JP4613468B2 - 太陽電池および太陽電池ユニット - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は半導体、これを用いた太陽電池及びその製造方法、太陽電池ユニットに関する。
【0002】
【従来の技術】
従来から、環境にやさしい電源として、シリコンを用いた太陽電池が注目を集めている。シリコンを用いた太陽電池の中には、人工衛星等に用いられる単結晶シリコン型の太陽電池もあるが、実用的なものとしては、特に多結晶シリコンを用いた太陽電池や、アモルファスシリコンを用いた太陽電池が、産業用や家庭用として実用化が始まっている。
【0003】
しかしながら、これらのシリコンを用いた太陽電池は、いずれもCVD(化学的気相成長)法等の真空プロセスを用いるため、製造コストが高く、また、これらのプロセスにおいて、多大な熱量や電気を使うため、製造に必要なエネルギーと太陽電池が生み出すエネルギーとのバランスが非常に悪く、必ずしも省エネルギーな電源とは言えなかった。
【0004】
これに対し、いわゆる“湿式太陽電池”とか“第4世代の光電池”などと呼ばれる新型の太陽電池が1991年にグレッツェルらにより、提案されている。この湿式太陽電池は、図9に示されるように、半導体であるチタニア901(二酸化チタン)を一方の電極とし、他の電極902には、例えば、白金電極やITOなどを用い、これらの電極間にヨウ素等の電解質溶液903を用いるものである。
【0005】
反応原理としては、太陽光等の光を受けた半導体のチタニア(TiO2)がその電子を受けて電極へと引き渡し、その後チタニア電極に残ったホール(h+)はヨウ素イオンを酸化し、I−をI3 −へと変える。この酸化されたヨウ素イオンは対極で再び電子を受けて還元され、両極間をサイクルすることによって電池となるというものである。
【0006】
この湿式太陽電池においては、チタニアを電極に用いただけでは、太陽光のうち主として紫外線のみしか効率的に用いることができない。したがって、チタニアに有機色素等を混ぜることにより、可視光領域まで光の吸収を増感させている。このため、一般的には、色素増感型太陽電池ともいわれる。この湿式太陽電池は、材料が安価であることと作製に真空プロセス等の大掛かりな設備を必要としないことから低コストの太陽電池として多くの期待を集めている。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、この色素増感型太陽電池は、ヨウ素溶液等の電解質を用いる湿式の太陽電池であるため、太陽電池セルの中に電解質であるヨウ素溶液等をシール材等により封止しなければならないが、封止が破れると液洩れが発生するなどの問題点が多かった。
【0008】
従って、色素増感型太陽電池は、太陽電池としての実用的な寿命を有することができなかった。
【0009】
また、ただ単に平板のチタニア電極を用いたのでは、太陽光の吸収面積が小さいため、実用的な電流や、電圧を確保することができなかった。
【0010】
【課題を解決するための手段】
本発明の太陽電池は、一対の電極と、該一対の電極間に挟持された二酸化チタン(TiO 2 )半導体と、を有する太陽電池であって、
該二酸化チタン半導体は、CrおよびVの少なくとも一方の不純物、および、融点が900℃以下のモリブデン酸化物からなる焼結助剤を含み、かつ酸素欠陥を有するものであり、
該二酸化チタン半導体表面および該二酸化チタン半導体中には空孔が形成されており、該二酸化チタン半導体と該一対の電極の少なくとも一方の電極とは、整流障壁をなしており、該整流障壁をなしている電極は前記空孔内に浸透した固体材料により形成されていることを特徴とする。
【0011】
これにより、実用的な電流や電圧を確保することができる太陽電池、すなわち、発電効率(光電変換効率)に優れる太陽電池を提供することができる。
【0012】
前記整流障壁は、二酸化チタン半導体と前記一対の電極の少なくとも一方の電極とを接触させることによって形成された整流障壁であり、該整流障壁はダイオード特性を有することを特徴とする。
これにより、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0013】
前記整流障壁は、二酸化チタン半導体と前記一対の電極の少なくとも一方の電極とを接触させることによって形成されたショットキー障壁であることを特徴とする。
これにより、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0014】
前記整流障壁は、二酸化チタン半導体と前記一対の電極の少なくとも一方の電極とを接触させることによって形成されたPN接合であることを特徴とする。
これにより、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0015】
前記不純物は、チタニアに対して0.1〜2.5μmol/gの割合で含まれていることを特徴とする。
【0016】
これにより、二酸化チタン半導体が太陽光を実用レベルで吸収することができるので、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0017】
前記二酸化チタン半導体は、空孔率が5〜90%であることを特徴とする。
これにより、二酸化チタン半導体の光との接触面積(光の照射面積)がより増大して、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0018】
前記二酸化チタン半導体は、空孔率が15〜50%であることを特徴とする。
これにより、二酸化チタン半導体の光との接触面積(光の照射面積)がより増大して、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0019】
前記二酸化チタン半導体は、空孔率が20〜40%であることを特徴とする。
