JPS60122705A - α型窒化ケイ素粉末の製造方法 - Google Patents
α型窒化ケイ素粉末の製造方法Info
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- JPS60122705A JPS60122705A JP22544883A JP22544883A JPS60122705A JP S60122705 A JPS60122705 A JP S60122705A JP 22544883 A JP22544883 A JP 22544883A JP 22544883 A JP22544883 A JP 22544883A JP S60122705 A JPS60122705 A JP S60122705A
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- atmospheric gas
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- contg
- nitrogen
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
- C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
- C01B21/068—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with silicon
- C01B21/0685—Preparation by carboreductive nitridation
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はα型窒化ケイ素粉末の製造方法に関するもので
、その目的とするところは特に微細で粒径分布の狭い粉
末ｔこれまでになく短時間で！ｉｌＩ造する方法を提供
するにある。
、その目的とするところは特に微細で粒径分布の狭い粉
末ｔこれまでになく短時間で！ｉｌＩ造する方法を提供
するにある。
エネルギーの高効率利用のため、火力発電、自動車分野
吟でより高温におけるシステムが検討されておシ、これ
？実現させるエンジニアリング材料としてセラミックス
が注目されている。中でも非酸化物系の共有結合性物質
で、品温における物理的、化学的特性に優れる窒化ケイ
素（Ｓｉ３Ｎ４ ）は最も重要な材料である。
吟でより高温におけるシステムが検討されておシ、これ
？実現させるエンジニアリング材料としてセラミックス
が注目されている。中でも非酸化物系の共有結合性物質
で、品温における物理的、化学的特性に優れる窒化ケイ
素（Ｓｉ３Ｎ４ ）は最も重要な材料である。
窒化ケイ素にはα型（α−８ｉａＮ４）とβ型（β−が
できる◎したがって微細で粒径分布の狭いα或窒化ケイ
素粉末の製造方法が従来種々検問されている。
できる◎したがって微細で粒径分布の狭いα或窒化ケイ
素粉末の製造方法が従来種々検問されている。
理解奮容易にするため従来の化炭的な製造方法について
説明すれば次の通シである。
説明すれば次の通シである。
（１） 金属ケイ素（Ｓｉ）原料會窒素雰囲気中で「扱
室化させる方法 （２） 四塩化ケイ素（５ｉＣｌ＃＜ ）などシラン化
会物とアンモニア（ＮＨａ ） ｋ原料として気相ある
いは液相で反応させる方法 （３）シリカ（ＳｉＯ２） 原料全窒素２メ囲気中にお
いて還元および窒化する方法 上記（１）の方法は、生成した８ｉ３Ｎ４が塊状となる
ため、微細化に長時間を要し、しかも汚染物質除去や粒
径制御の点で問題のある方法である。ｉな（２）の方法
は極めて微細な粉末が得られるが、工程数が多く原料も
コスト高となるため量産法としては不適当である。また
（３）の方法は炭化ケイ素（ＳｉＣ１や酸窒化物（Ｓ
１ｌＯＮｔ ）などが副生じやすいばかりでなく、原料
