JP5594144B2 - プリント配線板用樹脂組成物 - Google Patents
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Description
(1)(A)ヘキサフルオロイソプロパノール基及びシロキサン構造を有するポリイミド樹脂、並びに(B)熱硬化性樹脂を含有するプリント配線板用樹脂組成物。
(2)さらに(C)無機充填材を含有する上記(1)記載のプリント配線板用樹脂組成物。
(3)熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である上記(1)又は(2)記載のプリント配線板用樹脂組成物。
(4)ポリイミド樹脂が下式(1)及び(2);
で表される繰り返し単位を有する上記(1)〜(3)のいずれかに記載のプリント配線板用樹脂組成物。
(5)(A)ヘキサフルオロイソプロパノール基及びシロキサン構造を有するポリイミド樹脂のヘキサフルオロイソプロパノール基の官能基当量(以下、HFA基当量という。)が1000〜10000g/molであることを特徴とする、上記(1)〜(4)のいずれかに記載のプリント配線板用樹脂組成物。
(6)(A)ヘキサフルオロイソプロパノール基及びシロキサン構造を有するポリイミド樹脂のシロキサン含量が50〜80重量%であることを特徴とする、上記(1)〜(5)のいずれかに記載のプリント配線板用樹脂組成物。
(7)上記(1)〜(6)のいずれかに記載の樹脂組成物を含有するソルダーレジストインク。
(8)上記(1)〜(6)のいずれかに記載の樹脂組成物が支持体上に層形成されてなる接着フィルム。
(9)上記(1)〜(6)のいずれかに記載の樹脂組成物が金属箔上に層形成されてなる金属箔付接着フィルム。
(10)上記(1)〜(6)のいずれかに記載の樹脂組成物がシート状繊維基材に含浸されてなるプリプレグ。
(11)上記(10)記載のプリプレグに金属箔が積層されてなる金属箔付プリプレグ。
(12)上記(1)〜(6)のいずれかに記載の樹脂組成物が耐熱フィルム上に層形成されてなるカバーレイフィルム。
(13)絶縁層が上記(1)〜(6)のいずれかに記載のプリント配線板用樹脂組成物を含有するプリント配線板。
(14)絶縁層がソルダーレジスト層、層間絶縁層およびカバーレイ層を含む上記(13)に記載のプリント配線板。
(15)上記(7)に記載のソルダーレジストインクによりソルダーレジスト層が形成されたプリント配線板。
(16)上記(8)に記載の接着フィルムによりソルダーレジスト層が形成されたプリント配線板。
(17)上記(8)に記載の接着フィルムにより層間絶縁層が形成されたプリント配線板。
(18)上記(9)に記載の金属箔付接着フィルムにより層間絶縁層及び/又は導体層が形成されたプリント配線板。
(19)上記(10)に記載のプリプレグにより層間絶縁層が形成されたプリント配線板。
(20)上記(11)に記載の金属箔付プリプレグにより層間絶縁層及び/又は導体層が形成されたプリント配線板。
(21)上記(12)に記載のカバーレイフィルムによりカバーレイ層が形成されたプリント配線板。
本発明における(A)ポリイミド樹脂は、ヘキサフルオロイソプロパノール基(以下、HFA基という。)及びシロキサン構造を有する。該ポリイミド樹脂は下式(1)及び(2)で表される繰り返し単位を有するものが好ましい。
式中、芳香族環上の水素原子は、ハロゲン原子、炭素数1〜8のアルキル基等で置換されていてもよい。
式中、芳香族環上の水素原子は、ハロゲン原子、炭素数1〜8のアルキル基等で置換されていてもよい。
式中、芳香族環上の水素原子は、ハロゲン原子、炭素数1〜8のアルキル基等で置換されていてもよい。
なお、式(4−b)において、ナフタレン環上のアミノ基はそれぞれ同じベンゼン環に結合していてもよく、異なるベンゼン環に結合していてもよい。同様に、HFA基が複数ある場合、それぞれ同じベンゼン環に結合していてもよく、異なるベンゼン環に結合していてもよい。
式(4−a)で表されるジアミン化合物は、国際公開第2006/043501号パンフレットに記載されている公知の方法に従って製造することができる。式(4−c)で表されるジアミン化合物は、国際公開第2006/041115号パンフレットに記載されている公知の方法に従って製造することができる。式(4−b)で表されるジアミン化合物は、国際公開第2006/043501号パンフレット、国際公開第2006/041115号パンフレットに記載されている公知の方法に準じて、対応するナフタレンジアミン化合物にヘキサフルオロアセトン又はヘキサフルオロアセトン・3水和物を反応させ、HFA基をナフタレン環上に導入することにより製造することができる。これらHFA基を有するジアミン化合物は2種類以上を組み合わせて用いることができる。
該ジアミン化合物は、特に限定されないが、例えば、1,4−ジアミノベンゼン、1,3−ジアミノベンゼン、2,4−ジアミノトルエン、2,5−ジアミノトルエン、1,4−ジアミノ−2,5−ジメチルベンゼン、1,4−ジアミノ−2,5−ジハロゲノベンゼンなどのベンゼン環を1個含むジアミン化合物、4,4’−ジアミノジフェニルエ−テル、3,3’−ジアミノジフェニルエ−テル、3,4’−ジアミノジフェニルエーテル、4,4’−ジアミノベンゾフェノン、3,3’−ジアミノベンゾフェノン、3,4’−ジアミノベンゾフェノン、4,4’−ジアミノジフェニルスルホン、3,3’−ジアミノジフェニルスルホン、3,4’−ジアミノジフェニルスルホン、4,4’−ジアミノジフェニルメタン、3,3’−アミノジフェニルメタン、3,4’−ジアミノジフェニルメタン、4,4’−ジアミノジフェニルスルフィド、3,3’−ジアミノジフェニルスルフィド、3,4’−ジアミノジフェニルスルフィド、2,2−ビス(4−アミノフェニル)プロパン、2,2−ビス(3−アミノフェニル)プロパン、2,2’−ビス(4−アミノフェニル)ヘキサフルオロプロパン、2,2’−ビス(3−アミノフェニル)ヘキサフルオロプロパン、2,2’−ビス(3−アミノ−4−メチルフェニル)ヘキサフルオロプロパン、1,1’−ビス(4−アミノフェニル)シクロヘキサン、o−ジアニシジン、o−トリジン、2,2’−ジメチル−4,4’−ジアミノビフェニル、2,2’−ビス(トリフルオロメチル)−4,4’−ジアミノビフェニル、4,4’−ジアミノベンズアニリド、3,3’,5,5’−テトラメチル−4,4’−ジアミノビフェニル、3,3’,5,5’−テトラメチル−4,4’−ジアミノジフェニルエーテル、3,3’,5,5’−テトラメチル−4,4’−ジアミノジフェニルメタン、3,3’,5,5’−テトラエチル−4,4’−ジアミノビフェニル、3,3’,5,5’−テトラエチル−4,4’−ジアミノジフェニルエーテル、3,3’,5,5’−テトラエチル−4,4’−ジアミノジフェニルメタン、4,4’−メチレン−ビス(2,6−ジイソプロピルアニリン)、4,4’−メチレン−ビス(2−エチル−6−メチルアニリン)、3,3’−ジエチル−4,4’−ジアミノビフェニル、3,3’−ジメトキシ−4,4’−ジアミノビフェニル、3,3’−ジメチル−4,4’−ジアミノジフェニルエーテル、3,3’−ジエチル−4,4’−ジアミノジフェニルエーテル、3,3’−ジメトキシ−4,4’−ジアミノジフェニルエーテル、3,3’−ジメチル−4,4’−ジアミノジフェニルメタン、3,3’−ジエチル−4,4’−ジアミノジフェニルメタン、3,3’−ジメトキシ−4,4’−ジアミノジフェニルメタン、1,5−ジアミノナフタレン、2,3−ジアミノナフタレンなどのベンゼン環を2個含むジアミン化合物、1,4−ビス(4−アミノフェノキシ)ベンゼン、1,4−ビス(3−アミノフェノキシ)ベンゼン、1,4−ビス(4−アミノフェニル)ベンゼン、1,3−ビス(4−アミノフェノキシ)ベンゼン、1,3−ビス(3−アミノフェノキシ)ベンゼン、1,4−ビス(3−アミノフェニル)ベンゼン、α,α’−ビス(4−アミノフェニル)−1,4−ジイソプロピルベンゼン、α,α’−ビス(4−アミノフェニル)−1,3−ジイソプロピルベンゼンなどのベンゼン環を3個含むジアミン化合物、2,2−ビス〔4−(4−アミノフェノキシ)フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔4−(3−アミノフェノキシ)フェニル〕プロパン、2,2−ビス〔4−(4−アミノフェノキシ)フェニル〕ヘキサフルオロプロパン、2,2−ビス〔4−(3−アミノフェノキシ)フェニル〕ヘキサフルオロプロパン、2,2−ビス〔4−(4−アミノフェノキシ)フェニル〕スルホン、2,2−ビス〔4−(3−アミノフェノキシ)フェニル〕スルホン、4,4’−(4−アミノフェノキシ)ビフェニル、4,4’−(3−アミノフェノキシ)ビフェニル、9,9−ビス(4−アミノフェニル)フルオレン、9,9−ビス(3−アミノフェニル)フルオレン、9,9−ビス(4−アミノ−3−メチルフェニル)フルオレン、9,9−ビス(4−アミノ−3−フルオロフェニル)フルオレン、5,10−ビス(4−アミノフェニル)アントラセン、1,3−ジアミノピレン、1,6−ジアミノピレンなどのベンゼン環を4個以上含むジアミン化合物、4,4’−メチレンビス(シクロヘキシルアミン)、4,4’−メチレンビス(2−メチルシクロヘキシルアミン)などの脂環式構造を持つジアミン化合物、1,4−ジアミノブタン、1,5−ジアミノペンタン、1,6−ジアミノヘキサン、1,7−ジアミノヘプタン、1,8−ジアミノオクタン、1,9−ジアミノノナン、1,10−ジアミノデカン、1,11−ジアミノウンデカン、1,12−ジアミノドデカンなどの線状炭化水素構造を持つジアミン化合物、商品名バーサミン551(コグニスジャパン(株)製)などのダイマージアミン構造を持つジアミン化合物、商品名ジェファーミンD−230、D−400、D−2000、D−4000、XTJ−500、XTJ−501、XTJ−502、HK−511、XTJ−504、XTJ−542、XTJ−533、XTJ−536(ハンツマンコーポレーション社製)などのポリオキシアルキレンジアミン構造をもつジアミン化合物等が挙げられる。
なお、酸無水物基の官能基当量数X(mol)は、酸無水物基の官能基当量をA1(g/mol)、仕込み量をB1(g)とすると、X=B1/A1の式で求めることができる。すなわち、官能基当量とは、官能基1個当たりの化合物の分子量を表し、官能基当量数とは、化合物重量(仕込量)あたりの官能基の個数を表す。
本発明の樹脂組成物を種々の有機溶剤中に溶解または分散してペースト状にすることで、プリント回路基板の絶縁保護膜を形成するために必要なソルダーレジストインクを作製することができる。ここで用いる有機溶剤は特に限定されるものではないが、沸点が150℃以上の溶剤を用いることが好ましく、さらには、沸点が180℃以上の溶剤を用いることがより好ましい。150℃よりも沸点の低い溶剤を用いた場合、インクの塗布作業時にスクリーンの上でソルダーレジストインクが乾いてスクリーンメッシュの目詰まりを起こす可能性がある。沸点が150℃以上の溶剤は、例えば、N,N’−ジメチルホルムアミド、N,N’−ジエチルホルムアミド、N,N’−ジメチルアセトアミド、N−メチル−2−ピロリドン、テトラメチルウレアなどの含チッソ化合物系溶媒、ジメチルスルホキシドなどの含硫黄化合物系溶媒、γ−ブチロラクトンなどの環状エステル化合物系溶媒、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン、イソホロンなどのケトン系溶媒、ジグライム、トリグライムなどのエーテル系溶媒、カルビトールアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテートなどエステル系溶媒などの極性溶媒を挙げることができる。これらの溶媒は2種以上を混合して用いてもよい。また、必要により、芳香族炭化水素などの非極性溶媒を適宜混合して用いることもでき、例えば、沸点が160℃以上の石油ナフサなどが挙げられる。
