JP2020031061A - 再充電可能なアルミニウムバッテリ - Google Patents
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Abstract
Description
発明の分野
本開示は、アルミニウムイオンを含む電荷担体を使用する再充電可能なバッテリ、詳細には、ヒトの健康障害および環境被害が最小限に抑えられるように有毒成分を低減させた、バッテリに関する。
風およびソーラーなどの再生可能エネルギー源からの発電に対する関心の増大により、実現可能なバッテリ貯蔵システムをつき止めることがますます重要になってきた。例えば鉛酸バッテリは、それらの低コスト(約$100〜$150/kWh)により、グリッド貯蔵に最も広く使用されるバッテリ技術である。しかし鉛酸バッテリは、比較的低い質量エネルギー密度(30〜50Wh/kg)と、放電の深さが低い(50〜75%)ことに基づき充放電サイクルが500から1000回の間にある不十分なサイクル寿命とを有する。さらに鉛酸バッテリには、硫酸および有毒鉛成分の存在に起因する、取扱いおよび処分に関連した著しい安全性の問題がある。鉛酸バッテリの安全ではない取扱いおよび処分に曝された作業者および子供の間で、鉛中毒および酸関連傷害が増大したとの報告は、再生可能エネルギー源から発生した電気の貯蔵としての、鉛酸バッテリの大規模な実装に対して強い懸念を引き起こしている。
下記の非限定的な実施例は、本明細書に記述される様々な実施形態をさらに例示する。
アルミニウムアノードのアルカリ金属水酸化物処理
バッテリグレードの、元のままの状態のアルミ箔を処理して、親水性を増大させかつアノードの湿潤性を改善した。理論に拘泥するものではないが、疎水性アルミニウムアノードは、アルミニウム金属と水性電解質との間の界面の高い界面抵抗に起因して、効率的なイオン輸送を妨げ、性能の著しい降下をもたらすと考えられる。アルミニウム金属の表面の親水性は、水酸化リチウム水溶液での処理によって増大した。リチウムは、アルミニウムに対して強力な親和性を有し、ある範囲のリチウム−アルミニウムをベースにした合金を形成することが公知であり、このことは、灰色がかった白色のテクスチャをアルミニウム表面に形成することによって特徴付けられるものである。得られたアルミニウムアノードは、未処理の元のままの状態のアルミニウムよりも親水性が著しいことがわかる。水酸化ナトリウムおよび水酸化カリウムなどのその他のアルカリ金属水酸化物の水溶液も、この処理で使用するのに適切である。
アルミニウムアノードvs.酸処理されたリチウムマンガン酸化物カソードバッテリ、およびアルミニウムアノードvs.黒鉛−黒鉛酸化物カソードバッテリ
バッテリを、アルミニウムアノード、酸処理したリチウムマンガン酸化物カソード、および電解質としての硝酸アルミニウムの水溶液を使用して組み立てた。研究を、図2に示される標準の2032コイン型セル形状因子を使用して実行した。図2は、コイン型セルの様式にある試験バッテリ100の分解組立て概略図であり、正極ケース110、ばね120、第1のスペーサ130、カソード140、セパレータ150、アノード160、第2のスペーサ170、および負極ケース180を示している。試験バッテリ100の組立て前に、一定量の電解質をセパレータ150とアノード160との間、ならびにセパレータ150とカソード140との間に置く。好ましくは、第1のスペーサ130、カソード140、セパレータ150、アノード160、および第2のスペーサ170を、電解質中に浸漬し、平衡にし、その後、試験バッテリを組み立てる。
である。
電解質添加剤
一部の実施例では、電解質、0.5M Al(NO3)3を、10〜50体積%の2M LiOHと混合して、複合電解質を得た。理論に拘泥するものではないが、アルミニウムイオンを含む電解質へのLiOHの添加は、電解質中のOH−1の濃度を増大させ、したがって望ましくない副反応を通した輸送中の活性イオンの損失を防ぐと考えられる。水中のアルミニウムの反応性により、カソード側での反応の前にAl(OH)4 1−イオンの酸化を観察することは、一般的ではない。
セパレータ
