JP7181381B2 - 樹脂組成物及び成形体 - Google Patents
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Description
<1> ポリアミド樹脂(A)と、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)と、エチレン系重合体(C)と、を含有し、
前記ポリアミド樹脂(A)の含有率が、前記ポリアミド樹脂(A)、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及び前記エチレン系重合体(C)の合計量に対して50質量%以上であり、
前記エチレン系重合体(C)の含有率が、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)及び前記エチレン系重合体(C)の合計量に対して50質量%未満である、
樹脂組成物。
<2> 前記エチレン系重合体(C)の含有率が、前記ポリアミド樹脂(A)、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及び前記エチレン系重合体(C)の合計量に対して、10質量%未満である、<1>に記載の樹脂組成物。
<3> 前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)の含有率が、前記ポリアミド樹脂(A)、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及び前記エチレン系重合体(C)の合計量に対して、35質量%以下である、<1>又は<2>に記載の樹脂組成物。
<4> 前記エチレン系重合体(C)が、エチレン・不飽和エステル共重合体を含む、<1>~<3>のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
<5> JIS K7210-1:2014に準拠し、190℃、2160g荷重の条件で測定された前記エチレン系重合体(C)のメルトフローレートが、0.1g/10分~600g/10分である、<1>~<4>のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
<6> JIS K7210-1:2014に準拠し、190℃、2160g荷重の条件で測定された前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)のメルトフローレートが、0.1g/10分~100g/10分である、<1>~<5>のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
<7> 前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)における、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の不飽和カルボン酸由来の構成単位の含有率が、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の全量に対して5質量%~25質量%である、<1>~<6>のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
<8> <1>~<7>のいずれか1項に記載の樹脂組成物の成形物である成形体。
本開示において「~」を用いて示された数値範囲には、「~」の前後に記載される数値がそれぞれ最小値及び最大値として含まれる。
本開示中に段階的に記載されている数値範囲において、一つの数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示中に記載されている数値範囲において、その数値範囲の上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
本開示において各成分は該当する物質を複数種含んでいてもよい。組成物中に各成分に該当する物質が複数種存在する場合、各成分の含有率又は含有量は、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数種の物質の合計の含有率又は含有量を意味する。
本開示において「(メタ)アクリル」はアクリル及びメタクリルの少なくとも一方を意味する。
本開示の樹脂組成物は、ポリアミド樹脂(A)と、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)と、エチレン系重合体(C)と、を含有し、前記ポリアミド樹脂(A)の含有率が、前記ポリアミド樹脂(A)、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及び前記エチレン系重合体(C)の合計量に対して50質量%以上であり、前記エチレン系重合体(C)の含有率が、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)及び前記エチレン系重合体(C)の合計量に対して50質量%未満である。
エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)をポリアミド樹脂(A)に添加すると、低せん断域での溶融粘度を上昇させることができる。これは、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)がポリアミド樹脂(A)に分散された海島構造において、海部分(すなわちポリアミド樹脂(A)部分)と島部分(すなわちエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)部分)とが相互作用するためであると考えられる。この増粘作用は、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)の分散性が高いほど効果的である。エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)の酸含量又は金属イオン量を調整することで分散性を調整でき、特に酸含量を増加させることによって分散性が高まり増粘作用が高まることがわかったが、これに伴い耐衝撃性が低下する傾向にあることがわかった。