本発明の樹脂組成物は、回路基板製造用として好適な形態である樹脂組成物層(A層)及び支持体フィルム(B層)を含有する接着フィルムの形態で使用することができる。接着フィルムは、当業者に公知の方法に従って製造することができる。例えば、前述したソルダーレジストインク作製法と同様に、まず、(A)シロキサン構造含有ポリイミド樹脂及び、(B)熱硬化性樹脂、溶剤、さらには、硬化剤、硬化促進剤、充填材、添加材等を含む成分を配合する。これらをプラネタリーミキサー、3本ロール、ビーズミルなどを用いて混練し、溶解または分散させることによって樹脂組成物ワニスを調製する。続いて、支持体フィルム上にこの樹脂ワニスを塗布し、最後に、加熱または熱風吹きつけ等により有機溶剤を乾燥させて、樹脂組成物層を形成させることにより接着フィルムを製造することができる。支持体フィルムは、接着フィルムを製造する際の支持体となるものであり、プリント回路基板の製造において、最終的には剥離または除去されるものである。支持体フィルムとしては、例えば、ポリエチレン、ポリ塩化ビニル等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート(以下、「PET」と略称することがある)、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリカーボネート、更には離型紙や銅箔等の金属箔などを挙げることができる。
本発明の樹脂組成物は、回路基板製造用として好適な形態である樹脂組成物層(A層)及び金属箔(C層)を含有する接着フィルムの形態で使用することができる。金属箔付き接着フィルムは、当業者に公知の方法に従って製造することができる。例えば、また、上記接着フィルムを金属箔とラミネートすればよい。あるいは、上記で説明した接着フィルムの支持体フィルムの支持体を金属箔で構成し、金属箔上に形成された樹脂組成物層(A層)上に他の支持体をラミネートすることもできる。ここで、本発明の金属箔付き接着フィルムに用いられる金属箔の種類は特に限定されず、銅、ニッケル、アルミニウム、ステンレス鋼、ベリリウム−銅合金、りん青銅などを使用できるが、印刷回路を形成するための金属箔としては銅箔が好ましい。銅箔として、圧延銅箔または電解銅箔のいずれを使用してもよく、さらにキャリア付極薄銅箔を用いることもできる。
本発明の樹脂組成物を用いて、回路基板製造用として好適な形態である樹脂組成物層(A層)及び耐熱フィルム(D層)を含有する接着フィルムの形態とすることで、プリント回路基板の絶縁保護膜を形成するために必要なカバーレイフィルムを作ることができる。当該カバーレイフィルムは、当業者に公知の方法に従って、例えば、本発明の樹脂組成物を有機溶剤に溶解したワニスを調製し、耐熱フィルムにこの樹脂ワニスを塗布し、加熱または熱風吹きつけ等により有機溶剤を乾燥させて、樹脂組成物層を形成させることにより製造することができる。耐熱フィルムは、カバーレイフィルムを製造する際の支持体となるものであるが、前述した接着フィルムの場合とは違って、プリント回路基板の製造において、最終的に回路基板の最外層回路上に積層された状況となるものである。耐熱フィルムとしては、例えば、PET、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリアミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、液晶ポリマーなどを挙げることができる。
本発明のプリクレグは、本発明における熱硬化性樹脂組成物を繊維を含有するシート状補強基材にホットメルト法またはソルベント法により含浸させ、加熱により半硬化させることにより製造することができる。すなわち、本発明における熱硬化性樹脂組成物が繊維を含有するシート状補強基材に含浸した状態となるプリプレグとすることができる。また、後述するような、熱硬化性樹脂組成物を含有する接着フィルムをシート状補強材の両面からラミネートすることで調製することもできる。繊維を含有するシート状補強基材としては、例えばガラスクロスやアラミド繊維等、プリプレグ用繊維として常用されているものを用いることができる。
金属箔付プリプレグは、金属箔上に本発明の樹脂組成物が含浸されたプリプレグを積層したものである。その製造方法はとくに限定されない。例えば、樹脂ワニスを含浸したシート状補強基材を金属箔と貼り合わせた後に乾燥しても良い。また、あらかじめ作製されたプリプレグを離型性フィルムと金属箔との間にラミネートすることにより金属箔付プリプレグを作製することもできる。ここで、本発明の金属箔付きプリプレグに用いられる金属箔の種類は特に限定されず、銅、ニッケル、アルミニウム、ステンレス鋼、ベリリウム−銅合金、りん青銅、などを使用できる。一般には金属箔としては銅箔が多く用いられるが、銅箔については、圧延銅箔、電解銅箔及びキャリア付極薄銅箔のいずれを使用してもよい。
<ソルダーレジストインクによる絶縁保護膜の作製>
本発明のソルダーレジストインクは、特に、フレキシブル回路基板の製造に好適に使用することができる。具体的には、本発明のソルダーレジストインクをフレキシブルプリント配線板の所定の部分に塗布し、塗布面を乾燥することで、全表面または一部表面が本発明のソルダーレジストで保護されたフレキシブルプリント配線板を得ることができる。乾燥条件は、使用するソルダーレジストの種類により、当業者が適宜容易に設定することができるが、少なくとも、ソルダーレジストインクを構成する溶剤が十分に乾燥し、かつ、樹脂組成物が十分に熱硬化する条件であることが必要である。100〜200℃で1〜120分乾燥させることが好ましい。形成される表面保護膜の厚みは特に限定されないが、5〜100μmが好ましい。本発明の樹脂組成物により表面を保護されるフレキシブルプリント配線板の種類は特に限定されない。例えば、TAB用フレキシブルプリント配線板、COF用フレキシブルプリント配線板、多層フレキシブルプリント配線板、導電性ペースト印刷フレキシブルプリント配線板などの各種フレキシブルプリント配線板の保護に本発明の樹脂組成物を使用できる。本発明の樹脂組成物は、特にTAB用フレキシブルプリント配線板、COF用フレキシブルプリント配線板のオーバーコート用として好適に用いることができる。
