JP3866884B2 - アルカリ電池 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、正極活物質として二酸化マンガンおよびオキシ水酸化ニッケルを用いたアルカリ電池の改良に関する。
【0002】
【従来の技術】
例えばアルカリ乾電池などのアルカリ電池は、正極端子を兼ねる正極ケースの中に、正極ケースに密着して円筒状の正極合剤を配置し、その中央にセパレータを介してゲル状負極を配置した構造を有する。
近年、これらの電池が使用される機器の負荷は大きくなり、そのため強負荷放電性能に優れる電池が要望されている。
そこで、正極合剤にオキシ水酸化ニッケルを混合することによって、強負荷放電性能に優れた電池を作製することが検討されている(例えば、特開昭57−72266号公報)。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、正極活物質として二酸化マンガンとオキシ水酸化ニッケルを含むアルカリ電池は、オキシ水酸化ニッケルを含まないアルカリ乾電池と比較して保存性能が悪く、特に、高温で保存した場合、自己放電が大きい。そして、長期間保存した後は、オキシ水酸化ニッケルを含まない電池より強負荷放電性能に劣るという問題がある。
本発明は、上記問題点を鑑み、高温で長期間保存した後も強負荷放電性能を維持し得るアルカリ電池を提供することを目的とする。
【0004】
【課題を解決するための手段】
本発明のアルカリ電池は、二酸化マンガンおよびオキシ水酸化ニッケルを活物質として含有する正極合剤、亜鉛を活物質とする負極、ならびにアルカリ電解液を具備し、前記正極合剤が酸化亜鉛、水酸化亜鉛、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、酸化イットリウム、水酸化イットリウムおよび二酸化チタンよりなる群から選択された少なくとも1種の酸化物を含有することを特徴とする。
前記酸化物の含有率は、前記正極合剤中のオキシ水酸化ニッケルの0.1〜10モル%であることが好ましい。
前記正極合剤は二酸化マンガン20〜90重量%およびオキシ水酸化ニッケル10〜80重量%からなることが好ましい。
【0005】
【発明の実施の形態】
正極活物質として二酸化マンガンおよびオキシ水酸化ニッケルを用いたアルカリ電池の自己放電反応としては、式(1)に示す還元反応および式(2)に示す酸化反応が同時に起こる。その結果として、式(3)に示すような反応が起こる。
NiOOH+H2O+e- → Ni(OH)2+OH- (1)
4OH- → 2H2O+O2+4e- (2)
4NiOOH+2H2O → 4Ni(OH)2+O2 (3)
また、高温下でオキシ水酸化ニッケルをアルカリ水溶液に浸漬すると、酸素を発生して水酸化ニッケルに変化する。
したがって、保存後の電池に強負荷放電特性を維持させるためには、式(3)に示す自己放電反応の速度を緩やかにして、オキシ水酸化ニッケルの劣化を回避する必要がある。そのためには、酸素の発生を抑制するのがよい。
【0006】
正極合剤に亜鉛酸化物、酸化亜鉛、水酸化亜鉛、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、酸化イットリウム、水酸化イットリウムおよび二酸化チタンよりなる群から選択された少なくとも1種の酸化物を含有させると、正極の酸素過電圧が上がって、式(2)に示す酸素発生反応を抑制できる。
前記酸化物のうちでは、特に、亜鉛酸化物を添加することが、電池の開路電圧が低下する点で好ましい。これは電池の正極電位が低下するためである。すなわち、正極電位は卑の方向にシフトするが、負極電位はシフトしない。正極電位が低下する理由は明確ではないが、正極電位が低下することにより、式(2)に示す反応が進行する電位と正極電位との差が大きくなり、式(3)に示す自己放電反応も起こりにくくなると考えられる。
正極合剤中の前記酸化物の含有率が、正極合剤中のオキシ水酸化ニッケルの0.1〜10モル%であると、初度および高温保存後の放電性能に優れる。特に、0.1〜5モル%であると、初度の放電性能が向上する。
正極合剤が、二酸化マンガン20〜90重量%およびオキシ水酸化ニッケル10〜80重量%からなると、初度および高温保存後の放電性能に優れる。特に、二酸化マンガン20〜80重量%およびオキシ水酸化ニッケル20〜80重量%からなると、初度の放電性能に優れる。
【0007】
【実施例】
