KR101322557B1 - 이차 전지 - Google Patents
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Abstract
본 예시적인 실시형태에 따른 이차 전지는, 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디 및 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지이며, 여기서 외부 인클로저는 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들을 포함하고, 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 외주 영역 내부에 위치된다.
Description
본 출원은 2011년 3월 25일자로 출원된 일본 특허 출원 제2011-67916호에 기초하고 이에 대한 우선권을 주장하며, 그 개시물은 그 전체가 본 명세서에 참조로서 통합된다.
본 발명은 이차 전지 (secondary battery) 에 관한 것이다.
이차 전지의 외부 인클로저에는 금속제 캔 (metallic can) 이 주로 이용된다. 그러나, 셀룰러 폰, 노트북 개인용 컴퓨터 및 자동차와 같은 중량 감소를 요구하는 이차 전지들의 어플리케이션들의 수는 최근에 급격하게 증가하고 있다. 이에 따라, 비교적 경량이고, 외부 인클로저가 전극, 전극 활성 재료 및 전해질과 같은 전지 엘리먼트들을 기밀하게 밀봉하기 위한 몰딩에 있어서의 자유도를 갖는 적층형 필름 (laminated film) 을 이용하는, 소위 적층형 전지 (laminated battery) 를 이용하기 시작하고 있다. 일반적으로, 적층형 필름이 유연하기 때문에, 적층형 전지는 일반적으로 수지, 금속 등으로 몰딩된 케이스 (case) 에 고정되고 전지 모듈로서 이용된다. 또한, 하나의 모듈 내에 적어도 하나의 적층형 전지가 설치되는 경우, 적층형 전지는 서로 접촉하도록 모듈 내에 빽빽하게 패킹되어 체적당 에너지 밀도를 향상시키는 것이 일반적이다.
한편, 동작중인 이차 전지가 과충전되거나 또는 이차 전지의 주변 온도가 몇몇 이유로 인해 높게 되는 경우, 전극상의 전해질의 분해로 인해서 가스가 발생된다. 일반적으로 적층형 전지는 전술한 바와 같이 모듈 내에 빽빽하게 패킹되기 때문에, 가스가 발생되고 이차 전지가 팽창하는 경우, 케이스는 깨질 수도 있고, 가스 또는 전해질은 누출될 수도 있다. 또한, 발생된 가스가 전극 주변에서 축적되는 경우, 리튬 이온 등의 순조로운 교환을 막을 수도 있고 이에 따라 충/방전 반응에 해를 입힐 수도 있다.
전지 내부의 가스의 발생으로 인해 야기된 문제들을 해결하기 위해, 예를 들어, JP2000-100399A 는, 약한 밀봉 강도를 갖는 부분을 생성하기 위해 적층형 외부 인클로저의 열 밀봉 부분의 일부가 나머지보다 낮은 온도에서 열-밀봉되어, 안전 밸브로서의 기능을 그 일부에 제공하는 적층형 전지를 개시한다.
JP2002-56835A 는, 적층형 외부 인클로저의 열 밀봉 부분의 말단의 일부가 외부로부터 제거된 구성을 개시한다. JP10-55792A 는, 전지의 외부로부터 전지의 내부를 분리하는 적층형 외부 인클로저의 열 밀봉 부분의 폭이 부분적으로 좁게 되도록, 삼각형의 열 밀봉되지 않은 부분이 열 밀봉 부분의 일부의 내부에 제공된 구성이 개시된다. 적층형 외부 인클로저의 열 밀봉된 부분의 일부에 좁은 열 밀봉된 부분을 제공함으로써, 이러한 기술들은 그 좁은 열 밀봉된 부분이 안전 밸브로서 기능하게 하도록 의도된다.
JP2005-203262A 는, 이차 전지 내부에 압력 증가로 인한 외부 인클로저의 팽창 때문에 박리 응력 (peeling stress) 이 집중된 부분이 제공되어 가스가 발생될 때 그 부분이 안전 밸브로서 기능하는 구조를 개시한다. JP2005-251470A 는, 내부 압력이 증가할 때 열-밀봉에 의해 밀봉된 외부 인클로저의 일부가 히터에 의해 외부적으로 가열되어 용융되도록 설계된 히터, 및 이차 전지 내부의 압력을 검출하기 위한 수단이 제공된 구조를 개시한다. 또한, 이러한 기술은 가스의 발생으로 인해 이차 전지의 내부 압력의 증가의 이점을 취하는 안전 밸브 기능을 형성하도록 의도된다.
한편, JP2005-310671A 는, 외부 단자의 밀봉측을 향해서 돌출하는 볼록부가 외부 인클로저 상에 형성되는 기밀 밀봉 전지 (hermetically sealed battery) 를 개시한다. JP2006-185713A 는, 적층형 필름의 융융부 (fusing portion) 내에 주름진 부분 (creased portion) 을 형성하여, 이에 따라 전지 케이스 내의 내부 압력이 증가할 때 주름진 부분으로부터 고압 가스를 점진적으로 방출할 수 있는 전지 및 전지 제조 장치를 개시한다.
그러나, JP2000-100399A 에 개시된 전지는, 열 밀봉된 부분의 일부의 밀봉 강도가 약해졌지만 응력은 안전 밸브상에 집중시킬 수 있어서 열 밀봉된 부분의 시간 경과에 따른 저하를 통해서 전해질의 누출과 같은 문제를 초래하는 안전 밸브 구조를 포함한다. 또한, 밀봉 강도를 조절하는 것은 어렵고 안전 밸브의 개구 압력을 정확하게 설정하는 것은 불가능하다.
열 밀봉된 부분의 폭을 부분적으로 좁히는 JP2002-56835A 및 JP1O-55792 에 개시된 구조들에 따르면, 안전 밸브로서 기능하는 일부의 열 밀봉된 부분의 폭은 실제 개구 압력을 실현하기 위해 예를 들어 1㎜ 정도의 매우 좁은 폭으로 설정될 필요가 있다. 따라서, 밀봉 신뢰도는 열화할 수도 있고 또는 제조 프로세스에서 야기되는 열 밀봉된 부분의 폭에 있어서의 에러가 안전 밸브로서의 개구 압력에 상당히 영향을 줄 수도 있어서, 그 결과로서, 개구 압력은 정확하게 설정될 수 없다. 요구되는 이러한 매우 좁은 폭에 대한 하나의 이유는, 적층형 외부 인클로저가 제공된 전지의 열적으로 용융하는 강도 (밀봉 강도) 가 전극을 외부로 유도하기 위한 리드 단자의 리더부에서 약화되고 그리고 리드 단자의 리더부로부터 가스가 방출하는 것을 방지할 수 있어서, 리드 단자의 리더부로부터 가스가 방출되는 압력보다 낮은 압력에서 안전 밸브를 개방할 필요가 있다.
안전 밸브로서 내부 압력의 증가로 인해 응력이 집중되는 부분을 이용하는 JP2005-203262A 에 개시된 구조를 통해서, 밀봉 단계는 높은 신뢰도를 갖는 이차 전지를 제조하기에는 너무 복잡하게 된다.
내부 압력 검출 수단 및 히터가 제공된 JP2005-251470A 에 개시된 구조를 통해서, 전지 회로를 복잡하게 하는 내부 압력을 검출하기 위한 메커니즘이 요구된다.
JP2000-100399A, JP2002-56835A, JP10-55792A, JP2005-203262A 및 JP2005-25l470A 에 개시된 전지들에 의하면, 단일 적층 전지들 중 적어도 하나의 전지가 서로 접촉하도록 빽빽하게 배치되므로, 전지가 가스의 발생으로 인해 팽창하는 것을 방지될 때, 전지들 사이에서 또는 안전 밸브로부터 이격되어 위치된 전층체의 열-밀봉된 부분의 주변에 가스가 축적하고, 이에 따라, 안전 밸브의 동작은 지체될 수도 있다. 또한, 발생된 가스는 전극의 주변에 축적될 수도 있어서, 이는 충/방전 반응을 방해할 수도 있다.
외부 인클로저 상에 형성된 외부 단자의 밀봉측 상에서 돌출하는 볼록부를 갖는 JP2005-310671A 에 기재된 구조를 통해서, 큰 체적의 가스가 과전압 등으로 인해서 발생되고 내부 압력이 증가하는 경우, 단자의 주변부는 쉽게 팽창하고, 전극들 사이의 거리는 증가하고, 원래 순조로웠던 리튬 이온의 교환등이 어렵게 된다. 그 결과, 위치적으로 적층형 전극 보디에 집중된 전류 흐름을 생성하는 현상이 발생할 수도 있고, 전지는 더 가열될 수도 있다. 또한, 가스가 외부로 방출되는 경우, 전해질 등은 외부 단자의 주변에서 누출할 수도 있고 주변 배선의 부식 또는 회로에 대한 문제들을 트리거한다.
적층형 필름의 열 밀봉된 부분 내에 주름 (crease) 이 형성되는 JP2006-185713A 에 개시된 구조를 통해서, 열가소성 수지의 수축에 의해 야기된 왜곡이 열 밀봉 동안 주름진 부분 상에 집중되고, 이에 따라 셀룰러 폰의 진동 등을 반복적으로 수신하는 어플리케이션에서 주름진 부분 상에 응력이 집중되어, 필름의 점착성이 쉽게 열화할 수도 있다. 그 결과, 전해질은 주름진 부분으로부터 누출할 수도 있고 또는 외부 공기는 적층형 필름에 들어갈 수도 있고, 충/방전 반응은 시간이 경과함에 따라서 영향을 받을 수도 있다.
본 발명의 예시적인 목적은 충/방전 반응을 증진시킬 수 있는 이차 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 예시적인 양태에 따른 이차 전지는, 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디 (laminated electrode body), 및 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지이며, 외부 인클로저는, 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서 그 전극 표면에 대면하는 표면상에 하나 이상의 오목부들을 포함하고, 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역 (circumferential region) 이 경계의 내부에 설정되는 경우, 적어도 하나의 오목부들이 외주 영역 내부에 위치된다.
또한, 본 발명의 예시적인 양태에 따른 이차 전지를 제조하는 방법은, 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지의 제조 방법이며, 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서 전극 표면에 대면하는 표면상에 하나 이상의 오목부들이 제공된 외부 인클로저를 준비하는 단계로서, 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 경계의 내부에 설정되는 경우, 적어도 하나의 오목부들이 외주 영역 내부에 위치되는, 외부 인클로저를 준비하는 단계; 및 외부 인클로저 내에 적층형 전극 보디를 수용하는 단계를 포함한다.
