JPH11185807A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH11185807A JPH11185807A JP9347779A JP34777997A JPH11185807A JP H11185807 A JPH11185807 A JP H11185807A JP 9347779 A JP9347779 A JP 9347779A JP 34777997 A JP34777997 A JP 34777997A JP H11185807 A JPH11185807 A JP H11185807A
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 高温使用時又は高温保存時に電池特性が低下
するのを抑制しつつ、正極に用いられるアルミニウム芯
体が腐食するのを防止することができるリチウム二次電
池を提供することを目的としている。 【解決手段】 リチウムを挿入，離脱可能な材料から成
る正極活物質を含む正極１と、リチウムを挿入，離脱可
能な材料から成る負極活物質を含む負極２と、有機電解
液とを備えるリチウム二次電池において、前記有機電解
液の溶質として、ＬｉＰＦ6 及び／又はＬｉＢＦ4 と、
下記化１に示すイミド系リチウム塩とが用いられること
を特徴とするリチウム二次電池。 【化１】
するのを抑制しつつ、正極に用いられるアルミニウム芯
体が腐食するのを防止することができるリチウム二次電
池を提供することを目的としている。 【解決手段】 リチウムを挿入，離脱可能な材料から成
る正極活物質を含む正極１と、リチウムを挿入，離脱可
能な材料から成る負極活物質を含む負極２と、有機電解
液とを備えるリチウム二次電池において、前記有機電解
液の溶質として、ＬｉＰＦ6 及び／又はＬｉＢＦ4 と、
下記化１に示すイミド系リチウム塩とが用いられること
を特徴とするリチウム二次電池。 【化１】
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、リチウム二次電池に係
わり、詳しくは高温使用時又は高温保存時の性能低下の
抑制を目的とした、有機電解液の改良に関する。
わり、詳しくは高温使用時又は高温保存時の性能低下の
抑制を目的とした、有機電解液の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、コークス、黒鉛等の炭素材料が、
可撓性に優れること、樹枝状の電析リチウムの成長に因
る内部短絡の虞れが無いことなどの理由から、従前の金
属リチウムに代わるリチウム二次電池の新しい負極材料
として提案されている。
可撓性に優れること、樹枝状の電析リチウムの成長に因
る内部短絡の虞れが無いことなどの理由から、従前の金
属リチウムに代わるリチウム二次電池の新しい負極材料
として提案されている。
【０００３】このように、負極材料として炭素材料を用
いた電池では、有機電解液の溶質としてＬｉＰＦ6 が一
般的に用いられている。しかしながら、ＬｉＰＦ6 は熱
的安定性に乏しく、高温使用時又は高温保存時に分解し
て発熱する結果、電池特性が著しく低下するという課題
を有している。
いた電池では、有機電解液の溶質としてＬｉＰＦ6 が一
般的に用いられている。しかしながら、ＬｉＰＦ6 は熱
的安定性に乏しく、高温使用時又は高温保存時に分解し
て発熱する結果、電池特性が著しく低下するという課題
を有している。
【０００４】そこで、有機電解液の溶質として、熱的安
定性に優れるイミド系リチウム塩が提案されている。し
かしながら、この場合には、正極に用いられるアルミニ
ウム芯体が腐食するという課題を有している。
定性に優れるイミド系リチウム塩が提案されている。し
かしながら、この場合には、正極に用いられるアルミニ
ウム芯体が腐食するという課題を有している。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、以上の事情
に鑑みなされたものであって、高温使用時又は高温保存
時に電池特性が低下するのを抑制しつつ、正極に用いら
れるアルミニウム芯体が腐食するのを防止することがで
きるリチウム二次電池を提供することを目的としてい
る。
に鑑みなされたものであって、高温使用時又は高温保存
時に電池特性が低下するのを抑制しつつ、正極に用いら
れるアルミニウム芯体が腐食するのを防止することがで
きるリチウム二次電池を提供することを目的としてい
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係るリチウム二次電池は、リチウムを挿入，
離脱可能な材料から成る正極活物質を含む正極と、リチ
ウムを挿入，離脱可能な材料から成る負極活物質を含む
負極と、有機電解液とを備えるリチウム二次電池におい
て、前記有機電解液の溶質として、ＬｉＰＦ6 及び／又
はＬｉＢＦ4 と、下記化２に示すイミド系リチウム塩と
が用いられることを特徴とするリチウム二次電池。
の本発明に係るリチウム二次電池は、リチウムを挿入，
離脱可能な材料から成る正極活物質を含む正極と、リチ
ウムを挿入，離脱可能な材料から成る負極活物質を含む
負極と、有機電解液とを備えるリチウム二次電池におい
て、前記有機電解液の溶質として、ＬｉＰＦ6 及び／又
はＬｉＢＦ4 と、下記化２に示すイミド系リチウム塩と
が用いられることを特徴とするリチウム二次電池。
【０００７】
【化２】
【０００８】上記構成の如く、上記化２に示すようなイ
ミド系リチウム塩を含有していれば、高温使用時又は高
温保存後に電池特性が低下するのを抑制することがで
き、且つＬｉＰＦ6 及び／又はＬｉＢＦ4 を含有してい
れば、ＬｉＰＦ6 等が優先的に反応し、正極に用いられ
るアルミニウム芯体表面に良質な皮膜が形成されるの
で、アルミニウム芯体が腐食するのを抑制できる。尚、
ｎ＋ｍ≧４に規制するのは、ｎ＋ｍ＜４であると、初期