図1は本発明の一実施例に係るアルカリ電池の一部を断面にした正面図である。
この電池は、以下のようにして製造される。正極ケース1は、ニッケルメッキされた鋼からなる。この正極ケース1の内部には、黒鉛塗装膜2が形成されている。この正極ケース1の内部に、二酸化マンガンとオキシ水酸化ニッケルを主成分として含む短筒状の正極合剤ペレット3を複数個挿入し、ケース内において再加圧することによりケース1の内面に密着させる。そして、この正極合剤ペレット3の内側にセパレ−タ4および絶縁キャップ5を挿入した後、セパレ−タ4と正極合剤ペレット3を湿潤させる目的で電解液を注液する。電解液には、例えば40重量%の水酸化カリウム水溶液を用いる。注液後、セパレータ4の内側にゲル状負極6を充填する。ゲル状負極6は、例えばゲル化剤のポリアクリル酸ソーダ、アルカリ電解液、および負極活物質の亜鉛粉末からなる。次に、樹脂製封口板7、負極端子を兼ねる底板8、および絶縁ワッシャ9と一体化された負極集電体10を、ゲル状負極6に差し込む。そして正極ケース1の開口端部を封口板7の端部を介して底板8の周縁部にかしめつけて正極ケース1の開口部を密着する。次いで、正極ケース1の外表面に外装ラベル11を被覆する。こうしてアルカリ電池が完成する。
【0008】
《実施例1》
二酸化マンガン、オキシ水酸化ニッケル、および黒鉛を重量比50:50:5の割合で配合し、さらに、この配合物にオキシ水酸化ニッケルの5モル%に相当する量の酸化亜鉛を添加した。そして、活物質(二酸化マンガンおよびオキシ水酸化ニッケル)100重量部に対して、電解液1重量部を混合した後、ミキサ−で均一に攪拌・混合して一定粒度に整粒した。得られた粒状物を中空円筒型に加圧成型して正極合剤aを作製した。電解液には、40重量%の水酸化カリウム水溶液を用いた。
また、酸化亜鉛の代わりに水酸化亜鉛を用い、同様にして正極合剤bを作製した。
得られた正極合剤a、bを用いて、図1に示す単3サイズのアルカリ電池A、Bをそれぞれ組み立てた。そして、60℃で7日間保存した後、電池内部でのガス発生量を測定した。また、初度および80℃で3日間保存後の電池をそれぞれ20℃で1000mWの定電流で連続放電させ、電圧が終止電圧0.9Vに至るまでの放電持続時間を測定した。
【0009】
《実施例2》
酸化亜鉛の代わりに酸化カルシウムを用い、水酸化亜鉛の代わりに水酸化カルシウムを用いたほかは、実施例1と同様にして正極合剤c、dを作製し、アルカリ電池C、Dを組み立て、ガスの発生量および放電持続時間を測定した。
【0010】
《実施例3》
酸化亜鉛の代わりに酸化イットリウムを用い、水酸化亜鉛の代わりに水酸化イットリウムを用いたほかは、実施例1と同様にして正極合剤e、fを作製し、アルカリ電池E、Fを組み立て、ガスの発生量および放電持続時間を測定した。
【0011】
《実施例4》
酸化亜鉛の代わりに二酸化チタンを用いたほかは、実施例1と同様にして正極合剤gを作製し、アルカリ電池Gを組み立て、ガスの発生量および放電持続時間を測定した。
【0012】
《比較例1》
二酸化マンガン、オキシ水酸化ニッケル、および黒鉛を重量比50:50:5の割合で配合し、酸化亜鉛を用いないほかは、実施例1と同様にして正極合剤hを作製した。
また、酸化亜鉛の代わりに、酸化ビスマス、酸化インジウムおよび酸化カドミウムを用い、実施例1と同様にして正極合剤i、jおよびkを作製した。
そして、これらの正極合剤を用い、実施例1と同様にしてアルカリ電池H、I、JおよびKを組み立て、ガスの発生量および放電持続時間を測定した。
表1に電池A〜Kのガス発生量および放電持続時間を示す。ただし、ガス発生量および放電持続時間いずれも電池10個の平均値から算出し、電池Hのガス発生量および初度の放電持続時間を100として示した。
【0013】
【表1】
【0014】
表1から明らかなように、正極合剤に酸化亜鉛、水酸化亜鉛、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、酸化イットリウム、水酸化イットリウムまたは二酸化チタンを添加した電池A〜Gのガス発生量は、これらを添加しない電池Hと比較して減少している。また、電池A〜Gの保存後の放電持続時間は、電池H〜Kより長い。
なお、酸化ビスマスを添加した電池Iでは、内部短絡による電圧低下が認められる。また、電池JおよびKは、電池Hより保存後の放電特性に向上が認められるが、電池A〜Gほど優れてはいない。
【0015】
