JP6237841B2 - 二次電池 - Google Patents
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Description
本実施形態に係る二次電池は、少なくとも一対の正極と負極とを備える積層電極体と、該積層電極体を収容する外装体とを備える。図1は本実施形態に係る二次電池の一例の構成を示す分解斜視図である。図1に示すように、直方体状の積層電極体1は、凹部14を備えるラミネート外装体2及びラミネート外装体3内に収納されている。積層電極体1に接続された正極リード端子4及び負極リード端子5は、その一部がラミネート外装体2及びラミネート外装体3の外部に突出している。なお、図1においてラミネート外装体2及びラミネート外装体3の斜線部分は、ラミネート外装体2及びラミネート外装体3が互いに熱融着により密着している部分を示す。また、積層電極体1には電解液(不図示)が保持されている。
本実施形態に係る外装体は、積層電極体の最外層の電極表面と対向する面において、前記電極表面の外縁に対応する境界の内部に一つ以上の凹部を備え、前記境界の内側に、前記境界の内部の面積の半分の面積を有する帯状の外周領域を設定する場合、前記凹部の少なくとも一つが前記外周領域内に存在する。
図2に、本実施形態に係る二次電池の積層電極体とリード端子の一例を示す。図2に示す積層電極体1は、短冊形状の正極6及び短冊形状の負極7が複数積層された積層構造を有する。具体的には、複数の正極6及び複数の負極7がセパレータ8を挟みつつ交互に積み重ねられている。各正極6及び各負極7の一端にはそれぞれ活物質が塗布されていない活物質未塗布部分が設けられている。正極6及び負極7は、該活物質未塗布部分を互いに反対向きにして重ねられている。正極6の活物質未塗布部及び負極7の活物質未塗布部にはそれぞれ正極集電体9及び負極集電体10を介してそれぞれ正極リード端子4及び負極リード端子5が接続されている。
本実施形態に係る積層電極体1に備えられている正極6としては、特に限定されず、通常の二次電池用正極を用いることができる。正極6に含まれる正極活物質としては、例えば、LiCoO2、LiNiO2、LiNi0.80Co0.15Al0.15O2、LiMn2O4、LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、LiNi0.5Mn1.5O4、LiFePO4等のリチウム含有複合酸化物が挙げられる。正極6に含まれる正極活物質としては、これらのリチウム含有複合酸化物の遷移金属部分を他の元素で置換したものでもよく、これらのリチウム含有複合酸化物の混合物でもよい。
本実施形態に係る積層電極体1に備えられている負極7としては、特に限定されず、通常の二次電池用負極を用いることができる。負極7に含まれる負極活物質としては、例えば、リチウム金属、又は、黒鉛材料、非晶質炭素材料、チタン化合物材料、スズ材料、スズ化合物材料、シリコン等のケイ素材料、酸化シリコン等のケイ素化合物材料等のリチウムを吸蔵、放出可能な材料が挙げられる。これらは一種のみを用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。本実施形態においては、積層電極体1の最外層の電極表面と対向する外装体面に凹部14を備えることで、電極間距離の増加を防止しつつ凹部14において体積変化した電極の一部を収容できる。このため、Li吸蔵時において膨張率が高いスズやケイ素等の元素を含む負極活物質も好適に用いることができる。
本実施形態に係る正極リード端子4及び負極リード端子5の材質としては、Al、Cu、燐青銅、Ni、Ti、Fe、真鍮、ステンレス等が使用できる。これらは一種のみを用いてもよく、二種以上を組み合わせて、又は合金として用いてもよい。正極リード端子4及び負極リード端子5は必要であれば焼き鈍し処理が施されていてもよい。正極リード端子4及び負極リード端子5の形状としては平板状が好ましい。正極リード端子4及び負極リード端子5の厚さとしては20μm〜2mmの範囲であることが好ましい。なお、正極リード端子4及び負極リード端子5はクランク状に曲げられていてもよい。
本実施形態に係る積層電極体1に備えられているセパレータ8としては、特に限定されず、通常の二次電池用セパレータを用いることができる。セパレータ8としては、例えば、織布、不織布、多孔膜等を用いることができる。特に、セパレータ8としては、ポリプロピレン、ポリエチレン系の多孔膜が、薄膜化かつ大面積化することができる点、また膜強度や膜抵抗の観点から好ましい。なお、セパレータ8の表面は酸化アルミニウム等の酸化物で被覆されていてもよい。
本実施形態で用いる電解液としては、特に限定されず、通常の二次電池用電解液を用いることができる。電解液としては、例えば、非水溶媒に電解質としてのリチウム塩を溶解させた非水電解液を用いることができる。
本実施形態に係る二次電池の製造方法は、少なくとも一対の正極6と負極7とを備える積層電極体1と、積層電極体1を収容する外装体と、を備える二次電池の製造方法であって、積層電極体1の最外層の電極表面と対向する面において、電極表面の外縁に対応する境界11の内部に一つ以上の凹部14を備える外装体であって、境界11の内側に、境界11の内部の面積の半分の面積を有する帯状の外周領域12を設定する場合、凹部14の少なくとの一つが外周領域12内に存在する外装体を準備する工程と、前記外装体に積層電極体1を収容する工程と、を含む。
(二次電池の構成)
図1に本実施例に係る二次電池の内部構造を示す分解斜視図を示す。外部端子としての正極リード端子4及び負極リード端子5が接続された積層電極体1は、不図示の電解液を含んでラミネート外装体2及びラミネート外装体3内に収容されている。ラミネート外装体2には後述する2つの凹部14が形成されている。