本発明のカバーレイフィルムは、特に、フレキシブル回路基板の製造に好適に使用することができる。具体的には、まず本発明のカバーレイフィルムをフレキシブルプリント配線板の所定の部分に、真空ラミネータによる積層、あるいは、金属プレートによるプレス積層等の方法を用いて貼り合わせる。続いて、樹脂組成物層(A)を硬化させることで、全表面または一部表面が本発明のカバーレイフィルムで保護されたフレキシブルプリント配線板を得ることができる。このときの圧着条件は、使用するカバーレイフィルムの種類により、当業者が適宜容易に設定することができる。温度を100〜200℃、圧力を1〜40kgf/cm2、空気圧20mmHg以下の減圧下でラミネートするのが好ましい。また、ラミネートの方式は、バッチ式であってもロールでの連続式であってもよい。また、硬化条件は、使用する樹脂組成物層(A)の種類により、当業者が適宜容易に設定することができるが、少なくとも、樹脂組成物が十分に熱硬化する条件であることが必要であり、100〜200℃で1〜120分硬化させることが好ましい。
本発明の接着フィルムを、前述したソルダーレジストインクやカバーレイフィルムと同様に、回路基板の最外層の絶縁保護膜として好適に使用することもできる。具体的には、まず、本発明の接着フィルムをフレキシブルプリント配線板の所定の部分に、真空ラミネータによる積層、あるいは、金属プレートによるプレス積層等の方法を用いて貼り合わせる。続いて、支持体フィルム(B)を剥離した後、樹脂組成物層(A)を硬化させることで、全表面または一部表面が本発明の接着フィルムで保護されたフレキシブルプリント配線板を得ることができる。このときの圧着条件は、使用するカバーレイフィルムの種類により、当業者が適宜容易に設定することができるが、温度を100〜200℃、圧力を1〜40kgf/cm2、空気圧20mmHg以下の減圧下でラミネートするのが好ましい。また、ラミネートの方式は、バッチ式であってもロールでの連続式であってもよい。また、硬化条件は、使用する樹脂組成物層(A)の種類により、当業者が適宜容易に設定することができるが、少なくとも、樹脂組成物が十分に熱硬化する条件であることが必要であり、100〜200℃で1〜120分硬化させることが好ましい。
<接着フィルムを用いた場合>
本発明の接着フィルムは、特に、多層フレキシブル回路基板の製造に好適に使用することができる。具体的には、まず、本発明の接着フィルムを、予め作製された両面フレキシブル回路基板の片面または両面に、真空ラミネータによる積層、あるいは、金属プレートによるプレス積層等の方法を用いて貼り合わせる。続いて、支持体フィルム層(B)を剥離し、露出した樹脂組成物層(A)面に、予め作製された別の両面フレキシブル回路基板を、真空ラミネータを用いて貼り合わせる。さらに続いて、樹脂組成物層(A)を硬化させ、最後に、スルーホール形成により層間の導通を得ることで、多層フレキシブルプリント配線板を得ることができる。このときの圧着条件は、使用する接着フィルムの種類により、当業者が適宜容易に設定することができる。温度を100〜200℃、圧力を1〜40kgf/cm2、空気圧20mmHg以下の減圧下でラミネートするのが好ましい。また、ラミネートの方式は、バッチ式であってもロールでの連続式であってもよい。また、硬化条件は、使用する樹脂組成物層(A)の種類により、当業者が適宜容易に設定することができるが、少なくとも、樹脂組成物が十分に熱硬化する条件であることが必要であり、100〜200℃で1〜120分硬化させることが好ましい。また、同様の操作を繰り返し行うことで、高度に多層化された回路基板を得ることができる。用いる回路基板は、片面回路基板、両面回路基板を同時に組み合わせることも可能で、さらには、ガラスエポキシ基板等を用いたリジッド回路基板とフレキシブル回路基板を複合させフレックスリジッド回路基板を製造することもできる。
本発明の金属箔付接着フィルムは、特に、多層フレキシブル回路基板の製造に好適に使用することができる。具体的には、本発明の銅箔付接着フィルムを、予め作製された両面フレキシブル回路基板の片面または両面に、真空ラミネータによる積層、あるいは、金属プレートによるプレス積層等の方法を用いて貼り合わせる。続いて、樹脂組成物層(A)を硬化させ、最後に、最外層にある銅箔のパターニング回路を形成し、さらにスルーホールを形成して層間の導通を得ることで、多層フレキシブルプリント配線板を得ることができる。このときの圧着条件は、使用する接着フィルムの種類により、当業者が適宜容易に設定することができるが、温度を100〜200℃、圧力を1〜40kgf/cm2、空気圧20mmHg以下の減圧下でラミネートするのが好ましい。また、ラミネートの方式は、バッチ式であってもロールでの連続式であってもよい。また、硬化条件は、使用する樹脂組成物層(A)の種類により、当業者が適宜容易に設定することができるが、少なくとも、樹脂組成物が十分に熱硬化する条件であることが必要であり、100〜200℃で1〜120分硬化させることが好ましい。また、同様の操作を繰り返し行うことで、高度に多層化された回路基板を得ることができる。また、多層回路基板製造に必要な層間絶縁層を形成する手段として、金属箔付接着フィルムと前述した接着フィルムを同時に使用することもでき、さらには、多層基板の最外層に形成された回路の絶縁保護膜を形成する手段として、前述したソルダーレジストインク、あるいは、カバーレイフィルムあるいは、接着フィルムのいずれかをさらに使用することができる。
次に本発明のプリプレグを用いて本発明の多層プリント配線板を製造する方法について説明する。本発明のプリプレグを予め作製された両面フレキシブル回路基板の片面または両面にラミネートする方法としては、例えば該プリプレグを1枚あるいは必要により複数枚重ね、その上に離型フィルムを介して金属プレートを配置し加圧及び加熱条件下で積層プレス機によりラミネートする方法が挙げられる。この場合、回路基板へのプリプレグのラミネートと硬化は同時に行われ、圧力は好ましくは1〜40kgf/cm2、温度は好ましくは100〜200℃で1〜120分の範囲で積層・硬化するのが好ましい。また、真空ラミネータにより回路基板へプリプレグをラミネートし、その後加熱硬化することも可能である。このようにして回路基板にプリプレグの硬化物として絶縁層が形成された後、必要に応じて絶縁層にビアホールやスルーホールを形成し、絶縁層表面を粗化した後、導体層をメッキにより形成して多層プリント配線板を製造することができる。
<金属箔付プリプレグを用いた場合>
本発明の金属箔付プリプレグを用いて本発明の多層プリント配線板を製造する方法は、上記のプリプレグを用いた多層フレキシブル回路基板の製造方法と同様である。金属箔付プリプレグを用いることで、金属箔をそのまま導体層として使用することができる。