これにより、二酸化チタン半導体の光との接触面積(光の照射面積)がより増大して、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0020】
前記二酸化チタン半導体は、多孔質状態であり、フラクタル構造であることを特徴とする。
【0021】
これにより、二酸化チタン半導体の光との接触面積(光の照射面積)がより増大して、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0022】
前記二酸化チタン半導体と整流障壁をなす電極は、ITO等からなる透明電極、またはAl,Ni,Cr,Pt,Ag,Au,Cu,Mo,Ti,Ta等からなる金属またはこれらを含む金属化合物であることを特徴とする。
これにより、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0023】
前記二酸化チタン半導体と整流障壁をなす電極は、固体のヨウ化物であることを特徴とする。
これにより、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0024】
前記二酸化チタン半導体と整流障壁をなす電極は、CuI(ヨウ化銅)であることを特徴とする。
これにより、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0025】
前記二酸化チタン半導体と整流障壁をなす電極は、AgI(ヨウ化銀)であることを特徴とする。
これにより、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0026】
前記電極は、蒸着法によって形成されていることを特徴とする。
これにより、二酸化チタン半導体と電極とをより確実に接触させることができ、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0027】
前記電極は、スパッタ法によって形成されていることを特徴とする。
これにより、二酸化チタン半導体と電極とをより確実に接触させることができ、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0028】
前記電極は、印刷法によって形成されていることを特徴とする。
これにより、二酸化チタン半導体と電極とをより確実に接触させることができ、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0029】
前記二酸化チタン半導体は可視光を吸収するための可視光化処理がされていることを特徴とする。
【0030】
これにより、二酸化チタン半導体は、可視光領域の波長の光を利用することができるようになり、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0031】
前記二酸化チタン半導体には、有機色素が吸着されてなることを特徴とする。
これにより、二酸化チタン半導体は、好適に可視光化処理が施され、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0032】
前記二酸化チタン半導体には、無機色素が吸着されてなることを特徴とする。
これにより、二酸化チタン半導体は、好適に可視光化処理が施され、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0033】
前記二酸化チタン半導体に吸着されてなる無機色素は、無機物炭素からなることを特徴とする。
【0034】
これにより、二酸化チタン半導体は、可視光領域のより広い範囲の波長の光を利用することができるようになり、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0035】
前記二酸化チタン半導体に吸着されてなる無機色素は、炭素に着色した無機物からなることを特徴とする。
【0036】
これにより、二酸化チタン半導体は、可視光領域のより広い範囲の波長の光を利用することができるようになり、太陽電池は、発電効率がより向上する。
【0040】
本発明の太陽電池を第1の基板と第2の基板との間に挟持してなることを特徴とする太陽電池ユニット。
【0041】
これにより、実用的な電流や電圧を確保することができる太陽電池ユニット、すなわち、発電効率(光電変換効率)に優れる太陽電池ユニットを提供することができる。
【0042】
該第1の基板または第2の基板のうち、少なくとも太陽光等の光が入射する側とは反対側の基板上には、該太陽光等の光を反射する反射膜が塗布または配置されてなることを特徴とする。
【0043】
これにより、太陽電池ユニットは、光の透過を好適に防止または抑制することができ、二酸化チタン半導体は、光の利用効率がより向上する。その結果、太陽電池ユニットは、発電効率がより向上する。
【0044】
該第1の基板と第2の基板間には、アルゴンガス等からなる不活性ガスが封入されてなることを特徴とする。
これにより、太陽電池ユニットは、耐久性がより向上する。
【0045】
該第1の基板または第2の基板のうち、少なくとも太陽光等の光が入射する側の基板は、ガラス、プラスチック、樹脂等からなる透明基板または半透明基板であることを特徴とする。
【0046】
これにより、二酸化チタン半導体の受光面へ光をより確実に到達させることができ、太陽電池ユニットは、発電効率がより向上する。
【0047】
該第1の基板または第2の基板のうち、少なくとも太陽光等の光が入射する側の基板の表面または裏面には、反射防止膜が塗布または配置されてなることを特徴とする。
【0048】
これにより、太陽電池ユニットは、光の反射を好適に防止または抑制することができ、二酸化チタン半導体は、光の利用効率が向上する。その結果、太陽電池ユニットは、発電効率がより向上する。
【0049】
該第1の基板または第2の基板のうち、少なくとも太陽光等の光が入射する側の基板の表面には、二酸化チタン(TiO2)等からなる光触媒膜が塗布または配置されてなることを特徴とする。
