JP5117422B2 - 発光装置及びその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、発光装置及びその製造方法に関する。

近年、エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子を用いた発光装置が開発されている。例えば、有機ＥＬ素子を用いた発光装置では、ガラス等の支持基板上に、第一電極、少なくとも発光層を含む有機ＥＬ層、第二電極を順次積層し、大気中の酸素や水分から有機ＥＬ素子を保護するため、ガラス等の封止基板によって封止する。両電極の引出配線（端子）を介して外部の配線と接続し、電界を印加することにより、電極間に挟まれた領域の発光層において正孔と電子が再結合して発光する。なお、発光層で生じた光を支持基板側から取り出すボトムエミッションタイプと、封止基板から取り出すトップエミッションタイプが知られている。

ＥＬディスプレイ等に使用する基板として、例えば、エポキシ樹脂層中に、エポキシ樹脂とは屈折率が異なる光拡散剤を厚さ方向に濃度分布を有するように偏在させた樹脂シートが提案されている（特許文献１参照）。
また、トップエミッションタイプの発光装置において光を取り出す効率を向上させるため、インプリント技術によって第二電極上に樹脂材料からなる立体形状の構造体を設け、第二電極と空気との間で全反射されていた光を構造体に入射させることにより、構造体の側面から外部に光を取り出す方法が提案されている（特許文献２参照）。

特開２００４−１０９４９７号公報 特開２００７−２６５９８８号公報

本発明は、製造が容易であり、光取り出し効率を効果的に向上させることができる発光装置及びその製造方法を提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明では以下の発光装置及びその製造方法が提供される。
＜１＞ 支持基板と、
前記支持基板上に配置された第一電極と、
前記第一電極上に配置され、少なくとも発光層を含むエレクトロルミネッセンス層と、
前記エレクトロルミネッセンス層を介して前記第一電極と対向配置された第二電極と、
前記第二電極上に直接又は他の層を介して配置された樹脂層と、
前記樹脂層に散在し、最大径が０．１〜１０μｍである光透過性微粒子と、を有し、
前記光透過性微粒子の少なくとも一部が、前記樹脂層の前記発光層からの光を取り出す側の面に一部分が埋め込まれた状態で散在し、前記樹脂層の屈折率が、前記樹脂層に前記第二電極側で隣接する、前記第二電極又は前記他の層の屈折率より低く、かつ、
前記樹脂層の前記発光層からの光を取り出す側の面以外に散在している光透過性微粒子の３０％以上が、前記樹脂層に前記第二電極側で隣接する前記第二電極又は前記他の層と接していることを特徴とする発光装置。
＜２＞ 前記光透過性微粒子の３０％以上が、各微粒子の１／４〜３／４の体積の割合で前記樹脂層に埋まっていることを特徴とする＜１＞に記載の発光装置。
＜３＞ 前記光透過性微粒子の屈折率が、前記樹脂層の屈折率より高いことを特徴とする＜１＞又は＜２＞に記載の発光装置。
＜４＞ 前記第二電極と前記樹脂層との間に前記他の層として封止層が配置されていることを特徴とする＜１＞〜＜３＞のいずれかに記載の発光装置。
＜５＞ 前記樹脂層が、固体封止層を兼ねていることを特徴とする＜１＞〜＜４＞のいずれかに記載の発光装置。
＜６＞ 封止基板をさらに備えていることを特徴とする＜１＞〜＜５＞のいずれかに記載の発光装置。

＜７＞ 支持基板上に、少なくとも第一電極と、発光層を含むエレクトロルミネッセンス層と、第二電極とを順次形成する工程と、
前記第二電極上に直接又は他の層を介して、又は、前記支持基板の前記第一電極が配置される面とは反対側の面上に、最大径が０．１〜１０μｍである光透過性微粒子が添加された樹脂材料を塗布して未硬化の樹脂層を設け、前記光透過性微粒子の少なくとも一部を、前記未硬化の樹脂層の底部まで沈殿させる工程と、
前記光透過性微粒子の少なくとも一部が沈殿した後、前記未硬化の樹脂層を半硬化状態にする工程と、
前記半硬化状態の樹脂層に、気流輸送によって最大径が０．１〜１０μｍである光透過性微粒子を、一部分が前記樹脂層に埋め込まれるように打ち込む工程と、
前記光透過性微粒子を前記樹脂層に打ち込んだ後、前記半硬化状態の樹脂層をさらに硬化させる工程と、を含むことを特徴とする発光装置の製造方法。
＜８＞ 前記樹脂層に打ち込まれずに表面に残留している光透過性微粒子を除去する工程をさらに含むことを特徴とする＜７＞に記載の発光装置の製造方法。
＜９＞ 前記光透過性微粒子の気流輸送を、不活性ガスを用いて行うことを特徴とする＜７＞又は＜８＞に記載の発光装置の製造方法。

製造が容易であり、光取り出し効率を効果的に向上させることができる発光装置及びその製造方法が提供される。

本発明の第１実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の構成を示す概略図である。（Ａ）全体図（Ｂ）光路をモデル化した図 第１実施形態で封止基板を設けた有機ＥＬ発光装置の構成の一例を示す概略図である。 光透過性微粒子を樹脂層に打ち込む方法の一例を示す概略図である。 従来の有機ＥＬ発光装置の構成の一例を示す概略図である。（Ａ）全体図 （Ｂ）光路をモデル化した図 従来の有機ＥＬ発光装置の構成の他の例を示す概略図である。（Ａ）全体図 （Ｂ）光路をモデル化した図 本発明の第２実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の構成を示す概略図である。（Ａ）全体図（Ｂ）光路をモデル化した図 本発明の第３実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の構成を示す概略図である。（Ａ）全体図（Ｂ）光路をモデル化した図 未硬化状態の樹脂層中に光透過性微粒子を沈殿させた状態を示す概略図である。 光透過性微粒子が沈殿した半硬化状態の樹脂層に光透過性微粒子を打ち込む方法の一例を示す概略図である。 第３実施形態で封止基板を設けた有機ＥＬ発光装置の構成の一例を示す概略図である。 実施例４で製造したトップエミッション型の有機ＥＬ発光装置の構成の一部を示す概略図である。 ボトムエミッション型の有機ＥＬ発光装置の構成の一部を示す概略図である。 比較例４で製造したボトムエミッション型の有機ＥＬ発光装置の構成の一部を示す概略図である。

以下、添付の図面を参照しながら、本発明に係る発光装置及びその製造方法について説明する。

トップエミッションタイプの発光装置において、例えば図４（Ａ）に示すように、光取り出し側に粒子状の光拡散剤３４が埋め込まれた樹脂層３２を設ければ、図４（Ｂ）に示すように発光層１６からの光Ｌが微粒子に入射することで光路が変化する。しかし、光Ｌは微粒子３４中を通った後、再度樹脂層３２中に出るため、樹脂層３２から光が出にくく、光取り出し効率が向上し難い。

また、図５（Ａ）に示すように、封止層３６上に直方形状の構造体３８を設けた場合、発光層からの光Ｌが樹脂層３６の表面まで達しても、表面上に構造体３８が存在しない部分では、再び全反射して第二電極１８中に戻り易く、光取り出し効率を十分に向上させることが困難である。また、例えばナノインプリントによって形状が揃った構造体３８を設けるとなると、構造体３８の形成は容易ではなく、製造コストが上昇してしまう。

１．第１実施形態
図１（Ａ）は、本発明に係る発光装置の構成の一例（第１実施形態）を概略的に示している。この発光装置１０は、発光層で生じた光が第二電極側から取り出されるトップエミッションタイプであり、支持基板１２と、支持基板１２上に配置された第一電極１４と、第一電極１４上に配置され、少なくとも発光層１６を含むエレクトロルミネッセンス層と、エレクトロルミネッセンス層を介して第一電極１４と対向配置された第二電極１８と、第二電極１８上に配置された封止層１９、更にその上に配置された樹脂層２０とを有している。樹脂層２０の表面、すなわち、発光層１６で生じた光が取り出される側の面には、多数の光透過性微粒子２２が、それぞれ一部分が埋め込まれた状態で散在している。光透過性微粒子２２がこのような状態で樹脂層２０の表面に散在することで、樹脂層２０の表層部には凹凸が形成され、樹脂層２０の外側にも光透過性微粒子２２による凹凸が存在することになる。

