WO2021220994A1 - 蓄電セル、蓄電装置及び蓄電装置の製造方法 - Google Patents

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adhesive layer
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秋山泰有
鈴木信司
伊藤信清
山下裕介
水谷英二
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株式会社豊田自動織機
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    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present disclosure relates to a power storage cell, a power storage device, and a method for manufacturing the power storage device.
  • Patent Document 1 discloses a power storage element including a bagged positive electrode plate in which an adhesive layer provided on the surface of the separator is adhered to a tab of the positive electrode plate.
  • the separator may shrink.
  • the present disclosure provides a power storage cell, a power storage device, and a method for manufacturing the power storage device that can suppress shrinkage of the separator.
  • the storage cell includes a positive electrode having a first current collector, a positive electrode active material layer provided on one surface of the first current collector, a second current collector, and the above.
  • a negative electrode having a negative electrode active material layer provided on one surface of the second current collector and laminated with respect to the positive electrode so that the negative electrode active material layer faces the positive electrode active material layer.
  • a separator having a base material layer and arranged between the positive electrode and the negative electrode, and the first current collector and the second current collector formed between the first current collector and the second current collector, and the first current collector and the second collector.
  • a spacer bonded to at least one of the second current collectors is provided, and the separator has a central portion overlapping the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer when viewed from the stacking direction of the positive electrode and the negative electrode.
  • the separator has an edge portion that surrounds the central portion and does not overlap the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer, and the separator is formed on the first surface of the base material layer at least at the edge portion of the separator. It has a first adhesive layer provided and a second adhesive layer provided on the second surface of the base material layer, and either one of the first current collector and the second current collector is provided. The spacer is adhered to the first adhesive layer at the edge portion of the separator, and the spacer is adhered to the second adhesive layer at the edge portion of the separator.
  • the edge of the separator is adhered to either one of the first current collector and the second current collector and the spacer, so that the shrinkage of the separator can be suppressed.
  • the first adhesive layer and the second adhesive layer may be provided at the central portion of the separator, respectively.
  • the first adhesive layer and the second adhesive layer can be adhered to the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer.
  • One of the first adhesive layer and the second adhesive layer is adhered to one of the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer, and the other of the first adhesive layer and the second adhesive layer is the positive electrode active material. It may be adhered to the other of the material layer and the negative electrode active material layer. In this case, even when the active material layer shrinks, it is possible to suppress a decrease in the contact area between the adhesive layer and the active material layer.
  • the spacer may be adhered to the end face of the first adhesive layer and the end face of the second adhesive layer. In this case, the adhesiveness between the separator and the spacer is improved.
  • At least one of the first adhesive layer and the second adhesive layer may contain a thermosetting adhesive.
  • the thermosetting adhesive does not melt. Therefore, the separator can be more reliably attached to either one of the first current collector and the second current collector or the spacer.
  • the first adhesive layer may be adhered to the one surface of the second current collector.
  • the spacer reacts with the electrolyte using the second current collector as a catalyst, the spacer deteriorates, and the adhesive force between the spacer and the second current collector decreases. there's a possibility that. Even in such a case, the progress of deterioration of the spacer can be delayed by arranging the end portion of the separator at the interface between the second current collector and the spacer.
  • the surface roughness of the one surface is the surface of the other surface opposite to the one surface. It may be larger than the roughness. In this case, since the contact area between the first adhesive layer and one surface is increased, the adhesiveness between the first adhesive layer and one surface is improved.
  • the power storage device includes a laminated body including a plurality of stacked power storage cells, and the plurality of power storage cells include the above-mentioned power storage cells.
  • the power storage device may further include a metal layer provided on the outer surface of the spacer of the power storage cell. In this case, it is possible to suppress the permeation of gas such as water vapor or oxygen through the spacer.
  • the power storage device further includes a pair of restraint plates that sandwich the laminate in the stacking direction of the laminate, and a current collector plate that is arranged between each of the pair of restraint plates and the laminate. May be good. In this case, a restraint load can be applied to the laminated body in the stacking direction by the pair of restraint plates.
  • the method for manufacturing a power storage device is a first electrode unit having a first electrode having a first current collector and a first active material layer provided on one surface of the first current collector.
  • the second electrode having the second current collector and the second active material layer provided on one surface of the second current collector is joined to the edge of the second current collector.
  • This is a step of preparing a second electrode unit having the spacer, wherein the second electrode has a polarity different from that of the first electrode, and the second active material layer sandwiches the separator and the first active material layer is interposed.
  • This is a step of alternately laminating the first electrode unit and the second electrode unit so as to face the material layer, and the separator is provided on the base material layer and the first surface of the base material layer.
  • a sealing body that seals the space between the first electrode and the second electrode by welding the spacers adjacent to each other in the step and the stacking direction of the first electrode unit and the second electrode unit.
  • the method for manufacturing the power storage device in the step of alternately stacking the first electrode unit and the second electrode unit or the step of charging / discharging the power storage device, for example, it is included in the heat generation or inside of the power storage device at the time of charging / discharging.
  • the first adhesive layer and the second adhesive layer each exhibit adhesiveness due to the moisture and the like.
  • the first adhesive layer at the edge of the separator is adhered to one surface of the first current collector.
  • the second adhesive layer at the edge of the separator is adhered to the spacer. Thereby, the shrinkage of the separator can be suppressed.
  • the present disclosure it is possible to provide a power storage cell, a power storage device, and a method for manufacturing the power storage device that can suppress the shrinkage of the separator.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing a power storage device according to an embodiment.
  • (A) to (d) of FIG. 2 are cross-sectional views showing each step of the manufacturing method of the power storage device of one embodiment.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view showing one step of the method for manufacturing the power storage device of one embodiment.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing a power storage device of another embodiment.
  • FIG. 5 is a schematic cross-sectional view showing a power storage device of another embodiment.
  • FIG. 6 is a schematic cross-sectional view showing a part of the power storage device of another embodiment.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing a power storage device according to an embodiment.
  • the power storage device 1 shown in FIG. 1 is a power storage module used for batteries of various vehicles such as forklifts, hybrid vehicles, and electric vehicles.
  • the power storage device 1 is a secondary battery such as a nickel hydrogen secondary battery or a lithium ion secondary battery.
  • the power storage device 1 may be an electric double layer capacitor or an all-solid-state battery. In this embodiment, a case where the power storage device 1 is a lithium ion secondary battery is illustrated.
  • the power storage device 1 is configured to include a cell stack 5 (laminated body) in which a plurality of power storage cells 2 are stacked (stacked) in the stacking direction.
  • the stacking direction of the plurality of storage cells 2 is simply referred to as a stacking direction.
  • the power storage device 1 has, for example, a rectangular shape having a side of 50 cm or more.
  • each storage cell 2 includes a positive electrode 11, a negative electrode 12, a separator 13, and a spacer 14.
  • the positive electrode 11 includes a first current collector 20 and a positive electrode active material layer 22 provided on one surface 20a of the first current collector 20.
  • the positive electrode 11 is, for example, a rectangular electrode when viewed from the stacking direction.
  • the negative electrode 12 includes a second current collector 21 and a negative electrode active material layer 23 provided on one surface 21a of the second current collector 21.
  • the negative electrode 12 is, for example, a rectangular electrode when viewed from the stacking direction.
  • the negative electrode 12 is laminated with respect to the positive electrode 11 so that the negative electrode active material layer 23 faces the positive electrode active material layer 22 in the stacking direction. That is, the opposite directions of the positive electrode 11 and the negative electrode 12 coincide with the stacking direction.
  • the positive electrode active material layer 22 and the negative electrode active material layer 23 are both formed in a rectangular shape.
  • the negative electrode active material layer 23 is formed to be one size larger than the positive electrode active material layer 22, and the entire formation region of the positive electrode active material layer 22 is located within the formation region of the negative electrode active material layer 23 when viewed from the stacking direction. doing.
  • the first current collector 20 has the other surface 20b, which is the surface opposite to the one surface 20a.
  • the positive electrode active material layer 22 is not formed on the other surface 20b.
  • the second current collector 21 has the other surface 21b, which is the surface opposite to the one surface 21a.
  • the negative electrode active material layer 23 is not formed on the other surface 21b.
  • the cell stack 5 is formed by stacking the storage cells 2 so that the other surface 20b of the first current collector 20 and the other surface 21b of the second current collector 21 are in contact with each other. As a result, the plurality of storage cells 2 are electrically connected in series.
  • the storage cells 2 and 2 adjacent to each other in the stacking direction form a pseudo bipolar electrode 10 having the first current collector 20 and the second current collector 21 in contact with each other as electrode bodies. That is, one bipolar electrode 10 includes a first current collector 20, a second current collector 21, a positive electrode active material layer 22, and a negative electrode active material layer 23.
  • a first current collector 20 is arranged as a terminal electrode at one end in the stacking direction.
  • a second current collector 21 is arranged as a terminal electrode at the other end in the stacking direction.
  • Each of the first current collector 20 and the second current collector 21 (hereinafter, also simply referred to as “current collector”) is the positive electrode active material layer 22 and the negative electrode active material during discharging or charging of the lithium ion secondary battery. It is a chemically inert electrical conductor that keeps the current flowing through the layer 23.
  • a metal material, a conductive resin material, a conductive inorganic material, or the like can be used as the material constituting the current collector.
  • the conductive resin material include a conductive polymer material and a resin in which a conductive filler is added to a non-conductive polymer material as needed.
  • the current collector may include a plurality of layers including one or more layers including the above-mentioned metal material or conductive resin material.
  • the surface of the current collector may be covered with a known protective layer.
  • a coating layer may be formed on the surface of the current collector by a known method such as plating or spray coating.
  • a carbon film may be provided on the surface of the current collector (for example, one side 20a and one side 21a).
  • the current collector may be formed in the form of, for example, a plate, a foil, a sheet, a film, a mesh, or the like.
  • an aluminum foil, a copper foil, a nickel foil, a titanium foil, a stainless steel foil, or the like can be used.
  • an aluminum foil, a copper foil, or a stainless steel foil is used as the current collector, the mechanical strength of the current collector can be ensured.
  • the current collector may be an alloy foil or a clad foil of the above metal, or may have a metal plating film formed on one side of the metal foil.
  • the first current collector 20 is an aluminum foil and the second current collector 21 is a copper foil.
  • its thickness may be, for example, 1 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • the positive electrode active material layer 22 contains a positive electrode active material that can occlude and release charge carriers such as lithium ions.
  • a positive electrode active material for example, a lithium composite metal oxide having a layered rock salt structure, a metal oxide having a spinel structure, a polyanion-based compound, or the like that can be used as a positive electrode active material for a lithium ion secondary battery may be adopted. .. Further, two or more kinds of positive electrode active materials may be used in combination.
