JP2581128B2 - アルミナ−サイアロン複合焼結体 - Google Patents

アルミナ−サイアロン複合焼結体

Info

Publication number
JP2581128B2
JP2581128B2 JP63023562A JP2356288A JP2581128B2 JP 2581128 B2 JP2581128 B2 JP 2581128B2 JP 63023562 A JP63023562 A JP 63023562A JP 2356288 A JP2356288 A JP 2356288A JP 2581128 B2 JP2581128 B2 JP 2581128B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
sintered body
alumina
sialon
strength
fracture toughness
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
JP63023562A
Other languages
English (en)
Other versions
JPH01197357A (ja
Inventor
一雅 鷹取
修己 上垣外
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Toyota Central R&D Labs Inc
Original Assignee
Toyota Central R&D Labs Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Toyota Central R&D Labs Inc filed Critical Toyota Central R&D Labs Inc
Priority to JP63023562A priority Critical patent/JP2581128B2/ja
Publication of JPH01197357A publication Critical patent/JPH01197357A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP2581128B2 publication Critical patent/JP2581128B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Ceramic Products (AREA)
  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は,高温強度及び破壊靭性に優れたアルミナ−
サイアロン複合焼結体に関する。
〔従来技術〕 セラミックスは,耐熱性に優れており,高温構造用材
料として利用されている。しかして,特に近年は高温強
度及び破壊靭性を満足する材料の開発が望まれている。
たとえば,窒化ケイ素焼結体は室温強度は高いものの10
00℃以上における強度は著しく低下するし,炭化ケイ素
質焼結体は高温強度は高いものの破壊靭性が低く,構造
材料としての利用範囲が制限されてしまう。
これを詳述すれば,高温構造用セラミックスにおいて
は,高温強度は焼結過程で生じたガラスが焼結体中に残
存する場合にその強度が著しく低下し,窒化ケイ素焼結
体では1000℃以上における急激な低下が知られている。
また,アルミナのように,イオン結合性の強い結合様式
の場合には,単結晶においても高温で強度が低下する。
また,破壊靭性に関しては,均質なセラミックスの場
合に低いことが多く,例えば,ガラスは 炭化ケイ素では である。
〔解決すべき課題〕
そこで,アルミナに10重量%以下の窒化ケイ素,更に
は窒化アルミニウムを添加,焼結し,緻密な焼結体を製
造する方法も提案されている(特開昭59−78972)。こ
の方法により得られる焼結体は,アルミナ粒子の一部が
上記添加物と反応してサイアロン系の物質を生成し,こ
れがアルミナ粒子同志を結合した構造となっている。そ
して,この焼結体は複雑な微構造であるため,破壊靭性
に優れている。しかしながら,このものは1000℃以上に
おいては高温強度が低下する。
また,アルミナ粉末と窒化ケイ素を混合し,αアルミ
ナ結晶をβ′サイアロン結晶が囲包した焼結体を得る技
術も提案されている(特開昭62−187174)。しかしなが
らこの焼結体はβ′サイアロン物質中にアルミナ粒子が
存在する形態となっており、破壊靭性が実質的にβ′サ
イアロンと同じ約 と低い欠点がある。
また,窒化ケイ素とアルミナとの反応によりβ′サイ
アロンを生成する場合にはガス発生を伴い,緻密化が阻
害されるため,スピネルやイットリア等の焼結助剤が必
要である。そして,これら焼結助剤は焼結体中にガラス
相として残留するため,得られる焼結体は窒化ケイ素焼
結体と同様に1000℃以上で急激に強度が低下するという
欠点がある。
本発明は,かかる従来技術の課題を解決すべく高温強
度及び破壊靭性に優れたアルミナ−サイアロン複合焼結
