JP2016028117A - 吸水性樹脂の製造方法、吸水性樹脂、吸水剤、吸収性物品 - Google Patents
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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-
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Abstract
【解決手段】本発明に係る吸水性樹脂の製造方法では、水溶性エチレン性不飽和単量体を炭化水素分散媒中で、少なくともアゾ系化合物、過酸化物、及び内部架橋剤の存在下で2段以上の逆相懸濁重合を行うに際し、1段目の重合時における内部架橋剤の使用量を、1段目の重合時に使用する水溶性エチレン性不飽和単量体1モル当たり0.015〜0.150ミリモルの範囲で調整して重合を行うことによって、得られる一次粒子が凝集して形成された二次粒子のBET比表面積を制御する。
【選択図】なし
Description
本発明に係る吸収性樹脂の製造方法について説明する。
[水溶性エチレン性不飽和単量体]
水溶性エチレン性不飽和単量体としては、例えば、(メタ)アクリル酸(本明細書においては、「アクリ」及び「メタクリ」を合わせて「(メタ)アクリ」と表記する。以下同様)及びその塩;2−(メタ)アクリルアミド−2−メチルプロパンスルホン酸及びその塩;(メタ)アクリルアミド、N,N−ジメチル(メタ)アクリルアミド、2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート、N−メチロール(メタ)アクリルアミド、ポリエチレングリコールモノ(メタ)アクリレート等の非イオン性単量体;N,N−ジエチルアミノエチル(メタ)アクリレート、N,N−ジエチルアミノプロピル(メタ)アクリレート、ジエチルアミノプロピル(メタ)アクリルアミド等のアミノ基含有不飽和単量体及びその4級化物等が挙げられる。これらの水溶性エチレン性不飽和単量体の中でも、工業的に入手が容易であること等の観点から、(メタ)アクリル酸又はその塩、(メタ)アクリルアミド、N,N−ジメチルアクリルアミドが好ましく、(メタ)アクリル酸及びその塩がより好ましい。なお、これらの水溶性エチレン性不飽和単量体は、単独で用いてもよく、2種類以上を組み合わせて用いてもよい。
炭化水素分散媒としては、例えば、n−ヘキサン、n−ヘプタン、2−メチルヘキサン、3−メチルヘキサン、2,3−ジメチルペンタン、3−エチルペンタン、n−オクタン等の炭素数6〜8の脂肪族炭化水素;シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、シクロペンタン、メチルシクロペンタン、trans−1,2−ジメチルシクロペンタン、cis−1,3−ジメチルシクロペンタン、trans−1,3−ジメチルシクロペンタン等の脂環族炭化水素;ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素等が挙げられる。これらの炭化水素分散媒の中でも、特に、工業的に入手が容易であり、品質が安定しており且つ安価である点で、n−ヘキサン、n−ヘプタン、シクロヘキサンが好適に用いられる。これらの炭化水素分散媒は、単独で用いてもよく、2種類以上を組み合わせて用いてもよい。なお、炭化水素分散媒の混合物の例としては、エクソールヘプタン(エクソンモービル社製:ヘプタン及びその異性体の炭化水素75〜85質量%含有)等の市販品を用いても好適な結果を得ることができる。
(界面活性剤)
逆相懸濁重合では、水溶性エチレン性不飽和単量体の炭化水素分散媒中での分散安定性を向上させるために、分散安定剤を用いることもできる。その分散安定剤としては、界面活性剤を用いることができる。
また、逆相懸濁重合で用いられる分散安定剤としては、前述した界面活性剤と共に、高分子系分散剤を併せて用いてもよい。
本発明に係る吸水性樹脂の製造方法では、内部架橋剤の存在下、その1段目の重合時に用いる内部架橋剤の使用量を特定の範囲に調整して、水溶性エチレン性不飽和単量体の逆相懸濁重合を行うことに特徴がある。
