JPS60235707A - 複合微粉末の製造方法 - Google Patents
複合微粉末の製造方法Info
- Publication number
- JPS60235707A JPS60235707A JP59091353A JP9135384A JPS60235707A JP S60235707 A JPS60235707 A JP S60235707A JP 59091353 A JP59091353 A JP 59091353A JP 9135384 A JP9135384 A JP 9135384A JP S60235707 A JPS60235707 A JP S60235707A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- silicon
- reaction
- powder
- gas
- silicon nitride
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は窒化珪素と炭化珪素とからなる複合機（但し式
中Ｒ′〜Ｒ′はそれぞれ水素、アルキル基。
中Ｒ′〜Ｒ′はそれぞれ水素、アルキル基。
アリル基、フェニル基等を示し、ｎは３又は４である）
で示されるシラザン化合物を気相で反応することを特徴
とする窒化珪素と炭化珪素とからなる複合微粉末の製造
方法に関する発明である。
で示されるシラザン化合物を気相で反応することを特徴
とする窒化珪素と炭化珪素とからなる複合微粉末の製造
方法に関する発明である。
窒化珪素や炭化珪素等の非酸化物系セラミックスはアル
ミナを中心とする酸化物系セラミックスに比べて高温強
度や耐熱衝撃性等の高温特性に優れているので、その製
造方法及びその応用に関する研究が最近盛んに行われて
おり、高温で作動させるガスタービン、ジーゼルエンジ
ン、熱交換器等の耐熱構造材料等の高温材料にその用途
が拓けつつある。
ミナを中心とする酸化物系セラミックスに比べて高温強
度や耐熱衝撃性等の高温特性に優れているので、その製
造方法及びその応用に関する研究が最近盛んに行われて
おり、高温で作動させるガスタービン、ジーゼルエンジ
ン、熱交換器等の耐熱構造材料等の高温材料にその用途
が拓けつつある。
高温材料としての炭化珪素は高温での耐酸化（１１や強
度特性及び熱伝導度が優れている。また窒化ｌ１素は耐
熱衝撃性、熱膨張係数、破壊靭性等が優れている。その
為に両者の長所を取り入れた親思、材料としての複合セ
ラミ’）クスの開発が最近進められている。
度特性及び熱伝導度が優れている。また窒化ｌ１素は耐
熱衝撃性、熱膨張係数、破壊靭性等が優れている。その
為に両者の長所を取り入れた親思、材料としての複合セ
ラミ’）クスの開発が最近進められている。
この様な窒化珪素や炭化珪素は主として焼結により加工
成形されるが、高密度の焼結体を得る為の重要な因子と
しては、出発原ｔ１の組成、線用。
成形されるが、高密度の焼結体を得る為の重要な因子と
しては、出発原ｔ１の組成、線用。
結晶型９粒子径１粒子の形状等があげられる。
非酸化系のシリコン系セラミックスは一般にツｕ焼結性
であり、このため焼結特性が優れた原＄２１粉末として
はサブミクロン級の粒子径を有し、均一なことが特に必
要である。
であり、このため焼結特性が優れた原＄２１粉末として
はサブミクロン級の粒子径を有し、均一なことが特に必
要である。
従来、窒化珪素単品の主な製法としては下記の方法が知
られている。
られている。
（１）金属珪素粉末を窒素またはアンモニアガス中で高
温に加熱して窒化する方法。
温に加熱して窒化する方法。
（２）珪素粉末とカーボッとの混合物を窒素中で高温に
加熱して還元と窒化とを同時に行う方法。
加熱して還元と窒化とを同時に行う方法。
（３）審温または低温で四塩化珪素とアンモニアを反応
させ、生成したシリコンアミドあるいはシリコンイミド
を分離した後窒素またはアンモニア雰囲気中で高温に加
熱するアミドあるいはイミドの熱分解法。
させ、生成したシリコンアミドあるいはシリコンイミド