《実施例5》
正極合剤中への酸化亜鉛の添加量を検討した。二酸化マンガン、オキシ水酸化ニッケル、および黒鉛を重量比50:50:5の割合で配合し、さらに、得られた配合物に表2に示す量(オキシ水酸化ニッケルに対するモル比率)の酸化亜鉛を添加した。そして、実施例1と同様にして正極合剤を作製し、それぞれ電池を組み立てた。
得られた各電池の初度および80℃で3日間保存した後の放電持続時間を実施例1と同様にして測定した。表2にその結果を示す。ただし、放電持続時間はいずれも電池10個の平均値から算出し、電池Hの初度の放電持続時間を100として示した。
【0016】
【表2】
【0017】
《実施例6》
正極合剤中への酸化カルシウムの添加量を検討した。二酸化マンガン、オキシ水酸化ニッケル、および黒鉛を重量比50:50:5の割合で配合し、さらに、表3に示す量(オキシ水酸化ニッケルに対するモル比率)の酸化カルシウムを添加した。そして、実施例1と同様にして正極合剤を作製し、それぞれ電池を組み立てた。
得られた各電池の初度および80℃で3日間保存した後の放電持続時間を実施例1と同様にして測定した。表3にその結果を示す。ただし、放電持続時間はいずれも電池10個の平均値から算出し、電池Hの初度の放電持続時間を100として示した。
【0018】
【表3】
【0019】
《実施例7》
正極合剤中への酸化イットリウムの添加量を検討した。二酸化マンガン、オキシ水酸化ニッケル、および黒鉛を重量比50:50:5の割合で配合し、さらに、表4に示す量(オキシ水酸化ニッケルに対するモル比率)の酸化イットリウムを添加した。そして、実施例1と同様にして正極合剤を作製し、それぞれ電池を組み立てた。
得られた各電池の初度および80℃で3日間保存した後の放電持続時間を実施例1と同様にして測定した。表4にその結果を示す。ただし、放電持続時間はいずれも電池10個の平均値から算出し、電池Hの初度の放電持続時間を100として示した。
【0020】
【表4】
【0021】
《実施例8》
正極合剤中への二酸化チタンの添加量を検討した。二酸化マンガン、オキシ水酸化ニッケル、および黒鉛を重量比50:50:5の割合で配合し、さらに、表5に示す量(オキシ水酸化ニッケルに対するモル比率)の二酸化チタンを添加した。そして、実施例1と同様にして正極合剤を作製し、それぞれ電池を組み立てた。
得られた各電池の初度および80℃で3日間保存した後の放電持続時間を実施例1と同様にして測定した。表5にその結果を示す。ただし、放電持続時間はいずれも電池10個の平均値から算出し、電池Hの初度の放電持続時間を100として示した。
【0022】
【表5】
【0023】
表2〜5から明らかなように、正極合剤中のオキシ水酸化ニッケルに対して酸化亜鉛、酸化カルシウム、酸化イットリウムまたは二酸化チタンを0.1〜15モル%添加した電池は、これらを添加しない電池Hよりも高温保存した後の放電性能が向上する。
また、酸化亜鉛、酸化カルシウム、酸化イットリウムまたは二酸化チタンを15モル%添加すると、所定の方法により得られるペレット中の正極活物質の割合が減少するために、初度の放電持続時間が短くなる。
【0024】
次に、正極合剤中のオキシ水酸化ニッケルの添加量を検討した。
《比較例2》
亜鉛酸化物、カルシウム酸化物、イットリウム酸化物、および二酸化チタンのいずれも添加せず、二酸化マンガン、オキシ水酸化ニッケル、および黒鉛を表6に示す配合比で混合し、実施例1と同様にして正極合剤を作製して、電池No.1〜8を組み立てた。
【0025】
電池No.1〜8について、初度および80℃で3日間保存した後の放電持続時間を実施例1と同様にして測定した。表6にその結果を示す。ただし、放電持続時間はいずれも電池10個の平均値から算出し、電池No.1の初度の放電持続時間を100として示した。
【0026】
【表6】
【0027】
《実施例9》
二酸化マンガン、オキシ水酸化ニッケル、および黒鉛を表7に示す配合比で混合し、さらにオキシ水酸化ニッケルの5モル%の量の酸化亜鉛を添加した。そして、実施例1と同様にして正極合剤を作製し、電池No.9〜15を組み立てた。
【0028】
電池No.9〜15について、初度および80℃で3日間保存した後の放電持続時間を実施例1と同様にして測定した。表7にその結果を示す。ただし、放電持続時間はいずれも電池10個の平均値から算出し、電池No.1の初度の放電持続時間を100として示した。
【0029】
【表7】
【0030】
