JPS60176793A - 記録材料 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〈発明の利用分野〉 本発明は記録材料に関するものである。

本発明に係る記録材料は電子供与性無色染料と電子受容
性化合物の発色反応を利用したものであシ、特に、新規
な電子受容性化合物を用いた記録材料に関する。

本発明に係る電子受容性化合物は、時に、感圧記録材料
および感熱記録材料用の電子受容性化合物として極めて
有用な化合物であり、また通電感熱記録シート、感光性
記録シート、超音波記録シート、電子線記録シート、静
電記録シート、感光性印刷版材、捺印材料、タイプリボ
ン、ボ゛−ルベンインキ、クレヨンなどにも応用できる
化合物である。

〈従来技術〉 種々のフェノール化合物を感圧記録材料または感熱記録
材料の電子受容性化合物として使用することは、特公昭
’４０−９３０２号、特公昭μｊ−／４１０３９号、特
公昭ｊ／−，２ｍＯ号等に開示・されているが、これら
のフェノール化合物は、必ずしも満足できる電子受容性
化合物とはいえない。すなわち、電子供与性無色染料と
組合わせ使用したときの発色製置が十分でない。

〈発明の目的〉 従って本発明の目的は電子供与性無色染料と組合わせ使
用したときの発色績度が十分な記録材料を提供すること
である。

〈発明の構成〉 本発明の目的は電子供与性無色染料と電子受容性化合物
として下記一般式（Ｉ）で表わされる化合物を使用する
ことを特徴とする記録材料により達成された。

上式においてＡｒはアリール基？表わし、ｎｌばＯまた
はｌを、ｎは！〜ｊの整数を表わす。

上記一般′式（１）で表わされる化合物のうち好ましい
例は下記一般式（■１）〜（ＩＶ）で表ゎ゛される。

（Ｉｌ［） （ＩＶ） 上記一般式（１）〜（ＩＶ）においてＲおよびＲ′は同
一でも異なっていてもよく、低級アルキル基、低級アル
コキシ基、ノ・ロゲン原子または水素原子を表わし、こ
れらのＩＨ換基のうち、特に炭素原子数／−，４のアル
キル基、炭素原子数／〜３のアルコキシ基％塩素原子お
よび水素原子が好ましい。

上記一般式（ＩＩ）〜（ＩＶ）において％ｎはλ〜ｔが
好捷しく、特にコおよび３が好ましい。

本発明に係る電子受容性化合物を感熱記録材料用の電子
受容性化合物として用いる時には、５０００以上の融点
を有するものが好ましく％特に２ｏ０Ｃ，１ｓｑ０ｃの
融点を有するものが好ましい。

本発明に係る電子受容性化合物の特徴として以下のこと
があげられる。

（１）電子供与性無色染料との組合わせによシ、高譲度
の発色像を与える。

（１１）水溶性が少ない。

（ｉｉ＋１昇華性がなく安゛定である。

（１ｖ）合成が容易であり、高収率で高純度のものが得
られる。また原材料も安価である。

次に本発明の電子受容性化合物の具体例を示すが、本発
明はこれらに限定されるものではない。

（１１ｐ−ヒドロギシ安息香酸−β−フェノキシエチル
エステル （２）ｐ−ヒドロキシ安息香酸−γ−フェノキシプロビ
ルエステル （３１ｐ−ヒドロキシ安息香酸−δ、−フェノ虎ジブチ
ルエステル （４１ｐ−ヒドロキシ安息香酸−α−メチル−β−フェ
ノキシエチルエステル （５１，？ｌ弘−ジヒドロキシ安息香酸−β−フェノキ
シエチルエステル （６）Ｊ、４ｔ−ジヒドロキシ安息香酸−ｒ−フェノキ
シプロビルエステル （ｎＪ、μｍジヒドロキシ安息香酸−δ−フエノキシヅ
チルエステル （Ｑ）Ｊ、４Ｌ−ンヒドロキシ安息香酸−α−メチル−
β−フェノキシエチルエステル （９Ｊ、２．μｍジヒドロキシ安息香酸−β−フェノキ
シエチルエステル （［（＋１　２，４１−ジヒドａキシ安息香酸−β−ナ
フチル＋２１　オキシエチルエステル ０υ　ｕ、４ｔ−ジヒドロキシ安息香酸−ｒ−フェノキ
シプロビルエステル Ｑ３ａ、ａ−ンヒドロキシ安息香酸−δ−フェノキシブ
チルエステル θ３２１μｍンヒドロキシ安息香酸−α−メチル−β−
フェノキシエチルエステル 等。