[合成例1]
環流冷却器を連結した水分定量受器、窒素導入管、攪拌器を備えた500mLのセパラブルフラスコに、4,4’−(ヘキサフルオロイソプロピリデン)−ビス−(フタル酸二無水物)(以下、6FDAという)を25質量部、γブチロラクトンを69.9質量部、トルエンを7質量部、ジアミノシロキサンX−22−9409(信越化学工業(株)製)を55.7質量部(アミン当量665)、2,6−ビス(1−ヒドロキシ−1−トリフルオロメチル−2,2,2−トリフルオロエチル)−1,5−ナフタレンジアミン(以下、HFA-NAPという)を6.7質量部加え、窒素気流下で45℃にて2時間攪拌して反応を行った。次いでこの反応溶液を昇温し、約160℃に保持しながら窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、水の流出が見られなくなっていることを確認したところでさらに昇温し、200℃で1時間攪拌した。その後冷却して終了とし、HFA基を有するポリイミド樹脂(A1)を55重量%含むワニスを作製した。この場合の、樹脂中のシロキサン構造の含有量は65.2重量%で、HFA基当量は3313g/molである。
環流冷却器を連結した水分定量受器、窒素導入管、攪拌器を備えた500mLのセパラブルフラスコに、6FDAを32質量部、γブチロラクトンを28.6質量部、イプゾール150を28.6質量部、トルエンを7質量部、ジアミノシロキサンKF−8010(信越化学工業(株)製)を50.1質量部(アミン当量430)、HFA-NAPを6.3質量部加え、窒素気流下で45℃にて2時間攪拌して反応を行った。次いでこの反応溶液を昇温し、約160℃に保持しながら窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、水の流出が見られなくなっていることを確認したところでさらに昇温し、200℃で1時間攪拌した。その後冷却して終了とし、HFA基を有するポリイミド樹脂(A2)を55重量%含むワニスを作製した。なお、イプゾールは出光興産(株)製の芳香族系高沸点溶剤である。この場合の、樹脂中のシロキサン構造の含有量は58.4重量%で、HFA基当量は3316g/molである。
環流冷却器を連結した水分定量受器、窒素導入管、攪拌器を備えた500mLのセパラブルフラスコに、3,3’,4,4’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物(以下、BTDAという)を23質量部、γブチロラクトンを30.9質量部、イプゾール150を30.9質量部、トルエンを7質量部、ジアミノシロキサンKF−8010(信越化学工業(株)製)を49.0質量部(アミン当量430)仕込み、窒素気流下で45℃にて1時間攪拌して反応を行い、さらに続いて、3,3’−ビス(1−ヒドロキシ−1−トリフルオロメチル−2,2,2−トリフルオロエチル)−4,4’−メチレンジアニリン(以下、HFA-MDAという)を6.1質量部加えて45℃にて2時間攪拌して反応を行った。次いでこの反応溶液を昇温し、約160℃に保持しながら窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、水の流出が見られなくなっていることを確認したところでさらに昇温し、200℃で1時間攪拌した。その後冷却して終了とし、HFA基を有するポリイミド樹脂(A3)を55重量%含むワニスを作製した。この場合の、樹脂中のシロキサン構造の含有量は64.9重量%で、HFA基当量は3271g/molである。
環流冷却器を連結した水分定量受器、窒素導入管、攪拌器を備えた500mLのセパラブルフラスコに、BTDAを20質量部、γブチロラクトンを70.9質量部、トルエンを7質量部、ジアミノシロキサンX−22−9409(信越化学工業(株)製)を61.5質量部(アミン当量665)、HFA-NAPを7.4質量部加えて窒素気流下で45℃にて2時間攪拌して反応を行った。次いでこの反応溶液を昇温し、約160℃に保持しながら窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、水の流出が見られなくなっていることを確認したところでさらに昇温し、200℃で1時間攪拌した。その後冷却して終了とし、HFA基を有するポリイミド樹脂(A4)を55重量%含むワニスを作製した。この場合の、樹脂中のシロキサン構造の含有量は70.9重量%で、HFA基当量は2881g/molである。
環流冷却器を連結した水分定量受器、窒素導入管、攪拌器を備えた500mLのセパラブルフラスコに、3,3’,4,4’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物(以下、DSDAという)を19質量部、γブチロラクトンを22.7質量部、イプゾール150を22.7質量部、トルエンを7質量部、ジアミノシロキサンKF−8010(信越化学工業(株)製)を30.9質量部(アミン当量430)仕込み、窒素気流下で45℃にて1時間攪拌して反応を行い、さらに続いて、HFA-NAPを7.5質量部加えて45℃にて2時間攪拌して反応を行った。次いでこの反応溶液を昇温し、約160℃に保持しながら窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、水の流出が見られなくなっていることを確認したところでさらに昇温し、200℃で1時間攪拌した。その後冷却して終了とし、HFA基を有するポリイミド樹脂(A5)を55重量%含むワニスを作製した。この場合の、樹脂中のシロキサン構造の含有量は55.7重量%で、HFA基当量は1810g/molである。
環流冷却器を連結した水分定量受器、窒素導入管、攪拌器を備えた500mLのセパラブルフラスコに、6FDAを25質量部、γブチロラクトンを68.1質量部、トルエンを7質量部、ジアミノシロキサンX−22−9409(信越化学工業(株)製)を58.4質量部(アミン当量665)、1,5−ジアミノナフタレン(以下、NDAという)を1.8質量部加え、窒素気流下で45℃にて2時間攪拌して反応を行った。次いでこの反応溶液を昇温し、約160℃に保持しながら窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、水の流出が見られなくなっていることを確認したところでさらに昇温し、200℃で1時間攪拌した。その後冷却して終了とし、フェノール基およびHFA基を有していないポリイミド樹脂(B1)を55重量%含むワニスを作製した。この場合、樹脂中のシロキサン構造の含有量は70.2重量%である。