の電池容量と高温保存後の電池容量とが共に低下すると
いう理由によるものである。
ミド系リチウム塩を含有していれば、高温使用時又は高
温保存後に電池特性が低下するのを抑制することがで
き、且つＬｉＰＦ6 及び／又はＬｉＢＦ4 を含有してい
れば、ＬｉＰＦ6 等が優先的に反応し、正極に用いられ
るアルミニウム芯体表面に良質な皮膜が形成されるの
で、アルミニウム芯体が腐食するのを抑制できる。尚、
ｎ＋ｍ≧４に規制するのは、ｎ＋ｍ＜４であると、初期
の電池容量と高温保存後の電池容量とが共に低下すると
いう理由によるものである。
【０００９】また、請求項２記載の発明は、請求項１記
載の発明において、前記正極活物質として、充電電圧が
４Ｖ以上のリチウム含有複合酸化物が用いられ、且つ前
記負極活物質としてカーボンが用いられることを特徴と
する。
載の発明において、前記正極活物質として、充電電圧が
４Ｖ以上のリチウム含有複合酸化物が用いられ、且つ前
記負極活物質としてカーボンが用いられることを特徴と
する。
【００１０】また、請求項３記載の発明は、請求項２記
載の発明において、前記リチウム含有複合酸化物が、Ｌ
ｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 及びＬｉＭｎ2 Ｏ4 から成る
群から選択されることを特徴とする。
載の発明において、前記リチウム含有複合酸化物が、Ｌ
ｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 及びＬｉＭｎ2 Ｏ4 から成る
群から選択されることを特徴とする。
【００１１】また、請求項４記載の発明は、請求項１、
２又は３記載の発明において、前記化１に示すイミド系
リチウム塩に対する前記ＬｉＰＦ6 及び／又はＬｉＢＦ
4 のモル比が１／９以上に規制されることを特徴とす
る。このように規制するのは、ＬｉＰＦ6 及び／又はＬ
ｉＢＦ4 の量が少ないと、アルミニウム芯体の腐食抑制
効果を十分に発揮できないという理由によるものであ
る。
２又は３記載の発明において、前記化１に示すイミド系
リチウム塩に対する前記ＬｉＰＦ6 及び／又はＬｉＢＦ
4 のモル比が１／９以上に規制されることを特徴とす
る。このように規制するのは、ＬｉＰＦ6 及び／又はＬ
ｉＢＦ4 の量が少ないと、アルミニウム芯体の腐食抑制
効果を十分に発揮できないという理由によるものであ
る。
【００１２】また、請求項５記載の発明は、請求項１、
２、３又は４記載の発明において、前記化２に示すイミ
ド系リチウム塩として、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 ＳＯ2 ）2 が
用いられることを特徴とする。
２、３又は４記載の発明において、前記化２に示すイミ
ド系リチウム塩として、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 ＳＯ2 ）2 が
用いられることを特徴とする。
【００１３】また、請求項６記載の発明は、請求項１、
２、３又は４記載の発明において、前記化１に示すイミ
ド系リチウム塩としてｎ＋ｍ≦８のものが用いられるこ
とを特徴とする。このように規制するのは、ｎ＋ｍ＞８
になると、イオン導電性が低下して、負荷特性が低下す
るという理由によるものである。
２、３又は４記載の発明において、前記化１に示すイミ
ド系リチウム塩としてｎ＋ｍ≦８のものが用いられるこ
とを特徴とする。このように規制するのは、ｎ＋ｍ＞８
になると、イオン導電性が低下して、負荷特性が低下す
るという理由によるものである。
【００１４】
【発明の実施の形態】本発明の実施の形態を、図１に基
づいて、以下に説明する。 〔正極〕正極活物質としてのＬｉＣｏＯ2 と導電剤とし
ての炭素とを重量比９：１で混合して得た混合物を、ポ
リフッ化ビニリデンの５重量％Ｎ−メチルピロリドン
（ＮＭＰ）溶液に分散させてスラリーを調製し、このス
ラリーをドクターブレード法にて正極集電体としてのア
ルミニウム箔の両面に塗布した後、１５０°Ｃで２時間
真空乾燥して正極を作製した。
づいて、以下に説明する。 〔正極〕正極活物質としてのＬｉＣｏＯ2 と導電剤とし
ての炭素とを重量比９：１で混合して得た混合物を、ポ
リフッ化ビニリデンの５重量％Ｎ−メチルピロリドン
（ＮＭＰ）溶液に分散させてスラリーを調製し、このス
ラリーをドクターブレード法にて正極集電体としてのア
ルミニウム箔の両面に塗布した後、１５０°Ｃで２時間
真空乾燥して正極を作製した。
【００１５】〔負極〕負極活物質としての黒鉛粉末を結
着剤としてのポリフッ化ビニリデンの５重量％ＮＭＰ溶
液に分散させてスラリーを調製し、このスラリーをドク
ターブレード法にて負極集電体としての銅箔の両面に塗
布した後、１５０°Ｃで２時間真空乾燥して負極を作製
した。
着剤としてのポリフッ化ビニリデンの５重量％ＮＭＰ溶
液に分散させてスラリーを調製し、このスラリーをドク
ターブレード法にて負極集電体としての銅箔の両面に塗
布した後、１５０°Ｃで２時間真空乾燥して負極を作製
した。
【００１６】〔有機電解液〕体積混合比率が４０：６０
の割合で混合したエチレンカーボネート（ＥＣ）とジエ
チルカーボネート（ＤＥＣ）との混合溶媒を作製し、更
に、リチウム塩（溶質）としてのＬｉＰＦ6 及びＬｉＮ
（ＣＦ3 ＳＯ2 ）（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）をそれぞれ０．５
Ｍ（モル／リットル）の割合で溶かして有機電解液を調
製した。
の割合で混合したエチレンカーボネート（ＥＣ）とジエ
チルカーボネート（ＤＥＣ）との混合溶媒を作製し、更
に、リチウム塩（溶質）としてのＬｉＰＦ6 及びＬｉＮ
（ＣＦ3 ＳＯ2 ）（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）をそれぞれ０．５
Ｍ（モル／リットル）の割合で溶かして有機電解液を調
製した。