図１（Ｂ）は樹脂層２０の表層部を拡大して示している。発光層１６からの光は、第二電極１８と封止層１９を介して樹脂層２０に入射し、一部の光Ｌ_１は光透過性微粒子２２の樹脂層２０に埋め込まれている部分に入射する。光透過性微粒子２２はプリズムのように機能し、光透過性微粒子２２に入射した光Ｌ_１は、微粒子２２の内部を通って樹脂層２０の外側に出る。一方、光透過性微粒子２２に当たらずに樹脂層２０の表面に達した光Ｌ_２は、反射されて再び樹脂層２０中に戻ったとしても、微粒子２２の樹脂層２０に埋め込まれている部分に入射し、露出している部分から外側に出る。このように樹脂層２０の表面に多数の光透過性微粒子２２が、一部が埋め込まれ、一部が露出した状態で散在していることで、樹脂層２０の表層部の凹凸によって光が捕らわれ易く、光透過性微粒子２２に入射する確率が高くなるとともに、光透過性微粒子２２を介して樹脂層２０の外側に光が効率的に取り出される。
以下、各構成部材及び製造方法について有機ＥＬ素子を例に説明する。

＜支持基板＞
支持基板１２は、その上に形成される有機エレクトロルミネッセンス素子を支持することができる強度を有するものを使用する。例えば、ジルコニア安定化酸化イットリウム（ＹＳＺ）、ガラス等の無機材料、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエーテルスルホン、ポリアリレート、ポリイミド、ポリシクロオレフィン、ノルボルネン樹脂、ポリ（クロロトリフルオロエチレン）等の有機材料が挙げられる。

支持基板１２としてガラスを用いる場合、ガラスからの溶出イオンを少なくするため、無アルカリガラスを用いることが好ましい。ソーダライムガラスを用いる場合には、シリカなどのバリアコートを施したものを使用することが好ましい。

有機材料からなる支持基板１２を用いる場合には、耐熱性、寸法安定性、耐溶剤性、電気絶縁性、及び加工性に優れていることが好ましい。特にプラスチック製の支持基板１２を用いる場合には、水分や酸素の透過を抑制するため、支持基板１２の片面又は両面に透湿防止層又はガスバリア層を設けることが好ましい。透湿防止層又はガスバリア層の材料としては、窒化珪素、酸化珪素、酸窒化珪素、酸化アルミニウムなどの無機物、これら無機物とアクリル系樹脂などの有機物との積層体を好適に用いることができる。透湿防止層又はガスバリア層は、例えば、高周波スパッタリング法などにより形成することができる。
また、熱可塑性の支持基板を用いる場合には、更に必要に応じて、ハードコート層、アンダーコート層などを設けてもよい。

支持基板１２の形状、構造、大きさ等については特に制限はなく、有機ＥＬ素子の用途、目的等に応じて適宜選択することができる。一般的には、支持基板１２の形状としては、取り扱い性、有機ＥＬ素子の形成容易性等の観点から、板状であることが好ましい。支持基板１２の構造は、単層構造であってもよいし、積層構造であってもよい。また、支持基板１２は、単一部材で構成されていてもよいし、２つ以上の部材で構成されていてもよい。

なお、本発明に係る発光装置１０はトップエミッションタイプであり、支持基板１２側から発光を取り出す必要がないため、例えば、ステンレス、Ｆｅ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｃｕやこれらの合金等の金属基板やシリコン基板を用いてもよい。金属製の支持基板であれば、厚みが薄くても、強度が高く、大気中の水分や酸素に対して高いガスバリア性を有するものとなる。なお、金属製の支持基板を用いる場合には、支持基板１２と下部電極１４との間に電気絶縁性を確保するための絶縁膜を設ければよい。

＜電極＞
第一電極（下部電極）１４と第二電極（上部電極）１８は、一方を陽極とし、他方を陰極とする。少なくとも発光層１６を含む有機ＥＬ層を介して両電極１４，１８が対向配置され、両電極１４，１８間に電界を印加することで電極１４，１８間に挟まれた発光層１６を発光させることができる。発光層１６の光は第二電極１８側から取り出されるので、第二電極１８は発光層１６の光に対する透過性が高いことが好ましい。

−陽極−
陽極は、有機ＥＬ層に正孔を供給する電極としての機能を有するものであれば、その形状、構造、大きさ等については特に制限はなく、有機ＥＬ素子の用途、目的等に応じて公知の電極材料から適宜選択することができる。
陽極を構成する材料としては、例えば、金属、合金、金属酸化物、導電性化合物、又はこれらの混合物が好適に挙げられる。具体例として、アンチモンやフッ素等をドープした酸化錫（ＡＴＯ、ＦＴＯ）、酸化錫、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化亜鉛インジウム（ＩＺＯ）等の導電性金属酸化物、金、銀、クロム、ニッケル等の金属、さらにこれらの金属と導電性金属酸化物との混合物又は積層物、ヨウ化銅、硫化銅などの無機導電性物質、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロールなどの有機導電性材料、及びこれらとＩＴＯとの積層物などが挙げられる。
本発明の発光装置１０では、ＥＬ層から発せられる光を第二電極１８側から取り出すため、第一電極１４を陽極とする場合は、光反射率が高い材料により構成することが好ましい。上記材料の中で好ましいのは金属であり、特に、生産性、高導電性、反射率、コスト等の点からはＡｌが好ましい。

陽極を形成する方法としては、例えば、印刷方式、コーティング方式等の湿式方式、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理的方式、ＣＶＤ、プラズマＣＶＤ法等の化学的方式が挙げられ、陽極を構成する材料との適性等を考慮して適宜選択すればよい。例えば、陽極材料としてＩＴＯを用いる場合には、直流又は高周波スパッタ法、真空蒸着法、イオンプレーティング法等に従って陽極を形成することができる。
陽極を形成する位置は、有機ＥＬ素子の用途、目的等に応じて適宜選択することができ、第一電極１４とする場合は支持基板１２上に、あるいは第二電極１８とする場合は有機ＥＬ層上に、全体に形成してもよいし、一部に形成してもよい。

陽極を形成する際のパターニングは、フォトリソグラフィーなどによる化学的エッチングによって行ってもよいし、レーザーなどによる物理的エッチングによって行ってもよい。また、マスクを重ねて真空蒸着やスパッタ等を行ってもよいし、リフトオフ法や印刷法によって行ってもよい。

陽極の厚みは、陽極を構成する材料等に応じて適宜選択すればよいが、通常は１０ｎｍ〜５０μｍ程度であり、５０ｎｍ〜２０μｍが好ましい。
また、陽極の抵抗値は、有機ＥＬ層に確実に正孔を供給するために、１０^３Ω／□以下が好ましく、１０^２Ω／□以下がより好ましい。

第二電極１８の光透過率は６０％以上が好ましく、７０％以上がより好ましい。透明陽極については、沢田豊監修「透明電極膜の新展開」シーエムシー刊（１９９９）に詳述があり、ここに記載されている事項を本発明でも適用することができる。例えば、耐熱性の低いプラスチック製の支持基板を用いる場合は、ＩＴＯ又はＩＺＯを使用し、１５０℃以下の低温で成膜した透明陽極が好ましい。

−陰極−
陰極は、通常、有機ＥＬ層に電子を注入する電極としての機能を有し、その形状、構造、大きさ等については特に制限はなく、有機ＥＬ素子の用途、目的等に応じて公知の電極材料の中から適宜選択することができる。陰極を構成する材料としては、例えば、金属、合金、金属酸化物、電気伝導性化合物、これらの混合物などが挙げられる。具体例としてアルカリ金属（たとえば、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｃｓ等）、アルカリ土類金属（たとえばＭｇ、Ｃａ等）、金、銀、鉛、アルミニウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム−アルミニウム合金、マグネシウム−銀合金、インジウム、イッテルビウム等の希土類金属、などが挙げられる。これらは１種単独で使用してもよいが、安定性と電子注入性とを両立させる観点から、２種以上を好適に併用することができる。

