JPH082967A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

窒化アルミニウム焼結体の製造方法

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JPH082967A
JPH082967A JP6137549A JP13754994A JPH082967A JP H082967 A JPH082967 A JP H082967A JP 6137549 A JP6137549 A JP 6137549A JP 13754994 A JP13754994 A JP 13754994A JP H082967 A JPH082967 A JP H082967A
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aluminum nitride
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oxygen
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JP6137549A
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Toshiyuki Kageyama
俊之 蔭山
Yoshiyuki Nakamura
美幸 中村
Akira Miyai
明 宮井
Katsunori Terano
克典 寺野
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Denka Co Ltd
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Denki Kagaku Kogyo KK
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 常時130W/mK以上の熱伝導率を安定に
得つつ、色ムラ等のない均質な窒化アルミニウム焼結
体、特にパワーモジュール用窒化アルミニウム基板とし
て好適な窒化アルミニウム焼結体を量産性よく製造する
こと。 【構成】 窒化アルミニウム粉を含むグリーン成形体
を、焼結助剤の酸素分を除いた酸素量を1.8重量%以
下、炭素量を0.1重量%以下に脱脂した後、それを非
酸化性雰囲気下で焼成することを特徴とする窒化アルミ
ニウム焼結体の製造方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、特にパワーモジュール
用窒化アルミニウム基板として好適な熱伝導率のばらつ
きの小さい窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関す
る。
【0002】
【従来の技術】窒化アルミニウムの理論熱伝導率は32
0W/mKと極めて高いが、パワーモジュール用基板と
しては120〜130W/mK程度であれば問題ないと
言われている。窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率はそ
の焼結体の純度特に酸素量に大きく左右され、それが窒
化アルミニウム結晶粒子内に存在する場合に熱伝導性は
著しく阻害される。
【0003】窒化アルミニウム粉には、通常、1重量%
程度の酸素が含まれており、その大部分が粒子表面に存
在するのでそれをできるだけ粒子内部に固溶させること
なく焼成することが、より高い熱伝導率をもった窒化ア
ルミニウム焼結体を得るために重要なこととなる。
【0004】そのため、従来より次の(A)、(B)の
方法が採られてきた。 (A)窒化アルミニウム粉に焼結助剤として希土類及び
/又はアルカリ土類金属元素を含む化合物を添加し、緻
密化を促進させるとともに表面に存在する酸素と反応さ
せてこの酸素をトラップする方法。 (B)原料窒化アルミニウム粉として低酸素量のものを
使用する方法。
【0005】(A)については、特に酸化イットリウム
を用いることによってかなりの成果が得られているが、
それでも次の(1)〜(3)の問題があって充分満足さ
れたものではない。 (1)酸化イットリウムと表面の酸素とが反応している
間に若干量の酸素が窒化アルミニウム粒子内に拡散固溶
する。 (2)酸化イットリウムによる酸素の固定をより大きく
作用させるには多量添加が必要となる。これによって窒
化アルミニウム粒子内への酸素の拡散は低減できる反
面、反応生成物であるアルミン酸イットリウム量が増加
し粒界層の多い組織となり、熱伝導率が低下する。 (3)また、酸化イットリウムを多量に添加した場合、
窒化アルミニウム焼結体に色ムラが発生し易くなり均一
な窒化アルミニウム基板を得ることが困難となる。
【0006】(B)については、アルミニウムの直接窒
化法やアルミナ還元窒化法においても製造工程を充分に
制御することによって低酸素量の窒化アルミニウム粉を
製造することができるが、窒化アルミニウム焼結体の製
造工程中、特に窒化アルミニウムグリーン成形体(通常
はシート)の脱脂処理の際に、窒化アルミニウム粒子表
面に酸素が吸着したり、加水分解をしたりして酸素量が
増加し熱伝導性に悪影響を与える。
【0007】そこで、脱脂処理は、通常、窒素等の非酸
化性雰囲気で行われ、窒化アルミニウムの酸化防止を図
