JP5757329B2 - 二次電池の製造方法 - Google Patents
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Description
この種のリチウムイオン二次電池の一つの典型的な構成では、正極シートと負極シートとをセパレータシートを介在させた状態で捲回してプレスすることにより得られた扁平形状の捲回電極体が非水電解液と共に角型の電池ケース(典型的には扁平形状の箱型ケース)に収容されている。
そこで、本発明は、上述した従来の課題を解決すべく創出されたものであり、その目的は、セルケースの緊縛の程度から該セルケースに注入する非水電解液の適切な量を決定することにより電池特性、特にサイクル特性に優れる二次電池の製造方法を提供することである。
X=(Ap×Bp)+(An×Bn)+C+(D×E) (1)
に基づいて決定されることを特徴とする。
ここで上記式(1)中、Apは、上記正極合材層の空隙量[ml]である。
Bpは、非水電解液を上記正極合材層に含浸させる前の該正極合材層の厚みをTp0とし、含浸させた後の該正極合材層の厚みをTp1としたときに、Tp1/Tp0によって定められる膨潤率である。
Anは、上記負極合材層の空隙量[ml]である。
Bnは、非水電解液を上記負極合材層に含浸させる前の該負極合材層の厚みをTn0とし、含浸させた後の該負極合材層の厚みをTn1としたときに、Tn1/Tn0によって定められる膨潤率である。
Cは、上記セパレータシートの空隙量[ml]である。
Dは、上記正極合材層と上記負極合材層とが対向する面の総面積[cm2]である。
Eは、上記セルケースを緊縛する前の該セルケースの幅広面の内壁と上記捲回電極体の扁平面との距離をL0とし、上記セルケースを緊縛した後の該セルケースの幅広面の内壁と上記捲回電極体の扁平面との距離をL1としたときに、(L0−L1)/L0×100によって定められる緊縛率[%]に応じて決定される上記対向する面の単位面積当たりの基準電解液量[ml/cm2]である。
上記方法で決定された非水電解液量は、セルケースの緊縛率に応じて決定される基準電解液量を考慮して決定されているため、形成された捲回電極体が収容されたセルケースに適切な量の非水電解液を注入することができる。従って、かかる方法によると、セルケースに注入する非水電解液が不足したり過剰になったりすることが無いため、よりサイクル特性に優れた二次電池を製造することが可能となる。
かかる態様によると、セルケースを上記範囲内の緊縛率で緊縛しているため、二次電池を繰り返し充放電しても該セルケース内に収容された捲回電極体の変形が低減されて出力の低下を防止することができる。
かかる態様によると、ハイレート充放電時の抵抗増加を低減することができるため、サイクル特性に優れる二次電池を製造することができる。
かかる態様によると、ハイレート充放電時の抵抗増加を低減し、また、高い電池容量を維持することができるため、サイクル特性に優れる二次電池を製造することができる。
かかる態様、即ち、複数のセルケースを配列してなる(典型的には複数のセルを電気的に接続してなる)組電池の製造方法において、各セルケースに収容されている捲回電極体の大きさ(配列方向の厚み)にバラツキがあるため各セルケースの緊縛率が異なる場合であっても、各セルケースに適切な量の非水電解液を注入することができる。従って、セルごとの性能のバラツキを低減した組電池を製造することができる。
ここで開示される二次電池の製造方法では、セルケースに注入する非水電解液の注入量X[ml]が以下の式(1):
X=(Ap×Bp)+(An×Bn)+C+(D×E) (1)
に基づいて決定される。
Bpは、正極合材層に非水電解液を含浸させたときの膨潤率である。図4に示すように、膨潤率Bpは、非水電解液(例えばリチウム塩を含まないジメチルカーボネート)を正極合材層66に含浸させる前の該正極合材層66の厚みをTp0とし、非水電解液を正極合材層66に含浸させた後の該正極合材層66の厚みをTp1としたときに、Tp1/Tp0によって定めることができる。このとき、正極合材層66の全体に亘り非水電解液が行き渡るように所定の時間(例えば少なくとも6時間、更には少なくとも24時間)十分な量の非水電解液に浸漬させる。なお、本明細書において「合材層の厚み」は、平均厚さをいい、マイクロメータや断面SEM(走査型電子顕微鏡)写真から測定することができる。