これらの中でも、陰極を構成する材料としては、電子注入性の点で、アルカリ金属やアルカリ土類金属が好ましく、保存安定性に優れる点でアルミニウムを主体とする材料が好ましい。アルミニウムを主体とする材料とは、アルミニウム単独、アルミニウムと０．０１〜１０質量％のアルカリ金属又はアルカリ土類金属との合金若しくはこれらの混合物（例えば、リチウム−アルミニウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金など）をいう。なお、陰極の材料については、例えば、特開平２−１５５９５号公報及び特開平５−１２１１７２号公報に詳述されており、これらの公報に記載の材料は本発明においても適用することができる。

陰極の形成方法については特に制限はなく、公知の方法に従って形成することができる。例えば、印刷方式、コーティング方式等の湿式方式、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理的方式、ＣＶＤ法、プラズマＣＶＤ法等の化学的方式などの中から、陰極を構成する材料との適性を考慮して適宜選択した方法に従って形成することができる。例えば、陰極の材料として金属等を選択する場合には、その１種又は２種以上を同時に又は順次、スパッタ法等に従って陰極を形成することができる。

陰極の厚みは、陰極を構成する材料や光の取り出し方向に応じて適宜選択すればよく、通常は１ｎｍ〜５μｍ程度である。

陰極を形成するに際してのパターニングは、フォトリソグラフィーなどによる化学的エッチングによって行ってもよいし、レーザーなどによる物理的エッチングによって行ってもよい。また、マスクを重ねて真空蒸着やスパッタ等によって行ってもよいし、リフトオフ法や印刷法によって行ってもよい。
陰極の形成位置は特に制限はなく、第一電極１４とする場合は支持基板１２上に、あるいは第二電極１８とする場合は有機ＥＬ層上に、全体に形成されていてもよく、その一部に形成されていてもよい。

陰極と有機ＥＬ層との間に、アルカリ金属又はアルカリ土類金属のフッ化物、酸化物等による誘電体層を０．１〜５ｎｍの厚みで形成してもよい。この誘電体層は、一種の電子注入層と解することもできる。誘電体層は、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等により形成することができる。

＜有機ＥＬ層＞
有機ＥＬ層は、少なくとも発光層１６を含み、上下の電極１８，１４間に配置された構成を有する。上下の電極１８，１４のうち一方を陽極とし、他方を陰極とするが、本発明に係る発光装置１０は、発光層１６から発せられる光を上部電極１８側から取り出すため、少なくとも上部電極１８は光透過性を有するように電極材料及び厚みを選択して形成する。
有機ＥＬ素子は、例えば、以下のような層構成を採用することができるが、以下の層構成に限定されず、目的等に応じて適宜決めればよい。

・陽極／発光層／陰極
・陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極
・陽極／正孔輸送層／発光層／ブロック層／電子輸送層／陰極
・陽極／正孔輸送層／発光層／ブロック層／電子輸送層／電子注入層／陰極
・陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／ブロック層／電子輸送層／陰極
・陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／ブロック層／電子輸送層／電子注入層／陰極
・陽極／正孔輸送層／ブロック層／発光層／電子輸送層／陰極
・陽極／正孔輸送層／ブロック層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
・陽極／正孔注入層／正孔輸送層／ブロック層／発光層／電子輸送層／陰極
・陽極／正孔注入層／正孔輸送層／ブロック層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極

第一電極１４と、有機ＥＬ層と、第二電極１８とが重なっている領域が発光することになる。従って、例えば、Ｒ、Ｇ、Ｂの画素が支持基板１２上の縦横に配列するように、各色に対応した発光層をパターニングすることでフルカラー表示させることもできる。
有機ＥＬ層を構成する発光層以外の層としては、前述したように、正孔輸送層、電子輸送層、電荷ブロック層、正孔注入層、電子注入層等の各層が挙げられる。好ましい層構成として、例えば、陽極側から、正孔輸送層、発光層、電子輸送層の順に積層されている態様が挙げられ、さらに、例えば正孔輸送層と発光層との間、又は、発光層と電子輸送層との間に、電荷ブロック層等を有していてもよい。陽極と正孔輸送層との間に正孔注入層を有してもよく、陰極と電子輸送層との間には電子注入層を有してもよい。また、各層は複数の二次層に分かれていてもよい。このような有機ＥＬ層を構成する各層は、蒸着法やスパッタ法等の乾式製膜法、転写法、印刷法等いずれによっても形成することができる。

発光層を含め、有機ＥＬ層を構成する各層の材質、厚み等は特に限定されず、公知のものから選択することができる。
例えば、発光層は、発光材料のみで構成されていても良く、ホスト材料と発光材料の混合層とした構成でも良い。発光材料は蛍光発光材料でも燐光発光材料であっても良く、ドーパントは１種であっても２種以上であっても良い。
また、発光層の厚さは、通常、１ｎｍ〜５００ｎｍであるのが好ましく、５ｎｍ〜２００ｎｍであるのがより好ましく、１０ｎｍ〜１００ｎｍであるのが更に好ましい。

＜封止層＞
封止層１９は第二電極１８上に設けられている。封止層１９は、主に電極１８，１４、発光層１６等の有機層内への水分、酸素等のガスの浸入を抑制するために設けられており、通常、窒化珪素、酸化珪素、酸窒化珪素、酸化アルミニウムなどの無機物を用い、公知の方法に従って形成される。例えば、印刷方式、コーティング方式等の湿式方式、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理的方式、ＣＶＤ、プラズマＣＶＤ法等の化学的方式などの中から材料の適性を考慮して適宜選択した方法に従って封止層１９を形成すればよい。本発明に係る発光装置１０は、発光層（有機ＥＬ層）から発せられる光は封止層１９を通過するため、第二電極１８と同様、光透過性が高い材料により封止層１９を構成することが好ましい。
封止層１９の厚みは材料等にもよるが、通常は１０ｎｍ〜１０μｍが好ましく、特に好ましくは１００ｎｍ〜５μｍである。

＜樹脂層＞
樹脂層２０は封止層１９上に設けられており、光が取り出される側の面には、光透過性微粒子２２が、一部分が露出した状態で散在している。
樹脂層２０は、発光層１６からの光に対して透過性を有する樹脂によって形成される。例えば、エポキシ樹脂、アクリル樹脂等のＵＶ硬化性樹脂、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等を用いて樹脂層２０を形成することができる。

樹脂層２０の厚みは、薄過ぎると各微粒子２２が埋め込まれる割合（体積比）が制限され、厚過ぎると光透過性の低下を招く恐れがある。これらの観点から、樹脂層２０の厚みは、好ましくは０．１〜１００μｍであり、より好ましくは１〜５０μｍであり、特に好ましくは２〜２０μｍである。

樹脂層２０を形成する方法は、封止層１９上に所定の厚みで樹脂層２０を形成することができれば特に限定されず、公知の方法を適用することができる。例えば、印刷方式、コーティング方式等の湿式方式、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理的方式、ＣＶＤ、プラズマＣＶＤ法等の化学的方式、などの中から、材料の適性を考慮して適宜選択した方法に従って樹脂層２０を形成する。

一方、光透過性微粒子２２は、無機材料、有機材料を問わず光透過性を有すればよい。光透過性微粒子２２を構成する材料としては、酸化錫、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、酸化チタン、チタン酸バリウム、ＩＴＯ等が挙げられる。

なお、発光層１６の光が樹脂層２０から光透過性微粒子２２に入射したときに屈折し、光透過性微粒子２２の露出している部分から出易いように光透過性微粒子２２の屈折率が樹脂層２０の屈折率より高いことが好ましい。
樹脂層２０の屈折率は、好ましくは１．４〜１．８の範囲であり、光透過性微粒子２２の屈折率は、好ましくは１．８〜３．０の範囲である。

