JPS62182105A - 改良された窒化珪素及びその製造法 - Google Patents
改良された窒化珪素及びその製造法Info
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- JPS62182105A JPS62182105A JP61241566A JP24156686A JPS62182105A JP S62182105 A JPS62182105 A JP S62182105A JP 61241566 A JP61241566 A JP 61241566A JP 24156686 A JP24156686 A JP 24156686A JP S62182105 A JPS62182105 A JP S62182105A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は改良された非晶状（アモルファス）又は結晶状
窒化珪素及びその製造法に関する。
窒化珪素及びその製造法に関する。
杢−１凹りグｊＬλ
窒化珪素は、面温度、苛酷な温度衝撃及び腐食に酎える
ｌｌｔが要）ｋされる用途で使用されるセラミック材料
として、その重餠性が大さくなりつつある。これらのセ
ラミック材料は、５ｉｓＮ−粉末からそれを成形、そし
て焼結する方法によって完成品にして得られる。５１３
Ｎ、粉末は、粒径、粒子形、表面性、純度及び相組成に
関する特殊な請求を満たさねばならない。これらの性質
の幾つかは成形の工程ｊＪｊ階で彰言し、一方他の性質
は所謂グリーンモールド（成形だけで熱処理を加えてい
ない半製品）をセラミック完成材料にする焼結性に係わ
る。その成形部品の高強度、高信頼性が最も重要な品質
基帛となる所では、Ｓ ＋ ３Ｎ ４出発物質は、その
粒径及び粒子形の均一性、そして又金属及び非金属不純
物例えば鉄、カルシウム、炭素又は塩素に関する厳しい
要求に合致しなければならない、窒化珪素製造には、種
々の化学反応を用いた公知の方法が色々と知られている
。金属シリコンを使用する反応は、粗い粒子の生成物を
快え、その粒径な必要な細かさまで下げるには精密丹念
な摩擦工程を経なければならない。
ｌｌｔが要）ｋされる用途で使用されるセラミック材料
として、その重餠性が大さくなりつつある。これらのセ
ラミック材料は、５ｉｓＮ−粉末からそれを成形、そし
て焼結する方法によって完成品にして得られる。５１３
Ｎ、粉末は、粒径、粒子形、表面性、純度及び相組成に
関する特殊な請求を満たさねばならない。これらの性質
の幾つかは成形の工程ｊＪｊ階で彰言し、一方他の性質
は所謂グリーンモールド（成形だけで熱処理を加えてい
ない半製品）をセラミック完成材料にする焼結性に係わ
る。その成形部品の高強度、高信頼性が最も重要な品質
基帛となる所では、Ｓ ＋ ３Ｎ ４出発物質は、その
粒径及び粒子形の均一性、そして又金属及び非金属不純
物例えば鉄、カルシウム、炭素又は塩素に関する厳しい
要求に合致しなければならない、窒化珪素製造には、種
々の化学反応を用いた公知の方法が色々と知られている
。金属シリコンを使用する反応は、粗い粒子の生成物を
快え、その粒径な必要な細かさまで下げるには精密丹念
な摩擦工程を経なければならない。
併しながらこの方法では、目標とする純度を達成し、同
時に入って欲しくないネル粒子を完全に除＜ Ｉｆは不
ＩＩ丁能である。同様な問題がＳ ＋ ０２−炭素混合
物を窒化する場合にも起り、更にこの場合には生成した
５ｉＪＮ、の炭素含量が高いというこのＨ法特イ１の欠
点がある。
時に入って欲しくないネル粒子を完全に除＜ Ｉｆは不
ＩＩ丁能である。同様な問題がＳ ＋ ０２−炭素混合
物を窒化する場合にも起り、更にこの場合には生成した
５ｉＪＮ、の炭素含量が高いというこのＨ法特イ１の欠
点がある。
金属不純物が、蒸留によって容易に除ノＳできるンラン
又はハロゲン化シリコンからＳ ＋ ｓ Ｎ ４を製造
しようと云う試みがなされＣ米でいる。即ち、米ＩＮ特
