JP5119224B2 - 電子線装置及び電子線装置用試料ホルダー - Google Patents

Description

本発明は、電子線を用いて試料の観察を行う電子線装置および電子線装置用試料ホルダーに関し、試料の高温でのガス反応のプロセスをリアルタイムで原子レベルの高分解能観察が可能な電子線装置に関する。

電子顕微鏡等の電子線装置により、試料を高温でガスと反応させ、その様子をリアルタイムで観察するものとして、試料を加熱するヒーターに向かってガスを吹き付けるためのキャピラリーチューブを設けた試料ホルダーを電子顕微鏡等に装着して高温でのガス反応を観察する例が特許文献１に記載されている。また、ガスは横から導入しているが、試料ホルダーに電子線通過用の開口が上下にあるものが特許文献２に記載されている。

特開２００３−１８７７３５号公報 特開昭５１−２６７号公報

しかしながら、特許文献１の試料ホルダーを用いると、導入されるガスにより鏡体の真空度が低下するという問題があった。また、特許文献１および２のホルダーでは、試料を付着させたヒーターは反応時の加熱により伸びが生じ試料ドリフトが発生する場合があった。これらの理由により、従来の試料ホルダーでは高温での試料のガス反応過程を高分解能像観察することが困難であった。本発明の課題は上記のような問題を解決し、従来法では観察が困難であった試料の高温でのガス反応の過程を原子レベルで観察することが可能な電子線装置及び電子線装置用試料ホルダーを提供することにある。

上記課題の解決のため、第一にガス導入管とガス排気管を試料を介して対向する位置に設けた。また、別の解決方法として、ヒーターをガス導入管の中に設けることにより、ガスが鏡体内に出ることを抑制し得る構造とした。さらに前記ガス導入管に設けられた電子線通過用の開口に膜を設け、よりガスを外に出さない構造とした。ヒーターの伸びの低減策として、電子線装置用試料ホルダーもしくは電子線装置に、ヒーター張力調整手段を設けた。また、加熱時のヒーターの伸びを計算し、伸び分だけヒーターを引っ張る手段を設けた。

ガス導入管とガス排気管を試料を介して対向する位置に設けることにより、導入されたガスを排気管に導くことができ、ガスによる試料室内の真空低下時間を最短にすることができる。このことにより、試料室内に放出されたガスに電子ビームがあたることで電子ビーム径がひろがるのを防ぐことができる。その結果電子ビームを細く絞ることができるので高分解能観察が可能になる。もしくは、ヒーターをガス導入管の中に設けることで、ガスを導入管から試料室内に出るのを抑制することができるため、上記と同様の効果が得られる。また、ヒーターの張力を調整する手段を備えることにより、加熱時のヒーターの伸びを低減し、ヒーターの伸びにより発生する試料ドリフトを抑えられる。

一実施例である電子線装置の基本構成図。 一実施例である電子線装置鏡体および試料ホルダー。 一実施例である電子線装置用試料ホルダー。 一実施例である電子線装置鏡体および試料ホルダー。 一実施例である電子線装置用試料ホルダー。 一実施例である電子線装置鏡体および試料ホルダー。 一実施例である電子線装置鏡体および試料ホルダー。 一実施例であるヒーター張力調整手段つき試料ホルダー。 一実施例であるヒーター張力調整手段つき試料ホルダー。 一実施例であるヒーター弛み算出手段つき電子線装置用ホルダー動作説明図。

図１に本発明の第一の実施例を示す。電子線装置１の鏡体は、電子銃２，コンデンサレンズ３，対物レンズ４，投射レンズ５により構成されている。コンデンサレンズ３，対物レンズ４の間には試料ホルダー６が挿入される。投射レンズ５の下方には、蛍光板７が、蛍光板７の下にはＴＶカメラ８が装着されている。ＴＶカメラ８は、信号増幅器９を介し画像表示部１０に接続されている。電子顕微鏡用試料ホルダー６の試料加熱用ヒーター１１は電子線装置１外に配線を介し加熱電源１２と接続されている。図示しない試料１３は加熱用ヒーター１１に直接付着させる。また試料１３上方には、試料１３にガスを吹き付けられるようガス導入管１４が装着されている。ガス導入管１４は、ガス圧コントロールバルブ１５ａ，１５ｂと流量計１６ａ，１６ｂを介し、ガスボンベ１７に連結されている。ガス導入管１４に試料を挟んで対向した位置に排気口１９を備え、電子線装置１外部の真空ポンプに接続されている。ここで、真空ポンプは鏡体の真空ポンプと共用であってもよい。