본 예시적인 실시형태는 충/방전 반응을 증진시킬 수 있는 이차 전지를 제공할 수 있다.
도 1 은 본 예시적인 실시형태에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 분해 사시도.
도 2 는 본 예시적인 실시형태에 따른 적층형 전극 보디의 예 및 이차 전지의 리드 단자를 예시하는 단면도.
도 3 은 본 예시적인 실시형태에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 단면도 및 평면도.
도 4 는 본 예시적인 실시형태에 따른 오목부의 예를 예시하는 단면도.
도 5 는 실시예 1 내지 실시예 3 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 단면도 및 평면도.
도 6 은 실시예 4 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 7 은 실시예 5 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 8 은 실시예 6 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 9 는 실시예 7 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 10 은 실시예 8 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 11 은 실시예 9 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 12 는 실시예 10 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 13 은 실시예 11 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 14 는 비교예 2 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 2 는 본 예시적인 실시형태에 따른 적층형 전극 보디의 예 및 이차 전지의 리드 단자를 예시하는 단면도.
도 3 은 본 예시적인 실시형태에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 단면도 및 평면도.
도 4 는 본 예시적인 실시형태에 따른 오목부의 예를 예시하는 단면도.
도 5 는 실시예 1 내지 실시예 3 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 단면도 및 평면도.
도 6 은 실시예 4 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 7 은 실시예 5 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 8 은 실시예 6 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 9 는 실시예 7 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 10 은 실시예 8 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 11 은 실시예 9 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 12 는 실시예 10 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 13 은 실시예 11 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
도 14 는 비교예 2 에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 평면도.
[이차 전지]
본 예시적인 실시형태에 따른 이차 전지는, 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디 및 그 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함한다. 도 1 은 본 예시적인 실시형태에 따른 이차 전지의 예의 구성을 예시하는 분해 사시도이다. 도 1 에 나타난 바와 같이, 직육면체 적층형 전극 보디 (1) 는 오목부들 (14) 이 제공된 적층형 외부 인클로저 (2) 및 적층형 외부 인클로저 (3) 내에 수용된다. 적층형 전극 보디 (1) 에 접속된 포지티브 전극 리드 단자 (4) 및 네거티브 전극 리드 단자 (5) 의 부분들은 적층형 외부 인클로저 (2) 및 적층형 외부 인클로저 (3) 의 외부로 돌출한다. 도 1 의 적층형 외부 인클로저 (2) 및 적층형 외부 인클로저 (3) 의 쉐이딩된 영역은, 적층형 외부 인클로저 (2) 및 적층형 외부 인클로저 (3) 가 열 밀봉을 통해서 서로 접착되는 영역을 예시한다. 또한, 적층형 전극 보디 (1) 는 전해질 (미도시) 을 포함한다.
(외부 인클로저)
본 예시적인 실시형태에 따른 외부 인클로저는, 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에, 전극 표면에 대면하는 표면 상에, 하나 이상의 오목부들을 포함하고, 경계 내의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드-형상의 외주 영역이 경계 내부에 설정되고, 적어도 하나의 오목부들은 외주 영역 내에 위치된다.
본 예시적인 실시형태에서, 오목부들은 전극 표면에 대면하는 외부 인클로저의 표면상에 제공되고, 오목부들은 외부 인클로저의 표면의 외부 에지에 위치된다. 이는, 적층형 전극 보디의 최외층의 전극으로부터 발생된 가스를 중심부으로부터 오목부들을 통해서 외부 에지로 효율적으로 흐르게 하고, 궁극적으로는 그 가스가 외부 인클로저의 접합된 부분의 주변을 벗어나게 한다. 따라서, 리튬 이온 등을 순조롭게 교환하고, 충/방전 반응을 증진시키고, 사이클시의 용량 유지율 (capacity retention ratio) 을 개선시킬 수 있다. 또한, 오목부들은 발생된 가스에 대한 수집기로서 기능하고 충/방전 반응을 증진시킬 수 있다. 오목부들뿐만 아니라, 오목부들을 통해서 흐르는 가스가 외부 인클로저의 접합된 부분의 주변에 축적되게 하는 가스 수집 섹션이 더 존재할 수 있다.
도 3 은 본 예시적인 실시형태에 따른 이차 전지의 예의 개략적인 단면도 (도 3 의 (b)) 및 평면도 (도 3 의 (a)) 를 나타낸다. 도 3 의 (a) 의 평면도는 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극 표면에 대면하는 적층형 외부 인클로저 (2) 의 내부의 표면 (이하, 적층형 외부 인클로저 (2) 의 내부 표면으로 지칭됨) 을 나타낸다. 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극 표면은 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층에 배치된 포지티브 전극 또는 네거티브 전극의 표면을 지칭한다.
도 3 의 (a) 에 나타낸 바와 같이, 본 예시적인 실시형태에서, 하나 이상의 오목부들 (14) 이 적층형 외부 인클로저 (2) 의 내부 표면상에 제공된다. 도 3 의 (a) 에서, 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 (11) 내의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상 외주 영역 (12) (쉐이딩된 영역) 은 적층형 외부 인클로저 (2) 의 내부 표면상의 경계 (11) 내에 설정된다. 이러한 경우, 오목부들 (14) 중 적어도 하나는 본 예시적인 실시형태의 외주 영역 (12) 내에 위치된다. 본 예시적인 실시형태에서 면적은 전극 표면에 대면하는 평면 표면상으로 투영되는 이미지의 면적인 것으로 가정한다.
따라서, 오목부들 (14) 중 적어도 하나는 적층형 외부 인클로저 (2) 의 내부 표면의 외주 영역 (12) 내에 위치되고, 이에 따라, 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극으로부터 발생된 가스가 중심부로부터 오목부들 (14) 을 통해서 외부 에지로 빠져나가는 것을 회피하게 할 수 있다. 이 가스는 오목부들 (14) 을 통해서 외부 에지로 흐르거나 또는 오목부들 (14) 중 적어도 하나를 건너뛰는 것으로 가정된다. 이는, 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극으로부터 발생된 가스가 외부 인클로저의 접합된 부분의 주변으로 효율적으로 빠져나가는 것 그리고 충/방전 반응을 증진시키는 것을 허용할 수 있다. 이차 전지에서, 일반적으로 가스는 충/방전 동안 전해질의 분해로 인해서 발생된다. 발생된 가스의 양은 전해질의 유형, 초기 충/방전의 조건 및 과충전의 정도에 의존하여 변화할 수도 있다.
도 3 의 (a) 에서 경계 (11) 의 형상은 직사각형이지만, 특히 이에 한정되지 않는다. 경계 (11) 의 형상이 직사각형 이외의 것인 경우에도, 경계 (11) 내 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상 외주 영역 (12) (쉐이딩된 영역) 을 경계 (11) 내부에 설정할 수 있다. 이 경우, 외주 영역 (12) 은 경계 (11) 의 내측 방향에서 균일하게 이격된 폭을 유지할 수 있다. 외주 영역 (12) 을 설정하는 방법에 대해, 외주 영역 (12) 은, 광학 현미경을 이용하거나 또는 잘 알려진 측정 기구, 예를 들어, 버니어 캘리퍼 (vernier caliper) 또는 표면 거칠기 측정 장치를 이용하는 이미지 프로세싱을 통해서 경계 (11) 의 면적을 계산한 후, 외주 영역 (12) 의 면적이 경계 (11) 의 면적의 절반이 되도록 외주 영역 (12) 의 폭을 결정함으로써 설정될 수 있다.
발생된 가스를 외부 에지로 더욱 효율적으로 빠져나가게 하기 위한 관점에서, 경계 (11) 내의 오목부 (14) 에 의해 점유된 면적에 대한 외주 영역 (12) 내의 오목부 (14) 에 의해 점유된 면적의 비율은 바람직하게는 1% 이상, 더욱 바람직하게는 30% 이상 그리고 더욱 바람직하게는 50% 이상 특히 바람직하게는 60% 이상이다. 한편, 그 비율은 95% 이하인 것이 바람직하다. 특히, 적층형 외부 인클로저 (2) 의 내부 표면의 중심부에 위치된 오목부 (14) 의 비율이 작고, 가스가 발생되는 경우, 적층형 전극 보디 (1) 는 적층형 외부 인클로저 (2) 의 내부 표면의 중심부에서 적층형 외부 인클로저 (2) 에 의해 충분히 유지되어, 가스의 발생으로 인해 적층형 전극 보디 (1) 의 전극들 사이의 거리가 증가하는 것을 방지할 수 있다. 또한, 면적 비율은 광학 현미경을 이용하거나 또는 잘 알려진 측정 기구, 예를 들어, 버니어 캘리퍼, 표면 거칠기 측정 기구를 이용하는 이미지 프로세싱을 통해서 측정될 수 있다.
본 예시적인 실시형태에서의 오목부 (14) 는 주름형으로 나타난 부분을 지칭한다. 즉, 오목부 (14) 는 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극 표면에 대면하는 외부 인클로저의 표면에 대해 주름진 것과 같이 나타난 부분을 지칭한다.
오목부 (14) 에서는, 발생되는 가스를 더욱 효율적으로 외부 에지에 통과시킬 수 있고 궁극적으로는 외부 인클로저의 접합된 부분의 주변으로 그 가스가 빠져나갈 수 있도록 허용하는 관점에서 볼 때 경계 (11) 에 접촉하는 오목부 (14) 의 비율은 1% 이상인 것이 바람직하다. 그 비율은, 30% 이상인 것이 더욱 바람직하고, 50% 이상인 것이 보다 더욱 바람직하며, 65% 이상인 것이 특히 바람직하다. 또한, 그 비율은 100% 일 수도 있다. 여기서, 경계 (11) 에 접촉하는 것은, 오목부 (14) 가 경계 (11) 를 터치하고 오목부 (14) 가 경계 (11) 를 통과할 수도 있는 것을 요구한다. 외주 영역 (12) 에 포함된 오목부 (14) 가 경계 (11) 에 접촉하는 경우, 오목부 (14) 는 가스 방출 효율의 관점에서 경계 (11) 로부터 외부 인클로저의 접합된 부분으로 형성되는 것이 또한 바람직하다.