  • the positive electrode active material layer 22 contains olivine-type lithium iron phosphate (LiFePO 4 ) as a polyanion compound.
  • the negative electrode active material layer 23 can be used without particular limitation as long as it is a simple substance, alloy or compound capable of storing and releasing charge carriers such as lithium ions.
  • examples of the negative electrode active material include Li, carbon, a metal compound, an element capable of alloying with lithium, or a compound thereof.
  • Examples of carbon include natural graphite, artificial graphite, hard carbon (non-graphitizable carbon) and soft carbon (easy graphitizable carbon).
  • Examples of artificial graphite include highly oriented graphite and mesocarbon microbeads.
  • elements that can be alloyed with lithium include, for example, silicon and tin.
  • the negative electrode active material layer 23 contains graphite as carbon.
  • Each of the positive electrode active material layer 22 and the negative electrode active material layer 23 is a conductive auxiliary agent, a binder, and an electrolyte (polymer matrix) for increasing electrical conductivity, if necessary.
  • an electrolyte polymer matrix
  • electrolyte supporting salt lithium salt
  • the components contained in the active material layer, the compounding ratio of the components, and the thickness of the active material layer are not particularly limited, and conventionally known knowledge about a lithium ion secondary battery can be appropriately referred to.
  • the thickness of the active material layer is, for example, 2 to 150 ⁇ m.
  • a conventionally known method such as a roll coating method may be used.
  • a heat-resistant layer may be provided on the surface (one side or both sides) of the current collector or the surface of the active material layer.
  • the heat-resistant layer contains, for example, inorganic particles and a binder, and may also contain additives such as a thickener.
  • the conductive auxiliary agent is added to increase the conductivity of the positive electrode 11 or the negative electrode 12.
  • the conductive auxiliary agent is, for example, acetylene black, carbon black, graphite or the like.
  • binder examples include fluororesins such as polyvinylidene fluoride, polytetrafluoroethylene and fluororubber, thermoplastic resins such as polypropylene and polyethylene, imide resins such as polyimide and polyamideimide, alkoxysilyl group-containing resins and polyacrylics.
  • Acrylic resins such as acids and polymethacrylic acids, styrene-butadiene rubber (SBR), carboxymethyl cellulose (CMC), sodium alginates, alginates such as ammonium alginate, water-soluble cellulose ester crosslinked products, starch-acrylic acid graft polymers. It can be exemplified.
  • SBR styrene-butadiene rubber
  • CMC carboxymethyl cellulose
  • sodium alginates alginates
  • alginates such as ammonium alginate
  • water-soluble cellulose ester crosslinked products starch-acrylic acid graft polymers.
  • solvent for example, water, N-methyl
  • the separator 13 separates the positive electrode 11 and the negative electrode 12 and allows a charge carrier such as lithium ion to pass through while preventing a short circuit due to contact between the two electrodes.
  • the separator 13 is arranged between the positive electrode 11 and the negative electrode 12. The separator 13 prevents a short circuit between the adjacent bipolar electrodes 10 and 10 when the storage cell 2 is stacked.
  • the separator 13 includes a base material layer 13a, a first adhesive layer 13b provided on the first surface 13aa of the base material layer 13a, and a second surface 13ab of the base material layer 13a which is a surface opposite to the first surface 13aa. It has a second adhesive layer 13c provided on the.
  • the separator 13 surrounds the central portion 13d overlapping the positive electrode active material layer 22 and the negative electrode active material layer 23 and the central portion 13d of the separator 13 when viewed from the stacking direction of the positive electrode 11 and the negative electrode 12, and the positive electrode active material layer 22 and the negative electrode. It has an edge portion 13e that does not overlap the active material layer 23, and a connecting portion that connects the central portion 13d and the edge portion 13e of the separator 13.
  • the first adhesive layer 13b and the second adhesive layer 13c are provided at least on the edge portion 13e of the separator 13.
  • the first adhesive layer 13b is also provided at the central portion 13d of the separator 13. That is, the first adhesive layer 13b is provided on the entire surface of the first surface 13aa of the base material layer 13a. The first adhesive layer 13b is adhered to the positive electrode active material layer 22. The first adhesive layer 13b prevents misalignment between the positive electrode 11 and the base material layer 13a.
  • the second adhesive layer 13c is also provided at the central portion 13d of the separator 13. That is, the second adhesive layer 13c is provided on the entire surface of the second surface 13ab of the base material layer 13a. The second adhesive layer 13c is adhered to the negative electrode active material layer 23. The second adhesive layer 13c prevents misalignment between the negative electrode 12 and the base material layer 13a.
  • the base material layer 13a may be, for example, a porous sheet or a non-woven fabric containing a polymer that absorbs and retains an electrolyte.
  • a porous film made of polypropylene (PP) is used as the material constituting the base material layer 13a.
  • the material constituting the base material layer 13a may be a woven fabric or a non-woven fabric made of polypropylene, methyl cellulose or the like.
  • the base material layer 13a may have a single-layer structure or a multi-layer structure.
  • the multilayer structure may have, for example, an adhesive layer, a ceramic layer as a heat-resistant layer, and the like.
  • the base material layer 13a may be impregnated with an electrolyte.
  • the base material layer 13a itself may be composed of an electrolyte such as a polymer solid electrolyte or an inorganic solid electrolyte.
  • Examples of the electrolyte impregnated in the base material layer 13a include a liquid electrolyte (electrolytic solution) containing a non-aqueous solvent and an electrolyte salt dissolved in the non-aqueous solvent, or a polymer gel containing an electrolyte held in a polymer matrix. Examples include electrolytes.
  • LiClO 4 , LiAsF 6 , LiPF 6 , LiBF 4 , LiCF 3 SO 3 , LiN (FSO 2 ) 2 , LiN (CF 3 SO 2 ) 2 are used as the electrolyte salts.
  • other known lithium salts can be used.
  • non-aqueous solvent known solvents such as cyclic carbonates, cyclic esters, chain carbonates, chain esters and ethers can be used. In addition, you may use these known solvent materials in combination of 2 or more types.
  • Each of the first adhesive layer 13b and the second adhesive layer 13c may contain a thermosetting adhesive or a thermoplastic adhesive, and is an adhesive that solidifies by reacting with moisture such as an electrolytic solution (moisture-curable adhesive). Agent) may be included.
  • the moisture-curable adhesive may be solidified at a temperature higher than the operating temperature (for example, normal temperature) of the power storage device 1, for example. When an ester-based electrolytic solution is used, the moisture-curable adhesive may solidify at 80 ° C. or lower.
  • the thermosetting adhesive may contain a thermosetting resin such as an epoxy resin or a phenol resin.
  • the thermoplastic adhesive may contain a thermoplastic resin such as polyethylene, polypropylene, polyvinylidene fluoride (PVDF).
  • PVDF polyvinylidene fluoride
  • the spacer 14 is formed at least between the first current collector 20 and the second current collector 21, and is joined or fixed to the first current collector 20 and the second current collector 21.
  • the spacer 14 contains an insulating material and prevents a short circuit by insulating between the first current collector 20 and the second current collector 21.
  • the spacer 14 contains acid-modified polyethylene which is a resin as an insulating material.
  • the material of the spacer 14 in addition to the acid-modified polyethylene, for example, polyethylene (PE), polystyrene (PS), ABS resin, polypropylene (PP), modified polypropylene (modified PP), and acrylonitrile styrene (AS) resin can be used. Can be used.
  • the spacer 14 extends along at least one of the edge portion 20e of the first current collector 20 and the edge portion 21e of the second current collector 21, and the positive electrode active material layer 22 and the negative electrode active material layer 22 extend. It is a frame surrounding at least one of 23.
  • the spacer 14 also functions as a sealing portion for sealing the space S between the positive electrode 11 and the negative electrode 12.
  • the spacer 14 arranged in each storage cell 2 has a portion arranged between the pair of current collectors and a portion extending outward from the edge portion of the current collectors, and is a cell stack. The portions extending to the outside of the spacers 14 adjacent to each other in the stacking direction of 5 are joined and integrated. A plurality of spacers 14 are integrated to form a sealing body 14a.
  • the space S surrounded by the spacer 14, the positive electrode 11 and the negative electrode 12 contains an electrolyte (electrolyte solution) impregnated in the base material layer 13a of the separator 13.
  • the spacer 14 has a rectangular frame shape when viewed from the stacking direction, and is adhered to the edge portion 21e of the second current collector 21.
  • the sealing body 14a extends in the stacking direction from the first current collector 20 arranged at one end in the stacking direction of the cell stack 5 to the second current collector 21 arranged at the other end in the stacking direction.
  • the sealing body 14a is a tubular member. Such a sealing body 14a is formed by welding a plurality of resin frames 25 to each other as described later (see FIG. 2).
  • the spacer 14 can prevent the permeation of the electrolyte by sealing the space S between the positive electrode 11 and the negative electrode 12. Further, the spacer 14 can prevent moisture from entering the space S from the outside of the power storage device 1 by sealing the space S between the positive electrode 11 and the negative electrode 12. Further, the spacer 14 can prevent the gas generated from the positive electrode 11 or the negative electrode 12 from leaking to the outside of the power storage device 1 due to, for example, a charge / discharge reaction.
  • one surface 20a of the first current collector 20 is adhered to the first adhesive layer 13b at the edge portion 13e of the separator 13. That is, one surface 20a of the first current collector 20 includes an adhesive surface 20aa adhered to the first adhesive layer 13b.
  • One surface 20a of the first current collector 20 includes a formed region in which the positive electrode active material layer 22 is formed and a non-formed region in which the positive electrode active material layer 22 is not formed. The non-formed region includes an adhesive surface 20aa provided around the formed region and adhered to the first adhesive layer 13b.
  • the spacer 14 is adhered to the second adhesive layer 13c at the edge 13e of the separator 13.
  • the spacer 14 may be adhered to the end surface 13bs of the first adhesive layer 13b and the end surface 13cs of the second adhesive layer 13c.
  • the edge portion 13e of the separator 13 is sandwiched between the adhesive surface 20aa and the spacer 14.
  • the edge portion 13e of the separator 13 is embedded in the spacer 14.
  • the edge portion 13e of the separator 13 is adhered to the first current collector 20 and the spacer 14, so that the edge portion 13e of the separator 13 is fixed and the separator is separated.
  • the contraction or misalignment of 13 can be suppressed.
  • the edge portion 13e of the separator 13 of the present embodiment is not only adhered to a current collector on one surface, but also adhered to a spacer 14 whose other surface is adhered and fixed to another current collector. Since the spacer 14 is arranged in a fixed state at the end of the power storage cell 2, even if the adhesive force between one surface of the edge 13e of the separator 13 and the current collector is reduced, the edge 13e of the separator 13 remains.