体を提供しようとするものである。
〔問題点の解決手段〕
本発明は,β′サイアロン結晶の連続相とαアルミナ
結晶の連続相が共存し,これらが互いに緊密に結合し,
かつ3次元的にからみ合った構造を有することを特徴と
するアルミナ−サイアロン複合焼結体にある。
ここに,本発明にかかる複合焼結体は,下記の検討及
び知見に基づきなされたものである。
即ち,セラミックス焼結体においては,その焼結体中
にガラス相が残留する焼結助剤を添加した焼結体,例え
ば窒化ケイ素焼結体では,その高温強度は1000℃以上で
著しく低下する。ガラス相が残留しない焼結体例えば炭
化ケイ素焼結体では室温強度と同等の高温強度を保持す
る。従って,高温強度の高い焼結体を得るためにはガラ
ス相の無い焼結体にする必要がある。
また,破壊靭性は,ガラスや実質的に粒界相の無い均
質な焼結体,例えばサイアロン焼結体あるいは高純度ア
ルミナ焼結体において低い場合が多く,一方複合材料等
の不均質な微構造を有するセラミックス材料においては
高靭性化が達成されている。
従って,高温強度と破壊靭性がともに高いセラミック
ス材料を得るには,ガラス相が残留しない焼結体であ
り,かつ不均質な微構造を有することが望ましい。この
ような焼結体を種々検討した結果,本発明のアルミナ−
サイアロン複合焼結体を得るに到ったのである。
本発明において,β′サイアロンとは,化学式Si6−x
AlxOxN8−x(但し0<x<4.2)で示される化合物をい
う。
本発明の複合焼結体においては,その結晶相中に占め
るαアルミナの比率が40〜85%,残部β′サイアロン結
晶の比率が15〜60%であることが望ましい。
本発明の複合焼結体は,緻密でかつαアルミナ結晶と
β′サイアロン結晶が分散した不均質な微構造が達成さ
れているため,強度および破壊靭性に優れているのであ
る。そのため,β′サイアロン結晶が連続相を形成する
には結晶相中に占めるβ′サイアロン結晶の比率は15%
以上であることが望ましく,この場合には高温強度がよ
り高い焼結体が得られる。β′サイアロン結晶の比率が
60%を越えると破壊靭性の低下が顕著となるおそれがあ
る。これは,β′サイアロン結晶の比率が過剰になる
と,もはやαアルミナの連続相は形成されず,得られた
焼結体の破壊靭性がβ′サイアロン焼結体と実質的に等
しく, 程度の低い値となるためと考えられる。
本発明においては,必要に応じて焼結体中にガラス相
を残留させない他の化合物を添加することができる。例
えば,更に破壊靭性を向上させるためにSiCウィスカー
を添加しても良い。
なお,前記特開昭62−187174号公報によれば,アルミ
ナの結晶量が10〜55重量%においてアルミナが窒化ケイ
素およびβ′サイアロンで囲包されると述べているが,
これはスピネルやイットリアを加えた窒化ケイ素粉末を
用い,さらにアルミナ粉末の平均粒径を窒化ケイ素粉末
の2倍ないしそれ以上としたことによる。本発明におい
ては,出発原料粉末の割合について,その制限は無く,
αアルミナの比率が40〜85%においてもαアルミナ同志
が結合した焼結体が得られた理由は,スピネルやイット
リア等を含まないことによると考えられる。
ここで,本発明における結晶相の比率とは,焼結体の
粉末X線回折ピークにおいて,αアルミナの結晶格子
(104)からの回折ピーク高さH1とβ′サイアロンの結
晶格子(101)からの回折ピーク高さH2から算出される
もので次式により与えられる。
本発明にかかる上記アルミナ−サイアロン複合焼結体
は,例えば,次に示す方法により製造する。
即ち,αアルミナ粉末とβ′サイアロン粉末とを,上
記範囲となるよう混合し,成形した後,非酸化性雰囲気
中で焼結する。この場合,粉末の粒径はαアルミナは0.
01〜5μm,β′サイアロンは0.01〜5μmを用いること
が好ましい。
また,上記サイアロン粉末の代わりに,高温で反応し
てサイアロンとなるように,窒化ケイ素と窒化アルミニ
ウムとアルミナとを組合せるか,或いは窒化アルミニウ
ムとシリカと窒化ケイ素とを組み合わせて原料となし,
上記のごとく焼結する。上記,成形法としては,プレス
成形,押出成形,鋳込成形,射出成形等がある。焼結に
当たっては,非酸化雰囲気中において,1300〜2000℃に
おいて加熱する。1300℃より低くては緻密化が進まず,
一方2000℃より高くては粒成長が著しく,高強度の焼結
体が得られ難い。上記非酸化雰囲気としては,窒素,ア
ルゴン或いは真空中などがある。焼結法としては,常圧
焼結法,ガス圧焼結法,ホットプレス法,HIP法等を用い
る。
〔作用および効果〕
本発明によれば,β′サイアロン結晶とαアルミナ結
晶がそれぞれ連続相を形成し,かつ互いに緊密に結合し
た構造を有しているので,高温強度が高くまた破壊靭性
にも優れている。
このように,高温強度が高い理由は実質的に非晶質あ
るいはガラスが焼結体中に残留せず,また本来高温まで
強度低下を示さないβ′サイアロン結晶が連続相を形成
した微構造を有することによると思われる。また,破壊
靭性が高い理由は,2種類の異なる結晶が互いに連続相を