本発明に係る吸水性樹脂の製造方法では、水溶性エチレン性不飽和単量体に対して、アゾ系化合物と過酸化物との存在下において逆相懸濁重合を行うことを特徴とする。
具体的に、アゾ系化合物としては、例えば、1−{(1−シアノ−1−メチルエチル)アゾ}ホルムアミド、2,2’−アゾビス[2−(N−フェニルアミジノ)プロパン]二塩酸塩、2,2’−アゾビス{2−[N−(4−クロロフェニル)アミジノ]プロパン}二塩酸塩、2,2’−アゾビス{2−[N−(4−ヒドロキシフェニル)アミジノ]プロパン}二塩酸塩、2,2’−アゾビス[2−(N−ベンジルアミジノ)プロパン]二塩酸塩、2,2’−アゾビス[2−(N−アリルアミジノ)プロパン]二塩酸塩、2,2’−アゾビス(2−アミジノプロパン)二塩酸塩、2,2’−アゾビス{2−[N−(2−ヒドロキシエチル)アミジノ]プロパン}二塩酸塩、2,2’−アゾビス[2−(5−メチル−2−イミダゾリン−2−イル)プロパン]二塩酸塩、2,2’−アゾビス[2−(2−イミダゾリン−2−イル)プロパン]二塩酸塩、2,2’−アゾビス[2−(4,5,6,7−テトラヒドロ−1H−1,3−ジアゼピン−2−イル)プロパン]二塩酸塩、2,2’−アゾビス[2−(5−ヒドロキシ−3,4,5,6−テトラヒドロピリミジン−2−イル)プロパン]二塩酸塩、2,2’−アゾビス{2−[1−(2−ヒドロキシエチル)−2−イミダゾリン−2−イル]プロパン}二塩酸塩、2,2’−アゾビス[2−(2−イミダゾリン−2−イル)プロパン]、2,2’−アゾビス{2−メチル−N−[1,1−ビス(ヒドロキシメチル)−2−ヒドロキシエチル]プロピオンアミド}、2,2’−アゾビス{2−メチル−N−[1,1−ビス(ヒドロキシメチル)エチル]プロピオンアミド}、2,2’−アゾビス[2−メチル−N−(2−ヒドロキシエチル)プロピオンアミド]、2,2’−アゾビス(2−メチルプロピオンアミド)二塩酸塩、4,4’−アゾビス−4−シアノバレイン酸、2,2’−アゾビス[2−(ヒドロキシメチル)プロピオニトリル]、2,2’−アゾビス[2−(2−イミダゾリン−2−イル)プロパン]二硫酸塩二水和物、2,2’−アゾビス[N−(2−カルボキシエチル)−2−メチルプロピオンアミジン]四水和物、2,2’−アゾビス[2−メチル−N−(2−ヒドロキシエチル)プロピオンアミド]等のアゾ化合物が挙げられる。これらの中でも、2,2’−アゾビス(2−アミジノプロパン)二塩酸塩、2,2’−アゾビス{2−[1−(2−ヒドロキシエチル)−2−イミダゾリン−2−イル]プロパン}二塩酸塩、2,2’−アゾビス[N−(2−カルボキシエチル)−2−メチルプロピオンアミジン]四水和物が、重合温度等の重合反応の調整の容易さや、優れた吸水性能を有する吸水性樹脂が得られるという点から特に好ましい。これらアゾ系化合物は、単独で用いてもよく、2種類以上を組み合わせて用いてもよい。
過酸化物としては、例えば、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウム、過硫酸ナトリウム等の過硫酸塩類;メチルエチルケトンパーオキシド、メチルイソブチルケトンパーオキシド、ジ−t−ブチルパーオキシド、t−ブチルクミルパーオキシド、t−ブチルパーオキシアセテート、t−ブチルパーオキシイソブチレート、t−ブチルパーオキシピバレート、過酸化水素等の過酸化物が挙げられる。これらの過酸化物の中でも、優れた吸水性能を有する吸水性樹脂が得られる観点から、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウム、過硫酸ナトリウム、過酸化水素を用いることが好ましく、さらに、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウム、過硫酸ナトリウムを用いることがより好ましい。これらの過酸化物は、単独で用いてもよく、2種類以上を組み合わせて用いてもよい。