正極シートとしては、膨張率Bpの値が1.01以上、又は1.02以上であって、1.11以下、又は1.09以下の正極シートを用いることが好ましい。例えば、膨張率Bpの値が1.01〜1.11の正極シートを用いることが好ましい。より好ましくは、1.02〜1.09の正極シートを用いることである。膨潤率Bpは、正極合材層を形成する際のプレス圧によって調整することができる。
Bnは、負極合材層に非水電解液を含浸させたときの膨潤率である。膨潤率Bnは、上述した正極合材層の膨潤率Bpと同様にして、非水電解液を負極合材層に含浸させる前の該負極合材層の厚みをTn0とし、非水電解液を負極合材層に含浸させた後の該負極合材層の厚みをTn1としたときに、Tn1/Tn0によって定めることができる。
負極シートとしては、膨張率Bnの値が1.03以上、又は1.05以上であって、1.13以下、1.09以下の負極シートを用いることが好ましい。例えば、1.03〜1.09の負極シート、好ましくは1.05〜1.09の負極シートを用いることである。膨潤率Bpは、負極合材層を形成する際のプレス圧によって調整することができる。
なお、上述した正極シートの空孔率Hp、負極シートの空孔率Hn及びセパレートシートの空孔率Hsは、水銀ポロシメーターを用いた水銀圧入法によっても算出することができる。
緊縛率Fは、セルケースを緊縛する前の該セルケースの幅広面の内壁と捲回電極体の扁平面との距離をL0とし、セルケースを緊縛した後の該セルケースの幅広面の内壁と捲回電極体の扁平面との距離をL1としたときに、F[%]=(L0−L1)/L0×100によって定められる。ここでセルケースを「緊縛する」とは、該セルケースの内部空間を挟んで対向する二つの幅広面と交差する方向(典型的には直交する方向、即ち後述する図5においては上下方向)に該セルケースの外方から該幅広面に荷重を加えて上記セルケースの対向する二つの幅広面を互いに接近させることをいう。
例えば、図5に示すように、L0は、セルケース15(ケース本体30)を緊縛する前の該セルケース15の幅広面の内壁35Aと捲回電極体50の扁平面55Aとの距離Laと、内壁35Bと扁平面55Bとの距離Lbとの合計長さ(即ちL0=La+Lb)である。また、L1は、セルケース15(ケース本体30)を緊縛した後の該セルケース15の幅広面の内壁35Aと捲回電極体50の扁平面55Aとの距離Lcと、内壁35Bと扁平面55Bとの距離Ldとの合計長さ(即ちL1=Lc+Ld)である。
緊縛率Fは、90%〜100%の範囲内であることが好ましい。緊縛率Fが90%よりも低すぎる場合には、二次電池の充放電を繰り返し行うことによって捲回電極体が変形してしまい出力が低下する虞がある。一方、緊縛率Fが100%を上回るとセルケースが捲回電極体を押し潰してしまい不具合が発生する虞がある。
まず、上記Ap及びBp及びDが測定された正極シートと、上記An及びBnが測定された負極シートと、上記Cが測定されたセパレータシートとを用意して、該正極シートと該負極シートとを該セパレータシートを介在させた状態で捲回して押しつぶすことによって扁平形状の捲回電極体を形成する。該形成された捲回電極体を捲回電極体の扁平面に対応する二つの幅広面を有する角型形状のセルケースに収容する。このとき、該セルケースの幅広面の内壁と捲回電極体の扁平面との距離L0を測定する。距離L0を測定した後、セルケースの対向する二つの幅広面が互いに接近するように該セルケースの外方から該幅広面に荷重を加えて該セルケースを緊縛する。このとき、該セルケースの幅広面の内壁と捲回電極体の扁平面との距離L1を測定して(L0−L1)/L0×100によって緊縛率F[%]を定める。
また、一般式がLiMPO4或いはLiMVO4或いはLi2MSiO4(式中のMはCo、Ni、Mn、Feのうちの少なくとも一種以上の元素)等で表記されるようなポリアニオン系化合物(例えばLiFePO4、LiMnPO4、LiFeVO4、LiMnVO4、Li2FeSiO4、Li2MnSiO4、Li2CoSiO4)を上記正極活物質として用いてもよい。
