JP3501317B2 - 高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体および窒化ケイ素質焼結体製絶縁基板 - Google Patents
高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体および窒化ケイ素質焼結体製絶縁基板Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、半導体用絶縁基板をは
じめとして、自動車，機械装置，化学装置，宇宙航空機
器などの幅広い分野において使用される各種構造部品の
素材として利用でき、高い破壊靭性値と優れた強度に加
えて、高い熱伝導率を有するファインセラミックス材料
としての高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体およびその製造
方法ならびに窒化ケイ素質焼結体製絶縁基板に関するも
のである。
じめとして、自動車，機械装置，化学装置，宇宙航空機
器などの幅広い分野において使用される各種構造部品の
素材として利用でき、高い破壊靭性値と優れた強度に加
えて、高い熱伝導率を有するファインセラミックス材料
としての高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体およびその製造
方法ならびに窒化ケイ素質焼結体製絶縁基板に関するも
のである。
【０００２】
【従来の技術】窒化ケイ素を主成分とする焼結体は、常
温および高温で化学的に安定であり、高い機械的強度を
有するため、摺動部材，エンジン部材などとして好適な
材料である。さらに、高い絶縁性を利用して、電気絶縁
材料としても使用されている。
温および高温で化学的に安定であり、高い機械的強度を
有するため、摺動部材，エンジン部材などとして好適な
材料である。さらに、高い絶縁性を利用して、電気絶縁
材料としても使用されている。
【０００３】例えば、半導体用の電気絶縁基板として
は、電気絶縁性に加えて優れた放熱特性を得ることがで
きるように高い熱伝導率が要求される。そして、このよ
うな材料としては、ＢｅＯを添加したＳｉＣやＡｌＮ等
が開発されている。しかし、ＳｉＣやＡｌＮは強度や靭
性が低いため、製品の形状や取扱いの点で問題があっ
た。
は、電気絶縁性に加えて優れた放熱特性を得ることがで
きるように高い熱伝導率が要求される。そして、このよ
うな材料としては、ＢｅＯを添加したＳｉＣやＡｌＮ等
が開発されている。しかし、ＳｉＣやＡｌＮは強度や靭
性が低いため、製品の形状や取扱いの点で問題があっ
た。
【０００４】一方、窒化ケイ素質焼結体は、強度や靭性
に優れるため、機械部品への適用が進んでいる材料では
あるが、熱伝導率がＳｉＣやＡｌＮと比べて低いため、
優れた放熱特性をも必要とされる電気絶縁基板への適用
は十分には進んでいなかった。このように熱伝導率が低
い理由は、窒化ケイ素の焼結のために添加される焼結助
剤成分の一部が、窒化ケイ素粒内へ固溶したり、粒界に
偏在したりするため、フォノン（セラミックス中で熱を
伝達する機構）が散乱されることが原因である。そして
例えば、焼結助剤としてＹ２Ｏ３とＡｌ２Ｏ３を添加し
た典型的な焼結体では、熱伝導率は１５Ｗ／（ｍ・Ｋ）
程度であった。
に優れるため、機械部品への適用が進んでいる材料では
あるが、熱伝導率がＳｉＣやＡｌＮと比べて低いため、
優れた放熱特性をも必要とされる電気絶縁基板への適用
は十分には進んでいなかった。このように熱伝導率が低
い理由は、窒化ケイ素の焼結のために添加される焼結助
剤成分の一部が、窒化ケイ素粒内へ固溶したり、粒界に
偏在したりするため、フォノン（セラミックス中で熱を
伝達する機構）が散乱されることが原因である。そして
例えば、焼結助剤としてＹ２Ｏ３とＡｌ２Ｏ３を添加し
た典型的な焼結体では、熱伝導率は１５Ｗ／（ｍ・Ｋ）
程度であった。
【０００５】窒化ケイ素質焼結体の熱伝導率を高める研
究としては、日本セラミックス協会学術論文誌 １９８
９年１月号５６〜６２ページに記載されているように、
Ａｌ２Ｏ３を焼結助剤として添加せずに６ｍｏｌ％のＹ
２Ｏ３を添加して１７５０℃でＨＩＰ（熱間等方圧圧
縮）することにより熱伝導率７０Ｗ／（ｍ・Ｋ）を得た
研究が有る。
究としては、日本セラミックス協会学術論文誌 １９８
９年１月号５６〜６２ページに記載されているように、
Ａｌ２Ｏ３を焼結助剤として添加せずに６ｍｏｌ％のＹ
２Ｏ３を添加して１７５０℃でＨＩＰ（熱間等方圧圧
縮）することにより熱伝導率７０Ｗ／（ｍ・Ｋ）を得た
研究が有る。
【０００６】また、特開平４−１７５２６８号や特開平
４−２１９３７１号公報に記載されているように、焼結
体中のＡｌ，Ｏ含有量を低下させ、Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，
Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ，Ｗ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，
Ｎｉ，Ｎｄ，Ｈｏの金属を添加し、場合によってはＹ２
Ｏ３を焼結助剤として添加することにより熱伝導率４０
Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上を得る方法が公知である。
４−２１９３７１号公報に記載されているように、焼結
体中のＡｌ，Ｏ含有量を低下させ、Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，
Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ，Ｗ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，
Ｎｉ，Ｎｄ，Ｈｏの金属を添加し、場合によってはＹ２
Ｏ３を焼結助剤として添加することにより熱伝導率４０
Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上を得る方法が公知である。
【０００７】この様に、現在までのところ、焼結体中の
Ａｌ含有量を低減させ、Ｙ２Ｏ３を添加して焼結するこ
とにより、７０Ｗ／（ｍ・Ｋ）程度の熱伝導率が達成さ
れている。
Ａｌ含有量を低減させ、Ｙ２Ｏ３を添加して焼結するこ
とにより、７０Ｗ／（ｍ・Ｋ）程度の熱伝導率が達成さ
れている。
【０００８】他方、窒化ケイ素質焼結体の強度や靭性を
向上させるための手法として、本発明者の一部は、窒化
ケイ素（主にβ型）の焼結および粒成長の研究を行い、
特開平２−２５５５７３号で、高純度のβ型窒化ケイ素
粉末の粒度分布を調整することにより高強度な焼結体が
得られることを示した。また、特開平６−１６６５７１
号では低純度の粉末を用いたときでも適度な粒度調整に
より比較的高強度の焼結体が得られること示した。さら
に、特開平７−２５７１号，特開平５−３９０６０号，
特開平６−２３９６６６号では、焼結助剤と焼成条件の
最適化により焼結体の機械的特性が向上することを示し
た。
向上させるための手法として、本発明者の一部は、窒化
ケイ素（主にβ型）の焼結および粒成長の研究を行い、
特開平２−２５５５７３号で、高純度のβ型窒化ケイ素
粉末の粒度分布を調整することにより高強度な焼結体が
得られることを示した。また、特開平６−１６６５７１
号では低純度の粉末を用いたときでも適度な粒度調整に
より比較的高強度の焼結体が得られること示した。さら
に、特開平７−２５７１号，特開平５−３９０６０号，
特開平６−２３９６６６号では、焼結助剤と焼成条件の
最適化により焼結体の機械的特性が向上することを示し
た。
【００９】さらにまた、特開平７−１０１７７５号で
は、Ｙｂ２Ｏ３を主成分とすることによりさらに信頼性
が向上することを示した。さらにまた、特開平７−１０
１７７７号では、β型窒化ケイ素とβ型サイアロンの複
合組織とすることにより、強度と靭性が両立することを
示した。また、特開平６−１６４７５号において焼結体
中に鉄やカルシウムを含むと金属との接合性に優れるも
のとなることを示した。そして、このような研究によ
り、窒化ケイ素質焼結体の強度や靭性が向上した。
は、Ｙｂ２Ｏ３を主成分とすることによりさらに信頼性
が向上することを示した。さらにまた、特開平７−１０
１７７７号では、β型窒化ケイ素とβ型サイアロンの複
合組織とすることにより、強度と靭性が両立することを
示した。また、特開平６−１６４７５号において焼結体
中に鉄やカルシウムを含むと金属との接合性に優れるも
のとなることを示した。そして、このような研究によ
り、窒化ケイ素質焼結体の強度や靭性が向上した。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
電気絶縁性高熱伝導セラミックスとして知られているＳ
ｉＣやＡｌＮは、熱伝導率としては２００Ｗ（ｍ・Ｋ）
以上の特性が得られているが、強度や靭性が低いという
問題点がある。例えば、ＡｌＮの強度は３００ＭＰａ，
破壊靭性は３ＭＰａ√ｍ程度であり、ＳｉＣの強度は５
００ＭＰａ，破壊靭性は３ＭＰａ√ｍ程度である。
電気絶縁性高熱伝導セラミックスとして知られているＳ
ｉＣやＡｌＮは、熱伝導率としては２００Ｗ（ｍ・Ｋ）
以上の特性が得られているが、強度や靭性が低いという
問題点がある。例えば、ＡｌＮの強度は３００ＭＰａ，
破壊靭性は３ＭＰａ√ｍ程度であり、ＳｉＣの強度は５
００ＭＰａ，破壊靭性は３ＭＰａ√ｍ程度である。
【００１１】一方、窒化ケイ素質焼結体の強度は６００