  • the shrinkage of the separator 13 is compared with the case where the edge portion 13e of the separator 13 is not adhered anywhere, or the case where the edge portion 13e of the separator 13 is adhered only to the current collector. Is suppressed. Therefore, it is possible to suppress a short circuit between the positive electrode and the negative electrode due to heat shrinkage of the separator 13. Further, since the positive electrode active material layer 22 and the negative electrode active material layer 23 repeat expansion and contraction, there is a possibility that a gap may be formed between the electrode and the separator due to the influence of residual stress and the like.
  • the adhesive layer 13c can suppress the spread of the distance between the one surface 20a of the first current collector 20 and the one surface 21a of the second current collector 21, and can suppress the deterioration of the battery performance.
  • first adhesive layer 13b and the second adhesive layer 13c are provided at the central portion 13d of the separator 13
  • the first adhesive layer 13b and the second adhesive layer 13c are attached to the positive electrode active material layer 22 and the negative electrode active material layer 23, respectively. Each can be glued.
  • the positive electrode active material layer 22 or the negative electrode active material layer 23 repeats expansion and contraction, a gap may be formed between the electrode and the separator due to the influence of residual stress or the like, but the first adhesive layer 13b is the positive electrode active material. Since it is adhered to the layer 22 and the second adhesive layer 13c is adhered to the negative electrode active material layer 23, it is possible to suppress an increase in the distance between the positive electrode active material layer 22 and the negative electrode active material layer 23. As a result, the increase in the electric resistance value of the power storage device 1 is reduced, so that the decrease in the capacity of the power storage device 1 can be suppressed.
  • the distance between the current collectors in the central portion 13d of the power storage device 1 becomes large. Even in such a case, since the first adhesive layer 13b and the second adhesive layer 13c are adhered to the positive electrode active material layer 22 and the negative electrode active material layer 23 at the central portion 13d of the separator 13, respectively, from the stacking direction. In the central portion 13d of the power storage device 1 seen, the spread of the distance between the one surface 20a of the first current collector 20 and the one surface 21a of the second current collector 21 can be suppressed.
  • the adhesive area between the separator 13 and the spacer 14 becomes large, so that the separator 13 can be more firmly bonded to the spacer 14. You will be able to adhere to.
  • thermosetting adhesive does not melt even if the storage cell 2 is heated after the thermosetting adhesive is cured. Therefore, the separator 13 can be more reliably attached to the first current collector 20 or the spacer 14.
  • FIG. 2 (a) to 2 (d) and FIG. 3 are cross-sectional views showing each step of the method for manufacturing the power storage device of one embodiment.
  • the power storage device 1 can be manufactured, for example, as follows.
  • the positive electrode unit U1 (first electrode unit) is prepared.
  • the positive electrode unit U1 has a positive electrode 11 (first electrode) having a positive electrode active material layer 22 (first active material layer) provided on one surface 20a of the first current collector 20 and the first current collector 20. ..
  • the positive electrode unit U1 has a separator 13 provided on one surface 20a of the first current collector 20. The separator 13 is arranged so as to cover the positive electrode active material layer 22.
  • the separator 13 comprises a base material layer 13a, a first adhesive layer 13b provided on the first surface 13aa of the base material layer 13a, and a second adhesive layer 13c provided on the second surface 13ab of the base material layer 13a.
  • the first adhesive layer 13b at the edge portion 13e of the separator 13 is arranged so as to face one surface 20a of the first current collector 20.
  • the first adhesive layer 13b at the edge portion 13e of the separator 13 may be adhered to one surface 20a of the first current collector 20.
  • the thermosetting adhesive is uncured, but one surface of the first current collector 20. It has adhesiveness to 20a.
  • the negative electrode unit U2 (second electrode unit) is prepared.
  • the negative electrode unit U2 has a negative electrode 12 (polarity different from that of the first electrode) having a negative electrode active material layer 23 (second active material layer) provided on one surface 21a of the second current collector 21 and the second current collector 21.
  • the second electrode and the resin frame 25 (spacer) joined to the edge portion 21e of the second current collector 21.
  • the electrolytic solution may be supplied into the resin frame 25.
  • the positive electrode unit U1 and the negative electrode unit U2 are alternately laminated so that the negative electrode active material layer 23 faces the positive electrode active material layer 22 with the separator 13 interposed therebetween.
  • the edge portion 13e of the separator 13 is arranged between one surface 20a of the first current collector 20 and the resin frame 25.
  • the first adhesive layer 13b at the edge 13e of the separator 13 faces one surface 20a of the first current collector 20.
  • the second adhesive layer 13c at the edge 13e of the separator 13 faces the resin frame 25.
  • the plurality of resin frames 25 are arranged so as to be separated from each other in the stacking direction of the positive electrode unit U1 and the negative electrode unit U2.
  • the space S between the positive electrode 11 and the negative electrode 12 is created by welding the resin frames 25 adjacent to each other in the stacking direction of the positive electrode unit U1 and the negative electrode unit U2.
  • a sealing body 14a to be sealed is formed. For example, by pressing a hot plate against the outer peripheral surface 25s of each resin frame 25, adjacent resin frames 25 are welded to each other.
  • the power storage device 1 including the positive electrode 11, the negative electrode 12, and the separator 13 is charged and discharged (activation step).
  • charging / discharging is performed with the positive electrode 11, the negative electrode 12, and the separator 13 constrained in the stacking direction.
  • the power storage device 1 is restrained by sandwiching the power storage device 1 between the pair of restraint members 30.
  • a positive electrode current collector plate 40 electrically connected to the first current collector 20 is arranged between one of the restraint members 30 and the first current collector 20 arranged at one end in the stacking direction.
  • An insulating plate 41 is arranged between the positive electrode current collector plate 40 and one of the restraint members 30.
  • a negative electrode current collector plate 50 electrically connected to the second current collector 21 is arranged between the other restraint member 30 and the second current collector 21 arranged at the other end in the stacking direction.
  • An insulating plate 51 is arranged between the negative electrode current collector plate 50 and the other restraint member 30.
  • the power storage device 1 restrained by a pair of restraint members 30 is arranged in a constant temperature bath, and a current is generated between the positive electrode current collector plate 40 and the negative electrode current collector plate 50. It is done by flowing.
  • the restraint by the pair of restraint members 30 is released, and the power storage device 1 is taken out. In this way, the power storage device 1 can be manufactured.
  • the first adhesive layer 13b and the second adhesive layer 13c contain a thermosetting adhesive
  • the first adhesive layer 13b and the second adhesive layer 13c are cured by the heat generated by the power storage device 1 (for example, 90 ° C.).
  • the first adhesive layer 13b at the edge 13e of the separator 13 is adhered to the adhesive surface 20aa of one surface 20a of the first current collector 20.
  • the second adhesive layer 13c at the edge 13e of the separator 13 is adhered to the spacer 14.
  • the edge portion 13e of the separator 13 is sandwiched between the adhesive surface 20aa of one surface 20a of the first current collector 20 and the spacer 14. Thereby, the shrinkage of the separator 13 can be suppressed.
  • the first adhesive layer 13b and the second adhesive layer 13c contain a thermoplastic adhesive
  • the first adhesive layer 13b is adhered to the adhesive surface 20aa by thermocompression bonding in the step of laminating the positive electrode unit and the negative electrode unit, and the second adhesive layer is adhered.
  • the layer 13c is adhered to the spacer 14.
  • the first adhesive layer 13b and the second adhesive layer 13c contain a moisture-curable adhesive
  • the first adhesive layer is reacted with the moisture of the electrolytic solution dropped in the resin frame 25.
  • the adhesive layer 13b is adhered to the adhesive surface 20aa, and the second adhesive layer 13c is adhered to the spacer 14.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing a power storage device of another embodiment.
  • the power storage device 1a shown in FIG. 4 includes a power storage device 1 of FIG. 1, a pair of restraint plates 31, a positive electrode current collector plate 40, and a negative electrode current collector plate 50.
  • the pair of restraint plates 31 sandwich the power storage device 1, the positive electrode current collector plate 40, and the negative electrode current collector plate 50 in the stacking direction of the cell stack 5.
  • the pair of restraint plates 31 are connected to each other by fastening members such as bolts 32 and nuts 33.
  • the positive electrode current collector plate 40 is arranged between one of the restraint plates 31 and the first current collector 20 arranged at one end in the stacking direction.
  • An insulating plate 41 is arranged between the positive electrode current collector plate 40 and one of the restraint plates 31.
  • the negative electrode current collector plate 50 is arranged between the other restraint plate 31 and the second current collector 21 arranged at the other end in the stacking direction.
  • An insulating plate 51 is arranged between the negative electrode current collector plate 50 and the other restraint plate 31.
  • the same effect as that of the power storage device 1 can be obtained in the power storage device 1a. Further, the pair of restraint plates 31 can apply a restraint load to the cell stack 5 in the stacking direction.
  • the power storage device 1a can be manufactured by the same method as that of the power storage device 1.
  • FIG. 5 is a schematic cross-sectional view showing a power storage device of another embodiment.
  • the edge portion 13e of the separator 13 is adhered to the one surface 21a of the second current collector 21 instead of the one surface 20a of the first current collector 20.
  • It has the same configuration as the current collector 1 of the above. That is, the power storage device 1b has a configuration in which the positive electrode 11 and the negative electrode 12 are exchanged in the power storage device 1 of FIG. 1 and the separator 13 is turned upside down. Therefore, in the power storage device 1b, one surface 21a of the second current collector 21 has an adhesive surface 21aa adhered to the first adhesive layer 13b at the edge portion 13e of the separator 13. In this case, the second adhesive layer 13c at the edge 13e of the separator 13 is adhered to the spacer 14.
  • the spacer 14 (for example, resin) reacts with the spacer 14 (for example, resin) using the second current collector 21 (for example, copper) as a catalyst, and the spacer 14 deteriorates. Sometimes. Even in such a case, the deterioration of the spacer 14 can be delayed by arranging the edge portion 13e of the separator 13 at the interface between the second current collector 21 and the spacer 14.
  • the negative electrode active material layer 23 of the negative electrode 12 is graphite and the positive electrode active material layer 22 of the positive electrode 11 is olivine-type lithium iron phosphate
  • the negative electrode active material layer 23 is softer than the positive electrode active material layer 22.
  • the power storage device 1b can be manufactured by the same method as that of the power storage device 1.
  • a positive electrode unit including the positive electrode 11 and the resin frame 25 is prepared.
  • the negative electrode unit including the negative electrode 12 and the separator 13 is prepared. Then, after supplying the electrolytic solution into the resin frame 25 of the positive electrode unit, the positive electrode unit and the negative electrode unit are laminated.
