JP7180685B2 - 固体電池 - Google Patents
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Description
固体電池であって、
正極層、負極層、ならびに正極層および/または負極層の間に介在する固体電解質層から成る電池構成単位を積層方向に沿って少なくとも1つ備える固体電池積層体を有して成り、
積層方向における正極層と負極層とが互いにオーバーラップする重なり部および正極層と負極層とが互いにオーバーラップしない非重なり部から成り、
積層方向に法線を有する少なくとも1つの主面に凹みが設けられ、凹みが重なり部にオーバーラップするように位置付けられていると共に、凹みに起因した段差が非重なり部に位置付けられている、固体電池を提供する。
固体電池は、正極層、負極層、およびそれらの間に介在する固体電解質から成る電池構成単位を積層方向に沿って少なくとも1つ備える固体電池積層体を有して成る。
正極層に含まれる正極活物質としては、例えば、ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、リチウム含有層状酸化物、および、スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物等から成る群から選択される少なくとも一種が挙げられる。ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3V2(PO4)3等が挙げられる。オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3Fe2(PO4)3、LiMnPO4等が挙げられる。リチウム含有層状酸化物の一例としては、LiCoO2、LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2等が挙げられる。スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物の一例としては、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4等が挙げられる。
負極層に含まれる負極活物質としては、例えば、Ti、Si、Sn、Cr、Fe、Nb、およびMoから成る群より選ばれる少なくとも一種の元素を含む酸化物、黒鉛-リチウム化合物、リチウム合金、ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、ならびに、スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物等から成る群から選択される少なくとも一種が挙げられる。リチウム合金の一例としては、Li-Al等が挙げられる。ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3V2(PO4)3等が挙げられる。オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3Fe2(PO4)3等が挙げられる。スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物の一例としては、Li4Ti5O12等が挙げられる。
固体電解質は、リチウムイオンが伝導可能な材質である。特に固体電池で電池構成単位を成す固体電解質は、正極層と負極層との間においてリチウムイオンが伝導可能な層を成している。なお、固体電解質は、正極層と負極層との間に少なくとも設けられていればよい。つまり、固体電解質は、正極層と負極層との間からはみ出すように当該正極層および/または負極層の周囲においても存在していてもよい。具体的な固体電解質としては、例えば、ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物、ペロブスカイト構造を有する酸化物、ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物等が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物としては、LixMy(PO4)3(1≦x≦2、1≦y≦2、Mは、Ti、Ge、Al、GaおよびZrから成る群より選ばれた少なくとも一種)が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、例えば、Li1.2Al0.2Ti1.8(PO4)3等が挙げられる。ペロブスカイト構造を有する酸化物の一例としては、La0.55Li0.35TiO3等が挙げられる。ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物の一例としては、Li7La3Zr2O12等が挙げられる。
