JP2020157262A - 排ガス浄化用触媒 - Google Patents
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Abstract
Description
なお、白金族触媒(Platinum Group Metals:PGM)は、酸化雰囲気に晒されると容易に酸素と結合し、触媒活性を失う。これを「酸素被毒」といい、例えばPd、Pt、およびRhは、酸化物(PdO、PtO、およびRhO)となって安定化される。被毒したPd、Pt、およびRhは、雰囲気が再び平衡ないしは還元雰囲気に戻る等して還元されることで、その活性が回復する。そのため、三元触媒は、主として、理論空燃比であるストイキ状態で燃焼する方式の内燃機関2の排ガスに対する浄化に用いられる。
PGMを単体で含む触媒層を備える触媒体を用いてメタン(CH4)の浄化を行うことで、各貴金属触媒を含む触媒層ごとのメタン浄化性能を確認した。
まず基材として、図2に示すような、オープンフロー(ストレートハニカム)タイプのコージェライト製基材(外径120mm、全長115mm、嵩体積1.3L、セル数600cpsi(セル/in2))を用意した。
用意した各触媒体について、触媒評価装置を用い、天然ガス(CNG)車両の模擬排ガスにおけるメタン浄化率を調べた。この触媒評価装置は、マスフローコントローラ、加熱炉、O2センサー、エンジン排ガス分析計を備え、エンジン排ガスを模擬的に発生させるとともに、触媒体への流入ガスおよび触媒体からの流出ガスの成分を分析することができる。具体的には、以下の表1に示すガス成分を所定の割合で触媒評価装置にて混合し、CNG車両の排ガスを模擬的に発生させた。模擬排ガスは、表1に示すように酸素濃度を変化させることで、還元ガス成分に対する酸化ガス成分の割合(λ)をリッチ(0.9)からリーン(1.1)まで変化させた。なお、還元ガス成分に対する酸化ガス成分の割合は、λ=1がストイキであり、酸化ガスが還元ガスに対して等量であることを示す。そして上記ガスを500℃で触媒体に供給し、触媒体のメタン浄化率を測定した。メタン浄化率は、触媒体に流入する模擬排ガスのメタン濃度P1と、触媒体から流出する模擬排ガスのメタン濃度P2とを測定し、これらから次式:メタン浄化率(%)=[(P1−P2)/P1]×100;により算出した。その結果を図4(a)、(b)に示した。
触媒層としてのPd層、Pt層、Rh層の、触媒金属の使用量は同一としたまま、配置を異ならせた触媒体を用いてメタン(CH4)の浄化を行うことで、各触媒層の配置によるメタン浄化性能の違いを確認した。
まず基材として、参考例と同じ、オープンフロー(ストレートハニカム)タイプのコージェライト製基材(外径120mm、全長115mm、嵩体積1.3L、セル数600cpsi(セル/in2))を用意した。
すなわち、基材のフロント側の端面から半分の長さ(1/2×Lw)までPdスラリーを供給したのち、所定の風速で吸引し、100℃で乾燥させたのち500℃で焼成することで、一層目のPd層を形成した。次いで、基材のリア側から半分の長さ(1/2×Lw)までPtスラリーを供給したのち、所定の風速で吸引し、100℃で乾燥させたのち500℃で焼成することで、一層目のPtコート層を形成した。そして、基材のフロント側から80%の長さ(0.8×Lw)までRhスラリーを供給したのち、所定の風速で吸引し、100℃で乾燥させたのち500℃で焼成することで、二層目のRhコート層を形成した。これにより、例1−1の触媒体を得た。一層目のPd層とPt層とにおける基材の単位体積あたりの触媒の濃度は3g/Lとした。二層目のRhコート層について、基材の長さ方向でRh層が形成された部分の基材の単位体積あたりの触媒の濃度は0.15g/Lとした。表2において、「Rh*」と表記してある位置には、Rh層が30%/50%しか形成されていないことを意味している。以下、特筆しない限り、吸引法による触媒層の形成条件は、本例と同様とした。
一層目で基材のフロント側に供給するスラリーをPtスラリーに、リア側に供給するスラリーをPdスラリーに変え、その他は例1−1と同様にして、例1−2の触媒体を得た。
(例1−3)
一層目で基材のフロント側に供給するスラリーとリア側に供給するスラリーの両方をPdスラリーとし、その他は例1−1と同様にして、例1−3の触媒体を得た。