  • FIG. 6 is a schematic cross-sectional view showing a part of the power storage device of another embodiment.
  • the power storage device shown in FIG. 6 has the same configuration as the power storage device 1 of FIG. 1 except that one surface 20a of the first current collector 20 is roughened.
  • the roughened region may be only the adhesive surface 20aa, but in the present embodiment, the entire one side 20a of the first current collector 20 is roughened.
  • the surface roughness (arithmetic mean roughness Ra) of one surface 20a of the first current collector 20 is larger than the surface roughness of the other surface 20b of the first current collector 20.
  • the overall surface roughness of the one surface 20a of the first current collector 20 is that of the other surface 20b of the first current collector 20. It may be larger than the overall surface roughness.
  • the surface roughness of the adhesive surface 20aa of the first current collector 20 is the entire surface of the other surface 20b of the first current collector 20. It should be larger than the roughness.
  • the surface roughness of the surface 20a is, for example, 50 to 300 ⁇ m.
  • the other surface 20b is, for example, a smooth surface, but may be roughened.
  • a plurality of protrusions 20p protruding in the stacking direction are provided on the one side 20a.
  • the protrusion 20p is arranged in the first adhesive layer 13b. That is, the height of the protrusion 20p is smaller than the thickness of the first adhesive layer 13b.
  • the first adhesive layer 13b enters the recess formed between the adjacent protrusions 20p, and the anchor effect is exhibited.
  • the protrusion 20p has a constricted portion between the base end and the tip end, for example.
  • the protrusion 20p has an overhang portion between the proximal end and the distal end.
  • the protrusion 20p has an expansion portion whose diameter increases from the proximal end side to the distal end side and a reduction portion whose diameter decreases from the proximal end side toward the distal end side.
  • the anchor effect can be further enhanced by the plurality of protrusions 20p having the constricted portion.
  • FIG. 6 is a schematic view, and the size, shape, density, and the like of the protrusion 20p are not particularly limited.
  • the protrusion 20p may be formed by electrolytic plating or by etching.
  • the protrusion 20p may have a shape that tapers from the proximal end side toward the distal end side, for example.
  • the other surface 20b of the first current collector 20 comes into contact with the other surface 21b of the second current collector 21 of the adjacent power storage cell 2.
  • the other surface 20b of the first current collector 20 and the other surface 21b of the second current collector 21 are smooth surfaces, the contact resistance between the first current collector 20 and the second current collector 21 is reduced. ..
  • the surface roughness of one surface 20a of the first current collector 20 may be larger than the surface roughness of the other surface 20b of the first current collector 20.
  • the surface roughness of one surface 21a of the second current collector 21 may be larger than the surface roughness of the other surface 21b of the second current collector 21.
  • the separator 13 may be formed, for example, by applying a separator material to the positive electrode active material layer 22 or the negative electrode active material layer 23.
  • the first adhesive layer 13b may be partially (discontinuously, intermittently) provided on the first surface 13aa of the base material layer 13a.
  • the second adhesive layer 13c may be provided partially (discontinuously, intermittently) on the second surface 13ab of the base material layer 13a.
  • the spacer 14 may be a frame in which a plurality of members are combined so as to surround the positive electrode active material layer 22 or the negative electrode active material layer 23.
  • the spacer 14 may be discontinuously provided along the edge portion 20e of the first current collector 20 or the edge portion 21e of the second current collector 21. In this case, the material of the spacer 14 can be reduced.
  • the edge portion 20e of the first current collector 20 and the edge portion 21e of the second current collector 21 may be arranged so as to be exposed from the spacer 14.
  • the material of the spacer 14 can be reduced as compared with the configuration in which the edge portion 20e of the first current collector 20 and the edge portion 21e of the second current collector 21 are embedded in the spacer 14.
  • a metal layer 15 may be formed on the outer surface (outer peripheral surface) of the spacer 14.
  • the metal layer 15 extends in the stacking direction from the first current collector 20 arranged at one end in the stacking direction of the cell stack 5 to the second current collector 21 arranged at the other end in the stacking direction.
  • the metal layer 15 may be laminated on the outer surface of the spacer 14 by, for example, the adhesive layer 16, or may be formed so as to come into contact with the outer surface of the spacer 14 without the intervention of the adhesive layer 16. In that case, for example, the metal layer 15 may be formed by vapor deposition, or the metal layer 15 may be formed by welding a metal foil to the outer surface of the spacer 14. After forming the sealing body 14a, the metal layer 15 is laminated on the outer surface of the sealing body 14a (the outer surface of the spacer 14) by, for example, the adhesive layer 16.
