JP7115559B2 - 固体電池 - Google Patents
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Description
1つ以上の正極層および1つ以上の負極層が固体電解質層を介して交互に積層されている積層構造を有する固体電池であって、
前記固体電池は前記積層構造の端面に正極および負極の端面電極を有し、
前記正極層または前記負極層の少なくとも一方の電極層は、該電極層と同極の前記端面電極側の端部において、平面視で、凹凸形状を有しながら、該電極層と同極の前記端面電極と電気的に接続されている、固体電池に関する。
本発明は固体電池を提供する。本明細書でいう「固体電池」とは、広義にはその構成要素(特に電解質層)が固体から構成されている電池を指し、狭義にはその構成要素(特に全ての構成要素)が固体から構成されている「全固体電池」を指す。本明細書でいう「固体電池」は、充電および放電の繰り返しが可能な、いわゆる「二次電池」、および放電のみが可能な「一次電池」を包含する。「固体電池」は好ましくは「二次電池」である。「二次電池」は、その名称に過度に拘泥されるものではなく、例えば、「蓄電デバイス」などの電気化学デバイスも包含し得る。
電極層は正極層1および負極層2を包含する。本発明の固体電池において、電極層は電池反応機能と集電機能とを併せ持つ層であり、すなわち活物質および電子伝導性材料を含む。
本発明において一部の電極層(すなわち正極層1および/または負極層2の一部)は集電層5を有してもよい。固体電池のエネルギー密度のさらなる向上の観点から、全ての電極層は集電層5を有さないことが好ましい。
固体電解質層3は固体電解質粒子を含む焼結体により構成されている。固体電解質粒子の材料(すなわち固体電解質材料)は、正極層と負極層との間で移動(伝導)し得るイオン(例えばリチウムイオンまたはナトリウムイオン)を提供できる限り特に限定されない。固体電解質材料としては、例えば、ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物、ペロブスカイト構造を有する酸化物、ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物等が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物としては、LixMy(PO4)3(1≦x≦2、1≦y≦2、Mは、Ti、Ge、Al、GaおよびZrからなる群より選ばれた少なくとも一種)が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、例えば、Li1.2Al0.2Ti1.8(PO4)3等が挙げられる。ペロブスカイト構造を有する酸化物の一例としては、La0.55Li0.35TiO3等が挙げられる。ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物の一例としては、Li7La3Zr2O12等が挙げられる。
また、ナトリウムイオンが伝導可能な固体電解質としては、例えば、ナシコン構造を有するナトリウム含有リン酸化合物、ペロブスカイト構造を有する酸化物、ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物等が挙げられる。ナシコン構造を有するナトリウム含有リン酸化合物としては、NaxMy(PO4)3(1≦x≦2、1≦y≦2、Mは、Ti、Ge、Al、GaおよびZrから成る群より選ばれた少なくとも一種)が挙げられる。
端面電極4は積層構造の端面に形成される電極であり、通常は積層構造体において対向する2つの端面に形成される正極および負極の端面電極(それぞれ4a、4b)のことである。端面電極4a、4bはそれぞれ、積層構造の端面における全面に形成されてもよいし、または一部に形成されてもよい。端面電極4a、4bは、電極層と端面電極との接続不良のより一層、十分な抑制の観点から、積層構造の端面における全面に形成されることが好ましい。積層構造の端面とは、積層されている各層の端面を含む、積層方向に平行な面(いわゆる側面)のことである。