【0050】
これにより、太陽電池ユニットを、例えば野外等に設置して使用する場合でも、光触媒膜が大気汚染物質(例えば、二酸化炭素、有機汚染物質等)を分解することができるので、第1の基板および/または第の基板の表面が汚れるのを好適に防止または抑制することができる。
【0051】
【発明の実施の形態】
次に、本発明に係る実施形態について図面を用いて詳細に説明する。図1から図8は本発明に係る太陽電池の構造、回路等を模式的に示す図面である。
【0052】
なお、図1〜図4および図6〜図8に使用する符号101、201、301、401、601、701および801は、それぞれ、二酸化チタン半導体(チタニア半導体)を示すが、便宜上、各図において、異なる符号を付して説明する。また、二酸化チタン半導体以外のものも、同様に、各図において異なる符号を付して説明する。
【0053】
(第1実施形態)
図1は本発明に係る半導体を用いた太陽電池の実施形態である太陽電池セル(太陽電池ユニット)100の構造を模式的に示す概略図である。
【0054】
太陽電池セル100は、ガラス基板、金属基板等からなる第1の基板104上にITO等からなる透明電極または金属電極(Al,Ni,Cr,Pt,Ag,Au,Cu,Mo,Ti,Ta等からなる金属またはこれらを含む合金、前記金属を含む化合物等)等からなる第1の電極103が形成されている。
【0055】
この第1の電極103上には、アナターゼ型の二酸化チタン(TiO2)半導体101が形成されている。二酸化チタン(TiO2)半導体は、n型の半導体である。
【0056】
このアナターゼ型の二酸化チタン(TiO2)半導体101上には、串歯状(ストライプ状)の第2の電極102が形成されている。図1では、電極本数は、3本のみ記載されているが、実際には、さらに複数のストライプ状の串歯電極を有する。
【0057】
また、図2に示すようにアナターゼ型の二酸化チタン(TiO2)半導体201上の第2の電極202は、二酸化チタン(TiO2)半導体201の一部または全面を覆うようなベタの全面電極でもかまわない。
【0058】
第2の電極202上には、この電極を支持するための第3の電極205が形成されていてもかまわない。この第3の電極はガラス基板、金属基板等からなる基板上にITO等からなる透明電極または金属電極(Al,Ni,Cr,Pt,Ag,Au,Cu,Mo,Ti,Ta等からなる金属またはこれらを含む合金等)等からなる。
【0059】
本発明においては、図1および図2に示されるように、第2の電極102、202は、それぞれ、金属電極(Al,Ni,Cr,Pt,Ag,Au,Cu,Mo,Ti,Ta等からなる金属またはこれらを含む合金、あるいは、例えばCuI、CuSCN、AgI、CuBr、Ag2S、RbAg4I5、AgBr、β−Al2O3(NaO・nAl2O3)等の前記金属を含む化合物等)等からなる。
【0060】
この場合、図1および図2に示されるように、チタニア半導体101,201と、前記第1の電極または前記第2の電極は接触しているので、前記チタニア半導体101、201と、前記第1の電極または前記第2の電極の界面には、両者の仕事関数の差に相当する高さの整流障壁(ショットキー障壁またはPN接合)が形成されており、整流作用が生じる。
【0061】
たとえば、二酸化チタン(TiO2)半導体と第2の電極102、202を接触させ、この二酸化チタン(TiO2)半導体よりも第2の電極102、202の仕事関数を大きくすれば、ショットキー障壁またはPN接合等により、整流作用が生じる。
【0062】
この場合、第2の電極102、202の構成材料としては、それぞれ、前述した材料の中でも、特に、イオン伝導特性を有する物質が好ましく用いられる。
【0063】
このイオン伝導特性を有する物質としては、例えば、CuI、AgIのようなヨウ化金属化合物、AgBrのような臭化金属化合物等のハロゲン化金属化合物の1種または2種以上を組み合わせて用いることができるが、この中でも、特に、CuI、AgIのようなヨウ化金属化合物のうちの1種または2種以上を組み合わせて用いるのがより好ましい。
【0064】
この様子を等価回路で表すと、図5に記載されたように、ダイオード510を有する電流の循環回路が形成されている。
【0065】
このとき、チタニア半導体101、201と第2の電極102、202の界面周辺に太陽光等の光線が当たることによってチタニア半導体と第2の電極の界面周辺で、電子が励起され、電子とホール(正孔)が発生する。発生した電子とホール(正孔)は、等価回路である図5で示したように、電流を発生し、太陽電池の電流のループができる。
【0066】
図3および図4は、本発明に係わる実施形態である太陽電池の構造を示す。
図3は、図1、図2に示す太陽電池の金属、金属合金、金属化合物等からなる電極(第2の電極)102、202を表す302と、二酸化チタン(TiO2)半導体301とが接合している様子を示している。
【0067】
すなわち、図3では、二酸化チタン半導体301の空孔中に、第2の電極302が浸透しており、二酸化チタン半導体301と第2の電極302とは、ショットキー障壁またはPN接合を成している。これによって、金属(金属電極302)と半導体(二酸化チタン(TiO2)半導体301)の間に形成されるショットキー障壁またはPN接合の表面積が増加する。
【0068】
例えば、n型半導体である二酸化チタン半導体301と、p型の半導体であるCuI(第2の電極302)とは、PN接合をしているので、これらの接合部には、PN接合によりダイオードが形成されている。
【0069】
図4は、図1に示す太陽電池の金属電極102および金属電極102が形成されていない二酸化チタン(TiO2)半導体の部分に太陽光が当たっている様子を示している。
【0070】
図3または図4の矢印のそれぞれは、光の進行方向を示しており、光が二酸化チタン半導体の表面もしくは空孔中に入射している様子を示している。
【0071】