【００１７】〔電池の作製〕以上の正負両極及び有機電
解液を用いて本発明電池（円筒形で、直径：１８ｍｍ、
高さ：６５ｍｍ）を作製した。なお、セパレータとして
は、ポリプロピレン製の微多孔膜を使用し、これに先の
有機電解液を含浸させた。
解液を用いて本発明電池（円筒形で、直径：１８ｍｍ、
高さ：６５ｍｍ）を作製した。なお、セパレータとして
は、ポリプロピレン製の微多孔膜を使用し、これに先の
有機電解液を含浸させた。
【００１８】図１は作製した本発明電池を模式的に示す
断面図であり、図示の本発明電池は、正極１、負極２、
これら両電極を離間するセパレータ３、正極リード４、
負極リード５、正極外部端子６、負極缶７などからな
る。正極１及び負極２は、非水系電解液を注入されたセ
パレータ３を介して渦巻き状に巻き取られた状態で負極
缶７内に収容されており、正極１は正極リード４を介し
て正極外部端子６に、また負極２は負極リード５を介し
て負極缶７に接続され、電池内部で生じた化学エネルギ
ーを電気エネルギーとして外部へ取り出し得るようにな
っている。
断面図であり、図示の本発明電池は、正極１、負極２、
これら両電極を離間するセパレータ３、正極リード４、
負極リード５、正極外部端子６、負極缶７などからな
る。正極１及び負極２は、非水系電解液を注入されたセ
パレータ３を介して渦巻き状に巻き取られた状態で負極
缶７内に収容されており、正極１は正極リード４を介し
て正極外部端子６に、また負極２は負極リード５を介し
て負極缶７に接続され、電池内部で生じた化学エネルギ
ーを電気エネルギーとして外部へ取り出し得るようにな
っている。
【００１９】尚、本発明は、有機電解液の溶質として、
ＬｉＰＦ6 及び／又はＬｉＢＦ4 と、前記化２に示すイ
ミド系リチウム塩とを用いることにより、高温使用時又
は高温保存後に電池特性が低下するのを抑制し、且つ正
極のアルミニウム芯体が腐食するのを抑制するものであ
る。それゆえ、正極材料、負極材料、非水電解液の溶媒
などについては、従来非水電解液電池用として提案さ
れ、或いは実用されている種々の材料を特に制限なく用
いることが可能である。
ＬｉＰＦ6 及び／又はＬｉＢＦ4 と、前記化２に示すイ
ミド系リチウム塩とを用いることにより、高温使用時又
は高温保存後に電池特性が低下するのを抑制し、且つ正
極のアルミニウム芯体が腐食するのを抑制するものであ
る。それゆえ、正極材料、負極材料、非水電解液の溶媒
などについては、従来非水電解液電池用として提案さ
れ、或いは実用されている種々の材料を特に制限なく用
いることが可能である。
【００２０】具体的には、正極材料としては、ＬｉＣｏ
Ｏ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎＯ2、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 、
ＬｉＦｅＯ2 が例示され、負極材料としては、金属リチ
ウム又はリチウムイオンを吸蔵、放出し得る合金及び炭
素材料が例示される。
Ｏ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＭｎＯ2、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 、
ＬｉＦｅＯ2 が例示され、負極材料としては、金属リチ
ウム又はリチウムイオンを吸蔵、放出し得る合金及び炭
素材料が例示される。
【００２１】また、溶媒としては、エチレンカーボネー
ト、ビニレンカーボネート、プロピレンカーボネートな
どの有機溶媒や、これらとジメチルカーボネート、ジエ
チルカーボネート、１，２−ジメトキシエタン、１，２
−ジエトキシエタン、エトキシメトキシエタンなどの低
沸点溶媒との混合溶媒が例示される。更に、正極の腐食
を抑制するリチウム塩（溶質）としては、上記ＬｉＰＦ
6 に限定するものではなく、ＬｉＢＦ4 或いはＬｉＰＦ
6 とＬｉＢＦ4 との混合物であっても良い。
ト、ビニレンカーボネート、プロピレンカーボネートな
どの有機溶媒や、これらとジメチルカーボネート、ジエ
チルカーボネート、１，２−ジメトキシエタン、１，２
−ジエトキシエタン、エトキシメトキシエタンなどの低
沸点溶媒との混合溶媒が例示される。更に、正極の腐食
を抑制するリチウム塩（溶質）としては、上記ＬｉＰＦ
6 に限定するものではなく、ＬｉＢＦ4 或いはＬｉＰＦ
6 とＬｉＢＦ4 との混合物であっても良い。
【００２２】
【実施例】〔第１実施例〕 （実施例１）実施例１としては、上記発明の実施の形態
に示す電池を用いた。このようにして作製した電池を、
以下、本発明電池Ａ１と称する。
に示す電池を用いた。このようにして作製した電池を、
以下、本発明電池Ａ１と称する。
【００２３】（実施例２〜８）ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）
（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）に代えて、それぞれＬｉＮ（ＣＦ 3
ＳＯ2 ）（Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 Ｓ
Ｏ2 ）2 、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ 5 ＳＯ2 ）（Ｃ3 Ｆ7 Ｓ
Ｏ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 ＳＯ2 ）（Ｃ4 Ｆ9 Ｓ
Ｏ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）2 、ＬｉＮ（Ｃ3 Ｆ
7 ＳＯ2 ）（Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ
2 ）2 を用いる他は、上記実施例１と同様にして電池を
作製した。このようにして作製した電池を、以下、それ