環流冷却器を連結した水分定量受器、窒素導入管、攪拌器を備えた500mLのセパラブルフラスコに、6FDAを36質量部、γブチロラクトンを19.6質量部、イプゾール150を29.3質量部、トルエンを7質量部、ジアミノシロキサンKF−8010(信越化学工業(株)製)を51.5質量部(アミン当量430)仕込み、窒素気流下で45℃にて1時間攪拌して反応を行い、さらに続いて、NDAを3.2質量部、γブチロラクトンを16.4質量部、さらに6.7質量部のイプゾール150を加えて45℃、2時間攪拌して反応を行った。次いでこの反応溶液を昇温し、約160℃に保持しながら窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、水の流出が見られなくなっていることを確認したところでさらに昇温し、200℃で1時間攪拌した。その後冷却して終了とし、フェノール基およびHFA基を有していないポリイミド樹脂(B2)を55重量%含むワニスを作製した。この場合、樹脂中のシロキサン構造の含有量は58.6重量%である。
環流冷却器を連結した水分定量受器、窒素導入管、攪拌器を備えた500mLのセパラブルフラスコに、BTDAを23質量部、γブチロラクトンを29.5質量部、イプゾール150を29.5質量部、トルエンを7質量部、ジアミノシロキサンKF−8010(信越化学工業(株)製)を49.1質量部(アミン当量430)仕込み、窒素気流下で45℃にて1時間攪拌して反応を行い、さらに続いて、4,4’−ジアミノ−3,3’−ジメチルジフェニルメタン(以下、C−100という)を2.6質量部加えて45℃にて2時間攪拌して反応を行った。次いでこの反応溶液を昇温し、約160℃に保持しながら窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、水の流出が見られなくなっていることを確認したところでさらに昇温し、200℃で1時間攪拌した。その後冷却して終了とし、フェノール基およびHFA基を有していないポリイミド樹脂(B3)を50重量%含むワニスを作製した。この場合、樹脂中のシロキサン構造の含有量は68.0重量%である。
環流冷却器を連結した水分定量受器、窒素導入管、攪拌器を備えた500mLのセパラブルフラスコに、DSDAを19質量部、γブチロラクトンを55.2質量部、トルエンを7質量部、ジアミノシロキサンX−22−9409(信越化学工業(株)製)を44.1質量部(アミン当量665)仕込み、窒素気流下で45℃にて1時間攪拌して反応を行い、さらに続いて、1,3−ビス(4−アミノ−3−ヒドロキシフェノキシ)ベンゼン(以下、AHPBという)を6.3質量部加えて45℃にて2時間攪拌して反応を行った。次いでこの反応溶液を昇温し、約160℃に保持しながら窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、水の流出が見られなくなっていることを確認したところでさらに昇温し、200℃で1時間攪拌した。その後冷却して終了とし、フェノール基を有するがHFA基を有していないポリイミド樹脂(B4)を55重量%含むワニスを作製した。この場合、樹脂中のシロキサン構造の含有量は65.3重量%で、OH当量は1744g/molである。
環流冷却器を連結した水分定量受器、窒素導入管、攪拌器を備えた500mLのセパラブルフラスコに、DSDAを19質量部、γブチロラクトンを54.5質量部、トルエンを7質量部、ジアミノシロキサンX−22−9409(信越化学工業(株)製)を44.1質量部(アミン当量665)仕込み、窒素気流下で45℃にて1時間攪拌して反応を行い、さらに続いて、3,3’−ジアミノ−4,4’−ジヒドロキシジフェニルスルホン(以下、DABSという)を5.4質量部加えて45℃にて2時間攪拌して反応を行った。次いでこの反応溶液を昇温し、約160℃に保持しながら窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、水の流出が見られなくなっていることを確認したところでさらに昇温し、200℃で1時間攪拌した。その後冷却して終了とし、フェノール基を有するがHFA基を有していないポリイミド樹脂(B5)を55重量%含むワニスを作製した。この場合、樹脂中のシロキサン構造の含有量は66.2重量%で、OH当量は1722g/molである。
環流冷却器を連結した水分定量受器、窒素導入管、攪拌器を備えた500mLのセパラブルフラスコに、BTDAを20質量部、γブチロラクトンを76.5質量部、トルエンを7質量部、ジアミノシロキサンX−22−9409(信越化学工業(株)製)を72.9質量部(アミン当量655)仕込み、窒素気流下で45℃にて1時間攪拌して反応を行い、さらに続いて、HFA−NAPを2.7質量部加えて45℃にて2時間攪拌して反応を行った。次いでこの反応溶液を昇温し、約160℃に保持しながら窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、水の流出が見られなくなっていることを確認したところでさらに昇温し、200℃で14時間攪拌した。その後冷却して終了とし、HFA基を有するポリイミド樹脂(A6)を55重量%含むワニスを作製した。この場合、樹脂中のシロキサン構造の含有量は78.0重量%で、HFA基当量は8392g/molである。
環流冷却器を連結した水分定量受器、窒素導入管、攪拌器を備えた500mLのセパラブルフラスコに、BTDAを20質量部、γブチロラクトンを58.5質量部、トルエンを7質量部、ジアミノシロキサンX−22−9409(信越化学工業(株)製)を37.3質量部(アミン当量655)仕込み、窒素気流下で45℃にて1時間攪拌して反応を行い、さらに続いて、HFA−NAPを16.4質量部加えて45℃にて2時間攪拌して反応を行った。次いでこの反応溶液を昇温し、約160℃に保持しながら窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、水の流出が見られなくなっていることを確認したところでさらに昇温し、200℃で11時間攪拌した。その後冷却して終了とし、HFA基を有するポリイミド樹脂(A7)を55重量%含むワニスを作製した。この場合、樹脂中のシロキサン構造の含有量は52.2重量%で、HFA基当量は1069g/molである。