そこで、さらにエチレン系重合体(C)を少量添加すると、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)による低せん断域での増粘効果を良好に維持しながら、耐衝撃性を改良できることがわかった。この効果はエチレン系重合体(C)とエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)を最適な配合比でポリアミド樹脂(A)に添加した際に得られ、増粘効果と耐衝撃性の点においてエチレン系重合体(C)の添加量は可能な限り少ない方が望ましいことが分かった。即ち、エチレン系重合体(C)の添加量に応じて樹脂組成物の溶融粘度が低下するため、増粘効果の点においてエチレン系重合体(C)の添加量は少ない方が好ましい。また、耐衝撃性の点においてエチレン系重合体(C)は衝撃時の応力を緩和させる役割を担うが、比較的多量のエチレン系重合体(C)をポリアミド樹脂(A)に添加して樹脂組成物を成形すると、エチレン系重合体(C)の分散性が低下し、耐衝撃性が低下するため、少量添加が好ましい。また、エチレン系重合体(C)により形成される島構造は分散性の低下に伴い成形時の溶融樹脂の流動方向に配向する傾向にある。この様な分散相の配向は、成形体に衝撃が加わった際に応力の分散を阻害しうるため、耐衝撃性を低下させると考えられる。
このため、本開示の樹脂組成物では、増粘効果と耐衝撃性を考慮してエチレン系重合体(C)の含有量をエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)と比べて少量とすることで溶融粘度の減少を抑制しながら耐衝撃性を改善し、成形性と優れた耐衝撃性が両立できると考えられる。
本開示の樹脂組成物は、ポリアミド樹脂(A)を含有する。ポリアミド樹脂(A)の含有率は、ポリアミド樹脂(A)、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及びエチレン系重合体(C)の合計量に対して50質量%以上である。
これらのポリアミド樹脂の中でも、耐傷性の向上と入手容易性の観点から、ナイロン6、及びナイロン6/12が好ましい。
以上の観点から、ポリアミド樹脂(A)の含有率は、ポリアミド樹脂(A)、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及びエチレン系重合体(C)の合計量に対して、50質量%~95質量%であることが好ましく、60質量%~95質量%であることがより好ましく、70質量%~90質量%であることがさらに好ましく、80質量%~85質量%であることが特に好ましい。
以上の観点から、樹脂組成物全体に対するポリアミド樹脂(A)の含有率は、50質量%~95質量%であることが好ましく、60質量%~95質量%であることがより好ましく、70質量%~90質量%であることがさらに好ましく、80質量%~85質量%であることが特に好ましい。
本開示の樹脂組成物は、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)を含有する。樹脂組成物が、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)を含有することで、低せん断域での溶融粘度を上昇させ、成形性を向上させることができる。
本開示において、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマーとは、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体が有する酸基の少なくとも一部が、金属イオンで中和された化合物を示す。
これらの共重合成分の中でも、不飽和カルボン酸エステルが好ましい。
例えば、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)におけるエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体が3元共重合体である場合は、エチレンと不飽和カルボン酸と不飽和カルボン酸エステルとの3元共重合体、エチレンと不飽和カルボン酸と不飽和炭化水素との3元共重合体などが好適に挙げられる。
好ましい不飽和カルボン酸アルキルエステルとしては、アルキル部位の炭素数が1~4の(メタ)アクリル酸アルキルエステルが挙げられる。
中和度は、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体が有する酸基、特にカルボキシ基のモル数に対して、金属イオンによって中和されたカルボキシ基の配合比率(モル%)である。
また、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)の含有率は、成形性の向上の観点から、ポリアミド樹脂(A)、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及びエチレン系重合体(C)の合計量に対して、5質量%以上であることが好ましく、10質量%以上であることがより好ましく、15質量%以上であることがさらに好ましい。
エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)の含有率は、ポリアミド樹脂(A)、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及びエチレン系重合体(C)の合計量に対して、5質量%~35質量%であることが好ましく、10質量%~25質量%であることがより好ましく、15質量%~20質量%であることがさらに好ましい。
また、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)の含有率は、成形性の向上の観点から、樹脂組成物の全量に対して、5質量%以上であることが好ましく、10質量%以上であることがより好ましく、15質量%以上であることがさらに好ましい。
エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)の含有率は、樹脂組成物の全量に対して、5質量%~35質量%であることが好ましく、10質量%~25質量%であることがより好ましく、15質量%~20質量%であることがさらに好ましい。
本開示の樹脂組成物は、エチレン系重合体(C)を含有する。本開示において、エチレン系重合体(C)とは、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)を除く、エチレン重合体、及びエチレンを主成分とする(すなわち、エチレン成分を50質量%以上含む)共重合体を意味する。なお、本開示において、エチレン系重合体(C)には、ポリアミド樹脂と反応し、共有結合を形成するもの(例えば、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸などの不飽和カルボン酸若しくはその酸無水物)により変性したエチレン系重合体は含まない。