또한, 오목부 (14) 에 대해, 경계 (11) 및 외주 영역 (12) 의 내부 에지 (13) 에 접촉하는 오목부 (14) 의 비율은, 전극 표면의 중심부에서 발생되는 가스가 외부 에지로 더욱 효율적으로 빠져나가도록 허용하기 때문에, 30%이상이 바람직하다. 그 비율은 50% 이상인 것이 더욱 바람직하고, 60% 이상인 것이 보다 더욱 바람직하고, 80% 이상인 것이 특히 바람직하다. 또한, 그 비율은 100% 일 수도 있다. 여기서, 경계 (11) 및 외주 영역 (12) 의 내부 에지 (13) 에 접촉하는 것은, 하나의 오목부 (14) 가 경계 (11) 및 외주 영역 (12) 의 내부 에지 (13) 모두에 터치하는 것을 요구한다. 예를 들어, 오목부 (14) 가 경계 (11) 로부터 연장하고 외주 영역 (12) 의 내부 에지 (13) 를 통과하는 모드 또는 오목부 (14) 가 경계 (11) 로부터 연장하고, 외주 영역 (12) 의 내부 에지 (13) 에 접촉하고 다시 경계 (11) 로 복귀하는 모드를 채택하는 것이 가능하다.
외주 영역 (12) 의 면적에 대한 외주 영역 (12) 내의 오목부 (14) 에 의해 점유된 면적의 비율은 1 내지 80% 인 것이 바람직하다. 그 비율을 1% 이상으로 설정하는 것은 가스가 외부로 충분히 방출되도록 하고 충/방전 반응을 개선시키도록 한다. 또한, 그 비율을 80% 이하로 설정하는 것은, 리튬 이온이 교환될 때 전극의 팽창으로 인해 전극들 사이의 거리가 증가하는 것을 방지하고, 리튬 이온 등을 순조롭게 교환할 수 있게 하고, 충/방전 반응이 효율적으로 이루어질 수 있도록 허용할 수 있다. 그 비율은 사이클 특성의 관점에서 볼 때 1 내지 50% 인 것이 더욱 바람직하고, 1 내지 30% 인 것이 보다 더욱 바람직하고, 1 내지 10% 인 것이 특히 바람직하다.
적층형 전극 보디 (1) 의 두께에 대한 오목부 (14) 의 높이의 비율은 1 내지 500% 인 것이 바람직하다. 그 비율을 1 % 이상으로 설정하는 것은, 외부 에지로 가스가 충분히 방출되는 것을 가능하게 하고 충/방전 반응을 증진시키는 것을 가능하게 한다. 또한, 그 비율을 500% 이하로 설정하는 것은, 용량당 에너지 밀도를 개선시킨다. 사이클 특성의 관점에서 볼 때, 그 비율은 2 내지 400% 인 것이 더욱 바람직하고, 3 내지 200% 인 것이 보다 더욱 바람직하며 5 내지 50% 인 것이 특히 바람직하다. 오목부 (14) 의 높이는 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극 표면에 대면하는 외부 인클로저의 표면에 대한 높이 (깊이) 이다. 더욱 구체적으로, 오목부 (14) 의 높이는 도 4 에서 양방향 화살표로 나타난 부분의 길이에 대응한다. 오목부 (14) 의 높이는, 잘 알려진 측정 기구, 예를 들어, 버니어 캘리퍼, 표면 거칠기 측정 기구를 이용하여 측정될 수 있다. 적층형 전극 보디 (1) 의 두께는, 예를 들어, 0.05 내지 10㎜ 일 수 있다. 또한, 오목부 (14) 의 높이는 예를 들어 0.05 내지 5㎜ 일 수 있다.
오목부 (14) 의 형상은 특별히 한정되지 않고, 예를 들어, 직육면체, 사다리꼴, 원주형, 삼각 기둥형, 구형 또는 곡선형 또는 어느 중간지점에서 갈래형일 수도 있다. 또한, 적어도 하나의 오목부들 (14) 은 서로 교차할 수도 있다. 오목부 (14) 의 높이 및 폭은 어느 중간지점에서 변화할 수도 있다. 오목부들 (14) 의 수는, 본 예시적인 실시형태에 따른 오목부들 (14) 의 분포 사양을 충족하고 발생된 가스가 외부 에지로 충분히 빠져나가도록 허용하는 한, 특별히 한정되지 않는다.
본 예시적인 실시형태에 따른 오목부들 (14) 은 도 1 의 적층형 외부 인클로저 (2) 내에 형성되지만, 2 개의 외부 인클로저들 중 임의의 하나 또는 그 둘 다에 형성될 수도 있다. 바람직하게, 오목부들 (14) 은 가스 방출 효율성의 관점에서 볼 때 2 개의 외부 인클로저 모두에 형성되는 것이 바람직하다.
오목부 (14) 의 측정 타이밍은 특별히 한정되지 않지만, 측정은 사이클 수명의 관점에서 볼 때 에이징 이후 또는 10 회 사이클 이후에 수행되는 것이 바람직하다. 에이징 조건은 특별히 한정되지 않고, 당업자에게 공통으로 알려진 조건 하에서 에이징이 수행될 수도 있고, 예를 들어, 에이징은 초기 충전 이후에 실온에서 60℃ 까지의 온도 범위 내에서 소정의 기간 동안 이차 전지를 방치한 후 그 이차 전지를 방전시킴으로써 완료된다. 또한, 에이징 이후에 또는 사이클 동안 가스 배기 (gas draining) 가 수행될 수도 있다.
적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극 표면에 대면하는 외부 인클로저 표면상에 오목부 (14) 를 형성하는 방법은 특별히 한정되지 않는다. 외부 인클로저가 적층형 외부 인클로저인 경우, 오목부 (14) 는 압착 (깊은 압착) 을 이용하여 형성되고, 여기서 적층형 외부 인클로저는 가압되고 몰딩될 부분 주위에서 적층형 외부 인클로저를 슬라이딩 가능하게 홀딩하는 동안 펀치 및 다이를 이용하여 몰딩된다. 또한, 오목부 (14) 는 적층형 외부 인클로저로 하여금 미끄러지게 하거나 다이를 이용하여 적층형 외부 인클로저를 끌어당기거나 스트레칭하지 않고 몰딩될 부분 주위에 적층형 외부 인클로저를 고정시킴으로써 스트레치 성형 (stretch forming) 을 이용하여 형성될 수도 있다. 또한, 오목부 (14) 는 압축 몰딩 또는 볼록부를 갖는 롤러를 이용하여 형성될 수도 있다. 외부 인클로저가 유연한 적층형 외부 인클로저인 경우, 전극이 사이클 수 증가에 따라 팽창 또는 수축하고, 오목부들이 발생되고, 형성된 오목부들 (14) 이 변형되는 경우가 존재할 수도 있다. 그러나, 본 예시적인 실시형태에 따라서, 본 예시적인 실시형태에 따른 오목부들 (14) 은, 이차 전지가 제조될 때 형성될 필요가 있고, 본 예시적인 실시형태의 범위 내에 사이클의 수가 포함되는 경우에 사이클의 횟수가 증가되어도 충/방전 반응을 증진시키는 효과가 획득된다.
본 예시적인 실시형태에 따른 외부 인클로저의 재료는 특별히 한정되지 않고, 예를 들어, 적층형 외부 인클로저, 예를 들어, 적층형 필름 및 금속제 캔이 이용될 수도 있다. 이들 중에서, 외부 인클로저로서 적층형 외부 인클로저가 이용되는 것이 바람직하다.
본 예시적인 실시형태에 이용되는 적층형 외부 인클로저는, 유연성을 갖고 전해질을 누출시키지 않고 적층형 전극 보디 (1) 를 밀봉할 수 있는 한 특별히 한정되지 않는다. 적층형 외부 인클로저 구성의 예시들은, 금속 박막층 및 열적으로 용융가능한 수지층이 함께 적층된 구성, 금속 박막층 상의 열적으로 용융가능한 수지층이 적층된 표면에 대향하는 표면상에 폴리에틸렌 테레프탈레이트 또는 나일론과 같은 폴리에스테르로 형성된 보호층이 더 적층된 구성을 포함한다.
예를 들어, 금속 박막층으로서, 예를 들어, Al, Ti, Ti 합금, Fe, 스테인레스 강, Mg 합금 등이 이용될 수도 있다. 이러한 재료들 중 한 종류가 이용될 수도 있고 또는 2 개 이상의 종류가 조합될 수도 있으며 또한 이러한 재료들의 합금이 이용될 수도 있다. 금속 박막층의 두께는, 예를 들어, 10 내지 100㎛ 일 수도 있다.
열적으로 용융가능한 수지층에 이용되는 수지는, 열적으로 용융가능한 수지인 한, 특별히 한정되지 않는다. 수지로서는, 예를 들어, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 또는 이들의 산 변형 제품, 폴리에스테르, 예를 들어, 폴리페닐렌 술파이드, 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리아미드, 에틸렌-비닐 아세테이트 코폴리머 등이 이용될 수도 있다. 이러한 재료들의 한 종류가 이용될 수도 있고 또한 2 개 이상의 종류가 조합되어 이용될 수도 있다. 열적으로 용융가능한 수지층의 두께는 10 내지 200㎛ 인 것이 바람직하고, 30 내지 100㎛ 인 것이 더욱 바람직하다. 열가소성 수지층의 두께가 10㎛ 이상인 경우, 외부 인클로저의 동적 강도는 충분하여, 열가소성 수지층에서 쉽게 파열하는 결점의 가능성을 감소시킨다. 또한, 열가소성 수지층의 두께가 200㎛ 이하이기 때문에, 유연성이 개선되고 몰딩시 동작성이 개선된다. 전체 외부 인클로저의 두께는 20 내지 500㎛ 인 것이 바람직하다.
도 1 의 적층형 외부 인클로저 (2) 의 경우에 있어서, 외부 인클로저는 적층형 전극 보디 (1) 가 수용되도록 허용하는 깊이를 갖는 직사각형 부분을 갖는 것이 바람직하다. 직사각형 부분은 접합되는 2 개의 외부 인클로저들 중 하나에 형성될 수도 있고 또는 외부 인클로저들 모두에 형성될 수도 있다. 직사각형 부분이 하나의 외부 인클로저에 형성되는 경우, 직사각형 부분의 깊이는 적층형 전극 보디 (1) 의 두께와 동일하거나 더 큰 깊이를 갖는 것이 바람직한 반면에, 직사각형 부분이 외부 인클로저들 모두에 형성되는 경우, 그 깊이는 적층형 전극 보디 (1) 의 두께의 절반 이상의 깊이인 것이 바람직하다. 일반적으로, 직사각형 부분이 적층형 전극 보디 (1) 의 형상에 따라서 형성되기 때문에, 도 3 에 나타난 것과 같은 직사각형 부분의 외부 에지는 적층형 전극 보디 (1) 의 전극 표면의 외부 에지에 대응하고 경계 (11) 가 된다.