図4に示されるように、二酸化チタン(TiO2)半導体と金属電極(第2の電極)402とは、接触しており、ショットキー障壁またはPN接合を作っている。
【0072】
このとき、二酸化チタン(TiO2)半導体の表面に形成された金属電極402は、図4に示すように、二酸化チタン(TiO2)半導体401の空孔中に浸透して形成される。これによって、金属(金属電極402)−半導体(二酸化チタン(TiO2)半導体401)間に形成されるショットキー障壁またはPN接合の表面積が増加する。
【0073】
例えば、n型半導体である二酸化チタン半導体401と、p型の半導体であるCuI(金属電極402)とは、PN接合をしているので、これらの接合部には、PN接合によりダイオードが形成されている。
【0074】
二酸化チタン(TiO2)半導体表面に形成された金属電極402は、ITO等からなる透明電極または金属電極(Al,Ni,Cr,Pt,Ag,Au,Cu,Mo,Ti,Ta等からなる金属またはこれらを含む合金、あるいは、例えばCuI、CuSCN、AgI、Ag2S、RbAg4I5、CuBr、AgBr、β−Al2O3(NaO・nAl2O3)等の前記金属を含む化合物等)等で構成され、蒸着法、スパッタ法、印刷法等によって、二酸化チタン(TiO2)半導体表面に形成される。この中でも、金属電極402の構成材料としては、特に、イオン伝導特性を有する物質が好ましく用いられる。
【0075】
このイオン伝導特性を有する物質としては、例えば、CuI、AgIのようなヨウ化金属化合物、AgBrのような臭化金属化合物等のハロゲン化金属化合物の1種または2種以上を組み合わせて用いることができるが、この中でも、特に、CuI、AgIのようなヨウ化金属化合物のうちの1種または2種以上を組み合わせて用いるのがより好ましい。
【0076】
例えば、二酸化チタン(TiO2)半導体表面に形成された金属電極402をCuI(ヨウ化銅)とする場合には、CuIをアセトニトリル等の溶媒に溶かして飽和溶液にし、二酸化チタン半導体の表面または図2に示す第3の電極205上に、滴下して100〜180℃に加熱して形成することによって金属電極402が得られる。
【0077】
上述したように、本発明の二酸化チタン(TiO2)半導体は、空孔率が非常に大きいので、太陽光は、二酸化チタン(TiO2)半導体の表面以外にも、二酸化チタン(TiO2)半導体の空孔部にも入射し、図3および図4の矢印が示すように、空孔内で何度も多重反射して、二酸化チタン(TiO2)半導体に光起電力効果を起こさせる。
【0078】
すなわち、整流作用を有する金属と半導体の接触部(ショットキー障壁部またはPN接合部)には、界面電位があって、障壁の電場が存在するので、界面付近に価電子帯と伝導帯の間隔よりも大きいエネルギーをもつ光(光子)を入射させると、作られた電子と正孔が界面の電場のために引き分けられ、電位差(光起電力)が生じる。
【0079】
したがって、この接触部(ショットキー障壁部またはPN接合部)に図5のような外部回路をつなげば、光励起電流が得られ、太陽電池となる。
【0080】
なお、二酸化チタン半導体の空孔中に入射した光は、図3または図4に示されるように、空孔中を何度も反射し、一部の光は、下方向に抜けるが、図1に示される平面上の下部電極(第1の電極)103または、図7に示される後述の反射板714、図8に示される後述の反射板816により、反射され、再び二酸化チタン半導体の表面もしくは空孔中に入射し、光起電力を起こす。
【0081】
このチタニア半導体301、401の詳しい製造方法については、別途詳述するが、このチタニア半導体301、401は、10nm〜100μm程度の粒径からなるチタン(Ti)の微粉末を焼結することにより、酸化して形成したアナターゼ型の二酸化チタンからなる酸化物半導体、もしくは、5〜2000nm程度の粒径からなるアナターゼ型のチタニア(TiO2)の微粉末を焼成することにより形成した酸化物半導体である。
【0082】
これらの二酸化チタン半導体301または401は、空孔率(または気孔率)が極めて高く多孔質状態(ポーラス状態)で、いわゆるフラクタル構造をしている。
【0083】
図3および図4に示すように、二酸化チタン半導体301または401の多孔質状態(ポーラス状態)は、より具体的には空孔率(または気孔率)が5〜90%であるアナターゼ型のチタニア半導体からなる。これらの二酸化チタン半導体301または401は、好ましくは空孔率(または気孔率)が15〜50%であり、さらに好ましくは、20〜40%アナターゼ型のチタニア半導体である。
【0084】
このように、空孔率(または気孔率)を極めて高くすることにより、平板でチタニア電極を形成した場合に比べて、チタニアの表面積が極端に増大する。たとえば、1cm2のところに存在するチタニアの表面積を1000〜10000cm2にすることができる。これによって、チタニアと太陽光との接触面積も増大するので、計算上は、1000〜10000倍の電流が発生することになる。
【0085】
(第2実施形態)
通常のチタニア半導体は、太陽光のうち紫外光にしか反応しないが、本発明のチタニア半導体は、太陽光等の光の吸収波長を増感し、可視光領域の光まで反応するための処理がされている。
【0086】
具体的には、(1)色素をチタニア半導体の多孔質体表面に吸着させる方法(色素吸着法)、(2)チタニアに酸素欠陥を作り、バンドギャップを低減させ、可視光対応させる方法(酸素欠陥法)、(3)チタニア中に微量の不純物をドープする方法(不純物ドープ法)などが考えられ、これらのうちの1種または2種以上を組み合わせて用いることができる。
【0087】
まず、(1)の方法(色素吸着法)について、詳述する。
第3図および第4図に示すように、チタニア半導体301、401は、10nm〜100μm程度の粒径からなるチタン(Ti)の微粉末を焼結することにより、酸化して形成したアナターゼ型の二酸化チタンからなる酸化物半導体、もしくは、5〜2000nm程度の粒径からなるアナターゼ型のチタニア(TiO2)の微粉末を焼成することにより形成した酸化物半導体である。
