KR100240046B1 - 프로폴리스 성분 함유 고형물과 그 제조방법 및 용도 - Google Patents

Abstract

친수성 유기용매에 녹을 수 있는 프로폴리스 성분을 함유하는 고형물은 충분한 물분산성과 기호성이 우수하다. 그러므로 이 고형물은 질병의 예방 및 치료, 질병으로부터 건강의 회복 촉진은 물론이고, 건강의 유지와 증진에 있어 건강식품, 설하제 및 오줌 요법제로서 유리하게 사용할 수 있다.

본 발명의 고형물은 탈수 및 고화를 일으키는 무수당질과 시클로덱스트린으로 된 군으로부터 선택되는 1종 이상의 당질에 프로폴리스 성분을 함유하는 수용액을 함유시켜 탈수하고 고화함으로써 제조된 것이다.

Description

프로폴리스 성분 함유 고형물과 그 제조방법 및 용도

본 발명은 물의 분산성이 양호한 프로폴리스(propolis)성분 함유의 고형물과 그 제조방법 및 용도에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 무수당질 및 시클로 덱스트린으로부터 선택되는 1종이상의 당질에 친수성 유기용매에 용해하는 프로폴리스 성분을 함유시킨 프로폴리스 성분 함유의 고형물과 친수성 유기용매에 용해하는 프로폴리스 성분 함유 수용액을 무수당질 및 시클로 덱스트린으로부터 선택되는 1종 이상의 당질에 함유시켜서 탈수하고 고형물로 하는 것을 특징으로 하는 프로폴리스 성분 함유 고형물의 제조방법에 관한 것이다.

프로폴리스는 문헌 [Propolis in Natural Therapeutics, Maloine Editeur S. A. Paris, France(1983년), Fragrance Journal, 제83호, 제20∼28페이지 및 제36∼43페이지(1987년)] 등에도 기재되어 있는 바와 같이 벌들이 벌통내에 저장하는 수지형상 물질이며, 이것에는 수지, 밀납, 정유(精油), 화분, 플라보노이드(flavonoid)등이 포함되어 있고, 옛부터 여러가지의 민간요법약, 예컨대 순환기계질환, 호흡기계 질환, 소화기계 질환, 생식기계 질환, 피부병계 질환, 신경정신병계 질환등을 위한 치료제, 예방제로서, 또한 건강식품등으로서 이용되어 왔다.

프로폴리스 덩어리 형상물질로서 이것들은 그대로는 이용하기 어렵고, 또한그 조성은 물불용성 물질 또는 소수성(hydrophobic)물질이 주성분이기 때문에, 통상적으로 에탄올등 친수성 유기용매의 고농도 용액에 의해 추출하여 얻을 수 있는 액상의 프로폴리스 추출물(또는 프로폴리스 팅크제)로서 이용되고 있다.

그러나 이것을 건강식품등에 이용함에 있어서는 일본국 특개평2-245159호 공보등에서도 지적되고 있는 바와 같이 다음과 같은 결점이 있다.

(1) 프로폴리스 추출물을 물로 희석하면, 추출물에 함유되어 있는 친수성 유기용매에 용해하는 프로폴리스 성분이 불균일하게 석출, 응집 또는 덩어리로 고체화 한다.

(2) 프로폴리스를 경구 섭취함에 있어 고농도 친수성 유기용매 및 그 가용성분이 구강점막을 세게 자극할뿐 아니라 섭취한 다음에 프로폴리스 추출물이 타액으로 희석되어 물의 경우와 마찬가지로 가용성분이 불균일하게 석출하여 구강내에 달라붙는등의 불쾌감을 주게 된다.

(3) 친수성 유기용매에 알레르기성인 사람에게는 프로폴리스 추출물을 건강식품으로서 이용하기가 곤란하다.

(4) 프로폴리스 추출물을 액체이어서 그 취급이나 휴대가 불편하다.