ガス導入管１４からホルダーの開口を通り試料１３に噴出されたガスは、ホルダーの開口から排気口１９により排気されるため、電子線装置１の真空低下を最短時間にとどめることができる。その結果、鏡体内のガスに電子ビームが当たり、電子ビーム径がひろがるのを防ぐことが可能である。それゆえ、ビーム径を細く絞ることができるので高分解能観察ができる。また、ガスが確実に試料と接触してから排気口に誘導されるので、効率よく試料にガスを当てることができ、反応効率をあげることができる。また、排気口，排気管および真空ポンプは試料ホルダー６とは機械的に非接触であるため試料の振動要因を排除することが可能である。さらに、反応後もしくは反応しなかったガスが鏡体内を汚染することも防ぐことができる。

電子銃２から発生した電子線１８はコンデンサレンズにより収束され試料１３に照射される。電子線１８は試料ホルダーのガスと共通の開口を通過し、試料１３を透過して対物レンズ４により結像され、投射レンズ５により拡大、蛍光板７上に投影される。または、蛍光板７を持ち上げ、ＴＶカメラ８に投影し、表示部１０に透過像が表示される。観察時に試料加熱用ヒーター１１に通電することにより、試料１３の温度が上昇する。試料温度の制御は加熱電源１２において、ヒーター１１への印加電圧を調整することにより可能である。また、ガス導入管１４から、試料１３にガスを噴射することにより高温でのガスと試料の反応状態を観察することができる。ガス流量は、ガス圧コントロールバルブ１５および流量計１６により調整する。

ここで、図２に示すように異なるガスが充填された複数のボンベを接続したガス導入管を複数設ければ、複数種類のガスとの反応の様子を観察することが可能である。また図３のようにヒーターを着脱可能にすれば、試料の交換が容易に行える。この構成によればヒーター１１の両端はホルダー６に埋め込まれ、加熱電源１２に接続されている電極２５に巻きつけられて固定される。ヒーター１１を外す場合は、電極２５ごと外してもよいし、ヒーター１１のみを電極２５から外してもよい。

続いて第二の実施例について説明する。図４に示すように、試料ホルダー６にはヒーターに直接付着させた試料１３を加熱するためのヒーター１１が装着されており、加熱電源１２が接続されている。ヒーター１１はガスを流すガス導入管１４内に存在し、ガス導入管１４には観察のための電子線通過用の開口２２を設ける。このような構造をとることにより、鏡体内に漏れるガス量を低減させることができ、高真空を保つことができるため第一の実施例に示したのと同様の効果が得られる。また、ガスの通路内に試料が存在するため、確実かつ効率的にガスと試料を反応させることができる。さらに、ヒーター１１に通電した時の発熱をガス導入管１４内に閉じ込め内壁からの熱反射効果により少ない消費電力で高温加熱を行うことが可能となる。

ここで、電子線通過用の開口２２に、図示しない膜を設けることにより、鏡体内に漏れるガス量をさらに低減することが可能である。これにより、試料の膜への蒸着や、膜に載せた試料への粉体試料の蒸着現象などを観察することもできる。また、図４の構成において、図５のようにヒーターまたはガス導入管、もしくはその両方を着脱可能にすれば、試料やガスの交換が容易に行える。

図５（ａ）にヒーター１１およびガス導入管１４の一部を着脱可能にした場合の実施例を示す。内部にヒーター１１を配するガス導入管１４ａ部分は分離された状態であり、ヒーター１１の両端は導入管の分離された部分１４ａからホルダー６に設けられたヒーター支持部２４に巻きつけられ電極２５に固定される。電極２５はホルダー６に埋め込まれ、加熱電源１２に接続されている。分離されたガス導入管１４ａの中央、電子線１８が通過する部分には電子線通過用の開口２２が設けてある。ガス導入側の図示しないガスボンベ１７に接続されている導入管先端１４ｂはヒーターに付着させた図示しない試料１３部分に効率よくガス導入可能なように口径を分離されたガス導入管１４ａ径より小さくしてある。また、効率よくガスが排気されるように、図示しない真空ポンプ２１に接続されたガス導入管端部１４ｃは、分離されたガス導入管１４ａ径より大きくしてある。