絶縁層5は通常、正極層1と負極の端面電極40bとの間および負極層2と正極の端面電極40aとの間に配置される。絶縁層は電気絶縁性を有する層であれば特に限定されず、例えば、固体電解質材料から構成されてもよいし、または空気から構成されてもよい。
本発明の固体電池100は、後述するように、接合部位6を含んでもよい。接合部位は電極層と当該電極層と同極の端面電極との接合を担う部位である。
電極層の最外面には通常、保護層7が配置されている。電極層の最外面とは、最上に配置される電極層(図1および図3では正極層1)の最上面および最下に配置される電極層(図1および図3では正極層1)の最下面のことである。
本発明の固体電池は集電部材レス構造を有する。集電部材レス構造とは、正極層または負極層の少なくとも一方の電極層が、集電層および集電体(例えば箔)等の集電部材を有さない構造のことである。「集電層および集電体(例えば箔)等の集電部材」とは、電池反応(例えば電子発生反応)に直接的に寄与することなく、集電機能を専ら発揮する部材のことであり、従って、電極としての機能と、集電体としての機能を兼ね備えている電極層とは異なる。
凹凸形状を構成する凹部および凸部はそれぞれ独立して、寸法が揃っていてもよいし、または揃っていなくてもよい。
凹凸形状を構成する凹部および凸部の数は特に限定されず、例えば、凸部が連続して(または重なって)存在するような数であってもよいし、または凸部が断続的に存在するような数であってもよい。
電極層が有し得る凹凸形状は、電極層と端面電極または接合部位との接合面積のさらなる増加に基づく、電極層と端面電極との接続不良のより一層、十分な抑制の観点から、規則的角凹-丸凸形状、規則的角凹-角凸形状、規則的丸凹-角凸形状が好ましく、特に規則的角凹-角凸形状が好ましい。
接合部位6(6a、6b)が有し得る凹凸形状は、端面電極と接合部位との接合面積のさらなる増加に基づく、電極層と端面電極との接続不良のより一層、十分な抑制の観点から、規則的角凹-丸凸形状、規則的角凹-角凸形状、規則的丸凹-角凸形状が好ましく、特に規則的角凹-角凸形状が好ましい。
各電極層が端面電極側において端部凹凸形状を有する端部(A1~A2およびB1~B2)は、例えば図1および図3に示すように、当該電極層とは異なる極性を有する直上および直下の電極層間の領域外に配置されていることが好ましい。例えば、各負極層が端面電極側において端部凹凸形状を有する端部は、その直上および直下の正極層間の領域外に配置されていることが好ましい。また例えば、各正極層が端面電極側において端部凹凸形状を有する端部は、その直上および直下の負極層間の領域外に配置されていることが好ましい。
各電極層の接合部位は、例えば図3に示すように、当該電極層とは異なる極性を有する直上および直下の電極層間の領域外に配置されていることが好ましい。例えば、各負極層2の接合部位6bは、その直上および直下の正極層1間の領域外に配置されていることが好ましい。また例えば、各正極層1の接合部位6aは、その直上および直下の負極層2間の領域外に配置されていることが好ましい。
本発明の固体電池100は、スクリーン印刷法等の印刷法、グリーンシートを用いるグリーンシート法、またはそれらの複合法により製造することができる。以下、印刷法を採用する場合について詳しく説明するが、当該方法に限定されないことは明らかである。
未焼成積層体を印刷法により形成する工程;および
未焼成積層体を焼成する工程
を含む。
本工程では、正極層用ペースト、負極層用ペースト、固体電解質層用ペースト、端面電極用ペースト等の数種類のペーストをインクとして用いて、基材上に、所定構造の未焼成積層体を印刷法により形成する。接合部位用ペースト、ゼロ増用ペーストおよび保護層用ペーストをさらに用いてもよい。なお、端面電極以外の層および部材を積層した積層体を印刷法により形成し、得られた積層体(すなわち積層構造)の端面に、端面電極をディップ法等の塗布法により形成してもよい。端面電極は、その一部または全部を、スパッタ法および/または蒸着法などの気相法により形成してもよい。