이것을 개선하는 시도로서, 예컨대 일본국 특개소 61-197523호 공보에서는 「프로폴리스의 수용성 유기용제 추출액을 탈랍 처리(dewaxing)한 다음, 수용성 부형제로 항균활성 성분을 결정화, 고형화시키고, 이어서 유화제 및 항산화제를 첨가하여 건조하는 것을 특징으로 하는 물분산성 프로플리스 함유 제제의 제조법」을 제안하고 있으며, 또한 일본국 특개평 2-245159호 공보에서는 「1가 알코올에 용해하는 프로폴리스 성분, 다중적 수소 결합성을 지닌 OH기 함유 매체 및 폴리올지방산 에스테르계 계면활성제를 함유하며, 상기 프로폴리스 성분과 상기 OH기 함유매체와의 총량을 100중량부로 하였을 때에 폴리올·지방산 에스테르계 계면활성제를 0.01∼25중량부 함유하는 것을 특징으로 하는 프로폴리스 식품 조성물」을 제안하고 있다.

그러나 이들 제안은 프로폴리스 성분의 물분산성은 개선된다고 하지만 어느것도 유화제 또는 계면활성제의 사용을 필수로 하고 있고, 그 공정이 번잡할뿐만 아니라 제조되는 제품이 유화제 또는 계면활성제 특유의 싫어하는 맛을 띠게 하는 결점이 있음을 판명하였다.

전술한 결점을 해소하고 유화제 또는 계면활성제를 사용하는 일이 없이 물분산성이 양호하고 기호성이 우수하며, 또한 취급이 용이할뿐만 아니라 휴대하기에 편리한 프로폴리스 성분 함유의 고형물의 확립이 강력히 요망되고 있다.

본 발명은 전술한 결점을 해소하기 위하여 된 것으로서, 특히 본 발명자들은프로폴리스의 주성분인 물에 난용성 또는 소수성으로서 또한 친수성 유기용매에 용해할 수 있는 성분을 유화제 또는 계면활성제를 사용하는 일이 없이 물분산성이 양호하고 기호성이 우수한 고형물을 목표로 하여 예의 연구를 거듭하여 왔다.

그 결과, 무수당질 및 시클로덱스트린으로부터 선택되는 1종 이상의 당질에친수성 유기용매에 용해하는 프로폴리스 성분을 함유시킨 프로폴리스 성분 함유 고형물이 물분산성이 양호하고 기호성이 우수하며 종래의 결점을 남김없이 해소할 수있음을 발견하여 본 발명을 완성하였다.

본 발명에서 사용되는 무수 당질로서는 수분의 공존하에서 함수 결정으로 변환하며, 이에 따른 탈수작용을 나타내는 당질이면 좋은데, 예컨대 일본국 특개소 62-136240호 공보, 특개소 62-152535호 공보, 특개소 62-152536호 공보, 특개소 62-152537호 공보등에서 개시되어 있는 무수 말토오스, 무수 락티톨, 무수 글루코오스, 무수 갈락토오스, 무수 파라티노오스, 무수 라피노오스, 무수 에를로오스, 무수 멜레지토오스등을 사용할 수 있다.

이들 무수 당질은 가급적 적은 수분, 바람직하게는 수분 3w/w% 미만, 보다 바람직하게는 수분 2w/w% 미만의 무수결정 당질을 사용할 수 있으며, 그 대표적인 예로서는 일본국 특개소 61-35800호 공보에서 개시되어 있는 결정성 α-말토오스분말(시판품으로서는 일본국의 주식회사 林原의 등록상표 "FINETOSE")가 가장 적합하다.

시클로덱스트린으로서는 α-, β- 및 γ-시클로덱스트린의 1종 또는 2종 이상을 적당히 사용할 수 있다.

필요하다면 이들 시클로덱스트린과 함께, 예컨대 말토올리고당, 덱스트린, 분기 덱스트린 등을 함유하고 있는 시클로덱스트린 함유 전분 부분 분해물 등을 사용하는 것도 마음대로이다.

본 발명의 고형물의 제조공정에 있어서는 가급적 수분이 적은, 바람직하게는수분 3w/w% 미만, 보다 바람직하게는 2w/w% 미만의 시클로덱스트린 분말 또는 시클로덱스트린 함유 전분 부분 분해물 분말을 유리하게 이용할 수 있다.

