JP4594035B2 - 燃料電池セル及び燃料電池 - Google Patents

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Description

本発明は、固体電解質形の燃料電池セル及び燃料電池に関するものである。
次世代エネルギーとして、近年、燃料電池セルのスタックを収納容器内に収容した燃料電池が種々提案されている。
従来の固体電解質形燃料電池の燃料電池セルは、図3に示す本願の燃料電池セル本体と同様の構造であって、平板状の導電性支持基板(内部が燃料ガス通路となる)の外周面に、サーメットからなる燃料極、固体電解質層、導電性セラミックスからなる酸素極を順次設けて構成されており、燃料極、固体電解質層及び酸素極によって覆われていない導電性支持基板の表面には、インターコネクタが設けられている。
燃料電池は、上記の構造を有する燃料電池セルを複数集めて、収納容器内に収容して構成され、燃料極の内部に燃料ガス(水素)を流し、酸素極に空気(酸素)を流して700〜1000℃で発電される。
上述した燃料電池を構成する燃料電池セルにおいては、一般に、燃料極が、Niと、Yを含有するZrO(YSZ)とから形成され、固体電解質層がYを含有するZrO(YSZ)から形成され、酸素極はランタンマンガネート系のペロブスカイト型複合酸化物から構成されている。(特許文献1参照)
特開2004−259555号公報
この燃料電池セルを長期間使用するとセルの先端(燃料ガス出口側端面)が酸化されてくる。この酸化が起こると、酸化された部分のみが膨張してしまうという現象が生じてしまうため、この酸化された部分、もしくは酸化された部分と酸化されていない部分との境界付近で高応力が発生し、クラックが発生する。そして、このクラックは成長し、発電部の破壊もしくは燃料ガスの漏れを引き起こし、最終的に出力電圧を低下させたり燃料電池セルが折れたりするという問題があった。
本発明は、長期使用において、セルの先端が酸化せず、クラックの発生から破壊に至ることのない燃料電池セル及び燃料電池を提供することを目的とする。
本発明者は、鋭意検討した結果、耐酸化性のセラミック部材を燃料電池セル本体のガス出口側端面に接合することにより、上記目的を達成することを見出し、本発明に到達した。
すなわち本発明は、内部に燃料ガスの流路となる複数の貫通孔を備える支持基板の外側に、少なくとも固体電解質層と酸素極とをこの順に積層してなるとともに、前記貫通孔に供給される燃料ガスと、外部側に供給される酸素含有ガスとで発電を行う燃料電池セル本体のガス出口側端面にセラミック部材を接合してなる燃料電池セルであって、前記セラミック部材は、横断面の外形が、前記燃料電池セル本体の横断面の外形と同一または相似形
状であるとともに、前記燃料電池セル本体のガス出口側端面と接合される端面から内部に向かって形成されたキャビティと、該キャビティにつながって複数の前記貫通孔とそれぞれ対応して形成された複数の孔とを備えることを特徴とする燃料電池セルである。これにより、発電部を含む燃料電池セル本体の先端が酸化されることがないので、酸化によるクラックが発生することもなく、クラックの成長による発電部の破壊やガス漏れを引き起こすおそれもない。
またキャビティを設けずに接合した場合は、燃料電池セル本体の貫通孔とセラミック部材の孔の位置がずれないように、位置調整を厳密に行う必要があるが、キャビティを設けることにより、微妙な位置ずれは容認できるようになる。
またセラミック部材の横断面の外形が、前記燃料電池セル本体の横断面の外形と同一または相似形状であることから、燃料電池セル本体の端面付近の酸化を防止し、酸化によるクラックの発生を防止することができるとともに、強度的に問題なく使用できる。
また本発明は、内部に燃料ガスの流路となる複数の貫通孔を備える支持基板の外側に、少なくとも固体電解質層と酸素極とをこの順に積層してなるとともに、前記貫通孔に供給される燃料ガスと、外部側に供給される酸素含有ガスとで発電を行う燃料電池セル本体のガス出口側端部に、前記燃料電池セル本体を装着可能な大きさの凹部を有するセラミック部材が入れ子式に接合されている燃料電池セルであって、前記セラミック部材は、横断面の外形が、前記燃料電池セル本体の横断面の外形と相似形状であるとともに、前記燃料電池セル本体のガス出口側端面と接合される端面から内部に向かって形成されたキャビティと、該キャビティにつながって複数の前記貫通孔とそれぞれ対応して形成された複数の孔とを備えることを特徴とする燃料電池セルである。