光透過性微粒子２２の形状は特に限定されず、直方形状、球状、楕円状等の規則的な形状のほか、表面に凹凸がある不規則な形状であってもよいが、一端入射した光を取り出し易いように、好ましくは球状（断面が円形）のものである。
また、光透過性微粒子２２の大きさは、樹脂層２０に光透過性微粒子２２を打ち込む際、第二電極１８や発光層１６などへの影響を抑制するとともに、光取り出し効率を確実に向上させる観点から、最大径が好ましくは０．１〜１０μｍであり、より好ましくは０．５〜３μｍである。

光取り出し効率を確実に向上させるため、発光領域（画素）における光透過性微粒子２２の占有率は、好ましくは２０〜８０％であり、より好ましくは４０〜６０％であり、できるだけ均一に分布していることが好ましい。
また、光取り出し効率を向上させるとともに、樹脂層２０からの離脱を抑制する観点から、樹脂層２０の表面に散在する光透過性微粒子２２のうち、できるだけ多くの微粒子２２が、一部が樹脂層２０内に埋め込まれ、残部が表面から露出していることが好ましい。ただし、光透過性微粒子２２の全てがそのように埋め込まれている必要はなく、例えば樹脂層２０内に粒子全体が埋まっている微粒子が多少存在しても問題はない。
具体的には、樹脂層２０に散在する光透過性微粒子２２のうち、３０％以上の微粒子が、それぞれ１／４〜３／４の体積の割合で樹脂層２０に埋まっていることで、光取り出し効率を確実に向上させることができる。なお、光透過性微粒子２２が樹脂層２０に埋め込まれている部分の体積比は、樹脂層２０の切断面をＳＥＭで観察することによって測定することができる。

樹脂層２０は、固体封止層を兼ねることもできる。すなわち、大気中の酸素や水分により有機ＥＬ素子が劣化することを防ぐため、素子を封止する必要があるが、ガスバリア性が高い材料によって樹脂層２０を形成すれば、封止層を兼ねることができる。また、光透過性微粒子２２が樹脂層２０の表面に、例えば占有率が５０％以上となるように高密度で存在させれば、ガスバリア性を一層向上させることができる。

樹脂層２０に光透過性微粒子２２を埋め込む方法としては、気流輸送が好適である。
例えば、封止層１９を形成した後、樹脂層２０を形成するための樹脂組成物塗布液を封止層１９上に塗布して成膜する。樹脂層組成物塗布液は、樹脂成分を溶剤で溶解したワニス状のものとし、封止層１９上に、ナイフコーティング、ロールコーティング、カーテンコーティング、スピンコーティング、バーコーティング、ディップコーティング等のいずれかの塗布方法によって均一に塗布し、乾燥する方法が挙げられる。塗布液中の樹脂含有量は、１０〜５０質量％の範囲であることが好ましく、２０〜４０質量％の範囲であることがより好ましい。

封止層１９上に樹脂組成物塗布液を塗布した後、乾燥させて塗膜中の溶媒を除去する。樹脂材料や溶媒の種類にもよるが、乾燥時の温度としては、有機ＥＬ素子への影響や生産性を考慮し、２０〜２００℃が好ましく、より好ましくは８０〜１８０℃である。乾燥時間は、好ましくは１秒〜５０時間、より好ましくは１０秒〜１０時間である。

乾燥後、必要に応じてエネルギーを付与して樹脂層２０を半硬化状態にする。半硬化状態とは、樹脂層２０が完全に硬化するまでの中間状態であり、本発明では、樹脂層２０が完全に硬化したときの４０〜６０％の硬さとなるように硬化させた状態である。樹脂がある程度架橋構造を形成するようにエネルギーを加えることが好ましい。紫外線硬化性樹脂であればＵＶ照射の照射量や時間を調整することによって、また、熱硬化性樹脂を用いた場合は加熱温度や加熱時間を調整することによって、樹脂層２０を所望の硬さまで硬化させることができる。
一方、熱可塑性樹脂を用いる場合には、溶剤を除去した後、常温まで降温することで樹脂層２０が硬化していくが、完全に硬化させた後、加熱して半硬化状態としてもよい。

半硬化状態とした樹脂層２０に対し、例えば図３に示すように、ノズル３０から気流輸送によって光透過性微粒子２２を吐出して半硬化状態の樹脂層２０Ａに打ち込む。有機ＥＬ素子の劣化を防ぐため、気流輸送用のガスとして、アルゴン、窒素等の不活性ガスを用いることが好ましい。樹脂層２０Ａは半硬化状態にあるため、ノズル３０から気流とともに吐出された光透過性微粒子２２は、樹脂層２０Ａの表層部に一部分が埋め込まれ、残部は露出した状態となる。

光透過性微粒子２２を樹脂層２０Ａに埋め込む程度（深さ）は、半硬化させた樹脂層２０Ａの硬さや、ノズル３０から供給する微粒子２２の流速によって調整することができる。例えば、樹脂層２０Ａが硬いほど微粒子２２は樹脂層２０Ａに埋め込まれ難く、微粒子２２の流速が早いほど樹脂層２０Ａに埋め込まれ易い。微粒子２２の流速は、微粒子２２の大きさや、樹脂層２０Ａの硬さなどに応じて設定すればよいが、半硬化状態の樹脂層２０Ａに微粒子２２を一部が露出するように埋め込むとともに、有機ＥＬ素子への影響を抑制する観点から、１０〜３０ｍ／ｓ程度の流速で微粒子２２を打ち込むことが好ましい。
このような光透過性微粒子２２の気流輸送は、例えば、不二製作所社製のサンドブラスト機を用いて行うことができる。

なお、樹脂層２０Ａに微粒子２２を打ち込む際、必要に応じてマスクを使用してもよい。例えば、発光層１６がＲ、Ｇ、Ｂの画素としてパターニングされている場合、それぞれの画素に対応した孔が形成されたマスクを用い、発光色に応じて光透過性微粒子の種類（光透過率、屈折率等）や供給量を調整することができる。

半硬化状態の樹脂層２０に光透過性微粒子２２を打ち込んだ後、樹脂層２０Ａをさらに硬化させる。紫外線硬化性樹脂であればＵＶ照射し、熱硬化性樹脂であれば加熱して樹脂層２０Ａの硬化を促進させる。樹脂層２０Ａを熱可塑性樹脂で形成した場合は、常温まで冷却して硬化させればよい。樹脂層２０Ａの硬化が促進することで、樹脂層２０Ａの表面に突き刺さっている微粒子２２は確実に固定されることになる。

半硬化状態の樹脂層２０Ａに光透過性微粒子２２を打ち込んで樹脂層２０Ａをさらに硬化させた後、十分に硬化した樹脂層２０に埋め込まれずに表面に残留している微粒子を除去することが好ましい。このような残留微粒子を除去する方法としては、例えば、樹脂層２０の表面に窒素などの不活性ガスを吹き付ける方法、基板１２ごと揺さぶる方法等が挙げられる。

＜封止基板＞
次いで、有機ＥＬ素子が大気中の水分や酸素によって劣化されること、また異物などが有機ＥＬ素子に当たり損傷することなどを抑制するため、封止基板２６を用いて封止する。
封止基板２６は、光透過性を有するとともに、酸素や水分に対するバリア性が高いものを使用する。好ましくは、ガラス基板又はバリア層を設けた樹脂フィルムを用いることができる。封止基板２６の厚みは、光透過性、強度、軽量化などの観点から、好ましくは０．０５〜２ｍｍである。