を分離した後窒素またはアンモニア雰囲気中で高温に加
熱するアミドあるいはイミドの熱分解法。
（４）四塩化珪素とアンモニアとを高温で気相反応さセ
る方法。
る方法。
しかし、これらの方法はそれぞれ次の様な解決すべき問
題点を有している。
題点を有している。
＋１．１については、現在工業的に用いられている方法
ではあるが、この方法では微細な粉末が得難く。
ではあるが、この方法では微細な粉末が得難く。
この方法で得た生成物は、これを長時間粉砕する必要が
ある。このため原料Ｓｉ中に含まれているＦｅ。
ある。このため原料Ｓｉ中に含まれているＦｅ。
Ｃａ、＾１１等の不純物が窒化後も残ったり、粉砕過程
で不純物が混入する。
で不純物が混入する。
（２）の方法は、原料として充分精製したシリカ粉末及
びカーボン粉末を用いる必要があるばかりでなく、得ら
れる生成物はα型Ｓｉ３Ｎ４ 、 β型Ｓｉ３Ｎ４ 。
びカーボン粉末を用いる必要があるばかりでなく、得ら
れる生成物はα型Ｓｉ３Ｎ４ 、 β型Ｓｉ３Ｎ４ 。
酸窒化珪素等の混合物であり１粒径及び粒径のバラツキ
を小さくする事が困難である。
を小さくする事が困難である。
（３）の方法には液相法と気相法とがあるが、いずれの
方法もシリコンアミドやシリコンイミドと共に大量の塩
化アンモニウムが副生ずる。このため生成物の分離や熱
分解工程における塩化アンモニウムを除去するわずられ
しさや腐食あるいは溶媒使用に依る不純物の混入が起こ
りやすい。
方法もシリコンアミドやシリコンイミドと共に大量の塩
化アンモニウムが副生ずる。このため生成物の分離や熱
分解工程における塩化アンモニウムを除去するわずられ
しさや腐食あるいは溶媒使用に依る不純物の混入が起こ
りやすい。
また、シリコンアミドやシリコンイミ１を熱分解して得
られる粉末の粒径や結晶型は、微小粒子にしたり、整っ
た等軸的な粒状粒子とするには限界がある。
られる粉末の粒径や結晶型は、微小粒子にしたり、整っ
た等軸的な粒状粒子とするには限界がある。
これらの中では（４）の気相法が高品質の物が得られる
と言われている。しかしながら四塩化珪素とアンモニア
の反応が速いため各原料ガス供給管の出口部分でも反応
が起こり、出口部分が閉塞されてしまい長期の連続運転
が出来なくなるばかりでなく＋３１の方法と同様に副生
ずる塩化アンモニウムを除去する煩わしさや、装置の腐
食対策等を講しなければならない。
と言われている。しかしながら四塩化珪素とアンモニア
の反応が速いため各原料ガス供給管の出口部分でも反応
が起こり、出口部分が閉塞されてしまい長期の連続運転
が出来なくなるばかりでなく＋３１の方法と同様に副生
ずる塩化アンモニウムを除去する煩わしさや、装置の腐
食対策等を講しなければならない。
更には塩化アンモニウムを完全に除去したとしても微量
の塩素は除去し難く、以後の結晶化工程において窒化珪
素が８品化したり、結晶型が剣状になったりして焼結せ
しめる際にも悪影響を及はすようになる。
の塩素は除去し難く、以後の結晶化工程において窒化珪
素が８品化したり、結晶型が剣状になったりして焼結せ
しめる際にも悪影響を及はすようになる。
また、従来炭化珪素単味の主な製法としては下記の方法
が知られている。
が知られている。
（１）珪石（Ｓｉ０２）とコークス（Ｃ）を混合してア
チソン炉で加熱する方法。
チソン炉で加熱する方法。
（２）金属珪素粉末と炭素粉末の固相反応法。
（３）シリカ粉末と炭素粉末との固相反応法。
しかし、いずれの方法も原料中に不揮発性の金属不純物
などが含有されているために、これが製品中に＊縮し゛
ζ雨積されたり、あるいは粒径のバラツキを小さくする
ことが困難である等の欠点があった。
などが含有されているために、これが製品中に＊縮し゛
ζ雨積されたり、あるいは粒径のバラツキを小さくする
ことが困難である等の欠点があった。
以上のような製法で得られた窒化珪素や炭化珪素の各単
品の粉末は１通常知られたホットプレス。
品の粉末は１通常知られたホットプレス。
常圧焼結９反応焼結などの各種の方法で成形、焼結され
るが、前記のような窒化珪素と炭化珪素の両者の長所を