上記導電材としては、従来この種のリチウムイオン二次電池で用いられているものであればよく、特定の導電材に限定されない。例えば、カーボン粉末やカーボンファイバー等のカーボン材料を用いることができる。カーボン粉末としては、種々のカーボンブラック(例えば、アセチレンブラック、ファーネスブラック、ケッチェンブラック等)、グラファイト粉末等のカーボン粉末を用いることができる。これらのうち一種又は二種以上を併用してもよい。
上記結着材としては、一般的なリチウムイオン二次電池の負極に使用される結着材と同様のものを適宜採用することができる。例えば、負極合材層を形成するために水系のペースト状組成物を用いる場合には、水に溶解または分散するポリマー材料を好ましく採用し得る。水に分散する(水分散性の)ポリマー材料としては、スチレンブタジエンゴム(SBR)、フッ素ゴム等のゴム類;ポリエチレンオキサイド(PEO)、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)等のフッ素系樹脂;酢酸ビニル共重合体等が例示される。
なお、以下の図面において、同じ作用を奏する部材・部位には同じ符号を付し、重複する説明は省略することがある。また、各図における寸法関係(長さ、幅、厚さ等)は、必ずしも実際の寸法関係を反映するものではない。
図1に示すように、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池10は、金属製(樹脂製又はラミネートフィルム製も好適である。)のセルケース15を備える。このセルケース(外容器)15は、上端が開放されており捲回電極体50の扁平面に対応する二つの幅広面を有する直方体形状のケース本体30と、その開口部20を塞ぐ蓋体25とを備える。溶接等により蓋体25は、ケース本体30の開口部20を封止している。セルケース15の上面(すなわち蓋体25)には、捲回電極体50の正極シート(正極)64と電気的に接続する正極端子60および該電極体の負極シート84と電気的に接続する負極端子80が設けられている。また、蓋体25には、従来のリチウムイオン二次電池のケースと同様に、電池異常の際にセルケース15内部で発生したガスをセルケース15の外部に排出するための安全弁40が設けられている。セルケース15の内部には、正極シート64と負極シート84とを計二枚の長尺なセパレータシート95を介在して積層させた状態で捲回して、次いで得られた捲回体を側面方向から押しつぶして拉げさせることによって作製される扁平形状の捲回電極体50収容されている。セルケース15は、図示しない拘束具によって対向する二つの幅広面が互いに接近するように緊縛されている。そして、上記式(1)に基づいて決定された注入量X[ml]の非水電解液がセルケース15内に注入されて捲回電極体50に含浸している。
図3に示すように、この組電池(二次電池)200は、複数個(典型的には10個以上、好ましくは10〜30個程度、例えば20個)のリチウムイオン二次電池(セル)10を、それぞれの正極端子60および負極端子80が交互に配置されるように一つずつ反転させつつ、セルケース15の幅広面が対向する方向(積層方向)に配列されている。当該配列されたセル10間には、所定形状の冷却板110が挟み込まれている。この冷却板110は、使用時に各単電池10内で発生する熱を効率よく放散させるための放熱部材として機能するものであって、好ましくはセル10間に冷却用流体(典型的には空気)を導入可能な形状(例えば、長方形状の冷却板の一辺から垂直に延びて対向する辺に至る複数の平行な溝が表面に設けられた形状)を有する。熱伝導性の良い金属製もしくは軽量で硬質なポリプロピレンその他の合成樹脂製の冷却板が好適である。
まず、以下の各例におけるリチウムイオン二次電池(二次電池)に使用した捲回電極体の構成部材について説明する。
<正極シートA>
正極活物質としてのLiNi1/3Co1/3Mn1/3O2と、導電材としてのアセチレンブラックと、結着材(バインダ)としてのPVDFとの質量比が88:10:2となるように秤量し、これら材料をNMPに分散させてペースト状の正極合材層形成用組成物を調製した。該組成物をアルミニウム箔(正極集電体)上に片面当たり塗布量6mg/cm2塗布して乾燥させ、ロールプレスによる処理を行うことにより合材密度が2.1g/cm3の正極合材層をアルミニウム箔上に形成してなる長尺な正極シートAを作製した。正極シートAのApは6.7mlであり、Bpは1.04であった。また、正極合材層と負極シートAの負極合材層とが対向する面の総面積、即ち、正極合材層の総面積Dは7115.4cm2であった。
