JPWO2011108106A1 - 非水電解質電池、電池パック及び自動車 - Google Patents
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Abstract
Description
前記負極は、リチウム吸蔵・放出電位が0.4V(vs.Li/Li+)以上の活物質を含み、
前記正極の正極層は、層状リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物と、表面の少なくとも一部を金属化合物で被覆したリチウムコバルト複合酸化物と、を有する正極活物質を含み、前記正極の水銀圧入法により得られる細孔径0.01μm以上1.0μm以下の細孔体積が、前記集電体の重量を除く前記正極の重量1g当たり0.06mL以上0.25mL以下であり、かつ前記細孔体積範囲における細孔表面積が2.4m2/g以上8m2/g以下である非水電解質電池が提供される。
以下、実施形態に係る非水電解質電池を構成する外装部材、正極、負極、非水電解質およびセパレータについて詳細に説明する。
外装材の形状は、扁平型(薄型)、角型、円筒型、コイン型、ボタン型等が挙げられる。外装材は、電池寸法に応じて例えば携帯用電子機器等に積載される小型電池用外装材、二輪乃至四輪の自動車等に積載される大型電池用外装材が挙げられる。
正極は、集電体と、この集電体の片面または両面に形成され、活物質、さらに導電剤および結着剤を含む正極層とを備える。
アルミニウム箔およびアルミニウム合金箔の平均結晶粒径は、材料組織、不純物、加工条件、熱処理履歴、ならびに焼鈍条件など複数の因子から複雑な影響を受けて変化する。結晶粒径は、集電体の製造工程の中で、前記諸因子を組合せて調整することが可能である。
まず、少量の溶媒に活物質、導電剤および結着剤を投入し、固形分比率(溶媒に対する活物質、導電剤および結着剤の比率)が大きい状態にてプラネタリーミキサーなどで混練し、強い剪断力を掛けて固形分を均一に分散させる。この工程において、固形分比率が十分に高くないと剪断力が小さくなり、凝集した活物質が十分に砕けないために固形分が均一に分散されない。固形分比率が高い状態で十分に混練を行った後、溶媒を加えながら固形分比率を徐々に低下させて、塗工が可能な粘度に調整する。塗工可能な粘度に調整したスラリーを更にセラミックビーズを用いるビーズミルで十分に混合する。この工程において、活物質粒子に亀裂が生じたり、活物物質粒子の一部が一次粒子にまで解砕されたりする結果、前述した細孔体積、細孔表面積を有する正極が得られる。すなわち、ビーズミルでの混合条件(例えば回転速度)によって、細孔体積、細孔表面積を制御することが可能になる。
得られたスラリーを集電体上に塗布し、乾燥して正極層を形成した後、ロールプレス機などで圧延し、正極を作製する。
負極は、集電体と、この集電体の片面または両面に形成された負極層とを備える。負極層は、リチウム吸蔵・放出電位が0.4V(vs.Li/Li+)以上の活物質および導電剤を含む。
は遷移金属元素})を含む。
非水電解質は、電解質を有機溶媒に溶解することにより調製される液状非水電解質、液状電解質と高分子材料を複合化したゲル状非水電解質等が挙げられる。
セパレータは、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、セルロース、またはポリフッ化ビニリデン(PVdF)を含む多孔質フィルム、合成樹脂製不織布等を挙げることができる。中でも、ポリエチレンまたはポリプロピレンからなる多孔質フィルムは、一定温度において溶融し、電流を遮断することが可能であり、安全性向上の観点から好ましい。
本発明の第2の実施形態に係る電池パックは、第1の実施形態に係る非水電解質電池を単電池として1つ以上備える。複数の単電池を備える場合は、電気的に直列もしくは並列に接続されており、組電池を構成している。
第3の実施形態に係る自動車は、第2の実施形態に係る電池パックを備える。ここでいう自動車としては、二輪〜四輪のハイブリッド電気自動車、二輪〜四輪の電気自動車、アシスト自転車などが挙げられる。
<正極の作製>
活物質として、BET比表面積が0.7m2/g、平均粒子径が12.5μmの層状リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物(Li1.05Ni0.34Co0.33Mn0.33O2)およびBET比表面積が0.5m2/g、平均粒子径が5μmで、表面をMg酸化物で被覆したリチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)の粒状物と、導電剤としてグラファイトおよびアセチレンブラックと、結着剤としてPVdFとを用意した。