【0088】
これらの二酸化チタン半導体301または401は、空孔率(または気孔率)が極めて高く多孔質状態(ポーラス状態)で、いわゆるフラクタル構造をしている。
【0089】
図3および図4に示すように、二酸化チタン半導体301または401の多孔質状態(ポーラス状態)は、より具体的には空孔率(または気孔率)が5〜90%であるアナターゼ型のチタニア半導体からなる。これらの二酸化チタン半導体301または401は、好ましくは空孔率(または気孔率)が15〜50%であり、さらに好ましくは、20〜40%アナターゼ型のチタニア半導体である。
【0090】
このように、フラクタル構造で、多孔質な二酸化チタン半導体301または401の表面および多孔質部分には、あらかじめ、色素が吸着されている。
【0091】
色素は、有機色素(ルテニウム錯体等の金属有機色素)、無機色素(無機物炭素等からなるカーボンブラック)等の色素が用いられる。
【0092】
この色素をあらかじめアルコール等の溶媒に溶かしておき、この溶液に二酸化チタン半導体301または401を浸すこと等により、二酸化チタン半導体301または401の表面および多孔質部分に、色素を吸着させる。この後、溶液から引き上げた二酸化チタン半導体301または401を自然乾燥することにより、色素は二酸化チタン半導体301または401の表面および多孔質部分に吸着される。さらに、色素をより強固に吸着させるためには、60〜100度程度の温度で、クリーンオーブン等で、乾燥することも有効である。
【0093】
次に、(2)の方法(酸素欠陥法)について詳述する。
まず、アナターゼ型またはルチル型の二酸化チタン(TiO2)粉末を用意する。二酸化チタン粉の平均粒径は、特に限定されないが、例えば、5nm〜10μm程度であるのが好ましく、5〜100nm程度であるのがより好ましい。
【0094】
これらの二酸化チタン(TiO2)粉末を600〜1000度の温度で還元処理することにより、二酸化チタン(TiO2)中の酸素が還元され、酸素欠陥を有する二酸化チタン半導体が形成される。このときの二酸化チタン半導体の特性はn型の半導体となる。
【0095】
還元処理の温度が800度を超えはじめるとアナターゼ型の二酸化チタン(TiO2)の結晶構造がルチル型に変化し始める。したがって、酸素欠陥を有する二酸化チタン(TiO2)は、アナターゼ型の状態、アナターゼ型とルチル型の混在状態、ルチル型の状態の3つの状態が考えられる。
【0096】
このとき用いられる還元処理は、水素雰囲気中で行われることが有効である。水素雰囲気中で還元処理した場合には、二酸化チタン(TiO2)中の酸素の還元が水素により促進されるので、還元処理の温度をより低くすることが出来るので、アナターゼ型の二酸化チタン(TiO2)のまま処理することも可能である。
【0097】
次に、(3)の方法(不純物ドープ法)について詳述する。
図6は本発明に係わる実施形態であるチタニア半導体の構造を示す。第6図に示すように、チタニア中には、0.1〜2.5μmol/gの微量のCr(クロム)、V(バナジウム)などの不純物を含んでおり、さらに理想的には1.5〜2.0μmol/gのCr、Vなどの不純物を含んでいることが好ましい。
【0098】
このように、本発明のチタニア半導体は、太陽光等の光の吸収波長を増感し、可視光領域の光まで反応するための処理がされているので、通常のチタニア半導体では効率的に吸収できない400nm以上の可視光(通常、400〜750nmの波長の光をいう)を吸収することができるので、太陽光を実用レベルで吸収することができる。太陽電池の効率を大幅に向上させる。
【0099】
(第3実施形態)
つぎに、本発明のチタニア半導体膜101、201の形成方法について詳述する。
【0100】
(1)粉末成型法
本願発明に用いられるチタニア半導体は、いわゆる粉末射出成形法(Powder Injection Molding:一般的にPIM法と呼ばれる)または、金属射出成形法(Metal Injection Molding:一般的にMIM法と呼ばれる)技術により形成される。
【0101】
すなわち、20〜2000nm程度の粒径のチタン微粉末に、体積比で99〜50%の樹脂バインダーを添加・混練し、射出成形可能な低粘度(1000〜3000P)の原料コンパウンドを形成する。
【0102】
このとき、光の吸収波長域を広げるために添加されるCrまたはVは、Crの酸化物(CrO3)またはVの酸化物の状態で添加されるか、または純Crまたは純Vの状態で前記原料コンパウンドに添加される。
【0103】
この後、樹脂バインダーを除去するための脱バインダー工程(脱脂工程)を経て、脱バインダーされたチタン微粉末は上述した添加物と共に焼結される。この焼結工程で、チタン微粉末は酸化され、アナターゼ型のチタニア(二酸化チタン)となる。
【0104】
このとき、チタニアは熱的にはルチルが安定であり、アナターゼの結晶構造は900℃以上の加熱でルチルに変化してしまうため、前記脱バインダー工程及び前記焼結工程の温度はチタンがアナターゼ型の酸化物としての結晶構造を保てるように900℃以下で焼結され、酸化が行われなければならない。
【0105】
さらに、焼結工程においては、アナターゼ型の結晶構造を壊さずに、チタニアを合金化するため、焼結助剤として融点が795℃であるMoO3(モリブデン酸化物)をあらかじめ原料コンパウンドに添加し、チタニアを焼結合金とする。
【0106】
この焼結助剤は、融点が、900℃以下のものなら、MoO3(モリブデン酸化物)に限らず利用が可能である。
【0107】
また、焼結助剤を用いることなくアナターゼ型の二酸化チタン半導体を得る方法としては、チタン微粉末を1200℃程度の真空雰囲気中で一度焼結した後、900℃以下の酸素雰囲気中で再焼結することによってチタンを酸化し、二酸化チタン半導体を形成してもよい。
【0108】
(2)塗布法
