JPWO2015198521A1 - 正極、電池、電池パック、電子機器、電動車両、蓄電装置および電力システム - Google Patents
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Abstract
Description
第1の活物質と第2の活物質とを含み、
第1の活物質および第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
第1の活物質は粒子状を有し、第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
第2の活物質は粒子状を有し、第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]である正極である。
正極と負極と電解質とを含み、
正極は、第1の活物質と第2の活物質とを含み、
第1の活物質および第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
第1の活物質は粒子状を有し、第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
第2の活物質は粒子状を有し、第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]である電池である。
正極と、負極と、電解質とを含む電池を備え、
正極は、第1の活物質と第2の活物質とを含み、
第1の活物質および第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
第1の活物質は粒子状を有し、第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
第2の活物質は粒子状を有し、第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]である電池パックである。
正極と、負極と、電解質とを含む電池を備え、
正極は、第1の活物質と第2の活物質とを含み、
第1の活物質および第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
第1の活物質は粒子状を有し、第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
第2の活物質は粒子状を有し、第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]であり、
電池から電力の供給を受ける電子機器である。
電池と、
電池から電力の供給を受けて車両の駆動力に変換する変換装置と、
電池に関する情報に基づいて車両制御に関する情報処理を行う制御装置と
を備え、
電池は、正極と、負極と、電解質とを含み、
正極は、第1の活物質と第2の活物質とを含み、
第1の活物質および第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
第1の活物質は粒子状を有し、第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
第2の活物質は粒子状を有し、第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]である電動車両である。
正極と、負極と、電解質とを含む電池を備え、
正極は、第1の活物質と第2の活物質とを含み、
第1の活物質および第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
第1の活物質は粒子状を有し、第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
第2の活物質は粒子状を有し、第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]であり、
電池に接続される電子機器に電力を供給する蓄電装置である。
正極と、負極と、電解質とを含む電池を備え、
正極は、第1の活物質と第2の活物質とを含み、
第1の活物質および第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
第1の活物質は粒子状を有し、第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
第2の活物質は粒子状を有し、第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]であり、
電池から電力の供給を受け、または、発電装置もしくは電力網から電池に電力が供給される電力システムである。
1.第1の実施形態(円筒型電池の例)
2.第2の実施形態(扁平型電池の例)
3.第3の実施形態(電池パックおよび電子機器の例)
4.第4の実施形態(蓄電システムの例)
5.第5の実施形態(電動車両の例)
[電池の構成]
以下、図1を参照しながら、本技術の第1の実施形態に係る非水電解質二次電池の一構成例について説明する。この非水電解質二次電池は、例えば、負極の容量が、電極反応物質であるリチウム(Li)の吸蔵および放出による容量成分により表されるいわゆるリチウムイオン二次電池である。この非水電解質二次電池はいわゆる円筒型といわれるものであり、ほぼ中空円柱状の電池缶11の内部に、一対の帯状の正極21と帯状の負極22とがセパレータ23を介して積層し巻回された巻回電極体20を有している。電池缶11は、ニッケル(Ni)のめっきがされた鉄(Fe)により構成されており、一端部が閉鎖され他端部が開放されている。電池缶11の内部には、電解質としての電解液が注入され、正極21、負極22およびセパレータ23に含浸されている。また、巻回電極体20を挟むように巻回周面に対して垂直に一対の絶縁板12、13がそれぞれ配置されている。