본 발명에서 말하는 "친수성 유기용매에 용해하는 프로폴리스 성분"이란 말은 프로폴리스 중에서 친수성 유기용매에 용해할 수 있는 성분이면 좋고, 그 조제방법으로서는 프로폴리스를 그대로 또는 에틸 에테르, 에틸 메틸 에테르 등으로서 탈랍 처리한 다음, 물과 서로 용해할 수 있는, 예컨대 메탄올, 에탄을, 프로판올 등의 알코올, 아세톤, 아세트산등의 친수성 유기용매, 바람직하게는 30w/w% 이상의 고농도 친수성 유기용매 수용액으로 상온 또는 가온상대에서, 필요하다면 환류(reflux)조건하에서 추출하는 것이 좋다.

또, 필요하다면, 프로폴리스를 끓어서 추출해내어 친수성 유기용매에 용해하는 성분의 현탁액을 조제함과 동시에 나아가서는 프로폴리스의 플라보노이드류로부터, 본 발명자등이 1991년 4월 11일자로 일본국 특허청에 특허 출원한 명세서(발명의 명칭「α-글리코실 플라보노이드류와 그 제조방법 및 용도」)에 기재하고 있는 α- 글리코실 플라보노이드류를 조제하여 친수성 유기용매에 용해하는 성분으로 할 수도 있다.

용액 또는 현탁액 상태의 이들 프로폴리스 성분에는 통상 본 발명의 고형물의 제조에 필요한 수분을 함유하고 있다. 프로폴리스 성분의 수분함량이 부족한 경우에는 적당량의 물을 첨가하는 것도 유리하게 실시할 수 있다.

고형물의 제조에 있어서 "친수성 유기용매에 용해하는 프로폴리스 성분을 함유하는 수용액을 당질에 함유시킨다" 라고 하는 것은 친수성 유기용매에 용해하는 프로폴리스 성분을 함유하는 수용액을 당질에 교반, 혼합등에 의해 균일하게 함유시킬 수 있으면 좋고, 그 가장 적합한 예로서는 프로폴리스 함유의 에탄올 수용액을 무수 당질 및 시클로덱스트린으로부터 선택되는 1종 이상의 당질에 대하여 통상, 고형물당 0.1∼50w/w%, 보다 바람직하게는 0.2∼30w/w%에서 선택되는 양이 바람직하다.

0.1w/w% 미만인 경우에는 섭취량과의 관계에서 프로폴리스 성분량이 지나치게 적고 50w/w%을 초과하면 물분산성이 곤란하게 된다.

프로폴리스 성분 함유의 수용액을 당질에 함유시킴에 있어서 수용액속의 수분, 바람직하게는 1w/w% 이상, 50w/w% 미만의 비교적 수분이 적은 것과의 공존은친수성 유기용매에 용해하는 성분의 당질에의 균일한 분산, 배합을 용이하게 하고, 또한 그 프로폴리스 성분이 당질에 다량으로 용이하게 흡착, 분산 또는 포접(包接)되어 함유되게 됨으로써 수득되는 고형물중에 함유되는 프로폴리스 성분의 함량을 높임과 동시에 물분산성을 현저히 향상시킨다.

그리고, 친수성 융기용매에 용해하는 프로폴리스 성분 함유의 수용액을 당질에 함유시켜서 탈수하여 고형물로 하려면 거기에 공존하는 수분을 무수 당질 및 시클로덱스트린에서 선택되는 1종 이상의 당질에 의해 탈수하면 된다.

이 탈수공정을 보다 효과적으로 진행하기 위하여 무수 당질 및 시클로 덱스트린으로부터 선택되는 당질을 더 추가하여 혼합하는 것도, 또한 필요하다면 가열, 건조하는 것도 마음대로이다.

그러나 프로폴리스의 유효성분은 고온 가열, 자외선 조사등의 가혹한 처리를함에따라 휘발분산, 열화(劣化), 분해등의 변질을 받기 쉬우므로, 그 유효성분을 가급적 안정하게 유지하기 위하여는 실온하에서의 당질에 의한 탈수작용을 주로 이용하고, 필요하다면 프로폴리스의 유효성분의 변질을 일으키지 않는 범위의 조건에서 친수성 유기용매등의 증발제거를 하는 것이 바람직하다.

이러기 위하여는 가급적 수분이 적은 무수 당질 및 시클로넥스트린으로부터 선택되는 1종 이상의 당질의 사용이 유리하다.

이와 같이 하여 수득한 고형물은 통상 분말이다.

필요하다면 고형물을 분말화 공정, 정립화(整粒化 : spherization)공정으로 처리하는 것도 마음대로이다.