また、チタニア半導体は、半導体材料を、例えば、ディッピング、ドクターブレード、スピンコート、刷毛塗り、スプレー塗装、ロールコーター等の各種塗布法、溶射法等の方法により膜状(厚膜および薄膜)に形成することができる。
【0109】
例えば、塗布法によれば、その操作は、極めて簡単であり、かつ、大掛かりな装置も必要としないので、チタニア半導体および太陽電池の製造コストの削減、製造時間の短縮に有利である。また、塗布法によれば、例えばマスキング等を用いることにより、所望のパターン形状のチタニア半導体を容易に得ることができる。
【0110】
以下に、チタニア半導体の塗布法による成形方法について説明する。
酸化チタン粉末全体としての平均粒径は、特に限定されないが、例えば、5nm〜10μm程度であるのが好ましく、5〜100nm程度であるのがより好ましい。酸化チタン粉末の平均粒径を前記の範囲内とすることにより、酸化チタン粉末の後述する塗布液(半導体材料)中での均一性が向上する。
【0111】
また、このように酸化チタン粉末の平均粒径を小さくすることにより、得られるチタニア半導体を超多孔質に出来るので、チタニア半導体の受光面は、光との接触面積をより大きくすることができる。さらに、色素等によって、可視光増感した場合のチタニア半導体への色素の吸着量を大幅に向上することが出来る。
【0112】
塗布液(半導体材料)の調整は、まず、5〜100nm程度の微粒子の酸化チタン粉末を適当量の水(例えば、蒸留水、超純水、イオン交換水、RO水等)に懸濁する。
【0113】
次に、かかる懸濁液に、例えば硝酸等の安定化剤を添加し、メノウ製(またはアルミナ製)の乳鉢内で十分に混練する。
【0114】
次いで、かかる懸濁液に、前記の水を加えてさらに混練する。このとき、前記安定化剤と水との配合比は、体積比で好ましくは10:90〜40:60程度、より好ましくは15:85〜30:70程度とし、かかる懸濁液の粘度を、例えば0.2〜30cps程度とする。
【0115】
その後、かかる懸濁液に、例えば、最終濃度が0.01〜5wt%程度となるように界面活性剤を添加して混練する。これにより、塗布液(半導体材料)を調整する。
【0116】
なお、界面活性剤としては、カチオン性、アニオン性、両イオン性、非イオン性のいずれであってもよいが、好ましくは非イオン性のものが用いられる。
【0117】
また、安定化剤としては、硝酸に代わり、酢酸やアセチルアセトンのような酸化チタンの表面修飾試薬を用いることもできる。
【0118】
また、塗布液(半導体材料)中には、必要に応じて、例えばポリエチレングリコール(PEG)のようなバインダー、可塑剤、酸化防止剤等の各種添加物を添加してもよい。
【0119】
ポリエチレングリコールのようなバインダー、可塑剤、酸化防止剤等の各種添加物の添加は、懸濁液の粘度を上げて、塗布液(半導体材料)をペースト状にするための効果がある。また、PEGは、チタニアペーストの粘度を上昇させるとともに、チタニア半導体の焼成時には、微粒子のチタニアのバインダーとしての働きをする。
【0120】
さらに、PEGは、焼成時にバインダーとしては不要なPEGの成分が揮発することにより、チタニア半導体の多孔質化に貢献する。
【0121】
このような、塗布液を図1または図2に示される第1の電極103、203の上面に、塗布法(例えば、ディッピング等)により、塗布液を塗布・乾燥して半導体材料の膜状体(塗膜)を形成する。また、本発明では、塗布・乾燥の操作を複数回行って積層してもよい。
【0122】
次いで、この半導体材料の膜状体に対して、必要に応じて、例えば、温度250〜500℃程度で0.5〜3時間程度、熱処理(例えば、焼成等)してチタニア半導体101、201を得る。これにより、単に接触するのに止まっていた酸化チタン粉末同士は、その接触部位に拡散が生じ、酸化チタン粉末同士がある程度固着(固定)するようになる。
【0123】
(第4実施形態)
図7には、本発明の太陽電池をモジュール化(ユニット化)した太陽電池ユニットの具体的な構成例を示す。
【0124】
二酸化チタンからなる半導体(二酸化チタン半導体:チタニア半導体)701は、上部電極(第2の電極)702および下部電極(第1の電極)703からなる一対の電極で挟持されている。これらの電極702、703は、それぞれ、ITO等からなる透明電極または金属電極(Al,Ni,Cr,Pt,Ag,Au,Cu,Mo,Ti,Ta等からなる金属またはこれらを含む合金、あるいは、例えばCuI、CuSCN、AgI、Ag2S、RbAg4I5、AgBr、β−Al2O3(NaO・nAl2O3)等の前記金属を含む化合物等)等からなる。
【0125】
上部電極702は、図1に示すような複数の電極からなるストライプ状の串歯形状の電極であってもかまわないし、図2に示すような全面電極でもかまわない。
【0126】
下部電極703は、図1に示すように、二酸化チタン半導体701に接する平面状の電極でも良いし、ストライプ状の串歯電極等の平面でない電極にしても良い。
【0127】
この太陽電池セル(太陽電池ユニット)700に入る太陽光の方向は、電極の形状、膜質によって任意に決定されるものであり、二酸化チタン半導体701の部分に太陽光等の光が当たる。なお、本構成例の太陽電池ユニット700では、図7中上側から光を入射させて使用される。
【0128】
一対の電極702、703により挟持された二酸化チタン半導体701からなる太陽電池は、それぞれ、透明なガラス、プラスチック(PET,PI,PPS等)、樹脂等からなる上基板711と下基板715の間に納められ、封止材713により封止されている。2枚の基板711、715の間には、アルゴン(Ar)等の不活性ガスを入れても良い。
【0129】
下基板715上(上面)には、反射膜(反射板)714が形成されている。これにより、二酸化チタン半導体701の中を通り抜けてきた光を反射して再び二酸化チタン半導体701の方向へ反射することができる。
【0130】
なお、この反射膜714は、必要に応じて、省略することもできる。
また、上基板711の下面には、二酸化チタン半導体701に入射する光量を多くするために、反射防止膜712が塗られている(設けられている)。