正極21は、いわゆるリチウム過剰型の正極であり、例えば、正極集電体21Aの両面に正極活物質層21Bが設けられた構造を有している。なお、図示はしないが、正極集電体21Aの片面のみに正極活物質層21Bを設けるようにしてもよい。正極集電体21Aは、例えば、アルミニウム箔、ニッケル箔あるいはステンレス箔などの金属箔により構成されている。正極活物質層21Bは、例えば、電極反応物質であるリチウム(Li)を吸蔵および放出することが可能なリチウム過剰型の正極活物質を含んでいる。正極活物質層21Bは、必要に応じて添加剤をさらに含んでいてもよい。添加剤としては、例えば、導電剤および結着剤のうちの少なくとも1種を用いることができる。
正極活物質は、第1の正極活物質および第2の正極活物質を含んでいる。第1の正極活物質および第2の正極活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含んでいる。具体的には、第1の正極活物質および第2の正極活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)が固溶されたリチウム複合酸化物を含んでいる。
Li1+a(MnbCocNi1-b-c)1-aM3dO2-e ・・・(1)
(但し、式(1)中、M3はアルミニウム(Al)、マグネシウム(Mg)、ジルコニウム(Zr)、チタン(Ti)、バリウム(Ba)、ホウ素(B)、ケイ素(Si)および鉄(Fe)のうちの少なくとも1種、好ましくはアルミニウム(Al)、マグネシウム(Mg)およびチタン(Ti)のうちの少なくとも1種である。aは0<a<0.25、bは0.3≦b<0.7、cは0≦c<1−b、dは0≦d≦1、eは0≦e≦1である。)
結着材としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリアクリロニトリル(PAN)、スチレンブタジエンゴム(SBR)およびカルボキシメチルセルロース(CMC)などの樹脂材料、ならびにこれら樹脂材料を主体とする共重合体などから選択される少なくとも1種が用いられる。
導電剤としては、例えば、黒鉛、カーボンブラックあるいはケッチェンブラックなどの炭素材料が挙げられ、それらのうちの1種または2種以上が混合して用いられる。また、炭素材料の他にも、導電性を有する材料であれば金属材料あるいは導電性高分子材料などを用いるようにしてもよい。
負極22は、例えば、負極集電体22Aの両面に負極活物質層22Bが設けられた構造を有している。なお、図示はしないが、負極集電体22Aの片面のみに負極活物質層22Bを設けるようにしてもよい。負極集電体22Aは、例えば、銅箔、ニッケル箔あるいはステンレス箔などの金属箔により構成されている。
結着剤としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリアクリロニトリル(PAN)、スチレンブタジエンゴム(SBR)およびカルボキシメチルセルロース(CMC)などの樹脂材料、ならびにこれら樹脂材料を主体とする共重合体などから選択される少なくとも1種が用いられる。
セパレータ23は、正極21と負極22とを隔離し、両極の接触による電流の短絡を防止しつつ、リチウムイオンを通過させるものである。セパレータ23は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレンあるいはポリエチレンなどよりなる合成樹脂製の多孔質膜、またはセラミック製の多孔質膜により構成されており、これらの2種以上の多孔質膜を積層した構造とされていてもよい。中でも、ポリオレフィン製の多孔質膜は短絡防止効果に優れ、かつシャットダウン効果による電池の安全性向上を図ることができるので好ましい。特にポリエチレンは、100℃以上160℃以下の範囲内においてシャットダウン効果を得ることができ、かつ電気化学的安定性にも優れているので、セパレータ23を構成する材料として好ましい。また、ポリプロピレンも好ましく、他にも、化学的安定性を備えた樹脂であればポリエチレンあるいはポリプロピレンと共重合させたり、またはブレンド化することで用いることができる。
セパレータ23には、液状の電解質である電解液が含浸されている。電解液は、溶媒と、この溶媒に溶解された電解質塩とを含んでいる。電解液が、電池特性を向上するために、公知の添加剤を含んでいてもよい。
次に、本技術の第1の実施形態に係る非水電解質二次電池の製造方法の一例について説明する。
第1の実施形態によれば、以下の第1の正極活物質と第2の正極活物質を組み合わせて用いることで、リチウム過剰型の正極21の体積エネルギー密度と負荷特性を両立できる。
第1の正極活物質:粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]である正極活物質
第2の正極活物質:粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]である正極活物質
[電池の構成]
図3は、本技術の第2の実施形態に係る非水電解質二次電池の一構成例を示す分解斜視図である。この二次電池は、正極リード31および負極リード32が取り付けられた扁平形状の巻回電極体30をフィルム状の外装部材40の内部に収容したものであり、小型化、軽量化および薄型化が可能となっている。