발생된 가스를 저장하기에 충분한 면적이 외부 인클로저의 접합된 부분의 주변에 사전에 제공될 수도 있다. 예를 들어, 외부 인클로저들이 접합된 부분에 인접하여 서로 밀접하게 접촉하도록 위치되고 외부 인클로저들이 서로 접합되지 않은 면적이 사전에 제공될 수도 있다. 또한, 외부 인클로저에는 본 예시적인 실시형태에서 안전 밸브가 제공될 필요는 없고, 이는 안전 밸브가 필수적인 컴포넌트인 이차 전지와 비교하여 이점을 갖는다.
(적층형 전극 보디)
도 2 는 본 예시적인 실시형태에 따른 이차 전지의 적층형 전극 보디 및 리드 단자들의 예를 나타낸다. 도 2 에 나타난 적층형 전극 보디 (1) 는, 서로 적층된 직사각형 스트립 형상의 포지티브 전극 (6) 및 직사각형 스트립 형상의 네거티브 전극 (7) 중 적어도 하나로 이루어진 적층 구조를 갖는다. 더욱 구체적으로, 적어도 하나의 포지티브 전극 (6) 및 적어도 하나의 네거티브 전극 (7) 은 그 사이에 세퍼레이터 (8) 를 개재하여 서로 교대로 적층된다. 어떠한 활성 재료도 코팅되지 않은 활성 재료 비코팅 부분이 각각의 포지티브 전극 (6) 및 각각의 네거티브 전극 (7) 의 일 말단에 제공된다. 포지티브 전극 (6) 및 네거티브 전극 (7) 은 활성 재료 비코팅 부분들이 서로 대향 방향으로 배치된 상태로 서로 적층된다. 포지티브 전극 리드 단자 (4) 및 네거티브 전극 리드 단자 (5) 는 포지티브 전극 집전체 (9) 및 네거티브 전극 집전체 (10) 각각을 통해서 포지티브 전극 (6) 의 활성 재료 비코팅된 부분 및 네거티브 전극 (7) 의 활성 재료 비코팅된 부분에 접속된다.
적층형 전극 보디 (1) 는 최외층의 전극 표면상에 볼록부들이 제공되는 것이 바람직하고, 외부 인클로저 표면의 오목부들 (14) 은 볼록부들과 대응하도록 형성되는 것이 바람직하다. 여기서, 오목부들 (14) 이 전극 표면의 볼록부들과 대응하도록 형성된다는 것은, 외부 인클로저 표면이 전극 표면의 볼록부들과 접촉하도록 배치되고, 전극 표면의 볼록부들의 형상이 외부 인클로저 표면으로 부분적으로 전사되어, 이에 따라, 전극 표면상의 볼록부들과 동일한 형상을 갖는 오목부들 (14) 이 형성된다는 것을 의미한다. 따라서, 전극 표면의 볼록부들은 외부 인클로저 표면의 오목부들 (14) 의 분포와 유사한 분포를 갖는 것이 바람직하다. 전극 표면상에 볼록부들을 제공하는 것은, 전극 표면의 볼록부들을 통해서 발생된 가스를 효율적으로 방출시키는 것을 가능하게 하고, 이에 따라, 충/방전 반응을 증진시키는 더 나은 효과를 획득할 수 있다. 또한, 외부 인클로저 표면의 오목부들 (14) 을 전극 표면의 볼록부들에 대응하도록 형성하는 것은, 오목부들 (14) 의 분포 및 위치의 정확도를 개선시킬 수 있다. 외부 인클로저 표면의 오목부 (14) 의 0.1% 이상이 전극 표면의 볼록부들에 대응하게 형성되는 것이 바람직하고, 외부 인클로저 표면의 오목부 (14) 의 1% 이상이 전극 표면의 볼록부들에 대응하게 형성되는 것이 더욱 바람직하며, 외부 인클로저 표면의 오목부 (14) 의 10% 이상이 전극 표면의 볼록부들에 대응하도록 형성되는 것이 보다 더욱 바람직하다.
적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극 표면상에 볼록부들을 형성하는 방법은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 볼록부들은 전극이 제조될 때 형성될 수도 있고, 또는 충/방전 동안 전극의 불균일한 팽창 또는 수축을 통해서 볼록부들이 형성될 수도 있다. 전극이 제조될 때 볼록부들을 형성하는 방법의 예는, 오목부들을 갖는 금속 다이 또는 롤러를 이용하여 전극 표면상에 활성 재료로 코팅될 부분을 가압하는 방법 및 집전체의 두께를 부분적으로 변경하거나 활성 재료로 코팅될 부분을 부분적으로 변형시키는 방법을 포함한다. 또한, 충/방전 동안 볼록부를 형성하는 방법의 예는, 볼록부들이 형성되는 부분 내에 충/방전 동안 높은 체적 팽창 계수를 갖는 활성 재료 (주석 및 실리콘 등을 함유하는 화합물) 를 포함하는 전극을 이용하여 충/방전을 수행하는 방법 및 볼록부들이 형성되는 부분 내에 충/방전 동안 높은 체적 팽창 계수를 갖는 활성 재료의 증가된 농도를 갖는 전극을 이용하여 충/방전을 수행하는 방법을 포함한다.
오목부들 (14) 이 형성된 외부 인클로저 표면은 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극 표면과 밀접하게 접촉하도록 형성되는 것이 바람직하지만, 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극 표면에 볼록부들이 제공되는 경우, 외부 인클로저 표면과 전극 표면 사이에 0.01 내지 0.1㎜ 클리어런스 (clearance) 가 존재할 수도 있다. 그 클리어런스는 리튬 이온들의 안정적인 교환을 위해 전해질로 충진되는 것이 바람직하다.
또한, 발생된 가스가 전극 및 세퍼레이터의 각각의 층을 통해서 통과될 수 있는 적층형 전극 보디 (1) 를 위한 모드가 채택될 수도 있다. 이 경우, 적층형 전극 보디 (1) 내에 발생된 가스는 충/방전 반응을 증진시키기 위해 오목부들 (14) 을 통해서 외부 에지로 방출될 수 있다. 예를 들어, 포지티브 전극 (6), 네거티브 전극 (7) 및 세퍼레이터 (8) 는 다공성 재료 또는 메시형 재료일 수도 있다. 본 예시적인 실시형태에서, 포지티브 전극 (6), 네거티브 전극 (7) 및 세퍼레이터 (8) 가 가스가 통과하도록 허용하지 않는 직물 재료 (tabular material) 인 경우, 적층형 전극 보디 (1) 내에서 발생된 가스는 포지티브 전극 (6), 네거티브 전극 (7) 및 세퍼레이터 (8) 의 말단들로부터 방출되지만, 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극으로부터 발생된 가스는 전술한 바와 같이 오목부들 (14) 을 통해서 외부 에지로 방출되고, 이에 따라, 충/방전 반응은 증진된다. 또한, 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층은 본 예시적인 실시형태에서 전극 활성 재료을 함유하는 층을 가지지 않고, 예를 들어, 최외층이 전극 집전체인 경우, 오목부들 (14) 은 포지티브 전극 (6), 네거티브 전극 (7) 및 세퍼레이터 (8) 의 말단으로부터 방출된 가스에 대한 가스 수집기로서 기능하고, 이에 따라 충/방전 반응이 증진된다.
또한, 적층형 전극 보디 (1) 는 권선 구조 (winding structure) 를 가질 수도 있다. 적층형 전극 보디 (1) 가 권선 구조를 갖는 경우, 최대 곡면에 대응하는 부분을 이용하여 오목부들 (14) 을 형성함으로써 적층형 전극 보디 (1) 의 전극 표면의 외부 에지와 유사한 효과가 획득될 수 있다.
(포지티브 전극)
본 예시적인 실시형태에 따른 적층형 전극 보디 (1) 에 제공된 포지티브 전극 (6) 은 특별히 한정되지 않고, 이차 전지에 대한 통상적인 포지티브 전극이 이용될 수도 있다. 포지티브 전극 (6) 에 함유된 포지티브 전극용 활성 재료의 예는, 복합 산화물을 함유하는 리튬, 예를 들어, LiCoO2, LiNiO2, LiNi0.80Co0.15Al0.15O2, LiMn2O4, LiNi1 /3Co1 /3Mn1 /3O2, LiNi0 .5Mn1 .5O4 및 LiFePO4 를 포함한다. 포지티브 전극 (6) 내에 함유된 포지티브 전극에 대한 활성 재료로서, 복합 산화물을 함유하는 이러한 리튬의 전이 금속 부분은 다른 엘리먼트들에 의해 치환될 수도 있고 또는 복합 산화물을 함유하는 이러한 리튬의 혼합물일 수도 있다.
포지티브 전극 (6), 예를 들어, 포지티브 전극 활성 재료를 제조하는 방법으로서, 도전성 부여제 (electrical conductivity imparting agent) (예를 들어, 카본 블랙) 및 바인더 (예를 들어, 폴리비닐리덴 플루오라이드; PVdF) 가 산란되고 바인더 (예를 들어, N-메틸-2-피롤리돈 (NMP)) 를 용해할 수 있는 용매 내에서 혼련되어 포지티브 전극 슬러리를 제조한다. 포지티브 전극 슬러리는 알루미늄 포일과 같은 포지티브 전극 집전체에 공급되고, 용매가 건조되어, 이에 따라 포지티브 전극 (6) 이 제조될 수 있다. 또한, 포지티브 전극 (6) 은, 기상 증착 및 스퍼터링과 같은 기상 증착 방법을 이용하여 포지티브 전극 집전체상에 포지티브 전극 활성 재료 등의 필름을 형성함으로써 제조될 수도 있다.
(네거티브 전극)
본 예시적인 실시형태에 따른 적층형 전극 보디 (1) 에 제공된 네거티브 전극 (7) 은 특별히 한정되지 않고, 이차 전지용 통상의 네거티브 전극이 이용될 수도 있다. 네거티브 전극 (7) 에 포함된 네거티브 전극 활성 재료의 예는, 리튬을 저장 또는 방출할 수 있는 재료, 예를 들어, 리튬 금속 또는 흑연 재료, 아몰퍼스 탄소 재료, 티타늄 화합물 재료, 주석 재료, 주석 화합물 재료, 실리콘 재료 (예를 들어, 실리콘), 실리콘 화합물 재료 (예를 들어, 실리콘 산화물) 를 포함한다. 이러한 재료들이 한 종류가 이용될 수도 있고, 또는 2 개 이상의 종류들이 혼합되어 이용될 수도 있다. 본 예시적인 실시형태는 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극 표면에 대면하는 외부 인클로저 표면상에 오목부들 (14) 을 제공하고, 이에 따라, 전극들 사이의 거리가 증가하는 것을 방지하면서 오목부들 (14) 의 체적이 변화하는 전극의 부분을 수용할 수 있다. 따라서, 본 예시적인 실시형태는 Li 가 저장된 경우 높은 팽창 계수를 갖는 주석 및 실리콘과 같은 엘리먼트들을 함유하는 네거티브 전극 활성 재료를 바람직하게 이용할 수 있다.