樹脂フィルム製の封止基板２６としては、ＰＥＴ、ＰＥＮ、ＰＥＳ等、支持基板１２と同様の材質を用いることができる。また、バリア層の厚みは、その材質や要求されるバリア性に応じて決めればよいが、通常は１００ｎｍ〜５μｍ、より好ましくは１μｍ〜５μｍである。
支持基板１２に接着剤２４を介して封止基板２６を固定する。エポキシ樹脂等の光硬化型接着剤や熱硬化型接着剤を用いることができ、また、例えば熱硬化性の接着シートを用いることもできる。

封止基板２６は、少なくとも有機ＥＬ素子を覆うように設けるが、図２に示したように、封止基板２６が、光透過性微粒子２２と接触していれば、微粒子２２が樹脂層２０から離脱することをより確実に防ぐことができる。

封止の際、封止基板２６と支持基板１２との間の空間には、気体又は液体の不活性流体を充填する。不活性ガスとして、例えばアルゴン、窒素等が挙げられる。また、不活性液体として、例えば、パラフィン類、流動パラフィン類、パーフルオロアルカンやパーフルオロアミン、パーフルオロエーテル等のフッ素系溶剤、塩素系溶剤、シリコーンオイル類が挙げられる。

上下の電極１８，１４にそれぞれ外部の配線（不図示）を接続し、直流（必要に応じて交流成分を含んでもよい）電圧（通常２ボルト〜１５ボルト）、又は直流電流を印加することにより、両極間に挟まれた領域の有機ＥＬ層を発光させることができる。なお、駆動方法については、特開平２−１４８６８７号、同６−３０１３５５号、同５−２９０８０号、同７−１３４５５８号、同８−２３４６８５号、同８−２４１０４７号の各公報、特許第２７８４６１５号、米国特許５８２８４２９号、同６０２３３０８号の各明細書、等に記載の駆動方法を適用することができる。

以上のような工程を経て、本実施形態に係るトップエミッションタイプの発光装置１０が製造される。
このような構成の発光装置１０では、樹脂層２０の表層部に光透過性微粒子２２による凹凸が存在しているため、発光層１６で生じた光は、微粒子２２の樹脂層２０に埋まっている部分に入射し易く、樹脂層２０から露出している部分から外側に放出され易い。従って、発光層１６で生じた光を極めて効率的に取り出すことができる。
また、光透過性微粒子２２は、半硬化状態の樹脂層２０Ａに気流輸送によって打ち込み、その後、樹脂層２０を完全硬化させることで、容易に、かつ、均一に設けることができる。従って、製造が容易であり、製造コストを低く抑えることができる。

２．第２実施形態
図６（Ａ）は本発明に係る発光装置の構成の他の例（第２実施形態）を概略的に示している。
無機材料からなる封止層１９を設けた場合、封止層１９の屈折率は高く、発光層１６からの光は入射しやすいが、樹脂層２０の屈折率が封止層１９の屈折率より小さい場合、発光層１６からの光が樹脂層２０と封止層１９との界面で全反射が起こりやすくなる。しかし、この場合でも、発光層１６からの光の一部は樹脂層２０に入射するため、樹脂層２０の表面に一部が埋め込まれた光透過性微粒子４２Ａが存在していれば、図６（Ｂ）に示すように光透過性微粒子４２Ａを介して光が外部に効率的に取り出され、外部量子効率の向上を図ることができる。

図７（Ａ）は本発明に係る発光装置の構成の他の例（第３実施形態）を概略的に示している。
この発光装置５０では、樹脂層２０に散在している光透過性微粒子の一部４２Ａは、発光層１６からの光を取り出す側の面に一部分が埋め込まれた状態で散在し、他の光透過性微粒子の一部４２Ｂは、樹脂層２０の光取り出し側とは反対側（第二電極側）で隣接する封止層１９に接した状態で散在している。

前記したように樹脂層２０の屈折率が封止層１９の屈折率より小さい場合、発光層１６からの光が樹脂層２０と封止層１９との界面で全反射が起こり易いが、図７（Ｂ）に示すように光透過性微粒子４２Ｂが、樹脂層２０の光取り出し側とは反対側（第二電極側）で隣接する封止層１９に接していれば、封止層１９を通った光Ｌは光透過性微粒子４２Ｂ内に入射して樹脂層２０内に取り込まれ易くなる。なお、封止層１９からの光Ｌを光透過性微粒子４２Ｂに入射させ易くするため、光透過性微粒子４２Ｂの屈折率は封止層１９の屈折率より大きいことが必要である。光透過性微粒子４２Ｂの屈折率は封止層１９の屈折率より０〜２大きいことが好ましく、０．１〜１大きいことが特に好ましい。
また、封止層１９からの光をより効果的に樹脂層２０に入射させるため、樹脂層２０に散在している光透過性微粒子の３０％以上が樹脂層２０と封止層１９に接していることが好ましい。

光透過性微粒子４２Ａ，４２Ｂをそれぞれ樹脂層２０の所定の位置に分散させる方法は特に限定されないが、以下のような方法が好適である。
支持基板１２上に有機ＥＬ素子を形成した後、封止層１９上に、光透過性微粒子４２Ｂが添加された樹脂材料を塗布して未硬化状態の樹脂層を設ける。例えば、樹脂層を形成するための液体状の樹脂材料中に光透過性微粒子４２Ｂを予め混ぜておき、ナイフコーティング、ロールコーティング、カーテンコーティング、スピンコーティング、バーコーティング、ディップコーティング等のいずれかの塗布方法によって均一に封止層１９上に塗布して未硬化状態の樹脂層を設ける。

塗布後、図８に示すように、光透過性微粒子４２Ｂの少なくとも一部が封止層１９と接するまで（すなわち、未硬化の樹脂層２０Ｂの底部まで）沈殿させる。光透過性微粒子４２Ｂの少なくとも一部が沈殿した後、未硬化の樹脂層２０Ｂを、加熱、光照射、放置（乾燥）等、樹脂材料に応じた手段により半硬化状態にする。
半硬化状態の樹脂層２０Ａになったら、第１実施形態の場合と同様、図９に示すように、半硬化状態の樹脂層２０Ａに、気流輸送によって光透過性微粒子４２Ａを、一部分が樹脂層２０に埋め込まれるように打ち込んだ後、半硬化状態の樹脂層２０Ａをさらに硬化させる。
樹脂層２０を十分硬化させた後、封止基板２６を、少なくとも有機ＥＬ素子を覆うように設ける。これにより、図１０に示すような構成の発光装置５０が製造される。
このように光透過性微粒子４２Ａ，４２Ｂが樹脂層２０に散在していれば、樹脂層２０の屈折率が封止層１９の屈折率より低い場合でも、光取り出し効率をより効果的に向上させることができる。

なお、第二電極１８上に封止層１９を設けずに樹脂層２０を直接形成し、樹脂層２０の屈折率が第二電極１８の屈折率より低い場合は、光透過性微粒子４２Ａが樹脂層２０の表面に部分的に埋め込まれて散在しているとともに、光透過性微粒子４２Ｂが第二電極１８と接するように散在していることで、光取り出し効率をより向上させることができる。

３．第４実施形態
第１〜第３の実施形態にかかる有機ＥＬ発光装置は、トップエミッションタイプであるが、支持基板側から光を取り出すボトムエミッションタイプでもよい。
図１２は本発明に係る発光装置の構成の他の例（第４実施形態）を概略的に示している。本実施形態に係る発光装置１３では、支持基板１２の第一電極１４が配置されている面とは反対側の面上に樹脂層２０Ｅが配置され、光透過性微粒子４２Ａ，４２Ｂが樹脂層２０Ｅに散在している。そして、光透過性微粒子の一部４２Ａが、樹脂層２０Ｅの発光層からの光を取り出す側の面に一部分が埋め込まれた状態で散在している。なお、支持基板１２側から光を取り出すため、支持基板１２と第一電極１４は光透過性を有する材料によって構成されている。

このような構成のボトムエミッションタイプの発光装置１５であれば、第１び第２実施形態にかかるトップエミッションタイプの有機ＥＬ発光装置と同様の作用によって、第１支持基板１２の外側の面（発光面）に設けられている樹脂層２０Ｅと光透過性微粒子４２Ａ，４２Ｂを介して発光層１６からの光を効率的に取り出すことができる。

