JP4595123B2 - 熱電発電装置 - Google Patents
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Description
1.p型熱電変換材料の一端とn型熱電変換材料の一端とを電気的に接続してなる熱電変換素子を複数個用い、該熱電変換素子のp型熱電変換材料の未接合の一端を、他の熱電変換素子のn型熱電変換材料の未接合の端部に接続する方法で複数の熱電変換素子を直列に接続してなる熱電発電モジュールと、
該熱電発電モジュールの一方の面を加熱するように配置された触媒燃焼式熱源とを
備えてなる熱電発電装置。
2.触媒燃焼式熱源が、触媒を充填してなる触媒燃焼室と、触媒燃焼室で発生した熱エネルギーを熱電発電モジュールに伝えるための熱伝達部とを備えたものである上記項1に記載の熱電発電装置。
3.触媒燃焼式熱源が、更に、触媒燃焼室に供給する燃料を収容した燃料容器を備えたものである上記項2に記載の熱電発電装置。
4.触媒燃焼式熱源が、更に、予熱器を備えたものである上記項2に記載の熱電発電装置。
5.触媒燃焼式熱源が、更に、予熱器を備えたものである上記項3に記載の熱電発電装置。
6.熱電発電モジュールで用いるp型熱電変換材料が、一般式:CaaA1 bCocA2 dOe (式中、A1は、 Na、K、Li、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Pb、Sr、Ba、Al、Bi、Yおよびランタノイドからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、A2は、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Ag、Mo、W、Nb及びTaからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、2.2≦a≦3.6;0≦b≦0.8;2.0≦c≦4.5;0≦d≦2.0;8≦e≦10である。)で表される複合酸化物、及び一般式:BifPbgM1 hCoiM2 jOk(式中、M1は、Na、K、Li、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Pb、Ca、Sr、Ba、Al、Yおよびランタノイドからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、M2は、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Ag、Mo、W、Nb及びTaからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、1.8≦f≦2.2;0≦g≦0.4;1.8≦h≦2.2;1.6≦i≦2.2;0≦j≦0.5;8≦k≦10である。)で表される複合酸化物からなる群から選ばれた少なくとも一種の酸化物であり、
n型熱電変換材料が、一般式:LnmR1 nNipR2 qOr(式中、Lnはランタノイドから選択される一種又は二種以上の元素であり、R1は、Na、K、Sr、Ca及びBiからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、R2は、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Cu、Mo、W、Nb及びTaからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、0.5≦m≦1.7;0≦n≦0.5;0.5≦p≦1.2;0≦q≦0.5;2.7≦r≦3.3である。)で表される複合酸化物、及び一般式:(LnsR3 t)2NiuR4 vOw(式中、Lnはランタノイドから選択される一種又は二種以上の元素であり、R3は、Na、K、Sr、Ca及びBi からなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、R4は、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Cu、Mo、W、Nb及びTaからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、0.5≦s≦1.2;0≦t≦0.5;0.5≦u≦1.2;0≦v≦0.5;3.6≦w≦4.4である。)で表される複合酸化物からなる群から選ばれた少なくとも一種の酸化物である上記項1に記載の熱電発電装置。
7. 熱電発電モジュールで用いるp型熱電変換材料が、一般式:CaaA1 bCo4Oe (式中、A1は、 Na、K、Li、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Pb、Sr、Ba、Al、Bi、Y及びランタノイドからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、2.2≦a≦3.6;0≦b≦0.8;8≦e≦10である。)で表される複合酸化物、及び一般式:BifPbgM1 hCo2Ok(式中、M1は、Sr、Ca及びBaからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、1.8≦f≦2.2;0≦g≦0.4;1.8≦h≦2.2;8≦k≦10である。)で表される複合酸化物からなる群から選ばれた少なくとも一種の酸化物であり、