ここで、Pは加える圧力、Dは細孔直径、γは水銀の表面張力(480dyne・cm-1)、θは水銀と細孔壁面の接触角で140°である。γ、θは定数であるからWashburnの式(2)より、加えた圧力Pと細孔径Dの関係が求められ、そのときの水銀侵入容積を測定することにより、細孔径とその容積分布を導くことができる。測定法・原理等の詳細は、神保元ニら:「微粒子ハンドブック」朝倉書店、(1991)、早川宗八郎編:「粉体物性測定法」朝倉書店(1978)などを参照。
平均粒子径が0.82μm、BET比表面積が10.4m2/g、リチウム吸蔵・放出
電位が1.55V(vs.Li/Li+)であるスピネル型チタン酸リチウム(Li4Ti5O12)粉末を活物質として用意した。
プロピレンカーボネート(PC)とジエチルカーボネート(DEC)を体積比で1:2の割合で混合した混合溶媒に1.2MのLiPF6を混合して非水電解質を調製した。
正極、セパレータ、負極、セパレータの順番に積層した後、渦巻き状に捲回した。ここで用いたセパレータは、厚さ25μmのポリエチレン製の多孔質フィルムからなる。これを80℃で加熱プレスすることにより、幅が30mmで、厚さが1.6mmの偏平状電極群を作製した。得られた電極群を、ナイロン層/アルミニウム層/ポリエチレン層の3層構造の厚さが0.1mmのラミネートフィルムからなるパックに収納し、80℃で24時間真空乾燥を施した。
をヒートシールにより完全密閉し、図2に示す構造を有し、幅が35mmで、厚さが2.0mm、かつ高さが65mmの非水電解質二次電池を作製した。
BET比表面積が0.8m2/g、平均粒子径が6μmの層状リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物(Li1.05Ni0.5Co0.2Mn0.3O2)を用意した。
BET比表面積が0.85m2/g、平均粒子径が4.6μmの層状リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物(Li1.1Ni0.49Co0.2Mn0.3Mg0.01O2)を用意した。
BET比表面積が0.8m2/g、平均粒子径が6μmの層状リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物(Li1.1Ni0.49Co0.2Mn0.3Zr0.01O2)を用意した。
BET比表面積が0.3m2/g、平均粒子径10μmの層状リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物(Li1.1Ni0.49Co0.2Mn0.3Zr0.01O2)を用意した。
層状リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物として、実施例5で用いたものと同じものを、リチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)として、BET比表面積が0.5m2/g、平均粒子径が5μmで、表面をZr酸化物で被覆したリチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)の粒状物を準備した。このリチウムコバルト複合酸化物について、前述の方法によりTEM/EDX分析を行ったところ、表面の100%がZr酸化物(ZrO2)で被覆されていた。
層状リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物として、実施例5で用いたものと同じものを、リチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)として、BET比表面積が0.5m2/g、平均粒子径が5.5μmで、表面をAl酸化物で被覆したリチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)の粒状物を準備した。このリチウムコバルト複合酸化物について、前述の方法によりTEM/EDX分析を行ったところ、表面の100%がAl酸化物(Al2O3)で被覆されていた。
層状リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物として、実施例3で用いたものと同じものを、リチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)として、BET比表面積が0.5m2/g、平均粒子径が5μmで、表面をリン酸アルミニウム(AlPO4)で被覆したリチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)の粒状物を準備した。このリチウムコバルト複合酸化物について、前述の方法によりTEM/EDX分析を行ったところ、表面の90%がリン酸アルミニウム(AlPO4)で被覆されていた。