っている。しかしながら、窒素雰囲気中で脱脂処理を行
った場合、脱脂後のグリーンシートには有機物の分解に
より炭素成分が残存するため、以下の問題がある。
【0008】すなわち、脱脂シートを焼成する際、通
常、窒化ホウ素製や窒化アルミニウム製の容器に収納し
て行われる。しかし、この方法で炭素成分の残存した脱
脂シートを複数枚積層し収納して焼成すると焼結助剤成
分の還元窒化が起こり、緻密化不足となる。また、かり
に緻密な窒化アルミニウム焼結体が得られたとしても、
その外周部と中心部とで色ムラ、組成ムラを生じ、均質
なものにはなり難く、熱伝導率もばらつく。
【0009】この問題を解決するためには、焼成を行う
前段階として、残存する炭素成分を利用して窒化アルミ
ニウムが含有する酸素の還元処理を行い、炭素成分を除
去することが考えられるが、それには以下の(4)〜
(7)問題があって現実的ではない。
【0010】(4)還元が不十分であると炭素成分が残
留し、過剰であると窒化アルミニウムが含有する酸素の
みならず焼結助剤をも還元する。 (5)容積効率の点からグリーンシートを複数枚積層し
て脱脂・還元処理を行う際、その積層体の中央部の還元
を完了させるには膨大な時間がかかる。 (6)焼成容器で処理すると炭素成分の残留が生じやす
いので還元処理にはそれを使用しないことがよいが、そ
のためには容器への移替え作業が必要となり連続処理を
することができない。 (7)以上のように還元処理を伴う窒素雰囲気中での脱
脂には、条件制御が容易でない、多大な労力を費やす等
の量産性の問題がある。
【0011】これに対し、脱脂処理を酸素含有雰囲気中
で行うと、脱脂後のシートに残存する炭素成分は燃焼し
還元処理を行う必要もなくなるため上記の問題はない
が、脱脂処理する際の酸素含有雰囲気及びグリーンシー
トに含まれる有機物の分解によって生成する水分によ
り、窒化アルミニウム粒子表面の酸素吸着や加水分解が
起こり、窒化アルミニウムの酸素量が増加して熱伝導率
は増大しなくなる。
【0012】以上のように、従来は、酸素量の制御が充
分にできていないので、安価かつ量産的にしかも安定し
た高熱伝導性を発現する窒化アルミニウム焼結体は得ら
れていないという問題があった。
【0013】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、上記
問題を解消し、常時130W/mK以上の熱伝導率を安
定に得つつ色ムラ等のない均質な窒化アルミニウム焼結
体、特にパワーモジュール用窒化アルミニウム基板とし
て好適な窒化アルミニウム焼結体を量産性よく製造する
ことである。
【0014】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明は、窒
化アルミニウム粉を含むグリーン成形体を、焼結助剤の
酸素分を除いた酸素量を1.8重量%以下、炭素量を
0.1重量%以下に脱脂した後、それを非酸化性雰囲気
下で焼成することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体
の製造方法である。
【0015】以下、更に詳しく本発明を説明する。
【0016】本発明において使用される窒化アルミニウ
ム粉は、グリーン成形体(シートが一般的であるが本発
明では何もシートに限られない)の作製条件を考慮して
決定されなければならないが、通常は、平均粒径4〜5
μm、比表面積2.5〜3.5m2 /g、酸素量0.8
〜1.3重量%であるアルミニウムの直接窒化法で製造
されたものが使用される。アルミナ還元窒化法によって
得られた窒化アルミニウム粉であっても勿論よい。
【0017】本発明において使用される焼結助剤として
は、例えば酸化イットリウム、酸化セリウム等の希土類
酸化物、酸化カルシウム、酸化マグネシウム等のアルカ
リ土類酸化物等であるが特に酸化イットリウムが好適で
ある。焼結助剤の使用量は、上記酸素量の窒化アルミニ
ウム粉である場合にはその100重量部に対し2〜6重
量部であることが好ましい。
【0018】グリーン成形体を成形するためのスラリー
は、窒化アルミニウム粉100重量部に対し、焼結助剤
2〜6重量部、有機結合剤3〜10重量部、可塑剤2〜
6重量部、分散剤0.5〜3重量部、溶剤20〜100
重量部程度を配合して調製される。有機結合剤として
は、エチルセルロース等のセルロース類も使用できるが
ポリビニルブチラールが最適である。可塑剤としては、
ジブチルフタレートやジオクチルフタレート、分散剤と
しては、グリセリントリオレート等の脂肪酸エステルが
使用される。溶剤としては、トルエン、キシレン、イソ
プロパノール等のアルコール系、ケトン系、芳香族系、
パラフィン系の有機溶剤が使用できる。スラリーの混練
方法としては、ボールミルが一般的であるが、ミキサー
類を使用することもできる。
【0019】グリーン成形体の成形方法としては、ドク
ターブレード法が好適であるが、これに限られることは
なくカレンダーロール法や押出し成形法を採用すること
もできる。
【0020】グリーン成形体は脱脂後焼成される。グリ
ーン成形体の形状は、シート状が一般的であるがそれに
限られることはない。シート状の場合には、通常、プレ
ス装置にて所定形状に打ち抜かれ、複数枚積層されて脱
脂される。
【0021】本発明においては脱脂処理が極めて重要で