エチレン・不飽和エステル共重合体は、エチレンと不飽和エステルとの共重合体である。不飽和エステルは1種を単独で用いても2種以上を併用してもよい。エチレン・不飽和エステル共重合体は、エチレン・ビニルエステル共重合体、及びエチレン・不飽和カルボン酸エステル共重合体から選択される少なくとも1種を含むことが好ましく、エチレン・不飽和カルボン酸エステル共重合体を含むことがより好ましい。
エチレン・ビニルエステル共重合体としては、例えば、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・プロピオン酸ビニル共重合体、エチレン・酪酸ビニル共重合体、エチレン・ステアリン酸ビニル共重合体等から選択される少なくとも1種が挙げられる。
エチレン・不飽和カルボン酸エステル共重合体としては、共重合成分としてエチレンと不飽和カルボン酸アルキルエステルとを含む共重合体を例示することができる。
本開示の樹脂組成物において、エチレン系重合体(C)の含有率は、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)及びエチレン系重合体(C)の合計量に対して50質量%未満である。当該含有率は40質量%以下であることが好ましく、30質量%以下であることがより好ましく、20質量%以下であることがさらに好ましい。当該含有率が50質量%未満であることで、樹脂組成物の成形時にエチレン系重合体(C)が配向することを抑制することができ、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)を添加した場合であっても、耐衝撃性向上効果が好適に得られると考えられる。
また、成形体の耐衝撃性効果を好適に得る観点から、エチレン系重合体(C)の含有率は、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)及びエチレン系重合体(C)の合計量に対して、5質量%以上であることが好ましい。なお、エチレン系重合体(C)による増粘効果の減少を抑制するために、エチレン系重合体(C)の含有率はより少ない方が好ましい。
以上の観点から、エチレン系重合体(C)の含有率は、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)及びエチレン系重合体(C)の合計量に対して、5質量%以上50質量%未満であることが好ましく、5質量%~40質量%であることがより好ましく、5質量%~30質量%であることがさらに好ましく、5質量%~20質量%であることが特に好ましい。
また、成形体の耐衝撃性効果を好適に得る観点から、エチレン系重合体(C)の含有量は、ポリアミド樹脂(A)、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及びエチレン系重合体(C)の合計量に対して、1質量%以上であることが好ましい。
以上の観点から、エチレン系重合体(C)の含有率は、ポリアミド樹脂(A)、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及びエチレン系重合体(C)の合計量に対して、1質量%以上10質量%未満であることが好ましく、1質量%~8質量%であることがより好ましく、1質量%~6質量%であることがさらに好ましく、1質量%~4質量%であることが特に好ましい。
また、成形体の耐衝撃性効果を好適に得る観点から、エチレン系重合体(C)の含有量は、樹脂組成物全量に対して、1質量%以上であることが好ましい。
以上の観点から、エチレン系重合体(C)の含有率は、樹脂組成物全量に対して、1質量%以上10質量%未満であることが好ましく、1質量%~8質量%であることがより好ましく、1質量%~6質量%であることがさらに好ましく、1質量%~4質量%であることが特に好ましい。
本開示の樹脂組成物には、本開示の効果を損なわない範囲で、各種添加剤を配合してもよい。このような添加剤の一例として、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、顔料、染料、滑剤、ブロッキング防止剤、防黴剤、抗菌剤、難燃剤、難燃助剤、架橋剤、架橋助剤、発泡剤、発泡助剤、無機充填剤、繊維強化材、帯電防止剤などを挙げることができる。このような添加剤は樹脂組成物の調製時に配合してもよく、調製後に配合してもよい。また、ポリアミド樹脂(A)、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、又はエチレン系重合体(C)に予め配合しておいてもよい。
樹脂組成物の製造方法は特に制限されない。樹脂組成物は、例えば、タンブラーやミキサーを用いて、特定の割合になるように均一にドライブレンドする方法、ドライブレンドで得られた混合物を溶融混練機を用いて溶融混練する方法、一部を溶融混練機にて混練したうえで、残りとドライブレンドする方法等により製造することができる。溶融混練は、単軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等の混練機を使用して行うことができる。
本開示の成形体は、前述の本開示の樹脂組成物の成形物である。成形方法及び成形体の形状は特に制限されず、押出成形、射出成形、圧縮成形、ブロー成形などの各種成形方法により、各種形状の成形体とすることができる。なかでも、本開示の樹脂組成物は、低せん断域の溶融粘度が良好である観点から、ブロー成形及び射出成形に好適である。
a1)ナイロン6(商品名1022B、宇部興産株式会社製、相対粘度3.4、融点215℃~225℃)
b1)エチレン・メタクリル酸共重合体(エチレン:メタクリル酸(質量比)=80:20、MFR=60g/10分)を構成するメタクリル酸のカルボキシ基の45モル%を金属イオン中和したZn型アイオノマー。表1中、「Zn-IO(20%MAA、45%中和)」と略記する。なお、中和前のエチレン・メタクリル酸共重合体1kgに対する亜鉛(II)イオンのモル数(以下、Zn量と表記する)は、0.52mol/kgであった。