許（ｔＪｓＰ）第１，１９６，１７８号には５ｉＣ１，
をＮＨ＋１とイｆＷｉ溶媒中で反応させて、シリコンノ
イミドを生成させ、次いでこれを高温下で窒化ｊＪ４索
微索子粒子える方法が記載されている。併しながら、こ
の反応はｆｆ＃媒中で実施されるので有機化合物残渣が
常にシリコンノイミドに入り込んで、得られたＳ１コＮ
、の炭素含量が必要以Ｊ−に高くなってしまう１宇部工
業株式会社、窒化珪素技術レポート、１９８４ （ＬＪ
Ｂ Ｅ Ｉ ｎｄｕｓｔｒｉｅ！ｌｌ。
又はハロゲン化シリコンからＳ ＋ ｓ Ｎ ４を製造
しようと云う試みがなされＣ米でいる。即ち、米ＩＮ特
許（ｔＪｓＰ）第１，１９６，１７８号には５ｉＣ１，
をＮＨ＋１とイｆＷｉ溶媒中で反応させて、シリコンノ
イミドを生成させ、次いでこれを高温下で窒化ｊＪ４索
微索子粒子える方法が記載されている。併しながら、こ
の反応はｆｆ＃媒中で実施されるので有機化合物残渣が
常にシリコンノイミドに入り込んで、得られたＳ１コＮ
、の炭素含量が必要以Ｊ−に高くなってしまう１宇部工
業株式会社、窒化珪素技術レポート、１９８４ （ＬＪ
Ｂ Ｅ Ｉ ｎｄｕｓｔｒｉｅ！ｌｌ。
ｔｄ、、 ５ｉｌｉｃｏｎ Ｎ１ｔｒｉｄｅ
］’ｅｅｂｎ、 Ｒｅｐｏｒｔ）］。
］’ｅｅｂｎ、 Ｒｅｐｏｒｔ）］。
もし反対に、シリコンノイミドへの反応を気相で行なえ
ば、炭素含量は低下できるが、１又規模で行なった場合
、得られる製品は非晶性で、比表面積が大きくなり、そ
して塩素含量が増加するが、又は半非晶性で、針状粒す
の割合が許容できないほど高くなってしまうＬＳ Ｙ
Ｌ Ｖ Ａ Ｎ Ｉ Ａ 、ｉ”ｅｃｌ＋ｎ１ｃａｌ
Ｉｎｆｏｒｍａｔｉｏｎ ｊ３ｕｌｌｅｔｉｎ、Ｔ
ｏｗａｎｄａ、［Ｊ８；ＣＭ−９１３０（２／７ Ｂ）
Ｉ。
ば、炭素含量は低下できるが、１又規模で行なった場合
、得られる製品は非晶性で、比表面積が大きくなり、そ
して塩素含量が増加するが、又は半非晶性で、針状粒す
の割合が許容できないほど高くなってしまうＬＳ Ｙ
Ｌ Ｖ Ａ Ｎ Ｉ Ａ 、ｉ”ｅｃｌ＋ｎ１ｃａｌ
Ｉｎｆｏｒｍａｔｉｏｎ ｊ３ｕｌｌｅｔｉｎ、Ｔ
ｏｗａｎｄａ、［Ｊ８；ＣＭ−９１３０（２／７ Ｂ）
Ｉ。
本発明の目的は、−ヒに−にげたような、先行技術の欠
点を持たない窒化珪素を提供する事である。
点を持たない窒化珪素を提供する事である。
本Ｊ ｊｌｌ園顎ｉｋｌ ｆｔ ｇ艷
今や驚くべき２１丁にこれらの要求が、金属不純物が２
００旧）−以下、炭素が］ ０ （，１ｆｌ ｐｐ輸以
下、ハロゲンが１０００ ｐ回以ドであり、′Ｊ！−均
粒径が（）、１以ヒ２．０μ論、好ましくは０．１ない
し１．０μ輸で、実質的に球形であり、そして比表面ｍ
が２０．１ｇ−１以Ｉ〕である非晶性窒化珪素によって
理想的に満足される事が発見された。この製品は、その
純度が高く、粒径が比較的大きく、そして粒子形が均一
なので、それ自体、Ｓ＋ｉＮ＋−セラミックス製造の原
料として適している。併しながら、本発明のこの非晶質
窒化珪素は又、主として結晶相から成る１７ｉ現な改良
された窒化珪素粉末％を遺の中間体としても使用する事
が出来る。
００旧）−以下、炭素が］ ０ （，１ｆｌ ｐｐ輸以
下、ハロゲンが１０００ ｐ回以ドであり、′Ｊ！−均
粒径が（）、１以ヒ２．０μ論、好ましくは０．１ない
し１．０μ輸で、実質的に球形であり、そして比表面ｍ
が２０．１ｇ−１以Ｉ〕である非晶性窒化珪素によって
理想的に満足される事が発見された。この製品は、その
純度が高く、粒径が比較的大きく、そして粒子形が均一
なので、それ自体、Ｓ＋ｉＮ＋−セラミックス製造の原
料として適している。併しながら、本発明のこの非晶質
窒化珪素は又、主として結晶相から成る１７ｉ現な改良
された窒化珪素粉末％を遺の中間体としても使用する事
が出来る。
本発明の窒化珪素粒子は、結晶相が８０％以上、好まし
くは９０％以−にで、その結晶性粒子の少なくとも９０
％がα−８ｉ ＊ Ｎ ４であり、金属不純物が２００
１１−以下、ハロゲンが５００ｐｐｍ以下であって、そ