《実施例10》
二酸化マンガン、オキシ水酸化ニッケル、および黒鉛を表8に示す配合比で混合し、さらにオキシ水酸化ニッケルの5モル%の量の酸化カルシウムを添加した。そして、実施例1と同様にして正極合剤を作製し、電池No.16〜22を組み立てた。
【0031】
電池No.16〜22について、初度および80℃で3日間保存した後の放電持続時間を実施例1と同様にして測定した。表8にその結果を示す。ただし、放電持続時間はいずれも電池10個の平均値から算出し、電池No.1の初度の放電持続時間を100として示した。
【0032】
【表8】
【0033】
《実施例11》
二酸化マンガン、オキシ水酸化ニッケル、および黒鉛を表9に示す配合比で混合し、さらにオキシ水酸化ニッケルの5モル%の量の酸化イットリウムを添加した。そして、実施例1と同様にして正極合剤を作製し、電池No.23〜29を組み立てた。
【0034】
電池No.23〜29について、初度および80℃で3日間保存した後の放電持続時間を実施例1と同様にして測定した。表9にその結果を示す。ただし、放電持続時間はいずれも電池10個の平均値から算出し、電池No.1の初度の放電持続時間を100として示した。
【0035】
【表9】
【0036】
《実施例12》
二酸化マンガン、オキシ水酸化ニッケル、および黒鉛を表10に示す配合比で混合し、さらにオキシ水酸化ニッケルの5モル%の量の二酸化チタンを添加した。そして、実施例1と同様にして正極合剤を作製し、電池No.30〜36を組み立てた。
【0037】
電池No.30〜36について、初度および80℃で3日間保存した後の放電持続時間を実施例1と同様にして測定した。表10にその結果を示す。ただし、放電持続時間はいずれも電池10個の平均値から算出し、電池No.1の初度の放電持続時間を100として示した。
【0038】
【表10】
【0039】
表6〜10から明らかなように、オキシ水酸化ニッケルの添加量にかかわらず、酸化亜鉛、酸化カルシウム、酸化イットリウムまたは二酸化チタンを添加した電池No.9〜36の高温保存後の放電性能は、酸化亜鉛、酸化カルシウム、酸化イットリウムおよび二酸化チタンのいずれも添加していない電池No.1〜8よりも向上する。
特に、二酸化マンガンが20〜90重量%、オキシ水酸化ニッケルが10〜80重量%であると、初度および保存後の放電性能に優れ、オキシ水酸化ニッケルが20〜80重量%であると、保存性の向上が顕著である。
初度における放電特性は、オキシ水酸化ニッケルの添加量に比例して向上するが、オキシ水酸化ニッケルが90重量%以上になると、酸化亜鉛、酸化カルシウム、酸化イットリウムまたは二酸化チタンの添加量が多くなる。したがって、所定の方法により得られる正極合剤中の正極活物質の割合が減少し、放電持続時間が短くなる。
なお、電池No.8では、オキシ水酸化ニッケルの自己放電による酸素発生により漏液が生じた。
【0040】
【発明の効果】
上記のように、本発明によると、二酸化マンガンおよびオキシ水酸化ニッケルを正極合剤に含むアルカリ電池の自己放電反応を抑制し、保存後も強負荷放電性能を維持することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施例に係るアルカリ電池の一部を断面にした正面図である。
【符号の説明】
1 正極ケース
2 黒鉛塗装膜
3 正極合剤ペレット
4 セパレータ
5 絶縁キャップ
6 ゲル状負極
7 樹脂製封口板
8 底板
9 絶縁ワッシャ
10 負極集電体
11 外装ラベル
Claims (3)
- 二酸化マンガンおよびオキシ水酸化ニッケルを活物質として含有する正極合剤、亜鉛を活物質とする負極、ならびにアルカリ電解液を具備し、前記正極合剤が酸化亜鉛、水酸化亜鉛、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、酸化イットリウム、水酸化イットリウムおよび二酸化チタンよりなる群から選択された少なくとも1種の酸化物を含有することを特徴とするアルカリ電池。
- 前記酸化物の含有率が、前記正極合剤中のオキシ水酸化ニッケルの0.1〜10モル%である請求項1記載のアルカリ電池。
- 前記正極合剤が二酸化マンガン20〜90重量%およびオキシ水酸化ニッケル10〜80重量%からなる請求項1または2に記載のアルカリ電池。
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