ぞれ本発明電池Ａ２〜Ａ８と称する。
（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）に代えて、それぞれＬｉＮ（ＣＦ 3
ＳＯ2 ）（Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 Ｓ
Ｏ2 ）2 、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ 5 ＳＯ2 ）（Ｃ3 Ｆ7 Ｓ
Ｏ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 ＳＯ2 ）（Ｃ4 Ｆ9 Ｓ
Ｏ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）2 、ＬｉＮ（Ｃ3 Ｆ
7 ＳＯ2 ）（Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ
2 ）2 を用いる他は、上記実施例１と同様にして電池を
作製した。このようにして作製した電池を、以下、それ
ぞれ本発明電池Ａ２〜Ａ８と称する。
【００２４】（比較例１）ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）（Ｃ
3 Ｆ7 ＳＯ2 ）を添加せず、且つＬｉＰＦ6 の添加量を
１Ｍとする他は、上記実施例１と同様にして電池を作製
した。このようにして作製した電池を、以下、比較電池
Ｘ１と称する。
3 Ｆ7 ＳＯ2 ）を添加せず、且つＬｉＰＦ6 の添加量を
１Ｍとする他は、上記実施例１と同様にして電池を作製
した。このようにして作製した電池を、以下、比較電池
Ｘ１と称する。
【００２５】（比較例２、３）ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）
（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）に代えて、それぞれＬｉＮ（ＣＦ 3
ＳＯ2 ）2 、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）（Ｃ2 Ｆ5 Ｓ
Ｏ2 ）を用いる他は、上記実施例１と同様にして電池を
作製した。このようにして作製した電池を、以下、それ
ぞれ比較電池Ｘ２、Ｘ３と称する。
（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）に代えて、それぞれＬｉＮ（ＣＦ 3
ＳＯ2 ）2 、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）（Ｃ2 Ｆ5 Ｓ
Ｏ2 ）を用いる他は、上記実施例１と同様にして電池を
作製した。このようにして作製した電池を、以下、それ
ぞれ比較電池Ｘ２、Ｘ３と称する。
【００２６】（実験１）本発明電池Ａ１〜Ａ８及び比較
電池Ｘ１〜Ｘ３について、初期の電池容量、高温保存後
（６０℃で２０日間）の電池容量、高温保存後の容量劣
化率、及び５００サイクル充放電した後の電池容量を調
べたので、それらの結果を表１に示す。尚、充放電条件
を下記に示す。 充電条件：所定の電流で充電終止電圧４．１Ｖまで充電
した後、電圧を４．１Ｖに維持しつつ電流値を徐々に低
下させ、電流値が２７ｍＡに成った時点で充電を終了し
た。但し、３時間経過しても電流値が２７ｍＡを超えて
いる場合には３時間で充電を終了した。 放電条件：所定の電流で放電終止電圧２．７５Ｖまで放
電した。また、高温保存後の容量劣化率は、下記数１に
て算出した。
電池Ｘ１〜Ｘ３について、初期の電池容量、高温保存後
（６０℃で２０日間）の電池容量、高温保存後の容量劣
化率、及び５００サイクル充放電した後の電池容量を調
べたので、それらの結果を表１に示す。尚、充放電条件
を下記に示す。 充電条件：所定の電流で充電終止電圧４．１Ｖまで充電
した後、電圧を４．１Ｖに維持しつつ電流値を徐々に低
下させ、電流値が２７ｍＡに成った時点で充電を終了し
た。但し、３時間経過しても電流値が２７ｍＡを超えて
いる場合には３時間で充電を終了した。 放電条件：所定の電流で放電終止電圧２．７５Ｖまで放
電した。また、高温保存後の容量劣化率は、下記数１に
て算出した。
【００２７】
【数１】
【００２８】
【表１】
【００２９】表１から明らかなように、本発明電池Ａ１
〜Ａ８は比較電池Ｘ１に比べて、初期容量及びサイクル
経過後の電池容量は略同等であるが、高温保存後の容量
劣化率が小さくなっていることが認められる。したがっ
て、有機電解液の溶質として、ＬｉＰＦ6 と前記化２に
示すイミド系リチウム塩とを共に用いることが望ましい
ことが確認できる。
〜Ａ８は比較電池Ｘ１に比べて、初期容量及びサイクル
経過後の電池容量は略同等であるが、高温保存後の容量
劣化率が小さくなっていることが認められる。したがっ
て、有機電解液の溶質として、ＬｉＰＦ6 と前記化２に
示すイミド系リチウム塩とを共に用いることが望ましい
ことが確認できる。
【００３０】また、前記化２におけるｎ＋ｍ＜４の比較
電池Ｘ２、Ｘ３では、初期容量が極めて小さく、しかも
高温保存後の容量劣化率が非常に大きいことが認められ
る。したがって、前記化２においてはｎ＋ｍ≧４でなけ
ればならないことが確認できる。
電池Ｘ２、Ｘ３では、初期容量が極めて小さく、しかも
高温保存後の容量劣化率が非常に大きいことが認められ
る。したがって、前記化２においてはｎ＋ｍ≧４でなけ
ればならないことが確認できる。
【００３１】（実施例９）ＬｉＰＦ6 とＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ
5 ＳＯ2 ）2 との添加量を、それぞれ０．１Ｍと０．９
Ｍ、０．３Ｍと０．７Ｍ、０．７Ｍと０．３Ｍ、０．９
Ｍと０．１Ｍとする他は、上記実施例３と同様にして電
池を作製した。このようにして作製した電池を、以下、
それぞれ本発明電池Ａ９〜Ａ１２と称する。