b2)エチレン・メタクリル酸共重合体(エチレン:メタクリル酸(質量比)=85:15、MFR=60g/10分)を構成するメタクリル酸のカルボキシ基の59モル%を金属イオン中和したZn型アイオノマー。表1中、「Zn-IO(15%MAA、59%中和)」と略記する。なお、Zn量は、0.52mol/kgであった。
c1)エチレン・アクリル酸エチル共重合体(エチレン:アクリル酸エチル(質量比)=66:34、MFR=25g/10分)。表1中、「EEA(34%EA、MFR25)」と略記する。
(A)ポリアミド樹脂、(B)エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー、及び(C)エチレン系重合体を表1の質量比でドライブレンドした後、30mmφ二軸押出機でシリンダー温度250℃の条件で溶融混練し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物をペレタイズし、75℃の窒素雰囲気下で終夜乾燥した後、120℃で3時間乾燥した。なお、表1中、「-」は成分が配合されないことを表す。
得られたペレットの250℃、せん断速度13.7sec-1及び1374sec-1における溶融粘度[Pa・s](η13.7及びη1374)をJIS K7199:1999に準拠したキャピラリーレオメーターを用いて測定した。結果を表1に示す。
長さ64mm×厚さ12.7mm×幅3.2mmの試験片を260℃で射出成形し、得られた試験片を用いてJIS K7110:1999に準拠してアイゾット衝撃試験を行った。なお、試験片には深さ2.54mm、先端半径0.25mmのノッチを入れて、試験を行った。結果を表1に示す。
(A)ポリアミド樹脂、(B)エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー、及び(C)エチレン系重合体の種類及び配合比を表1に示されるように変更した以外は、実施例1と同様の条件で溶融混練して樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物を用いて溶融粘度及びアイゾット衝撃値を測定した。結果を表1に示す。
なお、アイゾット衝撃試験において、実施例1及び実施例2では延性的な破壊を起こし、その他の実施例及び比較例では脆性的な破壊が観察された。このことから、実施例1及び実施例2では特に耐衝撃性に優れていた。
本明細書に記載された全ての文献、特許出願、及び技術規格は、個々の文献、特許出願、及び技術規格が参照により取り込まれることが具体的かつ個々に記された場合と同程度に、本明細書中に援用されて取り込まれる。
Claims (9)
- ポリアミド樹脂(A)と、エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)と、エチレン系重合体(C)と、を含有し、
前記ポリアミド樹脂(A)の含有率が、前記ポリアミド樹脂(A)、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及び前記エチレン系重合体(C)の合計量に対して50質量%以上であり、
前記エチレン系重合体(C)の含有率が、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)及び前記エチレン系重合体(C)の合計量に対して50質量%未満であり、
前記エチレン系重合体(C)の含有率が、組成物全量に対して0質量%超4質量%以下であり、
前記エチレン系重合体(C)が、エチレン・不飽和エステル共重合体を含み、
JIS K7210-1:2014に準拠し、190℃、2160g荷重の条件で測定される前記エチレン系重合体(C)のメルトフローレートが、25g/10分~600g/10分である、樹脂組成物。 - 前記エチレン系重合体(C)の含有率が、前記ポリアミド樹脂(A)、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及び前記エチレン系重合体(C)の合計量に対して、10質量%未満である、請求項1に記載の樹脂組成物。
- 前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)の含有率が、前記ポリアミド樹脂(A)、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及び前記エチレン系重合体(C)の合計量に対して、35質量%以下である、請求項1又は請求項2に記載の樹脂組成物。
- 前記エチレン系重合体(C)の含有率が、前記ポリアミド樹脂(A)、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)、及び前記エチレン系重合体(C)の合計量に対して0質量%超4質量%以下である、請求項1~請求項3のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- JIS K7210-1:2014に準拠し、190℃、2160g荷重の条件で測定される前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)のメルトフローレートが、0.1g/10分~100g/10分である、請求項1~請求項4のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)における、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の不飽和カルボン酸由来の構成単位の含有率が、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の全量に対して5質量%~25質量%である、請求項1~請求項5のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)におけるエチレン・不飽和カルボン酸系共重合体の中和度が45モル%以下である、請求項1~請求項6のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 前記エチレン系重合体(C)の含有率が、前記エチレン・不飽和カルボン酸系共重合体のアイオノマー(B)及び前記エチレン系重合体(C)の合計量に対して、12.5質量%以下である、請求項1~請求項7のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 請求項1~請求項8のいずれか1項に記載の樹脂組成物の成形物である成形体。
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