n型熱電変換材料が、一般式:LamR1 nNiOr(式中、R1は、Na、K、Sr、Ca及びBiからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、0.5≦m≦1.2;0≦n≦0.5;2.7≦r≦3.3である。)で表される複合酸化物、一般式:(LasR3 t)2NiOw(式中、R3は、Na、K、Sr、Ca及びBi からなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、0.5≦s≦1.2;0≦t≦0.5;3.6≦w≦4.4である。)で表される複合酸化物、及び一般式 : LaxR5 yNipR6 qOr(式中、R5は、Na、K、Sr、Ca、Bi及びNdからなる群から選択される少なくとも一種の元素であり、R6は、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co及びCuからなる群から選択される少なくとも一種の元素であり、0.5≦x≦1.2;0≦y≦0.5;0.5≦p≦1.2;0.01≦q≦0.5;2.8≦r≦3.2である。)で表される複合酸化物からなる群から選ばれた少なくとも一種の酸化物である上記項1に記載の熱電発電装置。
8. 熱電発電モジュールの加熱される面の反対側の面に、冷却手段を設けてなる上記項1〜7のいずれかに記載の熱電発電装置。
触媒燃焼式熱源としては、触媒燃焼によって発生する熱エネルギーによって、熱電発電モジュールの片面を加熱できるものであれば、特に限定なく使用できる。
熱電発電モジュールとしては、例えば、p型熱電変換材料の一端とn型熱電変換材料の一端とを電気的に接続してなる熱電変換素子を複数個用い、このような熱電変換素子のp型熱電変換材料の未接合の一端を、他の熱電変換素子のn型熱電変換材料の未接合の端部に電気的に接続する方法で複数の熱電変換素子を直列に接続してなる構造のものを用いることができる。
p型熱電変換材料としては、一般式:CaaA1 bCocA2 dOe (式中、A1は、 Na、K、Li、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Pb、Sr、Ba、Al、Bi、Yおよびランタノイドからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、A2は、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Ag、Mo、W、Nb及びTaからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、2.2≦a≦3.6;0≦b≦0.8;2.0≦c≦4.5;0≦d≦2.0;8≦e≦10である。)で表される複合酸化物、及び一般式:BifPbgM1 hCoiM2 jOk(式中、M1は、Na、K、Li、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Pb、Ca、Sr、Ba、Al、Yおよびランタノイドからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、M2は、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Ag、Mo、W、Nb及びTaからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、1.8≦f≦2.2;0≦g≦0.4;1.8≦h≦2.2;1.6≦i≦2.2;0≦j≦0.5;8≦k≦10である。)で表される複合酸化物からなる群から選ばれた少なくとも一種の酸化物を用いることができる。上記各一般式においてランタノイド元素としては、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Lu等を例示できる。