形成していることにより,クラックが直進することを妨
げられ,ジグザグに進展するため,多くの破壊エネルギ
ーを必要とすることによると思われる。
なお,本発明にかかる複合焼結体は,上記のごとく高
温強度,破壊靭性に優れているので点火プラグの絶縁
体,高温熱電対の絶縁管及び保護管,各種高温強度部材
に用いることができる。
〔実施例〕
第1実施例 本発明にかかるアルミナ−サイアロン複合焼結体を製
造し,それらについて性能を測定した。
即ち,平均粒径が0.6,0.3及び0.3μmのアルミナ(Al
2O3)粉末,窒化ケイ素(Si3N4)粉末及び窒化アルミニ
ウム(AlN)粉末を,第1表に示す割合で混合し,エタ
ノールを用いて湿式ボールミルにて混合した。乾燥後,
この混合粉末を1550〜1700℃,1時間,20MPaにてホットプ
レスし,アルミナ−サイアロン複合焼結体を製造した。
次いで,これら焼結体について,サイアロンの含有量
と比重を測定した。また,この焼結体から3×4×40mm
の試験片を切り出し,JISR1601に準拠した4点曲げ強度
試験を行った。この強度試験は,1400℃において行っ
た。破壊靭性(KIC)の測定は,室温下で下記の条件に
おいて行った。これら焼結体(No1,2)の測定結果を,
比重及びβ′サイアロン含有量について第2表に,また
曲げ強度と破壊靭性について第1図に示す。
上記の破壊靭性(KIC)は,衝撃力に対する抵抗強さ
の評価法の一つであり,以下の方法で求めた。
即ち,鏡面研磨した試料表面にビッカースダイヤモン
ド圧子を20kg荷重で押し込み,そして,圧痕のコーナー
部分からクラックを発生させた。圧痕の対角線長さ及び
圧痕の中心からクラック先端までの長さを測定した。こ
れらの測定値を「新原のメジアンの式」(J.Mater.Sci.
Lett.,13(1982)〕に代入し,KICを求める。
また,第1表に示すごとく,比較例として本発明以外
の組成及び上記アルミナ粉末のみを上記と同様にしてホ
ットプレスし,得られたアルミナ焼結体についても同様
に測定した。その結果を上記第2表及び第1図に併示し
た(No.C1〜C3)。
上記第1,第2表及び第1図より明らかなごとく,本発
明の焼結体は比較焼結体に比して優れた高温強度及び破
壊靭性を有することが分かる。
即ち,第1図に見られるごとく,β′サイアロンの比
率が15%未満及び約70%以上では1400℃の曲げ強度が50
0Mpa以下となり,実用強度レベルを満足しない。一方破
壊靭性は,アルミナ100%(No.C1)では と低いがβ′サイアロンとの複合化により4Mp 以上に改善される。しかし,β′サイアロンが60%を越
えると破壊靭性が急激に低下して 以下となり好ましくない。
次に,第2aないし第2c図にNo.1にかかる,第3aないし
第3c図にNo.C3にかかる複合焼結体の微構造を,走査型
電子顕微鏡写真により示す。それぞれ,第2a図,第3a図
は研磨面の上記写真のスケッチ,第2b図,第3b図は研磨
面をフッ酸で処理してβ′サイアロンを溶出させαアル
ミナのみが残留した表面の上記写真,第2c図,第3c図は
研磨面を真空中黒鉛容器に入れて1400℃で処理しαアル
ミナを分解蒸発させてβ′サイアロンのみが残留した表
面の上記写真を示す。
上記写真の比較から分かるように,本発明の焼結体N
o.1はαアルミナとβ′サイアロンがそれぞれ連続相を
形成しているのに対し,β′サイアロンの多い比較例N
o.C3ではアルミナの連続相が形成されていない。この微
構造の相違が顕著に機械的性質に現れ,No.C3では破壊靭
性がβ′サイアロン単相の値に近い と低い値になったものと解釈される。
第2実施例 第1実施例のNo.2と同様の原料粉末を用い,プレス成
形した後,窒素ガス10気圧中,1900℃,4時間の焼結を行
った。得られた焼結体(試料No.3)について,第1実施
例と同様の強度試験を,第3表に示す各種温度下で行っ
た。また,この焼結体を第1実施例と同様にしてエッチ
ングし,走査型顕微鏡で観察したところ,α−アルミナ
及びβ′−サイアロンの結晶が共に連絡した微構造であ
った。
また,比較例(試料No.C4)として,市販の高純度ア
ルミナ焼結体についても同様の強度試験を行った。その
結果を,第3表に併示した。
第3表より知られるごとく,本発明の焼結体No.3は比
較例のアルミナ焼結体No.C4に比して,室温強度は低い
が,1000℃以上の高温強度については高い値を示してい
ることが分かる。また,本発明の焼結体は,室温よりも
1000℃以上の方が高い強度を有し,しかも高温ほど強度
が高い。
これに比して,アルミナ焼結体No.C4は,高温になる
に従って強度が低下している。
【図面の簡単な説明】
図は,本発明の実施例を示し,第1図はβ′サイアロン
結晶の比率と高温曲げ強度又は破壊靭性との関係を示す
線図,第2a図〜第2c図は試料No.1の,第3a図〜第3c図は
試料No.C3の結晶形態を示す走査型電子顕微鏡写真の観
察結果で,第2a図及び第3a図はその研磨面の観察スケッ
チ,第2b図,第2c図,第3b図,第3c図はそのエッチング
後の上記写真である。