예를 들어, 네거티브 전극 (7) 을 제조하는 방법으로서, 네거티브 전극 활성 재료, 도전성 부여제 (예를 들어, 카본 블랙) 및 바인더 (예를 들어, PVdF), 아미드 결합 또는 이미드 결합을 갖는 폴리머가 산란되고 바인더를 용해할 수 있는 NMP 와 같은 용매 내에서 혼련되어, 이에 따라 네거티브 전극 슬러리가 제조된다. 네거티브 전극 (7) 은, 그 네거티브 전극 슬러리를 구리 포일과 같은 네거티브 전극 집전체상으로 공급하고 용매를 건조시킴으로써 제조될 수 있다. 또한, 네거티브 전극 (7) 은, 기상 증착 및 스퍼터링과 같은 기상 증착 방법을 이용하여 네거티브 전극 집전체 상에 네거티브 전극 활성 재료의 필름을 형성함으로써 제조될 수도 있다. 네거티브 전극 활성 재료층은, 네거티브 전극 슬러리가 전술한 코팅 방법을 이용하여 코팅되거나 또는 네거티브 전극 슬러리가 코팅될 표면의 일부 상에 배치될 수도 있는 전체 표면상에 형성될 수도 있다.
(리드 단자)
본 예시적인 실시형태에 따른 포지티브 전극 리드 단자 (4) 및 네거티브 전극 리드 단자 (5) 의 재료로서, Al, Cu, 인청동 (phosphor bronze), Ni, Ti, Fe, 황동, 스테인레스 강 등이 이용될 수 있다. 이들 재료의 한 종류가 이용될 수도 있고 또는 이들 재료들의 두 개 이상의 종류가 조합될 수도 있고, 또는 이러한 재료들의 합금이 이용될 수도 있다. 필요한 경우, 포지티브 전극 리드 단자 (4) 및 네거티브 전극 리드 단자 (5) 에는 어닐링 프로세싱이 적용될 수도 있다. 포지티브 전극 리드 단자 (4) 및 네거티브 전극 리드 단자 (5) 는 평면 형상을 갖는 것이 바람직하다. 포지티브 전극 리드 단자 (4) 및 네거티브 전극 리드 단자 (5) 의 두께는 20㎛ 내지 2㎜ 의 범위인 것이 바람직하다. 포지티브 전극 리드 단자 (4) 및 네거티브 전극 리드 단자 (5) 는 크랭크 형상 (crank shape) 으로 굽혀질 수도 있다.
(세퍼레이터)
본 예시적인 실시형태에 따른 적층형 전극 보디 (1) 에 제공된 세퍼레이터 (8) 는 특별히 한정되지 않고, 이차 전지용 통상적인 세퍼레이터가 이용될 수 있다. 세퍼레이터 (8) 로서, 예를 들어, 직포 원단 (woven textile), 부직포 (non-woven fabric cloth), 다공성 막 등이 이용될 수 있다. 세퍼레이터 (8) 로서 폴리프로필렌 또는 폴리에틸렌-계 다공성 막은, 이러한 막이 쉽게 박막화될 수 있거나 또는 막 강도 또는 막 저항의 관점에서 볼 때 큰 면적을 갖도록 형성될 수 있기 때문에 바람직하다. 세퍼레이터 (8) 의 표면은 알루미늄 산화물과 같은 산화물로 코팅될 수도 있다.
(전해질)
본 예시적인 실시형태에 이용된 전해질은 특별히 한정되지 않고, 이차 전지용 통상적인 전해질이 이용될 수 있다. 전해질로서, 예를 들어, 비수 용매 내에 용해된 전해질로서 리튬염인 비수 전해질이 이용될 수 있다.
리튬염의 예는 리튬 이미드 염, LiPF6, LiAsF6, LiAlCl4, LiCl04, LiBF4, LiSbF6 을 포함한다. 리튬 이미드 염의 예는 LiN(CkF2k + lSO2)(CmF2m +1SO2) (여기서, k 및 m 은 개별적으로 1 또는 2 이다) 를 포함한다. 리튬염의 이러한 예들 중에서, LiPF6 및 LiBF4 가 바람직하다. 이러한 리튬염의 한 종류가 이용될 수도 있거나 또는 이들의 2 개 이상의 종류가 조합되어 이용될 수도 있다.
예를 들어, 비수 용매로서, 예를 들어, 환상 카보네이트, 사슬형 카보네이트, 지방족 카르복실산 에스테르, γ-락톤, 환상 에테르, 사슬형 에테르 및 그 유도체들의 그룹으로부터 선택된 유기 용매들의 적어도 하나 이상의 종류들이 이용될 수 있다. 환상 카보네이트의 예는, 프로필렌 카보네이트 (PC), 에틸렌 카보네이트 (EC), 부티렌 카보네이트 (BC) 및 그 유도체를 포함한다. 사슬형 카보네이트의 예는, 디메틸 카보네이트 (DMC), 디에틸 카보네이트 (DEC), 에틸메틸 카보네이트 (EMC), 디프로필 카보네이트 (DPC) 및 그 유도체를 포함한다. 지방족 카르복실산 에스테르의 예는, 메틸 포르메이트, 메틸 아세테이트, 에틸 프로피오네이트 및 그 유도체를 포함한다. γ-락톤의 예는 γ-부티로락톤 및 그 유도체를 포함한다. 환상 에테르의 예는, 테트라히드로푸란 및 2-메틸테트라히드로푸란을 포함한다. 사슬형 에테르의 예는, 1,2-디에톡시에탄(DEE), 에톡시-메톡시 에탄 (EME), 디에틸 에테르 및 그 유도체를 포함한다. 또한, 비수 용매로서, 이러한 재료들뿐만 아니라, 디메틸 술폭시드, 포름아미드, 아세토아미드, 디메틸포름아미드, 디옥솔란 (예를 들어, 1,3-디옥솔란), 아세토니트릴, 프로필니트릴, 니트로메탄, 에틸모노그라임 (ethylmonoglyme), 포스페이트 트리에스테르, 트리메톡시메탄, 디옥솔란 유도체, 술포란, 메틸술포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 3-메틸-2-옥사졸리디논, 프로필렌 카보네이트 유도체, 테트라히드로푸란 유도체, 에틸 에테르, 1,3-프로판술톤, 아니솔, N-메틸피롤리돈, 불화된 카르복시산 에테르 등이 이용될 수 있다. 이러한 비수 용매들 중 한 종류가 이용될 수도 있거나 또는 이들의 2 종류 이상이 조합되어 이용될 수도 있다.
또한, 전해질의 첨가제로서, 예를 들어, 비닐렌 카보네이트 (VC) 가 이용될 수 있다. 또한, 겔 전해질이 본 예시적인 실시형태에서 이용될 수 있다.
[이차 전지를 제조하는 방법]
본 예시적인 실시형태에 따라서 이차 전지를 제조하는 방법은, 한 쌍의 포지티브 전극 (6) 및 네거티브 전극 (7) 이 제공된 적층형 전극 보디 (1) 및 그 적층형 전극 보디 (1) 를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지를 제조하는 방법이며, 이 방법은: 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 (11) 내부에서 그 전극 표면에 대면하는 표면상에 하나 이상의 오목부들 (14) 이 제공된 외부 인클로저를 준비하는 단계로서, 경계 (11) 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역 (12) 이 경계의 내부에 설정되는 경우, 적어도 하나의 오목부들 (14) 이 외주 영역 (12) 내부에 위치되는, 외부 인클로저를 준비하는 단계; 및 외부 인클로저 내에 적층형 전극 보디 (1) 를 수용하는 단계를 포함한다.
외부 인클로저가 적층형 외부 인클로저인 경우, 외부 인클로저를 준비하는 단계는, 오목부 (14) 가 더욱 정확하게 형성될 수 있는 관점에서 볼 때 압착 (squeezing) 을 이용하여 적층형 외부 인클로저의 외주 영역 (12) 내에 오목부 (14) 를 형성하는 단계를 포함한다. 또한, 적층형 전극 보디 (1) 는 최외층의 전극 표면상에 볼록부가 제공되는 경우, 외부 인클로저를 제공하는 단계는 그 볼록부에 대응하는 오목부 (14) 를 포함하는 것이 바람직하다. 전극 표면의 볼록부는, 볼록부가 더욱 정확하게 형성될 수 있다는 관점에서 볼 때 롤러 또는 금속 다이를 이용하여 적층형 전극 보디 (1) 의 최외층의 전극 표면을 가압함으로써 형성되는 것이 바람직하다. 롤러 또는 금속 다이는 오목부를 갖는 롤러 또는 금속 다이일 수도 있다.
본 예시적인 실시형태에 따른 이차 전지는, 예를 들어, 이하의 방법을 이용하여 제조될 수 있다. 포지티브 전극 (6) 및 네거티브 전극 (7) 은 세퍼레이터 (8) 맞은편에 서로 대면하도록 배치되고 서로 적층되어 적층형 전극 보디 (1) 를 제조한다. 포지티브 전극 리드 단자 (4) 및 네거티브 전극 리드 단자 (5) 는 포지티브 전극 집전체 (9) 및 네거티브 전극 집전체 (10) 각각을 통해서 각각의 포지티브 전극 (6) 및 각각의 네거티브 전극 (7) 에 접속된다. 적층형 전극 보디 (1) 는, 본 예시적인 실시형태에 따른 오목부들 (14) 이 형성되어 전해질 내에 침전되는 외부 인클로저 내에 수용된다. 외부 인클로저는, 포지티브 전극 리드 단자 (4) 및 네거티브 전극 리드 단자 (5) 의 부분들이 외부로 돌출되도록 밀봉된다. 이차 전지는 이러한 방식으로 제조될 수 있다.