取り入れた複合焼結体の製法も種々検討されており１例
えば１次の様な製法が知られている。
るが、前記のような窒化珪素と炭化珪素の両者の長所を
取り入れた複合焼結体の製法も種々検討されており１例
えば１次の様な製法が知られている。
（１）窒化珪素と炭化珪素粉末を機械的に混合してホッ
トプレスなどで成形、焼結する方法。
トプレスなどで成形、焼結する方法。
（２）反応焼結的な手法を用いζ、あらかしめ炭化珪素
と珪素の混合物を成形後、窒化反応を行わせて窒化珪素
質を生成させたり、窒化珪素と炭素の混合物を成形後、
珪素を浸透させて炭化珪素質を生成させる方法。
と珪素の混合物を成形後、窒化反応を行わせて窒化珪素
質を生成させたり、窒化珪素と炭素の混合物を成形後、
珪素を浸透させて炭化珪素質を生成させる方法。
（３）有機珪素ポリマーを原料とし、これに珪素粉末を
加えて、直接あるいは熱処理した後成形し、窒化反応を
行わせて、炭化珪素質と窒化珪素質を生成させる方法。
加えて、直接あるいは熱処理した後成形し、窒化反応を
行わせて、炭化珪素質と窒化珪素質を生成させる方法。
しかしながら、これらの試みは通常の原料粉末を用いた
のでは１粒径、形状などの粒子特性のほかに混合程度を
上置に制御し、各成分を均一に混合することに限界があ
ること、また機械的粉砕。
のでは１粒径、形状などの粒子特性のほかに混合程度を
上置に制御し、各成分を均一に混合することに限界があ
ること、また機械的粉砕。
混合により不純物が混入しやすいので、好ましい焼結体
が得られない欠点がある。また１反応焼結的な手法でも
多孔質化や、工程、操作が複雑になったり、あるいは組
成の均一性にも限界があることから好ましい焼結体が得
られない等の欠点がある。
が得られない欠点がある。また１反応焼結的な手法でも
多孔質化や、工程、操作が複雑になったり、あるいは組
成の均一性にも限界があることから好ましい焼結体が得
られない等の欠点がある。
本発明者等は、高温特性に優れた窒化珪素と炭化珪素の
複合系焼結体を得るべく窒化珪素と炭化珪素の微粉末の
合成法について種々の方法を鋭意研究を行った。
複合系焼結体を得るべく窒化珪素と炭化珪素の微粉末の
合成法について種々の方法を鋭意研究を行った。
その結果、特定の有機珪素化合物を気相で反応−〇しめ
る際の反応条件を制御して、窒化珪素と炭化珪素との複
合微粉末を得ることにより、前記の様な高温特性に優れ
た焼結体が得られることを見出して本発明を完成するに
至った。
る際の反応条件を制御して、窒化珪素と炭化珪素との複
合微粉末を得ることにより、前記の様な高温特性に優れ
た焼結体が得られることを見出して本発明を完成するに
至った。
即ち９本発明は、一般式が（Ｒ’Ｒ’Ｒ’Ｓｉ％ ＮＲ
。
。
又は＋Ｒ’Ｒ’５ｉ−ＮＲＪ−＋ｎ （但し式中Ｒ’〜
Ｒ″はそれぞれ水素、アルキル基、アリル基、フェニル
基等を示し、ｎは３又は４である）で示されるシラザン
化合物を気相で反応するどとを特徴とする窒化珪素と炭
化珪素とからなる複合微粉末の製造方法に関するもので
ある。
Ｒ″はそれぞれ水素、アルキル基、アリル基、フェニル
基等を示し、ｎは３又は４である）で示されるシラザン
化合物を気相で反応するどとを特徴とする窒化珪素と炭
化珪素とからなる複合微粉末の製造方法に関するもので
ある。
本発明方法によれば、１ミクロン以下の微粒子オーダー
で窒化珪素と炭化珪素を均一に含む複合微粉末が容易に
得られる。
で窒化珪素と炭化珪素を均一に含む複合微粉末が容易に
得られる。
次に本発明について詳述する。
本発明において、原料として用いるＳｉ、Ｎ、Ｃ及び哨
からなるシラザン化合物としては、一般式が。
からなるシラザン化合物としては、一般式が。
（Ｒ’ Ｒ’ＲＪＳ＋％ ＮＲ”ｉたは＋Ｒ’Ｒ２５ｉ
−ＮＲ’すｎ （式中Ｒ′〜１はそれぞれ水素、アルキ
ル基、アリル基、フェニル基等を示し、ｎは３または４
である）で表される化合物であり５例えば（’ＩＳ ｔ
（ｃｓｊ）−１）ａ〜Ｈ１（（（’３）Ｊ ５Ｌ）２
〜Ｈ，〔（Ｃ１−ＩＪ） ＳＬ）よｄｃＨ３、（（（ｓ