図５（ｂ）に分離されたガス導入管１４ａの固定部分の断面図を示す。分離されたガス導入管１４ａはホルダー６に設けられた固定バネ２６により上方から押し込むことによりホルダー６に固定される。ここで、電子線１８通路周辺の分離されたガス導入管１４ａの部分には、非磁性材の管を使用することにより、レンズ周辺の磁場への影響を低減し、上記以外のガス導入管１４ｂ、およびガス排気管１４ｃには緩衝材を用いることにより振動要因を排除するようにしてもよい。

図６（ａ），図６（ｂ），図６（ｃ），図６（ｄ）に第三の実施例である電子線装置１鏡体およびガス導入型試料加熱ヒーター２７を示す。試料ホルダー６には、ヒーター１１とガス導入管が一体化した形状で装着されている。図６（ｂ）に示すように、ヒーター２７の電子線１８通過領域は螺旋状となっており、粉体試料１３は直接ヒーター２７に付着させ、ヒーター２７に通電することにより、試料１３を加熱する。ヒーター２７の電子線１８通過付近、すなわち観察領域には、直径数ミクロンの微細孔２８が無数にあいており、各微細孔２８からガスが噴出し試料１３と反応する状況を観察することが可能である。この微細孔２８は集束イオンビーム（ＦＩＢ：Focused Ion Beam）加工装置を用い作製してもよい。

図６（ｃ），図６（ｄ）に脱着可能なチューブ状ヒーター２９を示す。チューブ状ヒーター２９はガス導入部およびガス排出部から分離されており、支持用バネ３０に差し込むことにより固定される。支持用バネ３０は電極となっており、外部の加熱電源１２と接続されることにより、通電される。また、ヒーター２９が螺旋状の観察領域近傍の試料ホルダー６はヒーター２９との接触が無いようにフレーム近傍のみを残す形状となっている。これにより、実験ごとに容易に試料およびヒーター２９を交換することが可能である。

図７（ａ），図７（ｂ），図７（ｃ），図７（ｄ）に第四の実施例である電子線装置１鏡体および試料加熱ヒーター１１を示す。図７（ａ）に電子線装置１鏡体を示す。ガス導入管１４は試料支持および加熱のためのヒーター１１の螺旋部分の中央を通過する形状とする。図７（ｂ）に試料支持部近傍を示す。ヒーター１１螺旋部分には試料１３が直接付着している。ヒーター１１は加熱電源１２に接続されている。また、ヒーター１１の螺旋状の部分の中央を通過するようにガス導入管１４が配され、ガス導入管１４には多数の微細孔２８を設けてある。これにより、ヒーター１１についた試料に対し、満遍なくガスが噴射され、ガス導入管１４より噴出するガスとヒーター１１に付着した試料１３の高温での反応を観察することが可能である。

図７（ｃ）にヒーター１１とガス導入管１４を脱着可能とした場合の実施例を示す。ヒーター１１は螺旋状でその両端を電極２５に取り付けられる構造となっている。ガス導入管１４ａは、図７と同様に分離されており、ヒーター１１の螺旋状の部分の中心を通過するように支持用バネ３０に固定される。電極２５の形状は図７（ｄ）に示すように、電極２５が容易に取り付けられやすいように、溝の表面部分は開口した形状となっており、途中はヒーター１１径よりやや大きめの溝を設けており、固定しやすいように、溝の終端部は途中の部分より径の大きな溝を設けている。ヒーター１１は溝に差し込むだけで、固定され、さらに電極２５に巻きつけることによって振動や熱ドリフトなどの影響を低減できる（図７ｅ）。