アゾ系化合物と過酸化物の使用量としては、重合反応の時間を短縮するという観点から、水溶性エチレン性不飽和単量体1モルに対して0.00005モル以上であることが好ましく、0.0001モル以上であることがより好ましい。また、急激な重合反応を防ぐという観点から、水溶性エチレン性不飽和単量体1モルに対して0.005モル以下であることが好ましく、0.001モル以下であることがより好ましい。
本発明に係る吸水性樹脂の製造方法では、所望によりその他の成分を、水溶性エチレン性不飽和単量体に添加して逆相懸濁重合を行うようにしてもよい。その他の成分としては、連鎖移動剤、増粘剤、その他各種の添加剤等を添加することができる。
本発明に係る吸水性樹脂の製造方法では、吸水性樹脂の吸水性能を制御するために、連鎖移動剤の存在下に水溶性エチレン性不飽和単量体の重合を行うようにしてもよい。
また、本発明に係る吸水性樹脂の製造方法では、水溶性エチレン性不飽和単量体を含む水溶液に対して増粘剤を添加して逆相懸濁重合を行うようにしてもよい。このように増粘剤を添加して水溶液粘度を調整することによって、逆相懸濁重合において得られる中位粒子径を制御することも可能である。
逆相懸濁重合を行うにあたっては、例えば、界面活性剤及び/又は高分子系分散剤の存在下に、水溶性エチレン性不飽和単量体を含む単量体水溶液を、炭化水素分散媒に分散させる。このとき、重合反応を開始する前であれば、界面活性剤や高分子系分散剤の添加時期は、単量体水溶液分散の前後どちらであってもよい。
次に、本発明に係る吸水性樹脂の製造方法においては、前述したように内部架橋剤の存在下、アゾ系化合物と過酸化物との存在下において水溶性エチレン性不飽和単量体を逆相懸濁重合して得られた内部架橋構造を有する含水ゲル状物に対して後架橋剤で後架橋すること(後架橋反応)が好ましい。このように、重合後以降に、内部架橋構造を有する含水ゲル状物に対して後架橋反応を施すことによって、吸水性樹脂の表面近傍の架橋密度を高めて、荷重下吸水能、吸水速度、ゲル強度等の諸性能を高めた、衛生材料用途に特に好適な吸水性樹脂を得ることが可能である。
本発明に係る吸水性樹脂の製造方法においては、前述した逆相懸濁重合を行った後、熱等のエネルギーを外部から加えることで、水、炭化水素分散媒等を蒸留により除去する乾燥工程を含んでいてもよい。逆相懸濁重合後の含水ゲルから脱水を行う場合、炭化水素分散媒中に含水ゲルが分散している系を加熱することで、水と炭化水素分散媒を共沸蒸留により系外に一旦留去する。このとき、留去した炭化水素分散媒のみを系内へ返送すると、連続的な共沸蒸留が可能である。その場合、乾燥中の系内の温度が、炭化水素分散媒の共沸温度以下に維持されるため、樹脂が劣化しにくい等の観点から好ましい。引き続き、水及び炭化水素分散媒を留去することにより、吸水性樹脂の粒子が得られる。この重合後における乾燥工程の処理条件を制御して脱水量を調整することにより、得られる吸水性樹脂の諸性能を制御することが可能である。
次に、本発明に係る吸水性樹脂について説明する。本発明に係る吸水性樹脂は、前述した方法により得られるものであり、具体的には、1段目の重合時に内部架橋剤の使用量を調整しながら重合して得られるものであって、そのBET比表面積が適度な範囲に制御され、その吸水性樹脂を用いた吸収性物品は優れた吸収性能を有する。
本発明に係る吸水性樹脂は、例えば生理用品、紙おむつ等の衛生材料に用いられる吸収体を構成するものであり、その吸収体を含む吸収性物品に好適に用いられる。
以下、実施例及び比較例を示して本発明をより詳細に説明するが、本発明は以下の実施例等により何ら限定されるものではない。
[吸水性樹脂の評価試験]
下記の実施例1〜7、及び、比較例1〜4にて得られる吸水性樹脂について、下記に示す各種の試験に供して評価した。以下、各評価試験方法について説明する。