5 ＳＯ2 ）2 との添加量を、それぞれ０．１Ｍと０．９
Ｍ、０．３Ｍと０．７Ｍ、０．７Ｍと０．３Ｍ、０．９
Ｍと０．１Ｍとする他は、上記実施例３と同様にして電
池を作製した。このようにして作製した電池を、以下、
それぞれ本発明電池Ａ９〜Ａ１２と称する。
【００３２】（比較例４）ＬｉＰＦ6 を添加せず、且つ
ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 ＳＯ2 ）2 の添加量を１Ｍとする他
は、上記実施例３と同様にして電池を作製した。このよ
うにして作製した電池を、以下、比較電池Ｘ４と称す
る。
ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 ＳＯ2 ）2 の添加量を１Ｍとする他
は、上記実施例３と同様にして電池を作製した。このよ
うにして作製した電池を、以下、比較電池Ｘ４と称す
る。
【００３３】（実験２）上記本発明電池Ａ９〜Ａ１２及
び比較電池Ｘ４について、初期の電池容量、高温保存後
の電池容量、及び５００サイクル充放電した後の電池容
量を調べたので、それらの結果を表２に示す。尚、充放
電条件は前記実験１と同様の条件である。また、比較の
容易のために、本発明電池Ａ３及び比較電池Ｘ１の結果
についても表２に併せて示す。
び比較電池Ｘ４について、初期の電池容量、高温保存後
の電池容量、及び５００サイクル充放電した後の電池容
量を調べたので、それらの結果を表２に示す。尚、充放
電条件は前記実験１と同様の条件である。また、比較の
容易のために、本発明電池Ａ３及び比較電池Ｘ１の結果
についても表２に併せて示す。
【００３４】
【表２】
【００３５】表２から明らかなように、本発明電池Ａ
１、Ａ９〜Ａ１２は比較電池Ｘ１に比べて、初期容量及
びサイクル経過後の電池容量は略同等であるが、高温保
存後の容量劣化率が小さくなっていることが認められ
る。また、比較電池Ｘ４では、初期容量が小さく、しか
も高温保存後の容量劣化率が大きくなっていることが認
められる。尚、表２には示していないが、ＬｉＮ（Ｃ2
Ｆ5 ＳＯ2 ）2 に対するＬｉＰＦ 6 の割合が１／９未満
（本発明電池Ａ９よりもＬｉＰＦ6 の添加割合が少ない
電池）では、アルミニウムの腐食の問題が生じた。した
がって、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5ＳＯ2 ）2 に対するＬｉＰＦ
6 の割合は１／９以上であることが望ましい。
１、Ａ９〜Ａ１２は比較電池Ｘ１に比べて、初期容量及
びサイクル経過後の電池容量は略同等であるが、高温保
存後の容量劣化率が小さくなっていることが認められ
る。また、比較電池Ｘ４では、初期容量が小さく、しか
も高温保存後の容量劣化率が大きくなっていることが認
められる。尚、表２には示していないが、ＬｉＮ（Ｃ2
Ｆ5 ＳＯ2 ）2 に対するＬｉＰＦ 6 の割合が１／９未満
（本発明電池Ａ９よりもＬｉＰＦ6 の添加割合が少ない
電池）では、アルミニウムの腐食の問題が生じた。した
がって、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5ＳＯ2 ）2 に対するＬｉＰＦ
6 の割合は１／９以上であることが望ましい。
【００３６】（実施例１３）正極材料として、ＬｉＣｏ
Ｏ2 に代えてＬｉＮｉＯ2 を用いる他は、前記実施例３
と同様にして電池を作製した。このようにして作製した
電池を、以下、本発明電池Ａ１３と称する。
Ｏ2 に代えてＬｉＮｉＯ2 を用いる他は、前記実施例３
と同様にして電池を作製した。このようにして作製した
電池を、以下、本発明電池Ａ１３と称する。
【００３７】（比較例５）正極材料として、ＬｉＣｏＯ
2 に代えてＬｉＮｉＯ2 を用いる他は、前記比較例１と
同様にして電池を作製した。このようにして作製した電
池を、以下、比較電池Ｘ５と称する。
2 に代えてＬｉＮｉＯ2 を用いる他は、前記比較例１と
同様にして電池を作製した。このようにして作製した電
池を、以下、比較電池Ｘ５と称する。
【００３８】（実施例１４）正極材料として、ＬｉＣｏ
Ｏ2 に代えてＬｉＭｎ2 Ｏ4 を用いる他は、前記実施例
３と同様にして電池を作製した。このようにして作製し
た電池を、以下、本発明電池Ａ１４と称する。
Ｏ2 に代えてＬｉＭｎ2 Ｏ4 を用いる他は、前記実施例
３と同様にして電池を作製した。このようにして作製し
た電池を、以下、本発明電池Ａ１４と称する。
【００３９】（比較例６）正極材料として、ＬｉＣｏＯ
2 に代えてＬｉＭｎ2 Ｏ4 を用いる他は、前記比較例１
と同様にして電池を作製した。このようにして作製した
電池を、以下、比較電池Ｘ６と称する。
2 に代えてＬｉＭｎ2 Ｏ4 を用いる他は、前記比較例１
と同様にして電池を作製した。このようにして作製した
電池を、以下、比較電池Ｘ６と称する。
【００４０】（実験３）上記本発明電池Ａ１３、Ａ１４
及び比較電池Ｘ５、Ｘ６について、初期の電池容量、高
温保存後の電池容量、及び５００サイクル充放電した後
の電池容量を調べたので、それらの結果を表３に示す。
尚、充放電条件は前記実験１と同様の条件である。
及び比較電池Ｘ５、Ｘ６について、初期の電池容量、高
温保存後の電池容量、及び５００サイクル充放電した後
の電池容量を調べたので、それらの結果を表３に示す。
尚、充放電条件は前記実験１と同様の条件である。
【００４１】
【表３】
【００４２】表３から明らかなように、本発明電池Ａ１
３、Ａ１４はそれぞれ比較電池Ｘ５、Ｘ６に比べて、初
期容量及びサイクル経過後の電池容量は同等かそれ以上
であるが、高温保存後の容量劣化率が小さくなっている
ことが認められる。したがって、本発明の効果は正極材
料の種類を問わず、十分に発揮されることが分かる。
３、Ａ１４はそれぞれ比較電池Ｘ５、Ｘ６に比べて、初
期容量及びサイクル経過後の電池容量は同等かそれ以上
であるが、高温保存後の容量劣化率が小さくなっている