ＭＰａ，破壊靭性は５ＭＰａ√ｍ以上と機械的特性に優
れているが、熱伝導率は通常の場合２０Ｗ／（ｍ・Ｋ）
程度、最高でも７０Ｗ／（ｍ・Ｋ）と低いという問題点
があったことから、熱伝導率が高いうえに機械的特性に
も優れているセラミックス材料の開発が望まれていると
いう課題があった。
ＭＰａ，破壊靭性は５ＭＰａ√ｍ以上と機械的特性に優
れているが、熱伝導率は通常の場合２０Ｗ／（ｍ・Ｋ）
程度、最高でも７０Ｗ／（ｍ・Ｋ）と低いという問題点
があったことから、熱伝導率が高いうえに機械的特性に
も優れているセラミックス材料の開発が望まれていると
いう課題があった。
【００１２】
【発明の目的】本発明は、このような従来の課題を解決
するためになされたものであって、優れた強度と破壊靭
性を持ち、機械的特性に優れていると共に、より一層優
れた高熱伝導特性を持つことによって、例えば放熱特性
の優れた半導体用絶縁基板の素材としても好適な窒化ケ
イ素質焼結体を得ることを目的としている。
するためになされたものであって、優れた強度と破壊靭
性を持ち、機械的特性に優れていると共に、より一層優
れた高熱伝導特性を持つことによって、例えば放熱特性
の優れた半導体用絶縁基板の素材としても好適な窒化ケ
イ素質焼結体を得ることを目的としている。
【００１３】
【課題を解決するための手段】本発明に係わる窒化ケイ
素質焼結体は、焼結体のＡｌ量および焼結助剤に起因す
る金属元素の種類と量を厳選してなされたものであっ
て、請求項１に記載しているように、８５重量％以上９
９重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部が酸化物または
酸窒化物の粒界相とから構成され、焼結体中に粒界相と
して、Ｙを０．４７重量％以上２．３６重量％以下、Ｎ
ｄを０．５１重量％以上２．５７重量％以 下含み、焼結
体中粒界相のＡｌ含有量が８０ｐｐｍ以下であり、気孔
率が２．８％以下でかつβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径
５μｍ以上を持つものの割合が１１体積％以上６０体積
％以下であることを特徴とするものである。
素質焼結体は、焼結体のＡｌ量および焼結助剤に起因す
る金属元素の種類と量を厳選してなされたものであっ
て、請求項１に記載しているように、８５重量％以上９
９重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部が酸化物または
酸窒化物の粒界相とから構成され、焼結体中に粒界相と
して、Ｙを０．４７重量％以上２．３６重量％以下、Ｎ
ｄを０．５１重量％以上２．５７重量％以 下含み、焼結
体中粒界相のＡｌ含有量が８０ｐｐｍ以下であり、気孔
率が２．８％以下でかつβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径
５μｍ以上を持つものの割合が１１体積％以上６０体積
％以下であることを特徴とするものである。
【００１４】そして、本発明に係わる他の窒化ケイ素質
焼結体は、焼結体のＡｌ量および焼結助剤に起因する金
属元素の種類と量を厳選してなされたものであって、請
求項２に記載しているように、８５重量％以上９９重量
％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部が酸化物または酸窒化
物の粒界相とから構成され、焼結体中に粒界相として、
Ｙを０．４７重量％以上１．９７重量％以下、Ｎｄを
０．５１重量％以上１．９７重量％以下含み、焼結体中
粒界相のＡｌ含有量が８０ｐｐｍ以下であり、気孔率が
２．８％以下でかつβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径５μ
ｍ以上を持つものの割合が３６体積％以上４２体積％以
下であることを特徴とするものである。
焼結体は、焼結体のＡｌ量および焼結助剤に起因する金
属元素の種類と量を厳選してなされたものであって、請
求項２に記載しているように、８５重量％以上９９重量
％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部が酸化物または酸窒化
物の粒界相とから構成され、焼結体中に粒界相として、
Ｙを０．４７重量％以上１．９７重量％以下、Ｎｄを
０．５１重量％以上１．９７重量％以下含み、焼結体中
粒界相のＡｌ含有量が８０ｐｐｍ以下であり、気孔率が
２．８％以下でかつβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径５μ
ｍ以上を持つものの割合が３６体積％以上４２体積％以
下であることを特徴とするものである。
【００１５】 同じく、本発明に係わる更に他の窒化ケ
イ素質焼結体は、請求項３に記載しているように、８５
重量％以上９８．２２重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と
残部が酸化物または酸窒化物の粒界相とから構成され、
焼結体中に粒界相として、Ｙを０．６３重量％以上２．
３６重量％以下、Ｎｄを１．０３重量％以上２．５７重
量％以下含み、Ｍｇを０．１２重量％以上４．８２重量
％以下含み、焼結体中粒界相のＡｌ含有量が６０ｐｐｍ
以下であり、気孔率が２．２％以下でかつβ型窒化ケイ
素粒のうち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１１体
積％以上６０体積％以下であることを特徴とするもので
ある。
イ素質焼結体は、請求項３に記載しているように、８５
重量％以上９８．２２重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と
残部が酸化物または酸窒化物の粒界相とから構成され、
焼結体中に粒界相として、Ｙを０．６３重量％以上２．
３６重量％以下、Ｎｄを１．０３重量％以上２．５７重
量％以下含み、Ｍｇを０．１２重量％以上４．８２重量
％以下含み、焼結体中粒界相のＡｌ含有量が６０ｐｐｍ
以下であり、気孔率が２．２％以下でかつβ型窒化ケイ
素粒のうち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１１体
積％以上６０体積％以下であることを特徴とするもので
ある。
【００１６】 同じく、本発明に係わる他の窒化ケイ素
質焼結体は、請求項４に記載しているように、８５重量
％以上９７．６２重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部
が酸化物または酸窒化物の粒界相とから構成され、焼結
体中に粒界相として、Ｙを０．６３重量％以上１．９７
重量％以下、Ｎｄを１．０３重量％以上２．５７重量％
以下含み、Ｍｇを０．７２重量％以上３．９８重量％以
下含み、焼結体中粒界相のＡｌ含有量が６０ｐｐｍ以下
であり、気孔率が１．８％以下でかつβ型窒化ケイ素粒
のうち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１８体積％
以上６０体積％以下であることを特徴とするものであ
る。
質焼結体は、請求項４に記載しているように、８５重量
％以上９７．６２重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部
が酸化物または酸窒化物の粒界相とから構成され、焼結
体中に粒界相として、Ｙを０．６３重量％以上１．９７
重量％以下、Ｎｄを１．０３重量％以上２．５７重量％
以下含み、Ｍｇを０．７２重量％以上３．９８重量％以
下含み、焼結体中粒界相のＡｌ含有量が６０ｐｐｍ以下
であり、気孔率が１．８％以下でかつβ型窒化ケイ素粒
のうち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１８体積％
以上６０体積％以下であることを特徴とするものであ
る。
【００１７】 また、本発明に係わる他の高熱伝導率窒
化ケイ素質焼結体においては、請求項５に記載している
ように、線インターセプト法で測定したβ型窒化ケイ素
粒の数平均粒径が０．８μｍ以上１０μｍ以下であるこ
とを特徴とするものである。
化ケイ素質焼結体においては、請求項５に記載している
ように、線インターセプト法で測定したβ型窒化ケイ素
粒の数平均粒径が０．８μｍ以上１０μｍ以下であるこ
とを特徴とするものである。
【００１８】 更に、本発明に係わる窒化ケイ素質焼結
体製絶縁基板は、請求項６に記載しているように、上記
窒化ケイ素質焼結体を素材とし、その実施態様において
は、請求項７に記載しているように、絶縁基板が絶縁放
熱基板であるものとすることができる。
体製絶縁基板は、請求項６に記載しているように、上記
窒化ケイ素質焼結体を素材とし、その実施態様において
は、請求項７に記載しているように、絶縁基板が絶縁放
熱基板であるものとすることができる。
【００１９】
【００２０】
【００２１】
【発明の作用】本発明に係わる高熱伝導率窒化ケイ素質
焼結体は、請求項１に記載しているように、８５重量％
以上９９重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部が酸化物
または酸窒化物の粒界相とから構成される。ここで、窒
化ケイ素粒の構成相がβ型であるものとしているのは、
α型窒化ケイ素は熱伝導率が低いためである。そして、
β型窒化ケイ素粒が８５重量％未満では粒界相の量が多
くなり、熱伝導率が低下するので好ましくなく、また、
９９重量％を超えると気孔率が高くなるため熱伝導率が
低下するので好ましくないことによる。
焼結体は、請求項１に記載しているように、８５重量％