次に、本技術の第2の実施形態に係る非水電解質二次電池の製造方法の一例について説明する。まず、正極21および負極22のそれぞれに、溶媒と、電解質塩と、高分子化合物と、混合溶剤とを含む前駆溶液を塗布し、混合溶剤を揮発させて電解質層33を形成する。次に、正極集電体21Aの端部に正極リード31を溶接により取り付けるとともに、負極22の端部に負極リード32を溶接により取り付ける。次に、正極21と負極22とをセパレータ23を介して積層し積層体としたのち、この積層体をその長手方向に巻回して、最外周部に保護テープを接着して巻回電極体30を形成する。最後に、例えば、外装部材40の間に巻回電極体30を挟み込み、外装部材40の外縁部同士を熱融着などにより密着させて封入する。その際、正極リード31および負極リード32と外装部材40との間には密着フィルム41を挿入する。これにより、図3に示した非水電解質二次電池が得られる。
第3の実施形態では、第1または第2の実施形態に係る非水電解質二次電池を備える電池パックおよび電子機器について説明する。
電子回路401は、例えば、CPU、周辺ロジック部、インターフェース部および記憶部などを備え、電子機器400の全体を制御する。
電池パック300は、組電池301と、充放電回路302とを備える。組電池301は、複数の二次電池301aを直列および/または並列に接続して構成されている。複数の二次電池301aは、例えばn並列m直列(n、mは正の整数)に接続される。なお、図5では、6つの二次電池301aが2並列3直列(2P3S)に接続された例が示されている。二次電池301aとしては、第1または第2の実施形態に係る非水電解質二次電池が用いられる。
第4の実施形態では、第1または第2の実施形態に係る非水電解質二次電池を蓄電装置に備える蓄電システムについて説明する。この蓄電システムは、およそ電力を使用するものである限り、どのようなものであってもよく、単なる電力装置も含む。この電力システムは、例えば、スマートグリッド、家庭用エネルギー管理システム(HEMS)、車両など含み、蓄電も可能である。
以下、図6を参照して、第4の実施形態に係る蓄電システム(電力システム)100の構成例について説明する。この蓄電システム100は、住宅用の蓄電システムであり、火力発電102a、原子力発電102b、水力発電102cなどの集中型電力系統102から電力網109、情報網112、スマートメータ107、パワーハブ108などを介し、電力が蓄電装置103に供給される。これと共に、家庭内発電装置104などの独立電源から電力が蓄電装置103に供給される。蓄電装置103に供給された電力が蓄電される。蓄電装置103を使用して、住宅101で使用する電力が給電される。住宅101に限らずビルに関しても同様の蓄電システムを使用できる。
第5の実施形態では、第1または第2の実施形態に係る非水電解質二次電池を備える電動車両について説明する。
(第1の正極活物質の作製工程)
第1の正極活物質を以下のようにして作製した。まず、一般に工業的に行われている共沈法により水酸化物の塩を析出させることによって前駆体を作製した。遷移金属原料としてのCoSO4・7H2O(日本化学産業株式会社製)、MnSO4・H2O(日本化学産業株式会社製)、NiSO4・6H2O(正同化学工業株式会社製)、およびAl(NO3)3・9H2Oと、アルカリ原料としてのNaOHとを、表1に示す金属比となるように秤量して水に溶解して用いた。また、安定に共沈させるために、キレート剤としてアンモニア水(関東化学株式会社製)を用いた。
第2の正極活物質を以下のようにして作製した。混合物の焼成条件を850℃、12時間に代えて1050℃、12時間とする以外は第1の正極活物質の作製工程と同様にして、表1に示す平均組成(Li1.13[Mn0.6Co0.2Ni0.2]0.87Al0.01O2)を有するリチウム複合酸化物を得た。このリチウム複合酸化物をさらに遊星ミルにて1000rpmにて15分間粉砕した。この粉砕したリチウム複合酸化物を第2の正極活物質として用いた。
上述のようにして得られた第1の正極活物質M1と第2の正極活物質M2とを重量比(M1:M2)で80:20となるように混合することにより、正極活物質を得た。
以上のようにして得られた正極活物質として用いて、以下に示すようにして非水電解質二次電池を作製した。なお、下記の正極および負極の片面塗布試料を別途作製し、各電極の対極Liコインセルにより、正極および負極の充電容量を求めた。具体的には、正極の場合、各実施例の初回充電電圧まで充電したときの電気容量を測定し、負極の場合、定電流で0V後、電流値が定電流値の1/10となるまで低電圧充電したときの電気容量を測定し、各電極の合剤厚み当たりの充電容量を求めた。この値を用いて、(正極の充電容量/負極の充電容量)が0.5となるように、正極、負極の厚みを正極、負極合剤スラリーの固形分や塗布速度などにより調整した。
正極を以下のようにして作製した。まず、混合した正極活物質90重量%、アモルファス性炭素粉(ケッチェンブラック)5重量%と、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)5重量%とを混合して正極合剤を調製した。この正極合剤をN−メチル−2−ピロリドン(NMP)に分散させて正極合剤スラリーを作製した後、この正極合剤スラリーを帯状アルミニウム箔(正極集電体)の両面に均一に塗布して、塗膜を形成した。次に、この塗膜を温風乾燥した後、ロールプレス機で圧縮成型(ロール温度130℃、線圧0.7t/cm、プレス速度10m/min)し、正極シートを形成した。次に、この正極シートを48mm×300mmの帯状に切り出して、正極を作製した。次に、正極の正極集電体露出部分に正極リードを取り付けた。
