JP7327496B2 - 固体電池 - Google Patents
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Description
正極層、負極層、および該正極層と該負極層との間に介在する固体電解質層を備える電池構成単位を積層方向に沿って1つ以上備えた電池要素と、
前記正極層および前記負極層の各電極層の引出し部とそれぞれ接合され、外部と前記電池要素とを導通させるために露出させた外部端子と、
各引出し部と各外部端子とがそれぞれ接合可能に前記電池要素の表面を覆う保護層とを備え、
平面視で、前記電池要素が、前記正極層および前記負極層の少なくとも一方の電極層を取り囲むように設けられた緩衝部を有して成り、
前記緩衝部のうち、少なくとも、前記電極層の前記引出し部形成側面と前記外部端子との間の局所部分が、前記保護層と略同一の樹脂非含有絶縁性材から構成されている、固体電池が供される。
固体電池は、正極・負極の電極層と固体電解質とを少なくとも有して成る。具体的には固体電池は、正極層、負極層、およびそれらの間に介在する固体電解質から成る電池構成単位を含んだ電池要素を有して成る。
正極層に含まれる正極活物質としては、例えば、ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、リチウム含有層状酸化物、および、スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物等から成る群から選択される少なくとも一種が挙げられる。ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3V2(PO4)3等が挙げられる。オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、LiFePO4、LiMnPO4等が挙げられる。リチウム含有層状酸化物の一例としては、LiCoO2、LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2等が挙げられる。スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物の一例としては、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4等が挙げられる。
負極層に含まれる負極活物質としては、例えば、Ti、Si、Sn、Cr、Fe、NbおよびMoから成る群より選ばれる少なくとも一種の元素を含む酸化物、黒鉛-リチウム化合物、リチウム合金、ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、ならびに、スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物等から成る群から選択される少なくとも一種が挙げられる。リチウム合金の一例としては、Li-Al等が挙げられる。ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3V2(PO4)3、LiTi2(PO4)3等が挙げられる。オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、LiCuPO4等が挙げられる。スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物の一例としては、Li4Ti5O12等が挙げられる。
固体電解質は、リチウムイオンが伝導可能な材質である。特に固体電池で電池構成単位を成す固体電解質は、正極層と負極層との間においてリチウムイオンが伝導可能な層を成している。なお、固体電解質は、正極層と負極層との間に少なくとも設けられていればよい。つまり、固体電解質は、正極層と負極層との間からはみ出すように当該正極層および/または負極層の周囲において存在していてもよい。具体的な固体電解質としては、例えば、ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物、ペロブスカイト構造を有する酸化物、ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物等が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物としては、LixMy(PO4)3(1≦x≦2、1≦y≦2、Mは、Ti、Ge、Al、GaおよびZrから成る群より選ばれる少なくとも一種)が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、例えば、Li1.2Al0.2Ti1.8(PO4)3等が挙げられる。ペロブスカイト構造を有する酸化物の一例としては、La0.55Li0.35TiO3等が挙げられる。ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物の一例としては、Li7La3Zr2O12等が挙げられる。