シリコンと、非晶質酸化シリコン(SiOx、0<x≦2)と、黒鉛とを29:61:10の質量比で計量した。これらの材料をいわゆるメカニカルミリングで24時間混合して、負極活物質を得た。前記負極活物質と、結着剤としてのポリイミド(宇部興産株式会社製、商品名:UワニスA)とを、80:20の質量比で計量し、それらをn−メチルピロリドンと混合して負極スラリーを調製した。負極スラリーを厚さ10μmの銅箔に塗布した後、乾燥した。さらに窒素雰囲気下300℃の熱処理を行うことで負極を作製した。
ラミネート外装体2及びラミネート外装体3として、厚さ25μmのナイロン層と、厚さ40μmの軟質アルミニウム層と、厚さ30μmのポリプロピレン層との3層からなるアルミラミネートフィルムを用意した。次にこのアルミラミネートフィルムに対して、ポンチとダイスとからなる絞り成形機を使用し、ナイロン層が外側になるように絞り成形加工を施し、図1に示すラミネート外装体2を製造した。
ラミネート外装体2及びラミネート外装体3の内部に積層電極体1を収容し、封止操作を行った。該封止操作では、まず正極リード端子4及び負極リード端子5を引き出す辺(トップシール部)と、正極リード端子4又は負極リード端子5の突出方向と平行な2辺(サイドシール部)の内の1辺とを熱融着した。その後、熱融着を実施していない残りの1辺(サイドシール部)から電解液を注入し、内部を減圧状態にして残りの1辺(サイドシール部)を融着した。熱融着は、図1の斜線部分をヒーター又はヒーターを内蔵した金属板で挟むことで行った。また、熱融着部分の幅は3mmとした。電解液には、EC/PC/DMC/EMC/DEC=20/20/20/20/20(体積比)の混合溶媒に、支持塩としてのLiPF6を1モル/lの濃度で溶解したカーボネート系非水電解液を用いた。以上により、二次電池を作製した。図5に、本実施例に係る二次電池の一例の模式的な断面図(図5(b))及び平面図(図5(a))を示す。
前記方法で20個の二次電池を作製した。各二次電池について、温度20℃、1Cレートで充放電試験を行い、100サイクル後の容量維持率及びラミネート外装体2の矩形部分の最大厚み変化量を測定し、平均値を算出した。1Cの設定値については、充放電試験実施前に充放電を3回実施したときの、3回目の放電容量を1Cとした。厚みの測定にはマイクロメーターを用いた。評価結果を表1に示す。
凹部の高さを1.0mmとした以外は実施例1と同様の方法で二次電池を作製し、評価した。評価結果を表1に示す。
凹部の高さを2.5mmとした以外は実施例1と同様の方法で二次電池を作製し、評価した。評価結果を表1に示す。
図6に示す凹部を有するラミネート外装体2を実施例2と同様に作製し、用いた以外は実施例2と同様の方法で二次電池を作製し、評価した。評価結果を表1に示す。
図7に示す凹部を有するラミネート外装体2を実施例2と同様に作製し、用いた以外は実施例2と同様の方法で二次電池を作製し、評価した。評価結果を表1に示す。
図8に示す凹部を有するラミネート外装体2を実施例2と同様に作製し、用いた以外は実施例2と同様の方法で二次電池を作製し、評価した。評価結果を表1に示す。
図9に示す凹部を有するラミネート外装体2を実施例2と同様に作製し、用いた以外は実施例2と同様の方法で二次電池を作製し、評価した。評価結果を表1に示す。
図10に示す凹部を有するラミネート外装体2を実施例2と同様に作製し、用いた以外は実施例2と同様の方法で二次電池を作製し、評価した。評価結果を表1に示す。
図11に示す凹部を有するラミネート外装体2を実施例2と同様に作製し、用いた以外は実施例2と同様の方法で二次電池を作製し、評価した。評価結果を表1に示す。
図12に示す凹部を有するラミネート外装体2を実施例2と同様に作製し、用いた以外は実施例2と同様の方法で二次電池を作製し、評価した。評価結果を表1に示す。
図13に示す凹部を有するラミネート外装体2を実施例2と同様に作製し、用いた以外は実施例2と同様の方法で二次電池を作製し、評価した。評価結果を表1に示す。
ラミネート外装体2の矩形部分に凹部を形成しなかったこと以外は実施例1と同様の方法で二次電池を作製し、評価した。評価結果を表1に示す。
図14に示す凹部を有するラミネート外装体2を実施例2と同様に作製し、用いた以外は実施例2と同様の方法で二次電池を作製し、評価した。評価結果を表1に示す。
実施例1で作製した二次電池10個について、ラミネート外装体2の矩形部分同士を互いに接触させた状態で固定し、二次電池評価を行った以外は実施例1と同様に行った。その結果、50サイクル後の容量維持率は94%であった。
比較例1で作製した二次電池10個について、ラミネート外装体2の矩形部分同士を互いに接触させた状態で固定し、二次電池評価を行った以外は比較例1と同様に行った。その結果、50サイクル後の容量維持率は79%であった。
2、3 ラミネート外装体
4 正極リード端子
5 負極リード端子
6 正極
7 負極
8 セパレータ
9 正極集電体
10 負極集電体
11 境界
12 外周領域
13 外周領域の内縁
14 凹部
Claims (1)
- 少なくとも一対の正極と負極とを備える積層電極体と、該積層電極体を収容する外装体と、を備える二次電池であって、
前記外装体は、前記積層電極体の最外層の電極表面と対向する面において、他の部位よりも前記電極表面と離間して設けられた凹部を備え、
前記外装体の前記電極表面と対向する面に、前記電極表面の面積の半分の面積を有する帯状の外周領域を設定する場合、前記凹部の少なくとも一つが前記外周領域内に存在し、かつ前記外周領域の外周まで延在して形成され、
前記積層電極体の厚みに対する、前記凹部の高さの割合が1〜17%である二次電池。
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