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】β′サイアロン結晶の連続相とαアルミナ
    結晶の連続相が共存し,これらが互いに緊密に結合し,
    かつ3次元的にからみ合った構造を有することを特徴と
    するアルミナ−サイアロン複合焼結体。
  2. 【請求項2】第1請求項に記載の複合焼結体において,
    αアルミナとβ′サイアロンの結晶相中に占めるαアル
    ミナ結晶は40〜85%,β′サイアロン結晶は15〜60%で
    あることを特徴とするアルミナ−サイアロン複合焼結
    体。
JP63023562A 1988-02-02 1988-02-02 アルミナ−サイアロン複合焼結体 Expired - Lifetime JP2581128B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP63023562A JP2581128B2 (ja) 1988-02-02 1988-02-02 アルミナ−サイアロン複合焼結体

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP63023562A JP2581128B2 (ja) 1988-02-02 1988-02-02 アルミナ−サイアロン複合焼結体

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH01197357A JPH01197357A (ja) 1989-08-09
JP2581128B2 true JP2581128B2 (ja) 1997-02-12

Family

ID=12113961

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP63023562A Expired - Lifetime JP2581128B2 (ja) 1988-02-02 1988-02-02 アルミナ−サイアロン複合焼結体

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP2581128B2 (ja)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US11486550B2 (en) 2019-05-22 2022-11-01 Nichia Corporation Method for producing wavelength conversion sintered body

Also Published As

Publication number Publication date
JPH01197357A (ja) 1989-08-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP3501317B2 (ja) 高熱伝導率窒化ケイ素質焼結体および窒化ケイ素質焼結体製絶縁基板
TW397807B (en) Aluminium nitride sintered body
Lukianova et al. The effect of Al2O3-MgO additives on the microstructure of spark plasma sintered silicon nitride
JP3607939B2 (ja) 炭化ケイ素−窒化ホウ素複合材料の反応合成
JPH03218967A (ja) 高強度アルミナ―ジルコニア系セラミックス焼結体
JP2581128B2 (ja) アルミナ−サイアロン複合焼結体
JP2573230B2 (ja) 窒化ケイ素系セラミックス
SE459494B (sv) Saett vid framstaellning av keramiska kompositer innehaallande kiseloxynitrid och zirkoniumoxid
JP2736386B2 (ja) 窒化珪素質焼結体
JP3810183B2 (ja) 窒化珪素質焼結体
JPH0244784B2 (ja)
JP2645894B2 (ja) ジルコニア系セラミックスの製造方法
JP3121996B2 (ja) アルミナ質焼結体
JPS62265182A (ja) 高強度アルミナ−ジルコニア−炭化珪素複合焼結体およびその製造方法
JPH0632658A (ja) 窒化ケイ素系焼結体
JPH078746B2 (ja) 窒化ケイ素質セラミツクス及びその製造方法
JP4070254B2 (ja) 窒化珪素と炭化珪素の複合焼結体及びその製造方法
JP3124867B2 (ja) 窒化珪素質焼結体及びその製造方法
JPH07165462A (ja) アルミナ−βサイアロン−YAG複合材
JP2944787B2 (ja) SiC系酸化物焼結体およびその製造方法
JP2003020281A (ja) 非酸化物系窒化ホウ素複合材料の反応合成
JPH02233560A (ja) 高強度サイアロン基焼結体
JPS63307168A (ja) 窒化アルミニウム質焼結体
JPH07101777A (ja) 窒化ケイ素質焼結体およびその製造方法
JPH0585823A (ja) 炭化ケイ素−窒化ケイ素−混合酸化物系焼結体およびその製造方法