して個々の粒子の平均粒径が０．１５ないし２．０μ論
、好ましくは０．１５ないし１．０μ輪、実質的に球形
であり、比表面積が１２ｍ２ｇ−’以下の非孔質性表面
を有する事によって特徴づけられる。同杓子は、本発明
の非晶質窒化珪素を熱処理する！１１によって１１１る
ことが出来る。
くは９０％以−にで、その結晶性粒子の少なくとも９０
％がα−８ｉ ＊ Ｎ ４であり、金属不純物が２００
１１−以下、ハロゲンが５００ｐｐｍ以下であって、そ
して個々の粒子の平均粒径が０．１５ないし２．０μ論
、好ましくは０．１５ないし１．０μ輪、実質的に球形
であり、比表面積が１２ｍ２ｇ−’以下の非孔質性表面
を有する事によって特徴づけられる。同杓子は、本発明
の非晶質窒化珪素を熱処理する！１１によって１１１る
ことが出来る。
本発明は又、本発明の窒化珪素粉末の製造法に関する。
詳細−なｉｉｇ ４’！ｌ−
望ましい、高純度のＳ ｉ、Ｎ ４球状ネ々子がハロゲ
ン化シリコンとアンモニアとの反応を、１０００“Ｃの
温度で、グラファイト製又は炭素製反応管中で行なって
得ることが出来ることが発見された。
ン化シリコンとアンモニアとの反応を、１０００“Ｃの
温度で、グラファイト製又は炭素製反応管中で行なって
得ることが出来ることが発見された。
帯積する非晶質中間生成物は、Ｎ２、Ｎ Ｉ（３又はＮ
２及びＮＨ３混合物の雰囲気下に１３００ないし１６０
０ ℃で熱処理され、主として結晶性からなる窒化珪素
粉末を生成する。
２及びＮＨ３混合物の雰囲気下に１３００ないし１６０
０ ℃で熱処理され、主として結晶性からなる窒化珪素
粉末を生成する。
１」本特許第５８−２１：ｌ＋ＧＯ７号からハロゲン化
シリコンとアンモニアとを反応させ得ることは公知であ
るが、同発明で使用される反応器の材料は石英製品、イ
〒英〃ラス、コランダム、その他であり、これらのは本
発明で通用する高温には耐性が無い、超耐熱性金属、例
えばモリブデンも又、腐食性反応条件下では、その安定
性が大きく制限される。
シリコンとアンモニアとを反応させ得ることは公知であ
るが、同発明で使用される反応器の材料は石英製品、イ
〒英〃ラス、コランダム、その他であり、これらのは本
発明で通用する高温には耐性が無い、超耐熱性金属、例
えばモリブデンも又、腐食性反応条件下では、その安定
性が大きく制限される。
今や驚くべきｉμに、柔らかいグラファイト及び／又は
炭素材料が、反応生成物に悪影響を及ぼす程には炭素を
含まずに、反応管として使用できることが発見された。
炭素材料が、反応生成物に悪影響を及ぼす程には炭素を
含まずに、反応管として使用できることが発見された。
これらの材料は、１■ちに得られる材料で加工が容易で
あり、十分に大きな直径の装置を製造でき、反応の還ｊ
ｔ的条ｒトの下でも、非常に広い温度範囲で使用するこ
とが出来る。
あり、十分に大きな直径の装置を製造でき、反応の還ｊ
ｔ的条ｒトの下でも、非常に広い温度範囲で使用するこ
とが出来る。
従って本発明は、気相状ハロゲン化シリコンと気相状ア
ンモニアとの反応を、外部加熱型グラファイト又は炭素
製反応管中、１０００ないし１８００℃で行ない、得ら
れた反応生成物中に存在する結合ハライド又はアンモニ
ウムハライドを不活性気体雰囲気中、好ましくはＮ、又
はＮ ２Ｎ ＋−１、どの混合物の雰囲うい１］、５］
００ないし１４００°Ｃで熱処理して除く肛を特徴とす
る、本発明の非晶性Ｓｉ＋Ｎ４の製造法に関する。
ンモニアとの反応を、外部加熱型グラファイト又は炭素
製反応管中、１０００ないし１８００℃で行ない、得ら
れた反応生成物中に存在する結合ハライド又はアンモニ
ウムハライドを不活性気体雰囲気中、好ましくはＮ、又
はＮ ２Ｎ ＋−１、どの混合物の雰囲うい１］、５］
００ないし１４００°Ｃで熱処理して除く肛を特徴とす
る、本発明の非晶性Ｓｉ＋Ｎ４の製造法に関する。
気相成分の反応は、下に示した式に従って起る。
３Ｓ １Ｈａ１＋４Ｎ Ｉｌ＊ −Ｓ １３Ｎ ４ ＋
１２１−Ｉ ＨａｌＳ ＋ ＊ Ｎ−は最初は非晶形で