以上９９重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部が酸化物
または酸窒化物の粒界相とから構成される。ここで、窒
化ケイ素粒の構成相がβ型であるものとしているのは、
α型窒化ケイ素は熱伝導率が低いためである。そして、
β型窒化ケイ素粒が８５重量％未満では粒界相の量が多
くなり、熱伝導率が低下するので好ましくなく、また、
９９重量％を超えると気孔率が高くなるため熱伝導率が
低下するので好ましくないことによる。
【００２２】そして、焼結体中に粒界相として、Ｙ及び
Ｎｄを含む。これらの元素は、酸化物の形で添加したと
きに窒化ケイ素の焼結を促進する作用・効果が有り、か
つ、粒界相中に残存したときに熱伝導率を低下させない
作用・効果がある。
Ｎｄを含む。これらの元素は、酸化物の形で添加したと
きに窒化ケイ素の焼結を促進する作用・効果が有り、か
つ、粒界相中に残存したときに熱伝導率を低下させない
作用・効果がある。
【００２３】
そしてまた、請求項１に記載しているよう
に、焼結体中粒界相のＡｌ原子含有量が８０ｐｍ以下、
好ましくは７０ｐｍ以下、より好ましくは６０ｐｍ以下
としており、このＡｌ原子含有量は少なければ少ない程
よい。従って、添加する焼結助剤としてＡｌ２Ｏ３やＡ
ｌＮ等のＡｌを含むものは極力避けた方が良い。そし
て、焼結助剤中のＡｌ原子含有量が１重量％を超えると
粒界相中のＡｌの一部が窒化ケイ素粒内に固溶してサイ
アロンとなるため、フォノンが散乱されて熱伝導率が低
下するので好ましくない。
に、焼結体中粒界相のＡｌ原子含有量が８０ｐｍ以下、
好ましくは７０ｐｍ以下、より好ましくは６０ｐｍ以下
としており、このＡｌ原子含有量は少なければ少ない程
よい。従って、添加する焼結助剤としてＡｌ２Ｏ３やＡ
ｌＮ等のＡｌを含むものは極力避けた方が良い。そし
て、焼結助剤中のＡｌ原子含有量が１重量％を超えると
粒界相中のＡｌの一部が窒化ケイ素粒内に固溶してサイ
アロンとなるため、フォノンが散乱されて熱伝導率が低
下するので好ましくない。
【００２４】
さらにまた、同じく請求項１に記載してい
るように、焼結体中の気孔率は２．８％以下であるもの
とするのがよく、気孔率が２．８％を超えると機械的特
性が低下し、熱伝導率も低下するので好ましくない。そ
して、焼結体の微構造としては、β型窒化ケイ素の粒子
の大きさが重要であり、β型窒化ケイ素粒のうち短軸径
５μｍ以上を持つものの割合が１１体積％以上６０体積
％以下であるものとするのがよい。ここで、β型窒化ケ
イ素粒のうち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１１
体積％未満では粒子が細かいため熱伝導率が低下するの
で好ましくなく、６０体積％を超えると強度が低下する
ので好ましくない。
るように、焼結体中の気孔率は２．８％以下であるもの
とするのがよく、気孔率が２．８％を超えると機械的特
性が低下し、熱伝導率も低下するので好ましくない。そ
して、焼結体の微構造としては、β型窒化ケイ素の粒子
の大きさが重要であり、β型窒化ケイ素粒のうち短軸径
５μｍ以上を持つものの割合が１１体積％以上６０体積
％以下であるものとするのがよい。ここで、β型窒化ケ
イ素粒のうち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１１
体積％未満では粒子が細かいため熱伝導率が低下するの
で好ましくなく、６０体積％を超えると強度が低下する
ので好ましくない。
【００２５】
このような構成をもつ本発明に係わる窒化
ケイ素質焼結体は、その熱伝導率が８０Ｗ／（ｍ・Ｋ）
以上であるものとすることがとくに好ましい。この場
合、熱伝導率が８０Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満では、放熱基板
して用いるのに不十分である傾向となる。また、機械的
特性は、ＪＩＳ−Ｒ１６０７で制定されるＳＥＰＢ法で
測定した破壊靭性が７ＭＰａ√ｍ以上、ＪＩＳ−Ｒ１６
０１で制定される４点曲げ法で測定した曲げ強度が６０
０ＭＰａ以上であるものとすることがとくに好ましく、
これらの値よりも低い場合には機械的特性が不十分であ
る傾向となる。
ケイ素質焼結体は、その熱伝導率が８０Ｗ／（ｍ・Ｋ）
以上であるものとすることがとくに好ましい。この場
合、熱伝導率が８０Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満では、放熱基板
して用いるのに不十分である傾向となる。また、機械的
特性は、ＪＩＳ−Ｒ１６０７で制定されるＳＥＰＢ法で
測定した破壊靭性が７ＭＰａ√ｍ以上、ＪＩＳ−Ｒ１６
０１で制定される４点曲げ法で測定した曲げ強度が６０
０ＭＰａ以上であるものとすることがとくに好ましく、
これらの値よりも低い場合には機械的特性が不十分であ
る傾向となる。
【００２６】 さらに、焼結体の切断面を観察したと
き、短軸径が５μｍ以上を持つものの粒子の面積の合計
が観察面積の１０面積％以上６０面積％以下であるもの
とすることがとくに望ましく、このようにすると、機械
的特性と熱伝導率がより一層向上するものとなる。
き、短軸径が５μｍ以上を持つものの粒子の面積の合計
が観察面積の１０面積％以上６０面積％以下であるもの
とすることがとくに望ましく、このようにすると、機械
的特性と熱伝導率がより一層向上するものとなる。
【００２７】 さらにまた、請求項５に記載しているよ
うに、線インターセプト法で測定したβ型窒化ケイ素粒
の数平均粒径が０．８μｍ以上１０μｍ以下であるもの
となるように組織制御するとよい。
うに、線インターセプト法で測定したβ型窒化ケイ素粒
の数平均粒径が０．８μｍ以上１０μｍ以下であるもの
となるように組織制御するとよい。
【００２８】
ここで、線インターセプト法，β型窒化ケ
イ素粒の短軸径，面積％等は、下記により測定する。
イ素粒の短軸径，面積％等は、下記により測定する。
【００２９】
まず、焼結体を４×４×３ｍｍ程度に切断
した後、一面をダイヤモンドペーストで研磨およびラッ
ピングすることにより鏡面に仕上げ、この面をＣＦ４ガ
ス中でプラズマエッチングして、窒化ケイ素粒子が見え
るようにする。
した後、一面をダイヤモンドペーストで研磨およびラッ
ピングすることにより鏡面に仕上げ、この面をＣＦ４ガ
ス中でプラズマエッチングして、窒化ケイ素粒子が見え
るようにする。
【００３０】
次に、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）により
研磨面上の窒化ケイ素粒子の形態を写真に撮る。そし
て、得られたＳＥＭ写真上でランダムに直線を引き、直
線が横切る全ての窒化ケイ素粒子の粒径を求める。この
平均を線インターセプト法で求めた窒化ケイ素粒子の数
平均とする。さらに、このＳＥＭ写真を画像処理装置を
用いて全ての窒化ケイ素粒子の短軸径と面積を画像処理
により測定する。この後、測定されたデータを基に短軸
径が５μｍ以上を持つものの粒子の面積が合計で観測視
野に占める割合を面積％とする。
研磨面上の窒化ケイ素粒子の形態を写真に撮る。そし
て、得られたＳＥＭ写真上でランダムに直線を引き、直
線が横切る全ての窒化ケイ素粒子の粒径を求める。この
平均を線インターセプト法で求めた窒化ケイ素粒子の数
平均とする。さらに、このＳＥＭ写真を画像処理装置を
用いて全ての窒化ケイ素粒子の短軸径と面積を画像処理
により測定する。この後、測定されたデータを基に短軸
径が５μｍ以上を持つものの粒子の面積が合計で観測視
野に占める割合を面積％とする。
【００３１】
本発明に係わる高熱伝導率窒化ケイ素質焼
結体において、β型窒化ケイ素粒の大きさを制御するこ
とにより熱伝導率が高くなる理由は以下の通りと考えら
れる。
結体において、β型窒化ケイ素粒の大きさを制御するこ
とにより熱伝導率が高くなる理由は以下の通りと考えら
れる。
【００３２】
すなわち、熱の伝達機構であるフォノン
は、窒化ケイ素粒内では良く伝わり、粒界相では散乱さ
れる。従って、１個の粒子が大きくなると散乱の程度が
減って熱伝導率が向上する。しかし、１個の粒子が大き
くなりすぎると機械的特性が低下する。
は、窒化ケイ素粒内では良く伝わり、粒界相では散乱さ
れる。従って、１個の粒子が大きくなると散乱の程度が
減って熱伝導率が向上する。しかし、１個の粒子が大き
くなりすぎると機械的特性が低下する。
【００３３】
本発明で、粒子の大きさやその割合を規定
した理由は次に示す通りである。β型窒化ケイ素粒のう
ち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１１体積％以上
６０体積％以下であるものとしているのは、短軸径５μ
ｍ以上を持つものの割合が１１体積％未満では粒子が細
かいため熱伝導率が低下し、６０体積％を超えると強度
が低下するためである。
した理由は次に示す通りである。β型窒化ケイ素粒のう
ち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１１体積％以上
６０体積％以下であるものとしているのは、短軸径５μ
ｍ以上を持つものの割合が１１体積％未満では粒子が細
かいため熱伝導率が低下し、６０体積％を超えると強度
が低下するためである。
【００３４】 この場合における体積割合の求め方は、
特に規定はしないが、一つの方法として、焼結体をフッ
化水素酸で処理し、窒化ケイ素粒子をバラバラにして取
り出してＳＥＭ観察する方法がある。今回は、面積％の
値を体積％として見積もった。そして、焼結体の切断面