  • the resin layer 17 may be further formed on the outer surface of the metal layer 15.
  • the metal layer 15 can suppress the permeation of gas such as water vapor or oxygen through the spacer 14. As a result, the deterioration of the battery performance of the power storage devices 1, 1a and 1b due to the gas can be suppressed.
  • the spacer 14 may contain ceramic or the like as an insulating material.
  • the spacer 14 may be made of a material having high elasticity such as rubber.
  • the negative electrode unit U2 may be prepared before the preparation of the positive electrode unit U1, may be performed after the preparation of the positive electrode unit U1, or may be performed at the same time as the preparation of the positive electrode unit U1.
  • the positive electrode unit U1 does not have to have the separator 13.
  • the separator 13 may be arranged between the positive electrode unit U1 and the negative electrode unit U2 in the step of laminating the positive electrode unit and the negative electrode unit.
  • the power storage device 1 may be charged and discharged without restraint.
  • a pair of restraint plates 31, bolts 32, and nuts 33 may be used instead of the pair of restraint members 30. .. In this case, it is not necessary to release the restraint by the pair of restraint plates 31 after the activation step.
  • Power storage device Power storage cell 5 cell stack (laminated body) 11 Positive electrode (first electrode) 12 Negative electrode (second electrode) 13 Separator 13a Base material layer 13aa 1st surface 13ab 2nd surface 13b 1st adhesive layer 13c 2nd adhesive layer 13d Central part 13e, 20e, 21e Edge part 14 Spacer 15 Metal layer 20 1st current collector 20a, 21a One side 20b, 21b Opposite surface 20aa, 21aa Adhesive surface 21 Second current collector 22 Positive electrode active material layer (first active material layer) 23 Negative electrode active material layer (second active material layer) 25 Resin frame 31 Restraint plate S space U1 Positive electrode unit (first electrode unit) U2 negative electrode unit (second electrode unit)

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Abstract

蓄電セル（２）は、正極（１１）と負極（１２）とセパレータ（１３）とスペーサ（１４）とを備える。正極（１１）は、第１集電体（２０）と、第１集電体（２０）の一方面（２０ａ）に設けられた正極活物質層（２２）とを有する。負極（１２）は、第２集電体（２１）と、第２集電体（２１）の一方面（２１ａ）に設けられた負極活物質層（２３）とを有する。セパレータ（１３）は、基材層（１３ａ）と第１接着層（１３ｂ）と第２接着層（１３ｃ）とを有する。第１集電体（２０）の一方面（２０ａ）は、セパレータ（１３）の縁部（１３ｅ）における第１接着層（１３ｂ）に接着される。スペーサ（１４）は、セパレータ（１３）の縁部（１３ｅ）における第２接着層（１３ｃ）に接着される。

Description

蓄電セル、蓄電装置及び蓄電装置の製造方法
　本開示は、蓄電セル、蓄電装置及び蓄電装置の製造方法に関する。
　特許文献１には、セパレータの表面に設けられた接着層が正極板のタブに接着されている袋詰正極板を備える蓄電素子が開示されている。
特開２０１８－１５２２３６号公報
　上記蓄電素子では、タブに対するセパレータの接着力が低下すると、セパレータが収縮する可能性がある。
　本開示は、セパレータの収縮を抑制できる蓄電セル、蓄電装置及び蓄電装置の製造方法を提供する。
　本開示の一側面に係る蓄電セルは、第１集電体と、前記第１集電体の一方面に設けられた正極活物質層と、を有する正極と、第２集電体と、前記第２集電体の一方面に設けられた負極活物質層と、を有し、前記負極活物質層が前記正極活物質層と対向するように前記正極に対して積層配置された負極と、基材層を有し、前記正極と前記負極との間に配置されたセパレータと、前記第１集電体と前記第２集電体との間に形成され、前記第１集電体及び前記第２集電体の少なくとも一方に接合されたスペーサと、を備え、前記セパレータは、前記正極と前記負極の積層方向から見て、前記正極活物質層及び前記負極活物質層に重なる中央部と、前記中央部を取り囲むとともに前記正極活物質層及び前記負極活物質層に重ならない縁部とを有し、前記セパレータは、少なくとも前記セパレータの前記縁部において、前記基材層の第１面に設けられた第１接着層と、前記基材層の第２面に設けられた第２接着層と、を有し、前記第１集電体及び前記第２集電体のいずれか一方は、前記セパレータの前記縁部における前記第１接着層に接着され、前記スペーサは、前記セパレータの前記縁部における前記第２接着層に接着される。
　上記蓄電セルによれば、セパレータの縁部が、第１集電体及び第２集電体のいずれか一方とスペーサとに接着されるので、セパレータの収縮を抑制できる。
　前記第１接着層及び前記第２接着層は、前記セパレータの前記中央部にそれぞれ設けられてもよい。この場合、第１接着層及び第２接着層を正極活物質層及び負極活物質層に接着することができる。
　前記第１接着層及び前記第２接着層の一方は、前記正極活物質層及び前記負極活物質層の一方に接着され、前記第１接着層及び前記第２接着層の他方は、前記正極活物質層及び前記負極活物質層の他方に接着されてもよい。この場合、活物質層が収縮した場合であっても、接着層と活物質層との接触面積の低下を抑制できる。
　前記スペーサは、前記第１接着層の端面及び前記第２接着層の端面に接着されてもよい。この場合、セパレータとスペーサとの間の接着性が向上する。
　前記第１接着層及び前記第２接着層の少なくとも一方は、熱硬化性接着剤を含んでもよい。この場合、熱硬化性接着剤の硬化後に蓄電セルが加熱されても、熱硬化性接着剤は溶けない。そのため、第１集電体及び第２集電体のいずれか一方又はスペーサにセパレータをより確実に取り付けることができる。
　前記第１接着層は、前記第２集電体の前記一方面に接着されてもよい。負極では、第２集電体とスペーサとの界面において、第２集電体を触媒としてスペーサと電解質とが反応してスペーサの劣化が進み、スペーサと第２集電体との接着力が低下する可能性がある。そのような場合であっても、第２集電体とスペーサとの界面にセパレータの端部が配置されることによって、スペーサの劣化の進行を遅らせることができる。
　前記第１集電体及び前記第２集電体のうち前記第１接着層に接着される集電体において、前記一方面の表面粗さは、前記一方面とは反対側の他方面の表面粗さよりも大きくてもよい。この場合、第１接着層と一方面との間の接触面積が増大するので、第１接着層と一方面との間の接着性が向上する。
　本開示の一側面に係る蓄電装置は、積層された複数の蓄電セルを含む積層体を備え、前記複数の蓄電セルは、上記蓄電セルを含む。
　上記蓄電装置によれば、セパレータの収縮を抑制できる。
　上記蓄電装置は、前記蓄電セルの前記スペーサの外表面に設けられた金属層を更に備えてもよい。この場合、スペーサを水蒸気又は酸素等のガスが透過することを抑制できる。
　上記蓄電装置は、前記積層体の積層方向において前記積層体を挟む一対の拘束板と、前記一対の拘束板のそれぞれと前記積層体との間に配置された集電板と、を更に備えてもよい。この場合、一対の拘束板によって積層方向において積層体に拘束荷重を付加できる。
　本開示の一側面に係る蓄電装置の製造方法は、第１集電体と前記第１集電体の一方面に設けられた第１活物質層とを有する第１電極を有する第１電極ユニットを準備する工程と、第２集電体と前記第２集電体の一方面に設けられた第２活物質層とを有する第２電極と、前記第２集電体の縁部に接合されたスペーサと、を有する第２電極ユニットを準備する工程であり、前記第２電極が前記第１電極と異なる極性を有する、工程と、前記第２活物質層がセパレータを挟んで前記第１活物質層と対向するように前記第１電極ユニットと前記第２電極ユニットとを交互に積層する工程であり、前記セパレータが、基材層と、前記基材層の第１面に設けられた第１接着層と、前記基材層の第２面に設けられた第２接着層と、を有し、前記セパレータの縁部が、前記第２集電体の前記一方面と前記スペーサとの間に配置され、前記セパレータの前記縁部における前記第１接着層が前記第２集電体の前記一方面に対向し、前記セパレータの前記縁部における前記第２接着層が前記スペーサに対向する、工程と、前記第１電極ユニット及び前記第２電極ユニットの積層方向において隣り合う前記スペーサ同士を溶着することによって、前記第１電極と前記第２電極との間の空間を封止する封止体を形成する工程と、前記封止体を形成した後、前記第１電極と前記第２電極と前記セパレータとを含む蓄電装置の充放電を行う工程と、を含む。
　上記蓄電装置の製造方法によれば、第１電極ユニットと第２電極ユニットとを交互に積層する工程又は蓄電装置の充放電を行う工程において、例えば充放電時の蓄電装置の発熱又は内部に含まれる水分等により第１接着層及び第２接着層がそれぞれ接着性を発揮する。その結果、セパレータの縁部における第１接着層は、第１集電体の一方面と接着される。セパレータの縁部における第２接着層は、スペーサと接着される。これにより、セパレータの収縮を抑制できる。
　本開示によれば、セパレータの収縮を抑制できる蓄電セル、蓄電装置及び蓄電装置の製造方法が提供され得る。
図１は、一実施形態の蓄電装置を示す概略的な断面図である。 図２の（ａ）～（ｄ）は、一実施形態の蓄電装置の製造方法の各工程を示す断面図である。 図３は、一実施形態の蓄電装置の製造方法の一工程を示す断面図である。 図４は、他の実施形態の蓄電装置を示す概略的な断面図である。 図５は、他の実施形態の蓄電装置を示す概略的な断面図である。 図６は、他の実施形態の蓄電装置の一部を示す概略的な断面図である。