n型熱電変換材料としては、一般式:LnmR1 nNipR2 qOr(式中、Lnはランタノイドから選択される一種又は二種以上の元素であり、R1は、Na、K、Sr、Ca及びBiからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、R2は、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Cu、Mo、W、Nb及びTaからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、0.5≦m≦1.7;0≦n≦0.5;0.5≦p≦1.2;0≦q≦0.5;2.7≦r≦3.3である。)で表される複合酸化物、及び一般式:(LnsR3 t)2NiuR4 vOw(式中、Lnはランタノイドから選択される一種又は二種以上の元素であり、R3は、Na、K、Sr、Ca及びBiからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、R4は、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Cu、Mo、W、Nb及びTaからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、0.5≦s≦1.2;0≦t≦0.5;0.5≦u≦1.2;0≦v≦0.5;3.6≦w≦4.4である。)で表される複合酸化物からなる群から選ばれた少なくとも一種の酸化物を用いることができる。上記一般式において、m値は、0.5≦m≦1.7であり、0.5≦m≦1.2であることが好ましい。また、ランタノイド元素としては、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Lu等を例示できる。
一般式:LamR1 nNiOr(式中、R1は、Na、K、Sr、Ca及びBiからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、0.5≦m≦1.2;0≦n≦0.5;2.7≦r≦3.3である。)で表される複合酸化物、一般式:(LasR3 t)2NiOw(式中、R3は、Na、K、Sr、Ca及びBi からなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、0.5≦s≦1.2;0≦t≦0.5;3.6≦w≦4.4である。)で表される複合酸化物、一般式 : LaxR5 yNipR6 qOr(式中、R5は、Na、K、Sr、Ca、Bi及びNdからなる群から選択される少なくとも一種の元素であり、R6は、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co及びCuからなる群から選択される少なくとも一種の元素であり、0.5≦x≦1.2;0≦y≦0.5;0.5≦p≦1.2;0.01≦q≦0.5;2.8≦r≦3.2である。)で表される複合酸化物等を挙げることができる。
本発明で用いる熱電変換素子は、上記したp型熱電変換材料の一端とn型熱電変換材料の一端とを電気的に接続したものである。この場合、p型熱電変換材料とn型熱電変換材料の熱起電力の絶対値の和が、例えば、293〜1073K(絶対温度)の範囲の全ての温度において60μV/K程度以上、好ましくは100μV/K程度以上となるように熱電変換材料を組合せて用いることが好ましい。また、両材料とも、293〜1073K(絶対温度)の範囲の全ての温度において電気抵抗率が50mΩcm程度以下、好ましくは8mΩcm程度以下であることが好ましい。
熱電発電モジュールは、上記した熱電変換素子を複数個用い、該熱電変換素子のp型熱電変換材料の未接合の端部を、他の熱電変換素子のn型熱電変換材料の未接合の端部に電気的に接続する方法で複数の熱電変換素子を直列に接続したものである。
本発明の熱電発電装置は、熱電発電モジュールと触媒燃焼式熱源とを備えたものであって、該熱電発電モジュールの一方の面を加熱できるように該触媒燃焼式熱源を配置したものである。例えば、触媒燃焼式熱源の熱伝導部が、熱電発電モジュールの一方の面に密着するように設置すればよい。
下記の条件に従って図6に示した構造の熱電発電装置を作製した。
組成式:Ca2.7Bi0.3Co4O9.2で表されるp型熱電変換材料を下記の方法で作製した。
組成式:La0.9Bi0.1NiO3.1で表されるn型熱電変換材料を下記の方法で作製した。
上記したp型熱電変換材料の製造工程において、1153K(880℃)で20時間焼成した後、粉砕して得た粉体について、更に、めのうポットとボールを用いてボールミル粉砕を10分間行った。得られた酸化物粉末を走査式電子顕微鏡で観察したところ、80%以上の個数の粒子が粒径1〜10μmの範囲内にあった。
上記したn型熱電変換材料の製造において、1273K(1000℃)で20時間焼成し、粉砕することを二回繰り返して得た粉体について、めのうポットとボールを用いて更に10分間ボールミル粉砕した。得られた酸化物粉末を走査式電子顕微鏡で観察したところ、80%以上の個数の粒子が粒径1〜10μmの範囲内にあった。
上記したp型熱電変換材料とn型熱電変換材料を導電性基板に接続して、一対のp型熱電変換材料とn型熱電変換材料による熱電変換素子を製造した。
大きさ2cm×2cm、厚さ1mmのアルミナ板を基板として用い、熱電変換素子のp型熱電変換材料の未接合の端部と、他の熱電変換素子のn型熱電変換材料の未接合の端部とが接続されるように、熱電変換素子を基板上に接合して、10個の熱電変換素子が直列に接続された熱電発電モジュールを得た。接合剤としては、銀ペーストを用いた。