本明細書に開示されるアルミニウムイオン化学では、大きいAl(OH)4 1−イオンを輸送する。したがってセパレータの孔径は、イオン輸送動態を支配することができる。リチウムイオンバッテリなどの標準のバッテリは、比較的より小さいリチウムイオンを流すのに十分な、孔径が0.1μm未満のポリプロピレンセパレータを一般に使用する。しかし、イオンのサイズが増大するにつれ、Al(OH)4 1−の場合のように、小さい孔径がイオンの効率的な流れを妨げ、その結果、増大した内部セル抵抗と低下した充電速度および放電速度とをもたらす。したがって、セパレータ表面での電荷の蓄積および抵抗の上昇を低減させる試みでは、より大きい細孔直径を持つセパレータを有するバッテリについて研究した。
固体ポリマー電解質
液体水性電解質の代替例として、1つまたは複数の水酸化物供給源と共にまたはなしで、少なくとも1種のアルミニウム塩を取り込んだ固体ポリマー電解質(SPE)を、ある特定の実施形態で使用することができる。SPEの使用によってより高い動作電圧が可能になるだけではなく、広範な動作条件(温度、湿度、機械的応力など)にわたって安定した反応力学が可能になる。アルミニウム塩は、電解質を通したアルミニウムイオンの効率的な流れを確実にするが、添加された水酸化物は、イオンの輸送中にOH−を提供してAl(OH)4 1−イオンの形成を可能にする。アルミニウム塩は、Al(NO3)3、Al2(SO4)3、およびAlCl3と、これらの組合せおよび変形例を含むがこれらに限定するものではない。水酸化物は、Al(OH)3、LiOH、NaOH、KOH、Ca(OH)3、Mg(OH)2、およびNH4OHと、これらの混合物を含むがこれらに限定するものではない。一般に、ポリマーは、ポリテトラフルオロエチレン、アセトニトリルブタジエンスチレン、スチレンブタジエンゴム、エチルビニルアセテート、ポリ(フッ化ビニリデン−co−ヘキサフルオロプロピレン)、ポリメタクリル酸メチル、およびこれらの混合物からなる群から選択される。
充放電サイクル
開示されたアルミニウムイオンバッテリを充放電するのに有用なシステムの実施形態を、図10に示す。標準的な定電流(一定の電流)充電サイクルに加え、定電位、または定電位および定電流充電サイクルの組合せは、特により速い反応動態(速度能力)に関する性能に影響を及ぼすことが示された。定電位充電に関する電圧の範囲は、1.5Vから2Vの間に在ることが明らかにされ、一方、最適値は約1.8Vであることが明らかにされた。2Vよりも大きい電圧では、電流の急速な上昇によって確認される有意な電気分解が観察された。
特定の実施形態では、例えば以下の項目が提供される。
(項目1)
アルミニウム、アルミニウム合金、またはアルミニウム化合物を含むアノードと、
カソードと、
前記アノードと前記カソードとの直接接触を防止する電気絶縁材料を含む多孔質セパレータと、
アルミニウム塩の溶液を含む電解質と
を含み、電解質が前記アノードおよび前記カソードと電気接触している
バッテリ。
(項目2)
前記アルミニウム合金が、アルミニウムと、マンガン、マグネシウム、リチウム、ジルコニア、鉄、コバルト、タングステン、バナジウム、ニッケル、銅、ケイ素、クロム、チタン、スズ、および亜鉛からなる群から選択される少なくとも1種の元素とを含む、項目1に記載のバッテリ。
(項目3)
前記アノードが、前記電解質と接触している前記アノードの表面の親水性を増大させるのに有効な処理を受けたアルミニウムである、項目1に記載のバッテリ。
(項目4)
前記処理が、前記アルミニウムの表面を、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、およびこれらの混合物からなる群から選択されるアルカリ金属水酸化物の水溶液と接触させることを含む、項目3に記載のバッテリ。
(項目5)
前記アルミニウム化合物が、アルミニウム遷移金属酸化物(AlxMyOz、式中、Mは、鉄、バナジウム、チタン、モリブデン、銅、ニッケル、亜鉛、タングステン、マンガン、クロム、コバルト、およびこれらの混合物からなる群から選択される遷移金属であり、x、y、およびzは端数を含む0から8の範囲である);アルミニウム遷移金属硫化物(AlxMySz、式中、Mは、鉄、バナジウム、チタン、モリブデン、銅、ニッケル、亜鉛、タングステン、マンガン、クロム、コバルト、およびこれらの混合物からなる群から選択される遷移金属であり、x、y、およびzは端数を含む0から8の範囲である);アルミニウムリチウムコバルト酸化物(AlLi3CoO2);水素化アルミニウムリチウム(LiAlH4);水素化アルミニウムナトリウム(NaAlH4);フッ化アルミニウムカリウム(KAlF4);およびこれらの混合物からなる群から選択される、項目1に記載のバッテリ。