　以下、添付図面を参照しながら本開示の実施形態が詳細に説明される。図面の説明において、同一又は同等の要素には同一符号が用いられ、重複する説明は省略される。
　図１は、一実施形態の蓄電装置を示す概略的な断面図である。図１に示す蓄電装置１は、例えば、フォークリフト、ハイブリッド自動車、電気自動車等の各種車両のバッテリに用いられる蓄電モジュールである。蓄電装置１は、例えばニッケル水素二次電池又はリチウムイオン二次電池等の二次電池である。蓄電装置１は、電気二重層キャパシタであってもよいし、全固体電池であってもよい。本実施形態では、蓄電装置１がリチウムイオン二次電池である場合を例示する。
　蓄電装置１は、複数の蓄電セル２が積層方向にスタック（積層）されたセルスタック５（積層体）を含んで構成されている。以下では、複数の蓄電セル２の積層方向を単に積層方向と言う。積層方向から見て、蓄電装置１は、例えば、辺が５０ｃｍ以上の矩形形状を有する。各蓄電セル２は、図１に示すように、正極１１と、負極１２と、セパレータ１３と、スペーサ１４とを備える。正極１１は、第１集電体２０と、第１集電体２０の一方面２０ａに設けられた正極活物質層２２とを備える。正極１１は、例えば積層方向から見て矩形状の電極である。負極１２は、第２集電体２１と、第２集電体２１の一方面２１ａに設けられた負極活物質層２３とを備える。負極１２は、例えば積層方向から見て矩形状の電極である。負極１２は、負極活物質層２３が正極活物質層２２と積層方向において互いに対向するように正極１１に対して積層配置されている。つまり、正極１１及び負極１２の対向する方向は積層方向と一致している。本実施形態では、正極活物質層２２及び負極活物質層２３は、いずれも矩形状に形成されている。負極活物質層２３は、正極活物質層２２よりも一回り大きく形成されており、積層方向から見て、正極活物質層２２の形成領域の全体が負極活物質層２３の形成領域内に位置している。
　第１集電体２０は、一方面２０ａとは反対側の面である他方面２０ｂを有する。他方面２０ｂには、正極活物質層２２が形成されていない。第２集電体２１は、一方面２１ａとは反対側の面である他方面２１ｂを有する。他方面２１ｂには、負極活物質層２３が形成されていない。第１集電体２０の他方面２０ｂと第２集電体２１の他方面２１ｂとが互いに接するように、蓄電セル２がスタックされることによって、セルスタック５が構成される。これにより、複数の蓄電セル２が電気的に直列に接続される。セルスタック５では、積層方向に隣り合う蓄電セル２，２により、互いに接する第１集電体２０及び第２集電体２１を電極体とする疑似的なバイポーラ電極１０が形成される。すなわち、１つのバイポーラ電極１０は、第１集電体２０、第２集電体２１、正極活物質層２２及び負極活物質層２３を含む。積層方向の一端には、終端電極として第１集電体２０が配置される。積層方向の他端には、終端電極として第２集電体２１が配置される。
第１集電体２０及び第２集電体２１のそれぞれ（以下、単に「集電体」ともいう）は、リチウムイオン二次電池の放電又は充電の間、正極活物質層２２及び負極活物質層２３に電流を流し続けるための化学的に不活性な電気伝導体である。集電体を構成する材料としては、例えば、金属材料、導電性樹脂材料、導電性無機材料等を用いることができる。導電性樹脂材料としては、例えば、導電性高分子材料又は非導電性高分子材料に必要に応じて導電性フィラーが添加された樹脂等が挙げられる。集電体は、前述した金属材料又は導電性樹脂材料を含む１以上の層を含む複数層を備えてもよい。集電体の表面は、公知の保護層により被覆されてもよい。集電体の表面に、メッキ処理又はスプレーコート等の公知の方法により被覆層を形成してもよい。例えば、集電体の表面（例えば一方面２０ａ及び一方面２１ａ）に炭素膜が設けられてもよい。集電体は、例えば、板状、箔状、シート状、フィルム状、メッシュ状等の形態に形成されていてもよい。集電体を金属箔とする場合、例えば、アルミニウム箔、銅箔、ニッケル箔、チタン箔又はステンレス鋼箔等を用いることができる。集電体として、アルミニウム箔、銅箔、又はステンレス鋼箔を用いた場合、集電体の機械的強度を確保することができる。集電体は、上記金属の合金箔又はクラッド箔であってもよく、金属箔の片面に金属メッキ被膜を形成したものであってもよい。本実施形態において、第１集電体２０はアルミニウム箔であり、第２集電体２１は銅箔である。箔状の集電体を用いる場合、その厚みは、例えば、１μｍ～１００μｍとしてよい。
　正極活物質層２２は、リチウムイオン等の電荷担体を吸蔵及び放出し得る正極活物質を含む。正極活物質としては、例えば、層状岩塩構造を有するリチウム複合金属酸化物、スピネル構造の金属酸化物、ポリアニオン系化合物など、リチウムイオン二次電池の正極活物質として使用可能なものを採用すればよい。また、２種以上の正極活物質を併用してもよい。本実施形態において、正極活物質層２２はポリアニオン系化合物としてのオリビン型リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ４）を含む。
　負極活物質層２３は、リチウムイオンなどの電荷担体を吸蔵及び放出可能である単体、合金又は化合物であれば特に限定はなく使用可能である。例えば、負極活物質としては、Ｌｉ、炭素、金属化合物、及びリチウムと合金化可能な元素もしくはその化合物等が挙げられる。炭素としては天然黒鉛、人造黒鉛、あるいはハードカーボン（難黒鉛化性炭素）及びソフトカーボン（易黒鉛化性炭素）等が挙げることができる。人造黒鉛としては、高配向性グラファイト、メソカーボンマイクロビーズ等が挙げられる。リチウムと合金化可能な元素の例としては、例えば、シリコン（ケイ素）やスズなどが挙げられる。本実施形態において、負極活物質層２３は炭素としての黒鉛を含む。
　正極活物質層２２及び負極活物質層２３のそれぞれ（以下、単に「活物質層」ともいう）は、必要に応じて電気伝導性を高めるための導電助剤、結着剤、電解質（ポリマーマトリクス、イオン伝導性ポリマー、電解液等）、イオン伝導性を高めるための電解質支持塩（リチウム塩）等をさらに含み得る。活物質層に含まれる成分又は当該成分の配合比及び活物質層の厚さは特に限定されず、リチウムイオン二次電池についての従来公知の知見が適宜参照され得る。活物質層の厚みは、例えば２～１５０μｍである。集電体の表面に活物質層を形成させるには、ロールコート法等の従来から公知の方法を用いてもよい。正極１１又は負極１２の熱安定性を向上させるために、集電体の表面（片面又は両面）又は活物質層の表面に耐熱層を設けてもよい。耐熱層は、例えば、無機粒子と結着剤とを含み、その他に増粘剤等の添加剤を含んでもよい。
　導電助剤は、正極１１又は負極１２の導電性を高めるために添加される。導電助剤は、例えばアセチレンブラック、カーボンブラック、グラファイト等である。
　結着剤としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ素ゴム等の含フッ素樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレン等の熱可塑性樹脂、ポリイミド、ポリアミドイミド等のイミド系樹脂、アルコキシシリル基含有樹脂、ポリアクリル酸やポリメタクリル酸等のアクリル系樹脂、スチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、アルギン酸ナトリウム、アルギン酸アンモニウム等のアルギン酸塩、水溶性セルロースエステル架橋体、デンプン－アクリル酸グラフト重合体を例示することができる。これらの結着剤は、単独で又は複数で用いられ得る。溶媒には、例えば、水、Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）等が用いられる。
　セパレータ１３は、正極１１と負極１２とを隔離し、両極の接触による短絡を防止しつつ、リチウムイオン等の電荷担体を通過させる。セパレータ１３は、正極１１と負極１２との間に配置されている。セパレータ１３は、蓄電セル２をスタックした際に隣り合うバイポーラ電極１０，１０間の短絡を防止する。
　セパレータ１３は、基材層１３ａと、基材層１３ａの第１面１３ａａに設けられた第１接着層１３ｂと、第１面１３ａａの反対側の面である基材層１３ａの第２面１３ａｂに設けられた第２接着層１３ｃとを有する。セパレータ１３は、正極１１と負極１２の積層方向から見て、正極活物質層２２及び負極活物質層２３に重なる中央部１３ｄと、セパレータ１３の中央部１３ｄを取り囲むとともに正極活物質層２２及び負極活物質層２３に重ならない縁部１３ｅと、セパレータ１３の中央部１３ｄと縁部１３ｅとを接続する接続部とを有する。第１接着層１３ｂ及び第２接着層１３ｃは、少なくともセパレータ１３の縁部１３ｅに設けられる。
　本実施形態では第１接着層１３ｂは、セパレータ１３の中央部１３ｄにも設けられる。つまり、第１接着層１３ｂは、基材層１３ａの第１面１３ａａの全面に設けられている。第１接着層１３ｂは、正極活物質層２２に接着される。第１接着層１３ｂは、正極１１と基材層１３ａとの間の位置ずれを防止する。
　本実施形態では第２接着層１３ｃは、セパレータ１３の中央部１３ｄにも設けられる。つまり、第２接着層１３ｃは、基材層１３ａの第２面１３ａｂの全面に設けられている。第２接着層１３ｃは、負極活物質層２３に接着される。第２接着層１３ｃは、負極１２と基材層１３ａとの間の位置ずれを防止する。
　基材層１３ａは、例えば、電解質を吸収保持するポリマーを含む多孔性シート又は不織布であってもよい。基材層１３ａを構成する材料としては、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）からなる多孔質フィルムが用いられる。基材層１３ａを構成する材料は、ポリプロピレン或いはメチルセルロース等からなる織布又は不織布等であってもよい。基材層１３ａは、単層構造又は多層構造を有してもよい。多層構造は、例えば、接着層、耐熱層としてのセラミック層等を有してもよい。基材層１３ａには、電解質が含浸されてもよい。基材層１３ａ自体を高分子固体電解質又は無機固体型電解質等の電解質で構成してもよい。
　基材層１３ａに含浸される電解質としては、例えば、非水溶媒と非水溶媒に溶解した電解質塩とを含む液体電解質（電解液）、又はポリマーマトリックス中に保持された電解質を含む高分子ゲル電解質などが挙げられる。
　基材層１３ａに電解液が含浸される場合、その電解質塩として、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２等の公知のリチウム塩を使用できる。また、非水溶媒として、環状カーボネート類、環状エステル類、鎖状カーボネート類、鎖状エステル類、エーテル類等の公知の溶媒を使用できる。なお、これら公知の溶媒材料を二種以上組合せて用いてもよい。
　第１接着層１３ｂ及び第２接着層１３ｃのそれぞれは、熱硬化性接着剤又は熱可塑性接着剤を含んでもよいし、例えば電解液等の水分と反応して固化する接着剤（湿気硬化型接着剤）を含んでもよい。湿気硬化型接着剤は、例えば蓄電装置１の使用温度（例えば常温）よりも高い温度で固化してもよい。エステル系電解液が使用される場合、湿気硬化型接着剤は８０℃以下で固化してもよい。熱硬化性接着剤は、エポキシ樹脂、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂を含んでもよい。熱可塑性接着剤は、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等の熱可塑性樹脂を含んでもよい。第１接着層１３ｂ及び第２接着層１３ｃのそれぞれは、接着剤を塗布することによって形成されてもよい。
　スペーサ１４は、少なくとも、第１集電体２０と第２集電体２１との間に形成され、第１集電体２０及び第２集電体２１に接合又は固定される。スペーサ１４は、絶縁材料を含み、第１集電体２０と第２集電体２１との間を絶縁することによって短絡を防止する。本実施形態において、スペーサ１４は、絶縁材料として樹脂である酸変性ポリエチレンを含む。なお、スペーサ１４の材料としては、酸変性ポリエチレン以外にも、例えばポリエチレン（ＰＥ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ＡＢＳ樹脂、ポリプロピレン（ＰＰ）、変性ポリプロピレン（変性ＰＰ）、及びアクリロニトリルスチレン（ＡＳ）樹脂を用いることができる。