＃積し、残存不純物Ｅして塩素を含んでいる。ハロゲン
水素シラン又はシラン５ｉｌｌ−も又、当然ながら、ハ
ロゲン化シリコンの代りに使用することが出来る。
１２１−Ｉ ＨａｌＳ ＋ ＊ Ｎ−は最初は非晶形で
＃積し、残存不純物Ｅして塩素を含んでいる。ハロゲン
水素シラン又はシラン５ｉｌｌ−も又、当然ながら、ハ
ロゲン化シリコンの代りに使用することが出来る。
ＡＩ済的な理由で、使用するハロゲン化シリコンは、蒸
留を基本にした方法で、高度に精製できる５ｉＣＬであ
る。工業銘柄の５ｉＣｌ＋では、容易に金属不純物、１
０ｐｐｍ以下を達成することが出来る。５ｉＣ１，は気
化され、反応器中で７ンモニ７と接触する。両成分は、
反応器への配管中で別々に加熱することが出来る。反応
体は、同軸状に配置した管を通して直ちにグラファイト
反応器に導入される、併しａ敗の気体流を急速に混合で
きる特殊な混合室を使用することら可能である。ハロゲ
ン化シリコン及び／又はアンモニアは、好ましくは小活
性キャリヤーがス、例えば稀〃ス、Ｎ７、Ｎ２、Ｎ２／
Ｈ２−混合物と共に反応器中に導入し、−力では混合域
中で最適流動条件を確ヴし、もう一方で、反応器中の滞
留時間を不活性気体の量を変えることによって制御する
ことが出来る。
留を基本にした方法で、高度に精製できる５ｉＣＬであ
る。工業銘柄の５ｉＣｌ＋では、容易に金属不純物、１
０ｐｐｍ以下を達成することが出来る。５ｉＣ１，は気
化され、反応器中で７ンモニ７と接触する。両成分は、
反応器への配管中で別々に加熱することが出来る。反応
体は、同軸状に配置した管を通して直ちにグラファイト
反応器に導入される、併しａ敗の気体流を急速に混合で
きる特殊な混合室を使用することら可能である。ハロゲ
ン化シリコン及び／又はアンモニアは、好ましくは小活
性キャリヤーがス、例えば稀〃ス、Ｎ７、Ｎ２、Ｎ２／
Ｈ２−混合物と共に反応器中に導入し、−力では混合域
中で最適流動条件を確ヴし、もう一方で、反応器中の滞
留時間を不活性気体の量を変えることによって制御する
ことが出来る。
用語“稀〃ス”は、元素周期律−＆Ｏ族の〃スで、Ｈｅ
Ｓ Ｎｅ、Ａｒ、Ｋｒ、Ｘｅ及びＲｎを含むらのと理解
されたい。
Ｓ Ｎｅ、Ａｒ、Ｋｒ、Ｘｅ及びＲｎを含むらのと理解
されたい。
ハロゲン化シリコン及びアンモニアの一１ｆｔは、出来
るだけ多くのハロゲン化シリコンが反応するように選択
する。反応条件、例えば温度及び滞留時間により、これ
は化学ｍａ比の場合もあるし、又Ｎｌ（、過剰の場合も
ある。復古の場合、反応生成物中には、依然遊離アンモ
ニウムハライドが含まれる。
るだけ多くのハロゲン化シリコンが反応するように選択
する。反応条件、例えば温度及び滞留時間により、これ
は化学ｍａ比の場合もあるし、又Ｎｌ（、過剰の場合も
ある。復古の場合、反応生成物中には、依然遊離アンモ
ニウムハライドが含まれる。
反応器それ自体は、抵抗加熱炉に配置した炭素又はグラ
ファイト管から成る。如何なる炭素又はグラファイトを
使用するかの選択に当たっては、反応などで適用される
高温の下で気化し、その結果生成物に入って来るような
不純物を、その材料が含まないように注意することが重
質である。炉それ自体は、良く知られているように、グ
ラファイトが酸化に対して敏感なので、勿論不活性気体
雰囲気、例えば稀〃ス、Ｎ２、Ｎ、／ｌ−１２、！］２
中で操作でき、又気蜜閑鎖系を形成できるもめでなけれ
ばならない。例えば、モリブデン又は炭素が温度範囲全
体で使用できる抵抗加熱キイ料として適している。特殊
な例では、反応管それ自体を抵抗加熱媒体として使用ｒ
る。
ファイト管から成る。如何なる炭素又はグラファイトを
使用するかの選択に当たっては、反応などで適用される
高温の下で気化し、その結果生成物に入って来るような
不純物を、その材料が含まないように注意することが重
質である。炉それ自体は、良く知られているように、グ
ラファイトが酸化に対して敏感なので、勿論不活性気体
雰囲気、例えば稀〃ス、Ｎ２、Ｎ、／ｌ−１２、！］２