ことが認められる。したがって、本発明の効果は正極材
料の種類を問わず、十分に発揮されることが分かる。
【００４３】〔第２実施例〕 （実施例１）ＬｉＰＦ6 に代えてＬｉＢＦ4 を用いる他
は、前記第１実施例の実施例１と同様にして電池を作製
した。このようにして作製した電池を、以下、本発明電
池Ｂ１と称する。
は、前記第１実施例の実施例１と同様にして電池を作製
した。このようにして作製した電池を、以下、本発明電
池Ｂ１と称する。
【００４４】（実施例２〜８）ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）
（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）に代えて、それぞれＬｉＮ（ＣＦ 3
ＳＯ2 ）（Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 Ｓ
Ｏ2 ）2 、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ 5 ＳＯ2 ）（Ｃ3 Ｆ7 Ｓ
Ｏ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 ＳＯ2 ）（Ｃ4 Ｆ9 Ｓ
Ｏ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）2 、ＬｉＮ（Ｃ3 Ｆ
7 ＳＯ2 ）（Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ
2 ）2 を用いる他は、上記実施例１と同様にして電池を
作製した。このようにして作製した電池を、以下、それ
ぞれ本発明電池Ｂ２〜Ｂ８と称する。
（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）に代えて、それぞれＬｉＮ（ＣＦ 3
ＳＯ2 ）（Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 Ｓ
Ｏ2 ）2 、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ 5 ＳＯ2 ）（Ｃ3 Ｆ7 Ｓ
Ｏ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 ＳＯ2 ）（Ｃ4 Ｆ9 Ｓ
Ｏ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）2 、ＬｉＮ（Ｃ3 Ｆ
7 ＳＯ2 ）（Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ2 ）、ＬｉＮ（Ｃ4 Ｆ9 ＳＯ
2 ）2 を用いる他は、上記実施例１と同様にして電池を
作製した。このようにして作製した電池を、以下、それ
ぞれ本発明電池Ｂ２〜Ｂ８と称する。
【００４５】（比較例１）ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）（Ｃ
3 Ｆ7 ＳＯ2 ）を添加せず、且つＬｉＢＦ4 の添加量を
１Ｍとする他は、上記実施例１と同様にして電池を作製
した。このようにして作製した電池を、以下、比較電池
Ｙ１と称する。
3 Ｆ7 ＳＯ2 ）を添加せず、且つＬｉＢＦ4 の添加量を
１Ｍとする他は、上記実施例１と同様にして電池を作製
した。このようにして作製した電池を、以下、比較電池
Ｙ１と称する。
【００４６】（比較例２、３）ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）
（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）に代えて、それぞれＬｉＮ（ＣＦ 3
ＳＯ2 ）2 、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）（Ｃ2 Ｆ5 Ｓ
Ｏ2 ）を用いる他は、上記実施例１と同様にして電池を
作製した。このようにして作製した電池を、以下、それ
ぞれ比較電池Ｙ２、Ｙ３と称する。
（Ｃ3 Ｆ7 ＳＯ2 ）に代えて、それぞれＬｉＮ（ＣＦ 3
ＳＯ2 ）2 、ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2 ）（Ｃ2 Ｆ5 Ｓ
Ｏ2 ）を用いる他は、上記実施例１と同様にして電池を
作製した。このようにして作製した電池を、以下、それ
ぞれ比較電池Ｙ２、Ｙ３と称する。
【００４７】（実験１）本発明電池Ｂ１〜Ｂ８及び比較
電池Ｙ１〜Ｙ３について、初期の電池容量、高温保存後
（６０℃で２０日間）の電池容量、高温保存後の容量劣
化率、及び５００サイクル充放電した後の電池容量を調
べたので、それらの結果を表４に示す。尚、充放電条件
は前記第１実施例の実験１と同様の条件である。
電池Ｙ１〜Ｙ３について、初期の電池容量、高温保存後
（６０℃で２０日間）の電池容量、高温保存後の容量劣
化率、及び５００サイクル充放電した後の電池容量を調
べたので、それらの結果を表４に示す。尚、充放電条件
は前記第１実施例の実験１と同様の条件である。
【００４８】
【表４】
【００４９】表４から明らかなように、本発明電池Ｂ１
〜Ｂ８は比較電池Ｙ１に比べて、初期容量及びサイクル
経過後の電池容量は略同等であるが、高温保存後の容量
劣化率が小さくなっていることが認められる。したがっ
て、有機電解液の溶質として、ＬｉＢＦ4 と前記化２に
示すイミド系リチウム塩とを共に用いることが望ましい
ことが確認できる。また、前記化２におけるｎ＋ｍ＜４
の比較電池Ｙ２、Ｙ３では、初期容量が極めて小さく、
しかも高温保存後の容量劣化率が非常に大きいことが認
められる。したがって、前記化２においてはｎ＋ｍ≧４
でなければならないことが確認できる。
〜Ｂ８は比較電池Ｙ１に比べて、初期容量及びサイクル
経過後の電池容量は略同等であるが、高温保存後の容量