第1の正極活物質粒子の粒子内の平均空隙率V1、平均粒径Dを以下のようにして求めた。まず、HITACHI製、イオンミリングシステムE−3500を用いて、プレス後の正極の断面を作製し、その断面をHITACHI製の走査電子顕微鏡(Scanning Electron Microscope;SEM)を用いて3kVにて5000倍の断面画像(以下「断面SEM像」という。)を撮った。その後、画像解析ソフトImageJを用いて、断面SEM像中から無作為に10個の第1の正極活物質粒子を選び出し、それらの粒子それぞれの粒子内の空隙率および粒径を算出した。この操作を20枚の断面SEM像について行い、得られた粒子内の空隙率を単純に平均(算術平均)して粒子内の平均空隙率V1を求めた。また、得られた粒径を単純に平均(算術平均)して平均粒径D1を求めた。
負極を以下のようにして作製した。まず、負極活物質としての平均粒径7μmのSiO粒子とポリイミドバインダーを20重量%含むNMP溶液とを重量比(SiO粒子:NMP溶液)で7:2となるように混合して、負極合剤スラリーを作製した。次に、負極合剤スラリーをギャップ35μmのバーコーターを用いて15μm厚の銅箔(負極集電体)の両面に塗布して塗膜を形成し、この塗膜を80℃で乾燥させた。次に、ロールプレス機で塗膜を圧縮成型した後、700℃で3時間加熱して負極シートを形成した。この負極シートを50mm×310mmの帯状に切り出して、負極を作製した。次に、負極の負極集電体露出部分に負極リードを取り付けた。
まず、作製した正極および負極を、厚み25μmの微孔性ポリエチレンフィルムよりなるセパレータを介して密着させ、長手方向に巻回して、最外周部に保護テープを貼り付けることにより、扁平形状の巻回電極体を作製した。次に、この巻回電極体を外装部材の間に装填し、外装部材の3辺を熱融着し、一辺は熱融着せずに開口を有するようにした。外装部材としては、最外層から順に25μm厚のナイロンフィルムと、40μm厚のアルミニウム箔と、30μm厚のポリプロピレンフィルムとが積層された防湿性のアルミラミネートフィルムを用いた。
まず、エチレンカーボネート(EC)とエチルメチルカーボネート(EMC)とを、質量比がEC:EMC=5:5となるようにして混合した混合溶媒を調製した。次に、この混合溶媒に、電解質塩として六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を1mol/lとなるように溶解させて電解液を調製した。この電解液を外装部材の開口から注入し、外装部材の残りの1辺を減圧下において熱融着し、密封した。これにより、目的とする非水電解質二次電池が得られた。
第1の正極活物質M1と第2の正極活物質M2とを重量比(M1:M2)で90:10となるように混合したこと以外は、実施例1と同様にして非水電解質二次電池を作製した。
負極活物質として黒鉛を用いた。また、(正極の充電容量/負極の充電容量)が0.9となるように、正極、負極の厚みを正極、負極合剤スラリーの固形分や塗布速度などにより調整した。これ以外のことは実施例1と同様に非水電解質二次電池を得た。
負極活物質としてケイ素(Si)を用いたこと以外は実施例1と同様に非水電解質二次電池を得た。
第2の正極活物質の作製工程において粉砕条件を変更し、第2の正極活物質粒子の平均粒径D2を5.5[μm]、粒子内の平均空隙率V2を2[%]としたこと以外は実施例1と同様に非水電解質二次電池を得た。
硝酸アルミニウム九水和物(Al(NO3)3・9H2O)を加えずに、Li:Mn:Co:Ni=1.2:0.48:0.16:0.16(原子比)となるように原料を混合したこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第2の正極活物質の作製工程において粉砕条件を変更し、第2の正極活物質粒子の平均粒径D2を1.1[μm]、粒子内の平均空隙率V2を1[%]としたこと以外は実施例1と同様に非水電解質二次電池を得た。
第1、第2の正極活物質の作製工程において、前駆体およびLi源の混合物を窒素雰囲気下で焼成すること以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第1、第2の正極活物質の作製工程において、反応層の温度(共沈温度)を55℃としたこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第1の正極活物質の作製工程において、焼成温度を800℃としたこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を作製した。
第2の正極活物質の作製工程において、焼成温度を950℃としたこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
Li:Mn:Co:Ni:Ti=1.13:0.522:0.261:0.087:0.01(原子比)となるように原料を混合したこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第1の正極活物質M1と第2の正極活物質M2とを重量比(M1:M2)で60:40となるように混合したこと以外は、実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第1、第2の正極活物質の作製工程において、アルカリ源として炭酸ナトリウムを用いたこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。なお、実施例14の正極では、不定形状の空隙が第1の正極活物質粒子の中心部に局在していることが断面SEM像により確認された。