中で操作でき、又気蜜閑鎖系を形成できるもめでなけれ
ばならない。例えば、モリブデン又は炭素が温度範囲全
体で使用できる抵抗加熱キイ料として適している。特殊
な例では、反応管それ自体を抵抗加熱媒体として使用ｒ
る。
好ましい具体例は、反応管内部よりも商い高圧を、イζ
活性気体、例えば稀がス、Ｎ２、Ｎ２／Ｈ２、Ｈ、で外
側から適用した多孔性反応管を使用することによって特
徴づけられる。これによって、気体が細孔を通って反応
管内部に流入し、その壁に気体の薄い層を形成して、反
応蒸気が管壁と接触するのを確実に防止する。
活性気体、例えば稀がス、Ｎ２、Ｎ２／Ｈ２、Ｈ、で外
側から適用した多孔性反応管を使用することによって特
徴づけられる。これによって、気体が細孔を通って反応
管内部に流入し、その壁に気体の薄い層を形成して、反
応蒸気が管壁と接触するのを確実に防止する。
反応管の後に蓄積した生成物は、サイクロン型分離器中
に、そして冷却後、フィルターバッグ中に集めることが
出来る。得られる生成物は非晶性５ｉＮ−化合物で、一
般に反応条件によってなお結合ハロゲン及び遊離アンモ
ニウムハライドを含んでいる。純粋な材料の坩堝、例え
ば石英製品、石英ガラス、窒化珪素又は炭化珪素製坩堝
の中で、不活性気体雰囲気中、好ましくはＮ２ＮＨ，雰
囲気中、９００ないし１４００℃で熱処理することによ
って、アンモニウムハライドはｉＪ華させ、粗製品はハ
ロゲン含量が１０００ｐｐ−以下、炭素含量が１１００
０ｐｐ以下、そして比表面積が２０ ｍ’１１−’以」
二の非晶性窒化珪素に変えることが出来る。比表面積は
、温度及び滞留時間を変えることにより、広い範囲で制
御することが出来る。生成物は、夫々が球形で、０．１
５ないし２μ鶴、好ましくは１゜０μ−の平均粒径を有
する粒子であり、高純度結晶性Ｓ ｉ、Ｎ 、製造の優
れた中間体である。既に述べたように、ｌｒ１生成物は
、５ｉＪ１．−セラミック製造の原料としても適してい
る。
に、そして冷却後、フィルターバッグ中に集めることが
出来る。得られる生成物は非晶性５ｉＮ−化合物で、一
般に反応条件によってなお結合ハロゲン及び遊離アンモ
ニウムハライドを含んでいる。純粋な材料の坩堝、例え
ば石英製品、石英ガラス、窒化珪素又は炭化珪素製坩堝
の中で、不活性気体雰囲気中、好ましくはＮ２ＮＨ，雰
囲気中、９００ないし１４００℃で熱処理することによ
って、アンモニウムハライドはｉＪ華させ、粗製品はハ
ロゲン含量が１０００ｐｐ−以下、炭素含量が１１００
０ｐｐ以下、そして比表面積が２０ ｍ’１１−’以」
二の非晶性窒化珪素に変えることが出来る。比表面積は
、温度及び滞留時間を変えることにより、広い範囲で制
御することが出来る。生成物は、夫々が球形で、０．１
５ないし２μ鶴、好ましくは１゜０μ−の平均粒径を有
する粒子であり、高純度結晶性Ｓ ｉ、Ｎ 、製造の優
れた中間体である。既に述べたように、ｌｒ１生成物は
、５ｉＪ１．−セラミック製造の原料としても適してい
る。
非晶性Ｓｉ３Ｎ、の結晶化は、好ましくは不活性気体、
例えば稀〃ス、Ｎ２、Ｎ２／Ｈ，−混合物、Ｎ１１３又
１１Ｎ２／Ｎｌ（、混合物雰囲気中、１ ：（００ｆｔ
いし１７００℃で熱処理して行なわれる。結晶化は、非
晶性Ｓｉ、Ｎ４粒子の形は全く変わらずに起る。此処で
述べた温度・時間プログラムは、希望する製品の性質、
特に比表面積によって、そして気体雰囲気゛によっても
変わって来る。純粋窒素の場合、結晶化を完工させるた
めには、Ｎ、／Ｈ，−混合物を使用する場合よりも明ら
かに高温、長時間が必要である。技術的な観点からは、
１３５０℃ないし１５５０ ℃の温度及び０．５乃至２
０時間の滞留時間が効果的であることがｔ９明した。こ
れらの条件の下では、結晶相が８０％以上、好ましくは
９０％以−１〕、その結晶相の９０％以−にがα−８１
３Ｎ、であるＳ ｉ ３ Ｎ−粉末を得ることが出来る
。
例えば稀〃ス、Ｎ２、Ｎ２／Ｈ，−混合物、Ｎ１１３又
１１Ｎ２／Ｎｌ（、混合物雰囲気中、１ ：（００ｆｔ