ｚ ＝ＣＨ）阻（ｃｐｓ）λ〕々Ｈ１（（ＣＨｉ）Ｊ、
５ｉ−ｕｓｊ３．−ＦＳＣｃｓ３ン２ Ｓｂ−” （Ｈ
」υ 等である・これらの原料は必要に応じて２種以上
を混合して用いてもよく、また炭化水素類を共存させて
も良い。
−ＮＲ’すｎ （式中Ｒ′〜１はそれぞれ水素、アルキ
ル基、アリル基、フェニル基等を示し、ｎは３または４
である）で表される化合物であり５例えば（’ＩＳ ｔ
（ｃｓｊ）−１）ａ〜Ｈ１（（（’３）Ｊ ５Ｌ）２
〜Ｈ，〔（Ｃ１−ＩＪ） ＳＬ）よｄｃＨ３、（（（ｓ
ｚ ＝ＣＨ）阻（ｃｐｓ）λ〕々Ｈ１（（ＣＨｉ）Ｊ、
５ｉ−ｕｓｊ３．−ＦＳＣｃｓ３ン２ Ｓｂ−” （Ｈ
」υ 等である・これらの原料は必要に応じて２種以上
を混合して用いてもよく、また炭化水素類を共存させて
も良い。
これらの原料の反応帯への供給は、原料が常温で液体や
固体状の場合、均一な反応を速やかに実施シフ、所望の
複合粉体を得るために７例えば適当な間接加熱等の手段
により一旦ガス化させた後に行う事が重要である。
固体状の場合、均一な反応を速やかに実施シフ、所望の
複合粉体を得るために７例えば適当な間接加熱等の手段
により一旦ガス化させた後に行う事が重要である。
また、実施例で示す様に原料をＮＨＪ、 １１２．Ｎ、
、。
、。
Ａｒ、 Ｈｅ、等の非酸化性ガスに同伴させるごとによ
り、原料分圧の調節や供給速度を制御して行うこともで
きるのみならず５同伴させるＮＨ３，Ｉｌａ、 Ｎ）、
＾ｒ、 Ｈｅ、等の非酸化性ガスの選択やその混合比に
より生成粉体の組成（ＳｉＣ、５ｉＪｌ比）を任意にコ
ントロールすることが可能である。
り、原料分圧の調節や供給速度を制御して行うこともで
きるのみならず５同伴させるＮＨ３，Ｉｌａ、 Ｎ）、
＾ｒ、 Ｈｅ、等の非酸化性ガスの選択やその混合比に
より生成粉体の組成（ＳｉＣ、５ｉＪｌ比）を任意にコ
ントロールすることが可能である。
例えばＳｉ、Ｎｙの割合を多くしたい場合には、Ｎｉｌ
。
。
や１１．の量を増加させるのが有効であるが、珪素化合
物の種類や濃度３反応温度９反応時間等に依ってその必
要量が異なってくる。
物の種類や濃度３反応温度９反応時間等に依ってその必
要量が異なってくる。
反応帯における原料ガスの分圧及び反応時間は生成物の
粒径や形状及びＳＴＹ等により決定されるが９例えば分
圧は０．００１〜数ａｔｍ好ましくは０．０１〜０．５
ａｔｍである。
粒径や形状及びＳＴＹ等により決定されるが９例えば分
圧は０．００１〜数ａｔｍ好ましくは０．０１〜０．５
ａｔｍである。
反応時間は一般的には１２０〜０．０５ｓｅｃであり、
好ましくは６０〜０．１ ｓｅｃである。
好ましくは６０〜０．１ ｓｅｃである。
これらの値より反応分圧が小さがったり９反応時間が長
くなる場合は１反応装置が不必要に大型化して工業的に
は不利となり、逆にこれらの値より反応分圧が大きかっ
たり５反応時間が短くなる場合は実質的に反応が進行し
ない場合があるので好ましくない。
くなる場合は１反応装置が不必要に大型化して工業的に
は不利となり、逆にこれらの値より反応分圧が大きかっ
たり５反応時間が短くなる場合は実質的に反応が進行し
ない場合があるので好ましくない。
また１反応温度は一般的には６００〜１６００℃の範囲
であり、好ましくは８００〜１５００’Ｃである。温度
が６００℃より低い場合には反応が十分に進行〜仕ず珪
素の窒化物及び炭化物の生成率が低く、逆に１６００℃
を超える場合には多大のエネルギーを要するので経済的
でない。
であり、好ましくは８００〜１５００’Ｃである。温度
が６００℃より低い場合には反応が十分に進行〜仕ず珪
素の窒化物及び炭化物の生成率が低く、逆に１６００℃
を超える場合には多大のエネルギーを要するので経済的
でない。
本発明方法の具体的な実施手段としては２例えば原料で
ある有機珪素化合物を予めガス化セしめて必要な場合に
はアンモニア及び非酸化性ガスである１１よ、Ｎ、２．
等と十分に均一に混合したのち、外部加熱式反応管に導
入する。
ある有機珪素化合物を予めガス化セしめて必要な場合に