これらは単独もしくは混合−ｉたは他の電子受容性化合
物（例えば、ビフフェノールＡ、ａ−ヒドロキシ安息香
酸ベンジルエステル吟）と混合して用いられる。

本発明に使用する電子供与性無色染料としては、トリア
リールメタン系化合物、ジフェニルメタン系化合物、キ
サンチン系化合物、チアジン系化合物、スピロピラン系
化合物などが用いられている。

これらの一部を例示すれば、トリアリールメタン系化合
物として、３．３−ビス（ｐ−ジメチルアミノフェニル
）−ｔ−ジメチルアミノフタリド（即ちクリスタルバイ
オレットラクトン）５３゜３−ビス（ｐ−ジメチルアミ
ノフェニル）フタリド、Ｊ−（ｐ−ジメチルアミノフェ
ニル）−ｊ−（ｌ、３−ジメチルインドール−３−イル
）フタリド、Ｊ−（ｐ−ジメチルアミノフェニル）−３
−（，２−メチルインドール−３−イル）フタリド等が
あ梃１．ジフェニルメタン系化合物としては、ｇ、４ｔ
’−ビスージメチルアミノベンズヒドリノベンンルエー
テル、Ｎ−ハロフェニル−ロイコオーラミン、Ｎ−λ、
Ｉｌ、ｊ−トリクロロフェニルロイコオーラミン号があ
り、キサンチン系化合物としては、ロータミンーＢ−ア
ニリノラクタム、ロークミン（ｐ−ニトロアニリノ）ラ
クタム、ローターミンＢ（ｐ−クロロアニリノ）ラクタ
ム、λ−ジベンジルアミノ−６−ジェチルアミノフルオ
ラン、ノーアニリノ−６−ジエチルアミンフルオラン、
ノーアニリノ−３−メチル−ｔ−ジエチルアミノフルオ
ラン％−一アニリノー３−メチルーＪ−Ｎ−シクロヘキ
シル−Ｎ−メチルアミノフルオラン、Ｊ−アニリノ−３
−メチル−，４−Ｎ−エチル−Ｎ−イソアミルアミノフ
ルオラン、、、ｌ−。

−クロロアニリノ−ｔ−ジエチルアミノフルオラン、！
−ｍ−クロロアニリノーＡ−ジエチルアミノフルオラン
、２−（３，４ｔ−ジクロロアニリノ）−６−ジエチル
アミノフルオラン、ノーオクチルアミノ−６−′；エナ
ルアミノフルオラン、λ−ジヘギシルアミノー６−ジエ
チルアミノフルオラン１．２−ｍ−ト’）クロロメチル
アニリノ−ｔ−ジエチルアミノフルオラン、λ−ブチル
アミノー３−クロロ−６−ジエチルアミノフルオラン、
！−エトギアエチルアミノー３−クロロ−を−ジエチル
アミノフルオラン、ノーアニリノー３−Ｉクロローｔ−
ジエチルアミノフルオラン、、２−ジフェニルアミノ−
ｌ−ジエチルアミノフルオラン％　ノーアニリノ−３−
メチル−６−シフエニルアミノフルオラン、−一アニリ
ノー３−メチルーｊ−クロロ−ｔ−ジエチルアミノフル
オラン、ノーアニリノ−３−メチル−ｔ−ジエチルアミ
ン−７−メチルフルオラン、ノーアニリノ−３−メトキ
シ６−シプチルアミノフルオラン、ノー０−クロロアニ
リノーＡ−ジプチルアミノフルオラン、ノーｐ−クロロ
アニリノ−３−エトキシ−ｔ−ジエチルアミノフルオラ
ン、２−フ′Ｌニルー４−ジエチルアミノフルオラン等
がありチアジン系化合物としては、ベンゾイルロイコメ
チレンブルー％　ｐ−ニトロベンジルロイコメチレンブ
ルー等があり、スピロ系化合物としては、３−メチル−
スピロ−ジナフトピラン、３−エチル−スピロ−ジナフ
トピラン、３．３７−シクロロースビロージナフトピラ
ン。