エポキシ樹脂、上記合成例1〜12に従って合成したシロキサン含有ポリイミド樹脂、必要により硬化剤、硬化促進剤、無機充填材を、表1及び表2に示す配合量(固形分の重量部で表示)で混合し、遠心脱泡混合機(商品名「泡取り練太郎」、(株)シンキー製)を用いて攪拌混合を行って実施例1〜8および比較例1〜7の各樹脂組成物を得た。なお、エポキシ樹脂として、フェノールノボラック型エポキシ樹脂EP157(ジャパンエポキシレジン(株)製)又はビスフェノールA型とビスフェノールF型エポキシ樹脂の混合物であるZX1059(東都化成(株)製)を用いた。また、硬化剤として、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂DPP6115L(新日本石油(株)製)を用い、硬化促進剤としてイミダゾール系P200(ジャパンエポキシレジン(株)製)を用い、無機充填材としては球状シリカSC4050SX((株)アドマテックス製)を用いた。なお、必要に応じて溶剤を混合使用した。
次に得られた樹脂組成物を、離型処理を施したPETフィルム上に塗布し、75〜120℃で12分間加熱した後、さらに、180℃、90分加熱して40μm厚の硬化フィルムを得た。
硬化フィルムを秤の上に置き、その表面を、アセトンを含ませた綿棒を用いて、秤が10gの加重を示すようにして、5回往復ラビングさせ、硬化フィルムの表面の状態を観察した。硬化フィルムの表面の色の変化が観察されなかった場合を○、色落ちが発生した場合を×とした。
合成例で得られたポリイミド樹脂につき、上記と同様に樹脂組成物を調製し、乾燥時の厚みが40〜100μmの範囲になるよう、銅箔光沢面に塗布し、75〜120℃で12分加熱した後、さらに、180℃、90分加熱して硬化フィルムを得た。硬化フィルムが形成された銅箔を、塩化第2鉄溶液に浸漬させてエッチング除去し、その後、100℃、10分間乾燥することで銅箔が除去された硬化フィルムを作製した。銅箔が除去された硬化フィルムを、日本工業規格(JIS K7127)に準拠し、テンシロン万能試験機((株)エー・アンド・デイ製)を用いて引っ張り試験し、熱処理前の弾性率を測定した。
(接着フィルムA1の製造)
離型処理を施した厚み38μmのPETフィルムの上に、実施例2の樹脂組成物を、乾燥後の厚みが40μmになるようダイコータを用いて塗布した。塗布後、75〜120℃で12分間乾燥することで樹脂組成物層が形成された接着フィルムA1作製した。次いで、樹脂組成物層の表面に、厚さ15μmのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。
(接着フィルムA2の製造)
実施例5の樹脂組成物を用いて、実施例9と同様な方法で接着フィルムA2を作製した。
(樹脂付き銅箔B1の製造)
厚み12μmの銅箔の上に、実施例2の樹脂組成物を、乾燥後の厚みが40μmになるようダイコータを用いて塗布した。塗布後、75〜120℃で12分間乾燥することで樹脂組成物層が形成された樹脂付き銅箔B1を作製した。次いで、樹脂組成物層の表面に、厚さ15μmのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。
(樹脂付き銅箔B2の製造)
実施例5の樹脂組成物を用いて、実施例11と同様の作業を行い、樹脂付き銅箔B2を作製した。
(カバーレイフィルムの製造)
厚み25μmのポリイミドフィルムの上に、実施例2の樹脂組成物を、乾燥後の厚みが35μmになるようダイコータを用いて塗布した。塗布後、75〜120℃で12分間乾燥して樹脂組成物層を形成し、カバーレイフィルムを作製した。次いで、樹脂組成物層の表面に、厚さ15μmのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。
(ソルダーレジストインクの製造)
実施例2の樹脂組成物の調製に際して、あらかじめ固形樹脂を高沸点溶剤であるカルビトールアセテートに溶解させてから使用し、遠心脱泡混合機(商品名「泡取り練太郎」、(株)シンキー製)を用いて攪拌混合を行ってソルダーレジストインクを作製した。
(フレキシブル回路基板P1の製造と折り曲げ耐久性の評価)
まず、実施例13で作製したカバーレイフィルムのポリプロピレンフィルムを剥離した。つぎに、銅層(厚さ12μm)とポリイミドフィルム(厚さ20μm)よりなる2層CCL(copper clad laminate)を用いて得られたフレキシブル回路基板の回路面に、カバーレイフィルムの樹脂組成物面を向き合わせて、真空ラミネータ((株)名機製作所製)により、温度130℃、圧力7kgf/cm2、気圧5mmHg以下の条件でラミネートした。続いて、(1)120℃、30分、(2)180℃、90分の順に加熱して硬化させ、片面回路基板P1を作製した。カバーレイフィルム面を外側にして180度に折り曲げる試験を行ったところ、カバーレイフィルムの折り曲げ部に白化等は起こらず良好な折り曲げ性を示した。
(フレキシブル回路基板P2の製造と折り曲げ耐久性の評価)
実施例14で得られたソルダーレジストインクを、銅層(厚さ12μm)とポリイミドフィルム(厚さ20μm)よりなる2層CCLを用いて得られたフレキシブル回路基板の回路面に、200メッシュ版を用いてスクリーン印刷し、180℃、90分硬化させて片面回路基板P2を作製した。作製した片面回路基板P2のソルダーレジスト面を外側にして180度に折り曲げる試験を行ったところ、ソルダーレジストの折り曲げ部に白化等は起こらず良好な折り曲げ性を示した。
(多層フレキシブル回路基板MP1の製造とピール強度の測定)