いし１７００℃で熱処理して行なわれる。結晶化は、非
晶性Ｓｉ、Ｎ４粒子の形は全く変わらずに起る。此処で
述べた温度・時間プログラムは、希望する製品の性質、
特に比表面積によって、そして気体雰囲気゛によっても
変わって来る。純粋窒素の場合、結晶化を完工させるた
めには、Ｎ、／Ｈ，−混合物を使用する場合よりも明ら
かに高温、長時間が必要である。技術的な観点からは、
１３５０℃ないし１５５０ ℃の温度及び０．５乃至２
０時間の滞留時間が効果的であることがｔ９明した。こ
れらの条件の下では、結晶相が８０％以上、好ましくは
９０％以−１〕、その結晶相の９０％以−にがα−８１
３Ｎ、であるＳ ｉ ３ Ｎ−粉末を得ることが出来る
。
本発明の粒子の細孔が無いと、その粒子形及び粒径とも
関連しながら、種々の成形法、例えば射出成形、スリッ
プキャスティング（＋Ｉｉｐ ｃａｓｔｉｎｇ）又は
圧縮成形で、セラミック組成物に添加される水、熱形成
物（ｔｈｅｒｕｏｐｌａ９Ｌｓ）、結合剤、ＩＩｆ ｌ
ｊ剤の城が特定平均粒径に必要な程度以上に増加してし
まうことの無いように硅実に行なうことが出来る。
関連しながら、種々の成形法、例えば射出成形、スリッ
プキャスティング（＋Ｉｉｐ ｃａｓｔｉｎｇ）又は
圧縮成形で、セラミック組成物に添加される水、熱形成
物（ｔｈｅｒｕｏｐｌａ９Ｌｓ）、結合剤、ＩＩｆ ｌ
ｊ剤の城が特定平均粒径に必要な程度以上に増加してし
まうことの無いように硅実に行なうことが出来る。
少量添加することによって、十分に優れた加工性を１ｊ
え、不純物の危険性、あるいは焼結前又は中に成分の気
化による亀裂発生の危険性を滅らケことが出来る。
え、不純物の危険性、あるいは焼結前又は中に成分の気
化による亀裂発生の危険性を滅らケことが出来る。
もし非晶性中間体の純度が、結晶化工程でその４ａ変わ
らずに保つためには、それに相当する純粋な坩堝Ｈ料を
使用しなければならない。特に炭素の入って来るのを防
ぐことが外しい。ｉ（、＾化合物、例えばイｉ英製品、
イ１英プラス、窒化珪素、又は炭１ヒ珪素を・Ｊｌ（祠
としｊこｄ′ｈ純度セラミックスの容器が特に好ましい
。ただ純度の低い容：咎でも、その表面を高純度耐熱物
質の薄い層で被覆して同様に使用ｒることが出来る。特
に好ましい゛（γ器は、例えば化”７’！訂（ＣＶＤ）
法によって、高純度５ｉｎ２、Ｓ ｉ、Ｎ 、、 Ｓ
ｉＣを被覆したグラファイト９Ｉ容器である。生成物は
、＋２準的な分析法によって特定することが出来る。本
発明製品の粒杼は、走査電子顕微鏡（３１−、Ｍ）によ
って撮った写真を分析して、測定ｒる。Ｂ Ｅ ’ｒ法
による表面積は、窒素を吸着させて測定する。
らずに保つためには、それに相当する純粋な坩堝Ｈ料を
使用しなければならない。特に炭素の入って来るのを防
ぐことが外しい。ｉ（、＾化合物、例えばイｉ英製品、
イ１英プラス、窒化珪素、又は炭１ヒ珪素を・Ｊｌ（祠
としｊこｄ′ｈ純度セラミックスの容器が特に好ましい
。ただ純度の低い容：咎でも、その表面を高純度耐熱物
質の薄い層で被覆して同様に使用ｒることが出来る。特
に好ましい゛（γ器は、例えば化”７’！訂（ＣＶＤ）
法によって、高純度５ｉｎ２、Ｓ ｉ、Ｎ 、、 Ｓ
ｉＣを被覆したグラファイト９Ｉ容器である。生成物は
、＋２準的な分析法によって特定することが出来る。本
発明製品の粒杼は、走査電子顕微鏡（３１−、Ｍ）によ
って撮った写真を分析して、測定ｒる。Ｂ Ｅ ’ｒ法
による表面積は、窒素を吸着させて測定する。
以（ζ実施例によって本発明を説明する。唯、本発明は
これによって可算制限されるものではない。
これによって可算制限されるものではない。
実 −権−−−−例−
一種類の反応ブス、アンモニア及び四塩化シリコンを二
車骨の供給系を通して反応器に導入した。
車骨の供給系を通して反応器に導入した。
反応器は多孔質のグラファイトで構成され、５７Ｘ ４
２ Ｘ ｌ ２００ ｍｍの大きさを有し、電気抵抗炉
でその＋、ｌ （１０ｗａ１ｍ以（−の長さ全加熱しｊ