固体電池には、一般に端子(例えば外部端子)が設けられている。特に、固体電池の側面に端子が設けられている。具体的には、正極層と接続された正極側の端子と、負極層と接続された負極側の端子とが固体電池の側面に設けられている。正極層の端子は、正極層の端部、具体的には正極層端部に形成された引出し部と接合されている。又、負極層の端子は、負極層の端部、具体的には負極層端部に形成された引出し部と接合されている。好ましい1つの態様では、端子は、電極層の引出し部を含む電池要素と接合させる観点から、ガラスまたはガラスセラミックスを含んでなることが好ましい。又、端子は、導電率が大きい材料を含んで成ることが好ましい。端子の具体的な材質としては、特に制限されるわけではないが、銀、金、プラチナ、アルミニウム、銅、スズおよびニッケルから成る群から選択される少なくとも一種を挙げることができる。
保護層は、一般に固体電池の最外側に形成され得るもので、電気的、物理的および/または化学的に保護するためのものである。保護層を構成する材料としては絶縁性、耐久性および/または耐湿性に優れ、環境的に安全であることが好ましい。
以下、本発明の特徴部分について説明する。なお、本発明の特徴部分は、平面視で、正極層および負極層の各々の輪郭が固体電解質層の輪郭よりも内側に位置している場合を前提とする。
以下、本発明の一実施形態に係る固体電池の製造方法について説明する(図8参照)。かかる製造方法では、スクリーン印刷法等の印刷法、グリーンシートを用いるグリーンシート法、またはそれらの複合法により製造することができる。
まず、上記の固体電解質材料、焼結助剤、有機材料および溶剤等を混合して固体電解質層用ペーストを形成する。又、上記の樹脂非含有絶縁性材、有機材料および溶剤等を混合して保護層用ペーストを形成する。
次いで、得られた未焼成体を焼成に付す。焼成は、酸素ガスを含む窒素ガス雰囲気中で、例えば500℃にて有機材料を除去した後、窒素ガス雰囲気中で例えば550℃以上1000℃以下で加熱することで実施する。焼成は通常、積層方向(場合によっては積層方向および当該積層方向に対する垂直方向)で未焼成体を加圧しながら行う。加圧力は特に限定されず、例えば、1kg/cm2以上1000kg/cm2以下、特に5kg/cm2以上500kg/cm2以下であってよい。
第1態様:
正極層、負極層、および該正極層と該負極層との間に介在する固体電解質層を備える電池構成単位を積層方向に沿って1つ以上備えた電池要素と、
前記正極層および前記負極層の各電極層の引出し部とそれぞれ接合され、外部と前記電池要素とを導通させるために露出させた外部端子と、
各引出し部と各外部端子とがそれぞれ接合可能に前記電池要素の表面を覆う保護層とを備え、
平面視で、前記電池要素が、前記正極層および前記負極層の少なくとも一方の電極層を取り囲むように設けられた緩衝部を有して成り、
前記緩衝部のうち、少なくとも、前記電極層の引出し部形成側面と前記外部端子との間の局所部分が、前記保護層と略同一の樹脂非含有絶縁性材から構成されている、固体電池。
第2態様:
上記第1態様において、平面視で、前記樹脂非含有絶縁性材から構成される前記緩衝部の前記局所部分の一方の側が前記外部端子と接合し、他方の側が前記電極層の前記引出し部形成側面と接合可能となっている、固体電池。
第3態様:
上記第1態様又は第2態様において、平面視で、前記電極層がメイン部と該メイン部に連続する前記引出し部を有して成り、前記電極層の前記メイン部の引出し部形成側面と、前記引出し部をはさんで該引出し部形成側面と対向するように離隔配置された前記外部端子との間の前記局所部分が、前記保護層と略同一の樹脂非含有絶縁性材から構成されている、固体電池。
第4態様:
上記第1態様~第3態様のいずれかにおいて、平面視で、前記保護層と前記電極層との間に位置する前記緩衝部が、前記樹脂非含有絶縁性材から構成されている、固体電池。
第5態様:
上記第4態様において、平面視で、前記緩衝部および該緩衝部に接する前記保護層の双方が前記樹脂非含有絶縁性材から構成されている、固体電池。
第6態様:
上記第1態様~第5態様のいずれかにおいて、平面視で、前記電極層と、該電極層の引出し部と接する前記外部端子とは対極側の外部端子との間に位置する前記緩衝部が、前記樹脂非含有絶縁性材から構成されている、固体電池。
第7態様:
上記第1態様~第6態様のいずれかにおいて、平面視で、単一の前記電極層を取り囲む前記緩衝部の全体が前記樹脂非含有絶縁性材から構成されている、固体電池。
第8態様:
上記第1態様~第7態様のいずれかにおいて、前記保護層および前記緩衝部の前記樹脂非含有絶縁性材から構成される領域の双方が水蒸気透過防止可能となっている、固体電池。
第9態様:
上記第1態様~第8態様のいずれかにおいて、前記樹脂非含有絶縁性材が、ガラスおよびセラミックスを含んで成る、固体電池。
第10態様:
上記第1態様~第9態様のいずれかにおいて、平面視で、前記正極層および前記負極層の各々の輪郭が前記固体電解質層の輪郭よりも内側に位置している、固体電池。
第11態様:
上記第1態様~第10態様のいずれかにおいて、断面視で、前記保護層のコーナー部分が湾曲状となっている、固体電池。
第12態様:
上記第1態様~第11態様のいずれかにおいて、前記正極層および前記負極層は、リチウムイオンを吸蔵放出可能な層となっている、固体電池。
300 保護層
300’、301’、302’ 保護層用シート
303 保護層のコーナー部分
200 外部端子
200A 正極側の外部端子
200B 負極側の外部端子
100 電池要素
30、30A 緩衝部
30’ 緩衝部用ペースト
31 樹脂非含有絶縁性材から構成されている部分
31’ 樹脂非含有絶縁性材を含む緩衝部用ペースト
32 固体電解質から構成されている部分
33 緩衝部の局所部分
20 固体電解質層
20’ 固体電解質用シート
10 電極層
10’ 電極層用ペースト
10A 正極層
10A’ 正極層用ペースト
10B 負極層
10B’ 負極層用ペースト
10α 電極層のメイン部
10β 電極層の引出し部
10γ 電極層のメイン部の引出し部形成側面
11A 正極材層
11B 正極集電体層
12A 負極材層
12B 負極集電体層
Claims (12)
- 正極層、負極層、および該正極層と該負極層との間に介在する固体電解質層を備える電池構成単位を積層方向に沿って1つ以上備えた電池要素と、
前記正極層の引出し部と接合され、外部と前記電池要素とを導通させるために露出し、および前記電池要素の一方の側面に設けられた正極側の外部端子と、前記負極層の引出し部と接合され、外部と前記電池要素とを導通させるために露出し、および前記電池要素の前記一方の側面と対向する他方の側面に設けられた負極側の外部端子と、
各引出し部と各外部端子とがそれぞれ接合可能に前記電池要素の表面を覆う保護層とを備え、
平面視で、前記電池要素が、前記正極層および前記負極層の少なくとも一方の電極層を取り囲むように設けられた緩衝部を有して成り、前記緩衝部のうち、少なくとも、前記電極層の引出し部形成側面と前記外部端子との間の局所部分が、前記保護層と略同一の樹脂非含有絶縁性材から構成されている、固体電池。 - 平面視で、前記樹脂非含有絶縁性材から構成される前記緩衝部の前記局所部分の一方の側が前記外部端子と接合し、他方の側が前記電極層の前記引出し部形成側面と接合可能となっている、請求項1に記載の固体電池。
- 平面視で、前記電極層がメイン部と該メイン部に連続する前記引出し部を有して成り、
前記電極層の前記メイン部の引出し部形成側面と、前記引出し部をはさんで該引出し部形成側面と対向するように離隔配置された前記外部端子との間の前記局所部分が、前記保護層と略同一の樹脂非含有絶縁性材から構成されている、請求項1又は2に記載の固体電池。 - 平面視で、前記保護層と前記電極層との間に位置する前記緩衝部が、前記樹脂非含有絶縁性材から構成されている、請求項1~3のいずれかに記載の固体電池。
- 平面視で、前記緩衝部および該緩衝部に接する前記保護層の双方が前記樹脂非含有絶縁性材から構成されている、請求項4に記載の固体電池。
- 平面視で、前記電極層と、該電極層の引出し部と接する前記外部端子とは対極側の外部端子との間に位置する前記緩衝部が、前記樹脂非含有絶縁性材から構成されている、請求項1~5のいずれかに記載の固体電池。
- 平面視で、単一の前記電極層を取り囲む前記緩衝部の全体が前記樹脂非含有絶縁性材から構成されている、請求項1~6のいずれかに記載の固体電池。
- 前記保護層および前記緩衝部の前記樹脂非含有絶縁性材から構成される領域の双方が水蒸気透過防止可能となっている、請求項1~7のいずれかに記載の固体電池。
- 前記樹脂非含有絶縁性材が、ガラスおよびセラミックスを含んで成る、請求項1~8のいずれかに記載の固体電池。
- 平面視で、前記正極層および前記負極層の各々の輪郭が前記固体電解質層の輪郭よりも内側に位置している、請求項1~9のいずれかに記載の固体電池。
- 断面視で、前記保護層のコーナー部分が湾曲状となっている、請求項1~10のいずれかに記載の固体電池。
- 前記正極層および前記負極層は、リチウムイオンを吸蔵放出可能な層となっている、請求項1~11のいずれかに記載の固体電池。
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