　本実施形態において、スペーサ１４は、第１集電体２０の縁部２０ｅ及び第２集電体２１の縁部２１ｅの少なくとも一方に沿って延在し、正極活物質層２２及び負極活物質層２３の少なくとも一方を取り囲む枠である。
　本実施形態において、スペーサ１４は、正極１１及び負極１２との間の空間Ｓを封止する封止部としても機能する。本実施形態では、各蓄電セル２に配置されるスペーサ１４は、一対の集電体間に配置される部分と集電体の縁部よりも外側に延びる部分とを有しており、セルスタック５の積層方向に隣り合うスペーサ１４の外側に延びる部分同士が接合されて一体化している。複数のスペーサ１４が一体化されて封止体１４ａを形成している。スペーサ１４、正極１１及び負極１２によって囲まれた空間Ｓには、セパレータ１３の基材層１３ａに含浸される電解質（電解液）が収容されている。スペーサ１４は、積層方向から見て矩形の枠状をなしており、第２集電体２１の縁部２１ｅに接着されている。封止体１４ａは、セルスタック５の積層方向の一端に配置された第１集電体２０から積層方向の他端に配置された第２集電体２１まで積層方向に延在している。封止体１４ａは筒状の部材である。このような封止体１４ａは、後述するように、複数の樹脂枠２５同士を溶着することによって形成される（図２参照）。
　スペーサ１４は、正極１１及び負極１２との間の空間Ｓを封止することで、電解質の透過を防止し得る。また、スペーサ１４は、正極１１及び負極１２との間の空間Ｓを封止することで、蓄電装置１の外部から空間Ｓ内への水分の侵入を防止し得る。さらに、スペーサ１４は、例えば充放電反応等により正極１１又は負極１２から発生したガスが蓄電装置１の外部に漏れることを防止し得る。
　本実施形態では、第１集電体２０の一方面２０ａが、セパレータ１３の縁部１３ｅにおける第１接着層１３ｂに接着される。すなわち、第１集電体２０の一方面２０ａは、第１接着層１３ｂに接着された接着面２０ａａを含む。第１集電体２０の一方面２０ａは、正極活物質層２２が形成された形成領域と、正極活物質層２２が形成されていない非形成領域とを含む。非形成領域は、形成領域の周囲に設けられ、第１接着層１３ｂに接着された接着面２０ａａを含む。
　スペーサ１４は、セパレータ１３の縁部１３ｅにおける第２接着層１３ｃに接着される。スペーサ１４は、第１接着層１３ｂの端面１３ｂｓ及び第２接着層１３ｃの端面１３ｃｓに接着されてもよい。セパレータ１３の縁部１３ｅは、接着面２０ａａとスペーサ１４との間に挟まれている。セパレータ１３の縁部１３ｅは、スペーサ１４に埋め込まれている。
　本実施形態の蓄電装置１及び蓄電セル２によれば、セパレータ１３の縁部１３ｅが、第１集電体２０とスペーサ１４とに接着されるので、セパレータ１３の縁部１３ｅが固定され、セパレータ１３の収縮又は位置ずれを抑制できる。
　本実施形態のセパレータ１３の縁部１３ｅは、一方面が集電体に接着されるだけでなく、他方面が別の集電体に接着固定されたスペーサ１４に接着されている。スペーサ１４は、蓄電セル２の端部に固定状態で配置されているので、セパレータ１３の縁部１３ｅの一方面と集電体との接着力が低下したとしても、セパレータ１３の縁部１３ｅはスペーサ１４により保持されることになる。したがって、本実施形態では、セパレータ１３の縁部１３ｅがどこにも接着されていない場合、又は、セパレータ１３の縁部１３ｅが集電体のみに接着されている場合と比較して、セパレータ１３の収縮が抑制される。よって、セパレータ１３が熱収縮することによる正極と負極の短絡を抑制することができる。また、正極活物質層２２や負極活物質層２３が膨張と収縮を繰り返すことで、残留応力等の影響により電極とセパレータの間に隙間が生じる虞があるが、第１接着層１３ｂ及び第２接着層１３ｃによって、第１集電体２０の一方面２０ａと第２集電体２１の一方面２１ａとの間の距離の広がりを抑制して、電池性能が低下することを抑制できる。
　第１接着層１３ｂ及び第２接着層１３ｃがセパレータ１３の中央部１３ｄにそれぞれ設けられていると、第１接着層１３ｂ及び第２接着層１３ｃを正極活物質層２２及び負極活物質層２３にそれぞれ接着することができる。
　正極活物質層２２や又は負極活物質層２３が膨張と収縮を繰り返すことで、残留応力等の影響により電極とセパレータの間に隙間が生じる虞があるが、第１接着層１３ｂが正極活物質層２２に接着され、第２接着層１３ｃが負極活物質層２３に接着されているので、正極活物質層２２と負極活物質層２３との間の距離の広がりを抑制できる。その結果、蓄電装置１の電気抵抗値の増大が低減されるので、蓄電装置１の容量の低下を抑制できる。また、本実施形態のように積層方向から見て蓄電装置１のサイズが大きい場合、蓄電装置１の中央部１３ｄにおける集電体間の距離の広がりが大きくなる。そのような場合であっても、セパレータ１３の中央部１３ｄにおいて第１接着層１３ｂ及び第２接着層１３ｃが正極活物質層２２及び負極活物質層２３にそれぞれ接着されているため、積層方向から見た蓄電装置１の中央部１３ｄにおいて第１集電体２０の一方面２０ａと第２集電体２１の一方面２１ａとの間の距離の広がりを抑制できる。
　スペーサ１４が第１接着層１３ｂの端面１３ｂｓ及び第２接着層１３ｃの端面１３ｃｓに接着される場合、セパレータ１３とスペーサ１４との間の接着面積が大きくなるので、セパレータ１３をより強固にスペーサ１４に接着できるようになる。
　第１接着層１３ｂ及び第２接着層１３ｃの少なくとも一方が熱硬化性接着剤を含む場合、熱硬化性接着剤の硬化後に蓄電セル２が加熱されても、熱硬化性接着剤は溶けない。そのため、第１集電体２０又はスペーサ１４にセパレータ１３をより確実に取り付けることができる。
　図２の（ａ）～（ｄ）及び図３は、一実施形態の蓄電装置の製造方法の各工程を示す断面図である。蓄電装置１は例えば以下のようにして製造され得る。
（正極ユニットの準備）
　まず、図２の（ａ）に示されるように、正極ユニットＵ１（第１電極ユニット）を準備する。正極ユニットＵ１は、第１集電体２０と第１集電体２０の一方面２０ａに設けられた正極活物質層２２（第１活物質層）とを有する正極１１（第１電極）を有する。本実施形態では、正極ユニットＵ１は、第１集電体２０の一方面２０ａ上に設けられたセパレータ１３を有する。セパレータ１３は、正極活物質層２２を覆うように配置される。セパレータ１３は、基材層１３ａと、基材層１３ａの第１面１３ａａに設けられた第１接着層１３ｂと、基材層１３ａの第２面１３ａｂに設けられた第２接着層１３ｃとを有する。セパレータ１３の縁部１３ｅにおける第１接着層１３ｂは、第１集電体２０の一方面２０ａに対向するように配置される。セパレータ１３の縁部１３ｅにおける第１接着層１３ｂは、第１集電体２０の一方面２０ａに接着されてもよい。本工程において、セパレータ１３の第１接着層１３ｂ及び第２接着層１３ｃに熱硬化性接着剤が含まれる場合、熱硬化性接着剤は未硬化であるが、第１集電体２０の一方面２０ａに対して接着性を有する。
（負極ユニットの準備）
　また、図２の（ｂ）に示されるように、負極ユニットＵ２（第２電極ユニット）を準備する。負極ユニットＵ２は、第２集電体２１と第２集電体２１の一方面２１ａに設けられた負極活物質層２３（第２活物質層）とを有する負極１２（第１電極と異なる極性を有する第２電極）と、第２集電体２１の縁部２１ｅに接合された樹脂枠２５（スペーサ）とを有する。樹脂枠２５内に電解液を供給してもよい。
（正極ユニット及び負極ユニットの積層）
　次に、図２の（ｃ）に示されるように、負極活物質層２３がセパレータ１３を挟んで正極活物質層２２と対向するように正極ユニットＵ１と負極ユニットＵ２とを交互に積層する。セパレータ１３の縁部１３ｅは、第１集電体２０の一方面２０ａと樹脂枠２５との間に配置される。セパレータ１３の縁部１３ｅにおける第１接着層１３ｂは第１集電体２０の一方面２０ａに対向する。セパレータ１３の縁部１３ｅにおける第２接着層１３ｃは樹脂枠２５に対向する。複数の樹脂枠２５は、正極ユニットＵ１及び負極ユニットＵ２の積層方向において互いに離間して配列される。
（封止体の形成）
　次に、図２の（ｄ）に示されるように、正極ユニットＵ１及び負極ユニットＵ２の積層方向において隣り合う樹脂枠２５同士を溶着することによって、正極１１と負極１２との間の空間Ｓを封止する封止体１４ａを形成する。例えば、各樹脂枠２５の外周面２５ｓに熱板を押し当てることによって、隣り合う樹脂枠２５同士を溶着する。
（蓄電装置の充放電）
　次に、図３に示されるように、正極１１と負極１２とセパレータ１３とを含む蓄電装置１の充放電を行う（活性化工程）。本実施形態では、正極１１と負極１２とセパレータ１３とを積層方向において拘束した状態で、充放電を行う。積層方向において、一対の拘束部材３０間に蓄電装置１を挟むことによって蓄電装置１を拘束する。一方の拘束部材３０と積層方向の一端に配置された第１集電体２０との間には、第１集電体２０に電気的に接続された正極集電板４０が配置される。正極集電板４０と一方の拘束部材３０との間には絶縁板４１が配置される。他方の拘束部材３０と積層方向の他端に配置された第２集電体２１との間には、第２集電体２１に電気的に接続された負極集電板５０が配置される。負極集電板５０と他方の拘束部材３０との間には絶縁板５１が配置される。
　蓄電装置１の充放電（初期充放電）は、例えば一対の拘束部材３０によって拘束された蓄電装置１を恒温槽内に配置し、正極集電板４０と負極集電板５０との間に電流を流すことによって行われる。
　活性化工程の後、一対の拘束部材３０による拘束を解除し、蓄電装置１を取り出す。このようにして、蓄電装置１を製造することができる。
　本実施形態の蓄電装置１の製造方法によれば、第１接着層１３ｂ及び第２接着層１３ｃが熱硬化性接着剤を含む場合、蓄電装置１の充放電を行う工程において、充放電時の蓄電装置１の発熱（例えば９０℃）により第１接着層１３ｂ及び第２接着層１３ｃがそれぞれ硬化する。その結果、セパレータ１３の縁部１３ｅにおける第１接着層１３ｂは、第１集電体２０の一方面２０ａの接着面２０ａａと接着される。セパレータ１３の縁部１３ｅにおける第２接着層１３ｃは、スペーサ１４と接着される。セパレータ１３の縁部１３ｅは、第１集電体２０の一方面２０ａの接着面２０ａａとスペーサ１４との間に挟まれる。これにより、セパレータ１３の収縮を抑制できる。
　第１接着層１３ｂ及び第２接着層１３ｃが熱可塑性接着剤を含む場合、正極ユニット及び負極ユニットの積層工程において、熱圧着により、第１接着層１３ｂが接着面２０ａａと接着され、第２接着層１３ｃがスペーサ１４と接着される。第１接着層１３ｂ及び第２接着層１３ｃが湿気硬化型接着剤を含む場合、正極ユニット及び負極ユニットの積層工程において、樹脂枠２５内に滴下された電解液の水分との反応によって、第１接着層１３ｂが接着面２０ａａと接着され、第２接着層１３ｃがスペーサ１４と接着される。
　図４は、他の実施形態の蓄電装置を示す概略的な断面図である。図４に示される蓄電装置１ａは、図１の蓄電装置１と、一対の拘束板３１と、正極集電板４０と、負極集電板５０とを備える。一対の拘束板３１は、セルスタック５の積層方向において蓄電装置１、正極集電板４０及び負極集電板５０を挟む。一対の拘束板３１同士は、例えばボルト３２及びナット３３等の締結部材によって連結されている。正極集電板４０は、一方の拘束板３１と積層方向の一端に配置された第１集電体２０との間に配置される。正極集電板４０と一方の拘束板３１との間には絶縁板４１が配置される。負極集電板５０は、他方の拘束板３１と積層方向の他端に配置された第２集電体２１との間に配置される。負極集電板５０と他方の拘束板３１との間には絶縁板５１が配置される。
　蓄電装置１ａにおいても蓄電装置１と同様の作用効果が得られる。さらに、一対の拘束板３１によって、積層方向においてセルスタック５に拘束荷重を付加できる。蓄電装置１ａは、蓄電装置１と同様の方法により製造され得る。
　図５は、他の実施形態の蓄電装置を示す概略的な断面図である。図５に示される蓄電装置１ｂは、セパレータ１３の縁部１３ｅが第１集電体２０の一方面２０ａではなく、第２集電体２１の一方面２１ａに接着されていること以外は図１の蓄電装置１と同じ構成を備える。すなわち、蓄電装置１ｂは、図１の蓄電装置１において正極１１と負極１２とを入れ替え、セパレータ１３を上下反転させた構成を備える。したがって、蓄電装置１ｂでは、第２集電体２１の一方面２１ａが、セパレータ１３の縁部１３ｅにおける第１接着層１３ｂに接着された接着面２１ａａを有する。この場合、セパレータ１３の縁部１３ｅにおける第２接着層１３ｃがスペーサ１４に接着される。