(項目6)
前記アルミニウム塩が、硝酸アルミニウム、硫酸アルミニウム、リン酸アルミニウム、臭化アルミニウム六水和物、フッ化アルミニウム、フッ化アルミニウム三水和物、ヨウ化アルミニウム六水和物、過塩素酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、およびこれらの組合せからなる群から選択される、項目1に記載のバッテリ。
(項目7)
前記電解質が、前記アルミニウム塩の水溶液である、項目6に記載のバッテリ。
(項目8)
前記電解質が、硝酸アルミニウムの水溶液である、項目6に記載のバッテリ。
(項目9)
前記電解質が、硝酸アルミニウムの0.05〜5M水溶液である、項目6に記載のバッテリ。
(項目10)
前記電解質が、水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化アンモニウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、およびこれらの混合物からなる群から選択されるアルカリ金属水酸化物をさらに含む、項目1に記載のバッテリ。
(項目11)
前記電解質が、約1:1から約1:10のモル比で硝酸アルミニウムおよび水酸化リチウムの水溶液を含む、項目10に記載のバッテリ。
(項目12)
前記電解質が、ポリテトラフルオロエチレン、アセトニトリルブタジエンスチレン、スチレンブタジエンゴム、酢酸ビニルエチル、ポリ(フッ化ビニリデン−co−ヘキサフルオロプロピレン)、ポリメタクリル酸メチル、およびこれらの混合物からなる群から選択されるポリマーをさらに含む、項目1に記載のバッテリ。
(項目13)
前記電解質が、塩化アルミニウム、臭化アルミニウム、ヨウ化アルミニウム、およびこれらの混合物からなる群から選択されるハロゲン化アルミニウムと、塩化1−エチルメチルイミダゾリウム、臭化1−エチルメチルイミダゾリウム、ヨウ化1−エチルメチルイミダゾリウム、およびこれらの混合物からなる群から選択されるハロゲン化1−エチルメチルイミダゾリウムとをさらに含む、項目1に記載のバッテリ。
(項目14)
前記ハロゲン化アルミニウムおよび前記ハロゲン化1−エチルメチルイミダゾリウムが、1:1から5:1(重量:重量)の比で存在する、項目13に記載のバッテリ。
(項目15)
前記電解質が、水、エタノール、N−メチルピロリドン、ジメチルスルホキシド、およびこれらの混合物からなる群から選択される溶媒を含む、項目1に記載のバッテリ。
(項目16)
前記カソードが、リチウムマンガン酸化物、酸処理されたリチウムマンガン酸化物、リチウム金属マンガン酸化物(ここで、前記金属は、ニッケル、コバルト、アルミニウム、クロム、およびこれらの組合せからなる群から選択される)、酸処理されたリチウム金属マンガン酸化物、黒鉛金属複合体(ここで、前記金属は、ニッケル、鉄、銅、コバルト、クロム、アルミニウム、およびこれらの混合物からなる群から選択される電導性金属である)、黒鉛−黒鉛酸化物、二酸化マンガン、およびグラフェンからなる群から選択される材料を含む、項目1に記載のバッテリ。
(項目17)
リチウムを含む前記カソードが、酸処理に供される、項目16に記載のバッテリ。
(項目18)
前記多孔質セパレータが、ポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリ塩化ビニル、セラミック、ポリエステル、ゴム、ポリオレフィン、ガラスマット、ポリプロピレン、混合セルロースエステル、ナイロン、ガラスマイクロファイバー、ならびにこれらの混合物および組合せからなる群から選択される材料を含む、項目1に記載のバッテリ。
(項目19)
前記アノードがアルミニウム金属を含み、前記カソードが黒鉛−黒鉛酸化物を含み、前記電解質が硝酸アルミニウムを含む水溶液である、項目1に記載のバッテリ。
(項目20)
前記アノードがアルミニウム金属を含み、前記カソードが酸処理されたリチウムマンガン酸化物を含み、前記電解質が硝酸アルミニウムを含む水溶液である、項目1に記載のバッテリ。
(項目21)