はアンモニア及び非酸化性ガスである１１よ、Ｎ、２．
等と十分に均一に混合したのち、外部加熱式反応管に導
入する。
反応管゛は空塔あるいは充填塔式の流通型が用いられる
が、ガスの流れが脈動あるいは乱流状にならず、熱的に
も均一性が保たれる様な構造とすることが生成複合微粉
末の均一性に重要である。
が、ガスの流れが脈動あるいは乱流状にならず、熱的に
も均一性が保たれる様な構造とすることが生成複合微粉
末の均一性に重要である。
珪素の窒化物と炭化物を含む生成ガスは冷却されて捕集
装置へ導入されるが１本発明に用いられる捕集装置は特
に制約はなく１通常用いられている充填層形式や濾過方
式の集塵機、電気集塵機。
装置へ導入されるが１本発明に用いられる捕集装置は特
に制約はなく１通常用いられている充填層形式や濾過方
式の集塵機、電気集塵機。
サイクロン等を適宜用いることができるが、生成ガス中
に腐食性ガスの塩化水素や５ｏｏ℃以下に冷却されると
固体となって析出する塩化アンモニウムなどが含まれて
いないため、従来の様な高級材質を用いたり、塩化アン
モニラを除去するための処理装置を必要としないので経
済的な捕集方式を選択できる。
に腐食性ガスの塩化水素や５ｏｏ℃以下に冷却されると
固体となって析出する塩化アンモニウムなどが含まれて
いないため、従来の様な高級材質を用いたり、塩化アン
モニラを除去するための処理装置を必要としないので経
済的な捕集方式を選択できる。
得られた複合微粉末は図面の写真が示す様にいずれも１
ミクロン以下の粒径を持つものであり。
ミクロン以下の粒径を持つものであり。
しかも均一な粒度分布を持つものである。
以下に本発明を実施例によって更に詳しく説明するが２
本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
実施例１〜４
電気炉中に設置された内径２５１１１．長さ７００ ａ
ｍの高純度アルミナ質反応管と反応管出口部に取りつけ
た反応生成物捕集器とからなる装置を用い所定の反応温
度に保持した。
ｍの高純度アルミナ質反応管と反応管出口部に取りつけ
た反応生成物捕集器とからなる装置を用い所定の反応温
度に保持した。
シラザン化合物をガス化したのち、アンモニアや非酸化
性ガスであるＮ２または１１５ガスと予め良く混合し１
反応前人口部から吹込み反応させた。
性ガスであるＮ２または１１５ガスと予め良く混合し１
反応前人口部から吹込み反応させた。
捕集器に捕集された微粉末は、いずれも１ミクロン以下
の粒子径を有し且つ等軸状の均一な微粒子であった。実
施例３で得られた捕集微粒子の走査電子顕微鏡写真を図
１に示した。
の粒子径を有し且つ等軸状の均一な微粒子であった。実
施例３で得られた捕集微粒子の走査電子顕微鏡写真を図
１に示した。
次にこの生成物を不活性雰囲気下で高純度アルミナ管に
充填して、アルゴン雰囲気下、１５００°Ｃに加熱され
ている電気炉中で２時間熱処理を行った。
充填して、アルゴン雰囲気下、１５００°Ｃに加熱され
ている電気炉中で２時間熱処理を行った。
反応条件と得ら株た粉末の分析結果を表１に示したが、
いずれもＸ線的に、β−３ｉＣとα−５＋ＪＮダ成分だ
けであった。また、螢光Ｘ線分析で不純物を測定したと
ごろ、 Ｆｅ、ＡＩ 、Ｃａ 、Ｋａの含有量はそれぞ
れ１０ｐｐｍ以下及びＣ１の含有量は１１００ｐｐ以下
であった。
いずれもＸ線的に、β−３ｉＣとα−５＋ＪＮダ成分だ
けであった。また、螢光Ｘ線分析で不純物を測定したと
ごろ、 Ｆｅ、ＡＩ 、Ｃａ 、Ｋａの含有量はそれぞ
れ１０ｐｐｍ以下及びＣ１の含有量は１１００ｐｐ以下
であった。
表 １
図面は本発明の実施例３の方法で得られた複合微粉末の
走査順＠鏡写真を示す。 特許出願人 三菱瓦斯化半株式会社 代表者 長野和吉 図１ 手続補正書（自発） 特許庁長官殿 １、事件の表示 昭和５９年特許願第９１３５３号 ２、発明の名称 複合微粉末の製造方法 ３、補正する者 事件との関係 特許出願人 明細書 ５、補正の内容 第３頁第６行の「珪素粉末」を「シリカ粉末」と手続補