<負極シートA>
負極活物質としての天然黒鉛と、結着材としてのSBRと、増粘材としてのCMCとの質量比が98:1:1となるように秤量し、これら材料を水に分散させてペースト状の負極合材層形成用組成物を調製した。該組成物を銅箔(負極集電体)上に片面当たり塗布量4mg/cm2塗布して乾燥させ、ロールプレスによる処理を行うことにより合材密度が1g/cm3の負極合材層を銅箔上に形成してなる長尺な負極シートAを作製した。負極シートAのAnは7mlであり、Bnは1.03であった。
<セパレータシートA>
厚さ20μmのポリプロピレン/ポリエチレン/ポリプロピレン三層多孔質シートAを使用した。Cは7.87mlであった。
<例1>
上記作製した正極シートAと負極シートAとを2枚のセパレータシートAを介在させた状態で捲回して押しつぶすことによって例1に係る扁平形状の捲回電極体を作製(形成)した。該電極体を角型形状のセルケースに収容して該セルケースの幅広面に荷重を加えて緊縛した。このときの緊縛率Fは96%であった。上記相関式(E=−0.0754F+8.4157)と緊縛率F(96%)とから基準電解液量Eを求めて、上記式(1)に基づいて決定された注入量X(X=29.8ml)の非水電解液をセルケースに注入することにより例1に係るリチウムイオン二次電池を2個構築した。非水電解液としては、エチレンカーボネート(EC)とエチルメチルカーボネート(EMC)とジメチルカーボネート(DMC)との体積比3:3:4の混合溶媒に1mol/LのLiPF6を溶解させたものを用いた。
<例2>
非水電解液の注入量を例1に係る注入量よりも2.5ml少ない27.3mlとした他は例1と同様にして、例2に係るリチウムイオン二次電池を2個構築した。
<例3>
非水電解液の注入量を例1に係る注入量よりも4.9ml多い34.7mlとした他は例1と同様にして、例3に係るリチウムイオン二次電池を2個構築した。
<例4>
非水電解液の注入量を例1に係る注入量よりも9ml多い38.8mlとした他は例1と同様にして、例4に係るリチウムイオン二次電池を2個構築した。
上記非水電解液注入後の例1〜例4に係る各二次電池について、注入後24時間経過後の抵抗値を測定した。即ち、市販のインピーダンス測定装置を用いて、各二次電池の交流1kHzインピーダンスを測定した。測定結果の平均値を表2に示す。
上記電解液注入後抵抗測定後の例1の2個の二次電池のうち1個の二次電池についてハイレート充放電9000サイクル後の抵抗比を測定した。まず初期抵抗を測定した。即ち、SOC60%の充電状態に調整した後、25℃の温度条件下、10Cで10秒間の定電流放電を行い、このときの電流(I)‐電圧(V)のプロット値の一次近似直線の傾きから初期抵抗を求めた。
次いで、上記初期抵抗測定後の二次電池について、充放電を9000サイクル繰り返し、1000,2000,3000,5000,7000,9000サイクル後の抵抗を測定した。1サイクルの充放電条件は、−15℃の温度条件下、20Cで10秒間放電を行い、休止5秒間の後、2Cで120秒間充電を行った。上記各サイクル後の抵抗は、上記初期抵抗を測定したときと同様の手法により求めた。このとき、初期抵抗に対する9000サイクル後の抵抗の比(9000サイクル後の抵抗/初期抵抗)を、9000サイクル後の抵抗比とした。同様にして例2〜例4に係る二次電池について9000サイクル後の抵抗比を測定した。測定結果を図7及び表2に示す。なお、例2に係る二次電池では非水電解液が不足したため9000サイクル後の抵抗比を測定することができなかった。
また、上記電解液注入後抵抗測定後の例1の2個の二次電池のうち残りの1個の二次電池について高温充放電4000サイクル後の抵抗比を測定した。まず上記抵抗測定試験1と同様にして初期抵抗を測定した。