밀봉 동작 동안, 이차 전지의 크기를 최소화하기 위해 감소된 이차 전지 내부의 압력을 통해서 밀봉이 수행되는 것이 바람직하다. 또한, 리드 단자는 밀봉 이전에 외부 인클로저에 접촉하는 부분 내의 열가소성 수지로 이루어진 코팅 재료로 열-밀봉되는 것이 바람직하다.
본 예시적인 실시형태가 통상적인 예시를 이용하여 설명되었지만, 본 예시적인 실시형태는 이러한 예시들에 한정되지 않고 본 예시적인 실시형태의 기술적 생각의 범위에서 벗어나지 않고 적절하게 변경될 수 있다. 예를 들어, 이차 전지로서 양호한 특징들이, 잘 알려진 가스 수집 기술 또는 잘 알려진 안전 밸브 도입 기술이 본 예시적인 실시형태에 따라서 이차 전지에 이용될 때 조차도 획득될 수 있다.
또한, 본 예시적인 실시형태는 전기 디바이스 엘리먼트 (예를 들어, 커패시터형 전기 이중층 커패시터), 커패시터 엘리먼트 (예를 들어, 내부에 전기 에너지를 축적할 수 있는 그리고 화학적 반응 및 물리적 반응을 통해서 열 발생에 의해 수반되는 가스를 발생시킬 수 있는 전해질 커패시터) 를 외부 인클로저로 밀봉함으로써 구성된 전기 디바이스에 적용가능하다.
[실시예]
이하, 본 예시적인 실시형태는 특정 예시를 이용하여 설명될 것이지만, 본 예시적인 실시형태는 이러한 예시들로 한정되지 않는다.
[실시예 1]
(이차 전지의 구성)
도 1 은 본 예시에 따른 이차 전지의 내부 구성을 예시하는 확대도를 나타낸다. 포지티브 전극 리드 단자 (4) 및 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 외부 단자들로서 접속된 적층형 전극 보디 (1) 는 전해질 (미도시) 을 함유하고, 적층형 외부 인클로저 (2) 및 적층형 외부 인클로저 (3) 내에 수용된다. 후술될 오목부들 (14) 은 적층형 외부 인클로저 (2) 내에 형성된다.
(적층형 전극 보디 (1) 의 제조)
실리콘, 아몰퍼스 실리콘 산화물 (SiOx, 0<x≤2) 및 흑연은 29:61:10 의 질량비로 측정되었다. 이 재료들은 소위 기계적 밀링 (milling) 을 통해서 24 시간 동안 혼합되었고, 네거티브 전극 활성 재료가 획득되었다. 네거티브 전극 활성 재료 및 바인더로서 폴리이미드 (제품명: U-Varnish A, Ube Industries, Ltd. 제조) 가 80:20 의 질량비로 측정되었고, 이 두 재료들은 n-메틸피롤리돈과 혼합되었고, 네거티브 전극 슬러리가 제조되었다. 네거티브 전극 슬러리는 10㎛ 의 두께를 갖는 구리 포일에 공급되었고 그후 건조되었다. 또한, 이는 300℃ 의 질소 분위기에서 열-처리되었고, 이에 따라, 네거티브 전극이 제조되었다.
포지티브 전극 활성 재료로서 리튬 함유 복합 산화물 (LiNi0 .80Co0 . l5Al0 . l502), 도전성 부여제로서 카본 블랙 및 바인더로서 폴리비닐리덴 플루오라이드는 90:5:5 의 질량비로 측정되었다. 이 재료들은 n-메틸피롤리돈과 혼합되었고, 포지티브 전극 슬러리가 제조되었다. 포지티브 전극 슬러리는 20㎛ 의 두께를 갖는 알루미늄 포일에 도포되고, 건조되고, 가압되어, 이에 따라 포지티브 전극이 제조되었다.
획득된 3 개의 포지티브 전극들 및 4 개의 네거티브 전극들은 그들 사이에 세퍼레이터로서 폴리프로필렌 다공성 필름을 개재한 상태로 서로 교대로 적층되었다. 포지티브 전극 활성 재료로 커버되지 않은 포지티브 전극 집전체들의 말단 및 네거티브 전극 활성 재료로 커버되지 않은 네거티브 전극 집전체들의 말단이 각각 용접되었다. 알루미늄 포지티브 전극 리드 단자 및 니켈 네거티브 전극 리드 단자가 초음파 용접을 통해서 각각의 용접된 부분에 용접되었다. 용접된 부분은 열가소성 수지로 이루어진 코팅 재료로 더 열-밀봉되었다. 따라서, 적층 전극들 중 적어도 하나를 포함하는 적층 구조 및 평면 형상을 갖는 도 2 에 도시된 적층형 전극 보디 (1) 가 획득되었다. 리드 단자의 돌출 방향에 평행하는 방향에서 적층형 전극 보디 (1) 의 길이는 28㎜ 였고, 그 방향에 수직하는 방향에서의 길이는 26㎜ 였고, 두께는 6㎜ 였다.
(적층형 외부 인클로저 (2) 의 제조)
25㎛ 의 두께를 갖는 나일론층, 40㎛ 의 두께를 갖는 소프트 알루미늄층 및 30㎛ 의 두께를 갖는 폴리프로필렌 층의 3 개의 층들로 이루어진 알루미늄 적층형 필름들이 적층형 외부 인클로저 (2) 및 적층형 외부 인클로저 (3) 로서 제조되었다. 다음으로, 이러한 알루미늄 적층형 필름은 외측으로 대면하는 나일론층과 위치되고, 펀치와 다이로 이루어진 압착 머신 (squeezing machine) 을 이용하여 압착이 행해지고, 도 1 에 나타난 적층형 외부 인클로저 (2) 가 제조되었다.
적층형 외부 인클로저 (2) 의 압착-몰딩된 부분은, 적층형 전극 보디 (1) 가 수용된 직사각형 부분 및 그 직사각형 부분 내부에 2 개의 직육면체 오목부들로 이루어진다. 직사각형 부분의 크기에 대해, 적층형 외부 인클로저 (3) 에 접합된 표면상의 리드 단자의 돌출 방향에 대해 평행하는 방향에서의 길이는 29㎜ 였고, 그 방향에 수직하는 방향에서의 길이는 27㎜ 였다. 또한, 2 개의 오목부들이 형성된 표면에 대해, 리드 단자의 돌출 방향에 대해 평행하는 방향에서의 길이는 28㎜ 였고, 그 방향에 대해 수직하는 방향에서의 길이는 26㎜ 였다. 2 개의 오목부들을 제외하고 직사각형 부분의 깊이는 6㎜ 였다. 2 개의 오목부들은, 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않고 다른 측으로부터 각각 9㎜ 의 거리의 위치에 배치된 직사각형부의 오목부들이 도 1 에 도시된 것과 같이 형성된 표면의 측들과 접촉했다. 2 개의 오목부들의 크기에 대해, 그 높이는 0.3㎜ 였고, 그 폭은 1㎜ 였고, 말단으로부터의 길이는 12㎜ 였다.
외주 영역 (12) 내의 2 개의 오목부들에 의해 점유된 면적은 디지털 현미경 (제품명 : VHX-500, KEYENCE CORPORATION 제조) 을 이용하여 이미지 프로세싱을 통해서 산출되었고, 산출된 면적은 경계 (11) 내의 2 개의 오목부들에 의해 점유된 면적의 33% 였다. 비율 산출시에, 외주 영역 (12) 은 경계 (11) 의 내측 방향에서 균일하게 이격된 폭을 유지하도록 설정되었고, 균일하게 이격된 폭은 3.95㎜ 였다. 이러한 경우, 외주 영역 (12) 내의 2 개의 오목부들에 의해 점유된 면적은 7.9㎟ 였고, 경계 (11) 내의 2 개의 오목부들에 의해 점유된 면적은 24㎟ 였으며, 그 비율은 33% 로 산출되었다. 또한, 오목부들 모두는 경계 (11) 및 외주 영역 (12) 의 내부 에지 (13) 에 접촉했다. 또한, 적층형 전극 보디 (1) 의 두께에 대한 오목부의 높이의 비율은 5% 였다.
(이차 전지의 제조)
적층형 전극 보디 (1) 는 적층형 외부 인클로저 (2) 및 적층형 외부 인클로저 (3) 내에 수용되었고, 그 상부에서 밀봉 동작이 수행되었다. 밀봉 동작시에, 포지티브 전극 리드 단자 (4) 및 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 인출되는 측들 (상부 밀봉부) 은 열-밀봉되었고, 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 의 돌출 방향에 대해 평행하는 2 개의 측들 (측면 밀봉부들) 중 하나의 측이 열-밀봉되었다. 전해질은, 열-밀봉되지 않은 나머지 측 (측면 밀봉부) 으로부터 주입되고, 그 내부는 압력 감소 조건으로 설정되었으며 나머지 하나의 측 (측면 밀봉부) 은 열-밀봉되었다. 열 밀봉은, 히터 또는 빌트-인 히터를 갖는 금속 플레이트에 의해 도 1 의 쉐이딩된 면적을 사이에 끼움으로써 수행되었다. 열-밀봉부의 폭은 3㎜ 였다. 전해질로서, 지지염 (support salt) 으로서 LiPF6 가 EC/PC/DMC/EMC/DEC=20/20/20/20/20 (체적비) 의 혼합 용매의 1mol/L 의 농도에 용해된 카보네이트-계 비수 전해질이 이용되었다. 이차 전지는 전술한 바와 같이 제조되었다. 도 5 는 본 예시에 따른 이차 전지의 예를 예시하는 개략적인 단면도 (도 5 의 (b)) 및 평면도 (도 5 의 (a)) 를 나타낸다.
(이차 전지의 평가)
20 개의 이차 전지들이 전술한 방법을 이용하여 제조되었다. 각각의 이차 전지에 1C 레이트로 20℃ 의 온도에서 충/방전 테스트가 수행되었고, 100 사이클 이후에 용량 유지율 및 적층형 외부 인클로저 (2) 의 직사각형 부분의 두께의 최대 변화가 측정되었으며, 그 평균값이 산출되었다. 1C 의 설정값에 대해, 충/방전 테스트를 수행하기 전에 충/방전이 3 회 수행되었을 때, 세 번째 충/방전시의 방전 용량은 1C 가 되는 것으로 가정되었다. 그 두께는 마이크로미터를 이용하여 측정되었다. 평가 결과는 표 1 에 나타냈다.
[실시예 2]
이차 전지는, 오목부의 높이가 1.0㎜ 였던 것을 제외하고 실시예 1 의 방법과 유사한 방법을 이용하여 측정 및 평가되었다. 평가 결과는 표 1 에 나타냈다.