正書く方式） ％式％ ２ヒ１発明の名称 複合微粉末の製造方法 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 住所 東京都千代田区丸の内皿丁目５番２号昭和５９年
７月３１日 ５、補正の対象 明細書 ６、補正の内容 「４、図面の簡単な説明」を次の通り補正する。 ［図１は複合微粉末の粒子の構造を図面により示方法で
得られた複合微粉末の粒子の構造を示す走査顕微鏡写真
である。」 丁 続 補 正 書 昭和６０年５月１０ Ｅｌ 特許庁長官殿 ２、発明の名称 複合微粉末の製造方法 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 住所 東京都千代田区丸の内−ｉ、 １− ［Ｉ ５番
２号名称 三菱瓦斯化学株式会社 代表者 長野和店 ４、代理人 住所 東京都千代田区丸の内皿、丁１１５番２℃５ 補
正の対象 ０）特許請求の範囲 別紙の通り。 （２）明細書第１真下から第５行目の「フェニル基」を
［フェニル基、メチルアミノ基」に補正する。 （３）明細書第８頁第２行目の「フェニル基」を［フェ
ニル基、メチルアミノ基」に補正する。 （４）明細書第８真下から第６行目の「フェニル基」を
「フェニル基、メチルアミノ基Ｊに補正する。 （５）明細書第８頁下から第３行目の１〜等である。−
を「〜または、次の様な構造式で示される珪素トの置換
基としてメチルアミノ基を有する６員環状のトリス（Ｎ
メチルアミノ）トリーＮ−メチル−シクロトリシラザン
等である。」Ｃ］（３ （６）明細書第１２頁第２行目の１実施例１〜４」を「
実施例１〜Ｇ」に補正する。 （力明細書第１２頁の１表１１を次の様に補正する。 特許請求の範囲 「一般式が（Ｒ’Ｒ”Ｒ３５ｉ） ＮＲ’、またはモＲ
’Ｒ”５ｉ−ＮＲ’）、、（（すし式中ｐｌ、Ｒ４はそ
れぞれ水素、アルキル基、アリル基、ノエニル基、メチ
ルアミノ基等を示し、ｎは３または４である）で示され
るシラザン化合物を気相で反応することを特徴とする窒
化珪素と炭化珪素とからなる複合微粉末の製造方法」
走査順＠鏡写真を示す。 特許出願人 三菱瓦斯化半株式会社 代表者 長野和吉 図１ 手続補正書（自発） 特許庁長官殿 １、事件の表示 昭和５９年特許願第９１３５３号 ２、発明の名称 複合微粉末の製造方法 ３、補正する者 事件との関係 特許出願人 明細書 ５、補正の内容 第３頁第６行の「珪素粉末」を「シリカ粉末」と手続補
正書く方式） ％式％ ２ヒ１発明の名称 複合微粉末の製造方法 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 住所 東京都千代田区丸の内皿丁目５番２号昭和５９年
７月３１日 ５、補正の対象 明細書 ６、補正の内容 「４、図面の簡単な説明」を次の通り補正する。 ［図１は複合微粉末の粒子の構造を図面により示方法で
得られた複合微粉末の粒子の構造を示す走査顕微鏡写真
である。」 丁 続 補 正 書 昭和６０年５月１０ Ｅｌ 特許庁長官殿 ２、発明の名称 複合微粉末の製造方法 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 住所 東京都千代田区丸の内−ｉ、 １− ［Ｉ ５番
２号名称 三菱瓦斯化学株式会社 代表者 長野和店 ４、代理人 住所 東京都千代田区丸の内皿、丁１１５番２℃５ 補
正の対象 ０）特許請求の範囲 別紙の通り。 （２）明細書第１真下から第５行目の「フェニル基」を
［フェニル基、メチルアミノ基」に補正する。 （３）明細書第８頁第２行目の「フェニル基」を［フェ
ニル基、メチルアミノ基」に補正する。 （４）明細書第８真下から第６行目の「フェニル基」を
「フェニル基、メチルアミノ基Ｊに補正する。 （５）明細書第８頁下から第３行目の１〜等である。−
を「〜または、次の様な構造式で示される珪素トの置換
基としてメチルアミノ基を有する６員環状のトリス（Ｎ
メチルアミノ）トリーＮ−メチル−シクロトリシラザン
等である。」Ｃ］（３ （６）明細書第１２頁第２行目の１実施例１〜４」を「