触媒燃焼器としては、SUS−510ステンレス製基材にアルミナを塗布し、焼結させてなる、1mm角の通気孔を30本有するハニカム構造(2cm×2cm×1cm)を有する担体の壁面に、粒径100μm以下の白金とパラジウム微粒子を1:1の重量比で担持させたものを用いた。
熱電発電装置は、上記した熱電発電モジュールのアルミナ基板面に、触媒燃焼式熱源の加熱板が密着するようにねじ止めで固定し、触媒燃焼による熱エネルギーでアルミナ基板が加熱されるように構成されている。
まず、燃料タンク中に収容された液化ブタンと空気の混合気体を予熱バーナーに供給し、予熱バーナーにおける燃焼熱によって触媒燃焼器を加熱した。触媒燃焼器の温度が300℃以上まで昇温した後、予熱バーナーへの燃料の供給を止めて予熱バーナーによる加熱を停止した。
実施例1と同様の構造の熱電発電装置において、触媒燃焼器のアルミナ担体として、28cm×28cm×5cmの大型担体を用い、加熱板として28cm×28cm×3cmのSUS−310ステンレス板を用いた。
触媒燃焼器の予熱器として出力2kWの電気ヒータを用いること以外は、実施例1と同様の構造の熱電発電装置を作製した。ヒータへ電力を供給する電源として、熱電発電装置の作動時の余剰電力を充電できるキャパシタを設置した。このキャパシタは、交換可能であり、充電が不十分である場合には、既に充電されているキャパシタを始動電源として用いることができる。
原料として、炭酸カルシウム、酸化ビスマス及び酸化コバルトを用い、化学式:Ca2.7Bi0.3Co4O9.4で表される複合酸化物と同様の元素比となるように原料物質を混合し、大気圧中において、1073Kで10時間仮焼した。次いで、得られた焼成物を粉砕し、成形して、300ml/分の酸素ガス気流中で1153Kで20時間焼成した。その後、得られた焼成物を粉砕、加圧成形し、空気中で10MPaの一軸加圧下に、1123Kで20時間のホットプレス焼結を行い、p型熱電変換材料用の複合酸化物を作製した。
参考例1で用いたものと同様の組成及び形状のp型熱電変換材料とn型熱電変換材料を用い、各熱電変換材料の4mm×4mmの面に銀ペーストを塗り、長さ8mm、幅5mm、厚さ2mmの導電性基板(La0.9Bi0.1NiO3.1)の上に平行に立てた。
参考例1で用いたものと同様の組成及び形状のp型熱電変換材料とn型熱電変換材料を用い、各熱電変換材料の4mm×4mmの面に銀ペーストを塗り、長さ8mm、幅5mm、厚さ2mmのアルミナ基板の表面を蒸着法によって銀で被覆した導電性基板上に平行に立てた。
参考例1で用いたものと同様の組成及び形状のp型熱電変換材料とn型熱電変換材料を用い、各熱電変換材料の4mm×4mmの面に銀ペーストを塗り、長さ10mm、直径0.5mmの白金線の両端をそれぞれ各熱電変換材料の銀ペーストを塗布した面上に位置させ、銀ペーストを乾燥、固化させるため、1073K、空気中で15分間熱処理を行い、図1の(a−4)型の熱電変換素子(参考例69)を作製した。
参考例1で用いたものと同様の組成及び形状のp型熱電変換材料とn型熱電変換材料を用い、一本ずつのp型熱電変換材料とn型熱電変換材料のそれぞれの4mm×5mmの面同士を密着させ、その面に垂直に加圧しながら、1073Kで3時間ホットプレス焼成を行った。
参考例1で用いたものと同様の組成及び形状のp型熱電変換材料とn型熱電変換材料を用い、一本ずつのp型熱電変換材料とn型熱電変換材料のそれぞれの4mm×5mmの面の間に直径0.25mm、23メッシュ/inchの銀網をはさみ、接触面に垂直方向に加圧しながら、1073K、空気中で3時間熱処理を行って、p型熱電変換材料とn型熱電変換材料を接合した。
参考例1で用いたものと同様の組成及び形状のp型熱電変換材料とn型熱電変換材料を用い、p型熱電変換材料の4mm×4mmの面とn型熱電変換材料の4mm ×4mmの面の両面上に位置するように、長さ8mm、幅5mm、厚さ2mmのLa0.9Bi0.1NiO3.1の導電性基板を載せ、接触面に垂直方向に加圧しながら1073K、空気中で3時間熱処理を行って焼結させ、p型熱電変換材料とn型熱電変換材料に導電性基板を接合することにより、図2の(s−3)型の熱電変換素子を作製した。
参考例1で用いたものと同様の組成及び形状のp型熱電変換材料とn型熱電変換材料を用い、p型熱電変換材料の4mm×4mmの面とn型熱電変換材料の4mm×4mmの面の上に、それぞれ直径0.25mm、23メッシュ/inchの銀網を載せ、更に、両面上に位置するように、長さ8mm、幅5mm、厚さ2mmのLa0.9Bi0.1NiO3.1の導電性基板を載せ、接触面に垂直方向に加圧しながら1073K、空気中で3時間熱処理を行って焼結させて、p型熱電変換材料とn型熱電変換材料に導電性基板を接合することにより、図2の(s−4)型の熱電変換素子(参考例81)を作製した。
参考例1で用いたものと同様の組成及び形状のp型熱電変換材料とn型熱電変換材料を用い、各材料の側面である4mm×5mmの面に材料の一端から長手方向(長さ5mmの方向)へ1mm、左右の端から2mmの位置に直径1mmのドリルで穴を材料の反対側の面まで貫通させた。この穴に直径1.2mmの銀線を差し込み、p型熱電変換材料とn型熱電変換材料を接続することによって、図3に示す(c−1)型の熱電変換素子(参考例84)を作製した。