正極層を構成する正極集電層および負極層を構成する負極集電層としては、導電率が大きい材料を用いるのが好ましく、例えば、銀、パラジウム、金、プラチナ、アルミニウム、銅およびニッケルから成る群から選択される少なくとも1種を用いることが好ましい。特に、銅は正極活物質、負極活物質および固体電解質材と反応し難く、固体電池の内部抵抗の低減に効果があるため好ましい。正極集電層および負極集電層はそれぞれ、外部と電気的に接続するための電気的接続部を有し、端子と電気的に接続可能に構成されていてもよい。正極集電層および負極集電層はそれぞれ箔の形態を有していてもよいが、一体焼結による電子伝導性向上および製造コスト低減の観点から、一体焼結の形態を有することが好ましい。なお、正極集電層および負極集電層が焼結体の形態を有する場合、例えば、電子伝導性材料および焼結助剤を含む焼結体より構成されてもよい。正極集電層および負極集電層に含まれる電子伝導性材料は、例えば、正極層および/または負極層に含まれ得る電子伝導性材料と同様の材料から選択されてもよい。正極集電層および負極集電層に含まれる焼結助剤は、例えば、正極層および/または負極層に含まれ得る焼結助剤と同様の材料から選択されてもよい。
絶縁層は、例えば積層方向に沿って相互に隣接する一方の電池構成単位と他方の電池構成単位との間に形成される。それによって、かかる隣接する電池構成単位間のイオンの移動を回避し、過度のイオンの吸蔵放出を防止することができる。絶縁層は、固体電池の平面視において、正極層および/もしくは負極層と隣接するように形成されてもよい。絶縁層は、広義には電気を通さない材質、すなわち非導電性材から構成される層を指し、狭義には絶縁性物質材料から構成されるものを指す。特に限定されるものではないが、当該絶縁層は、例えば、ガラス材、セラミック材等から構成され得る。当該絶縁層として、例えばガラス材が選択されてよい。特に限定されるものではないが、ガラス材は、ソーダ石灰ガラス、カリガラス、ホウ酸塩系ガラス、ホウケイ酸塩系ガラス、ホウケイ酸バリウム系ガラス、ホウ酸亜塩系ガラス、ホウ酸バリウム系ガラス、ホウケイ酸ビスマス塩系ガラス、ホウ酸ビスマス亜鉛系ガラス、ビスマスケイ酸塩系ガラス、リン酸塩系ガラス、アルミノリン酸塩系ガラス、および、リン酸亜塩系ガラスからなる群より選択される少なくとも一種を挙げることができる。
保護層は、一般に固体電池の最外側に形成され得るもので、電気的、物理的および/または化学的に保護するためのものである。保護層を構成する材料としては絶縁性、耐久性および/または耐湿性に優れ、環境的に安全であることが好ましい。例えば、ガラス、セラミックス、熱硬化性樹脂および/または光硬化性樹脂等を用いることが好ましい。
固体電池には、一般に外部端子が設けられている。特に、固体電池の側面に正負極の外部端子が対を成すように設けられている。より具体的には、正極層と接続された正極側の外部端子と、負極層と接続された負極側の外部端子とが対を成すように設けられている。そのような外部端子は、導電率が大きい材料を用いることが好ましい。外部端子の材質としては、特に制限するわけではないが、銀、金、プラチナ、アルミニウム、銅、スズおよびニッケルから成る群から選択される少なくとも一種を挙げることができる。
本発明の固体電池は、正極層と負極層とが互いにオーバーラップする重なり部および正極層と負極層とが互いにオーバーラップしない非重なり部から成る固体電池であるところ、積層方向に法線を有する少なくとも1つの主面の形状に特徴を有する。
本発明の固体電池は、上述したように、スクリーン印刷法等の印刷法、グリーンシートを用いるグリーンシート法、またはそれらの複合法により製造することができる。一態様では、グリーンシート法により所定の積層体を形成し、形成段階の積層体の側部領域にスクリーン印刷により固体電解質層シートなどを供することにより、最終的に本発明の一実施形態に係る固体電池を製造することができる。なお、以下では、当該態様を前提として説明するが、これに限定されることなく、スクリーン印刷法等により所定の積層体を形成してもよい。
まず、各基材(例えばPETフィルム)上に固体電解質層用ペースト、正極活物質層用ペースト、正極集電層用ペースト、負極活物質層用ペースト、負極集電層用ペースト、絶縁層用ペースト、および保護層用ペーストを塗工する。
次いで、所定圧力(例えば、50MPa以上100MPa以下)による熱圧着と、これに続く所定圧力(例えば、150MPa以上300MPa以下)での等方圧プレスを実施することが好ましい。上記により、所定の積層体を形成することができる。
得られた所定の積層体を焼成に付す。当該焼成は、窒素ガス雰囲気中または大気中で例えば600℃以上1000℃以下で加熱することで実施する。
本発明における、積層方向に法線を有する少なくとも1つの主面に凹みが設けられ、凹みが少なくとも重なり部にオーバーラップするように位置付けられていると共に、凹みに起因した段差が非重なり部に位置付けられている固体電池を製造するための方法について、以下例示的に説明する。