본 발명의 고형물은 물분산성이 양호하고 기호성이 우수하며 취급이 용이한 프로폴리스 성분 함유 고형물이다.

본 발명의 고형물은 프로폴리스 추출물의 경우와 마찬가지로 거기에 함유되는 친수성 유기용매에 용해하는 프로폴리스 성분량에 따른 효과를 발휘한다는 것을 판명하였고, 건강식품, 항균제, 치료제 등으로서 건강의 유지, 증진, 더욱이는 각종 질환, 예컨대 바이러스성 질환, 세균성 질환, 외상성 질환, 면역질환, 류우머티즘, 당뇨병, 순환기 질환, 악성 종양, 신경성 질환등의 예방, 치료, 회복촉진에 유리하게 이용할 수 있다.

본 고형물의 사용방법으로서는 친수성 유기용매에 용해하는 프로폴리스 성분 함유 고형물의 투여량은 프로폴리스 성분 중량에 대해 어른 1일당, 0.01∼5g 정도를 1회∼수회로 나누어서 경구섭취하거나, 또는 고약등으로 가공하여 비경구적으로 투여하여도 좋다. 그리고, 본 고형물은 부향제(付香劑), 소취제(消臭劑), 오줌 요법제 등으로서도 가장 적합하다는 것을 판명하였다.

오줌 요법에 대하여는 일본국의 中尾良-편저「기적이 일어나는 오줌 요법」(1990년, 마끼노 출판)에서 해설되어 있다.

이에 따르면 오줌을 매일 100∼200 밀리리터 정도를 복용함에 따라 건강의유지, 증진, 나아가서는 각종 질환의 예방, 치료, 회복촉진에 효과적이라는 사실이 알려져 있다.

더욱이, 오줌의 복용량은 많으면 많을수록 그만큼의 효과가 기대되며, 아무런 해독(害毒)으로 되지 않는다는 것도 알려져 있다.

그러나 오줌의 냄새와 맛이 방해가 되어 오줌을 직접 입에 댄다는 것은 강한저항감을 안겨주게 한다.

본 발명의 고형물을 신선한 오줌에 가하면 용이하게 분산하고, 또는 용해하여 오줌에 프로폴리스의 향기를 부여하여 오줌의 냄새를 해소 혹은 저감하고, 더욱이 그 맛을 개선할 수 있음과 동시에 오줌요법의 효과를 증강함을 판명한 사실로부터 본 고형물은 오줌 요법제로서 유리하게 이용할 수 있다.

그 사용량은 신선한 오줌 100밀리리터당, 본 발명의 분말상 고형물을 통상, 약 0.1∼5그램의 범위에서 선택되는 양을 사용하면 목적을 달성할 수 있다.

또, 사용목적에 따라서 분말상 고형물을 다시금 과립, 단봉(short-rod)정제등의 유형물로 성형하여 이용하는 것도, 또한 본 발명의 분말상 고형물을 함유시킨 고약등으로 하여 이용하는 것도 유리하게 실시할 수 있다.

설하제(sublingual agent)등의 경우에는, 예컨대 정제로 성형하고, 외용제의경우에는, 예컨대 연고, 팝프제(찜질약)등으로하여 이용하는 것도 좋다.

그리고, 본 발명의 고형물을 제조할 수 있는데까지의 공정에서, 필요에 따라서 적당한 침가물, 예컨대 착향료, 착색료, 산미료, 감미료, 미네랄, 동식물 유래의 물질, 생리활성 물질 등의 1종이상을 병용하여 본 발명의 프로폴리스 성분 함유 고형물의 기호성을 더욱 높이는 것도, 건강의 유지, 증진, 나아가서는 각종 질환의 예방, 치료, 회복촉진을 더욱 증강하는 것도 유리하게 실시할 수 있다.