以下、実施例１、２、６、７は、それぞれ参考例１、２、６、７と読み替えるものとする。
＜実施例１＞
１．有機ＥＬ素子の形成
支持基板（材質：ガラス、２０ｍｍ角）上に、Ａｌ陽極を１００ｎｍの厚さで２ｍｍ幅のストライプ状に形成した。
陽極を形成した後、フォトリソグラフィーにより隔壁をパターニングした。
次いで、基板を、有機層を形成する領域が露出するマスク（開口部：５ｍｍ角）を介して、真空蒸着装置内の基板ホルダーに設置した後、装置内を排気して、５×１０^−５Ｐａの真空度とした。
陽極上に、正孔注入層として２−ＴＮＡＴＡ（４，４’，４’’−トリス（２−ナフチルフェニルアミノ）トリフェニルアミン）と２−ＴＮＡＴＡに対してＭｏＯ_３(酸化モリブデン)を３０質量％となるように共蒸着を行い、３０ｎｍの厚さに形成した。
正孔注入層を形成した後、第１の正孔輸送層として２−ＴＮＡＴＡと２−ＴＮＡＴＡに対してＦ４−ＴＣＮＱを１．０質量％となるように共蒸着を行い、１４０ｎｍの厚さに形成した。
次いで、第２の正孔輸送層としてＮＰＤ（Ｎ，Ｎ’−ジナフチル−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジアミン）を１０ｎｍの厚さに形成した。
第２の正孔輸送層を形成した後、ＣＢＰ（４，４’−ジカルバゾール−ビフェニル）とＣＢＰに対してＩｒ（ｐｐｙ）_３（ｔｒｉｓ（２−ｐｈｅｎｙ１ｐｙｒｉｄｉｎｅ）ｉｒｉｄｉｕｍ（ＩＩＩ））を５質量％となるように共蒸着を行い、３０ｎｍ厚さに発光層を形成した。
次いで、電子輸送層としてＢＡｌｑ（Ａｌｕｍｉｎｕｍ（ＩＩＩ）ｂｉｓ（２−ｍｅｔｈｙｌ−８−ｑｕｉｎｏｌｉｎａｔｏ）−４−ｐｈｅｎｙｌｐｈｅｎｏｌａｔｅ）を４０ｎｍの厚さで形成した。
電子輸送層上に、さらにＬｉＦ膜を１ｎｍの厚さで積層し、次いでＡｌとＡｌ上に形成したＡｇからなる陰極とをそれぞれ１．５ｎｍと２０ｎｍの厚さで、陽極に交差するよう２ｍｍ幅のストライプ状に形成した。これによって、２ｍｍ角の有機ＥＬ素子の画素を作製した。

２．封止層の形成
次いで、陰極上に、ＣＶＤ法によってＳｉＮ、ＳｉＯＮ、ＳｉＮの順で３層構造の封止層（合計厚み：７μｍ）を形成した。これは酸素、水蒸気等の浸入を抑制する為の層で、この封止層の屈折率は１．７〜１．９程度である。

３．樹脂層の形成
封止層上にエポキシ樹脂組成物（ナガセケムテック社製、商品名：デナタイト（紫外線硬化樹脂）を塗布した。乾燥後、ＵＶ照射により半硬化状態の樹脂層（厚み：２０μｍ）を形成した。このエポキシ樹脂層の屈折率は１．４〜１．５程度である。

４．光透過性微粒子の打ち込み
次いで、気流輸送装置（不二製作所社製、サンドブラスト機）を用い、半硬化状態のエポキシ樹脂層に光透過性微粒子（材質：酸化亜鉛、屈折率：１．９５、粒径：３μｍ）を打ち込んだ。
微粒子を打ち込んだ後、再度ＵＶ照射を行い、エポキシ樹脂層をさらに硬化させた。

硬化後、窒素ガスを吹き付け、エポキシ樹脂層に打ち込まれなかった残留微粒子を除去した。除去後、樹脂層表面を走査型電子顕微鏡で観察して測定したところ、光透過性微粒子が、樹脂層の表面に一部分が埋め込まれた状態で均一に分散しており、画素面積に対する占有率は５０％であった。

５．封止基板の設置
次いで、窒素雰囲気のグローブボックス内に移動し、封止基板として厚さ１ｍｍ、１０ｍｍ角のガラス基板を用いて支持基板に取り付けた。有機ＥＬ素子の支持基板上の画素の周囲にガラススペーサー（直径：３００μｍ）を分散した感光性エポキシ樹脂接着剤を塗布した後、封止基板を押し付け、ＵＶランプを用いてエポキシ樹脂接着剤を硬化させた。これにより有機ＥＬ発光装置を得た。

６．有機ＥＬ装置の評価
陽極と陰極に電源を接続し、２．５ｍＡ／ｃｍ^２の駆動電流で駆動させ、有機ＥＬ発光装置の正面よりコニカミノルタ製輝度計ＣＳ−１０００型にてＥＬスペクトルのピーク強度を測定した。

＜実施例２＞
光透過性微粒子の材質をチタン酸バリウム（屈折率：２．４、粒径：３μｍ）に変更した以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ発光装置を製造し、ＥＬスペクトルのピーク強度を測定した。

＜比較例１＞
エポキシ樹脂層に光透過性微粒子の打ち込みを行わなかったこと以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ発光装置を製造し、ＥＬスペクトルのピーク強度を測定した。

＜実施例３＞
封止層上にエポキシ樹脂層を形成する際、光透過性微粒子（チタン酸バリウム）を予め添加したエポキシ樹脂を封止層上に塗布後、光透過性微粒子が封止層上に沈殿するのを待ち、沈殿後、ＵＶ照射により半硬化状態の樹脂層（厚み２０μｍ）とした。このように樹脂層を形成した以外は、実施例２と同様にして有機ＥＬ発光装置を製造し、ＥＬスペクトルのピーク強度を測定した。

＜比較例２＞
実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を形成し、封止層上にエポキシ樹脂組成物を塗布した後、光透過性微粒子の打ち込みを行わずに十分硬化させた。表面に０．１μｍ角の凸部が０．１μｍ間隔で形成された金型を用意し、金型を加熱して樹脂層の表面にプレスして凹凸を形成した。冷却後、実施例１と同様に封止基板を接着させて有機ＥＬ発光装置を製造し、ＥＬスペクトルのピーク強度を測定した。

＜比較例３＞
実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を形成した。エポキシ樹脂組成物にチタン酸バリウム（粒径：３μｍ）を質量％加えて混練し、これを封止層上に塗布した直後、乾燥及びＵＶ照射を行って硬化させた。これにより、封止層上に、チタン酸バリウムが層中に分散した樹脂層を形成した。

各実施例及び比較例で得られた有機ＥＬ発光装置について、樹脂層及び光透過性微粒子の材質及び屈折率、並びに、ピーク強度の測定結果を下記表１に示した。なお、表１におけるピーク強度は、実施例１の発光装置のピーク強度を１としたときの各実施例及び比較例の発光装置のピーク強度である。

＜実施例４＞
以下の工程により、図１１に示すような構成を有するトップエミッション型の有機ＥＬ発光装置１３を製造した。
まず、実施例１と同様の材料、成膜方法により、基板１２上に、電極１４、有機層１６、半透明電極１８を順次形成した後、封止層１９を形成した。
次いで、光透過性微粒子（酸化亜鉛、粒径３μｍ）４２Ｃを予め添加したエポキシ樹脂を封止層１９上に塗布した後、光透過性微粒子４２Ｃが封止層１９上に沈殿するのを待ち、沈殿後、ＵＶ照射により完全硬化状態の第１樹脂層２０Ｃ（厚み３μｍ）とした。更に、硬化した第１樹脂層２０Ｃ上に、前記光透過性微粒子（酸化亜鉛）４２Ｃと同様の光透過性微粒子４２Ｄを予め添加したエポキシ樹脂を１．５μｍの厚さで塗布した。塗布後、再度ＵＶ照射を行い、エポキシ樹脂を完全に硬化させて第２樹脂層２０Ｄを形成した。