３−ベンジルスピロ−ジナフトピラン、３−メチル−ナ
フト−（３−メトギゾーベンゾ）−スピロピラン、３−
プロピルースビロージベンソビラン等がある。これらは
単独もしくは混合して用いられる。

次に本発明に係２．ｍＦ’、ｍ材料の具体的製造法忙つ
いて述べる。

本発明に係るＭ圧膜写紙は米国特許第１．ＳＯｊ、グア
０号、同一、３０ｋ　、　４ｔ７／号、同一。

３０！　、グｇり号、同λ、ｊｌＪ’　、ｊｔＡ号、同
、２．７／、２．６０７号、同一、７Ｊ０．４ｔｊ７号
。

同第、２．７３０．４．．１７号、同第３　、４１１１
　、コＳＯ号などの先行特許など忙記載づれている様に
種々の形態をとりつる。最も一般的には本発明に係る電
子供与件無色染料および電子受容性化合物を別々に含有
する少なくとも一対のシートから成る。即ち電子供与件
無色染料を単独又は混合して、ｆｅＪ＆（アルキル化ナ
フタレン、アルキル化ジフェニル、アルキル化ジフェニ
ルメタン、アルキル化ターフェニルなどの合成油二木綿
油、ヒマシ油などの植物油：動物油：鉱物油或いはこれ
らの混合物など）に＃ｎし、、これをバインター中に分
散するか、又はマイクロカプセル中に含有させた後、紙
、プラスチックシート、樹内旨コー・テッド紙などの支
持体に塗布することによル発色剤シー）ｆ、また電子受
容性化合物ケ単独又は混合しであるいは他の電子受容性
化合物と共に、スチレンブタンエンラテックス％ポリビ
ニールアルコールの如きバインダー中に分散させ、紙、
プラスチックシート、樹脂コーテツド紙などの支持体に
塗布することによシ顕色剤シートを得る。

電子供与性無色染料および電子受容性化合物の使用量は
所望の塗布厚、感圧複写紙の形態、カプセルの製法、そ
の他の条件によるのでその条件に応じて適宜選べばよい
。当業者がこの使用量全決定することは容易である。

カプセルの製造方法については、米国特許ノ。

１００．４’ｊ７号、同Ｊ　、ｔｏｏ　、ａｓｒ号に記
載された親水性コロイドゾルのコアセルベーションを利
用した方法、英国特許Ｊ’＆７，７２７号、同りｊθ、
ｕｌＡＪ号、四りｒり９．２ｔ４を号、回／。

θり／　、０７Ａ号などに６己載された界面重合法など
がある。

感熱記録材料は、バインダーケ溶媒または分散媒に溶解
または分散した液に、電子供与性無色染料、本発明に係
る電子受容性仕置物、および必要であれは熱可融性物質
ヲ十分にｙｆＭＩ７）１＜粉砕混合し、さらに、カオリ
ン、焼成カオリン、タルク、ろう石、ケイソウ土、炭酸
カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム
、炭酸マグネシウム、酸化チタン、炭酸バリウム、尿素
−ホルマリンフィラー、セルロースフィラー等の吸油性
顔料を加えて塗液を作用する。これに必要に応じてパラ
フィンワックスエマルジョン、ラテックス系バインダー
、感度向上剤、金楓石けん、酸化防止剤、紫外線吸収剤
１画１象保存性向上剤などを添η口することができる。

塗液は、紙、プラスチックシート、樹脂コーテツド紙な
どの支持体に塗布乾燥される。塗液ヲ調與する際、全成
分ケはじめから同時に混合して粉砕してもよいし適当な
組みあわせにして別々に粉砕分散の後、ｔ（１％ａ　し
てもよい。

また、塗布液は、支持体中に抄き込ませてもよい。

感熱記録材料を構成する各成分の鞍は、′に子供与件無
色染料７〜″２重量部、−，２，−７−受容、性計分物
／〜６町量部％熱町融性物質θ〜３０重量部、顔料０〜
７５重片部、バインダー／−１３重量部及び分散媒（溶
媒）、２０〜３００重量部である。