Li:Mn:Co:Ni:Mg=1.13:0.522:0.261:0.087:0.01(原子比)となるように原料を混合したこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第1、第2の正極活物質の作製工程において、反応槽の温度を35℃としたこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第1、第2の正極活物質の作製工程において、焼成温度を950℃としたこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第2の正極活物質の製造工程において粉砕条件を変更し、第2の正極活物質の平均粒径D2を6.4[μm]、粒子内の平均空隙率V2を4[%]としたこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第2の正極活物質を混合せずに正極合剤を作製したこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第1、第2の正極活物質の作製工程において、反応槽の温度を60℃としたこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第2の正極活物質の作製工程における焼成温度を900℃としたこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第1、第2の正極活物質の作製工程において、反応槽の温度を55℃とし、さらに撹拌速度を600rpmとしたこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第1の正極活物質の作製工程において、反応槽の温度を25℃とすること以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
第2の正極活物質の作製工程において、遊星ミルの粉砕時間を30分としたこと以外は実施例1と同様にして非水電解質二次電池を得た。
上述のようにして得られた実施例1〜16、比較例1〜9の非水電解質二次電池について、以下の評価を行った。
初期の体積エネルギー密度を以下のようにして求めた。まず、以下の充放電条件にて、充放電を2サイクル行い、2サイクル目の正極活物質重量あたりの放電容量(mAh/g)を測定した。次に、測定した放電容量を、正極活物質層の体積密度(g/cc)と掛け合わせることで、体積エネルギー密度(mAh/cc)を算出した。
充電条件:環境温度23℃、充電電圧4.55V、充電電流0.5A、充電時間2.5時間
放電条件:環境温度23℃、放電電流0.2A、終止電圧2.0V
負荷特性を以下のようにして評価した。まず、上述の充放電条件にて充放電を行い、放電電流0.2Aでの放電容量を測定した。次に、充電電流0.5A、充電時間2.5時間の条件で充電を行った後、放電電流2.0A、終止電圧2.0Vの条件で放電を行い、放電電流値2.0Aでの放電容量を測定した。次に、測定した放電電流0.2Aでの放電容量および放電電流値2.0Aでの放電容量を以下の式に代入して、負荷特性を求めた。
負荷特性[%]=(放電電流値2.0Aでの放電容量)/(放電電流0.2Aでの放電容量)×100
容量維持率を以下のようにして求めた。まず、上述の充放電条件にて、充放電を行い、1サイクル目の放電容量を測定した。次に、上述の充放電条件にて充放電を繰り返した後、300サイクル目の放電容量を測定した。次に、測定した1サイクル目の放電容量および300サイクル目の放電容量を以下の式に代入して、300サイクル後の容量維持率を求めた。
300サイクル後の容量維持率[%]=(300サイクル目の放電容量/1サイクル目の放電容量)×100
M1:第1の正極活物質
M2:第2の正極活物質
D1:第1の正極活物質の平均粒径
D2:第2の正極活物質の平均粒径
V1:第1の正極活物質の粒子内の平均空隙率
V2:第2の正極活物質の粒子内の平均空隙率
(*1):不定形状の空隙が第1の正極活物質の中心部に局在
実施例1〜16では、第1の正極活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]を満たし、かつ、第1の正極活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]を満たしている。また、第2の正極活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]を満たし、かつ、第2の正極活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]を満たしている。このため、良好な体積エネルギー密度、負荷特性および容量維持率が得られている。
なお、実施例1〜16では、a、b、c、dおよびeの数値が幾つかの限られたリチウム複合酸化物について検討を行っているが、上記効果はこの例に限定されるものではない。例えば、リチウム複合酸化物として第1の実施形態にて式(1)で示した平均組成を有するものを用いた場合には、上記効果を奏することができる。
(1)
第1の活物質と第2の活物質とを含み、
上記第1の活物質および上記第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
上記第1の活物質は粒子状を有し、上記第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、上記第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