기호성을 높이는 첨가물로서는 예컨대 터어메리크(turmeric)추출물, 박하 추출물, 감귤류 추출물, 슈거 향료, 위스키 향료, 프루우트 향료, 하아브 향료 등 천연 또는 합성의 향신료 또는 착향료, 울금추출물, 파프리카(paprika)추출물, 잇꽃 (safflower)추출물, 적색색소, 황색색소, 갈색색소, 청색색소 등 천연 또는 합성의 착색료, 구연산, 능금산, 푸마르산, 주석산, 호박산, 아스코르빈산 등의 산미료, 스테비아(stevia)감미료, 글리시리진(glycyrrhizin) 감미료, L-아스파르틸 L-페닐알라닌 메틸 에스테르, 소우마틴, 사카린등 고감미도 감미료 등이 있고, 건강의 유지, 증진, 나아가서는 각종 질환의 예방, 치료, 회복촉진을 증강하는 첨가물로서는 예컨대 로얄 젤리, 간유, 난유(egg oil), 굴 추출물, 거북 추출물, "마무시"(pit viper)추출물, 약용 인삼 추출물, 삼백초 추출물, 은행나무 추출물, 솔잎 추출물, 동백죽 추출물, 매실 추출물, 비파의 잎추출물, 쇠뜨기 추출물, 스피룰리나(spirulina) 추출물, 클로렐라 추출물 등 동식물 유래의 물질, 티아민, 리보플라빈, 비타민 B17, L-아스코르빈산, α-글리코실 L-아스코르빈산, 루틴(rutin), α-글리코실루틴, 카로티노이드, 에르고스테롤, 토코페롤등 비타민류, 리파아제, 우로키나아제, 프로테아아제등 효소류, 인슐린, 성장 호르몬, 우로가스트론, 에리드로포에틴(erythropoietin)칼시토닌, 프롤락틴, 남성 호르몬, 여성 호르몬 등 호르몬류, 인터페론, 림포톡신, 종양괴사 인자, 대식세포(macrophage) 유주(遊走)저지인자, 콜로니 형성 자극인자, 전이인자, 인터로이킨 2(interleukin2) 등 사이토카인(cytokine)류를 포함하는 생리활성 물질이 있는데, 필요에 따라서 이들 첨가물중의 1종 또 2종 이상을 적당히 사용할 수 있다.

다음에 본 발명의 프로폴리스 성분을 함유 고형물의 생리활성의 한가지 예에 대하여 실험으로 설명한다.

[실험 1] 프로폴리스 성분 함유 고형물의 조제

실시예 5의 방법에 준하여 조제한 탈랍처리된 프로폴리스 추출물(프로폴리스 성분 약 30w/w% 함유) 1중량부에 무수결정 말토오스 2중량부를 가하여 혼합하고 40℃에서 통풍건조하여 프로폴리스 성분 함유의 분말상 고형물을 수득하였다.

이어서 이렇게 하여 수득한 고형물을 사용하여 그 작용을 조사하였다.

[실험 2] 바이러스 억제효과

바이러스 억제효과는 미리 프로폴리스 성분을 함유한 용액으로 처리한 바이러스[(VSV (수포성 구내염 바이러스)] 또는 HSV-1(단순 헤르페스 바이러스 1형) FL 세포에 감염시키는 플라아크(plaque) 반감법에 의해 조사하였다.

즉, 실험 1의 방법으로 조제한 프로폴리스 성분 함유의 분말상 고형물을 행크스액(Hanks^lsolution) (pH 약 7.4)중에 프로폴리스 성분이 ml당 10 또는 50㎍가 되도록 희석 또는 용해하여 프로폴리스 성분 함유의 용액을 조제하였다.

바이러스 용액은 농도를 ml당 10²∼10⁴플라아크 형성단위 함유용액으로 하였다. 전술한 프로폴리스 성분 함유용액 0.5ml와 바이러스 용액 0.5ml를 혼합하여 37℃에서 1시간 처리한 것을 사용하여 FL 세포에 감염시켜 형성되는 플라아크의 수를 측정하였다.

대조로서 프로폴리스 성분을 함유하지 않은 바이러스 용액을 조제하여, 이 바이러스 용액으로 마찬가지로 감염시켜 형성되는 플라아크의 수를 측정하였다.

바이러스 억제율(%)은 다음식으로 구하였다.

[식 1]

프로폴리스 성분 농도(㎍/ml)와 바이러스 억제율(%)의 관계를 표 1에 종합하였다.

[표 1]

표 1의 결과로부터 명백한 바와 같이 프로폴리스 성분의 공존은 현저한 바이러스 억제효과를 나타내고, 그 효과는 농도의 상승에 따라서 증가한다는 것을 판명하였다.