こ。グラファイトの反応管はン（層外セラミック管の中
に入れ、６００ ｌ ／ ＩＩの窒＾を苓孔貿グラファ
イトの壁を通してグラ７アイ）管の中に導入した。
２ Ｘ ｌ ２００ ｍｍの大きさを有し、電気抵抗炉
でその＋、ｌ （１０ｗａ１ｍ以（−の長さ全加熱しｊ
こ。グラファイトの反応管はン（層外セラミック管の中
に入れ、６００ ｌ ／ ＩＩの窒＾を苓孔貿グラファ
イトの壁を通してグラ７アイ）管の中に導入した。
反応器は１１ ｔ） ０℃に加熱して、７２ 、 ＩＩ
ｇ／ ｂノ四塩化シリコンと１０ 、６ Ｈ，／ｌ＋
のアンモニアを同時に導入した３反応は、連続的に天施
し、微粒状の反応生成物は、２個のサイクロン分離器及
び１個の管状濾過器からなる分離系に集めた。
ｇ／ ｂノ四塩化シリコンと１０ 、６ Ｈ，／ｌ＋
のアンモニアを同時に導入した３反応は、連続的に天施
し、微粒状の反応生成物は、２個のサイクロン分離器及
び１個の管状濾過器からなる分離系に集めた。
残存塩素を除くために、反応生成物をアンモニア及び窒
素（体積化１：１）雰囲シい１１．１１００ ℃で６時
間処理した。
素（体積化１：１）雰囲シい１１．１１００ ℃で６時
間処理した。
次いで×−線非晶質Ｓｉ、Ｎ−の白色粉末を分析して以
ｆの結果を得た。Ｃ１：０，０５重、駄％、Ｃ：０゜０
６８ ｊｉ 量％、比表面Ｍ（Ｂ ＩＥ Ｔ ）：３５
ｖｒ２／ Ｈ１ＳＥＭ顕微鏡写真二図−１゜ 結晶化ｒるために、非晶性反応生成物を石英製容器中、
窒、４５８聞気下に１４５０’（：で１２１１．′？間
關貿した。
ｆの結果を得た。Ｃ１：０，０５重、駄％、Ｃ：０゜０
６８ ｊｉ 量％、比表面Ｍ（Ｂ ＩＥ Ｔ ）：３５
ｖｒ２／ Ｈ１ＳＥＭ顕微鏡写真二図−１゜ 結晶化ｒるために、非晶性反応生成物を石英製容器中、
窒、４５８聞気下に１４５０’（：で１２１１．′？間
關貿した。
得られた結晶性Ｓｉ、Ｎ、粉末を分析して以下の結果を
得た。Ｓｉ：５Ｂ、２重量％、Ｎ：３１１．９重量％、
ＣＩ：０．００５重量％、Ｃ：０．０４９重地２Ｊ、α
−８ｉ、Ｎ ４＝ １００％。
得た。Ｓｉ：５Ｂ、２重量％、Ｎ：３１１．９重量％、
ＣＩ：０．００５重量％、Ｃ：０．０４９重地２Ｊ、α
−８ｉ、Ｎ ４＝ １００％。
比＆１ＡＩｆａ（Ｂ ＥＴ ）：３ 、 （ｌ ｍ２／
ｇ乎均粒径： ０．２μ瞳 ８１・：Ｍ−顕微鏡写■（：第２し１
ｇ乎均粒径： ０．２μ瞳 ８１・：Ｍ−顕微鏡写■（：第２し１
第１し１は本分１す１によって製造された非晶性Ｓｉ３
Ｎ、の顕微鏡写真である。 第２図は本発明によって製造された非晶性Ｓｉ３Ｎ、の
顕微鏡写真である。 特許出願人 バイエル・アクチェンデゼルシャ７ト 図面の浄書（内容に変更なし） 第１図 払ムル １５０００： １
Ｎ、の顕微鏡写真である。 第２図は本発明によって製造された非晶性Ｓｉ３Ｎ、の
顕微鏡写真である。 特許出願人 バイエル・アクチェンデゼルシャ７ト 図面の浄書（内容に変更なし） 第１図 払ムル １５０００： １
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、金属不純物が２００ｐｐｍ以下、炭素が１０００ｐ
ｐｍ以下、且つハロゲンが１０００ｐｐｍ以下であり、
平均粒径が０．１以上２．０μｍで、実質的に球状であ
り、そして比表面積が２０ｍ＾２ｇ＾−＾１以上である
非晶性窒化珪素。 ２、平均粒径が０．１ないし１．０μｍである特許請求
の範囲第１項記載の非晶性窒化珪素粒子。 ３、金属不純物が２００ｐｐｍ以下、ハロゲンが５００
ｐｐｍ以下であり、そして個々の粒子の平均粒径が０．
１５ないし２．０μｍで、実質的に球形であり、非表面
積が１２ｍ＾２ｇ＾−＾１以下の非孔質性表面を有し、
更に結晶相粒子が８０％以上で、その結晶相の少なくと
も９０％がα−Ｓｉ＿３Ｎ＿４である窒化珪素素粒子。 ４、結晶相粒子が９０以上で、個々の粒子の粒径が０．
１５−１．０μｍである特許請求の範囲第３項記載の窒
化珪素粒子。 ５、気相状ハロゲン化シリコンと気相状アンモニアとの
反応を、外部加熱型グラファイト又は炭素製反応管中、