第２樹脂層２０Ｄに含まれる光透過性微粒子４２Ｄの粒径は３μｍであるので、第２樹脂層２０Ｄにおける各粒子４２Ｄは、体積（表面積）の約１／２が第２樹脂層２０Ｄより露出した状態となる。また、各樹脂層２０Ｃ，２０Ｄの形成に用いるエポキシ樹脂に含まれる光透過性微粒子４２Ｃ，４２Ｄの密度は同等であるので、樹脂層全体２０Ｃ，２０Ｄに含まれる粒子４２Ｃ，４２Ｄのうち、体積の約１／２が露出した粒子４２Ｄの割合は３３．３％程度となる。
このように樹脂層２０Ｃ，２０Ｄを形成した以外は、実施例３と同様にして有機ＥＬ発光装置を製造し、ＥＬスペクトルのピーク強度を測定した。

＜実施例５＞
樹脂層２０Ｃ，２０Ｄを以下のように形成した以外は、実施例４と同様にして有機ＥＬ発光装置を製造した。
封止層１９上にエポキシ樹脂層（第１樹脂層）を形成する際、光透過性微粒子（酸化亜鉛、粒径３μｍ）を予め添加したエポキシ樹脂を封止層１９上に塗布後、光透過性微粒子４２Ｃが封止層１９上に沈殿するのを待ち、沈殿後、ＵＶ照射により完全硬化状態の樹脂層２０Ｃ（厚み５．５μｍ）とした。更に、前記光透過性微粒子（酸化亜鉛）４２Ｃと同様の光透過性微粒子４２Ｄを予め添加したエポキシ樹脂を硬化した樹脂層２０Ｃ上に１．５μｍの厚さに塗布した。塗布後、再度ＵＶ照射を行い、エポキシ樹脂を完全に硬化させて第２樹脂層２０Ｄを形成した。
実施例４と同様、粒子４２Ｄの約１／２が樹脂層２０Ｄより露出した状態となり、樹脂層全体２０Ｃ，２０Ｄに含まれる粒子４２Ｃ，４２Ｄのうち、体積の約１／２が露出した粒子４２Ｄの割合は２１．４％程度となる。
このように樹脂層を形成した以外は、実施例４と同様にして有機ＥＬ発光装置を製造し、ＥＬスペクトルのピーク強度を測定した。

＜実施例６＞
以下の工程により、図１２に示す構成を有し、支持基板１２側から光を発するボトムエミッション型の有機ＥＬ発光装置１５を製造した。
まず、支持基板１２（材質：ガラス、２０ｍｍ角）上に、第１電極１４としてＩＴＯ陽極を１００ｎｍの厚さで２ｍｍ幅のストライプ状に形成した。
陽極１４を形成した後、フォトリソグラフィーにより隔壁（不図示）をパターニングした。

次いで、基板１２を、有機層１６を形成する領域が露出するマスク（開口部：５ｍｍ角）を介して、真空蒸着装置内の基板ホルダーに設置した後、装置内を排気して、５×１０^−５Ｐａの真空度とした。
陽極１４上に、正孔注入層として正孔注入層を形成した後、第１の正孔輸送層として２−ＴＮＡＴＡと２−ＴＮＡＴＡに対してＦ４−ＴＣＮＱを１．０質量％となるように共蒸着を行い、１６０ｎｍの厚さに形成した。
次いで、第２の正孔輸送層としてＮＰＤ（Ｎ，Ｎ’−ジナフチル−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−［１，１’−ビフェニル］−４，４’−ジアミン）を１０ｎｍの厚さに形成した。
第２の正孔輸送層を形成した後、ＣＢＰ（４，４’−ジカルバゾール−ビフェニル）とＣＢＰに対してＩｒ（ｐｐｙ）_３（ｔｒｉｓ（２−ｐｈｅｎｙ１ｐｙｒｉｄｉｎｅ）ｉｒｉｄｉｕｍ（ＩＩＩ））を５質量％となるように共蒸着を行い、３０ｎｍ厚さに発光層を形成した。
次いで、電子輸送層としてＢＡｌｑ（Ａｌｕｍｉｎｕｍ（ＩＩＩ）ｂｉｓ（２−ｍｅｔｈｙｌ−８−ｑｕｉｎｏｌｉｎａｔｏ）−４−ｐｈｅｎｙｌｐｈｅｎｏｌａｔｅ）を４０ｎｍの厚さで形成した。
電子輸送層上に、さらにＬｉＦ膜を１ｎｍの厚さで積層し、次いで第２電極１８として、Ａｌを１００ｎｍの厚さで、陽極に交差するよう２ｍｍ幅のストライプ状に形成した。これによって、２ｍｍ角の有機ＥＬ素子の画素を作製した。

得られた発光積層体をアルゴンガスで置換したグロ−ブボックス内に入れ、有機ＥＬ素子の支持基板１２上の画素の周囲にガラススペーサー（直径：３００μｍ）を分散した感光性エポキシ樹脂接着剤２４を塗布した後、封止基板２６を押し付け、ＵＶランプを用いてエポキシ樹脂接着剤２４を硬化させた。

支持基板の第１電極側（有機ＥＬ素子積層側）と反対側の面上に実施例１と同様にエポキシ樹脂組成物を塗布し、ＵＶ照射により半硬化状態の樹脂層（厚み：２０μｍ）を形成した。半硬化状態のエポキシ樹脂層に光透過性微粒子４２Ａ，４２Ｂ（材質：酸化亜鉛、屈折率：１．９５、粒径：３μｍ）を打ち込み、再度ＵＶ照射を行い、エポキシ樹脂層をさらに硬化させた。硬化後、窒素ガスを吹き付け、エポキシ樹脂層２０Ｅに打ち込まれなかった残留微粒子を除去した。
上記のようにボトムエミッション型の有機ＥＬ発光装置を製造し、ＥＬスペクトルのピーク強度を測定した。

＜実施例７＞
光透過性微粒子の材質をチタン酸バリウム（屈折率：２．４、粒径：３μｍ）に変更した以外は、実施例６と同様にしてボトムエミッション型の有機ＥＬ発光装置を製造し、ＥＬスペクトルのピーク強度を測定した。

＜比較例４＞
エポキシ樹脂層の積層と光透過性微粒子の打ち込みを行わなかったこと以外は、実施例６と同様にして、図１３に示すような構成を有するボトムエミッション型の有機ＥＬ発光装置１７を製造し、ＥＬスペクトルのピーク強度を測定した。

＜実施例８＞
樹脂層２０Ｃ，２０Ｄを以下のように形成した以外は、実施例４と同様にして有機ＥＬ発光装置を製造した。
光透過性微粒子（酸化亜鉛、粒径３μｍ）４２Ｃを予め添加したエポキシ樹脂を封止層１９上に塗布した後、光透過性微粒子４２Ｃが封止層１９上に沈殿するのを待ち、沈殿後、ＵＶ照射により完全硬化状態の第１樹脂層２０Ｃ（厚み３μｍ）とした。更に、硬化した第１樹脂層２０Ｃ上に、前記光透過性微粒子（酸化亜鉛）４２Ｃと同様の光透過性微粒子４２Ｄを予め添加したエポキシ樹脂を２．５μｍの厚さで塗布した。塗布後、再度ＵＶ照射を行い、エポキシ樹脂を完全に硬化させて第２樹脂層２０Ｄを形成した。

第２樹脂層２０Ｄに含まれる光透過性微粒子４２Ｄの粒径は３μｍであるので、第２樹脂層２０Ｄにおける各粒子４２Ｄの大半が、第２樹脂層２０Ｄより露出した部分は体積（表面積）の１／４以下となる。また、各樹脂層２０Ｃ，２０Ｄの形成に用いるエポキシ樹脂に含まれる光透過性微粒子４２Ｃ，４２Ｄの密度は同等であるので、樹脂層全体２０Ｃ，２０Ｄに含まれる粒子４２Ｃ，４２Ｄのうち、粒子の一部（体積の約１／４以下）が露出した粒子４２Ｄの割合は３３．３％程度となる。
このように樹脂層２０Ｃ，２０Ｄを形成した以外は、実施例４と同様にして有機ＥＬ発光装置を製造し、ＥＬスペクトルのピーク強度を測定した。