ある。何故なら、焼結助剤の酸素分すなわち焼結助剤を
構成している酸素分を除いた脱脂後の酸素量を1.8重
量%以下とすることよって130W/mK以上の熱伝導
率を安定的に確保することができるからである。この要
件を満たすには、脱脂は窒素又は空気雰囲気中、温度4
70〜530℃で行われる。空気は乾燥空気がより好ま
しい。470℃に満たない温度では有機成分の分解反応
が進み難くなって残存する炭素量が0.1重量%を越
え、焼結阻害、色ムラや組成ムラが発生する。一方、5
30℃を越えると窒化アルミニウムの酸化が進み、酸素
量が著しく増加して窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率
を安定的に130W/mK以上とすることはできない。
【0022】次いで、脱脂された成形体は焼成されて窒
化アルミニウム焼結体が製造される。焼成温度として
は、1800℃以上が望ましく特に緻密化した窒化アル
ミニウム焼結体を得るには1850〜1950℃が望ま
しい。焼成雰囲気としては、窒素、アルゴン等の非酸化
性雰囲気下で行われる。
【0023】
【実施例】以下、実施例と比較例をあげて更に具体的に
本発明を説明する。
【0024】実施例1 平均粒径4.6μm(測定装置:N&L社製「MICR
OTRACK SPA−7997」)、比表面積3.0
2 /g(測定装置:QUANTACHROME社「Q
UANTASORB QS−16」)、酸素量1.1重
量%(測定装置:LECO社製「TC−136」)の直
接窒化法で製造された窒化アルミニウム粉96重量部、
焼結助剤として酸化イットリウム4重量部、有機結合剤
としてポリビニルブチラール6重量部、可塑剤としてブ
チルフタレート3重量部、分散剤としてグリセリントリ
オレート1重量部及び溶剤としてキシレン60重量部を
秤量し、ナイロンボールミルポットにて24時間混合し
た。得られたスラリーを脱泡槽にかけ、粘度を1500
0CPSとした後ドクターブレード装置によりグリーン
シートを成形した。
【0025】このグリーンシートを60mm×35mm
の大きさに打ち抜き、それらの表面にBN粉を塗布して
積層後、脱脂を行った。脱脂条件は500℃で窒素中2
時間保持後、更に空気中で3時間保持とした。脱脂後の
グリーンシートについて、焼結助剤を構成している酸素
分を除いた酸素量と炭素量(測定装置:LECO社製
「CS−344」)を測定した。
【0026】次いで、脱脂した成形体を窒素常圧下で1
850℃で45分間保持して焼成を行い、窒化アルミニ
ウム焼結体を製造した。得られた窒化アルミニウム焼結
体の熱伝導率を測定(測定装置:真空理工社製「TC−
3000」)し、外観を目視観察した。それらの結果を
表1に示す。
【0027】実施例2 脱脂処理温度を470℃としたこと以外は、実施例1と
同様にして窒化アルミニウム焼結体を製造した。
【0028】実施例3 脱脂処理温度を530℃としたこと以外は、実施例1と
同様にして窒化アルミニウム焼結体を製造した。
【0029】実施例4 平均粒径4.0μm、比表面積3.4m2 /g、酸素量
1.2重量%の直接窒化法で製造された窒化アルミニウ
ム粉を使用したこと以外は、実施例1と同様にして窒化
アルミニウム焼結体を製造した。
【0030】実施例5 平均粒径4.1μm、比表面積3.5m2 /g、酸素量
1.3重量%の直接窒化法で製造された窒化アルミニウ
ム粉を使用したこと以外は、実施例1と同様にして窒化
アルミニウム焼結体を製造した。
【0031】実施例6 平均粒径5.0μm、比表面積2.6m2 /g、酸素量
0.8重量%の直接窒化法で製造された窒化アルミニウ
ム粉を使用したこと以外は、実施例1と同様にして窒化
アルミニウム焼結体を製造した。
【0032】比較例1 脱脂処理温度を450℃としたこと以外は、実施例1と
同様にして窒化アルミニウム焼結体を製造した。
【0033】比較例2 脱脂処理温度を550℃としたこと以外は、実施例1と
同様にして窒化アルミニウム焼結体を製造した。
【0034】
【表1】
【0035】
【発明の効果】本発明によれば、常時130W/mK以
上の熱伝導率を安定に得つつ、色ムラ等のない均質な窒
化アルミニウム焼結体、特にパワーモジュール用窒化ア
ルミニウム基板として好適な窒化アルミニウム焼結体を
量産性よく製造することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 寺野 克典 福岡県大牟田市新開町1 電気化学工業株 式会社大牟田工場内

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 窒化アルミニウム粉を含むグリーン成形
    体を、焼結助剤の酸素分を除いた酸素量を1.8重量%
    以下、炭素量を0.1重量%以下に脱脂した後、それを
    非酸化性雰囲気下で焼成することを特徴とする窒化アル
    ミニウム焼結体の製造方法。
JP6137549A 1994-06-20 1994-06-20 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 Pending JPH082967A (ja)

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