これにより、発電部を含む燃料電池セル本体の先端が酸化されることがないので、酸化によるクラックが発生することもなく、クラックの成長による発電部の破壊やガス漏れを引き起こすおそれもない。また、セラミック部材の横断面の外形が、前記燃料電池セル本体の横断面の外形と相似形状であることから、燃料電池セル本体の端面付近の酸化を防止し、酸化によるクラックの発生を防止することができるとともに、強度的に問題なく使用できる。さらには、接合部の強度が上がるとともに、接合時の位置あわせや固定も容易になる。
さらに本発明は、上記燃料電池セルを収納容器内に複数収納してなることを特徴とする燃料電池である。このような燃料電池は、長期使用においても燃料電池セルにクラックが発生せず、長期信頼性を向上することができる。
本発明によれば、長時間高温に曝されても燃料電池セルの先端は酸化することがなく、酸化によるクラックが発生することもない。したがって、クラックが成長して、発電部の破壊やガス漏れを引き起こすおそれもない。
以下、本発明の燃料電池セルの実施形態を図面に基づいて説明する。
本発明の燃料電池セルは、図1〜図3に示すように、内部にガスの通路となる複数の貫通孔11を備えた燃料電池セル本体1のガス出口側端面12に、燃料電池セル本体30と同一または相似形の横断面形状をなし、内部に前記貫通孔11に連通するガス流路21を備えたセラミック部材2が接合された燃料電池セルである。
燃料電池セル本体1は、図3に示すように、内部に適当な間隔で複数の貫通孔11が形成された支持基板13を備えており、支持基板13の外周面には燃料極14、固体電解質層15、酸素極16が順次設けられている。具体的には、支持基板13は、対向する一対の平坦部とこの平坦部の両側にある対向する一対の弧状部とからなっており、ちょうど楕円をより扁平にしたような横断面形状を有する平板状の部材である。そして、対向する平坦部の一方の表面とその両側の弧状部を覆うように燃料極14が設けられており、さらに、この燃料極14を覆うように、緻密質な固体電解質層15が積層されており、この固体電解質層15の上には、図1に示すように燃料極14の平坦部分と対向するように酸素極16が積層されている。また、燃料極14及び固体電解質層15が積層されていない他方の平坦部の表面には、接合層18を介してインターコネクタ17が設けられている。なお、図3のように、燃料極14及び固体電解質層15は、インターコネクタ17の両サイドにまで延びており、支持基板13の表面が外部に露出しないように構成されている。
上記のような構造の燃料電池セル本体1では、酸素極16の外側に空気等の酸素含有ガスを流し、且つ支持基板13内部の複数の貫通孔11に燃料ガス(水素)を流し、所定の作動温度まで加熱することにより、酸素極16で下記式(1)の電極反応を生じ、また燃料極14の酸素極に対向する部分では例えば下記式(2)の電極反応を生じることによって発電する。
酸素極: 1/2O+2e → O2− (固体電解質) …(1)
燃料極: O2− (固体電解質)+ H → HO+2e…(2)
かかる発電によって生成した電流は、支持基板13に取り付けられているインターコネクタ17を介して集電される。
支持基板13は、燃料ガスを燃料極14まで透過させるためにガス透過性であること、及びインターコネクタ17を介しての集電を行うために導電性であることが要求されるが、このような要求を満たすと同時に、同時焼成により生じる不都合を回避するために、鉄属金属成分と特定の希土類酸化物とから構成される。
鉄族金属成分は、支持基板13に導電性を付与するためのものであり、鉄族金属単体であってもよいし、また鉄族金属酸化物、鉄族金属の合金もしくは合金酸化物であってもよい。鉄族金属には、鉄、ニッケル及びコバルトがあり、何れを使用することも可能だが、安価であること及び燃料ガス中で安定であることからNi及び/またはNiOを鉄族成分として含有していることが好ましい。また希土類酸化物成分は、支持基板13の熱膨張係数を、固体電解質層15を形成している安定化ジルコニアと近似させるために使用されるものであり、高い導電率を維持し且つ固体電解質層15等への拡散を防止するために、希土類元素を含む酸化物Y、Ybが、上記鉄族成分と組合せで使用される。
本発明においては、特に支持基板13の熱膨張係数を安定化ジルコニアと近似させるという点で、上述した鉄族成分は、支持基板13中に35〜65体積%の量で含まれ、希土類酸化物は、支持基板13中に35〜65体積%の量で含まれていることが好適である。また、上記のような鉄族金属成分と希土類酸化物とから構成される支持基板13は、燃料ガス透過性を有していることが必要であるため、通常、開気孔率が30%以上、特に35乃至50%の範囲にあることが好適である。支持基板13の導電率は、300S/cm以上、特に440S/cm以上であることが好ましい。また、支持基板13の平坦部の長さ(ガスの流れに対し垂直方向の長さ)は、通常、15〜35mm、弧状部の長さ(弧の長さ)は、3〜8mm程度であり、支持基板13の厚みは(対向する平坦部の両面の間隔)は2.5〜5mm程度であることが望ましい。なお、支持基板13の熱膨脹係数は、通常11〜13×10−6/℃程度となる。