次いで、上記初期抵抗測定後の二次電池について、充放電を4000サイクル繰り返し、4000サイクル後の抵抗を測定した。1サイクルの充放電条件は、60℃の温度条件下、2Cで上限電圧4.1VまでCC/CV方式で充電を行い、その後2Cで下限電圧3.0VまでCC放電を行った。上記4000サイクル後の抵抗は、上記初期抵抗を測定したときと同様の手法により求めた。このとき、初期抵抗に対する4000サイクル後の抵抗の比(4000サイクル後の抵抗/初期抵抗)を、4000サイクル後の抵抗比とした。同様にして例2〜例4に係る二次電池について4000サイクル後の抵抗比を測定した。測定結果を表2に示す。なお、例2に係る二次電池では非水電解液が不足したため4000サイクル後の抵抗比を測定することができなかった。
以上より、上記式(1)に基づいて決定した非水電解液の注入量は適切な量であることが確認された。
<正極合材層の性能評価試験>
上記例1〜例4では、正極シートA(合材密度は2.1g/cm3であり、Apは6.7mlであり、Bpは1.04である。)を用いて捲回電極体を作製していたが、正極シートの膨潤率Bpによってリチウムイオン二次電池の電池性能がどのように変化するのかを測定した。
合材密度が1.8g/cm3の正極合材層を備える他は正極シートAと同様にして、正極シートBを作製した。このときApは9.1mlであり、Bpは1.017であった。正極シートAに代えて正極シートBを用いた他は例1と同様にして、例5に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは32.2mlであった。
<例6>
合材密度が1.9g/cm3の正極合材層を備える他は正極シートAと同様にして、正極シートCを作製した。このときApは8.1mlであり、Bpは1.025であった。正極シートAに代えて正極シートCを用いた他は例1と同様にして、例6に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは31.2mlであった。
<例7>
例1に係るリチウムイオン二次電池と同様にして、例7に係るリチウムイオン二次電池を構築した。このときApは6.7mlであり、Bpは1.04であった。
<例8>
合材密度が2.3g/cm3の正極合材層を備える他は正極シートAと同様にして、正極シートDを作製した。このときApは5.1mlであり、Bpは1.06であった。正極シートAに代えて正極シートDを用いた他は例1と同様にして、例8に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは28.3mlであった。
<例9>
合材密度が2.35g/cm3の正極合材層を備える他は正極シートAと同様にして、正極シートEを作製した。このときApは4.8mlであり、Bpは1.074であった。正極シートAに代えて正極シートEを用いた他は例1と同様にして、例9に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは28mlであった。
<例10>
合材密度が2.4g/cm3の正極合材層を備える他は正極シートAと同様にして、正極シートFを作製した。このときApは4.5mlであり、Bpは1.09であった。正極シートAに代えて正極シートFを用いた他は例1と同様にして、例10に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは27.8mlであった。
<例11>
合材密度が2.45g/cm3の正極合材層を備える他は正極シートAと同様にして、正極シートGを作製した。このときApは4.2mlであり、Bpは1.113であった。正極シートAに代えて正極シートGを用いた他は例1と同様にして、例11に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは27.6mlであった。
<例12>
合材密度が2.5g/cm3の正極合材層を備える他は正極シートAと同様にして、正極シートHを作製した。このときApは3.9mlであり、Bpは1.13であった。正極シートAに代えて正極シートHを用いた他は例1と同様にして、例12に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは27.4mlであった。
<負極合材層の性能評価試験>