前記アノードがアルミニウム金属を含み、前記カソードがリチウムマンガン酸化物を含み、前記アルミニウム塩が硝酸アルミニウムを含み、前記多孔質セパレータが、ポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリ塩化ビニル、セラミック、ポリエステル、ゴム、ポリオレフィン、ガラスマット、ポリプロピレン、混合セルロースエステル、ナイロン、ガラスマイクロファイバー、ならびにこれらの混合物および組合せからなる群から選択される材料を含む、項目1に記載のバッテリ。
(項目22)
前記多孔質セパレータの平均孔径が、約0.067μmから約1.2μmである、項目1に記載のバッテリ。
(項目23)
アルミニウム、
アルミニウムと、マンガン、マグネシウム、リチウム、ジルコニア、鉄、コバルト、タングステン、バナジウム、ニッケル、銅、ケイ素、クロム、チタン、スズ、および亜鉛からなる群から選択される少なくとも1種の元素とを含むアルミニウム合金、
アルミニウム遷移金属酸化物(AlxMyOz、式中、Mは、鉄、バナジウム、チタン、モリブデン、銅、ニッケル、亜鉛、タングステン、マンガン、クロム、コバルト、およびこれらの混合物からなる群から選択される遷移金属であり、x、y、およびzは端数を含む0から8の範囲である)、
アルミニウム遷移金属硫化物(AlxMySz、式中、Mは、鉄、バナジウム、チタン、モリブデン、銅、ニッケル、亜鉛、タングステン、マンガン、クロム、コバルト、およびこれらの混合物からなる群から選択される遷移金属であり、x、y、およびzは端数を含む0から8の範囲である)、
アルミニウムリチウムコバルト酸化物(AlLi3CoO2)、
水素化アルミニウムリチウム(LiAlH4)、
水素化アルミニウムナトリウム(NaAlH4)、
フッ化アルミニウムカリウム(KAlF4)、またはこれらの混合物からなる群から選択されるアルミニウム化合物
を含むアノードと、
リチウムマンガン酸化物、酸処理されたリチウムマンガン酸化物、リチウム金属マンガン酸化物(ここで、前記金属は、ニッケル、コバルト、アルミニウム、クロム、およびこれらの組合せからなる群から選択される)、酸処理されたリチウム金属マンガン酸化物、黒鉛金属複合体(ここで、前記金属は、ニッケル、鉄、銅、コバルト、クロム、アルミニウム、およびこれらの混合物からなる群から選択される電導性金属である)、黒鉛−黒鉛酸化物、二酸化マンガン、およびグラフェンからなる群から選択される材料
を含むカソードと、
硝酸アルミニウム、硫酸アルミニウム、リン酸アルミニウム、臭化アルミニウム六水和物、フッ化アルミニウム、フッ化アルミニウム三水和物、ヨウ化アルミニウム六水和物、過塩素酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、およびこれらの組合せからなる群から選択されるアルミニウム塩の水溶液を含む電解質と
を含む、項目1に記載のバッテリ。
(項目24)
前記アノードと前記カソードとの直接接触を防止する電気絶縁材料を含む多孔質セパレータであって、ポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリ塩化ビニル、セラミック、ポリエステル、ゴム、ポリオレフィン、ガラスマット、ポリプロピレン、混合セルロースエステル、ナイロン、ガラスマイクロファイバー、ならびにこれらの混合物および組合せからなる群から選択される材料を含む多孔質セパレータをさらに含む、項目23に記載のバッテリ。
(項目25)
前記バッテリが制御器に作動可能に接続され、前記制御器が、電力源におよび負荷に作動可能に接続されるよう適合されている、項目1から24のいずれか一項に記載のバッテリを含むシステム。
(項目26)
前記制御器が、前記電力源により前記バッテリの充電を制御するのに有効である、項目25に記載のシステム。
(項目27)
前記制御器が、前記負荷により前記バッテリの放電を制御するのに有効である、項目25に記載のシステム。
(項目28)
前記制御器が、高および低電流密度の定電流ステップの組合せである放電パターンを提供するよう適合されている、項目25に記載のシステム。
(項目29)
前記電力源がソーラーパネルまたは風力発電機である、項目25に記載のシステム。
(項目30)
前記負荷が、局所電気負荷または配電網である、項目25に記載のシステム。
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