を観察したとき、短軸径が５μｍ以上を持つものの粒子
の面積の合計が観察面積の１０面積％以上６０面積％以
下であるのがより好ましいとしているのは、上記体積％
における理由と同様に、１０面積％未満では粒子が細か
いため熱伝導率が低下する傾向となり、６０面積％を超
えると強度が低下する傾向となるためである。
特に規定はしないが、一つの方法として、焼結体をフッ
化水素酸で処理し、窒化ケイ素粒子をバラバラにして取
り出してＳＥＭ観察する方法がある。今回は、面積％の
値を体積％として見積もった。そして、焼結体の切断面
を観察したとき、短軸径が５μｍ以上を持つものの粒子
の面積の合計が観察面積の１０面積％以上６０面積％以
下であるのがより好ましいとしているのは、上記体積％
における理由と同様に、１０面積％未満では粒子が細か
いため熱伝導率が低下する傾向となり、６０面積％を超
えると強度が低下する傾向となるためである。
【００３５】 さらにまた、請求項５に記載しているよ
うに、焼結体の切断面における線インターセプト法で測
定したβ型窒化ケイ素粒の数平均粒径が０．８μｍ以上
１０μｍ以下であるのがより好ましいとしているのは、
０．８μｍ未満では粒子が細かいため熱伝導率が低下す
る傾向となり、１０μｍを超えると粒子が粗くなるため
強度が低下する傾向となるためである。
うに、焼結体の切断面における線インターセプト法で測
定したβ型窒化ケイ素粒の数平均粒径が０．８μｍ以上
１０μｍ以下であるのがより好ましいとしているのは、
０．８μｍ未満では粒子が細かいため熱伝導率が低下す
る傾向となり、１０μｍを超えると粒子が粗くなるため
強度が低下する傾向となるためである。
【００３６】
上述のように、焼結体中に残存する助剤成
分も機械的特性および熱伝導率に重要な影響を及ぼすこ
とが明らかとなり、本発明の高熱伝導率窒化ケイ素質焼
結体では、焼結体中に粒界相として、Ｍｇ，Ｃａ，Ｓ
ｒ，Ｂａ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，
Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂのうちから選ばれる金属元素を
含めることができる。この中でも特に、１．焼結体中に
粒界相として、Ｙを０．４７重量％以上２．３６重量％
以下、Ｎｄを０．５１重量％以上２．５７重量％以下含
み、焼結体中粒界相のＡｌ含有量が８０ｐｐｍ以下であ
る組成（請求項１）２．焼結体中に粒界相として、Ｙを
０．６３重量％以上２．３６重量％以下、Ｎｄを１．０
３重量％以上２．５７重量％以下含み、Ｍｇを０．１２
重量％以上４．８２重量％以下含み、焼結体中粒界相の
Ａｌ含有量が６０ｐｐｍ以下である組成（請求項３）の
ものが、特に、熱伝導率が高くなることが明らかとなっ
た。
分も機械的特性および熱伝導率に重要な影響を及ぼすこ
とが明らかとなり、本発明の高熱伝導率窒化ケイ素質焼
結体では、焼結体中に粒界相として、Ｍｇ，Ｃａ，Ｓ
ｒ，Ｂａ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，
Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂのうちから選ばれる金属元素を
含めることができる。この中でも特に、１．焼結体中に
粒界相として、Ｙを０．４７重量％以上２．３６重量％
以下、Ｎｄを０．５１重量％以上２．５７重量％以下含
み、焼結体中粒界相のＡｌ含有量が８０ｐｐｍ以下であ
る組成（請求項１）２．焼結体中に粒界相として、Ｙを
０．６３重量％以上２．３６重量％以下、Ｎｄを１．０
３重量％以上２．５７重量％以下含み、Ｍｇを０．１２
重量％以上４．８２重量％以下含み、焼結体中粒界相の
Ａｌ含有量が６０ｐｐｍ以下である組成（請求項３）の
ものが、特に、熱伝導率が高くなることが明らかとなっ
た。
【００３７】
その理由は、
１．焼結体中に粒界相として、Ｙを０．４７重量％以上
２．３６重量％以下、Ｎｄを０．５１重量％以上２．５
７重量％以下含み、焼結体中粒界相のＡｌ含有量が８０
ｐｐｍ以下である組成とするのが好ましいのは、Ｙが
０．４７重量％未満、Ｎｄが０．５１重量％未満では緻
密化が困難なため熱伝導率が低下する傾向となり、Ｙが
２．３６重量％、Ｎｄが２．５７重量％を超えると粒界
相が多くなるため熱伝導率が低下する傾向となることに
よる。また、Ａｌ含有量が８０ｐｐｍを超えると熱伝導
率が低下する傾向となることによる。
２．３６重量％以下、Ｎｄを０．５１重量％以上２．５
７重量％以下含み、焼結体中粒界相のＡｌ含有量が８０
ｐｐｍ以下である組成とするのが好ましいのは、Ｙが
０．４７重量％未満、Ｎｄが０．５１重量％未満では緻
密化が困難なため熱伝導率が低下する傾向となり、Ｙが
２．３６重量％、Ｎｄが２．５７重量％を超えると粒界
相が多くなるため熱伝導率が低下する傾向となることに
よる。また、Ａｌ含有量が８０ｐｐｍを超えると熱伝導
率が低下する傾向となることによる。
【００３８】
２．上記の中でも、焼結体中に粒界相とし
て、Ｙを０．６３重量％以上２．３６重量％以下、Ｎｄ
を１．０３重量％以上２．５７重量％以下含み、Ｍｇを
０．１２重量％以上４．８２重量％以下含み、焼結体中
粒界相のＡｌ含有量が６０ｐｐｍ以下である組成とすれ
ば、特に熱伝導率が優れたものとなる。そして、Ｙが
０．６３重量％未満、Ｎｄが１．０３重量％未満では緻
密化が困難なため熱伝導率が低下する傾向となり、Ｙが
２．３６重量％、Ｎｄが２．５７重量％を超えると粒界
相が多くなるため熱伝導率が低下する傾向となることに
よる。さらに、Ｍｇが０．１２重量％未満では緻密化が
困難なため熱伝導率が低下する傾向となり、４．８２重
量％を超えると粒界相が多くなるため熱伝導率が低下す
る傾向となることによる。また、Ａｌ含有量が６０ｐｐ
ｍを超えると熱伝導率が低下する傾向となることによ
る。
て、Ｙを０．６３重量％以上２．３６重量％以下、Ｎｄ
を１．０３重量％以上２．５７重量％以下含み、Ｍｇを
０．１２重量％以上４．８２重量％以下含み、焼結体中
粒界相のＡｌ含有量が６０ｐｐｍ以下である組成とすれ
ば、特に熱伝導率が優れたものとなる。そして、Ｙが
０．６３重量％未満、Ｎｄが１．０３重量％未満では緻
密化が困難なため熱伝導率が低下する傾向となり、Ｙが
２．３６重量％、Ｎｄが２．５７重量％を超えると粒界
相が多くなるため熱伝導率が低下する傾向となることに
よる。さらに、Ｍｇが０．１２重量％未満では緻密化が
困難なため熱伝導率が低下する傾向となり、４．８２重
量％を超えると粒界相が多くなるため熱伝導率が低下す
る傾向となることによる。また、Ａｌ含有量が６０ｐｐ
ｍを超えると熱伝導率が低下する傾向となることによ
る。
【００３９】
また、本発明における高熱伝導率窒化ケイ
素質焼結体の製造方法は、特に限定されないが、以下の
方法が有る。
素質焼結体の製造方法は、特に限定されないが、以下の
方法が有る。
【００４０】 すなわち、Ａｌ含有量が０．１重量％以
下で、α−Ｓｉ３Ｎ４含有率が９０重量％以上またはβ
−Ｓｉ３Ｎ４含有率が８０重量％以上である窒化ケイ素
粉末に、焼結助剤として、Ｙ２Ｏ３を０．６重量％以上
２．５重量％以下、Ｎｄ２Ｏ３を０．６重量％以上２．
３重量％以下添加して成形した後、１気圧以上５００気
圧以下の窒素ガス圧下で、１７００℃以上２３００℃以
下の温度で、請求項１ないし５のいずれかに記載の焼結
体が得られるまで焼成する製造方法である。
下で、α−Ｓｉ３Ｎ４含有率が９０重量％以上またはβ
−Ｓｉ３Ｎ４含有率が８０重量％以上である窒化ケイ素
粉末に、焼結助剤として、Ｙ２Ｏ３を０．６重量％以上
２．５重量％以下、Ｎｄ２Ｏ３を０．６重量％以上２．
３重量％以下添加して成形した後、１気圧以上５００気
圧以下の窒素ガス圧下で、１７００℃以上２３００℃以
下の温度で、請求項１ないし５のいずれかに記載の焼結
体が得られるまで焼成する製造方法である。
【００４１】 この場合、原料粉末は、α型窒化ケイ
素，アモルファス，β型窒化ケイ素のいずれでも良く、
また、これらの混合物であってもよい。しかし、α−Ｓ
ｉ３Ｎ４含有率が９０重量％以上またはβ−Ｓｉ３Ｎ４
含有率が８０重量％以上である窒化ケイ素原料粉末を用
いる。この理由は、α型を出発とすると、出発原料は全
て液相に溶解した後にβ相となるため、出発原料中の窒
化ケイ素粒子内の不純物が粒界相中に除去されるためで
ある。そして、α−Ｓｉ３Ｎ４含有率が９０重量％以上
であるとその効果が大きい。また、高熱伝導率に加えて
特に靭性にも優れたものとする場合は、β−Ｓｉ３Ｎ４
含有率が８０重量％以上である窒化ケイ素原料粉末を用
いるのがよい。この理由は、β型を出発とすると、出発
原料中の粗大粒子が選択的に粒成長するため、柱状粒子
が発達しやすいことによるものである。そして、β−Ｓ
ｉ３Ｎ４含有率が８０重量％以上であるとその効果が大
きい。さらに、原料粉末の純度は高ければ高いほど良
く、特に、Ａｌ含有量は０．１重量％以下である。ここ
で、Ａｌ含有量が０．１重量％を超えると、窒化ケイ素
粒内のＡｌ含有量が多くなるため、粒内でフォノンが散
乱されて熱伝導率が低下する傾向となる。
素，アモルファス，β型窒化ケイ素のいずれでも良く、
また、これらの混合物であってもよい。しかし、α−Ｓ
ｉ３Ｎ４含有率が９０重量％以上またはβ−Ｓｉ３Ｎ４
含有率が８０重量％以上である窒化ケイ素原料粉末を用
いる。この理由は、α型を出発とすると、出発原料は全
て液相に溶解した後にβ相となるため、出発原料中の窒
化ケイ素粒子内の不純物が粒界相中に除去されるためで
ある。そして、α−Ｓｉ３Ｎ４含有率が９０重量％以上