燃料極14は、前述した式(2)の電極反応を生じせしめるものであり、それ自体公知の多孔質の導電性セラミックスから形成される。例えば、希土類元素が固溶しているZrOと、Ni及び/またはNiOとから形成される。この希土類元素が固溶しているZrO(安定化ジルコニア)としては、以下に述べる固体電解質層15の形成に使用されているものと同様のものを用いるのがよい。尚、本実施例では、この燃料極14は、インターコネクタ17の両サイドにまで延びているが、酸素極16に対向する位置に存在して形成されていればよいため、例えば酸素極16が設けられている側の平坦部にのみ燃料極14が形成されていてもよい。
固体電解質層15は、一般に3〜15モル%の希土類元素が固溶したZrO(通常、安定化ジルコニア)と呼ばれる緻密質なセラミックスから形成されている。希土類元素としては、Sc,Y,La,Ce,Pr,Nd,Pm,Sm,Eu,Gd,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,Luを例示することができるが、安価であるという点からY、Ybが望ましい。
酸素極16は、所謂ABO型のペロブスカイト型酸化物からなる導電性セラミックスから形成される。かかるペロブスカイト型酸化物としては、遷移金属ペロブスカイト型酸化物、特にAサイトにLaを有するLaMnO系酸化物、LaFeO系酸化物、LaCoO系酸化物の少なくとも1種が好適であり、600〜1000℃程度の作動温度での電気伝導性が高いという点からLaFeO系酸化物が特に好適である。尚、上記ペロブスカイト型酸化物においては、AサイトにLaと共にSrなどが存在していてもよいし、さらにBサイトには、FeとともにCoやMnが存在していてもよい。
インターコネクタ17は、一般に、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物(LaCrO系酸化物)が使用される。また、貫通孔11を通る燃料ガス及び支持基板13の外部を通る酸素含有ガスのリークを防止するため、かかる導電性セラミックスは緻密質でなければならず、例えば93%以上、特に95%以上の相対密度を有していることが好適である。
インターコネクタ17には、導電性の集電部材(図示しない)が接続されるが、集電部材を直接インターコネクタ35に直接接続すると、非オーム接触により、電位降下が大きくなってしまい、集電性能が低下してしまうので、インターコネクタ17の外面(上面)には、P型半導体層(図示しない)を設けることが好ましい。このようなP型半導体としては、遷移金属ペロブスカイト型酸化物を例示することができる。
尚、本例においては、支持基板13の外側に燃料極14が設けられているが、支持基板が直接燃料極として機能するようにしてもよい。
そして、図3に示す燃料電池セル本体1のガス出口側端面12には、図1及び図2に示すように、燃料電池セル本体1と略同一または相似形の横断面形状をなし、内部に貫通孔11に連通するガス流路としての孔21を備えたセラミック部材2が接合されている。ここで、略同一または相似形の横断面形状とは、少なくとも貫通孔11を覆い、好ましくは支持基板13の端面を覆うように、燃料電池セル本体端面12と同様の楕円をより扁平にしたような横断面形状を意味し、セラミック部材2の厚みが燃料電池セル本体1の厚みより、0.5mm程度薄いものから2mm程度厚いものまでを意味する。この程度の厚みを有していれば、強度的には問題なく使用できる。
このセラミック部材2は、燃料電池セル本体1の端面付近12の酸化を防止し、酸化によるクラックの発生を防止するために接合されるもので、耐熱性のセラミックス、具体的には、ジルコニア、チタニア、アルミナ、窒化珪素、フォルステライト、クウォーツ、ガラスセラミックスなどが採用できるが、特に支持基板13との熱膨脹係数の差により接合部に高応力がかかりクラックが発生するおそれのないように、支持基板13との熱膨脹係数の差が5×10−6/℃以下であるジルコニア、チタニア、アルミナ、クウォーツが好ましく採用できる。また、接合に際しては、接着材により接着されるのが好ましく、接着材としては高温下での使用に耐えうるものであれば特に限定はないが、ホウケイ酸系 ガラス、ソーダ系ガラスが採用され、この接着材は、貫通孔11及び孔21を塞がないようにして、燃料電池セル本体1のガス出口側端面12とセラミック部材2の端面22のみに塗布されてもよく、側壁に盛りあがり濡れ広がるように塗布されてもよい。