＜実施例９＞
樹脂層２０Ｃ，２０Ｄを以下のように形成した以外は、実施例４と同様にして有機ＥＬ発光装置を製造した。
光透過性微粒子（酸化亜鉛、粒径３μｍ）４２Ｃを予め添加したエポキシ樹脂を封止層１９上に塗布した後、光透過性微粒子４２Ｃが封止層１９上に沈殿するのを待ち、沈殿後、ＵＶ照射により完全硬化状態の第１樹脂層２０Ｃ（厚み３μｍ）とした。更に、硬化した第１樹脂層２０Ｃ上に、前記光透過性微粒子（酸化亜鉛）４２Ｃと同様の光透過性微粒子４２Ｄを予め添加したエポキシ樹脂を０．５μｍの厚さで塗布した。塗布後、再度ＵＶ照射を行い、エポキシ樹脂を完全に硬化させて第２樹脂層２０Ｄを形成した。

第２樹脂層２０Ｄに含まれる光透過性微粒子４２Ｄの粒径は３μｍであるので、第２樹脂層２０Ｄにおける各粒子４２Ｄの大半が、第２樹脂層２０Ｄより露出した部分は体積（表面積）の３／４以上となる。また、各樹脂層２０Ｃ，２０Ｄの形成に用いるエポキシ樹脂に含まれる光透過性微粒子４２Ｃ，４２Ｄの密度は同等であるので、樹脂層全体２０Ｃ，２０Ｄに含まれる粒子４２Ｃ，４２Ｄのうち、粒子の一部（体積の約３／４以上）が露出した粒子４２Ｄの割合は３３．３％程度となる。
このように樹脂層２０Ｃ，２０Ｄを形成した以外は、実施例４と同様にして有機ＥＬ発光装置を製造し、ＥＬスペクトルのピーク強度を測定した。

実施例１、２の発光装置は、比較例１〜３の発光装置に比べてピーク強度が高く、光取り出し効率が向上している。特に、光透過性微粒子の屈折率が樹脂層の屈折率よりも小さい実施例１の装置よりも、光透過性微粒子の屈折率が樹脂層の屈折率よりも大きい実施例２の装置の方がピーク強度が大きく、光取り出し効率の向上が一層高い。
また、光透過性微粒子が樹脂層に隣接する封止層に接した実施例３ではピーク強度が更に高く、光取り出し効率が一層向上している。
更に、実施例４及び５では、全光透過性微粒子の一部が１／４〜３／４（約１／２）の体積の割合で樹脂層に埋まっているが、特に全微粒子のうちの３０％以上が、各微粒子の１／２の体積の割合で樹脂層に埋まっている実施例４の場合、ピーク強度は更に上昇している。
また、実施例６、７のように基板側から発光するボトムエミッションタイプの素子でも実施例１〜５と同等以上の光取出し効率向上の効果が得られている。
また、実施例８、９では、全微粒子のうち、一部が露出した粒子の割合が３０％以上であり、光取り出し効率は向上しているが、各粒子の露出している部分（体積比）は、実施例８では１／４以下、実施例９では３／４以上であり、実施例４の方が光取り出し効率は高くなっている。

以上、本発明について説明したが、本発明は上記実施形態及び実施例に限定されるものではない。
例えば、本発明に係る発光装置は、液晶ディスプレイのバックライトや画像形成装置などの光源として用いてもよいし、発光層をＲＧＢにパターニングすることにより画素を形成して表示装置としてもよい。また、上記実施形態では、ＥＬ層として有機ＥＬ層を形成する場合について説明したが、これに限定されない。例えば、本発明は、ＺｎＳ：Ｍｎ、ＢａＡｌ_２Ｓ_４：Ｅｕなどの発光層と、発光層と少なくとも一方の電極との間にＴｉＯ_２、Ｔａ_２Ｏ_５、ＢａＴｉＯ_３などの誘電体層とを含む無機ＥＬ層を形成した発光装置にも適用してもよい。

１０ 有機ＥＬ発光装置
１２ 支持基板
１３ 有機ＥＬ発光装置
１４ 第一電極（下部電極）
１６ 発光層
１８ 第二電極（上部電極）
１９ 封止層
２０ 樹脂層
２０Ｃ，２０Ｄ，２０Ｅ 樹脂層
２２ 光透過性微粒子
２４ 接着剤
２６ 封止基板
３０ ノズル
４２Ａ，４２Ｂ，４２Ｃ，４２Ｄ 光透過性微粒子
５０ 有機ＥＬ発光装置

Claims (9)

1. 支持基板と、
   前記支持基板上に配置された第一電極と、
   前記第一電極上に配置され、少なくとも発光層を含むエレクトロルミネッセンス層と、
   前記エレクトロルミネッセンス層を介して前記第一電極と対向配置された第二電極と、
   前記第二電極上に直接又は他の層を介して配置された樹脂層と、
   前記樹脂層に散在し、最大径が０．１〜１０μｍである光透過性微粒子と、を有し、
   前記光透過性微粒子の少なくとも一部が、前記樹脂層の前記発光層からの光を取り出す側の面に一部分が埋め込まれた状態で散在し、前記樹脂層の屈折率が、前記樹脂層に前記第二電極側で隣接する、前記第二電極又は前記他の層の屈折率より低く、かつ、
   前記樹脂層の前記発光層からの光を取り出す側の面以外に散在している光透過性微粒子の３０％以上が、前記樹脂層に前記第二電極側で隣接する前記第二電極又は前記他の層と接していることを特徴とする発光装置。
2. 前記光透過性微粒子の３０％以上が、各微粒子の１／４〜３／４の体積の割合で前記樹脂層に埋まっていることを特徴とする請求項１に記載の発光装置。
3. 前記光透過性微粒子の屈折率が、前記樹脂層の屈折率より高いことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の発光装置。
4. 前記第二電極と前記樹脂層との間に前記他の層として封止層が配置されていることを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれか一項に記載の発光装置。
5. 前記樹脂層が、固体封止層を兼ねていることを特徴とする請求項１〜請求項４のいずれか一項に記載の発光装置。
6. 封止基板をさらに備えていることを特徴とする請求項１〜請求項５のいずれか一項に記載の発光装置。
7. 支持基板上に、少なくとも第一電極と、発光層を含むエレクトロルミネッセンス層と、第二電極とを順次形成する工程と、
   前記第二電極上に直接又は他の層を介して、又は、前記支持基板の前記第一電極が配置される面とは反対側の面上に、最大径が０．１〜１０μｍである光透過性微粒子が添加された樹脂材料を塗布して未硬化の樹脂層を設け、前記光透過性微粒子の少なくとも一部を、前記未硬化の樹脂層の底部まで沈殿させる工程と、
   前記光透過性微粒子の少なくとも一部が沈殿した後、前記未硬化の樹脂層を半硬化状態にする工程と、
   前記半硬化状態の樹脂層に、気流輸送によって最大径が０．１〜１０μｍである光透過性微粒子を、一部分が前記樹脂層に埋め込まれるように打ち込む工程と、
   前記光透過性微粒子を前記樹脂層に打ち込んだ後、前記半硬化状態の樹脂層をさらに硬化させる工程と、を含むことを特徴とする発光装置の製造方法。
8. 前記樹脂層に打ち込まれずに表面に残留している光透過性微粒子を除去する工程をさらに含むことを特徴とする請求項７に記載の発光装置の製造方法。
9. 前記光透過性微粒子の気流輸送を、不活性ガスを用いて行うことを特徴とする請求項７又は請求項８に記載の発光装置の製造方法。

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