であるとその効果が大きい。また、高熱伝導率に加えて
特に靭性にも優れたものとする場合は、β−Ｓｉ３Ｎ４
含有率が８０重量％以上である窒化ケイ素原料粉末を用
いるのがよい。この理由は、β型を出発とすると、出発
原料中の粗大粒子が選択的に粒成長するため、柱状粒子
が発達しやすいことによるものである。そして、β−Ｓ
ｉ３Ｎ４含有率が８０重量％以上であるとその効果が大
きい。さらに、原料粉末の純度は高ければ高いほど良
く、特に、Ａｌ含有量は０．１重量％以下である。ここ
で、Ａｌ含有量が０．１重量％を超えると、窒化ケイ素
粒内のＡｌ含有量が多くなるため、粒内でフォノンが散
乱されて熱伝導率が低下する傾向となる。
【００４２】 焼結助剤としては、Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，
Ｂａ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｄ
ｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂのうちから選ばれる１種または２
種以上の元素の酸化物焼結助剤を０．９８重量％以上
８．２２重量％以下の範囲内で添加できる。これらの酸
化物焼結助剤は、従来の窒化ケイ素の焼結助剤として用
いられているものの中から、焼結性に優れかつ熱伝導率
を低減させないものを本発明の研究により選定したもの
である。そして、この焼結助剤の添加量が０．９８重量
％未満では焼結助剤としての作用が不十分であって良好
なる焼結性が得られない傾向となり、８．２２重量％超
過では粒界相の量が多くなるため熱伝導率が低下する傾
向となる。これらの焼結助剤の中で特に優れた熱伝導率
が得られるものとして、 １．Ｙ２Ｏ３を０．６重量％以上２．５重量％以下、Ｎ
ｄ２Ｏ３を０．６重量％以上２．３重量％以下添加 ３．Ｙ２Ｏ３を０．６重量％以上２．５重量％以下、Ｎ
ｄ２Ｏ３を０．６重量％以上２．３重量％以下、ＭｇＯ
を０．２重量％以上６．６重量％以下添加
Ｂａ，Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄ，Ｓｍ，Ｇｄ，Ｄ
ｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｙｂのうちから選ばれる１種または２
種以上の元素の酸化物焼結助剤を０．９８重量％以上
８．２２重量％以下の範囲内で添加できる。これらの酸
化物焼結助剤は、従来の窒化ケイ素の焼結助剤として用
いられているものの中から、焼結性に優れかつ熱伝導率
を低減させないものを本発明の研究により選定したもの
である。そして、この焼結助剤の添加量が０．９８重量
％未満では焼結助剤としての作用が不十分であって良好
なる焼結性が得られない傾向となり、８．２２重量％超
過では粒界相の量が多くなるため熱伝導率が低下する傾
向となる。これらの焼結助剤の中で特に優れた熱伝導率
が得られるものとして、 １．Ｙ２Ｏ３を０．６重量％以上２．５重量％以下、Ｎ
ｄ２Ｏ３を０．６重量％以上２．３重量％以下添加 ３．Ｙ２Ｏ３を０．６重量％以上２．５重量％以下、Ｎ
ｄ２Ｏ３を０．６重量％以上２．３重量％以下、ＭｇＯ
を０．２重量％以上６．６重量％以下添加
【００４３】
その理由は、
１．Ｙ２Ｏ３を０．６重量％以上２．５重量％以下、Ｎ
ｄ２Ｏ３を０．６重量％以上２．３重量％以下添加した
組成では、酸化物が規定量未満では緻密化が困難なため
熱伝導率が低下する傾向となり、規定量を超えると粒界
相が多くなるため熱伝導率が低下する傾向となることに
よる。
ｄ２Ｏ３を０．６重量％以上２．３重量％以下添加した
組成では、酸化物が規定量未満では緻密化が困難なため
熱伝導率が低下する傾向となり、規定量を超えると粒界
相が多くなるため熱伝導率が低下する傾向となることに
よる。
【００４４】
２．Ｙ２Ｏ３を０．６重量％以上２．５重
量％以下、Ｎｄ２Ｏ３を０．６重量％以上２．３重量％
以下、ＭｇＯを０．２重量％以上６．６重量％以下添加
した組成では、特に、熱伝導率に優れたものとすること
ができるが、酸化物が規定量未満では緻密化が困難なた
め熱伝導率が低下する傾向となり、規定量を超えると粒
界相が多くなるため熱伝導率が低下する傾向となること
による。
量％以下、Ｎｄ２Ｏ３を０．６重量％以上２．３重量％
以下、ＭｇＯを０．２重量％以上６．６重量％以下添加
した組成では、特に、熱伝導率に優れたものとすること
ができるが、酸化物が規定量未満では緻密化が困難なた
め熱伝導率が低下する傾向となり、規定量を超えると粒
界相が多くなるため熱伝導率が低下する傾向となること
による。
【００４５】
次に、このようにして調整された窒化ケイ
素粉末と酸化物焼結助剤との混合物を成形する。成形の
手法は特に限定されないが、通常のセラミックスの成形
方法である、金型成形，ラバープレス成形，鋳込み成
形，テープ成形（ドクターブレード法），射出成形，押
出し成形等が用いられる。
素粉末と酸化物焼結助剤との混合物を成形する。成形の
手法は特に限定されないが、通常のセラミックスの成形
方法である、金型成形，ラバープレス成形，鋳込み成
形，テープ成形（ドクターブレード法），射出成形，押
出し成形等が用いられる。
【００４６】 焼結は、窒素ガス圧下のガス圧焼結法ま
たはホットプレスにより行われることとするのが良く、
上述のように、成形体を、１気圧以上５００気圧以下の
窒素ガス圧下で、１７００℃以上２３００℃以下の温度
で、請求項１ないし５のいずれかに記載の焼結体が得ら
れるまで焼成する。ここで、窒素ガス圧力が１気圧未満
では、窒化ケイ素が熱分解を起こし、緻密化が困難とな
るため熱伝導率が低下する。また、５００気圧を超える
と、焼結体の気孔の中に高圧のガスが閉じ込められるた
めに緻密化が困難となり熱伝導率が低下する。焼成温度
は、１７００℃未満では緻密化が困難であり、また、粒
成長が進まないため熱伝導率が低下する。しかし、２３
００℃超過では粒成長は進み熱伝導率は向上するものの
粗大粒子が大きくなりすぎて強度が低下する。そして、
最適な焼成温度および焼成時間は、焼結助剤の種類およ
び量により異なるが、気孔率が５％以下でかつ請求項１
ないし５のいずれかに記載の焼結体が得られるまで焼成
する。ここで、気孔率が５％を超えると熱伝導率が低下
することとなり、請求項１ないし５のいずれかに記載の
焼結体が得られないと熱伝導率が低下することとなる。
たはホットプレスにより行われることとするのが良く、
上述のように、成形体を、１気圧以上５００気圧以下の
窒素ガス圧下で、１７００℃以上２３００℃以下の温度
で、請求項１ないし５のいずれかに記載の焼結体が得ら
れるまで焼成する。ここで、窒素ガス圧力が１気圧未満
では、窒化ケイ素が熱分解を起こし、緻密化が困難とな
るため熱伝導率が低下する。また、５００気圧を超える
と、焼結体の気孔の中に高圧のガスが閉じ込められるた
めに緻密化が困難となり熱伝導率が低下する。焼成温度
は、１７００℃未満では緻密化が困難であり、また、粒
成長が進まないため熱伝導率が低下する。しかし、２３
００℃超過では粒成長は進み熱伝導率は向上するものの
粗大粒子が大きくなりすぎて強度が低下する。そして、
最適な焼成温度および焼成時間は、焼結助剤の種類およ
び量により異なるが、気孔率が５％以下でかつ請求項１
ないし５のいずれかに記載の焼結体が得られるまで焼成
する。ここで、気孔率が５％を超えると熱伝導率が低下
することとなり、請求項１ないし５のいずれかに記載の
焼結体が得られないと熱伝導率が低下することとなる。
【００４７】 さらに、熱伝導率の向上に加えてより一
層の優れた機械的特性および熱伝導率を得るには、１気
圧以上１００気圧以下の窒素ガス圧下で、１７００℃以
上１９００℃以下の温度で、気孔率が５％以下となるま
で予備焼成した後、炭素が存在する雰囲気下で１００気
圧以上の窒素ガス圧下で１９００℃以上の温度で、請求
項１ないし５のいずれかに記載の焼結体が得られるまで
焼成することができる。これは、予備焼成で粒成長をあ
まりさせないで密度を上げておいて、粒成長のための熱
処理を炭素が存在する雰囲気下で１００気圧以上の窒素
ガス圧下で行うことにより、粒成長時に焼結体中の酸素
不純物を低減する作用・効果が有り、熱伝導率が向上し
うる。なお、予備焼成が１７００℃未満では緻密化が困
難であり、熱伝導率が低下する傾向となり、１９００℃
超過では粒成長が進むため酸素不純物低減の作用・効果
が少ない傾向となる。また、１００気圧未満では、炭素
と窒化ケイ素が反応して炭化ケイ素が生成するため熱伝
導率が低下する傾向となる。
層の優れた機械的特性および熱伝導率を得るには、１気
圧以上１００気圧以下の窒素ガス圧下で、１７００℃以
上１９００℃以下の温度で、気孔率が５％以下となるま
で予備焼成した後、炭素が存在する雰囲気下で１００気
圧以上の窒素ガス圧下で１９００℃以上の温度で、請求
項１ないし５のいずれかに記載の焼結体が得られるまで
焼成することができる。これは、予備焼成で粒成長をあ
まりさせないで密度を上げておいて、粒成長のための熱
処理を炭素が存在する雰囲気下で１００気圧以上の窒素
ガス圧下で行うことにより、粒成長時に焼結体中の酸素
不純物を低減する作用・効果が有り、熱伝導率が向上し
うる。なお、予備焼成が１７００℃未満では緻密化が困
難であり、熱伝導率が低下する傾向となり、１９００℃
超過では粒成長が進むため酸素不純物低減の作用・効果
が少ない傾向となる。また、１００気圧未満では、炭素
と窒化ケイ素が反応して炭化ケイ素が生成するため熱伝
導率が低下する傾向となる。
【００４８】 さらにまた、請求項６に記載しているよ