実施例１〜Ｇ」に補正する。 （力明細書第１２頁の１表１１を次の様に補正する。 特許請求の範囲 「一般式が（Ｒ’Ｒ”Ｒ３５ｉ） ＮＲ’、またはモＲ
’Ｒ”５ｉ−ＮＲ’）、、（（すし式中ｐｌ、Ｒ４はそ
れぞれ水素、アルキル基、アリル基、ノエニル基、メチ
ルアミノ基等を示し、ｎは３または４である）で示され
るシラザン化合物を気相で反応することを特徴とする窒
化珪素と炭化珪素とからなる複合微粉末の製造方法」
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 一般式が（Ｒ１Ｒ２Ｒ３Ｓｉ）２ＮＲ４、又は−（Ｒ１
Ｒ２Ｓｉ−ＮＲ３）−ｎ（（Ｉｌｌ、式中Ｐ′〜Ｒ７は
それぞれ水素、アルキル基。 アリル基、フェニル基等を示し、ｎは３又は４である）
で示されるシラザン化合物を気相で反応することを特徴
とする窒化珪素と炭化珪素とからなる複合微粉末の製造
方法
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59091353A JPS60235707A (ja) | 1984-05-08 | 1984-05-08 | 複合微粉末の製造方法 |
| US06/712,036 US4594330A (en) | 1984-03-22 | 1985-03-15 | Fine amorphous powder and process for preparing fine powdery mixture of silicon nitride and silicon carbide |
| DE19853510264 DE3510264A1 (de) | 1984-03-22 | 1985-03-21 | Amorphes feinteiliges pulver und verfahren zur herstellung einer feinteiligen pulvermischung aus siliciumnitrid und siliciumcarbid |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59091353A JPS60235707A (ja) | 1984-05-08 | 1984-05-08 | 複合微粉末の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60235707A true JPS60235707A (ja) | 1985-11-22 |
| JPH0454610B2 JPH0454610B2 (ja) | 1992-08-31 |
Family
ID=14024029
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59091353A Granted JPS60235707A (ja) | 1984-03-22 | 1984-05-08 | 複合微粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60235707A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6148409A (ja) * | 1984-08-16 | 1986-03-10 | Shin Etsu Chem Co Ltd | けい素、炭素、窒素からなる微粉末およびその製造方法 |
| JPS61127616A (ja) * | 1984-11-26 | 1986-06-14 | Mitsubishi Gas Chem Co Inc | 炭化珪素微粉末の製造方法 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4969717A (ja) * | 1972-09-05 | 1974-07-05 | ||
| JPS54132500A (en) * | 1978-04-05 | 1979-10-15 | Toshiba Ceramics Co | Manufacture of silicon nitride powder |
