JP5609800B2 - 色素増感型太陽電池 - Google Patents
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Description
カソード電極は、透明基板1と、透明基板1のアノード電極側の表面に形成された透明導電膜2とにより構成され、かつ、透明導電膜2の表面に白金または炭素がコーティング(図示せず)されている構造である。
アノード電極は、透明基板1と、透明基板1のカソード電極側の表面に順次、形成された透明導電膜2および多孔質金属酸化物膜4とからなり、多孔質金属酸化物膜4を構成する金属酸化物微粒子5の表面に色素6が担持され、色素6の表面または近傍に複合タングステン酸化物微粒子、金属六ホウ化物微粒子から選ばれる1種以上の微粒子7が担持されている構造である。透明基板、透明導電膜には、カソード電極と同様のものが用いられる。
多孔質金属酸化物膜は、一般に光電変換材料用に使用されるものであれば、特に限定されるものではなく、たとえば、酸化チタン(TiO2)、酸化亜鉛、酸化ニオブ(Nb2O5)、酸化スズ、酸化タングステン(WO3)、およびチタン酸ストロンチウム(SrTiO3)から選ばれる1種以上を用いることが、光電変換効率の観点から好ましい。特に、安定性、安全性の観点から酸化チタンが好ましい。なお、本発明で使用される酸化チタンは、アナターゼ型酸化チタン、ルチル型酸化チタン、無定形酸化チタン、メタチタン酸、オルソチタン酸などの種々の酸化チタン、あるいは水酸化チタン、含水酸化チタンなどがあげられる。励起された色素のエネルギ準位(LUMOと記す場合がある。)から電子を受け取るTiO2の伝導帯の状態密度が大きいほど効率的に電子を受け取ることができるので、これらの中では、アナターゼ型の酸化チタンが特に好ましい。
本発明では、多孔質金属酸化物膜上に、光増感剤として機能する色素を吸着させるが、この色素を吸着させる方法としては、たとえば電極基板上に形成された多孔質金属酸化物膜を、色素を溶解した1種または2種以上の非プロトン性溶液、疎水性溶液または非プロトン性かつ疎水性溶液に浸漬して、この多孔質金属酸化物膜に色素を担持させる方法があげられる。たとえば、Ru色素の場合、溶媒としてエタノールを用い、3×10-4mol/L程度の濃度のRu色素溶液を作製し、20℃〜40℃で2時間〜10時間の環流を行いつつ、多孔質金属酸化物膜をRu色素溶液に浸漬させる。
本発明の色素増感型太陽電池のアノード電極における、透明基板上に形成された透明導電膜上には、多孔質金属酸化物膜が形成されるが、多孔質金属酸化物膜を構成する金属酸化物微粒子の表面には、色素が担持され、この色素の表面または近傍に、複合タングステン酸化物微粒子、金属六ホウ化物微粒子から選ばれる1種以上の微粒子を担持している。
本発明の色素増感型太陽電池のアノード電極の好ましい実施形態においては、酸化ルテニウム微粒子、窒化チタン微粒子から選ばれる1種以上の微粒子をさらに担持させることが好ましい。
本発明の色素増感型太陽電池の酸化還元電解質には、ヨウ素、臭素、または塩素からなるハロゲンを含む電解液もしくは固体電解質が用いられる。また、最近は、ヨウ素フリーのコバルト錯体電解液、導電性低分子のホールコンダクタ(spiro−OMeTAD、[TMFDS]2+/TMTU)などの開発も行われているが、一般には、特性面でヨウ素が用いられている。
標準的な色素増感型太陽電池は、ガラス基板とその上に成膜された透明導電膜(たとえばFTO膜)からなる電極基板の該透明導電膜上に、白金もしくは炭素を、真空蒸着法、スパッタリング法、塗布法などでコーティングして、カソード電極を作製する。
透明導電膜が形成された透明基板として、市販のFTO膜付きガラス(日本板硝子株式会社製、導電層膜厚450nm)を用いた。金属酸化物として酸化チタンを用い、その成膜材料としては、平均粒径15nmの酸化チタンペースト(Solaronix社製)を用いた。なお、この酸化チタンは、アナターゼ型の酸化チタンである。
質量比で2倍のセシウム添加タングステン酸化物微粒子1%エタノール分散液を塗布し、自然乾燥させたこと以外は、実施例1と同様にして、色素増感型太陽電池を作製し、測定評価を行った。セシウム添加タングステン酸化物微粒子の担持量は、酸化チタン、色素およびこの微粒子の合計量に対して、26質量%であった。
平均粒径100nmのセシウム添加タングステン酸化物(Cs0.33WO3)微粒子の1%エタノール分散液を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、色素増感型太陽電池を作製し、測定評価を行った。セシウム添加タングステン酸化物微粒子の担持量は、酸化チタン、色素およびこの微粒子の合計量に対して、15質量%であった。