の８４０２ が残存しやすいなど、反応制御が容易では
ないので、極めて微細で高純度の高価な５ｉ０２ 原料
を用いて長時間反応させているため、これらがコスト高
の要因となっている。
室化させる方法 （２） 四塩化ケイ素（５ｉＣｌ＃＜ ）などシラン化
会物とアンモニア（ＮＨａ ） ｋ原料として気相ある
いは液相で反応させる方法 （３）シリカ（ＳｉＯ２） 原料全窒素２メ囲気中にお
いて還元および窒化する方法 上記（１）の方法は、生成した８ｉ３Ｎ４が塊状となる
ため、微細化に長時間を要し、しかも汚染物質除去や粒
径制御の点で問題のある方法である。ｉな（２）の方法
は極めて微細な粉末が得られるが、工程数が多く原料も
コスト高となるため量産法としては不適当である。また
（３）の方法は炭化ケイ素（ＳｉＣ１や酸窒化物（Ｓ
１ｌＯＮｔ ）などが副生じやすいばかりでなく、原料
の８４０２ が残存しやすいなど、反応制御が容易では
ないので、極めて微細で高純度の高価な５ｉ０２ 原料
を用いて長時間反応させているため、これらがコスト高
の要因となっている。
斯る点に鑑み本発明者らは前記（３）の方法について種
々検討した結果、それ程高純度でない安価な５ｔＯ１原
料を用いてかつ短時間の反応で微細なα型窒化ケイ素を
製造する方法を見い出したので。
々検討した結果、それ程高純度でない安価な５ｔＯ１原
料を用いてかつ短時間の反応で微細なα型窒化ケイ素を
製造する方法を見い出したので。
こ＼に提案しようとするものである。以下本発明にりφ
て詳細に述べる。
て詳細に述べる。
即ち本発明は、粒径が１０μｍ以下で８ｉ０１を９５重
ｔＸ以上含有するシリカ質原料に、炭禦（０）、水素（
ロ）、窒素（財）、珪累（Ｓｉ）以外の成分を５重鎖％
以下含有する炭素質原料とイツトリウム、カルシウム、
マグネシラ疎らｍ１ｍ以上含む物質（以後添〃口物と称
す）ｋｌ＆［以上〃ｕえたものｔＣＯガス険反ｒ１ｏ体
積％以下とし、かつ雰囲気いα型窒化ケイ素粉末を短時
間で製造することができるものである。
ｔＸ以上含有するシリカ質原料に、炭禦（０）、水素（
ロ）、窒素（財）、珪累（Ｓｉ）以外の成分を５重鎖％
以下含有する炭素質原料とイツトリウム、カルシウム、
マグネシラ疎らｍ１ｍ以上含む物質（以後添〃口物と称
す）ｋｌ＆［以上〃ｕえたものｔＣＯガス険反ｒ１ｏ体
積％以下とし、かつ雰囲気いα型窒化ケイ素粉末を短時
間で製造することができるものである。
まずＳＩＯ＋ の還元、窒化による窒化ケイ素の生成反
応式およびその化学平衡式倉次に示す。
応式およびその化学平衡式倉次に示す。
３Ｓ凰０．＋６０＋２Ｎ、→Ｓム、Ｎ４＋（ｉｏ。
Ｋ −（Ｐｅａ ）藝／（ＰＮ、）”
ここでＫは平衡延数、ＰｃｏおよびＰＮ２は００ガスお
よびＮ２ガスの分圧もしくは体積０反である。これらの
式より反応の進行に伴ない００ガスが急速に増大するこ
と、そしである濃度を境界に急激に８ｉ３Ｎ４の生成を
妨げることがわかる。従ってこの反応を促進するために
紘ＣＯガス濃度金小さくすることが重要であるが、平衡
式は００ガス濃度に関し６乗となっており過度に小さく
する必要はない。
よびＮ２ガスの分圧もしくは体積０反である。これらの
式より反応の進行に伴ない００ガスが急速に増大するこ
と、そしである濃度を境界に急激に８ｉ３Ｎ４の生成を
妨げることがわかる。従ってこの反応を促進するために
紘ＣＯガス濃度金小さくすることが重要であるが、平衡
式は００ガス濃度に関し６乗となっており過度に小さく
する必要はない。
本発明者らはＳｉｎ、原料の還元、窒化反応を研究する
ため焼成雰囲気中のＣＯガス分析および生成物の解析全
行ない、以下の知見を得た。
ため焼成雰囲気中のＣＯガス分析および生成物の解析全
行ない、以下の知見を得た。
（ｒ） 焼成雰囲気中の００ガス濃度が１０体積係を越
えると、 ＳｉＯ，８ｉ１０１％などを生成する副反応
も生じやすく、またβ−８ｒ＠Ｎａ’ｆｒ生成しやすく