上記第2の活物質は粒子状を有し、上記第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、上記第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]である正極。
(2)
上記リチウム複合酸化物の平均組成は、以下の式(1)で表される(1)に記載の正極。
Li1+a(MnbCocNi1-b-c)1-aM3dO2-e ・・・(1)
(但し、M3はアルミニウム(Al)、マグネシウム(Mg)、ジルコニウム(Zr)、チタン(Ti)、バリウム(Ba)、ホウ素(B)、ケイ素(Si)および鉄(Fe)のうちの少なくとも1種である。aは0<a<0.25、bは0.3≦b<0.7、cは0≦c<1−b、dは0≦d≦1、eは0≦e≦1である。)
(3)
上記第1の活物質は、粒子内全体に分布した空隙を有する(1)または(2)に記載の正極。
(4)
上記第1の活物質は、粒子内に年輪状の空隙を有する(1)または(2)に記載の正極。
(5)
上記第1の活物質と上記第2の活物質の重量比(上記第1の活物質:上記第2の活物質)は、95:5以上70:30以下である(1)から(4)のいずれかに記載の正極。
(6)
上記式(1)中のM3は、アルミニウム(Al)、マグネシウム(Mg)およびチタン(Ti)のうちの少なくとも1種である(2)に記載の正極。
(7)
正極と負極と電解質とを含み、
上記正極は、(1)から(6)のいずれかに記載の正極である電池。
(8)
上記負極は、ケイ素(Si)およびスズ(Sn)のうちの少なくとも一方を含む(7)に記載の電池。
(9)
上記負極は、酸化ケイ素を含む(7)に記載の電池。
(10)
一対の上記正極および上記負極当たりの完全充電状態における開回路電圧が、4.4V以上6.00V以下の範囲内である(7)から(9)のいずれかに記載の電池。
(11)
(7)から(10)のいずれかに記載の電池を備える電池パック。
(12)
(7)から(10)のいずれかに記載の電池を備え、
上記電池から電力の供給を受ける電子機器。
(13)
(7)から(10)のいずれかに記載の電池と、
上記電池から電力の供給を受けて車両の駆動力に変換する変換装置と、
上記電池に関する情報に基づいて車両制御に関する情報処理を行う制御装置と
を備える電動車両。
(14)
(7)から(10)のいずれかに記載の電池を備え、
上記電池に接続される電子機器に電力を供給する蓄電装置。
(15)
他の機器とネットワークを介して信号を送受信する電力情報制御装置を備え、
上記電力情報制御装置が受信した情報に基づき、上記電池の充放電制御を行う(14)に記載の蓄電装置。
(16)
(7)から(10)のいずれかに記載の電池を備え、
上記電池から電力の供給を受け、または、発電装置もしくは電力網から上記電池に電力が供給される電力システム。
12、13 絶縁板
14 電池蓋
15 安全弁機構
15A ディスク板
16 熱感抵抗素子
17 ガスケット
20 巻回電極体
21 正極
21A 正極集電体
21B 正極活物質層
22 負極
22A 負極集電体
22B 負極活物質層
23 セパレータ
24 センターピン
25 正極リード
26 負極リード
Claims (16)
- 第1の活物質と第2の活物質とを含み、
上記第1の活物質および上記第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
上記第1の活物質は粒子状を有し、上記第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、上記第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
上記第2の活物質は粒子状を有し、上記第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、上記第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]である正極。 - 上記リチウム複合酸化物の平均組成は、以下の式(1)で表される請求項1に記載の正極。
Li1+a(MnbCocNi1-b-c)1-aM3dO2-e ・・・(1)
(但し、M3はアルミニウム(Al)、マグネシウム(Mg)、ジルコニウム(Zr)、チタン(Ti)、バリウム(Ba)、ホウ素(B)、ケイ素(Si)および鉄(Fe)のうちの少なくとも1種である。aは0<a<0.25、bは0.3≦b<0.7、cは0≦c<1−b、dは0≦d≦1、eは0≦e≦1である。) - 上記第1の活物質は、粒子内全体に分布した空隙を有する請求項1に記載の正極。
- 上記第1の活物質は、粒子内に年輪状の空隙を有する請求項1に記載の正極。
- 上記第1の活物質と上記第2の活物質の重量比(上記第1の活物質:上記第2の活物質)は、95:5以上70:30以下である請求項1に記載の正極。
- 上記式(1)中のM3は、アルミニウム(Al)、マグネシウム(Mg)およびチタン(Ti)のうちの少なくとも1種である請求項2に記載の正極。
- 正極と負極と電解質とを含み、
上記正極は、第1の活物質と第2の活物質とを含み、
上記第1の活物質および上記第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
上記第1の活物質は粒子状を有し、上記第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、上記第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