孔21は、燃料電池セル本体1に設けられた貫通孔11と同じ本数であって、その横断面の面積も略等しいものであるのが好ましい。図1及び図2においては、断面が示されていないが、6本の孔21は、貫通孔11と同軸上に位置している。ここで、貫通孔11と孔21は、等しい横断面積であって、同軸上に位置した状態で、燃料電池セル本体1とセラミック部材2が接合されるのが、圧力損失などがない点で好ましい。
このようなセラミック部材2は、燃料電池セル本体1の支持基板13の作製と同様に押出成形で作製することができる。
4は、セラミック部材2を示したものである。このセラミック部材は、ガス流路として、燃料電池セル本体1のガス出口側端面12と接合される端面から内部に向かってキャビティ31が形成されるとともに、このキャビティ31に連通し燃料電池セル本体1の貫通孔11と略同軸上に位置するように形成された複数の孔21を具備している。このキャビティ31は、ちょうどセラミック部材の端面に形成された凹部のようなもので、内部に孔21の形成された成形体の端面をリューターなどで加工することにより得られる。この形状により、燃料電池セル本体1の貫通孔11とセラミック部材の孔21が微妙にずれて接合されたとしても、圧力損失が少なくなるという効果を奏する。このキャビティ31の深さ(端面からの距離H)は、強度的に問題なく、またガスが均等に分配されるように、1〜5mmであるのが好ましい。また、キャビティ31の幅Lは、強度及び圧力損失を考慮して、0.5mm〜貫通孔11の径(通常、1.5mm程度)であるのが好ましい。尚、図4(a)に示すキャビティ31は縦断面が半楕円状に形成されているが、これに限定されるものではない。
図5に示すものは、セラミック部材の他の実施例としてのセラミック部材4である。このセラミック部材4は、燃料電池セル本体を挿着可能な大きさの凹部41を有しており、図1及び図2に示すように端面同士を接合するのではなく、セラミック部材4と燃料電池セル本体が入れ子式に接合されているものである。これにより、接合部の強度が上がるとともに、接合時の位置あわせや固定も容易になる。
この凹部41は、燃料電池セル本体1との熱膨脹係数の差を考慮した大きさに形成される必要があり、また、この形状にする場合には、より熱膨脹係数差の小さいジルコニア、チタニアなどが好ましく採用できる。ここで、燃料電池セル本体1は凹部41の底面と接触する位置まで挿入され接合されるが、この凹部41の深さは、燃料電池セル本体1の発電部を被覆しない程度の深さであるのが好ましく、強度も考慮にいれると、1〜5mmであるのが好ましい。また、本例では、燃料電池セル本体1の端面に隣接する側壁の全周を被覆するようになっているが、例えば一対の弧状部を切り欠いたようになっていてもよい。
尚、図4に示す実施例と同様に、図5に示す実施例においても、燃料ガス通路として孔43のみならず、キャビティ42を設ける。この場合には、リューターなどで凹部41を形成した後、これよりも狭い範囲に加工を施すことにより、キャビティ42を形成することができる。
図5に示す形状により、貫通孔及び孔を接着材で塞がないように注意することなく、周囲で接合可能となる。
以上のような構造を有する燃料電池セルは、以下のようにして製造される。
先ず、Ni等の鉄族金属或いはその酸化物粉末と、Yなどの希土類酸化物の粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合してスラリーを調製し、このスラリーを用いての押出成形により、支持基板成形体を作製し、これを乾燥する。
次に、燃料極形成用材料(Ni或いはNiO粉末と安定化ジルコニア粉末)、有機バインダー及び溶媒を混合してスラリーを調製し、このスラリーを用いて燃料極用のシートを作製する。また、燃料極用のシートを作製する代りに、燃料極形成用材料を溶媒中に分散したペーストを、上記で形成された支持基板成形体の所定位置に塗布し乾燥して、燃料極用のコーティング層を形成してもよい。
さらに、安定化ジルコニア粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合してスラリーを調製し、このスラリーを用いて固体電解質層用シートを作製する。
上記のようにして形成された支持基板成形体、燃料極用シート及び固体電解質層用シートを積層し、乾燥する。この場合、支持基板成形体の表面に燃料極層用のコーティング層が形成されている場合には、固体電解質層用シートのみを支持基板成形体に積層し、乾燥すればよい。
この後、インターコネクタ用材料(例えば、LaCrO系酸化物粉末)、有機バインダー及び溶媒を混合してスラリーを調製し、インターコネクタ用シートを作製する。