１０００ないし１８００℃で行ない、得られた反応生成
物中に存在する結合ハライド又はアンモニウムハライド
を不活性気体雰囲気中、９００ないし１４００℃で熱処
理して除去することを特徴とする特許請求の範囲第１項
記載の非晶性Ｓｉ＿３Ｎ＿４を製造する方法。 ６、不活性気体雰囲気が窒素又は窒素−アンモニア混合
物である特許請求の範囲第５項記載の方法。 ７、反応物質の反応管中滞留時間を、不活性キャリヤ−
ガスをハロゲン化シリコン又はアンモニアに添加するこ
とによって調整する特許請求の範囲第５項記載の方法。 ８、キャリヤ−ガスが窒素、水素、アルゴン又はそれら
の混合物である特許請求の範囲第７項記載の方法。 ９、不活性キャリヤ−ガスの全部又は一部がグラフアイ
ト又は炭素反応管の多孔性管壁を通して導入される特許
請求の範囲第７項記載の方法。 １０、キャリヤ−ガスが窒素、水素、アルゴン又はそれ
らの混合物である特許請求の範囲第９項記載の方法。 １１、グラファイト又は炭素の反応管が熱媒に対して抵
抗性である特許請求の範囲第５項記載の方法。 １２、気相状ハロゲン化シリコンと気相状アンモニアと
の反応を、外部加熱型グラファイト又は炭素製反応管中
、１０００ないし１８００℃で行ない、得られた反応生
成物中に存在する結合ハライド又はアンモニウムハライ
ドを不活性気体雰囲気中、９００ないし１４００℃で熱
処理して除いて得られた非晶性窒化珪素を、窒素、窒素
−水素又は窒素−アンモニア混合物の雰囲気下、１３０
０ないし１７００℃で熱処理する特許請求の範囲第３項
記載のＳｉ＿３Ｎ＿４の製造法。 １３、熱処理を１３５０ないし１５５０℃で、０．５な
いし２０時間実施する特許請求の範囲第１２項記載の製
造法。 １４、熱処理を、高純度ＳｉＯ＿２、Ｓｉ＿３Ｈ＿４、
ＳｉＣ、Ａｌ＿２Ｏ＿３、ＡｌＮ、ＢＮ製の容器、又は
これらの物質の一つで被覆された容器中で実施する特許
請求の範囲第１２項記載の製造法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19853536933 DE3536933A1 (de) | 1985-10-17 | 1985-10-17 | Verbessertes siliciumnitrid und verfahren zu dessen herstellung |
| DE3536933.7 | 1985-10-17 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62182105A true JPS62182105A (ja) | 1987-08-10 |
Family
ID=6283751
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61241566A Pending JPS62182105A (ja) | 1985-10-17 | 1986-10-13 | 改良された窒化珪素及びその製造法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0219764B1 (ja) |
| JP (1) | JPS62182105A (ja) |
| DE (2) | DE3536933A1 (ja) |
| NO (1) | NO863931L (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2009298693A (ja) * | 1997-02-06 | 2009-12-24 | Gt Solar Inc | シリコン保護層を備えた溶融ポット、シリコン保護層を適用する方法及びその使用 |
Families Citing this family (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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