参考例1で用いたものと同様の組成及び形状のp型熱電変換材料とn型熱電変換材料を用い、各材料の上部面(4×4mmの面)側に、銀製のバネ式のクリップを用いて銀製の直径0.5mm、長さ10mmの導線を固定して、p型熱電変換材料とn型熱電変換材料を接続することによって、図3に示す(c−2)型の熱電変換素子(参考例87)を作製した。
参考例1で用いたものと同様の組成及び形状のp型熱電変換材料とn型熱電変換材料を用い、各材料の上部面(4mm×4mmの面)にメスのねじ山を切った。一方、二カ所の孔を設けた長さ8mm、幅5mm、厚さ2mmのLa0.9Bi0.1NiO3.1の導電性基板を、孔の位置が熱電変換材料のねじ山に位置と一致する様に両材料上に載せ、該導電性基板をp型熱電変換材料とn型熱電変換材料にねじ止めすることによって、図3に示す(s−3)型の熱電変換素子(参考例90)を作製した。
参考例1、63及び75で得た各熱電変換素子について、各素子の接合部を電気炉により加熱し、他端部を冷却して発電特性を評価した。図8は、高温部を300〜1000K、低温部を293〜400Kとしたときの発生電圧(開放電圧)と高温部の温度との関係を示すグラフである。発生電圧(開放電圧)は、高温部の温度上昇により増加する傾向が認められた。
参考例1で得た熱電変換素子を84個用い、これらを長さ8cm、幅6cm、厚さ1mmのアルミナ基板上に、素子の接合していない面が接するように載せ、銀ペーストを用いて、各素子のp型端部とn型端部を交互に接続して、図4に示す熱電変換モジュール(参考例93)を作製した。
一般式:CaaA1 bCocA2 dOe又は一般式:BifPbgM1 hCoiM2 jOkで表されるp型熱電変換材料としての特性を有する複合酸化物を下記の方法で作製した。
一般式:LnmR1 nNipR2 qOr又は一般式:(LnsR3 t)2NiuR4 vOwで表されるn型熱電変換材料としての特性を有する複合酸化物を下記の方法で作製した。
Claims (6)
- p型熱電変換材料の一端とn型熱電変換材料の一端とを電気的に接続してなる熱電変換素子を複数個用い、該熱電変換素子のp型熱電変換材料の未接合の一端を、他の熱電変換素子のn型熱電変換材料の未接合の端部に接続する方法で複数の熱電変換素子を直列に接続してなる熱電発電モジュールと、
該熱電発電モジュールの一方の面を加熱するように配置された触媒燃焼式熱源とを
備えてなる熱電発電装置であって、
前記熱電発電モジュールで用いるp型熱電変換材料が、一般式:Ca a A 1 b Co c A 2 d O e (式中、A 1 は、K、Li、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Pb、Ba、Al、Y、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、TmおよびLuからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、A 2 は、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Ag、Mo、W、Nb及びTaからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、2.2≦a≦3.6;0≦b≦0.8;2.0≦c≦4.5;0.1≦d≦2.0;8≦e≦10である。)で表される複合酸化物であり、
n型熱電変換材料が、一般式:Ln m R 1 n Ni p R 2 q O r (式中、LnはCe、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、TmおよびLuから選択される一種又は二種以上の元素であり、R 1 は、Srであり、R 2 は、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Cu、Mo、W、Nb及びTaからなる群から選択される一種又は二種以上の元素であり、0.5≦m≦1.7;0≦n≦0.5;0.5≦p≦1.2;0.1≦q≦0.5;2.7≦r≦3.3である。)で表される複合酸化物である熱電発電装置。 - 触媒燃焼式熱源が、触媒を充填してなる触媒燃焼室と、触媒燃焼室で発生した熱エネルギーを熱電発電モジュールに伝えるための熱伝達部とを備えたものである請求項1に記載の熱電発電装置。
- 触媒燃焼式熱源が、更に、触媒燃焼室に供給する燃料を収容した燃料容器を備えたものである請求項2に記載の熱電発電装置。
- 触媒燃焼式熱源が、更に、予熱器を備えたものである請求項2に記載の熱電発電装置。
- 触媒燃焼式熱源が、更に、予熱器を備えたものである請求項3に記載の熱電発電装置。
- 熱電発電モジュールの加熱される面の反対側の面に、冷却手段を設けてなる請求項1〜5のいずれかに記載の熱電発電装置。
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