平均粒径200nmのセシウム添加タングステン酸化物(Cs0.33WO3)微粒子の1%エタノール分散液を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、色素増感型太陽電池を作製し、測定評価を行った。セシウム添加タングステン酸化物微粒子の担持量は、酸化チタン、色素およびこの微粒子の合計量に対して、15質量%であった。
光電極であるアノード電極を、最初に酸化チタン11%ペーストと、質量比で2倍のセシウム添加タングステン酸化物微粒子1%エタノール分散液とを混合したペーストを作製し、この混合ペーストをFTO膜付きガラス上に塗布し、その後は同様にして約2μm厚のセシウム添加タングステン酸化物微粒子を含む酸化チタン多孔質膜を形成し、その後、Ru色素の担持を行うことにより作製したこと以外は、実施例1と同様にして、色素増感型太陽電池を作製し、測定評価を行った。セシウム添加タングステン酸化物微粒子の担持量は、酸化チタン、色素およびこの微粒子の合計量に対して、26質量%であった。
光電極であるアノード電極を、最初に酸化チタン11%ペーストをFTO膜付きガラス上に塗布し、自然乾燥後、セシウム添加タングステン酸化物微粒子1%エタノール分散液を塗布し、自然乾燥後、その後は同様にして約2μm厚のセシウム添加タングステン酸化物微粒子を含む酸化チタン多孔質膜を形成し、その後、Ru色素の担持を行うことにより作製したこと以外は、実施例1と同様にして、色素増感型太陽電池を作製し、測定評価を行った。セシウム添加タングステン酸化物微粒子の担持量は、酸化チタン、色素およびこの微粒子の合計量に対して、15質量%であった。
セシウム添加タングステン酸化物微粒子を担持させる代わりに、金属六ホウ化物微粒子の形成材料として、平均粒径30nmの六ホウ化ランタン(LaB6)微粒子の1%エタノール分散液を用いて、Ru色素が担持された酸化チタン多孔質膜に、この六ホウ化ランタン微粒子分散液を塗布し、自然乾燥させたこと以外は、実施例1と同様にして、六ホウ化ランタンが担持された酸化チタン多孔質膜を含む色素増感型太陽電池を作製し、測定評価を行った。六ホウ化ランタン微粒子の担持量は、酸化チタン、色素およびこの微粒子の合計量に対して、6質量%となるようにした。
質量比で2倍の六ホウ化ランタン微粒子1%エタノール分散液を塗布し、自然乾燥させたこと以外は、実施例6と同様にして、色素増感型太陽電池を作製し、測定評価を行った。六ホウ化ランタン微粒子の担持量は、酸化チタン、色素およびこの微粒子の合計量に対して、11質量%であった。
平均粒径100nmの六ホウ化ランタン微粒子の1%エタノール分散液を用いたこと以外は、実施例6と同様にして、色素増感型太陽電池を作製し、測定評価を行った。六ホウ化ランタン微粒子の担持量は、酸化チタン、色素およびこの微粒子の合計量に対して、6質量%であった。
平均粒径200nmの六ホウ化ランタン微粒子の1%エタノール分散液を用いたこと以外は、実施例6と同様にして、色素増感型太陽電池を作製し、測定評価を行った。六ホウ化ランタン微粒子の担持量は、酸化チタン、色素およびこの微粒子の合計量に対して、6質量%であった。
光電極であるアノード電極を、最初に酸化チタン11%ペーストと、質量比で2倍の六ホウ化ランタン微粒子1%エタノール分散液とを混合したペーストを作製し、この混合ペーストをFTO膜付きガラス上に塗布し、その後は同様にして約2μm厚のホウ化ランタン微粒子を含む酸化チタン多孔質膜を形成し、その後、Ru色素の担持を行うことにより作製したこと以外は、実施例6と同様にして、色素増感型太陽電池を作製し、測定評価を行った。六ホウ化ランタン微粒子の担持量は、酸化チタン、色素およびこの微粒子の合計量に対して、11質量%であった。
光電極であるアノード電極を、最初に酸化チタン11%ペーストをFTO膜付きガラス上に塗布し、自然乾燥後、六ホウ化ランタン微粒子1%エタノール分散液を塗布し、自然乾燥後、その後は同様にして約2μm厚の六ホウ化ランタン微粒子を含む酸化チタン多孔質膜を形成し、その後、Ru色素の担持を行うことにより作製したこと以外は、実施例6と同様にして、色素増感型太陽電池を作製し、測定評価を行った。六ホウ化ランタン微粒子の担持量は、酸化チタン、色素およびこの微粒子の合計量に対して、6質量%であった。
平均粒径30nmのセシウム添加タングステン酸化物(Cs0.33WO3)微粒子の1%エタノール分散液と平均粒径30nmの窒化チタン(TiN)微粒子の1%エタノール分散液を交互に塗布したこと以外は、実施例1と同様にして、色素増感型太陽電池を作製し、測定評価を行った。セシウム添加タングステン酸化物微粒子の担持量および窒化チタン微粒子の担持量は、酸化チタン、色素およびこれらの微粒子の合計量に対して、それぞれ8質量%とした。
2 透明導電膜
3 酸化還元電解質
4 多孔質金属酸化物膜
5 金属酸化物微粒子
6 色素