なる。逆にＣＯガス濃度に圓し１０体積−以下好ましく
は５〜８体積−以下に制御して製造すると８ｉ０および
８ｉ、ＯＮ、ｉ副生ぜずβ−８１３Ｎ４ｔ−はとんど含
まないα−８ｉ３Ｎ４が得られる。
えると、 ＳｉＯ，８ｉ１０１％などを生成する副反応
も生じやすく、またβ−８ｒ＠Ｎａ’ｆｒ生成しやすく
なる。逆にＣＯガス濃度に圓し１０体積−以下好ましく
は５〜８体積−以下に制御して製造すると８ｉ０および
８ｉ、ＯＮ、ｉ副生ぜずβ−８１３Ｎ４ｔ−はとんど含
まないα−８ｉ３Ｎ４が得られる。
（２）添加＊に加えることにより、結晶核の形成が活発
化し、微細で粒径分布の狭い生成物が得られる。一方８
１０＠の反応（還元＃＃−）州゛度も大きくなるため、
反応物付近では局部的に００ガス鏝度が高くなる傾向に
ある。
化し、微細で粒径分布の狭い生成物が得られる。一方８
１０＠の反応（還元＃＃−）州゛度も大きくなるため、
反応物付近では局部的に００ガス鏝度が高くなる傾向に
ある。
（３）添加物ｔ−加えることに工９、生成物は雰囲気ガ
ス流速およびＣＯガス濃度の変化に敏感になり、１００
ｇ＋／分以下の流速および１０体積％以上の００ガス漉
度でとくにβ−８１、Ｎ４の生成が活発化する・ （４） 添加物の効果は添加物量が元素の酸化物換算す
なわちＹ２Ｏ３、ＯａＯ、ＭｇＯとして８４０．重置に
対しＯ；６％以上５％以下で、また旧０゜原料０粒径が
１０μｍ以下好しくは５μｍ以下で顕著である。
ス流速およびＣＯガス濃度の変化に敏感になり、１００
ｇ＋／分以下の流速および１０体積％以上の００ガス漉
度でとくにβ−８１、Ｎ４の生成が活発化する・ （４） 添加物の効果は添加物量が元素の酸化物換算す
なわちＹ２Ｏ３、ＯａＯ、ＭｇＯとして８４０．重置に
対しＯ；６％以上５％以下で、また旧０゜原料０粒径が
１０μｍ以下好しくは５μｍ以下で顕著である。
以上列記した笑験的知見に基づ９て８ｉ０原料を窒素雰
囲気中で還元、窒化するに当シ原料の純匿、粒径および
雰囲気ガスの００濃度、流速を制御することに↓りこａ
ｔでになく短時間でｔａｍなα型窒化ケイ素粉末の製造
が可能であることが判明し１′ｃ。
囲気中で還元、窒化するに当シ原料の純匿、粒径および
雰囲気ガスの００濃度、流速を制御することに↓りこａ
ｔでになく短時間でｔａｍなα型窒化ケイ素粉末の製造
が可能であることが判明し１′ｃ。
なお添加物の鎗が増加するに従って、００ガスの制御方
法が１つの重要な点となってくるが、００ガス制御方法
としては反応温度、原料の粒径、原料の配分比率によっ
て反広速度奮変えて００ガス発生速度を制御する方法と
、焼成雰囲気ガスの流速を増減させて００ガス濃度を制
御する方法などがある。
法が１つの重要な点となってくるが、００ガス制御方法
としては反応温度、原料の粒径、原料の配分比率によっ
て反広速度奮変えて００ガス発生速度を制御する方法と
、焼成雰囲気ガスの流速を増減させて００ガス濃度を制
御する方法などがある。
以下に本発明の実施例を示す。
〈実施例１〉
粉砕・分級により３μｍ以下に調製した第１表に示す化
学成分の８ｉ０．原料に、９９％以上の純度ｏ＊ｘ粉末
原料１ｊ（０／８１０．−ｅ ル比ＺＺ１０ＩＣｎるよ
う加えると共にＹｚ＜ｈ ｋ ８ ｉ０１東量に対して
１．５％、２％添卯し、造粒後窒素ガス流速が８０α／
分〜３ＤＯｍ／分の雰囲気中で焼成した。
学成分の８ｉ０．原料に、９９％以上の純度ｏ＊ｘ粉末
原料１ｊ（０／８１０．−ｅ ル比ＺＺ１０ＩＣｎるよ
う加えると共にＹｚ＜ｈ ｋ ８ ｉ０１東量に対して
１．５％、２％添卯し、造粒後窒素ガス流速が８０α／
分〜３ＤＯｍ／分の雰囲気中で焼成した。
第 １ 宍
結果倉示すと第２辰の通りである０
〈実施例−２〉
粉砕・分級により２μｍ以下に調製した第３表に示す化
学成分の５ｉ０２ 原料に、９９％以上の純度の炭素粉
末原料’ｌ−０／Ｓム０！モル比がＩＯＫなるように加