【0131】
また、上基板711の最上面には、光触媒機能を有する二酸化チタン(TiO2)の薄膜716がコート(設置)されている。本発明の太陽電池ユニット700は、発電の用途のために、野外に置かれることが多いが、本願発明の太陽電池ユニット700の上基板(カバーガラス)711に二酸化チタン(TiO2)の薄膜716をコートすることにより、自動車等から排出される二酸化炭素や、有機汚染物質から、太陽電池ユニット700のカバーガラス711の汚れや、汚染を防ぐことができる。
【0132】
図8には、本発明の太陽電池をモジュール化(ユニット化)した太陽電池ユニットの他の構成例を示す。
【0133】
以下、図8に示す太陽電池ユニット800について、前記太陽電池ユニット700との相違点を中心に説明し、同様の事項については、その説明を省略する。
【0134】
図8に示す太陽電池ユニット800は、下基板815と、下部電極(第1の電極)803と、二酸化チタン半導体801と、上部電極(第2の電極)802と、第3の電極812と、上基板811とを有し、この順序で積層されている。
【0135】
これらの下基板815、下部電極803、二酸化チタン半導体801、上部電極802、第3の電極812および上基板811は、それぞれ、平板状または層状をなしている。
【0136】
また、この太陽電池ユニット800では、下部電極803と第3の電極812との間に、封止材813が設けられ、その側面が気密的に封止されている。
【0137】
すなわち、封止材813、下部電極803および第3の電極812で画成される空間内に、二酸化チタン半導体801および上部電極802が収納されている。なお、この空間内には、アルゴン(Ar)等の不活性ガスを充填することもできる。
【0138】
二酸化チタン半導体801は、前述した二酸化チタン半導体101、201、301、401、601、701と同様の構成とすることができる。
【0139】
上基板811および下基板815は、それぞれ、前述した上基板711および下基板715と同様の構成とすることができる。
【0140】
上部電極802および下部電極803は、それぞれ、前述した上部電極702および下部電極703と同様の構成とすることができる。
【0141】
第3の電極812は、例えば、ITO等からなる透明電極または金属電極(Al,Ni,Cr,Pt,Ag,Au,Cu,Mo,Ti,Ta等からなる金属またはこれらを含む合金等)等で構成されている。
【0142】
また、封止材813は、前述した封止材713と同様の構成とすることができる。
なお、本構成例の太陽電池ユニット800では、図8中下側から光を入射させて使用される。
【0143】
この太陽電池ユニット800では、二酸化チタン半導体801の中を通り抜けてきた光を反射して再び二酸化チタン半導体801の方向へ反射することができるように、上基板811の上面に反射膜(反射板)816が設けられている。
【0144】
また、下基板815の下面には、二酸化チタン半導体801に入射する光量を多くするために、前述した反射防止膜712と同様の構成の反射防止膜や、下基板815の下面の汚れを防止するために、前述した薄膜716と同様の構成の薄膜が設けられていてもよい。
【0145】
なお、以上説明したような二酸化チタン半導体(チタニア半導体)101、201、301、401、601、701、801を用いた太陽電池および太陽電池ユニット100、200、600、700、800では、二酸化チタン半導体101等への光の入射角が90°での光電変換効率をR90とし、光の入射角が52°での光電変換効率をR52としたとき、R52/R90が0.8以上程度となるような特性を有しているのが好ましく、0.85以上程度であるのがより好ましい。このような条件を満たすということは、二酸化チタン半導体101等が光に対する指向性が低い、すなわち、等方性を有するということである。したがって、このような二酸化チタン半導体101等を有する太陽電池および太陽電池ユニット100等は、太陽の日照時間のほぼ全域に渡って、より効率良く発電することができる。
【0146】
以上、本発明の太陽電池および太陽電池ユニットを図1〜図8に基づいて説明したが、本発明は、これらに限定されるものではない。太陽電池および太陽電池ユニットを構成する各部は、同様の機能を発揮し得る任意の構成のものと置換することができる。
【0147】
また、本発明の太陽電池および太陽電池ユニットは、図1〜図8のうちの、任意の2以上の構成を組み合わせたものであってもよい。
【0148】
【発明の効果】
以上説明したように本発明によれば、二酸化チタン(TiO2)電極(二酸化チタン半導体:チタニア半導体)を用いた太陽電池において、該二酸化チタン電極は空孔率が5〜90%であるので、空孔率を極めて高くすることができ、平板でチタニア電極を形成した従来の湿式太陽電池に比べて、チタニアの表面積が極端に増大する。すなわち、1cm2のところに存在するチタニア微粒子の表面積を1000〜10000cm2にすることができる。これによって、チタニアの微粒子と太陽光等の光との接触面積も増大するので、計算上は、1000〜10000倍の電流が発生することになる。
【0149】
また、前記二酸化チタン半導体は0.1〜2.0μmol/gのCrまたはVの不純物を含んでいるので、通常のチタニア電極では効率的に吸収できない400nm以上の可視光(通常、400〜750nmの波長の光をいう)を吸収することができるようになり、太陽電池の効率を大幅に向上させる。
【0150】
【図面の簡単な説明】
【図1】 本発明に係る実施形態としての太陽電池の構造を示す模式的な概略図である。
【図2】 本発明に係る実施形態としての太陽電池の構造を示す模式的な概略図である。
【図3】 本発明に係る実施形態としての太陽電池の構造を示す模式的な概略断面図である。
【図4】 本発明に係る実施形態としての太陽電池の構造を示す模式的な概略断面図である。