また、上記例1〜例4では、負極シートA(合材密度は1g/cm3であり、Anは7mlであり、Bnは1.03である。)を用いて捲回電極体を作製していたが、負極シートの膨潤率Bnによってリチウムイオン二次電池の電池性能がどのように変化するのかを測定した。
合材密度が0.88g/cm3の負極合材層を備える他は負極シートAと同様にして、負極シートBを作製した。このときAnは9.8mlであり、Bnは1.015であった。負極シートAに代えて負極シートBを用いた他は例1と同様にして、例13に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは32.5mlであった。
<例14>
合材密度が0.93g/cm3の負極合材層を備える他は負極シートAと同様にして、負極シートCを作製した。このときAnは8.6mlであり、Bnは1.022であった。負極シートAに代えて負極シートCを用いた他は例1と同様にして、例14に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは31.4mlであった。
<例15>
例1に係るリチウムイオン二次電池と同様にして、例15に係るリチウムイオン二次電池を構築した。このときAnは7であり、Bnは1.03であった。
<例16>
合材密度が1.2g/cm3の負極合材層を備える他は負極シートAと同様にして、負極シートDを作製した。このときAnは3.6であり、Bnは1.055であった。負極シートAに代えて負極シートDを用いた他は例1と同様にして、例16に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは26.4mlであった。
<例17>
合材密度が1.3g/cm3の負極合材層を備える他は負極シートAと同様にして、負極シートEを作製した。このときBnはAnは2.4であり、1.07であった。負極シートAに代えて負極シートEを用いた他は例1と同様にして、例17に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは25.2mlであった。
<例18>
合材密度が1.4g/cm3の負極合材層を備える他は負極シートAと同様にして、負極シートFを作製した。このときAnは1.3であり、Bnは1.086であった。負極シートAに代えて負極シートFを用いた他は例1と同様にして、例18に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは24mlであった。
<例19>
合材密度が1.45g/cm3の負極合材層を備える他は負極シートAと同様にして、負極シートGを作製した。このときAnは0.8であり、Bnは1.11であった。負極シートAに代えて負極シートGを用いた他は例1と同様にして、例19に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは23.5mlであった。
<例20>
合材密度が1.5g/cm3の負極合材層を備える他は負極シートAと同様にして、負極シートHを作製した。このときAnは0.3mlであり、Bnは1.127であった。負極シートAに代えて負極シートHを用いた他は例1と同様にして、例20に係るリチウムイオン二次電池を作製した。このときの注入量Xは22.9mlであった。
15 セルケース
20 開口部
25 蓋体
30 ケース本体
35A,35B 内壁
40 安全弁
50 捲回電極体
55A,55B 扁平面
60 正極端子
62 正極集電体
64 正極シート(正極)
66 正極合材層
80 負極端子
82 負極集電体
84 負極シート(負極)
90 負極合材層
95 セパレータシート
100 車両(自動車)
110 冷却板
120 エンドプレート
130 拘束バンド
140 接続部材
150 スペーサ部材
155 ビス
200 組電池(二次電池)
Claims (5)
- 二次電池を製造する方法であって、
正極集電体上に正極合材層が形成された長尺な正極シートを用意すること、
負極集電体上に負極合材層が形成された長尺な負極シートを用意すること、
前記正極シートと前記負極シートとを長尺なセパレータシートを介在させた状態で捲回して押しつぶすことによって扁平形状の捲回電極体を形成すること、