(例1−4)
一層目で基材のフロント側に供給するスラリーとリア側に供給するスラリーの両方をPtスラリーとし、その他は例1−1と同様にして、例1−4の触媒体を得た。
用意したPdスラリーとPtスラリーとを等量ずつ混合し、Pd・Pt混合スラリーを用意した。そして、一層目で基材のフロント側に供給するスラリーとリア側に供給するスラリーの両方をPd・Pt混合スラリーとし、その他は例1−1と同様にして、例1−5の触媒体を得た。
基材のフロント側の端面から80%の長さ(0.8×Lw)までRhスラリーを供給し、乾燥・焼成することにより、一層目のRh層を形成した。次いで、基材のフロント側から半分の長さ(1/2×Lw)までPdスラリーを供給し、乾燥・焼成することにより、二層目のPd層を形成した。そして、基材のリア側から半分の長さ(1/2×Lw)までPtスラリーを供給し、乾燥・焼成することにより、二層目のPt層を形成した。これにより、例1−6の触媒体を得た。この触媒体において、一層目のRh層は全長に亘って二層目のPd層とPt層とに積層されている。また、理解を容易にするため図5には反映させていないが、二層目のPt層は、リア側から20%の長さに相当する部分が一層目にRh層と並んで配置されている。
基材のフロント側から50%の長さ(1/2×Lw)までPdスラリーを供給し、乾燥・焼成することにより、一層目のRd層を形成した。次いで、基材のフロント側から80%の長さ(0.8×Lw)までRhスラリーを供給し、乾燥・焼成することにより、Rh層を形成した。さらに、基材のリア側から半分の長さ(1/2×Lw)までPtスラリーを供給し、乾燥・焼成することにより、Ptコート層を形成した。これにより、例1−7の触媒体を得た。この触媒体において、Rh層は全長に亘ってPd層とPt層とに積層されている。また、理解を容易にするため図5には反映させていないが、Rh層は、リア側から30%の長さに相当する部分が一層目にPd層と並んで配置されている。すなわち、表2の二層目フロント側の「Rh」と一層目リア側の「Rh * 」とは同一層であって連続している。またPt層は、表2において「Pt*」と表記しているが、フロント側の約30%の長さに相当する部分が二層目のRh層に、リア側の約20%の長さに相当する部分が一層目にRh層と並んで配置されている。
用意した各例の触媒体について、天然ガス(CNG)車両でメタンガスの浄化性能を評価した。具体的には、理論空燃比で燃焼する方式の筒内直接噴射天然ガスエンジン搭載車(ストイキCNG直噴車、1.5L)の排気経路に各例の触媒体をそれぞれ設置した。そして、この車両を、WLTC(Worldwide harmonized Light duty Test Cycle)で走行させたときの、メタンおよびNOxの排出量(mg/km)を測定した。メタンおよびNOxの排出量は、触媒体から排出された排ガス中のメタン濃度およびNOx濃度の測定結果から、次式に基づき算出した。その結果を、下記の表3と、図6および図7とに示した。
NOx排出量(mg/km)=排ガス中のNOx濃度(mg/L)×排ガス量(L)÷走行距離(km)
触媒層としてのPd層、Pt層、Rh層の配置と、触媒金属の総使用量については一定にし、Pd層とPt層に含まれる触媒金属量(濃度)を変更した触媒体を用いてメタン(CH4)の浄化を行うことで、メタン浄化性能の違いを確認した。基材は、試験例1と同じ、オープンフロー(ストレートハニカム)タイプのコージェライト製基材(外径120mm、全長115mm、嵩体積1.3L、セル数600cpsi(セル/in2))を用意した。
すなわち、基材のフロント側の端面から半分の長さ(1/2×Lw)までPdスラリーを供給したのち、所定の風速で吸引し、100℃で乾燥させたのち500℃で焼成することで、一層目のPd層を形成した。次いで、基材のリア側から半分の長さ(1/2×Lw)までPtスラリーを供給したのち、所定の風速で吸引し、100℃で乾燥させたのち500℃で焼成することで、一層目のPtコート層を形成した。そして、基材のリア側から80%の長さ(0.8×Lw)までRhスラリーを供給したのち、所定の風速で吸引し、100℃で乾燥させたのち500℃で焼成することで、二層目のRhコート層を形成した。これを各例のPdスラリー、Ptスラリー、およびRhスラリーを用いて行うことで、例2−1〜2−6の触媒体を得た。