次に第五の実施例について説明する。図８は、加熱時のヒーターの伸びをとるためのヒーター張力調整手段付き電子線装置用試料ホルダーの一例である。図８（ａ）が斜視図、図８（ｂ）はヒーター張力調整手段近傍の断面図である。電極移動手段３１及び固定板３２が導電体であり、通電できるよう加熱電源と接続されている。電極２５は電極移動手段３１に固定されており、電極移動手段３１にはネジ穴３３を数箇所設けている。電極移動手段３１の端部は固定板３２の下に位置している。固定板３２には固定用ネジ３４が装着されており、電極移動手段３１に設けられたネジ穴３３に固定される。ネジ３４をはめ込むネジ穴３３の位置を矢印方向に移動し、別のネジ穴に固定することにより、ヒーターに一定の張力を与える事ができ、ヒーターの伸びにより生じる試料ドリフトを防止することができる。もしくは、電極移動手段および固定板を設けず、電極２５にヒーターを巻く量を増やすことによってヒーターの張力を調整し、ヒーターの伸びをとってもよい。なお、図８は、上述のガス導入管の中にヒーターを設けた構成に適用する場合を示したが、それに限らず、図１に示したような、ヒーターおよびガス導入，排気の構成でも適用できる。

第六の実施例について説明する。図９は一実施例であるヒーター伸び算出手段３５を用いた電子線装置用試料ホルダーの構成図である。加熱電源１２の電流計３６にはヒーター伸び算出手段３５が接続されており、ヒーター伸び算出手段３５はヒーター張力調整機構駆動手段３７を介して試料ホルダー６に接続されている。図１０は図９記載のヒーター伸び算出手段３５つきホルダー６の動作説明図である。

（１）まず、予めヒーターの伸びを算出するためのヒーターのコイル半径ａ，コイル巻き数ｎ，電流Ｉ，バネ定数ｋ，バネ部以外の常温ｔ′での長さｌ′，平均線膨張係数βを入力しておく。（２）次に加熱温度を設定する。加熱電源１２ではその際流れる電流を電流計３６が表示する。（３）その値は、ヒーター伸び算出手段３５に送信され、そこで、その電流が流れた際のヒーターの伸びを算出する。たとえばヒーターバネ部の伸びる力Ｆは式１で求められる。

Ｆ＝１／２・μ₀・π・ａ²・ｎ²・Ｉ²＝ｋΔｌ₁ …式１ ここで、μ₀は、真空誘磁率で４×１０^-7、Δｌ₁はバネの伸びである。すなわち、バネの伸びΔｌ₁は式２で求められる。

Δｌ₁＝μ₀・π・ａ²・ｎ²・Ｉ²・１／２ｋ …式２ また、バネ部以外のヒーター部分の伸びは、式３で求められる。

Δｌ₂＝β（ｌ′ｔ−ｌｔ′） …式３ この結果よりヒーターの伸びは
Δｌ＝Δｌ₁＋Δｌ₂ …式４である。（４）このΔｌの値からヒーター伸び算出手段３５はヒーター張力調整機構駆動手段３７に試料ホルダーのヒーターをΔｌだけ引っ張るように動作させる。動作させる方法としては、例えば図８にあるような電極移動手段を用いてもよいし、単にヒーターを巻いた電極を回転させることで巻き量を増やすようにしてもよい。動力は例えば、モーターなどで得ればよい。（５）これにより、ヒーター１１は、一定のテンションを与えられ、（６）振動の影響なく原子レベルでの観察が可能となる。なお、ヒーター張力調整機構駆動手段，ヒーター伸び算出手段は試料ホルダーに設けてもよいし、電子線装置に設けてもよい。

１…電子線装置、２…電子銃、３…コンデンサレンズ、４…対物レンズ、５…投射レンズ、６…試料ホルダー、７…蛍光板、８…ＴＶカメラ、９…信号増幅器、１０…画像表示部、１１…試料加熱用ヒーター、１２…加熱電源、１３…試料、１４，１４ａ，１４ｂ…ガス導入管、１４ｃ…ガス排気管、１５，１５ａ，１５ｂ…ガス圧コントロールバルブ、１６ａ，１６ｂ…流量計、１７…ガスボンベ、１８…電子線、１９…排気口、２０…排気管、２１…真空ポンプ、２２…電子線通過用開口、２３…試料支持膜、２４…ヒーター支持部、２５…電極、２６…固定バネ、２７…ガス導入型試料加熱ヒーター、２８…微細孔、２９…チューブ状ヒーター、３０…支持用バネ、３１…電極移動手段、３２…固定板、３３…ネジ穴、３４…ネジ、３５…ヒーター伸び算出手段、３６…電流計、３７…ヒーター張力調整機構駆動手段。