このインターコネクタ用シートを、上記で得られた積層体の所定位置にさらに積層し、焼成用積層体を作製する。
次いで、上記の焼成用積層体を脱バインダー処理し、酸素含有雰囲気中、1300〜1600℃で同時焼成し、得られた焼結体の所定の位置に、空気極形成用材料(例えば、LaFeO系酸化物粉末)と溶媒を含有するペースト、及び必要により、P型半導体層形成用材料(例えば、LaFeO系酸化物粉末)と溶媒を含むペーストを、ディッピング等により塗布し、1000〜1300℃で焼き付ける。
尚、支持基板13や燃料極14の形成にNi単体を用いた場合には、酸素含有雰囲気での焼成により、Niが酸化されてNiOとなっているが、必要により、還元処理することにより、Niに戻すことができる。また、発電中に還元雰囲気に曝されるため、この時にもNiに還元されることになる。
このような工程を経て、燃料電池セル本体が作製される。
そして、上記燃料電池セル本体に接合されるセラミック部材を作するために、セラミック材料粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合してスラリーを調製し、支持基板と同様に押し出し成形にて、図1、図2に示すような燃料電池セル本体と断面形状が同じ平板状の部材を作製する。得られた成形体を1200℃〜1800℃で焼成して、リューター
などで加工して、キャビティを有する緻密なセラミック部材を得る。このセラミック部材の端面を上述のように作製した燃料電池セル本体のガス出口側端面と合わせ、その接合部の周りをシリカ系ガラスペーストを塗布し、その状態で900〜1000℃の温度で炉にて焼結、固定することで、本発明の燃料電池セルを製造することができる。このとき、接着材が貫通孔を塞がないように、貫通孔及び孔にまたがって、パラフィンワックスからなる円柱状体を挿入しておいてもよい。
尚、上記燃料電池セルを集電部材とともにマニホールドに交互に直列に複数配置し、燃料電池セルとマニホールドの接続部をガラスなどにより封止することにより、燃料電池セルスタックが作製され、この複数の燃料電池セルスタックを収納容器内に配置し、発電に使用すために燃料電池セルに送るための燃料ガス導入管、空気導入管を配管することにより、燃料電池が作製される。
本発明の燃料電池セルを示す斜視図である。 図1に示す燃料電池セルを背面側から見た斜視図である。 図1に示す燃料電池セル本体1の説明図である。 図1に示すセラミック部材2を示す説明図であり、(a)は縦断面図、(b)は(a)に示すセラミック部材を下側から見た図である。 図1に示すセラミック部材2の他の実施例を示す説明図である。
符号の説明
1 :燃料電池セル本体
11:貫通孔
12:ガス出口側端面
13:支持基板
14:燃料極
15:固体電解質層
16:酸素極
17:インターコネクタ
,4:セラミック部材
21,43:孔
22:端面
31,42:キャビティ
41:凹部

Claims (3)

  1. 内部に燃料ガスの流路となる複数の貫通孔を備える支持基板の外側に、少なくとも固体電解質層と酸素極とをこの順に積層してなるとともに、前記貫通孔に供給される燃料ガスと、外部側に供給される酸素含有ガスとで発電を行う燃料電池セル本体のガス出口側端面にセラミック部材を接合してなる燃料電池セルであって、前記セラミック部材は、横断面の外形が、前記燃料電池セル本体の横断面の外形と同一または相似形状であるとともに、前記燃料電池セル本体のガス出口側端面と接合される端面から内部に向かって形成されたキャビティと、該キャビティにつながって複数の前記貫通孔とそれぞれ対応して形成された複数の孔とを備えることを特徴とする燃料電池セル。
  2. 内部に燃料ガスの流路となる複数の貫通孔を備える支持基板の外側に、少なくとも固体電解質層と酸素極とをこの順に積層してなるとともに、前記貫通孔に供給される燃料ガスと、外部側に供給される酸素含有ガスとで発電を行う燃料電池セル本体のガス出口側端部に、前記燃料電池セル本体を装着可能な大きさの凹部を有するセラミック部材が入れ子式に接合されている燃料電池セルであって、前記セラミック部材は、横断面の外形が、前記燃料電池セル本体の横断面の外形と相似形状であるとともに、前記燃料電池セル本体のガス出口側端面と接合される端面から内部に向かって形成されたキャビティと、該キャビティにつながって複数の前記貫通孔とそれぞれ対応して形成された複数の孔とを備えることを特徴とする燃料電池セル。
  3. 請求項1または2に記載の燃料電池セルを収納容器内に複数収納してなることを特徴とする燃料電池。
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