電子供与性無色染料は一種または複数混合して用いても
良い。分散媒（溶媒）としては、水が最も望まし７い。

次に本発明に用いられるバインダーを例示すると、スチ
レン−ブタジェンのコポリマー、アルキッド樹脂、アク
リルアミドコポリマー、塩化ビニル−酢酸ビニルのコポ
リマー、スチレン−無水マレイン酸のコポリマー、合成
ゴム、アラビヤゴム。

ホリヒニルアルコール、ヒドロキシエチルセルロース等
金挙げることができる。

特に分散媒（溶媒）との関係上アラビヤゴム、ポリビニ
ルアルコール、ヒドロキシメチルセルロース、カルボキ
シメチルセルロース等の水溶性バインダーが望ましい。

熱可融性物質としては、必要によシエルカ酸、ステアリ
ン酸、ベヘン酸、パルミチン酸、ステアリン酸アミド、
ベヘン酸アミド、ステアリン酸アニリド、ステアリン酸
トルイシド、Ｎ−ミリストイル−ｐ−アニシジン、Ｎ−
ミリストイル−ｐ−フェネチジン、ｌ−メトキシカルボ
ニル−＜ｚ−Ｎ−７−ｆ７’）ルカルバモイルベンゼン
、Ｎ−オクタデシルウレア、Ｎ−ヘキサデシルウレア、
Ｎ、Ｎ’−シトテシルウレア、フェニルカルバモイルオ
キシドデカン、ｐ−ｔ−ブチルフェノールフェノキシア
セｆ−）、ｐ−フェニルフェノール−ｐ−クロロフェノ
キシアセテート、＆、４！’−イソプロピリチンビスメ
トキシベンゼン、β−フェニルエチル−ｐ−フェニルフ
ェニルエーテル、２−ｐ−クロロベニ／ジルオキシナフ
タレ／、コーベンジルオキシナフタレン、ｌ−ベンジル
オキシナフタレン、コーフエノキシアセチルオギシナフ
タレン。

フタル酸ジフェニルエステル％　ｌ−ヒドロキシ−２−
す７トエ酸フエニルエステル、２−ペンツイルオキシナ
フタレン、ｐ−ベンジルオキシ安、ｔｔｔ酸ベンジルエ
ステル、ノ・イドロキノンアセテート等が用いられる。

これらの物質は、常温では無色の固体であシ。

複写用加熱温度に適する温厚、即ち７θ〜／ｌθ０Ｃ付
近でシャープな融点ｔａｐする。物質である。

ワックス類と［７ては、パラフィンワックス、カウナパ
ロウワックス、マイクロクリスタリンワックス、ポリエ
チレンワックスの他、高級脂肪酸アミド例えば、ステア
リン酸アミド、エチレンビスステアロアミド、高級脂肪
酸エステル等があげられる。

金属石グンとしては、高級脂肪酸多価金属塩例えば、ス
テアリン酸亜鉛、ステアリン酸アルミニウム、ステアリ
ン酸カルシウム、オレイン酸胆鉛等があげられる。

両虎保存性向上剤としては少なくとも一２″または４位
のうち１個以上がアルキル基で置換されたフェノールあ
るいはその誘導体があげられ、その中でもコまたは４位
のうち１個以上がｔｅｒｔ−ブチル基で置換されたフェ
ノールあるいはその誘導体が好ましい。また、分子中に
フェノール基金複数個有するものが好虜しく、特にコな
いし３個のフェノール基を有するものが好ましい。これ
らのｆヒ合物の具体例をあげると、 ビス−〔３，３−ビス−（１１，′−ヒドロキシー３’
−ｔｅｒｔ〜ブチルフェニル）−ブタノイックアンドコ
グリコールエステル、 ビス−〔３，３−ビス−（ｕ　／−ヒドロキシ−、？　
’　、　４′’−ジｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ブタノ
イックアシドコグリコールエステル、ビス−〔３，３〜
ビス−（２′−メチル−μ′−ヒドロキシーｓ　’　−
ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−ブタノイックアシドコグ
リコールエステル。

／、／、３−）リス（コーメチルー弘−ヒドロキシ−ｊ
−ｔｅｒｔ−７’チルフエニル）フタン、μ、４ｔ／−
チオビス（３−メチル−Ａ−ｔｅｒｌ−ブチルフェノー
ル）。