上記第2の活物質は粒子状を有し、上記第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、上記第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]である電池。 - 上記負極は、ケイ素(Si)およびスズ(Sn)のうちの少なくとも一方を含む請求項7に記載の電池。
- 上記負極は、酸化ケイ素を含む請求項7に記載の電池。
- 一対の上記正極および上記負極当たりの完全充電状態における開回路電圧が、4.4V以上6.00V以下の範囲内である請求項7に記載の電池。
- 正極と、負極と、電解質とを含む電池を備え、
上記正極は、第1の活物質と第2の活物質とを含み、
上記第1の活物質および上記第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
上記第1の活物質は粒子状を有し、上記第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、上記第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
上記第2の活物質は粒子状を有し、上記第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、上記第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]である電池パック。 - 正極と、負極と、電解質とを含む電池を備え、
上記正極は、第1の活物質と第2の活物質とを含み、
上記第1の活物質および上記第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
上記第1の活物質は粒子状を有し、上記第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、上記第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
上記第2の活物質は粒子状を有し、上記第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、上記第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]であり、
上記電池から電力の供給を受ける電子機器。 - 電池と、
上記電池から電力の供給を受けて車両の駆動力に変換する変換装置と、
上記電池に関する情報に基づいて車両制御に関する情報処理を行う制御装置と
を備え、
上記電池は、正極と、負極と、電解質とを含み、
上記正極は、第1の活物質と第2の活物質とを含み、
上記第1の活物質および第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
上記第1の活物質は粒子状を有し、上記第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、上記第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
上記第2の活物質は粒子状を有し、上記第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、上記第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]である電動車両。 - 正極と、負極と、電解質とを含む電池を備え、
上記正極は、第1の活物質と第2の活物質とを含み、
上記第1の活物質および上記第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
上記第1の活物質は粒子状を有し、上記第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、上記第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
上記第2の活物質は粒子状を有し、上記第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、上記第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]であり、
上記電池に接続される電子機器に電力を供給する蓄電装置。 - 他の機器とネットワークを介して信号を送受信する電力情報制御装置を備え、
上記電力情報制御装置が受信した情報に基づき、上記電池の充放電制御を行う請求項14に記載の蓄電装置。 - 正極と、負極と、電解質とを含む電池を備え、
上記正極は、第1の活物質と第2の活物質とを含み、
上記第1の活物質および上記第2の活物質は、遷移金属として少なくともマンガン(Mn)、ニッケル(Ni)およびコバルト(Co)を含むリチウム複合酸化物を含み、
上記第1の活物質は粒子状を有し、上記第1の活物質の粒子内の平均空隙率V1が10[%]≦V1≦30[%]であり、かつ、上記第1の活物質の平均粒径D1が6[μm]≦D1≦20[μm]であり、
上記第2の活物質は粒子状を有し、上記第2の活物質の粒子内の平均空隙率V2が0[%]≦V2≦10[%]であり、かつ、上記第2の活物質の平均粒径D2が1[μm]≦D2≦6[μm]であり、
上記電池から電力の供給を受け、または、発電装置もしくは電力網から上記電池に電力が供給される電力システム。
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