吸水性樹脂2.0gを量り取った綿袋(メンブロード60番、横100mm×縦200mm)を500mL容のビーカー内に設置した。吸水性樹脂の入った綿袋中に0.9質量%塩化ナトリウム水溶液(生理食塩水)500gをママコができない様に一度に注ぎ込み、綿袋の上部を輪ゴムで縛り、30分静置させることで吸水性樹脂を膨潤させた。30分経過後の綿袋を、遠心力が167Gとなるよう設定した脱水機(国産遠心機株式会社製、品番:H−122)を用いて1分間脱水し、脱水後の膨潤ゲルを含んだ綿袋の質量Wa(g)を測定した。吸水性樹脂を添加せずに同様の操作を行い、綿袋の湿潤時の空質量Wb(g)を測定し、以下の式から生理食塩水保水能を算出した。
図1に概略構成を示した測定装置Xを用いて、吸水性樹脂の4.14kPa荷重下での生理食塩水吸水能を測定した。
生理食塩水吸水速度は、25℃±1℃に調節した室内で行った。恒温水槽にて25±0.2℃の温度に調整した生理食塩水50±0.1gをマグネチックスターラーバー(8mmφ×30mmのリング無し)で600rpmに攪拌して渦を発生させた。得られた吸水性樹脂2.0±0.002gを、その生理食塩水中に一度に添加し、吸水性樹脂の添加後から渦が消失し、液面が平坦になるまでの時間(秒)を測定し、当該時間を吸水性樹脂の生理食塩水吸水速度とした。
吸水性樹脂50gに、滑剤として、0.25gの非晶質シリカ(エボニックデグサジャパン株式会社製、カープレックス#80)を混合した。
測定する吸水性樹脂を、目開き400μmの篩を通過し、目開き300μmの篩上に保持される粒子径に調整したものを比表面積の測定に用いた。次に、この分級後のサンプル10gを、エタノール100gの中に分散させ、超音波洗浄機(US−103、株式会社エスエヌディ製)で5分間洗浄を行った後、目開き300μmの篩で濾別した。同様の洗浄操作をあと2回実施し、合計3回の洗浄を実施した測定用試料を得た。この試料を100℃、16時間加熱真空排気の脱気条件で乾燥した。その後、比表面積測定装置(AUTOSORB−1,カンタクローム社製)により、吸着ガスとしてクリプトンガスを用いる方法で温度77Kにて吸着等温線を測定し、多点BETプロットから比表面積を求め、吸水性樹脂のBET比表面積とした。
[実施例1]
実施例1では、還流冷却器、滴下ロート、窒素ガス導入管、並びに、攪拌機として、翼径50mmの4枚傾斜パドル翼を2段で有する攪拌翼を備えた内径110mm、2L容の丸底円筒型セパラブルフラスコを準備した。このフラスコに、炭化水素分散媒としてn−ヘプタン300gをとり、界面活性剤としてHLB3のショ糖ステアリン酸エステル(三菱化学フーズ株式会社、リョートーシュガーエステルS−370)0.74g、高分子系分散剤として無水マレイン酸変性エチレン・プロピレン共重合体(三井化学株式会社、ハイワックス1105A)0.74gを添加し、攪拌しつつ80℃まで昇温して界面活性剤を溶解した後、50℃まで冷却した。
実施例2では、後架橋剤として添加するエチレングリコールジグリシジルエーテルの2%水溶液を6.62g(0.761ミリモル)に変更したこと以外は、実施例1と同様の操作を行い、球状の一次粒子が凝集した二次粒子の形態を有する吸水性樹脂232.9gを得た。このようにして得られた吸水性樹脂を、前述の各種試験方法に従って評価した。
実施例3では、第1段目の単量体に添加する内部架橋剤としてエチレングリコールジグリシジルエーテルを0.0202g(0.116ミリモル)に変更し、攪拌機の攪拌回転数を500rpmとして第1段目の重合を行った以外は、実施例1と同様の操作を行い、球状の一次粒子が凝集した二次粒子の形態を有する吸水性樹脂231.0gを得た。このようにして得られた吸水性樹脂を、前述の各種試験方法に従って評価した。
実施例4では、第1段目の単量体に添加する内部架橋剤としてエチレングリコールジグリシジルエーテルを0.0202g(0.116ミリモル)に変更したこと以外は、実施例1と同様の操作を行い、球状の一次粒子が凝集した二次粒子の形態を有する吸水性樹脂232.1gを得た。このようにして得られた吸水性樹脂を、前述の各種試験方法に従って評価した。