Claims (15)

1. 電子線装置に装着可能な試料ホルダーであって、
   試料を支持する螺旋状の部分を有するヒーターと、
   前記ヒーターの両端が取り付けられ、加熱電源に接続される電極と、
   前記電極を移動させることにより、前記ヒーターに与える張力を調整できる張力調整機構と、を備えることを特徴とする試料ホルダー。
2. 請求項１記載の試料ホルダーであって、
   前記張力調整機構が、前記電極を固定する電極移動手段と、前記電極移動手段に設けられた複数のネジ穴を固定する固定用ネジを有する固定板と、を備えることを特徴とする試料ホルダー。
3. 電子線装置に装着可能な試料ホルダーであって、
   試料を支持する螺旋状の部分を有するヒーターと、
   前記ヒーターの両端が取り付けられ、加熱電源に接続される電極と、
   前記電極を回転させることにより、前記ヒーターに与える張力を調整できる張力調整機構と、を備えることを特徴とする試料ホルダー。
4. 請求項１〜３のいずれかに記載の試料ホルダーであって、
   前記試料にガスを供給するガス導入管を備えることを特徴とする試料ホルダー。
5. 請求項４記載の試料ホルダーであって、
   前記ヒーターが、ガスを流すガス導入管の内部に存在することを特徴とする試料ホルダー。
6. 請求項４記載の試料ホルダーであって、
   前記ガス導入管に多数の微細穴が設けられ、当該ガス導入管が、前記螺旋状の部分の中央を通過することを特徴とする試料ホルダー。
7. 電子線を用いて試料の観察を行う電子線装置であって、
   試料を支持する螺旋状の部分を有するヒーターと、前記ヒーターの両端が取り付けられ、加熱電源に接続される電極と、前記電極を移動させることにより、前記ヒーターに与える張力を調整できる張力調整機構と、を備える試料ホルダーが装着されていることを特徴とする電子線装置。
8. 請求項７記載の電子線装置であって、
   前記張力調整機構が、前記電極を固定する電極移動手段と、前記電極移動手段に設けられた複数のネジ穴を固定する固定用ネジを有する固定板と、を備えることを特徴とする電子線装置。
9. 電子線を用いて試料の観察を行う電子線装置であって、
   試料を支持する螺旋状の部分を有するヒーターと、前記ヒーターの両端が取り付けられ、加熱電源に接続される電極と、前記電極を回転させることにより、前記ヒーターに与える張力を調整できる張力調整機構と、を備える試料ホルダーが装着されていることを特徴とする電子線装置。
10. 請求項７〜９のいずれかに記載の電子線装置であって、
    前記ヒーターの伸びを算出する算出手段を備えることを特徴とする電子線装置。
11. 請求項１０記載の電子線装置であって、
    前記張力調整機構を駆動する駆動手段を備え、前記ヒーターに一定のテンションを与えるように前記算出手段が当該駆動手段を制御することを特徴とする電子線装置。
12. 請求項７〜１１いずれかに記載の電子線装置であって、
    前記試料にガスを供給するガス導入管を備えることを特徴とする電子線装置。
13. 請求項１２記載の電子線装置であって、
    前記ヒーターが、ガスを流すガス導入管の内部に存在することを特徴とする電子線装置。
14. 請求項１２記載の電子線装置であって、
    前記ガス導入管に多数の微細穴が設けられ、当該ガス導入管が、前記螺旋状の部分の中央を通過することを特徴とする電子線装置。
15. 請求項１２記載の電子線装置であって、
    前記ガス導入管に前記試料を挟んで対向した位置に、真空ポンプに接続されている排気口を備えることを特徴とする電子線装置。

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