用意した各例の触媒体について、試験例1と同様に、天然ガス(CNG)車両でメタンガスの浄化性能を評価した。具体的には、理論空燃比で燃焼する方式の筒内直接噴射天然ガスエンジン搭載車(ストイキCNG直噴車、1.5L)の排気経路に各例の触媒体をそれぞれ設置した。そして、この車両を、WLTC(Worldwide harmonized Light duty Test Cycle)で走行させたときの、メタンの排出量(mg/km)を測定した。その結果を、下記の表4と、図9とに示した。
触媒層としてのPd層、Pt層、Rh層の配置と、触媒金属の濃度とについては一定にし、Pd層とPt層の基材長さ方向のコート長を変化させた触媒体を用いてメタン(CH4)の浄化を行うことで、メタン浄化性能の違いを確認した。基材は、試験例1と同じ、オープンフロー(ストレートハニカム)タイプのコージェライト製基材(外径120mm、全長115mm、嵩体積1.3L、セル数600cpsi(セル/in2))を用意した。また、触媒層としてのPd層、Pt層、Rh層を形成するためのPdスラリー、Ptスラリー、およびRhスラリーは、試験例1と同様に調製した。
用意した各例の触媒体について、試験例1と同様に、天然ガス(CNG)車両でメタンガスの浄化性能を評価した。具体的には、理論空燃比で燃焼する方式の筒内直接噴射天然ガスエンジン搭載車(ストイキCNG直噴車、1.5L)の排気経路に各例の触媒体をそれぞれ設置した。そして、この車両を、WLTC(Worldwide harmonized Light duty Test Cycle)で走行させたときの、メタンの排出量(mg/km)を測定した。その結果を、下記の表5と、図10および図11とに示した。
2 内燃機関
5 触媒体
10 基材
12 セル
14 隔壁
20 触媒層
21 パラジウム(Pd)層
22 プラチナ(Pt)層
23 ロジウム(Rh)層
Claims (7)
- 内燃機関の排気経路に配置され、該内燃機関から排出される排ガスを浄化する排ガス浄化用触媒であって、
排ガスが流通するセルを区画する基材と、
前記基材の表面に設けられた触媒層と、
を備え、
前記触媒層は、
前記セルの排ガスが流入される側の端部である第1端部から排ガスが流出される側の端部である第2端部に向けて延設され、パラジウムを含むパラジウム層と、
前記第2端部から前記第1端部に向けて延設され、プラチナを含むプラチナ層と、
前記パラジウム層と前記プラチナ層の両方に積層され、ロジウムを含むロジウム層と、
を含む、排ガス浄化用触媒。 - 前記パラジウム層は、前記基材の前記第1端部から前記第2端部までを100%としたとき、80%以下の領域に備えられている、請求項1に記載の排ガス浄化用触媒。
- 前記ロジウム層は、前記基材の前記第1端部から前記第2端部までを100%としたとき、前記第1端部から60%以上100%以下の領域に備えられている、請求項1または2に記載の排ガス浄化用触媒。
- 前記プラチナ層は、前記基材の前記第1端部から前記第2端部までを100%としたとき、前記第2端部から30%以上80%以下の領域に備えられている、請求項1〜3のいずれか1項に記載の排ガス浄化用触媒。
- 前記基材の前記第1端部から前記第2端部に向かう長さ方向に沿って前記パラジウム層が備えられている部分の前記基材について、単位体積あたりに含まれる前記パラジウムのモル量Aと、前記長さ方向に沿って前記プラチナ層が備えられている部分の前記基材について、単位体積あたりに含まれる前記プラチナのモル量Bとの比A/Bは、1.2以上2.8以下である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の排ガス浄化用触媒。
- 前記ロジウム層は、前記パラジウム層と前記プラチナ層との上面の一部または全部を覆うように備えられている、請求項1〜5のいずれか1項に記載の排ガス浄化用触媒。
- 天然ガスを燃料とする内燃機関から排出される排ガスを浄化するために用いられる、請求項1〜6のいずれか1項に記載の排ガス浄化用触媒。
Priority Applications (6)
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