実施例5では、内部架橋剤種をポリエチレングリコールジグリシジルエーテル(ナガセケムテックス株式会社、EX−861)に変更し、第1段目の単量体に添加するポリエチレングリコールジグリシジルエーテルを0.0405g(0.0369ミリモル)とし、第2段目の単量体に添加するポリエチレングリコールジグリシジルエーテルを0.0116g(0.0106ミリモル)としたこと以外は、実施例1と同様の操作を行い、球状の一次粒子が凝集した二次粒子の形態を有する吸水性樹脂233.8gを得た。このようにして得られた吸水性樹脂を、前述の各種試験方法に従って評価した。
実施例6では、第1段目の単量体に添加する内部架橋剤としてポリエチレングリコールジグリシジルエーテル(ナガセケムテックス株式会社、EX−861)を0.0810g(0.0737ミリモル)に変更したこと以外は、実施例5と同様の操作を行い、球状の一次粒子が凝集した二次粒子の形態を有する吸水性樹232.9gを得た。このようにして得られた吸水性樹脂を、前述の各種試験方法に従って評価した。
実施例7では、第1段目の単量体に添加する内部架橋剤としてポリエチレングリコールジグリシジルエーテル(ナガセケムテックス株式会社、EX−861)を0.0639g(0.0581ミリモル)に変更し、攪拌機の攪拌回転数を650rpmとして第1段目の重合を行った以外は、実施例5と同様の操作を行い、球状の一次粒子が凝集した二次粒子の形態を有する吸水性樹脂231.7gを得た。このようにして得られた吸水性樹脂を、前述の各種試験方法に従って評価した。
比較例1では、過酸化物のみを単独で用いて逆相懸濁重合を行い、吸水性樹脂を作製した。
比較例2では、第1段目の単量体に添加する内部架橋剤としてエチレングリコールジグリシジルエーテルを0.0156g(0.090ミリモル)に変更し、第2段目の単量体に添加する内部架橋剤としてエチレングリコールジグリシジルエーテルを0.0155g(0.089ミリモル)に変更し、後架橋剤として添加するエチレングリコールジグリシジルエーテルの2%水溶液を6.62g(0.761ミリモル)に変更したこと以外は、比較例1と同様の操作を行い、球状の一次粒子が凝集した二次粒子の形態を有する吸水性樹脂233.6gを得た。このようにして得られた吸水性樹脂を、前述の各種試験方法に従って評価した。
比較例3では、第1段目の単量体に添加する内部架橋剤としてエチレングリコールジグリシジルエーテルを0.0101g(0.058ミリモル)に変更し、攪拌機の攪拌回転数を500rpmとして第1段目の重合を行った。そして、第2段目の単量体に添加する内部架橋剤としてエチレングリコールジグリシジルエーテルを0.0116g(0.067ミリモル)に変更したこと以外は、比較例1と同様の操作を行い、球状の一次粒子が凝集した二次粒子の形態を有する吸水性樹脂231.8gを得た。このようにして得られた吸水性樹脂を、前述の各種試験方法に従って評価した。
比較例4では、第1段目の単量体に添加する内部架橋剤としてエチレングリコールジグリシジルエーテルを0.0276g(0.1584ミリモル)に変更し、攪拌機の攪拌回転数を500rpmとして第1段目の重合を行ったこと以外は、実施例2と同様の操作を行い、球状の一次粒子が凝集した二次粒子の形態を有する吸水性樹脂232.9gを得た。このようにして得られた吸水性樹脂を、前述の各種試験方法に従って評価した。
[吸水性樹脂の評価結果]
下記表1に、実施例1〜7、及び、比較例1〜4にて得られた吸水性樹脂の評価結果を示す。なお、表1には、各実施例、比較例における重合条件も併せて示す。
次に、実施例1、2、4、6及び比較例1、3、4で得られた吸水性樹脂を用いて、後述の方法により吸収体及び吸収性物品を作製し、評価した。
[実施例8]
実施例1で得られた吸水性樹脂12gと解砕パルプ(レオニア社製レイフロック)12gを用い、空気抄造によって均一混合することにより、40cm×12cmの大きさのシート状の吸収体コアを作製した。次に、吸収体コアの上下を、吸収体コアと同じ大きさで、坪量16g/m2の2枚のティッシュペーパーではさんだ状態で、全体に196kPaの荷重を30秒間加えてプレスすることにより吸収体を作製した。さらに吸収体の上面に、吸収体と同じ大きさで、坪量22g/m2のポリエチレン−ポリプロピレン製エアスルー型多孔質液体透過性シートを配置し、同じ大きさ、同じ坪量のポリエチレン製液体不透過性シートを吸収体の下面に配置して、吸収体を挟みつけることにより、吸水性樹脂の坪量が250g/m2、親水性繊維の坪量が250g/m2の吸収性物品とした。