劣化率が小さくなっていることが認められる。したがっ
て、有機電解液の溶質として、ＬｉＢＦ4 と前記化２に
示すイミド系リチウム塩とを共に用いることが望ましい
ことが確認できる。また、前記化２におけるｎ＋ｍ＜４
の比較電池Ｙ２、Ｙ３では、初期容量が極めて小さく、
しかも高温保存後の容量劣化率が非常に大きいことが認
められる。したがって、前記化２においてはｎ＋ｍ≧４
でなければならないことが確認できる。
【００５０】（実施例９）ＬｉＢＦ4 とＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ
5 ＳＯ2 ）2 との添加量を、それぞれ０．１Ｍと０．９
Ｍ、０．３Ｍと０．７Ｍ、０．７Ｍと０．３Ｍ、０．９
Ｍと０．１Ｍとする他は、上記実施例３と同様にして電
池を作製した。このようにして作製した電池を、以下、
それぞれ本発明電池Ｂ９〜Ｂ１２と称する。
5 ＳＯ2 ）2 との添加量を、それぞれ０．１Ｍと０．９
Ｍ、０．３Ｍと０．７Ｍ、０．７Ｍと０．３Ｍ、０．９
Ｍと０．１Ｍとする他は、上記実施例３と同様にして電
池を作製した。このようにして作製した電池を、以下、
それぞれ本発明電池Ｂ９〜Ｂ１２と称する。
【００５１】（比較例４）ＬｉＰＦ6 を添加せず、且つ
ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 ＳＯ2 ）2 の添加量を１Ｍとする他
は、上記実施例３と同様にして電池を作製した。このよ
うにして作製した電池を、以下、比較電池Ｙ４と称す
る。
ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5 ＳＯ2 ）2 の添加量を１Ｍとする他
は、上記実施例３と同様にして電池を作製した。このよ
うにして作製した電池を、以下、比較電池Ｙ４と称す
る。
【００５２】（実験２）上記本発明電池Ｂ９〜Ｂ１２及
び比較電池Ｙ４について、初期の電池容量、高温保存後
の電池容量、及び５００サイクル充放電した後の電池容
量を調べたので、それらの結果を表５に示す。尚、充放
電条件は前記実験１と同様の条件である。また、比較の
容易のために、本発明電池Ｂ３及び比較電池Ｙ１の結果
についても表５に併せて示す。
び比較電池Ｙ４について、初期の電池容量、高温保存後
の電池容量、及び５００サイクル充放電した後の電池容
量を調べたので、それらの結果を表５に示す。尚、充放
電条件は前記実験１と同様の条件である。また、比較の
容易のために、本発明電池Ｂ３及び比較電池Ｙ１の結果
についても表５に併せて示す。
【００５３】
【表５】
【００５４】表５から明らかなように、本発明電池Ｂ
１、Ｂ９〜Ｂ１２は比較電池Ｙ１に比べて、初期容量及
びサイクル経過後の電池容量は略同等であるが、高温保
存後の容量劣化率が小さくなっていることが認められ
る。また、比較電池Ｙ４では、初期容量が小さく、しか
も高温保存後の容量劣化率が大きくなっていることが認
められる。尚、表５には示していないが、ＬｉＮ（Ｃ2
Ｆ5 ＳＯ2 ）2 に対するＬｉＢＦ 4 の割合が１／９未満
（本発明電池Ｂ９よりもＬｉＢＦ4 の添加割合が少ない
電池）では、アルミニウムの腐食の問題が生じた。した
がって、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5ＳＯ2 ）2 に対するＬｉＢＦ
4 の割合は１／９以上であることが望ましい。
１、Ｂ９〜Ｂ１２は比較電池Ｙ１に比べて、初期容量及
びサイクル経過後の電池容量は略同等であるが、高温保
存後の容量劣化率が小さくなっていることが認められ
る。また、比較電池Ｙ４では、初期容量が小さく、しか
も高温保存後の容量劣化率が大きくなっていることが認
められる。尚、表５には示していないが、ＬｉＮ（Ｃ2
Ｆ5 ＳＯ2 ）2 に対するＬｉＢＦ 4 の割合が１／９未満
（本発明電池Ｂ９よりもＬｉＢＦ4 の添加割合が少ない
電池）では、アルミニウムの腐食の問題が生じた。した
がって、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ5ＳＯ2 ）2 に対するＬｉＢＦ
4 の割合は１／９以上であることが望ましい。
【００５５】（実施例１３）正極材料として、ＬｉＣｏ
Ｏ2 に代えてＬｉＮｉＯ2 を用いる他は、前記実施例３
と同様にして電池を作製した。このようにして作製した
電池を、以下、本発明電池Ｂ１３と称する。
Ｏ2 に代えてＬｉＮｉＯ2 を用いる他は、前記実施例３
と同様にして電池を作製した。このようにして作製した
電池を、以下、本発明電池Ｂ１３と称する。
【００５６】（比較例５）正極材料として、ＬｉＣｏＯ
2 に代えてＬｉＮｉＯ2 を用いる他は、前記比較例１と
同様にして電池を作製した。このようにして作製した電
池を、以下、比較電池Ｙ５と称する。
2 に代えてＬｉＮｉＯ2 を用いる他は、前記比較例１と
同様にして電池を作製した。このようにして作製した電
池を、以下、比較電池Ｙ５と称する。
【００５７】（実施例１４）正極材料として、ＬｉＣｏ
Ｏ2 に代えてＬｉＭｎ2 Ｏ4 を用いる他は、前記実施例
３と同様にして電池を作製した。このようにして作製し
た電池を、以下、本発明電池Ｂ１４と称する。
Ｏ2 に代えてＬｉＭｎ2 Ｏ4 を用いる他は、前記実施例
３と同様にして電池を作製した。このようにして作製し
た電池を、以下、本発明電池Ｂ１４と称する。
【００５８】（比較例６）正極材料として、ＬｉＣｏＯ
2 に代えてＬｉＭｎ2 Ｏ4 を用いる他は、前記比較例１
と同様にして電池を作製した。このようにして作製した
電池を、以下、比較電池Ｙ６と称する。
2 に代えてＬｉＭｎ2 Ｏ4 を用いる他は、前記比較例１
と同様にして電池を作製した。このようにして作製した
電池を、以下、比較電池Ｙ６と称する。
【００５９】（実験３）上記本発明電池Ｂ１３、Ｂ１４
及び比較電池Ｙ５、Ｙ６について、初期の電池容量、高
温保存後の電池容量、及び５００サイクル充放電した後