본 발명의 프로폴리스 성분 함유의 고형물의 바이러스 억제효과는 거기에 함유되는 프로폴리스 성분량에 의존하고, 프로폴리스 추출물의 경우와 대략 동등함을 판명하였다.

[실험 3] 스트레스 억제효과

[실험 3-1] 래트에 대한 스트레스 부하

래트에 대한 스트레스 부하는「신약개발을 위한 동물 모델 이용 집성(集成)(伊藤隆太, 高橋良, 本田西男)」편저, 제247∼254페이지(1985년), R ＆ D Planning, 東京)에 있어서, 松尾등이 기재한 방법에 준하여 Wister계 수컷 래트, 체중 280∼350g을 금망으로 된 스트레스 케이지에 구속하고, 수온 23℃에서 18시간동안 수침(水浸)함으로써 급성 위궤양을 일으켰다.

[실험 3-2] 스트레스 억제제의 경구투여

스트레스 억제제로서 실험 1의 방법으로 얻은 프로폴리스 성분 함유의 고형물을 각종 농도로 용해한 수용액을 투여하고, 또 대조로서 증류수 또는 무수 결정 말토오스를 일정 농도로 용해한 수용액을 투여하였다.

투여방법은 1군당 8마리로 하고, 1마리당 스트레스 억제제 3ml씩을 스트레스 부하개시 10분전에 위(胃)존데(sonde)를 사용하여 강제적으로 경구 투여하였다.

투여군, 스트레스 억제제 및 투여량의 관계를 표 2에 종합하였다.

[표 2]

[실험 3-3] 효과의 판정

스트레스 부하를 한 다음, 에테르 흡입 치사시켜서 해부하여 위점막위에 발생한 미란(erosion)의 길이(mm)를 측정하고, 이것을 합계하여 래트 1마리당의 궤양계수(ulcer index)를 구하였다.

그 결과는 표 3에 종합하였다.

[표 3]

표 3의 결과로부터 명백한 바와 같이 프로폴리스 성분 함유의 고형물을 투여한 군은 궤양계수가 대조 1군(증류수 투여)에 대하여 Ⅲ 내지 V군(1마리당 프로폴리스 성분 함유 고형물 0.3∼3.0mg 투여) 의 경우, 약 60%로 저하해 있고, Ⅵ군(같은 9.0mg 투여)인 경우, 약 40%로 저하하여 있어 스트레스 억제효과의 현저함이 판명하였다. 통계학적으로 보아도 1군(증류수 투여)에 대하여 II군(무수 결정 말토오스)의 경우에는 유의차(有意差)가 없고, Ⅲ 내지 V군의 경우에는 위험율 5%의 유의차가 있으며, Ⅳ군의 경우에는 위험율 1%의 유의차가 있어 급성 위궤양의 발생이 감소하여 명백하게 스트레스 억제효과를 발휘하였다.

다음에 본 발명의 구체예로서 약간의 실시예를 설명하나, 본 발명은 이들 실시예에만 한정되는 것은 아니다.

[실시예 1]

프로폴리스를 통상의 방법에 따라서 고농도 에탄올 수용액으로 추출하여 조제한 프로폴리스 추출물(에탄올 약 65w/w%, 수분 약 20w/w% 및 프로폴리스 성분 약 15w/w% 함유) 5중량부에 γ-시클로덱스트린 2중량부 및 무수결정 말토오스 분말 5중량부를 가하여 혼합한 다음, 40℃에서 1시간 통풍건조하고, 다시 무수 결정 말토오스 분말 7중량부를 균일하게 혼합하여 분말상의 고형물을 얻었다. 이것을 라미네이트 알루미늄제의 포장용기에 1그램씩 충전하여 밀봉하였다.

이 제품은 물에 분산성이 양호하고 기호성도 우수하여 건강식품, 항균제, 치료제, 부향제, 악취제거제, 오줌 요법제 등으로서 건강의 유지, 증진, 나아가서는 각종 질환의 예방, 치료, 회복촉진에 유리하게 이용할 수 있다.

건강식품으로서는, 예컨대 직접 섭취하여도 좋고, 또한 차, 우유, 주우스 등에 200ml 당 0.2∼1그램 정도를 분산 또는 용해하여 이용하면 좋다. 그리고, 오줌 요법제로서는 신선한 오줌 100ml당 0.5∼2그램 정도를 분산 또는 용해하여 이용하면 좋다.