まず、実施例9で作製した接着フィルムA1のポリプロピレンフィルムを剥離した。その後、銅層(厚さ12μm)とポリイミドフィルム(厚さ20μm)よりなる2層CCLを用いて得られたフレキシブル回路基板の回路面に、接着フィルムの樹脂組成物面を向き合わせて、真空ラミネータ((株)名機製作所製)により、温度130℃、圧力7kgf/cm2、気圧5mmHg以下の条件でラミネートした。その後、積層した接着フィルムの離型処理PETフィルムを剥離し、樹脂組成物面に厚み18μmの銅箔のM面を向かい合わせ、再び真空ラミネータ((株)名機製作所製)により、温度130℃、圧力7kgf/cm2、気圧5mmHg以下の条件でラミネートした。さらに、その後、120℃で30分、180℃で90分の順に熱処理を行い、多層フレキシブル回路基板MP1を製造した。回路基板MP1上の導体層(銅箔S面に相当)と接着フィルムのピール強度は0.94kgf/cmで、強固な接着性を有していた。なお、ピール強度測定は、JIS C6481に準じて評価した。
(多層フレキシブル回路基板MP2の製造とピール強度の測定)
まず実施例10で得られた接着フィルムA2のポリプロピレンフィルムを剥離した。その後、銅層(厚さ12μm)とポリイミドフィルム(厚さ20μmよりなる2層CCLを用いて得られたフレキシブル回路基板の回路面に、接着フィルムの樹脂組成物面を向き合わせて、真空ラミネータ((株)名機製作所製)により、温度130℃、圧力7kgf/cm2、気圧5mmHg以下の条件でラミネートした。その後、積層した接着フィルムの離型処理PETフィルムを剥離し、樹脂組成物面に厚み18μmの銅箔のM面を向かい合わせ、再び真空ラミネータ((株)名機製作所製)により、温度130℃、圧力7kgf/cm2、気圧5mmHg以下の条件でラミネートした。さらに、その後、120℃で30分、180℃で90分の順に熱処理を行い、多層フレキシブル回路基板MP2を製造した。回路基板MP2上の導体層(銅箔S面に相当)と接着フィルムのピール強度は1.05kgf/cmで、強固な接着性を有していた。ピール強度測定は、JIS C6481に準じて評価した。
(多層フレキシブル回路基板MP3の製造)
まず、実施例11で得られた樹脂付き銅箔B1のポリプロピレンフィルムを剥離した。その後、銅層(厚さ12μm)とポリイミドフィルム(厚さ20μm)よりなる2層CCLを用いて得られたフレキシブル回路基板の回路面に、樹脂付き銅箔B1の樹脂組成物面を向き合わせて、真空ラミネータ((株)名機製作所製)により、温度130℃、圧力7kgf/cm2、気圧5mmHg以下の条件でラミネートした。その後、120℃で30分、180℃で90分の順に熱処理を行い、多層フレキシブル回路基板MP3を製造した。
(多層フレキシブル回路基板MP4の製造)
まず、実施例12で得られた樹脂付き銅箔B2のポリプロピレンフィルムを剥離した。その後、銅層(厚さ12μm)とポリイミドフィルム(厚さ20μm)よりなる2層CCLを用いて得られたフレキシブル回路基板の回路面に、樹脂付き銅箔B2の樹脂組成物面を向き合わせて、真空ラミネータ((株)名機製作所製)により、温度130℃、圧力7kgf/cm2、気圧5mmHg以下の条件でラミネートした。その後、120℃で30分、180℃で90分の順に熱処理を行い、多層フレキシブル回路基板MP4を製造した。
Claims (20)
- (A)ヘキサフルオロイソプロパノール基及びシロキサン構造を有するポリイミド樹脂、並びに(B)熱硬化性樹脂を含有し、
該ポリイミド樹脂が、下式(1)及び(2);
(式中、R1は4価の有機基を示し、R2はヘキサフルオロイソプロパノール基を有する2価のジアミン残基、R3は2価のシロキサンジアミン残基を示し、式(1)で表される繰り返し単位の一分子中の繰り返し数Mは1以上100以下の整数であり、式(2)で表される繰り返し単位の一分子中の繰り返し数Nは1以上100以下の整数である。)
で表される繰り返し単位を有する、プリント配線板用樹脂組成物。 - さらに(C)無機充填材を含有する請求項1記載のプリント配線板用樹脂組成物。
- 熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂である請求項1又は2記載のプリント配線板用樹脂組成物。
- (A)ヘキサフルオロイソプロパノール基及びシロキサン構造を有するポリイミド樹脂のヘキサフルオロイソプロパノール基の官能基当量が1000〜10000g/molであることを特徴とする、請求項1〜3のいずれか1項記載のプリント配線板用樹脂組成物。
- (A)ヘキサフルオロイソプロパノール基及びシロキサン構造を有するポリイミド樹脂のシロキサン含量が50〜80重量%であることを特徴とする、請求項1〜4のいずれか1項記載のプリント配線板用樹脂組成物。
- 請求項1〜5のいずれか1項記載の樹脂組成物を含有するソルダーレジストインク。
- 請求項1〜5のいずれか1項記載の樹脂組成物が支持体上に層形成されてなる接着フィルム。
- 請求項1〜5のいずれか1項記載の樹脂組成物が金属箔上に層形成されてなる金属箔付接着フィルム。
- 請求項1〜5のいずれか1項記載の樹脂組成物がシート状繊維基材に含浸されてなるプリプレグ。
- 請求項9記載のプリプレグに金属箔が積層されてなる金属箔付プリプレグ。
- 請求項1〜5のいずれか1項記載の樹脂組成物が耐熱フィルム上に層形成されてなるカバーレイフィルム。
- 絶縁層が請求項1〜5のいずれか1項記載のプリント配線板用樹脂組成物を含有するプリント配線板。
- 前記絶縁層がソルダーレジスト層、層間絶縁層およびカバーレイ層を含む請求項12記載のプリント配線板。
- 請求項6記載のソルダーレジストインクによりソルダーレジスト層が形成されたプリント配線板。
- 請求項7記載の接着フィルムによりソルダーレジスト層が形成されたプリント配線板。
- 請求項7記載の接着フィルムにより層間絶縁層が形成されたプリント配線板。
- 請求項8記載の金属箔付接着フィルムにより層間絶縁層及び/又は導体層が形成されたプリント配線板。
- 請求項9記載のプリプレグにより層間絶縁層が形成されたプリント配線板。
- 請求項10の金属箔付プリプレグにより層間絶縁層及び/又は導体層が形成されたプリント配線板。
- 請求項11記載のカバーレイフィルムによりカバーレイ層が形成されたプリント配線板。
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