【図5】 本発明に係る実施形態としての太陽電池の等価回路を示す図である。
【図6】 本発明に係る実施形態としての太陽電池の構造を示す模式的な概略断面図である。
【図7】 本発明に係る実施形態としての太陽電池のモジュール(ユニット)構造を示す模式的な概略断面図である。
【図8】 本発明に係る実施形態としての太陽電池のモジュール(ユニット)構造を示す模式的な概略断面図である。
【図9】 従来の湿式太陽電池の構造を模式的に示す概略構成図である。
Claims (27)
- 一対の電極と、該一対の電極間に挟持された二酸化チタン(TiO 2 )半導体と、を有する太陽電池であって、
該二酸化チタン半導体は、CrおよびVの少なくとも一方の不純物、および、融点が900℃以下のモリブデン酸化物からなる焼結助剤を含み、かつ酸素欠陥を有するものであり、
該二酸化チタン半導体表面および該二酸化チタン半導体中には空孔が形成されており、該二酸化チタン半導体と該一対の電極の少なくとも一方の電極とは、整流障壁をなしており、該整流障壁をなしている電極は前記空孔内に浸透した固体材料により形成されていることを特徴とする太陽電池。 - 前記整流障壁は、二酸化チタン半導体と前記一対の電極の少なくとも一方の電極とを接触させることによって形成された整流障壁であり、該整流障壁はダイオード特性を有することを特徴とする請求の範囲第1項に記載の太陽電池。
- 前記整流障壁は、二酸化チタン半導体と前記一対の電極の少なくとも一方の電極とを接触させることによって形成されたショットキー障壁であることを特徴とする請求の範囲第1項または第2項に記載の太陽電池。
- 前記整流障壁は、二酸化チタン半導体と前記一対の電極の少なくとも一方の電極とを接触させることによって形成されたPN接合であることを特徴とする請求の範囲第1項または第2項に記載の太陽電池。
- 前記不純物は、チタニアに対して0.1〜2.5μmol/gの割合で含まれていることを特徴とする請求の範囲第1項ないし第4項のいずれかに記載の太陽電池。
- 前記二酸化チタン半導体は、空孔率が5〜90%であることを特徴とする請求の範囲第1項ないし第5項のいずれかに記載の太陽電池。
- 前記二酸化チタン半導体は、空孔率が15〜50%であることを特徴とする請求の範囲第1項ないし第5項のいずれかに記載の太陽電池。
- 前記二酸化チタン半導体は、空孔率が20〜40%であることを特徴とする請求の範囲第1項ないし第5項のいずれかに記載の太陽電池。
- 前記二酸化チタン半導体は、多孔質状態であり、フラクタル構造であることを特徴とする請求の範囲第1項ないし第8項のいずれかに記載の太陽電池。
- 前記二酸化チタン半導体と整流障壁をなす電極は、ITO等からなる透明電極、またはAl,Ni,Cr,Pt,Ag,Au,Cu,Mo,Ti,Ta等からなる金属またはこれらを含む金属化合物であることを特徴とする請求の範囲第1項ないし第9項のいずれかに記載の太陽電池。
- 前記二酸化チタン半導体と整流障壁をなす電極は、ヨウ化物であることを特徴とする請求の範囲第1項ないし第9項のいずれかに記載の太陽電池。
- 前記二酸化チタン半導体と整流障壁をなす電極は、CuI(ヨウ化銅)であることを特徴とする請求の範囲第11項に記載の太陽電池。
- 前記二酸化チタン半導体と整流障壁をなす電極は、AgI(ヨウ化銀)であることを特徴とする請求の範囲第11項に記載の太陽電池。
- 前記電極は、蒸着法によって形成されていることを特徴とする請求の範囲第1項ないし第13項のいずれかに記載の太陽電池。
- 前記電極は、スパッタ法によって形成されていることを特徴とする請求の範囲第1項ないし第13項のいずれかに記載の太陽電池。
- 前記電極は、印刷法によって形成されていることを特徴とする請求の範囲第1項ないし第13項のいずれかに記載の太陽電池。
- 前記二酸化チタン半導体は可視光を吸収するための可視光化処理がされていることを特徴とする請求の範囲第1項ないし第16項のいずれかに記載の太陽電池。
- 前記二酸化チタン半導体には、有機色素が吸着されてなることを特徴とする請求の範囲第17項に記載の太陽電池。
- 前記二酸化チタン半導体には、無機色素が吸着されてなることを特徴とする請求の範囲第17項に記載の太陽電池。
- 前記二酸化チタン半導体に吸着されてなる無機色素は、無機物炭素からなることを特徴とする請求の範囲第19項に記載の太陽電池。
- 前記二酸化チタン半導体に吸着されてなる無機色素は、炭素に着色した無機物からなることを特徴とする請求の範囲第19項に記載の太陽電池。
- 請求の範囲第1項ないし第21項のいずれかに記載の太陽電池を第1の基板と第2の基板との間に挟持してなることを特徴とする太陽電池ユニット。
- 該第1の基板または第2の基板のうち、少なくとも太陽光等の光が入射する側とは反対側の基板上には、該太陽光等の光を反射する反射膜が塗布または配置されてなることを特徴とする請求の範囲第22項に記載の太陽電池ユニット。
- 該第1の基板と第2の基板間には、アルゴンガス等からなる不活性ガスが封入されてなることを特徴とする請求の範囲第22項または第23項に記載の太陽電池ユニット。
- 該第1の基板または第2の基板のうち、少なくとも太陽光等の光が入射する側の基板は、ガラス、プラスチック、樹脂等からなる透明基板または半透明基板であることを特徴とする請求の範囲第22項ないし第24項のいずれかに記載の太陽電池ユニット。
- 該第1の基板または第2の基板のうち、少なくとも太陽光等の光が入射する側の基板の表面または裏面には、反射防止膜が塗布または配置されてなることを特徴とする請求の範囲第22項ないし第25項のいずれかに記載の太陽電池ユニット。
- 該第1の基板または第2の基板のうち、少なくとも太陽光等の光が入射する側の基板の表面には、二酸化チタン(TiO2)等からなる光触媒膜が塗布または配置されてなることを特徴とする請求の範囲第22項ないし第26項のいずれかに記載の太陽電池ユニット。
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