[실시예 2]

프로폴리스를 통상의 방법에 따라서 고농도 에탄올 수용액으로 추출하여 조제한 프로폴리스 추출물(에탄올 약 74w/w% , 수분 약 8w/w% 및 프로폴리스 성분 약 18w/w% 함유) 5중량부에 레몬 향료 적당량과 α-, β- 및 γ-시클로덱스트린 함유의 전분 부분 분해물 분말(일본국의水港精糖 주식회사 제조, 등록상표 "DEXY PEARL^RSD-20」을 5중량부 가하여 혼합한 다음, 40℃에서 1시간 통풍 건조하고, 또한 스테비아 감미료(일본국의 東洋精糖 주식회사 제조, 상품명「α-G Sweet)」) 0.02 중량부, 구연산 0.02 중량부 및 무수 결정 말토오스 분말 15 중량부를 가하여 잘 혼합하고 과립성형기에 걸어서 과립상 고형물을 얻는다. 이것을 병에 100그램씩 충전하여 밀봉한다.

이 제품은 실시예 1과 마찬가지로 물에 분산성이 양호하고 기호성이 우수하여 건강식품, 항균제, 오줌 요법제등으로서 건강의 유지 증진, 나아가서는 각종 질환의 예방 치료, 회복촉진에 유리하게 이용할 수 있다.

[실시예 3]

실시예 2의 무수 결정 말토오스 분말 대신에 무수 결정 락티톨 분말을 사용하여 실시예 2와 마찬가지로 하여 과립상 고형물을 수득한 다음, 이것을 병에 충전하여 밀봉한다.

이 제품은 실시예 1의 경우와 마찬가지로 물에 분산성이 양호하고 기호성이 우수하여 건강식품, 항균제, 오줌 요법제등으로서 건강의 유지, 증진, 나아가서는 각종 질환의 예방, 치료, 회복촉진에 유리하게 이용할 수 있다.

[실시예 4]

실시예 2의 방법으로 수득한 과립상 고형물을 통상의방법에 따라서 정제 성형기에 걸어서 1정 약 800㎎의 정제를 수득하였다.

이 제품은 건강식품, 특히 그 사용방법이 설하제로서, 프로폴리스 성분을 구강내에서 서서히 방출하여 점막을 거쳐 흡수시키는데 적합하다.

또, 이 제품은 프로폴리스의 향기성분을 지속하여 즐길 수도 있기 때문에 입속의 향정(香錠)으로서도 가장 적합하다.

[실시예 5]

프로폴리스를 통상의 방법에 따라서 고농도 메탄올 수용액으로 추출하여 조제한 프로폴리스 추출물을 증발건조 고화하여 에틸 에테르에 의한 고액 분리법으로 탈랍처리한 다음, 고농도 에탄올 수용액에서 용해하여 조제한 탈랍처리된 프로폴리스 추출물(에탄올 약 70w/w%, 수분 약 10w/w% 및 프로폴리스 성분 약 20w/w%함유) 5중량부, 허어브(herb)향료 적당량 과 α-, β- 및 γ-시클로덱스트린 함유의 전분 부분 분해물 분말을 5중량부 가하여 혼합하고 이어서 30℃에서 2시간 통풍 건조하고, 또한 L-아스코르빈산 칼슘 0.5 중량부 및 무수결정 말토오스 분말 20 중량부를 가하고 균일하게 혼합하여 분말상의 고형물을 수득한 다음, 이것을 라미네이트 알루미늄제의 포장용기에 2그램씩 충전하여 밀봉하였다.

이 제품은 실시예 1의 경우와 마찬가지로 물에 분산성이 양호하고 기호성이 우수하여 건강식품, 항균제, 오줌 요법제등으로서 건강의 유지, 증진, 나아가서는 각종 질환의 예방, 치료, 회복촉진에 유리하게 이용할 수 있다.