えると共にＭｇＯもしくは０ａ（ＪｋＳＩ０１重量に対
して２９６添加し、造粒後窒素ガス流速が８０ｃｍ／分
、および４００５／分の雰囲気中で焼成した。
学成分の５ｉ０２ 原料に、９９％以上の純度の炭素粉
末原料’ｌ−０／Ｓム０！モル比がＩＯＫなるように加
えると共にＭｇＯもしくは０ａ（ＪｋＳＩ０１重量に対
して２９６添加し、造粒後窒素ガス流速が８０ｃｍ／分
、および４００５／分の雰囲気中で焼成した。
第 ３ 民
結果？示すと第４我に示す通シである。
Claims (1)
- 粒径が１０μｍ以下でかつ別０＊に９５重ｔＸ以上含有
するシリカ質原料に、炭素、水素、窒素、ケイ累以外の
成分に５］１ｆｉｔ％以下含有する炭素質原料とイツト
リウム、カルシウム、マグネシウムの元累のうち１ｍ以
上を含む１質ｔ１ｇ１１以上ＩＯえたものを一酸化炭素
体積濃度を１０体積％以下としかつ雰囲気ガス流速＋１
１０（１−／分収上とし九窒素倉含む非酸化注拌囲気中
で焼成することを特徴とするα型窒化ケイ素粉末の製造
方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22544883A JPS60122705A (ja) | 1983-12-01 | 1983-12-01 | α型窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP22544883A JPS60122705A (ja) | 1983-12-01 | 1983-12-01 | α型窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60122705A true JPS60122705A (ja) | 1985-07-01 |
| JPH0466801B2 JPH0466801B2 (ja) | 1992-10-26 |
Family
ID=16829509
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP22544883A Granted JPS60122705A (ja) | 1983-12-01 | 1983-12-01 | α型窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60122705A (ja) |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS57209811A (en) * | 1981-06-22 | 1982-12-23 | Ngk Spark Plug Co Ltd | Preparation of alpha-si3n4 impalpable powder |
| JPS5888173A (ja) * | 1981-11-19 | 1983-05-26 | 株式会社東芝 | 窒化珪素粉末組成物およびその焼結体 |
-
1983
- 1983-12-01 JP JP22544883A patent/JPS60122705A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS57209811A (en) * | 1981-06-22 | 1982-12-23 | Ngk Spark Plug Co Ltd | Preparation of alpha-si3n4 impalpable powder |
| JPS5888173A (ja) * | 1981-11-19 | 1983-05-26 | 株式会社東芝 | 窒化珪素粉末組成物およびその焼結体 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0466801B2 (ja) | 1992-10-26 |
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