溶剤は上記有機材料を溶解可能な限り特に限定されず、例えば、トルエン、エタノールなどを用いることができる。
未焼成積層体を焼成に付す。焼成は、酸素ガスを含む窒素ガス雰囲気中で、例えば500℃にて有機材料を除去した後、窒素ガス雰囲気中で例えば550℃~1000℃で加熱することで実施する。焼成は通常、積層方向L(場合によっては積層方向Lおよび当該積層方向Lに対する垂直方向M)で未焼成積層体を加圧しながら行ってもよい。加圧力は特に限定されず、例えば、1kg/cm2以上1000kg/cm2以下、特に5kg/cm2以上500kg/cm2以下であってよい。
2:負極層
3:固体電解質層
4:端面電極
4a:正極側の端面電極
4b:負極側の端面電極
6:接合部位
6a:正極層の接合部位
6b:負極層の接合部位
40:端面電極の取り出し部
40a:正極側の端面電極の取り出し部
40b:負極側の端面電極の取り出し部
60:接合部位が端面電極側に有する端部凹凸形状の凸部
60a:正極層の接合部位が端面電極側に有する端部凹凸形状の凸部
60b:負極層の接合部位が端面電極側に有する端部凹凸形状の凸部
100(100A、100B):固体電池
Claims (16)
- 1つ以上の正極層および1つ以上の負極層が固体電解質層を介して交互に積層されている積層構造を有する固体電池であって、
前記固体電池は前記積層構造の端面に正極および負極の端面電極を有し、
前記正極層または前記負極層の少なくとも一方の電極層は、該電極層と同極の前記端面電極側の端部において、平面視で、凹凸形状を有しながら、該電極層と同極の前記端面電極と電気的に接続されている、固体電池。 - 前記電極層は集電部材レス構造を有する、請求項1に記載の固体電池。
- 前記電極層の前記凹凸形状における凸部の突出長さは1μm以上500μm以下である、請求項1または2に記載の固体電池。
- 前記電極層の前記凹凸形状は、平面視において、複数の凹部および複数の凸部が規則的に並んだ規則的凹凸形状である、請求項1~3のいずれかに記載の固体電池。
- 前記電極層の前記規則的凹凸形状のピッチは10μm以上1000μm以下である、請求項4に記載の固体電池。
- 前記電極層の前記端部は前記端面電極と直接的かつ電気的に接続されている、請求項1~5のいずれかに記載の固体電池。
- 前記端面電極は、平面視において、前記電極層の前記端部に対して相補的な形状となる取り出し部を有する、請求項6に記載の固体電池。
- 前記電極層の前記端部は接合部位を介して前記端面電極と間接的かつ電気的に接続されており、
前記接合部位は前記電極層および前記端面電極の構成材料とは異なる材料から構成されている、請求項1~4のいずれかに記載の固体電池。 - 前記接合部位は、前記電極層側において、平面視で、前記電極層の前記端部に対して相補的な形状を有する、請求項8に記載の固体電池。
- 前記接合部位は、前記端面電極側の端部において、平面視で、凹凸形状を有しながら、前記端面電極と電気的に接続されている、請求項8または9に記載の固体電池。
- 前記端面電極は、平面視において、前記接合部位の端面電極側の端部に対して相補的な形状となる取り出し部を有する、請求項10に記載の固体電池。
- 前記接合部位の前記凹凸形状における凸部の突出長さは1μm以上500μm以下である、請求項10または11に記載の固体電池。
- 前記接合部位の前記凹凸形状は、平面視において、複数の凹部および複数の凸部が規則的に並んだ規則的凹凸形状である、請求項10~12のいずれかに記載の固体電池。
- 前記接合部位の前記規則的凹凸形状のピッチは10μm以上1000μm以下である、請求項13に記載の固体電池。
- 前記接合部位は、前記電極層を構成する材料および前記端面電極を構成する材料を含む、請求項8~14のいずれかに記載の固体電池。
- 前記接合部位は、前記端面電極間の距離を規定する直線方向において、前記電極層に近づくに従って前記電極層の構成材料の濃度が高くなり、かつ前記端面電極に近づくに従って前記端面電極の構成材料の濃度が高くなるような濃度勾配を有する、請求項15に記載の固体電池。
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