　蓄電装置１ｂにおいても蓄電装置１と同様の作用効果が得られる。負極１２では、第２集電体２１とスペーサ１４との界面において、第２集電体２１（例えば銅）を触媒としてスペーサ１４（例えば樹脂）と電解質とが反応してスペーサ１４の劣化が進むことがある。そのような場合であっても、第２集電体２１とスペーサ１４との界面にセパレータ１３の縁部１３ｅが配置されることによって、スペーサ１４の劣化を遅らせることができる。また、負極１２の負極活物質層２３が黒鉛であり、正極１１の正極活物質層２２がオリビン型リン酸鉄リチウムである場合、負極活物質層２３の方が正極活物質層２２よりも柔らかい層となる。そのため、セパレータ１３が負極活物質層２３が形成された第２集電体２１に接着される本実施形態では、活物質層の角部でセパレータ１３が傷つくことが抑制される。また、正極活物質層２２よりも面積の大きい負極活物質層２３を覆うようにセパレータ１３が設けられているので、負極活物質層２３の第２集電体２１からの剥がれを抑制することができる。
　蓄電装置１ｂは、蓄電装置１と同様の方法により製造され得る。正極ユニットの準備工程では、正極１１と樹脂枠２５とを含む正極ユニットを準備する。負極ユニットの準備工程では、負極１２とセパレータ１３とを含む負極ユニットを準備する。その後、正極ユニットの樹脂枠２５内に電解液を供給した後、正極ユニット及び負極ユニットの積層を行う。
　図６は、他の実施形態の蓄電装置の一部を示す概略的な断面図である。図６に示される蓄電装置は、第１集電体２０の一方面２０ａが粗面化されたこと以外は図１の蓄電装置１と同じ構成を備える。粗面化された領域は、接着面２０ａａのみでもよいが、本実施形態では第１集電体２０の一方面２０ａの全体が粗面化されている。第１集電体２０の一方面２０ａの表面粗さ（算術平均粗さＲａ）は、第１集電体２０の他方面２０ｂの表面粗さよりも大きい。第１集電体２０の一方面２０ａの全体が粗面化されている場合は、第１集電体２０の一方面２０ａの全体の表面粗さが第１集電体２０の他方面２０ｂの全体の表面粗さよりも大きければよい。第１集電体２０の接着面２０ａａのみが粗面化されている場合は、第１集電体２０の接着面２０ａａの表面粗さが第１集電体２０の他方面２０ｂの全体の表面粗さよりも大きければよい。一方面２０ａの表面粗さは、例えば５０～３００μｍである。他方面２０ｂは例えば平滑面であるが、粗面化されてもよい。一方面２０ａには、例えば積層方向に突出した複数の突起２０ｐが設けられている。突起２０ｐは、第１接着層１３ｂ内に配置されている。すなわち、突起２０ｐの高さは第１接着層１３ｂの厚みよりも小さい。第１接着層１３ｂが隣り合う突起２０ｐ間に形成された凹部内に入り込み、アンカー効果が発揮される。
　突起２０ｐは、例えば、基端と先端との間において、くびれ部を有する。換言すると、突起２０ｐは、基端と先端との間において、オーバーハング部を有する。さらに換言すると、突起２０ｐは基端側から先端側に向かって径が大きくなる拡張部分と、基端側から先端側に向かって径が小さくなる縮小部分を有している。このくびれ部を有する複数の突起２０ｐによる、アンカー効果をさらに高めることができる。なお、図６は模式図であって、突起２０ｐの大きさ、形状及び密度等は特に限定されない。突起２０ｐは、電解めっきにより形成されてもよいし、エッチングにより形成されてもよい。突起２０ｐは、例えば、基端側から先端側に向かって先細りとなる形状を有してもよい。
　図６の蓄電装置では、第１接着層１３ｂと一方面２０ａとの間の接触面積が増大するので、第１接着層１３ｂと一方面２０ａとの間の接着性が向上する。よって、セパレータ１３の収縮をさらに抑制できる。
　第１集電体２０の他方面２０ｂは、隣の蓄電セル２の第２集電体２１の他方面２１ｂと接触する。第１集電体２０の他方面２０ｂ及び第２集電体２１の他方面２１ｂが平滑面であると、第１集電体２０と第２集電体２１との間の接触抵抗が低減する。
　図４の蓄電装置１ａにおいても同様に、第１集電体２０の一方面２０ａの表面粗さが、第１集電体２０の他方面２０ｂの表面粗さより大きくてもよい。図５の蓄電装置１ｂにおいても同様に、第２集電体２１の一方面２１ａの表面粗さが、第２集電体２１の他方面２１ｂの表面粗さより大きくてもよい。
　以上、本開示の好適な実施形態について詳細に説明されたが、本開示は上記実施形態に限定されない。
　セパレータ１３は、例えば正極活物質層２２又は負極活物質層２３にセパレータ材料を塗布することによって形成されてもよい。第１接着層１３ｂは、基材層１３ａの第１面１３ａａに部分的（非連続的、断続的）に設けられてもよい。第２接着層１３ｃは、基材層１３ａの第２面１３ａｂに部分的（非連続的、断続的）に設けられてもよい。
　スペーサ１４は、正極活物質層２２又は負極活物質層２３を囲むように複数の部材が組み合わされた枠であってもよい。スペーサ１４は、第１集電体２０の縁部２０ｅ又は第２集電体２１の縁部２１ｅに沿って不連続に設けられてもよい。この場合、スペーサ１４の材料を少なくできる。
　蓄電セル２をスタックしたセルスタック５において、第１集電体２０の縁部２０ｅ及び第２集電体２１の縁部２１ｅはスペーサ１４から露出するように配置されてもよい。この場合、第１集電体２０の縁部２０ｅ及び第２集電体２１の縁部２１ｅがスペーサ１４に埋まっている構成に比べてスペーサ１４の材料を少なくできる。
　スペーサ１４の外表面（外周面）には金属層１５が形成されてもよい。金属層１５は、セルスタック５の積層方向の一端に配置された第１集電体２０から積層方向の他端に配置された第２集電体２１まで積層方向に延在している。金属層１５は、例えば接着層１６によりスペーサ１４の外表面にラミネートされてもよいし、接着層１６を介さずにスペーサ１４の外表面に接触するように形成されてもよい。その場合、例えば蒸着により金属層１５を形成してもよいし、金属箔をスペーサ１４の外表面に溶着することによって金属層１５を形成してもよい。金属層１５は、封止体１４ａを形成した後、例えば接着層１６により封止体１４ａの外表面（スペーサ１４の外表面）にラミネートされる。金属層１５の外表面に樹脂層１７を更に形成してもよい。
　金属層１５により、スペーサ１４を水蒸気又は酸素等のガスが透過することを抑制できる。その結果、当該ガスに起因する蓄電装置１，１ａ，１ｂの電池性能の低下を抑制できる。
　スペーサ１４は、絶縁材料として、セラミック等を含んでもよい。スペーサ１４は、例えばゴム等の高弾性を有する材料からなってもよい。
　負極ユニットＵ２の準備は、正極ユニットＵ１の準備前に行われてもよいし、正極ユニットＵ１の準備後に行われてもよいし、正極ユニットＵ１の準備と同時に行われてもよい。
　正極ユニットＵ１はセパレータ１３を有していなくてもよい。その場合、セパレータ１３は、正極ユニット及び負極ユニットの積層工程において、正極ユニットＵ１と負極ユニットＵ２との間に配置されてもよい。
　図３において、拘束を行わずに蓄電装置１の充放電を行ってもよい。
　図４の蓄電装置１ａを製造する際に、蓄電装置１ａの充放電を行う活性化工程において、一対の拘束部材３０に代えて、一対の拘束板３１、ボルト３２及びナット３３を用いてもよい。この場合、活性化工程の後に一対の拘束板３１による拘束を解除する必要がない。
　１，１ａ，１ｂ　　蓄電装置
　２　　蓄電セル
　５　　セルスタック（積層体）
　１１　　正極（第１電極）
　１２　　負極（第２電極）
　１３　　セパレータ
　１３ａ　　基材層
　１３ａａ　　第１面
　１３ａｂ　　第２面
　１３ｂ　　第１接着層
　１３ｃ　　第２接着層
　１３ｄ　　中央部
　１３ｅ，２０ｅ，２１ｅ　　縁部
　１４　　スペーサ
　１５　　金属層
　２０　　第１集電体
　２０ａ，２１ａ　　一方面
　２０ｂ，２１ｂ　　他方面
　２０ａａ，２１ａａ　　接着面
　２１　　第２集電体
　２２　　正極活物質層（第１活物質層）
　２３　　負極活物質層（第２活物質層）
　２５　　樹脂枠
　３１　　拘束板
　Ｓ　　空間
　Ｕ１　　正極ユニット（第１電極ユニット）
　Ｕ２　　負極ユニット（第２電極ユニット）

 

Claims (11)

  1. 　第１集電体と、前記第１集電体の一方面に設けられた正極活物質層と、を有する正極と、
    　第２集電体と、前記第２集電体の一方面に設けられた負極活物質層と、を有し、前記負極活物質層が前記正極活物質層と対向するように前記正極に対して積層配置された負極と、
    　基材層を有し、前記正極と前記負極との間に配置されたセパレータと、
    　前記第１集電体と前記第２集電体との間に形成され、前記第１集電体及び前記第２集電体の少なくとも一方に接合されたスペーサと、
    を備え、
    　前記セパレータは、前記正極と前記負極の積層方向から見て、前記正極活物質層及び前記負極活物質層に重なる中央部と、前記中央部を取り囲むとともに前記正極活物質層及び前記負極活物質層に重ならない縁部とを有し、
    　前記セパレータは、少なくとも前記セパレータの前記縁部において、前記基材層の第１面に設けられた第１接着層と、前記基材層の第２面に設けられた第２接着層と、を有し、
    　前記第１集電体及び前記第２集電体のいずれか一方は、前記セパレータの前記縁部における前記第１接着層に接着され、
    　前記スペーサは、前記セパレータの前記縁部における前記第２接着層に接着される、蓄電セル。
  2. 　前記第１接着層及び前記第２接着層は、前記セパレータの前記中央部にそれぞれ設けられる、請求項１に記載の蓄電セル。
  3. 　前記第１接着層及び前記第２接着層の一方は、前記正極活物質層及び前記負極活物質層の一方に接着され、
    　前記第１接着層及び前記第２接着層の他方は、前記正極活物質層及び前記負極活物質層の他方に接着される、請求項１又は２に記載の蓄電セル。
  4. 　前記スペーサは、前記第１接着層の端面及び前記第２接着層の端面に接着される、請求項１～３のいずれか一項に記載の蓄電セル。
  5. 　前記第１接着層及び前記第２接着層の少なくとも一方は、熱硬化性接着剤を含む、請求項１～４のいずれか一項に記載の蓄電セル。
  6. 　前記第１接着層は、前記第２集電体の前記一方面に接着される、請求項１～５のいずれか一項に記載の蓄電セル。
  7. 　前記第１集電体及び前記第２集電体のうち前記第１接着層に接着される集電体において、前記一方面の表面粗さは、前記一方面とは反対側の他方面の表面粗さよりも大きい、請求項１～６のいずれか一項に記載の蓄電セル。
  8. 　積層された複数の蓄電セルを含む積層体を備え、
    　前記複数の蓄電セルは、請求項１～７のいずれか一項に記載の蓄電セルを含む、蓄電装置。
  9. 　前記蓄電セルの前記スペーサの外表面に設けられた金属層を更に備える、請求項８に記載の蓄電装置。
  10. 　前記積層体の積層方向において前記積層体を挟む一対の拘束板と、
    　前記一対の拘束板のそれぞれと前記積層体との間に配置された集電板と、
    を更に備える、請求項８又は９に記載の蓄電装置。
  11. 　第１集電体と前記第１集電体の一方面に設けられた第１活物質層とを有する第１電極を有する第１電極ユニットを準備する工程と、
    　第２集電体と前記第２集電体の一方面に設けられた第２活物質層とを有する第２電極と、前記第２集電体の縁部に接合されたスペーサと、を有する第２電極ユニットを準備する工程であり、前記第２電極が前記第１電極と異なる極性を有する、工程と、
    　前記第２活物質層がセパレータを挟んで前記第１活物質層と対向するように前記第１電極ユニットと前記第２電極ユニットとを交互に積層する工程であり、前記セパレータが、基材層と、前記基材層の第１面に設けられた第１接着層と、前記基材層の第２面に設けられた第２接着層と、を有し、前記セパレータの縁部が、前記第２集電体の前記一方面と前記スペーサとの間に配置され、前記セパレータの前記縁部における前記第１接着層が前記第２集電体の前記一方面に対向し、前記セパレータの前記縁部における前記第２接着層が前記スペーサに対向する、工程と、
    　前記第１電極ユニット及び前記第２電極ユニットの積層方向において隣り合う前記スペーサ同士を溶着することによって、前記第１電極と前記第２電極との間の空間を封止する封止体を形成する工程と、
    　前記封止体を形成した後、前記第１電極と前記第２電極と前記セパレータとを含む蓄電装置の充放電を行う工程と、
    を含む、蓄電装置の製造方法。
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