の電池容量を調べたので、それらの結果を表６に示す。
尚、充放電条件は前記実験１と同様の条件である。
及び比較電池Ｙ５、Ｙ６について、初期の電池容量、高
温保存後の電池容量、及び５００サイクル充放電した後
の電池容量を調べたので、それらの結果を表６に示す。
尚、充放電条件は前記実験１と同様の条件である。
【００６０】
【表６】
【００６１】表６から明らかなように、本発明電池Ｂ１
３、Ｂ１４はそれぞれ比較電池Ｙ５、Ｙ６に比べて、初
期容量及びサイクル経過後の電池容量は同等かそれ以上
であるが、高温保存後の容量劣化率が小さくなっている
ことが認められる。したがって、本発明の効果は正極材
料の種類を問わず、十分に発揮されることが分かる。
３、Ｂ１４はそれぞれ比較電池Ｙ５、Ｙ６に比べて、初
期容量及びサイクル経過後の電池容量は同等かそれ以上
であるが、高温保存後の容量劣化率が小さくなっている
ことが認められる。したがって、本発明の効果は正極材
料の種類を問わず、十分に発揮されることが分かる。
【００６２】
【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、高
温使用時又は高温保存後に電池特性が低下するのを抑制
することができ、且つ正極に用いられるアルミニウム芯
体が腐食するのを抑制できるといった優れた効果を奏す
る。
温使用時又は高温保存後に電池特性が低下するのを抑制
することができ、且つ正極に用いられるアルミニウム芯
体が腐食するのを抑制できるといった優れた効果を奏す
る。
【図１】本発明電池の断面図である。
１ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成１０年１月３０日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正内容】
【化１】
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００７】
【化２】
Claims (6)
- 【請求項１】 リチウムを挿入，離脱可能な材料から成
る正極活物質を含む正極と、リチウムを挿入，離脱可能
な材料から成る負極活物質を含む負極と、有機電解液と
を備えるリチウム二次電池において、 前記有機電解液の溶質として、ＬｉＰＦ6 及び／又はＬ
ｉＢＦ4 と、下記化１に示すイミド系リチウム塩とが用
いられることを特徴とするリチウム二次電池。 【化１】 - 【請求項２】 前記正極活物質として、充電電圧が４Ｖ
以上のリチウム含有複合酸化物が用いられ、且つ前記負
極活物質としてカーボンが用いられる、請求項１記載の
リチウム二次電池。 - 【請求項３】 前記リチウム含有複合酸化物が、ＬｉＣ
ｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ 2 及びＬｉＭｎ2 Ｏ4 から成る群か
ら選択される、請求項２記載のリチウム二次電池。 - 【請求項４】 前記化１に示すイミド系リチウム塩に対
する前記ＬｉＰＦ6及び／又はＬｉＢＦ4 のモル比が１
／９以上に規制される、請求項１、２又は３記載のリチ
ウム二次電池。 - 【請求項５】 前記化１に示すイミド系リチウム塩とし
て、ＬｉＮ（Ｃ2 Ｆ 5 ＳＯ2 ）2 が用いられる、請求項
１、２、３又は４記載のリチウム二次電池。 - 【請求項６】 前記化１に示すイミド系リチウム塩とし
て、ｎ＋ｍ≦８のものが用いられる、請求項１、２、３
又は４記載のリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP34777997A JP4056117B2 (ja) | 1997-12-17 | 1997-12-17 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP34777997A JP4056117B2 (ja) | 1997-12-17 | 1997-12-17 | リチウム二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11185807A true JPH11185807A (ja) | 1999-07-09 |
| JP4056117B2 JP4056117B2 (ja) | 2008-03-05 |
Family
ID=18392527
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP34777997A Expired - Fee Related JP4056117B2 (ja) | 1997-12-17 | 1997-12-17 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4056117B2 (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JP2001223022A (ja) * | 2000-02-08 | 2001-08-17 | Toyota Central Res & Dev Lab Inc | 非水電解液二次電池 |
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| KR20180083371A (ko) | 2015-12-01 | 2018-07-20 | 닛산 가가쿠 고교 가부시키 가이샤 | 비수계 이차전지 |
| WO2018168285A1 (ja) * | 2017-03-15 | 2018-09-20 | Ｎｅｃエナジーデバイス株式会社 | リチウムイオン二次電池 |
-
1997
- 1997-12-17 JP JP34777997A patent/JP4056117B2/ja not_active Expired - Fee Related
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