-
1984
- 1984-05-08 JP JP59091353A patent/JPS60235707A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4969717A (ja) * | 1972-09-05 | 1974-07-05 | ||
| JPS54132500A (en) * | 1978-04-05 | 1979-10-15 | Toshiba Ceramics Co | Manufacture of silicon nitride powder |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6148409A (ja) * | 1984-08-16 | 1986-03-10 | Shin Etsu Chem Co Ltd | けい素、炭素、窒素からなる微粉末およびその製造方法 |
| JPS61127616A (ja) * | 1984-11-26 | 1986-06-14 | Mitsubishi Gas Chem Co Inc | 炭化珪素微粉末の製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0454610B2 (ja) | 1992-08-31 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JPS6112844B2 (ja) | ||
| US4619905A (en) | Process for the synthesis of silicon nitride | |
| US4613490A (en) | Process for preparing silicon nitride, silicon carbide or fine powdery mixture thereof | |
| JPS5913442B2 (ja) | 高純度の型窒化珪素の製造法 | |
| JPH02188412A (ja) | 結晶窒化ケイ素粉末の製造方法 | |
| JPS5855316A (ja) | 窒化珪素粉末の製造法 | |
| JPS61191506A (ja) | 高α型窒化珪素粉末の製造法 | |
| JPS62241812A (ja) | 窒化珪素の製造法 | |
| JPS60235707A (ja) | 複合微粉末の製造方法 | |
| JP2721678B2 (ja) | β−炭化珪素成形体及びその製造法 | |
| JPS5930645B2 (ja) | 高純度α型窒化珪素の製造法 | |
| JPS62182105A (ja) | 改良された窒化珪素及びその製造法 | |
| JPS6111885B2 (ja) | ||
| JPS60200813A (ja) | 窒化珪素と炭化珪素との複合微粉末の製造方法 | |
| JPS61136904A (ja) | 窒化珪素と炭化珪素との複合微粉末の製造方法 | |
| JPS60195099A (ja) | ウイスカ−状窒化珪素の製造法 | |
| JPS60200812A (ja) | 窒化珪素と炭化珪素との複合微粉末の製造方法 | |
| JPS6163506A (ja) | 窒化珪素微粉末の製造方法 | |
| JPS60200814A (ja) | 窒化珪素と炭化珪素との複合微粉末の製造方法 | |
| JPS61127616A (ja) | 炭化珪素微粉末の製造方法 | |
| JPS61247608A (ja) | 窒化珪素と炭化珪素との混合微粉末の製造方法 | |
| JPS61127606A (ja) | 窒化珪素または炭化珪素の製造方法 | |
| JPS61117108A (ja) | 窒化珪素微粉末の製造方法 | |
| JPS63230508A (ja) | 窒化ケイ素−炭化ケイ素混合微粉末または窒化ケイ素微粉末の製造法 | |
| JPS63230509A (ja) | 窒化ケイ素−炭化ケイ素混合微粉末の製造法 |