前記捲回電極体の扁平面に対応する二つの幅広面を有する角型形状のセルケースに前記捲回電極体を収容すること、
前記セルケースの対向する二つの幅広面が互いに接近するように該セルケースの外方から該幅広面に荷重を加えて該セルケースを緊縛すること、
前記緊縛されたセルケースに非水電解液を注入すること、
を包含し、
ここで、前記非水電解液の注入量X[ml]は以下の式(1):
X=(Ap×Bp)+(An×Bn)+C+(D×E) (1)
(式(1)中、Apは、前記正極合材層の空隙量[ml]であり、Bpは、非水電解液を前記正極合材層に含浸させる前の該正極合材層の厚みをTp0とし、含浸させた後の該正極合材層の厚みをTp1としたときに、Tp1/Tp0によって定められる膨潤率であり、
Anは、前記負極合材層の空隙量[ml]であり、Bnは、非水電解液を前記負極合材層に含浸させる前の該負極合材層の厚みをTn0とし、含浸させた後の該負極合材層の厚みをTn1としたときに、Tn1/Tn0によって定められる膨潤率であり、
Cは、前記セパレータシートの空隙量[ml]であり、
Dは、前記正極合材層と前記負極合材層とが対向する面の総面積[cm2]であり、
Eは、前記セルケースを緊縛する前の該セルケースの幅広面の内壁と前記捲回電極体の扁平面との距離をL0とし、前記セルケースを緊縛した後の該セルケースの幅広面の内壁と前記捲回電極体の扁平面との距離をL1としたときに、(L0−L1)/L0×100によって定められる緊縛率F[%]との相関関係を示す関係式に基づいて決定される前記正極合材層と前記負極合材層とが対向する面の単位面積当たりの基準電解液量[ml/cm2]であり、
前記関係式は、以下の方法:
前記Ap、前記Bpおよび前記Dが測定された前記正極シートと、前記Anおよび前記Bnが測定された前記負極シートと、前記Cが測定された前記セパレータシートとを用意して、前記正極シートと前記負極シートとを前記セパレータシートを介在させた状態で捲回して押しつぶすことによって扁平形状の前記捲回電極体を形成すること;
前記セルケースに前記捲回電極体を収容すること;
前記距離L 0 を測定すること;
前記セルケースの対向する二つの幅広面が互いに接近するように前記セルケースの外方から該幅広面に荷重を加えて前記セルケースを緊縛すること;
前記距離L 1 を測定し、前記緊縛率Fを算出すること;
前記緊縛率Fで緊縛された前記セルケース内に、所定量Z[ml]の前記非水電解液を注入すること;
前記セルケースを所定時間放置した後に、前記非水電解液を含浸させた前記捲回電極体を前記セルケースから取り出し、前記セルケース内に残存する前記非水電解液の量Y[ml]に基づいて、前記捲回電極体に含浸された前記非水電解液の量X1[ml]を算出すること;
前記式(1)に、前記X1、前記Ap、前記Bp、前記An、前記Bn、前記Cおよび前記Dを代入して、前記緊縛率Fに対する前記Eを算出すること;
前記緊縛率Fを90%〜100%の範囲内で2点以上変えることによって、それぞれの前記緊縛率Fに対する前記Eの値を算出して、前記緊縛率Fと前記Eとの相関関係を示す関係式を求めること;により事前に算出する。)
に基づいて決定されることを特徴とする、二次電池の製造方法。 - 前記緊縛率が90%〜100%となるように前記セルケースを緊縛したときに、前記Eの値が0.9×10−3ml/cm2〜1.7×10−3ml/cm2の範囲内で決定されることを特徴とする、請求項1に記載の製造方法。
- 前記Bpの値が1.02〜1.09の範囲内となる合材密度の正極合材層を備える正極シートを用いることを特徴とする、請求項1又は2に記載の製造方法。
- 前記Bnの値が1.03〜1.09の範囲内となる合材密度の負極合材層を備える負極シートを用いることを特徴とする、請求項1から3のいずれか一項に記載の製造方法。
- 前記捲回電極体が収容された複数の前記セルケースを該セルケースの幅広面が対向するように配列し、前記複数のセルケースの配列方向に荷重を加えて該複数のセルケースを緊縛し、前記各セルケースの緊縛率に基づいて該各セルケースに注入する非水電解液量が決定されることを特徴とする、請求項1から4のいずれか一項に記載の製造方法。
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