JPWO2010116533A1 - リチウムイオン電池およびその利用 - Google Patents
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Abstract
Description
好ましい一態様では、Pa/Pbが1よりも小さく、且つWa/Wbが1よりも小さくなるように上記無機層を形成する。このことによって、さらに高性能なリチウムイオン電池が製造され得る。
上記無機層に含まれる無機粒子とバインダとの質量比(無機粒子:バインダ)は、例えば凡そ80:20〜99.5:0.5とすることができる。上記質量比が凡そ95:5〜99:1であってもよい。
ここに開示されるリチウムイオン電池は、上述した負極シート(上述した方法により製造された負極シートであり得る。)と、長尺シート状の正極集電体の表面に正極活物質層を有する正極シートとを、長尺シート状のセパレータを介して重ね合わせて捲回してなる電極体を備え、典型的には該電極体が非水電解液とともに適当な外容器に収容された構成を有する。
ここに開示されるリチウムイオン電池の他の実施形態を説明する。本実施形態では、図4に示す第1部分346aの気孔率Paが第2部分346bの気孔率Pbよりも小さくなり、且つ、第1部分346aの目付Waが第2部分346bの目付Wbよりも小さくなるように、無機層346が形成されている。このため、第1部分346aの厚みTaが第2部分346bの厚みTbよりも小さくなっている。その他の部分の構成は第1実施形態と同様である。
ここに開示される組電池の一実施形態を説明する。図6に示すように、本実施形態に係る組電池60は、第1または第2実施形態に係るリチウムイオン電池10の複数個(典型的には10個以上、好ましくは10〜30個程度、例えば20個)を用いて構築されている。これらのリチウムイオン電池(単電池)10は、それぞれの正極端子14および負極端子16が交互に配置されるように一つづつ反転させつつ、容器11の幅広な面(すなわち、容器11内に収容される捲回電極体30の扁平面に対応する面)が対向する方向に配列されている。当該配列する単電池10間ならびに単電池配列方向(積層方向)の両アウトサイドには、所定形状の冷却板61が、容器11の幅広面に密接した状態で配置されている。この冷却板61は、使用時に各単電池内で発生する熱を効率よく放散させるための放熱部材として機能するものであって、単電池10間に冷却用流体(典型的には空気)を導入可能な形状(例えば、長方形状の冷却板61の一辺から垂直に延びて対向する辺に至る複数の平行な溝が表面に設けられた形状)を有する。熱伝導性の良い金属製もしくは軽量で硬質なポリプロピレンその他の合成樹脂製の冷却板61が好適である。
平均粒径0.7μmのアルミナ粒子(連結粒子を使用した。)と、バインダとしてのPVDFと、分散媒としてのNMPとを、これら材料の質量比が95:5:250(すなわち、NV40質量%)となる割合でプラネタリミキサーに投入して、30rpmの運転条件で20分間混練することにより、多孔質無機層形成用のスラリーX1を得た。プラネタリミキサーによる混練時間を5分間、10分間、30分間、60分間および90分間に変更した点以外は上記スラリーX1の作製と同様にして、多孔質無機層形成用のスラリーY1〜Y5(混練時間の短い順に、スラリーY1,Y2,Y3,Y4およびY5という。)を作製した。
平均粒径10μmの天然黒鉛(負極活物質)とSBRとCMCとを、これら材料の質量比が98:1:1となるようにイオン交換水と混合して、スラリー状の負極活物質層形成用組成物を調製した。この組成物を、負極集電体用の厚さ10μm、幅160mm、長さ5000mmの長尺状銅箔の両面に塗布し、乾燥させて、負極活物質層を形成した。ここで、負極活物質層形成用組成物の塗布範囲は、両面ともに、銅箔の長手方向に沿った両方の縁を15mmづつ帯状に残す範囲とした。また、負極活物質層形成用組成物の塗布量は、NV換算で、両面合わせて約7μg/cm2となる量とした。
上記で得られた例1〜5に係る負極シートサンプルを用いて、以下に示す手順で、図1〜5に示す概略構成を有するリチウムイオン電池10を作製した。
各負極シートサンプルに係る多孔質無機層の端部(ここでは、負極活物質層と活物質層非形成部との境界から1mm内側の部分とした。)および幅中央部(ここでは、負極活物質層の幅のちょうど中央とした。)の気孔率を求めた。
各負極シートサンプルの第1部分(すなわち、負極活物質の端部に形成された多孔質無機層)の上から、幅10mm、長さ70mm、厚み15μmの銅箔を150Nの圧力で押し付けた。この状態で、一般的な四端子抵抗測定法により、負極シートを構成する集電体と上記銅箔との間の抵抗値を測定した。この値を、上記第1部分と銅箔との接触面積当たりに抵抗値に換算して、各例に係る多孔質無機層の端部における膜抵抗[Ω/cm2]を求めた。
各例に係るリチウムイオン電池を、25℃の温度条件下にて、端子間電圧が3.0Vから3.72Vに上昇するまで1C(ここでは5A)の定電流で充電し、次いで定電圧で、定電流充電と定電圧充電との合計時間が2時間に到達するまで充電を行った。かかる定電流定電圧(CC−CV)充電後の電池を、25℃において、60A(12Cに相当する。)の定電流で10秒間放電させた。このときの電圧変化量から、25℃におけるIV抵抗値(mΩ)を算出した。