[실시예 3]
이차 전지는, 오목부의 높이가 2.5㎜ 였던 것을 제외하고는, 실시예 1 의 방법과 유사한 방법을 이용하여 제조 및 평가되었다. 평가 결과는 표 1 에 나타냈다.
[실시예 4]
이차 전지는, 도 6 에 도시된 오목부들을 갖는 적층형 외부 인클로저 (2) 가 실시예 2 에서와 동일한 방식으로 제조 및 이용되는 것을 제외하고는, 실시예 2 의 방법과 유사한 방법을 이용하여 제조 및 평가되었다. 평가 결과는 표 1 에 나타냈다.
도 6 에 도시된 바와 같이, 본 예시에서, 적층형 외부 인클로저 (2) 는 3 개의 오목부들을 포함한다. 3 개의 오목부들 중 2 개의 오목부들은, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 각각 돌출하는 측으로부터 9㎜ 의 거리의 위치에 배치된다. 나머지 하나의 오목부는, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않는 측으로부터 9㎜ 의 거리, 그리고 그 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측으로부터 2㎜ 의 거리의 위치에 배치된다.
3 개의 오목부들의 크기는; 높이 1.0㎜, 폭 1.0㎜ 및 길이 10㎜ 이다.
[실시예 5]
이차 전지는, 도 7 에 도시된 오목부들을 갖는 적층형 외부 인클로저 (2) 가 실시예 2 에서와 동일한 방식으로 제조 및 이용되는 것을 제외하고는 실시예 2 의 방법과 유사한 방법을 이용하여 제조 및 평가되었다. 평가 결과는 표 1 에 나타냈다.
도 7 에 도시된 바와 같이, 본 예시에서의 적층형 외부 인클로저 (2) 는 3 개의 오목부들을 포함한다. 3 개의 오목부들 중 하나의 오목부는, 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측으로부터 9㎜ 의 거리의 위치에 배치된다. 하나의 오목부는, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 가 돌출하는 측으로부터 9㎜ 의 거리 및 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않는 측으로부터 1㎜ 의 거리의 위치에 배치된다. 나머지 하나의 오목부는 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않는 측으로부터 9㎜ 의 거리 그리고 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측으로부터 1㎜ 의 거리의 위치에 배치된다.
3 개의 오목부들의 크기는; 높이 1.0㎜, 폭 1.0㎜ 및 길이 10㎜ 이다.
[실시예 6]
이차 전지는, 도 8 에 도시된 오목부들을 갖는 적층형 외부 인클로저 (2) 가 실시예 2 에서와 동일한 방식으로 제조 및 이용되는 것을 제외하고는 실시예 2 의 방법과 유사한 방법을 이용하여 제조 및 평가되었다. 평가 결과는 표 1 에 나타냈다.
도 8 에 도시된 바와 같이, 본 예시에서 적층형 외부 인클로저 (2) 는 3 개의 오목부들을 포함한다. 3 개의 오목부들 중 2 개의 오목부들은, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 각각 돌출하는 측으로부터 9㎜ 의 거리의 위치에 배치된다. 나머지 하나의 오목부는, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않는 측으로부터 9㎜ 의 거리 및 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측으로부터 2㎜ 의 거리의 위치에 배치된다.
짧은 오목부의 크기는; 높이 1.0㎜, 폭 1.0㎜ 및 길이 2.0㎜ 이다. 또한, 다른 2 개의 오목부들의 크기는; 높이 1.0㎜, 폭 1.0㎜ 및 길이 10㎜ 이다.
[실시예 7]
이차 전지는, 도 9 에 도시된 오목부들을 갖는 적층 이부 인클로저 (2) 가 실시예 2 에서와 동일한 방식으로 제조 및 이용되는 것을 제외하고는 실시예 2 의 방법과 유사한 방법을 이용하여 제조 및 평가되었다. 평가 결과는 표 1 에 나타냈다. 도 9 에 도시된 바와 같이, 본 예시의 적층형 외부 인클로저 (2) 는 5 개의 오목부들을 포함한다. 5 개의 오목부들 중 3 개의 오목부들은, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 각각 돌출하는 측으로부터 9㎜ 의 거리의 위치에 배치된다. 이들 오목부들 중에서, 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측으로부터 9㎜ 의 거리의 위치에 배치된 오목부는 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않는 측으로부터 2㎜ 의 거리의 위치에 배치된다. 5 개의 오목부들 중 나머지 2 개의 오목부들은, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않는 측으로부터 9㎜ 의 거리의 위치에 배치된다. 이 2 개의 오목부들 중에서, 네거티브 전극 리드 단자 (5) 측에 배치된 오목부는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측으로부터 2㎜ 의 거리의 위치에 배치된다.
2 개의 짧은 오목부들의 크기는; 높이 1.0㎜, 폭 1.0㎜ 및 길이 2.0㎜ 이다. 한편, 다른 3 개의 오목부들의 크기는 높이 1.0㎜, 폭 1.0㎜ 및 길이 10㎜ 이다.
[실시예 8]
이차 전지는, 도 10 에 도시된 오목부들을 갖는 적층형 외부 인클로저 (2) 가 실시예 2 에서와 동일한 방식으로 제조 및 이용된 것을 제외하고는 실시예 2 의 방법과 유사한 방법을 이용하여 제조 및 평가되었다. 평가 결과는 표 1 에 나타냈다.
도 10 에 도시된 바와 같이, 본 예에서의 적층형 외부 인클로저 (2) 는 4 개의 오목부들을 포함한다. 4 개의 오목부들은, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측과 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않는 측 사이의 교차점으로부터 각각의 측을 따라서 10㎜ 의 거리의 위치에서 각각 교차하도록 배치된다.
4 개의 오목부들의 크기는; 높이 1.0㎜ 및 폭 0.71㎜ (각각 교차하는 부분에서의 폭: 1.0㎜) 이다.
[실시예 9]
이차 전지는, 도 11 에 도시된 오목부들을 갖는 적층형 외부 인클로저 (2) 가 실시예 2 에서와 동일한 방식으로 제조 및 이용되는 것을 제외하고는, 실시예 2 의 방법과 유사한 방법을 이용하여 제조 및 평가되었다. 평가 결과는 표 1 에 나타냈다.
도 11 에 도시된 바와 같이, 본 예에서의 적층형 외부 인클로저 (2) 는 6 개의 오목부들을 포함한다. 6 개의 오목부들 중 4 개의 오목부들은, 그 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측과 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않는 측 사이의 교차점으로부터 서로를 따라서 10㎜ 의 거리의 위치에서 각각의 측을 교차하도록 배치된다. 또한, 그 4 개의 오목부들 중 2 개의 오목부들은 다른 측을 교차한다. 나머지 2 개의 오목부들은, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 가 돌출하는 측으로부터 그 측에 대해 수직하는 방향에서 2㎜ 의 길이를 갖는다. 6 개의 오목부들 중 2 개의 오목부들은, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 가 돌출하는 측으로부터 9㎜ 의 거리의 위치 및 그 포지티브 전극 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않는 측으로부터 2㎜ 의 거리의 위치에 배치된다.
가장 짧은 오목부들의 크기는; 높이 1.0㎜ 및 폭 0.71㎜ (각각의 측을 교차하는 부분에서의 폭: 1.0㎜) 이다. 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측에 대해 평행하는 2 개의 오목부들의 크기는; 높이 1.0㎜, 폭 1.0㎜ 및 길이 10㎜ 이다. 나머지 2 개의 오목부들의 크기는; 높인 1.0㎜ 및 폭 0.71㎜ (서로 교차하는 부분에서의 폭: 1.0㎜) 이다.
[실시예 10]
이차 전지는, 도 12 에 도시된 오목부들을 갖는 적층형 외부 인클로저 (2) 가 실시예 2 에서와 동일한 방식으로 제조 및 이용된 것을 제외하고는, 실시예 2 에서의 방법과 유사한 방법을 이용하여 제조 및 평가되었다. 평가 결과는 표 1 에 나타냈다.
도 12 에 도시된 바와 같이, 본 예시의 적층형 외부 인클로저 (2) 는 6 개의 오목부들을 갖는다. 6 개의 오목부들 중 2 개의 오목부들은, 그 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측과 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않는 측 사이의 교차점으로부터 각각의 측을 따라서 10㎜ 의 거리의 위치에서 각각의 측을 교차하도록 배치된다. 6 개의 오목부들 중 2 개의 오목부들은, 그 교차점으로부터 각각의 측을 따라서 13㎜ 의 거리의 위치에 있는 각각의 측을 교차하도록 배치되고, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측으로부터 그 측에 대해 수직하는 방향에서 2㎜ 의 길이를 갖는다. 6 개의 오목부들 중 2 개의 오목부들은 교차점으로부터 16㎜ 의 거리의 위치에 배치된다.
가장 짧은 오목부들의 크기는; 높이 1.0㎜ 및 폭 0.71㎜ (각각의 측을 교차하는 부분에서의 폭: 1.0㎜) 이다. 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않는 측에 대해 평행하는 2 개의 오목부들의 크기는; 높이 1.0㎜, 폭 1.0㎜ 및 길이 10㎜ 이다. 나머지 2 개의 오목부들의 크기는 1.0㎜ 및 폭 0.71㎜ (각각의 측을 교차하는 부분에서의 폭: 1.0㎜) 이다.
[실시예 11]
이차 전지는, 도 13 에 도시된 오목부들을 갖는 적층형 외부 인클로저 (2) 가 실시예 2 에서와 동일한 방식으로 제조 및 이용되는 것을 제외하고는, 실시예 2 의 방법과 유사한 방법을 이용하여 제조 및 평가되었다. 평가 결과는 표 1 에 나타낸다.
도 13 에 도시된 바와 같이, 본 예시에서 적층형 외부 인클로저 (2) 는 13 개의 오목부들을 갖는다. 13 개의 오목부들 중 하나의 오목부는, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않는 측과 그 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측의 교차점으로부터 돌출하는 측을 따라서 13㎜ 의 거리의 위치에 그 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 배치되고, 그 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측에 대해 수직하는 방향에서 10㎜ 의 길이를 갖는 이등변 삼각형의 형상을 갖는다. 13 개의 오목부들 중 2 개의 오목부들은, 그 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 교차점으로부터 돌출하는 측을 따라서 13㎜ 의 거리의 위치에 있는 측과 교차하도록 배치되고, 그 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측으로부터 그 측에 대해 수직하는 방향에서 2㎜ 의 길이를 갖는다. 13 개의 오목부들 중 10 개의 오목부들은, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 교차점으로부터 돌출하지 않는 측을 따라서 4㎜ 의 위치로부터 4㎜ 의 간격으로 배치된다.