実施例9〜11、及び、比較例5〜6では、実施例1で得られた吸水性樹脂に代えて、それぞれ、実施例2、4、6、及び、比較例1、3、4で得られた吸水性樹脂を用いたこと以外は、実施例8と同様の操作を行い、吸収性物品を得た。なお、得られた吸収性物品をそれぞれ順に、実施例9、10、11、及び、比較例5、6、7の吸収性物品とした。
試験液として、イオン交換水に、NaCl:0.780質量%、CaCl2:0.022質量%、MgSO4:0.038質量%となるように配合して溶解させ、さらに少量の青色1号を配合したものを調製した。
先ず、水平の台上に吸収性物品を置いた。吸収性物品の中心部に、内径3cmの液投入用シリンダーを具備した測定器具を置き、80mLの試験液をそのシリンダー内に一度に投入するとともに、ストップウォッチを用いて、試験液がシリンダー内から完全に消失するまでの時間を測定し、1回目の浸透時間(秒)とした。
前述した浸透時間の測定における1回目の試験液投入開始から120分後、吸収性物品上の試験液投入位置付近に、予め質量(Wd(g)、約50g)を測定しておいた10cm四方とした濾紙を置き、その上に底面が10cm×10cmの質量5kgの重りを載せた。5分間の荷重後、濾紙の質量(We(g))を測定し、増加した質量を逆戻り量(g)とした。なお、逆戻り量が小さいほど、吸収性物品として好ましいと言える。
前述した逆戻り量の測定後5分以内に、試験液が浸透した吸収性物品の長手方向の拡がり寸法(cm)を測定した。なお、小数点以下の数値は四捨五入した。
次に、下記表2に、実施例8〜11、及び、比較例5〜7で得られた吸収性物品の評価結果を示す。
1 ビュレット部
2 導管
3 測定台
4 測定部
5 吸水性樹脂
Claims (8)
- 水溶性エチレン性不飽和単量体を炭化水素分散媒中で、少なくともアゾ系化合物、過酸化物、及び内部架橋剤の存在下で2段以上の逆相懸濁重合を行うに際し、
1段目の重合時における内部架橋剤の使用量を、1段目の重合時に使用する水溶性エチレン性不飽和単量体1モル当たり0.015〜0.150ミリモルの範囲で調整して重合を行うことによって、得られる一次粒子が凝集して形成された二次粒子のBET比表面積を制御することを特徴とする吸水性樹脂の製造方法。 - 2段目以降の重合時における、前記内部架橋剤の前記水溶性エチレン性不飽和単量体1モル当たりの使用量(モル)が、前記1段目の重合時に用いる内部架橋剤の1段目の重合時に使用する水溶性エチレン性不飽和単量体1モルに対する使用量(モル)の90%以下である請求項1記載の吸水性樹脂の製造方法。
- 一次粒子が凝集して形成された二次粒子の、300〜400μmに分級して測定したBET比表面積を、0.03m2/g未満に制御する請求項1又は2に記載の吸水性樹脂の製造方法。
- 水溶性エチレン性不飽和単量体を内部架橋剤の存在下で重合させることにより得られる吸水性樹脂であって、
当該吸水性樹脂の生理食塩水吸水速度が40〜80秒であり、
当該吸水性樹脂全体の割合に占める150〜850μmの粒子の質量割合が85質量%以上であり、300〜400μmの粒子の質量割合が20質量%以上であり、
300〜400μmに分級して測定したBET比表面積が0.03m2/g未満である
ことを特徴とする吸水性樹脂。 - 当該吸水性樹脂の中位粒子径が、200〜600μmである請求項4に記載の吸水性樹脂。
- 請求項4又は5に記載の吸水性樹脂に無機微粉末を配合してなる吸水剤。
- 請求項4又は5に記載の吸水性樹脂を含む吸収体を用いてなる吸収性物品。
- 請求項6に記載の吸水剤を含む吸収体を用いてなる吸収性物品。
Priority Applications (12)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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