なお、多孔質無機層の第1部分の目付を第2部分の目付よりも小さくすることの効果を確認するため、以下の実験を行った。本参考例では、上記スラリーX1を用いて多孔質無機層の全体(すなわち、第1部分および第2部分の両方)を形成した。スラリーX1の塗布量は、負極活物質層の平面部における目付量の目標値が0.65〜0.75μm/cm2となるように調整した。この調整は、上記裁断の前における負極活物質層の形成幅のうち一方の端からの距離が1/4,2/4および3/4となる位置について行った。また、上記裁断前における負極活物質層の長手方向に沿った両端部については、スラリーの目付量の目標値が上記平面部よりも多くなるようにグラビアコーターを調整し、あるいは上記平面部と同等の目付量でスラリーを塗布して多孔質無機層を形成した後に負極活物質層の長手方向に沿った両端から幅中央に向かって2mmまでの範囲につき上記無機層を紙やすりで削ることにより目付量を減らした。その他の点については例1〜5と同様にして、第1部分の目付Wa(ここでは、負極活物質層と活物質層非形成部との境界から1mm内側の部分につき測定した。)と、第2部分の目付Wb(ここでは、負極活物質層の幅のちょうど中央とした。)との質量比Wa/Wbが異なる9種の負極シートサンプルを作製した。これらの負極シートサンプルを用いた点以外は上記と同様にして、各負極シートサンプルに対応した計9種のリチウムイオン電池を得た。
上記で作製した9種のリチウムイオン電池を、25℃において4.1Vから3.0Vまで5Aの定電流で放電させ、続いて合計放電時間が2時間となるまで定電圧で放電させて、かかるCC−CV放電における放電容量(初期容量)を測定した。次いで、各電池に対し、3.0Vから4.1Vまで5Aの定電流にて充電する操作と、4.1Vから3.0Vまで5Aの定電流にて放電させる操作とを交互に1000サイクル繰り返した。かかる充放電サイクル後の電池を4.1Vから3.0Vまで5Aの定電流で放電させ、続いて合計放電時間が2時間となるまで定電圧で放電させて、このときの放電容量(サイクル後容量)を測定した。そして、次式:[1−{(サイクル後容量)/(初期容量)}]×100;により、上記充放電サイクルによる容量減少率(%)を求めた。その結果を表3に示す。
Claims (8)
- 長尺シート状の負極集電体の表面に負極活物質層を有する負極シートと、長尺シート状の正極集電体の表面に正極活物質層を有する正極シートとを、長尺シート状のセパレータを介して重ね合わせて捲回してなる電極体を備えたリチウムイオン電池であって、
ここで、前記負極活物質層は、前記負極集電体の長手方向に沿った少なくとも一方の縁を帯状に残して設けられており、
前記負極シートは、前記正極シートの長手方向に沿った一方の端部から前記帯状部分がはみ出すようにして該正極シートと重ね合わされており、
前記負極活物質層の外表面には、該活物質層の平面部から前記帯状部分側の端部を回り込んで前記負極集電体表面に至る多孔質無機層が形成されており、
ここで、前記負極活物質層の帯状部分側端部における前記多孔質無機層の気孔率Pa[体積%]が、該活物質層の幅中央部における該無機層の気孔率Pb[体積%]よりも低い、リチウムイオン電池。 - 前記気孔率Paと前記気孔率Pbとの比Pa/Pbが0.25以上0.95以下である、請求項1に記載の電池。
- 前記気孔率Paが20〜65体積%である、請求項1または2に記載の電池。
- 前記負極活物質層の前記帯状部分側端部における前記無機層の目付Wa[mg/cm2]が、前記負極活物質層の幅中央部における前記無機層の目付Wb[mg/cm2]よりも小さい、請求項1から3のいずれか一項に記載の電池。
- 所定方向に配列された複数の単電池を備える組電池であって、
前記単電池の各々は、正負の電極シートがセパレータを介して重ね合わされて捲回された電極体が容器に収容された構成を有し、
前記複数の単電池は、前記電極体の軸に対して横方向に配列され、且つ該配列方向に荷重が加えられた状態で拘束されており、
前記単電池のうち少なくとも一つは請求項1から4のいずれか一項に記載の電池である、組電池。 - 長尺シート状の集電体の表面に活物質層が形成された正負の電極シートと長尺シート状のセパレータとを捲回してなる電極体を備えたリチウムイオン電池を製造する方法であって:
負極集電体の表面に、該集電体の長手方向に沿った少なくとも一方の縁を帯状に残して負極活物質層を形成する工程;
前記負極活物質層が形成された負極集電体に、無機粒子とバインダとを含む無機層形成用スラリーを塗布して、前記負極活物質層の平面部から前記帯状部分側の端部を経て前記負極集電体表面に至る多孔質無機層を形成する工程、ここで、前記多孔質無機層は、前記負極活物質層の帯状部分側端部における該無機層の気孔率Pa[体積%]が、該活物質層の幅中央部における該無機層の気孔率Pb[体積%]よりも低くなるように形成される;
前記負極集電体の表面に前記負極活物質層および前記多孔質無機層を形成してなる負極シートを、前記セパレータを介して且つ前記正極シートの長手方向に沿った一方の端部から前記帯状部分がはみ出すようにして該正極シートと重ね合わせ、それら重ね合わされた正極シート、負極シートおよびセパレータを捲回して電極体を構成する工程;および、
前記電極体を非水電解質とともに容器に収容してリチウムイオン電池を構築する工程;
を包含する、リチウムイオン電池製造方法。 - 前記無機層形成用スラリーとして、少なくとも第1および第2の二種類のスラリーを使用し、前記負極活物質層の帯状部分側端部には前記第1スラリーを塗布し、該活物質層の幅中央部には前記第2スラリーを塗布する、請求項6に記載の方法。
- 請求項1から4のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池を備える車両。
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