7 複合タングステン酸化物微粒子、金属六ホウ化物微粒子から選ばれる1種以上を含む微粒子
Claims (10)
- 一方の透明基板の内側に透明導電膜が形成され、該透明導電膜の表面に白金もしくは炭素がコーティングされているカソード電極と、他方の透明基板の内側に透明導電膜および多孔質金属酸化物膜が順次形成され、この多孔質金属酸化物膜を構成する金属酸化物微粒子の表面に色素が担持されているアノード電極とが、酸化還元電解質を介して対向し、光の吸収によりこれら電極間に電圧が発生するように構成されている色素増感型太陽電池であって、
前記色素の表面または前記金属酸化物微粒子の表面に、複合タングステン酸化物微粒子および金属六ホウ化物微粒子から選ばれる1種以上の微粒子がさらに配されており、
前記複合タングステン酸化物微粒子が、一般式:M x W y O z (ただし、Mは、アルカリ金属、アルカリ土類金属、希土類元素、Mg、Zr、Cr、Mn、Fe、Ru、Co、Rh、Ir、Ni、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、Al、Ga、In、Tl、Si、Ge、Sn、Pb、Sb、B、F、P、S、Se、Br、Te、Ti、Nb、V、Mo、Ta、Re、Be、Hf、Os、Bi、およびIから選択される1種以上の元素、Wはタングステン、Oは酸素、0.001≦x/y≦1、2.2≦z/y≦3.0)で表されるタングステン酸化物の微粒子からなり、
前記金属六ホウ化物微粒子が、La、Pr、Nd、Ce、Y、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、およびWから選択される1種以上の金属六ホウ化物の微粒子からなる、
ことを特徴とする、色素増感型太陽電池。 - 前記複合タングステン酸化物微粒子および金属六ホウ化物微粒子から選ばれる1種以上の微粒子の粒子径が1nmから100nmである、請求項1に記載の色素増感型太陽電池。
- 前記複合タングステン酸化物微粒子および金属六ホウ化物微粒子から選ばれる1種以上の微粒子の粒子径が1nmから30nmである、請求項2に記載の色素増感型太陽電池。
- 前記色素の表面または前記金属酸化物微粒子の表面に、酸化ルテニウム微粒子および窒化チタン微粒子から選ばれる1種以上の微粒子がさらに配されていることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の色素増感型太陽電池。
- 前記複合タングステン酸化物微粒子および金属六ホウ化物微粒子から選ばれる1種以上の微粒子、もしくは、前記複合タングステン酸化物微粒子および金属六ホウ化物微粒子から選ばれる1種以上の微粒子および酸化ルテニウム微粒子および窒化チタン微粒子から選ばれる1種以上の微粒子の含有量は、前記多孔質金属酸化物膜、前記色素、前記複合タングステン酸化物微粒子、前記金属六ホウ化物微粒子、前記酸化ルテニウム微粒子および前記窒化チタン微粒子の合計量に対して、1質量%から50質量%である、請求項1〜4のいずれかに記載の色素増感型太陽電池。
- 前記複合タングステン酸化物微粒子および金属六ホウ化物微粒子から選ばれる1種以上の微粒子、もしくは、前記複合タングステン酸化物微粒子および金属六ホウ化物微粒子から選ばれる1種以上の微粒子および酸化ルテニウム微粒子および窒化チタン微粒子から選ばれる1種以上の微粒子の含有量は、前記多孔質金属酸化物膜、前記色素、前記複合タングステン酸化物微粒子、前記金属六ホウ化物微粒子、前記酸化ルテニウム微粒子および前記窒化チタン微粒子の合計量に対して、5質量%から30質量%である、請求項5に記載の色素増感型太陽電池。
- 前記多孔質金属酸化物膜が、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ニオブ、酸化スズ、酸化タングステン、およびチタン酸ストロンチウムから選ばれる1種以上の金属酸化物で形成される、請求項1〜6のいずれかに記載の色素増感型太陽電池。
- 前記色素が、ルテニウム系色素、アゾ系色素、キノン系色素、キノンイミン系色素、キナクリドン系色素、スクアリリウム系色素、シアニン系色素、メロシアニン系色素、トリフェニルメタン系色素、キサンテン系色素、ポルフィリン系色素、フタロシアニン系色素、ペリレン系色素、インジゴ系色素、およびナフタロシアニン系色素から選ばれる1種以上の色素からなる、請求項1〜7のいずれかに記載の色素増感型太陽電池。
- 前記酸化還元電解質が、ヨウ素、臭素、または塩素からなるハロゲンを含む電解液である、請求項1〜8のいずれかに記載の色素増感型太陽電池。
- 前記酸化還元電解質が、ヨウ素、臭素、または塩素からなるハロゲンを含む固体電解質である、請求項1〜8のいずれかに記載の色素増感型太陽電池。
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