2623cd/m2を
示した。したがって効率は、5.246cd/A、1.
647lm/Wであった。
は、実施例1と全く同様に素子を作成した。この素子に
電圧を10V印加したときの電流密度は52mA/cm
2で、輝度は3733cd/m2であった。したがって、
効率は7.17cd/A、2.25lm/Wであった。
は、実施例3と全く同様に素子を作成した。この素子に
電圧を10V印加したときの電流密度は58mA/cm
2で、輝度は3210cd/m2であった。したがって、
効率は5.53cd/A、1.73lm/Wであった。
の幅並びに間隔はフレネルによる輪帯構成法に基づき、
式2で表される中心からの半径rにより決定した。
00までの整数であり、nが偶数から奇数となる間の幅
を溝となるように加工した。このゾーンパターンを基板
面上の5mm角の領域に敷き詰めるように形成し、この
後平坦化等の処置並びに素子の積層方法は実施例3と同
様に行なった。
流密度は50mA/cm2で、輝度は3640cd/m2
であった。したがって、効率は7.28cd/A、2.
28lm/Wであった。
クトロルミネッセンス素子の素子構造を用いることによ
り、従来に比べて高効率な発光素子が得られ、本発明の
効果は大である。
明する断面図である。
明する断面図である。
7としたときの回折格子の入射角と出射角の関係の説明
図である。
格子間隔対光学波長比の依存性の計算例を示す図であ
る。
の平面図である。
明する断面図である。
し、これら両電極のうち、一方の電極が可視光を反射す
る電極であり、この反射電極に回折格子又はゾーンプレ
ートが形成されている上記1に記載の有機エレクトロル
ミネッセンス素子。
し、これら陽極又は陰極のうち、一方の電極が可視光を
反射する電極であり、その対向電極側に回折格子又はゾ
ーンプレートが形成されていることを特徴とする上記1
に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
な方向に対しては回折効果が起らないためこの方向の光
取出しを向上させることができない。この点を改良する
ために二次元の回折格子が使用可能である。あるいは溝
のパターンを同心円上に描いた回折格子もまた使用可能
である。この場合、同心円上の溝の間隔は周期的であっ
ても図6に示すようなゾーンプレートを形成する間隔規
則に則っていてもよい。またこれらの形成法も前記回折
格子の場合に準じ、基板の形状を加工する場合、電極自
身でパターン化する場合の何れの方法も可能であり、溝
の形状等もいかなるものも可能である。 ─────────────────────────────────────────────────────
の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子に
おいて、素子界面での全反射を抑制する位置に回折格子
又はゾーンプレートが構成要素として形成されているこ
とを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
成し、これら陽極又は陰極のうち、一方の電極が可視光
を反射する電極であり、他方の電極上あるいは他方の電
極と光の取出し面との間に、素子界面での全反射を抑制
する位置に回折格子又はゾーンプレートが形成されてい
ることを特徴とする請求項1記載の有機エレクトロルミ
ネッセンス素子。
ーンプレート、透明電極、有機層、反射電極の順に積層
された構造を持つことを特徴とする上記4に記載の有機
エレクトロルミネッセンス素子。 6.上記素子において一方の電極が可視光を反射する電
極であり、他方の電極自身が回析格子又はゾーンプレー
トを形成している上記4に記載の有機エレクトロルミネ
ッセンス素子。
光部分を持たないことを特徴とする上記4,5又は6に
記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
を特徴とする上記1ないし7に記載の有機エレクトロル
ミネッセンス素子。
Claims (7)
- 【請求項1】 陽極と陰極間に発光層を含む一層以上の
有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子にお
いて、回折格子又はゾーンプレートを構成要素とするこ
とを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 【請求項2】 上記陽極および陰極が同一画素を形成
し、これら両電極のうち、少なくとも一方の電極が可視
光を反射する電極であり、この反射電極に回折格子又は
ゾーンプレートが形成されている請求項1記載の有機エ
レクトロルミネッセンス素子。 - 【請求項3】 上記素子構造が基板、回折格子又はゾー
ンプレート、反射電極、有機層、透明電極の順に積層し
た構造を持つことを特徴とする請求項2記載の有機エレ
クトロルミネッセンス素子。 - 【請求項4】 上記陽極および陰極が同一画素を形成
し、これら陽極又は陰極のうち、少なくとも一方の電極
が可視光を反射する電極であり、透明電極側に回折格子
又はゾーンプレートが形成されていることを特徴とする
請求項1記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 【請求項5】 上記素子が透明基板、回折格子又はゾー
ンプレート、透明電極、有機層、反射電極の順に積層さ
れた構造を持つことを特徴とする請求項4記載の有機エ
レクトロルミネッセンス素子。 - 【請求項6】 上記回折格子又はゾーンプレートが遮光
部分を持たないことを特徴とする請求項4又は5記載の
有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 【請求項7】 前記回折格子が二次元周期を持つことを
特徴とする請求項1ないし6記載の有機エレクトロルミ
ネッセンス素子。
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