うに、本発明の高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体は、通常
の絶縁基板に用いると、強度，靭性に優れたものとな
り、請求項７に記載しているように、窒化ケイ素質焼結
体製絶縁放熱基板に用いると、強度，靭性，熱伝導率が
優れるため、最適な絶縁放熱基板が得られることとな
る。
うに、本発明の高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体は、通常
の絶縁基板に用いると、強度，靭性に優れたものとな
り、請求項７に記載しているように、窒化ケイ素質焼結
体製絶縁放熱基板に用いると、強度，靭性，熱伝導率が
優れるため、最適な絶縁放熱基板が得られることとな
る。
【００４９】
【実施例】実施例１〜３，１１〜１８及び２２〜２６、
参考例１〜１３ 平均粒径０．５μｍ，Ａｌ含有量０．００５重量％，α
−Ｓｉ３Ｎ４含有量９５重量％の窒化ケイ素粉末（粉末
Ａ）、または、平均粒径０．８μｍ，Ａｌ含有量０．０
０４重量％，β−Ｓｉ３Ｎ４含有量９２重量％の窒化ケ
イ素粉末（粉末Ｃ）に、表１，表３，表５に示す組成の
酸化物焼結助剤を添加し、エタノールを添加した湿式ボ
ールミルにより９４時間混合粉砕した。次いで、空気中
でスプレードライヤーを用いて乾燥した後、２０ＭＰａ
の圧力で金型成形したあと、２００ＭＰａの圧力でラバ
ープレスを施すことにより、直径１３ｍｍ，高さ４ｍｍ
の円盤状成形体および６×６×５０ｍｍの直方体成形体
を得た。次に、各成形体を黒鉛のガス圧炉を用いて、同
じく表１，表３，表５に示す窒素ガス圧力，焼成温度，
焼成時間の条件で焼成した。
参考例１〜１３ 平均粒径０．５μｍ，Ａｌ含有量０．００５重量％，α
−Ｓｉ３Ｎ４含有量９５重量％の窒化ケイ素粉末（粉末
Ａ）、または、平均粒径０．８μｍ，Ａｌ含有量０．０
０４重量％，β−Ｓｉ３Ｎ４含有量９２重量％の窒化ケ
イ素粉末（粉末Ｃ）に、表１，表３，表５に示す組成の
酸化物焼結助剤を添加し、エタノールを添加した湿式ボ
ールミルにより９４時間混合粉砕した。次いで、空気中
でスプレードライヤーを用いて乾燥した後、２０ＭＰａ
の圧力で金型成形したあと、２００ＭＰａの圧力でラバ
ープレスを施すことにより、直径１３ｍｍ，高さ４ｍｍ
の円盤状成形体および６×６×５０ｍｍの直方体成形体
を得た。次に、各成形体を黒鉛のガス圧炉を用いて、同
じく表１，表３，表５に示す窒素ガス圧力，焼成温度，
焼成時間の条件で焼成した。
【００５０】
このようにして得られた各焼結体の気孔率
は表２，表４，表６に示すようにいずれも５％以下であ
った。また、Ｘ線回折によれば、焼結体からはβ−Ｓｉ
３Ｎ４のみのピークが測定され、α−Ｓｉ３Ｎ４は存在
しないことが確認された。
は表２，表４，表６に示すようにいずれも５％以下であ
った。また、Ｘ線回折によれば、焼結体からはβ−Ｓｉ
３Ｎ４のみのピークが測定され、α−Ｓｉ３Ｎ４は存在
しないことが確認された。
【００５１】
続いて、直方体の焼結体を８００メッシュ
のダイヤモンドホイールで平面研削し、３×４×４０ｍ
ｍの形状に加工し、ＪＩＳ−Ｒ１６０１に準じた室温４
点曲げにより曲げ強度を求めると共に、ＪＩＳ−Ｒ１６
０７に準じたＳＥＰＢ法（試験片の３×４０ｍｍの面に
ビッカース圧痕を加え、これから予亀裂を生じさせ、こ
の予亀裂から破壊する手法）により破壊靭性値を求め
た。こられの結果は表２，表４，表６に示すように、全
ての焼結体において破壊靭性が７ＭＰ√ｍ以上，曲げ強
度が６００ＭＰａ以上であった。
のダイヤモンドホイールで平面研削し、３×４×４０ｍ
ｍの形状に加工し、ＪＩＳ−Ｒ１６０１に準じた室温４
点曲げにより曲げ強度を求めると共に、ＪＩＳ−Ｒ１６
０７に準じたＳＥＰＢ法（試験片の３×４０ｍｍの面に
ビッカース圧痕を加え、これから予亀裂を生じさせ、こ
の予亀裂から破壊する手法）により破壊靭性値を求め
た。こられの結果は表２，表４，表６に示すように、全
ての焼結体において破壊靭性が７ＭＰ√ｍ以上，曲げ強
度が６００ＭＰａ以上であった。
【００５２】
次に、各焼結体を４×４×３ｍｍに切断加
工し、４×４ｍｍの面をダイヤモンドペーストで研磨加
工して鏡面に仕上げた。そして、研磨面を７．８％の酸
素を含むＣＦ４ガス雰囲気中において、４０Ｗの出力で
２分間プラズマエッチング処理を施したあと、ＳＥＭに
より研磨面上の０．２５ｍｍ２の面積の窒化ケイ素粒子
の形態を写真に撮った。そして、このＳＥＭ写真を画像
処理装置を用いて、全ての窒化ケイ素粒子の短軸径と面
積を画像処理により図１に示す要領で測定した。そし
て、ここで得られたＳＥＭ写真に図２に示す要領でラン
ダムに直線Ａを引き、直線が横切る全ての窒化ケイ素粒
子Ｂの粒径Ｃを求めた。そして、この平均を、線インタ
ーセプト法で求めた窒化ケイ素粒子の数平均とした。そ
してさらに、測定されたデータを基に短軸径が５μｍ以
上を持つものの粒子の面積の合計が観測視野に占める割
合を面積率（％）とした。
工し、４×４ｍｍの面をダイヤモンドペーストで研磨加
工して鏡面に仕上げた。そして、研磨面を７．８％の酸
素を含むＣＦ４ガス雰囲気中において、４０Ｗの出力で
２分間プラズマエッチング処理を施したあと、ＳＥＭに
より研磨面上の０．２５ｍｍ２の面積の窒化ケイ素粒子
の形態を写真に撮った。そして、このＳＥＭ写真を画像
処理装置を用いて、全ての窒化ケイ素粒子の短軸径と面
積を画像処理により図１に示す要領で測定した。そし
て、ここで得られたＳＥＭ写真に図２に示す要領でラン
ダムに直線Ａを引き、直線が横切る全ての窒化ケイ素粒
子Ｂの粒径Ｃを求めた。そして、この平均を、線インタ
ーセプト法で求めた窒化ケイ素粒子の数平均とした。そ
してさらに、測定されたデータを基に短軸径が５μｍ以
上を持つものの粒子の面積の合計が観測視野に占める割
合を面積率（％）とした。
【００５３】
表２，表４，表６に示すように、短軸径が
５μｍ以上を持つものの粒子の面積の合計がいずれの焼
結体においても観察面積の１０面積％以上６０面積％以
下であり、線インターセプト法で測定したβ型窒化ケイ
素粒の数平均粒径はいずれの焼結体においても０．８μ
ｍ以上１０μｍ以下であった。
５μｍ以上を持つものの粒子の面積の合計がいずれの焼
結体においても観察面積の１０面積％以上６０面積％以
下であり、線インターセプト法で測定したβ型窒化ケイ
素粒の数平均粒径はいずれの焼結体においても０．８μ
ｍ以上１０μｍ以下であった。
【００５４】 次に、円盤状焼結体を直径１０ｍｍ，高
さ１ｍｍの円盤状に研削加工し、レーザフラッシュ法
（ＪＩＳ−Ｒ１６１１に準拠）により熱拡散率と比熱を
測定した。このうち、熱拡散率の測定では、試料の表面
に黒鉛皮膜を形成した後、３００Ｋの温度に保って真空
中でレーザパルスを照射して、反対面の温度変化を赤外
線温度検出器で測定し、対数法により熱拡散率を求め
た。また、比熱の測定では、試料に黒鉛製薄板（直径１
１ｍｍ，厚さ０．２５ｍｍ）を張り付け、３００Ｋの温
度に保って大気中でレーザパルスを照射し、反対面の温
度変化をＰｔ：Ｐｔ−Ｒｈ１３重量％の熱電対を用いて
測定し、ニッケルを標準試料として求めた。測定はそれ
ぞれの焼成条件に対して３点の試料について各３回の測
定を行い、平均値を用いた。熱拡散率（α），比熱
（ｃ），およびアルキメデス法で求めた密度（ρ）のデ
ータを用いて熱伝導率（κ）を κ＝αｃρ （１） により計算した。実施例１〜３，１１〜１８及び２２〜
２６の試料の熱伝導率は、同じく表２，表４，表６に示
すように全て８０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であった。
さ１ｍｍの円盤状に研削加工し、レーザフラッシュ法
（ＪＩＳ−Ｒ１６１１に準拠）により熱拡散率と比熱を
測定した。このうち、熱拡散率の測定では、試料の表面
に黒鉛皮膜を形成した後、３００Ｋの温度に保って真空
中でレーザパルスを照射して、反対面の温度変化を赤外
線温度検出器で測定し、対数法により熱拡散率を求め
た。また、比熱の測定では、試料に黒鉛製薄板（直径１
１ｍｍ，厚さ０．２５ｍｍ）を張り付け、３００Ｋの温
度に保って大気中でレーザパルスを照射し、反対面の温
度変化をＰｔ：Ｐｔ−Ｒｈ１３重量％の熱電対を用いて
測定し、ニッケルを標準試料として求めた。測定はそれ
ぞれの焼成条件に対して３点の試料について各３回の測
定を行い、平均値を用いた。熱拡散率（α），比熱
（ｃ），およびアルキメデス法で求めた密度（ρ）のデ
ータを用いて熱伝導率（κ）を κ＝αｃρ （１） により計算した。実施例１〜３，１１〜１８及び２２〜
２６の試料の熱伝導率は、同じく表２，表４，表６に示
すように全て８０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であった。
【００５５】
このように、本発明により窒化ケイ素質焼
結体中のＡｌ含有量および焼結助剤の組成と量を制御
し、さらに、焼結体中のβ型窒化ケイ素粒子の大きさを
制御することにより、強度，靭性等の機械的特性と優れ
た熱伝導率を併せ持つ焼結体が得られた。
結体中のＡｌ含有量および焼結助剤の組成と量を制御
し、さらに、焼結体中のβ型窒化ケイ素粒子の大きさを
制御することにより、強度，靭性等の機械的特性と優れ
た熱伝導率を併せ持つ焼結体が得られた。
【００５６】
また、この材料で、５０×５０×０．６ｍ
ｍの薄板を作製したところ、放熱基板として良好な製品
であった。
ｍの薄板を作製したところ、放熱基板として良好な製品
であった。
【００５７】
【表１】
【００５８】
【表２】
【００５９】
【表３】
【００６０】
【表４】