그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않는 측에 접촉하는 10 개의 오목부들의 크기는; 높이 1.0㎜, 폭 1.0㎜ 및 길이 2.0㎜ 이다. 그 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측에 접촉하는 2 개의 오목부들의 크기는; 높이 1.0㎜ 및 폭 0.71㎜ (각각의 측을 교차하는 부분에서의 폭: 1.0㎜) 이다. 이등변 삼각형의 형상을 갖는 오목부의 크기는 높이 1.0㎜ 및 기저부 3.0㎜ 이다.
[비교예 1]
이차 전지는, 어떠한 오목부도 적층형 외부 인클로저 (2) 의 직사각형 부분 내에 형성되지 않은 것을 제외하고는, 실시예 1 의 방법과 유사한 방법을 이용하여 제조 및 평가되었다.
[비교예 2]
이차 전지는, 도 14 에 도시된 오목부들을 갖는 적층형 외부 인클로저 (2) 가 실시예 2 에서와 동일한 방식으로 제조된 것을 제외하고는, 실시예 2 의 방법과 유사한 방법을 이용하여 제조 및 평가되었다. 평가 결가는 표 1 에 나타낸다.
도 14 에 도시된 바와 같이, 적층형 외부 인클로저 (2) 는 본 예시에서 2 개의 오목부들을 갖는다. 2 개의 오목부들은, 그 포지티브 전극 리드 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하는 측으로부터 9㎜ 의 거리 및 그 포지티브 전극 단자 (4) 또는 네거티브 전극 리드 단자 (5) 가 돌출하지 않은 측으로부터 2㎜ 의 거리 각각의 위치에 배치된다.
2 개의 오목부들의 크기는; 높이 1.0㎜, 폭 1.0㎜ 및 길이 10㎜ 이다.
표 1 에 나타난 결과들로부터 명백한 바와 같이, 적층형 전극 보디 (1) 의 전극 표면에 대면하는 외부 인클로저 표면에는 오목부들 (14) 이 제공되고, 적어도 하나의 오목부 (14) 가 외주 영역 (12) 내에 위치되는 경우, 가스가 사이클 내에서 발생될 때조차도, 그 가스는 오목부 (14) 를 통해서 전극 표면에서 적층 접합된 부분의 주변으로 방출될 수 있고, 이에 따라, 충/방전 반응을 증진시킬 수 있고 용량 유지율을 개선시킬 수 있다. 한편, 어떠한 오목부 (14) 도 외부 인클로저 표면상에 위치되지 않은 비교예 1 또는 어떠한 오목부 (14) 도 외주 영역 (12) 내에 위치되지 않은 비교예 2 에서, 가스는 적층형 전극 보디 (1) 의 주변에 축적될 가능성이 큰 것으로 증명되었고, 전극의 팽창 또는 수축 그리고 가스를 축적하는 것에 기여가능한 것으로 고려되는 두께의 증가는 충/방전 반응을 방해하여, 감소된 용량 유지율을 결과로 초래한다.
[실시예 12]
실시예 1 에서 제조된 이차 전지들은, 이들이 적층형 외부 인클로저 (2) 의 직사각형 부분들을 서로 밀접하게 접촉하도록 고정함으로써 평가되는 것을 제외하고는, 실시예 1 에서와 동일한 방식으로 평가되었다. 그 결과, 50 회의 사이클 이후의 용량 유지율은 94% 였다.
[비교예 3]
비교예 1 에서 제조된 10 개의 이차 전지들은, 이들이 적층형 외부 인클로저 (2) 의 직사각형 부분들을 서로 밀접하게 접촉하도록 고정시킴으로써 평가되는 것을 제외하고는, 비교예 1 와 동일한 방식으로 평가되었다. 그 결과, 50 회의 사이클 이후의 용량 유지율은 79% 였다.
본 특허 출원은, 2011년 3월 25일자로 출원된 일본 특허 출원 제2011-067916호에 기초하여 우선권을 주장하며, 그 개시물은 그 전체가 참조로서 본 명세서에 통합된다.
본 발명은, 예시적인 실시형태 및 예시들을 참조하여 지금까지 설명되었지만, 본 발명은 전술한 예시적인 실시형태 및 예시에 한정되지 않는다. 본 발명의 범위로부터 벗어나지 않고 본 발명의 구성 및 세부사항에 대해 당업자에게 이해가능한 다양한 변화들이 이루어질 수도 있다.
Claims (21)
- 삭제
- 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디, 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지로서,
상기 외부 인클로저는, 상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들을 포함하고,
상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되고,
상기 외주 영역은 상기 경계의 내측 방향에서 균일하게 이격된 폭을 유지하는, 이차 전지. - 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디, 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지로서,
상기 외부 인클로저는, 상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들을 포함하고,
상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되고,
상기 경계 내부의 상기 오목부에 의해 점유된 면적에 대한 상기 외주 영역 내부의 상기 오목부에 의해 점유된 면적의 비율은 30% 이상인, 이차 전지. - 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디, 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지로서,
상기 외부 인클로저는, 상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들을 포함하고,
상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되고,
상기 경계에 접촉하는 상기 오목부의 비율은 30% 이상인, 이차 전지. - 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디, 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지로서,
상기 외부 인클로저는, 상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들을 포함하고,
상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되고,
상기 경계 및 상기 외주 영역의 내부 에지에 접촉하는 오목부의 비율은 30% 이상인, 이차 전지. - 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디, 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지로서,
상기 외부 인클로저는, 상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들을 포함하고,
상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되고,
상기 외주 영역의 면적에 대한 상기 외주 영역 내의 상기 오목부에 의해 점유된 면적의 비율은 1 내지 80% 인, 이차 전지. - 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디, 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지로서,
상기 외부 인클로저는, 상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들을 포함하고,
상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되고,
상기 적층형 전극 보디의 두께에 대한 상기 오목부의 높이의 비율은 1 내지 500% 인, 이차 전지. - 삭제
- 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디, 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지로서,
상기 외부 인클로저는, 상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들을 포함하고,
상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되고,
상기 외부 인클로저는 적층형 외부 인클로저이고,
상기 적층형 전극 보디는 최외층의 전극 표면상에 볼록부를 포함하고,
상기 오목부는 상기 볼록부에 대응하도록 형성된, 이차 전지. - 삭제
- 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지의 제조 방법으로서,
상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들이 제공된 외부 인클로저를 준비하는 단계로서, 상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되는, 상기 외부 인클로저를 준비하는 단계; 및
상기 외부 인클로저 내에 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 단계를 포함하고,
상기 외주 영역은 상기 경계의 내측 방향에서 균일하게 이격된 폭을 유지하는, 이차 전지의 제조 방법. - 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지의 제조 방법으로서,
상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들이 제공된 외부 인클로저를 준비하는 단계로서, 상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되는, 상기 외부 인클로저를 준비하는 단계; 및
상기 외부 인클로저 내에 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 단계를 포함하고,
상기 경계 내부의 상기 오목부에 의해 점유된 면적에 대한 상기 외주 영역 내부의 상기 오목부에 의해 점유된 면적의 비율은 30% 이상인, 이차 전지의 제조 방법. - 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지의 제조 방법으로서,
상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들이 제공된 외부 인클로저를 준비하는 단계로서, 상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되는, 상기 외부 인클로저를 준비하는 단계; 및
상기 외부 인클로저 내에 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 단계를 포함하고,
상기 경계에 접촉하는 상기 오목부의 비율은 30% 이상인, 이차 전지의 제조 방법. - 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지의 제조 방법으로서,
상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들이 제공된 외부 인클로저를 준비하는 단계로서, 상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되는, 상기 외부 인클로저를 준비하는 단계; 및
상기 외부 인클로저 내에 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 단계를 포함하고,
상기 경계 및 상기 외주 영역의 내부 에지에 접촉하는 오목부의 비율은 30% 이상인, 이차 전지의 제조 방법. - 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지의 제조 방법으로서,
상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들이 제공된 외부 인클로저를 준비하는 단계로서, 상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되는, 상기 외부 인클로저를 준비하는 단계; 및
상기 외부 인클로저 내에 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 단계를 포함하고,
상기 외주 영역의 면적에 대한 상기 외주 영역 내부의 상기 오목부에 의해 점유된 면적의 비율은 1 내지 80% 인, 이차 전지의 제조 방법. - 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지의 제조 방법으로서,
상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들이 제공된 외부 인클로저를 준비하는 단계로서, 상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되는, 상기 외부 인클로저를 준비하는 단계; 및
상기 외부 인클로저 내에 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 단계를 포함하고,
상기 적층형 전극 보디의 두께에 대한 상기 오목부의 높이의 비율은 1 내지 500% 인, 이차 전지의 제조 방법. - 삭제
- 삭제
- 적어도 한 쌍의 포지티브 전극 및 네거티브 전극이 제공된 적층형 전극 보디 및 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 외부 인클로저를 포함하는 이차 전지의 제조 방법으로서,
상기 적층형 전극 보디의 최외층의 전극 표면의 외부 에지에 대응하는 경계 내부에서, 상기 전극 표면에 대면하는 표면상에, 하나 이상의 오목부들이 제공된 외부 인클로저를 준비하는 단계로서, 상기 경계 내부의 면적의 절반인 면적을 갖는 밴드 형상의 외주 영역이 상기 경계의 내부에 설정되는 경우, 상기 오목부들 중 적어도 하나의 오목부가 상기 외주 영역 내부에 위치되는, 상기 외부 인클로저를 준비하는 단계; 및
상기 외부 인클로저 내에 상기 적층형 전극 보디를 수용하는 단계를 포함하고,
상기 외부 인클로저는 적층형 외부 인클로저이고,
상기 적층형 전극 보디는 상기 최외층의 상기 전극 표면상에 볼록부를 포함하고,
상기 외부 인클로저를 준비하는 단계는 상기 볼록부에 대응하도록 상기 오목부를 형성하는 단계를 포함하는, 이차 전지의 제조 방법. - 제 19 항에 있어서,
상기 볼록부는, 상기 적층형 전극 보디의 상기 최외층의 상기 전극 표면을 롤러 또는 금속 다이를 이용하여 가압함으로써 형성되는, 이차 전지의 제조 방법. - 제 19 항에 있어서,
상기 볼록부는 충/방전 동안 상기 전극의 불균일한 팽창 또는 수축을 통해서 형성되는, 이차 전지의 제조 방법.
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