層状リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物として、実施例3で用いたものと同じものを、リチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)として、BET比表面積が0.5m2/g、平均粒子径が5μmで、表面をフッ化マグネシウム(MgF2)で被覆したリチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)の粒状物を準備した。このリチウムコバルト複合酸化物について、前述の方法によりTEM/EDX分析を行ったところ、表面の80%がフッ化マグネシウム(MgF2)で被覆されていた。
実施例1と同様な層状リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物(Li1.05Ni0.34Co0.33Mn0.33O2)と、実施例1と同じ表面をMg酸化物で被覆したリチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)の粒状物を用意した。
実施例5と同じ層状リチウムニッケルコバルトマンガン酸化物(Li1.1Ni0.49Co0.2Mn0.3Zr0.01O2)と、実施例5と同じ表面をMg酸化物で被覆したリチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)の粒状物を用意した。
リチウムコバルト複合酸化物として、表面を金属化合物で被覆していないリチウムコバルト複合酸化物(LiCoO2)の粒状物を用いた以外、実施例1と同様な方法で正極を作製した。
Claims (10)
- 外装材と、
前記外装材内に収納され、第1の集電体およびこの第1の集電体の少なくとも一方の面に形成された負極層を備える負極と、
前記外装材内に収納され、第2の集電体およびこの第2の集電体の少なくとも一方の面に形成され、前記負極層に対向するように配置された正極層を備える正極と、
前記外装材内に充填された非水電解質と、
を具備した非水電解質電池において、
前記負極層は、リチウム吸蔵・放出電位がリチウム電極基準で0.4V以上の第1の負極活物質を有し、
前記正極層は、層状リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物を含む第1の正極活物質と、表面の少なくとも一部を金属化合物で被覆したリチウムコバルト複合酸化物を含む第2の正極活物質と、を有し、
前記正極層の水銀圧入法により得られる細孔径0.01μm以上1.0μm以下の細孔体積が、前記第2の集電体の重量を除く前記正極層の重量1g当たり0.06mL以上0.25mL以下であり、かつ水銀圧入法により得られる細孔径0.01μm以上1.0μm以下の細孔体積範囲における細孔表面積が2.4m2/g以上8m2/g以下である非水電解質電池。 - 前記正極層の水銀圧入法による細孔径分布の0.01μm以上1.0μm以下の範囲のモード径が、0.1μm以上0.25μm以下である請求項1記載の非水電解質電池。
- 前記層状リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物は、LiaNi1-x-y-zCoxMnyMzO2にて表される請求項1記載の非水電解質電池。
ここで、a,x,y,zはそれぞれ0.9<a≦1.25、0<x≦0.4、0<y≦0.45、0≦z≦0.1であり、MはMg,Al,Si,Ti,Zn,Zr,CaおよびSnの中から選ばれる少なくとも1つの元素を示す。 - 前記金属化合物がMg,AlおよびZrから選ばれる少なくとも1つの金属元素の酸化物、リン酸化合物、またはフッ化物である請求項1記載の非水電解質電池。
- 前記層状リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物を含む第1の正極活物質と、前記表面の少なくとも一部を金属化合物で被覆したリチウムコバルト複合酸化物を含む第2の正極活物質と、を有する活物質中の前記層状リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物は、60重量%以上95重量%以下の割合で占める請求項1記載の非水電解質電池。
- 前記正極層は、導電材および結着剤をさらに含み、前記正極層の目付け量は100g/m2以上200g/m2以下である請求項1記載の非水電解質電池。
- 前記正極活物質の充電電位が、リチウム電極基準で4.3V以上4.5V以下である請求項1記載の非水電解質電池。
- 前記負極活物質がリチウムチタン複合酸化物である請求項1記載の非水電解質電池。
- 請求項1に記載の非水電解質電池を1つ以上具備することを特徴とする電池パック。
- 請求項9に記載の電池パックを具備することを特徴とする自動車。
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