【００６１】
【表５】
【００６２】
【表６】
【００６３】比較例１〜１０
平均粒径０．５μｍ，Ａｌ含有量０．００５重量％，α
−Ｓｉ３Ｎ４含有量９５重量％の窒化ケイ素粉末（粉末
Ａ）、または、平均粒径１．５μｍ，Ａｌ含有量０．１
５重量％，α−Ｓｉ３Ｎ４含有量７０重量％の窒化ケイ
素粉末（粉末Ｂ）を用いて、表７に示す組成の酸化物焼
結助剤を添加し、上記実施例と同様にして粉砕，乾燥，
成形を行ったのち同じく表７に示す条件で焼成した。
−Ｓｉ３Ｎ４含有量９５重量％の窒化ケイ素粉末（粉末
Ａ）、または、平均粒径１．５μｍ，Ａｌ含有量０．１
５重量％，α−Ｓｉ３Ｎ４含有量７０重量％の窒化ケイ
素粉末（粉末Ｂ）を用いて、表７に示す組成の酸化物焼
結助剤を添加し、上記実施例と同様にして粉砕，乾燥，
成形を行ったのち同じく表７に示す条件で焼成した。
【００６４】
次いで、上記実施例と同様にして各焼結体
の気孔率，曲げ強度，靭性，組織，熱伝導率を測定し
た。この結果、表８に示すように、比較例の焼結体で
は、強度，靭性，熱伝導率のいずれにも優れた特性を持
つ焼結体は得られなかった。
の気孔率，曲げ強度，靭性，組織，熱伝導率を測定し
た。この結果、表８に示すように、比較例の焼結体で
は、強度，靭性，熱伝導率のいずれにも優れた特性を持
つ焼結体は得られなかった。
【００６５】
【表７】
【００６６】
【表８】
【００６７】実施例３１〜３５
平均粒径０．５μｍ，Ａｌ含有量０．００５重量％，α
−Ｓｉ３Ｎ４含有量９５重量％の窒化ケイ素粉末（粉末
Ａ）に、表９の実施例の欄に示す組成の酸化物焼結助剤
を添加し、エタノールを添加した湿式ボールミルにより
９４時間混合粉砕した。次いで、空気中でスプレードラ
イヤーを用いて乾燥した後、２０ＭＰａの圧力で金型成
形したあと、２００ＭＰａの圧力でラバープレスを施す
ことにより、直径１３ｍｍ，高さ４ｍｍの円盤状成形体
および６×６×５０ｍｍの直方体成形体を得た。次に、
各成形体を窒化ホウ素製のるつぼに入れて極力炭素が入
らない雰囲気で、黒鉛抵抗加熱式のガス圧炉を用いて、
表９の実施例の欄に示す焼成ガス圧力，温度および時間
の条件で予備焼成したところ、同じく表９の実施例の欄
に示すように予備焼成体の気孔率がいずれも５％以下と
なっていた。
−Ｓｉ３Ｎ４含有量９５重量％の窒化ケイ素粉末（粉末
Ａ）に、表９の実施例の欄に示す組成の酸化物焼結助剤
を添加し、エタノールを添加した湿式ボールミルにより
９４時間混合粉砕した。次いで、空気中でスプレードラ
イヤーを用いて乾燥した後、２０ＭＰａの圧力で金型成
形したあと、２００ＭＰａの圧力でラバープレスを施す
ことにより、直径１３ｍｍ，高さ４ｍｍの円盤状成形体
および６×６×５０ｍｍの直方体成形体を得た。次に、
各成形体を窒化ホウ素製のるつぼに入れて極力炭素が入
らない雰囲気で、黒鉛抵抗加熱式のガス圧炉を用いて、
表９の実施例の欄に示す焼成ガス圧力，温度および時間
の条件で予備焼成したところ、同じく表９の実施例の欄
に示すように予備焼成体の気孔率がいずれも５％以下と
なっていた。
【００６８】
次いで、各予備焼成体を黒鉛製のるつぼに
入れ、炭素雰囲気で黒鉛抵抗加熱式のガス圧炉を用い
て、同じく表９の実施例の欄に示すガス圧力，温度およ
び時間の条件で熱処理した。そして、得られた焼結体の
物性を前記実施例と同様の方法で測定したところ、表１
０の実施例の欄に示す結果であった。
入れ、炭素雰囲気で黒鉛抵抗加熱式のガス圧炉を用い
て、同じく表９の実施例の欄に示すガス圧力，温度およ
び時間の条件で熱処理した。そして、得られた焼結体の
物性を前記実施例と同様の方法で測定したところ、表１
０の実施例の欄に示す結果であった。
【００６９】
表１０の実施例の欄に示すように、本発明
により窒化ケイ素質焼結体中のＡｌ含有量および焼結助
剤の組成と量を制御し、さらに、焼結体中のβ型窒化ケ
イ素粒子の大きさを制御することにより、強度，靭性等
の機械的特性と優れた熱伝導率を併せ持つ焼結体が得ら
れた。
により窒化ケイ素質焼結体中のＡｌ含有量および焼結助
剤の組成と量を制御し、さらに、焼結体中のβ型窒化ケ
イ素粒子の大きさを制御することにより、強度，靭性等
の機械的特性と優れた熱伝導率を併せ持つ焼結体が得ら
れた。
【００７０】
【表９】
【００７１】
【表１０】
【００７２】比較例１１〜１４
平均粒径０．５μｍ，Ａｌ含有量０．００５重量％，α
−Ｓｉ３Ｎ４含有量９５重量％の窒化ケイ素粉末（粉末
Ａ）に、表９の比較例の欄に示す組成の酸化物焼結助剤
を添加し、上記実施例と同様にして粉砕，乾燥，成形を
行ったのち、同じく表９の比較例の欄に示す条件で予備
焼成および熱処理を行った。
−Ｓｉ３Ｎ４含有量９５重量％の窒化ケイ素粉末（粉末
Ａ）に、表９の比較例の欄に示す組成の酸化物焼結助剤
を添加し、上記実施例と同様にして粉砕，乾燥，成形を
行ったのち、同じく表９の比較例の欄に示す条件で予備
焼成および熱処理を行った。
【００７３】
次いで、上記実施例と同様にして焼結体の
物性を測定したところ、表１０の比較例の欄に示す結果
であった。
物性を測定したところ、表１０の比較例の欄に示す結果
であった。
【００７４】
表１０の比較例の欄に示す結果より明らか
なように、比較例では、強度，靭性，熱伝導率を併せ持
つ焼結体は得られなかった。
なように、比較例では、強度，靭性，熱伝導率を併せ持
つ焼結体は得られなかった。
【００７５】
【発明の効果】本発明に係わる高熱伝導率窒化ケイ素質
焼結体は、請求項１に記載しているように、８５重量％
以上９９重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部が酸化物
または酸窒化物の粒界相とから構成され、焼結体中に粒
界相として、Ｙを０．４７重量％以上２．３６重量％以
下、Ｎｄを０．５１重量％以上２．５７重量％以下含
み、焼結体中粒界相のＡｌ含有量が８０ｐｐｍ以下であ
り、気孔率が２．８％以下でかつβ型窒化ケイ素粒のう
ち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１１体積％以上
６０体積％以下であるものとしたから、請求項２に記載
しているように、８５重量％以上９９重量％以下のβ型
窒化ケイ素粒と残部が酸化物または酸窒化物の粒界相と
から構成され、焼結体中に粒界相として、Ｙを０．４７
重量％以上１．９７重量％以下、Ｎｄを０．５１重量％
以上１．９７重量％以下含み、焼結体中粒界相のＡｌ含
有量が８０ｐｐｍ以下であり、気孔率が２．８％以下で
かつβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径５μｍ以上を持つも
のの割合が３６体積％以上４２体積％以下であるものと
したから、請求項３に記載しているように、８５重量％
以上９８．２２重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部が
酸化物または酸窒化物の粒界相とから構成され、焼結体
中に粒界相として、Ｙを０．６３重量％以上２．３６重
量％以下、Ｎｄを１．０３重量％以上２．５７重量％以
下含み、Ｍｇを０．１２重量％以上４．８２重量％以下
含み、焼結体中粒界相のＡｌ含有量が６０ｐｐｍ以下で
あり、気孔率が２．２％以下でかつβ型窒化ケイ素粒の
うち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１１体積％以
上６０体積％以下であるものとしたから、請求項４に記
載しているように、８５重量％以上９７．６２重量％以
下のβ型窒化ケイ素粒と残部が酸化物または酸窒化物の
粒界相とから構成され、焼結体中に粒界相として、Ｙを
０．６３重量％以上１．９７重量％以下、Ｎｄを１．０
３重量％以上２．５７重量％以下含み、Ｍｇを０．７２
重量％以上３．９８重量％以下含み、焼結体中粒界相の
Ａｌ含有量が６０ｐｐｍ以下であり、気孔率が１．８％
以下でかつβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径５μｍ以上を
持つものの割合が１８体積％以上６０体積％以下である
ものとしたから、強度，靭性等の機械的特性に優れてい
ると共に、熱伝導率が高いファインセラミックス高熱伝
導率窒化ケイ素質焼結体が提供されることになるという
著しく優れた効果がもたらされる。
焼結体は、請求項１に記載しているように、８５重量％
以上９９重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部が酸化物
または酸窒化物の粒界相とから構成され、焼結体中に粒
界相として、Ｙを０．４７重量％以上２．３６重量％以
下、Ｎｄを０．５１重量％以上２．５７重量％以下含
み、焼結体中粒界相のＡｌ含有量が８０ｐｐｍ以下であ
り、気孔率が２．８％以下でかつβ型窒化ケイ素粒のう
ち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１１体積％以上
６０体積％以下であるものとしたから、請求項２に記載
しているように、８５重量％以上９９重量％以下のβ型
窒化ケイ素粒と残部が酸化物または酸窒化物の粒界相と
から構成され、焼結体中に粒界相として、Ｙを０．４７
重量％以上１．９７重量％以下、Ｎｄを０．５１重量％
以上１．９７重量％以下含み、焼結体中粒界相のＡｌ含
有量が８０ｐｐｍ以下であり、気孔率が２．８％以下で
かつβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径５μｍ以上を持つも
のの割合が３６体積％以上４２体積％以下であるものと
したから、請求項３に記載しているように、８５重量％