μ、μ′−チオビス（ノーメチル−Ａ　−ｔｅｒｔ−ブ
チルフェノール）、 Ｊ　、　Ｊ　／−チオビｘ（ＩＩ−メチル−＆−ｔｅｒ
ｔ−ブチルフェノール）％ コ、＋２′−メチレンビス（ｌ−メチル−ｔ−ｔｅｒｔ
−ブチルフェノール）、 ２．２１−メチレンビス（ａ−エチル−４−ｔｅｒｔ−
ブチルフェノ−°ル）％ μ、η′−ブチリテンビス（３−メチル−ｔ−ｔｅｒｔ
−ブチルフェノール）、 μ、μ′−メチレンビス（コ、Ａ−ジｔｅｒｔ−ブチル
フェノール）％ ノー’ｔ　ｅ　ｒ　ｔ−ブチル−弘−ｔｅｒｔ−ブトキ
シフェノール、 Ｊ、＋２−ジメチル−μｍイソプロピル−７−ｔｅｒｔ
−ブチル−２−クロマノール、λ、゛コーンメチル−，
４−ｔ−ブチル−！〜ベンゾフラノール、 η（（４ｆｆ　、　Ａ−ビス（ｔｅｒｔブチルチオ）−
８−トリアジンーコーイル〕アミン〕コ・ｔ−ジョーｅ
ｒｔ−ブチルフェノール等がある。

これらの化合物の使用策社、電子受容性化合ｌ吻に対し
て５〜２００重量：パーセント、好ましくは２０Ｓ、１
００重量パーセントである。

以下実施例ケ示すが、本発明は、この実施例のみに限定
されるものではない。

実施例１ の　発色剤シートの調製 電子供与件無色染料であるノーアニリノー３−メーｆ−
ルーｔ−ジエチルアミノフルオラｙ／　ｆｙｊ（アルキ
ル化ナフタレン３０ｆに溶解させた。この溶液ケゼラチ
ン６りとアラビヤゴムｕｙ２溶解した水ｔｏｙ中に激１
．　（４９，拌しながら加えて乳化し、直径／μ〜／θ
μの油滴とした俊、水２．３Ｏｆを加えた。酢酸ｒ少瞬
づつ７ＪＯえてｐＨ全約Ｖにしてコアセルベーションを
生起させ、油滴のまわりにゼラチンとアラビヤゴムの壁
ケつ〈シ、ホルマリンを加えてからｐ　Ｈを７にあげ、
壁を硬化した。

この様にして得られたマイクロカプセル分散液を紙に塗
布乾燥し発色剤シーＩｔ−（坪だ。

■　顕色剤シート、の調製 電子受容性化合物であるλ、ｌ−ジヒドロキシ安息香酸
−β−フェノキシエチルエステル２０１を、ｔ％ポリビ
ニルアルコール水水溶スス００１分散し、さらにカオリ
ン（ジョーシアカオリン）コＯｖ全添加してよく分散さ
せ、塗液とした。得られた塗液を紙に塗布乾燥し顕色剤
シートヶ得た。

このようにして調製した発色剤シートと〜１１１色剤シ
ートと全装して圧力や衝撃ケ加えると瞬間的に黒色の印
像が得られた。この１象は濃度が高く耐光性、耐熱性に
すぐれていた。

実施例２ 電子供与性無色染料であるコーアニリノー３−メチルー
ｔ−Ｎ−メチル−Ｎ−シクロヘキシルアミノフルオラン
ｊｙ’ｑｊ％ポリビニルアルコール（ケン測度？７％、
重合度ｌθ０θ）水溶液ｊ。

１とともにボ゛−ルミルで一昼夜分赦した。一方、同様
に、電子受容性化合物であるグーヒドロキン安息香酸−
β−フェノギシエチルエステル／Ｑｆ／ｆ３％ポリビニ
ルアルコール水溶９１００ｔとともにボ゛〜ルミルで一
昼夜分散し、これら、２挿の分散液全混合した後カオリ
ン（ジョーシアカオリン）２０９に添加してよく分散さ
せ、さらにパラフィンワックスエマル２５７５０％分散
液（中東油脂セロゾールキμコｔ）ＺＶを加えて塗液と
した。