[실시예 6]

프로폴리스를 에틸 에테르로써 탈랍처리한 다음, 고농도 에탄올 수용액으로추출하여 조제한 탈랍처리한 프로폴리스 추출액(에탄올 약 74w/w%, 수분 약 8w/w% 및 프로폴리스 성분 약 18w/w% 함유) 5중량부에 약용 인삼 추출물(함수물 ) 1중량부 및 무수결정 글루코오스 분말 10중량부를 가하여 잘 혼합하고, 이어서 실온에서 3시간 해방 방치하며, 다시 무수결정 글루코오스 분말 5중량부를 균일하게 혼합하여 분말상 고형물을 수득한 다음, 이것을 라미네이트 알루미늄제의 포장용기에 1그램씩 충전하고 밀봉하였다.

이 제품은 실시예 1의 경우와 마찬가지로 물에 분산성이 양호하고, 기호성이 우수하여 건강식품, 오줌 요법제 등으로서 건강의 유지, 증진, 나아가서는 각종질환의 예방, 치료, 회복촉진에 유리하게 이용할 수 있다.

상기한 사실로부터 명백한 바와 같이 본 발명은 무수당질 및 시클로덱스트린에서 선택되는 1종 이상의 당질에 프로폴리스의 주요성분인 물에 용해하기 어렵거나 또는 소수성으로서 친수성 유기용매에 용해하는 성분을 함유시킨 고형물은 물분산성이 양호하고, 기호성이 우수하여, 종래의 액상 프로폴리스 추출액의 결점 및 유화제 또는 계면활성제의 사용을 필수로 하는 공지의 고형물의 결점을 모두 해소할 수 있다.

본 발명의 고형물은 프로폴리스 추출물의 경우와 마찬가지로 건강식품, 항균제, 치료제 등으로서 건강의 유지, 증진, 더욱이는 각종 질환의 예방, 치료, 회복 촉진에 유리하게 이용할 수 있다.

또, 본 발명의 고형물은 부향제, 악취 제거제, 오줌 요법제, 설하제 등으로서도 유리하게 이용할 수 있음을 판명하였다.

Claims (7)

1종 이상의 당질과, 본래대로의 프로폴리스 및 탈랍 처리된 프로폴리스중에함유되어 있는 프로폴리스 성분으로 되어 있고, 유기용매의 수용액에 용해하는 물분산성의 고형물 조성물의 제조방법에 있어서, (가) 본래대로의 프로폴리스와 탈랍 처리된 프로폴리스로 된 군으로부터 선택되는 원료를 1종 선택하고, (나) 상기 원료를, 아세톤, 아세트산 및 친수성 알코올로 된 군으로부터 선택되고 수용액중에서의 농도가 약 30w/w% 이상인 유기용매로 된 수용액으로써 추출하여, 상기 원료중에 함유되며 상기 유기용매에 가용성인 프로폴리스 성분을 함유하는 제1추출물을 얻고, (다) 상기 제1추출물로부터 수분함량이 약 1w/w% 내지 약 50w/w% 되도록 물을 증발시켜 제2추출물을 얻은 다음, (라) 상기 제2추출물을, 무수당질과 시클로덱스트린으로 된 군으로부터 선택되는 1종 이상의 당질에 배합하여 제2추출물을 탈수하고, 상기 제2추출물의 량은 고형분 기준으로 상기 당질에 대해 약 0.1∼50w/w% 의 범위로 하고, (마) 상기 탈수된 제2추출물을 실온에서 건조한 후, (바) 상기 건조 추출물을 무수당질과 시클로덱스트린으로 된 군으로부터 선택되는 1종 이상의 당질 유효량중에 배합하여 물분산성의 고형물 조성물을 얻음을 특징으로 하는 물분산성 고형물 조성물의 제조방법.

제1항에 있어서, 상기 무수당질이 무수 결정 당질인 제조방법.

제2항에 있어서, 상기 무수 결정 당질은 무수 상태의 말토오스, 락티톨, 글루코오스, 갈락토오스, 파라티노오스, 라피노오스, 에를로오스 및 멜레지토오스로 된 군으로부터 선택되는 제조방법.

제1항에 있어서, 상기 친수성 알코올은 메탄올, 에탄올 및 프로판올로부터 선택되는 제조방법.

제1항에 있어서, 상기 당질의 수분 함유량이 약 3w/w% 미만인 제조방법.

제1항에 있어서, 상기 고형물 조성물은 분말, 과립 또는 정제의 형태인 제조방법.

제1항에 있어서, 상기 물분산성 고형물 조성물을, 건강식품을 담체로 하여 여기에 배합하는 제조방법.