以上９８．２２重量％以下のβ型窒化ケイ素粒と残部が
酸化物または酸窒化物の粒界相とから構成され、焼結体
中に粒界相として、Ｙを０．６３重量％以上２．３６重
量％以下、Ｎｄを１．０３重量％以上２．５７重量％以
下含み、Ｍｇを０．１２重量％以上４．８２重量％以下
含み、焼結体中粒界相のＡｌ含有量が６０ｐｐｍ以下で
あり、気孔率が２．２％以下でかつβ型窒化ケイ素粒の
うち短軸径５μｍ以上を持つものの割合が１１体積％以
上６０体積％以下であるものとしたから、請求項４に記
載しているように、８５重量％以上９７．６２重量％以
下のβ型窒化ケイ素粒と残部が酸化物または酸窒化物の
粒界相とから構成され、焼結体中に粒界相として、Ｙを
０．６３重量％以上１．９７重量％以下、Ｎｄを１．０
３重量％以上２．５７重量％以下含み、Ｍｇを０．７２
重量％以上３．９８重量％以下含み、焼結体中粒界相の
Ａｌ含有量が６０ｐｐｍ以下であり、気孔率が１．８％
以下でかつβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径５μｍ以上を
持つものの割合が１８体積％以上６０体積％以下である
ものとしたから、強度，靭性等の機械的特性に優れてい
ると共に、熱伝導率が高いファインセラミックス高熱伝
導率窒化ケイ素質焼結体が提供されることになるという
著しく優れた効果がもたらされる。
【００７６】
【００７７】 また、請求項５に記載しているように、
線インターセプト法で測定したβ型窒化ケイ素粒の数平
均粒径が０．８μｍ以上１０μｍ以下であるものとする
ことによって、機械的特性と熱伝導率が向上した高熱伝
導率窒化ケイ素質焼結体が提供されることになるという
著しく優れた効果がもたらされる。
線インターセプト法で測定したβ型窒化ケイ素粒の数平
均粒径が０．８μｍ以上１０μｍ以下であるものとする
ことによって、機械的特性と熱伝導率が向上した高熱伝
導率窒化ケイ素質焼結体が提供されることになるという
著しく優れた効果がもたらされる。
【００７８】 また、請求項６に記載しているように、
請求項１ないし５のいずれかに記載の窒化ケイ素質焼結
体を素材とした窒化ケイ素質焼結体製絶縁基板では、機
械的強度に優れていると共に熱伝達特性に優れた絶縁基
板とすることが可能であるという著しく優れた効果がも
たらされる。
請求項１ないし５のいずれかに記載の窒化ケイ素質焼結
体を素材とした窒化ケイ素質焼結体製絶縁基板では、機
械的強度に優れていると共に熱伝達特性に優れた絶縁基
板とすることが可能であるという著しく優れた効果がも
たらされる。
【００７９】 そして、請求項７に記載しているよう
に、絶縁基板が絶縁放熱基板であるものとすることによ
って、機械的強度に優れていると共に放熱特性に優れた
絶縁基板（例えば、半導体用電気絶縁放熱基板）とする
ことが可能であるという著しく優れた効果がもたらされ
る。
に、絶縁基板が絶縁放熱基板であるものとすることによ
って、機械的強度に優れていると共に放熱特性に優れた
絶縁基板（例えば、半導体用電気絶縁放熱基板）とする
ことが可能であるという著しく優れた効果がもたらされ
る。
【００８０】
【００８１】
【図１】短軸径５μｍ以上を持つβ型窒化ケイ素粒子の
面積率（％）の求め方を示す説明図であって、短軸径５
μｍ以上のβ型窒化ケイ素粒子について各粒子の短軸径
と面積を画像処理により求め、全体の面積との割合を計
算する際の説明図である。
面積率（％）の求め方を示す説明図であって、短軸径５
μｍ以上のβ型窒化ケイ素粒子について各粒子の短軸径
と面積を画像処理により求め、全体の面積との割合を計
算する際の説明図である。
【図２】線インターセプト法による平均粒径の求め方を
示す説明図であって、窒化ケイ素のＳＥＭ写真にランダ
ムに線Ａを引き、線Ａが窒化ケイ素粒子を横切った長さ
を各粒子の粒径とし、線Ａを数多く引いて粒子の粒径を
求め、その平均を平均粒径とする際の説明図である。
示す説明図であって、窒化ケイ素のＳＥＭ写真にランダ
ムに線Ａを引き、線Ａが窒化ケイ素粒子を横切った長さ
を各粒子の粒径とし、線Ａを数多く引いて粒子の粒径を
求め、その平均を平均粒径とする際の説明図である。
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 安 藤 元 英
神奈川県横浜市神奈川区宝町２番地 日
産自動車株式会社 内
(56)参考文献 特開 平７−101775（ＪＰ，Ａ)
特開 平３−218975（ＪＰ，Ａ)
特開 平６−135771（ＪＰ，Ａ)
特開 平５−254943（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
C04B 35/584 - 35/596
Claims (7)
- 【請求項１】 ８５重量％以上９９重量％以下のβ型窒
化ケイ素粒と残部が酸化物または酸窒化物の粒界相とか
ら構成され、焼結体中に粒界相として、Ｙを０．４７重
量％以上２．３６重量％以下、Ｎｄを０．５１重量％以
上２．５７重量％以下含み、焼結体中粒界相のＡｌ含有
量が８０ｐｐｍ以下であり、気孔率が２．８％以下でか
つβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径５μｍ以上を持つもの
の割合が１１体積％以上６０体積％以下であることを特
徴とする高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体。 - 【請求項２】 ８５重量％以上９９重量％以下のβ型窒
化ケイ素粒と残部が酸化物または酸窒化物の粒界相とか
ら構成され、焼結体中に粒界相として、Ｙを０．４７重
量％以上１．９７重量％以下、Ｎｄを０．５１重量％以
上１．９７重量％以下含み、焼結体中粒界相のＡｌ含有
量が８０ｐｐｍ以下であり、気孔率が２．８％以下でか
つβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径５μｍ以上を持つもの
の割合が３６体積％以上４２体積％以下であることを特
徴とする高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体。 - 【請求項３】 ８５重量％以上９８．２２重量％以下の
β型窒化ケイ素粒と残部が酸化物または酸窒化物の粒界
相とから構成され、焼結体中に粒界相として、Ｙを０．
６３重量％以上２．３６重量％以下、Ｎｄを１．０３重
量％以上２．５７重量％以下含み、Ｍｇを０．１２重量
％以上４．８２重量％以下含み、焼結体中粒界相のＡｌ
含有量が６０ｐｐｍ以下であり、気孔率が２．２％以下
でかつβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径５μｍ以上を持つ
ものの割合が１１体積％以上６０体積％以下であること
を特徴とする高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体。 - 【請求項４】 ８５重量％以上９７．６２重量％以下の
β型窒化ケイ素粒と残部が酸化物または酸窒化物の粒界
相とから構成され、焼結体中に粒界相として、Ｙを０．
６３重量％以上１．９７重量％以下、Ｎｄを１．０３重
量％以上２．５７重量％以下含み、Ｍｇを０．７２重量
％以上３．９８重量％以下含み、焼結体中粒界相のＡｌ
含有量が６０ｐｐｍ以下であり、気孔率が１．８％以下
でかつβ型窒化ケイ素粒のうち短軸径５μｍ以上を持つ
ものの割合が１８体積％以上６０体積％以下であること
を特徴とする高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体。 - 【請求項５】 線インターセプト法で測定したβ型窒化
ケイ素粒の数平均粒径が０．８μｍ以上１０μｍ以下で
あることを特徴とする請求項１ないし４のいずれかに記
載の高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体。 - 【請求項６】 請求項１ないし５のいずれかに記載の窒
化ケイ素質焼結体を素材としていることを特徴する窒化
ケイ素質焼結体製絶縁基板。 - 【請求項７】 絶縁基板が絶縁放熱基板であることを特
徴とする請求項６に記載の窒化ケイ素質焼結体製絶縁基
板。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18600395A JP3501317B2 (ja) | 1995-07-21 | 1995-07-21 | 高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体および窒化ケイ素質焼結体製絶縁基板 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18600395A JP3501317B2 (ja) | 1995-07-21 | 1995-07-21 | 高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体および窒化ケイ素質焼結体製絶縁基板 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0930866A JPH0930866A (ja) | 1997-02-04 |
| JP3501317B2 true JP3501317B2 (ja) | 2004-03-02 |
Family
ID=16180674
Family Applications (1)
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