塗液はｊ　ＯＳ’　／　ｎｔ　の坪量奮有する原紙上に
固形分塗布量としてＡ９７ｍ２となるように塗布し。

ｔｏｏｃで１分間乾燥して塗布紙を得た。

塗布紙をファクシミリによシ加熱エネルギーμＯｍＪ／
ｃｒｎ２で力ｆＩ熱発色させると黒色の印１家が得られ
た。発色濃度はＯｏり３であった。

実施例３ 実施例２の電子供与性無色染料の代シに電子供与性無色
染料として、２−アニリノ−３−クロロ−ｔ−ジエチル
アミノフルオランｊｙを用い、また成子受容性化合物の
代シに、電子受答性化合物として、コ、ｌ−ジヒドロキ
シ安息香酸−β−フェノキシエチルエステル１０ｆｆ用
いて、笑ａ例２と同様にして塗布紙を得た。

塗布紙をファクシミリによシカ日熱エネルギーぴθｍＪ
／Ｃｎ１２で発色させると黒色の印像が得られた。

発色濃度は７．０７であった。

比較例１ 実施例３の電子受容性化合物の代りに、電子受容性化合
物として、λ、ココ−ス−（４ｔ−１：、）”ｅｒギシ
フェニル）プロノξン１ｏｙ２用いて実Ｍ１＋ｌＪ３と
同様にして塗布紙を得た。

塗布紙をファクシミリによシ加熱エネルギー弘ＯｍＪ／
ｍｍ　で加熱発色させたところ発色濃度Ｏ１，５′！で
あった。

実施例２，３と比較例１を比較すれば、本発明の電子受
答性化合物の発色性が極めて胃いことが明らかである。

実施例４ ＝−７ニリノー３−メチル−６−Ｎ−エチル−Ｎ−イソ
アミルアミノフルオラン、２ｏｑ’７ｉｏ＠ポリビニル
アルコール（ケン化度り！！％１１４：＠［ｒｏｏ）水
溶液１ｏｏｒとともに３００ｍ１ボ゛−ルミル中で一昼
夜分赦し分散液（５）ゲ・碍た。同様に３゜μｍンヒド
ロキシ安、−１香酸−β−フェノキシエチルエステル１
Ｏｆｆ１０ｆｙポリビニルアルコール水溶液！００１／
とともにＪ　００＃？ｌボールミル中でｌ昼夜分散し分
散液（Ｂ）　？得た。同様にビス−〔３，３−ビス−（
ｔｌ’−ヒドロキシ−３’　−ｔｅｒｔ−ブチルフェニ
ル）−ブタノイックアシドコグリコールエステル＋２０
９ｆ１０４ｒポリビニルアルコール水溶液１００？とと
もに３００ｍ１ボールミル中でｌ昼夜分散し分散ｔｉ（
（：）ｋ得た。

分散液（５）、分散液（Ｂ）及び分散液（＜、、”）ｆ
３：２θ：ｊＩ／）車吐比で混合し、さらに混合液２０
０９に対し、ｊＯｆの炭酸カルシウム微粉末を添加、十
分に分散させて塗液とした。

この感熱記録紙用塗液を！　Ｏｆ　／　）７１　の坪欺
全有する原紙上に固形分でＡ１７ｍ　の塗布量が得られ
るようエアーナイフで塗布し、ｚｏ０ｃ２分間乾燥し２
、感熱記録紙を得た。

塗布紙をファクシミリによシ発色させると黒色の印像が
得られた。

オた得られた色１象の保存性は極めてすぐれていた。

特許出願人　廣士写真フィルム株式会社手続補正書 １．事件の表示　昭和ｊり年特願第３　／　９　、ｔノ
号２、発明の名称　記録材料 ３、補正をする者 事件との関係　特許出願人 件　所　神奈川県南足柄市中沼２１０番地電話（４０６
）　２５３７ ４、補正の対象　明細書 ５、補正の内容 明細書の洋画（内容に変更な口を提出いたします。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 電子供与性無色染料とに受容容性化合物（ｌ−使用する
   記録材料において、該電子受容性化合物が下記一般式で
   表わされる化合物であることを％徴とする記録材料 上式中、Ａｒはアリール基を表わし、ｍはＯまたはｌを
   ｎはＪ〜！の整数を表わす。