固体電池は、外部端子を設けることで、基板に表面実装して接続することができる。固体電池の基板への実装は、固体電池において凹みを有する主面が実装面側の面となるように、基板の基板端子の上に接合材を塗布した位置に、正極端子および負極端子の位置を合わせて配置する。接合材は、電気配線用の半田を使用してもよい。その後、半田リフローによって、接合材により正極端子および負極端子と基板が接合され、電池実装基板が得られる。具体的には、図5に示すように、固体電池500を、基板90の基板端子80の上に接合材70を塗布した位置に、正極端子60Aおよび負極端子60Bの位置を合わせて配置し、半田リフローによって、接合材70により正極端子60Aおよび負極端子60Bと基板90とを接合する。
10A 正極層部
20 固体電解質層
20A 互いに対向する2つの正極層10の間の固体電解質層
20B 互いに対向する2つの負極層30の間の固体電解質層
20’ 固体電解質材
30 負極層
30B 負極層部
40 重なり部
40’ 膨張した重なり部の主面
50 非重なり部
50A 正極側非重なり部
50B 負極側非重なり部
50C 中央側非重なり部
60 外部端子
60A 正極端子
60B 負極端子
70 接合材
80 基板端子
90 基板
100 段差
100’ 第1サブ段差
100’’ 第2サブ段差
100A 正極側非重なり部と重なり部との段差
100B 負極側非重なり部と重なり部との段差
100C 中央側非重なり部と重なり部との段差
110 エッジ
120 グリーンシート
120A 平板状のグリーンシート
120B 凹型形状のグリーンシート
120C 焼成時に消失する原料を用いたグリーンシート
125 凹型形状のグリーンシートにおける凹状部分
130 焼成時に消失する原料ペースト
140 オーブン
150 凸型形状の金型
155 凸型形状の金型における凸状部分
500’ 固体電池積層体
500’A 正極側端面
500’B 負極側端面
500’C~D 電極層が終端していない端面
500 固体電池
550 固体電池の対向する主面
Claims (8)
- 固体電池であって、
正極層、負極層、ならびに該正極層および/または該負極層の間に介在する固体電解質層から成る電池構成単位を積層方向に沿って少なくとも1つ備える固体電池積層体を有して成り、
前記積層方向における前記正極層と前記負極層とが互いにオーバーラップする重なり部および該正極層と該負極層とが互いにオーバーラップしない非重なり部から成り、
前記積層方向に法線を有する少なくとも1つの主面に凹みが設けられ、該凹みが前記重なり部にオーバーラップするように位置付けられていると共に、該凹みに起因した段差が前記非重なり部に位置付けられており、
前記固体電池積層体の積層方向における最外部に存在するように固体電解質材が設けられており、該固体電解質材が前記段差を形成している、固体電池。 - 固体電池であって、
正極層、負極層、ならびに該正極層および/または該負極層の間に介在する固体電解質層から成る電池構成単位を積層方向に沿って少なくとも1つ備える固体電池積層体を有して成り、
前記積層方向における前記正極層と前記負極層とが互いにオーバーラップする重なり部および該正極層と該負極層とが互いにオーバーラップしない非重なり部から成り、
前記積層方向に法線を有する少なくとも1つの主面に凹みが設けられ、該凹みが前記重なり部にオーバーラップするように位置付けられていると共に、該凹みに起因した段差が前記非重なり部に位置付けられており、
前記積層方向において、前記段差の寸法が前記重なり部の寸法の1%以上10%以下である、固体電池。 - 固体電池であって、
正極層、負極層、ならびに該正極層および/または該負極層の間に介在する固体電解質層から成る電池構成単位を積層方向に沿って少なくとも1つ備える固体電池積層体を有して成り、
前記積層方向における前記正極層と前記負極層とが互いにオーバーラップする重なり部および該正極層と該負極層とが互いにオーバーラップしない非重なり部から成り、
前記積層方向に法線を有する少なくとも1つの主面に凹みが設けられ、該凹みが前記重なり部にオーバーラップするように位置付けられていると共に、該凹みに起因した段差が前記非重なり部に位置付けられており、
前記固体電池が、表面実装品である、固体電池。 - 前記固体電池積層体の対向する側面に外部端子が設けられており、該外部端子が前記少なくとも1つの主面にまで及ぶように延在しており、
前記少なくとも1つの主面にまで及ぶように延在する前記外部端子の厚みが、前記固体電解質材と共に前記段差を形成している、請求項1に記載の固体電池。 - 前記固体電池積層体の対向する側面に外部端子が設けられており、該外部端子が前記少なくとも1つの主面にまで及ぶように延在しており、
前記少なくとも1つの主面にまで及ぶように延在している前記外部端子の厚みが、前記段差を形成している、請求項2または3に記載の固体電池。 - 前記積層方向において前記固体電解質材の前記段差の寸法は前記重なり部の寸法の1%以上10%以下である、請求項1に記載の固体電池。
- 前記主面が、実装面側に位置する面に相当する、請求項3に記載の固体電池。
- 前記正極層および前記負極層がリチウムイオンを吸蔵放出可能な層となっている、請求項1~7のいずれかに記載の固体電池。
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