JP2016015244A - リチウムイオン二次電池用電極の製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
1.帯状の集電体を用意する工程
2.活物質粒子と第1バインダとを含む造粒粒子の粉体を用意する工程
3.第2バインダを溶媒中に含むバインダ溶液を用意する工程
4.集電体に前記バインダ溶液を塗る工程
5.バインダ溶液が塗られた前記集電体を搬送する工程
6.搬送されている集電体に対して隙間を空けてスキージ部材が配置されており、当該隙間に向けて造粒粒子の粉体を案内しつつ、集電体の上に造粒粒子の粉体を供給する工程
7.スキージ部材によって、集電体の上に供給された造粒粒子の粉体を成形する工程
図1は、ここで提案されるリチウムイオン二次電池用電極の製造方法を具現化する製造装置10を示す模式図である。ここで、製造装置10は、図1に示すように、搬送装置21と、塗布装置22と、供給装置23と、案内部材24と、スキージ部材25と、プレスローラ26,27とを備えている。ここで、搬送装置21は集電体11を搬送する装置である。塗布装置22は、バインダ溶液12を塗布する装置である。供給装置23は、造粒粒子13a(図2参照)の粉体13を供給する装置である。製造装置10を構成するこれらの装置については、後述する。ここで、図2は、造粒粒子13aを模式的に示す図である。
ここで提案されるリチウムイオン二次電池用電極の製造方法は、以下の工程1〜7を含んでいる。
1.帯状の集電体11を用意する工程と、
2.活物質粒子13a1と第1バインダ13a2とを含む造粒粒子13aの粉体13を用意する工程と、
3.第2バインダを溶媒中に含むバインダ溶液12を用意する工程と、
4.集電体11にバインダ溶液12を塗る工程と、
5.バインダ溶液12が塗られた集電体11を搬送する工程と、
6.搬送されている集電体11に対して隙間を空けてスキージ部材25が配置されており、当該隙間に向けて造粒粒子13aの粉体13を案内しつつ、集電体11の上に造粒粒子13aの粉体13を供給する工程と、
7.スキージ部材25によって、集電体11の上に供給された造粒粒子13aの粉体13を成形する工程
工程1では、集電体11が用意される。ここで用意される集電体11は、リチウムイオン二次電池用電極において電気が取り出される部材である。例えば、リチウムイオン二次電池に用いられる集電体11には、電子伝導性に優れ、電池内部で安定に存在する材料が用いられる。また、軽量化や所要の機械強度や加工のしやすさなどが求められる。例えば、リチウムイオン二次電池の正極には、集電体11としてアルミニウム箔が用いられる。また、負極には、集電体11として銅箔が用いられる。図1に示す例では、集電体11として、帯状の金属箔(具体的には、アルミニウム箔(厚さ15μm)または銅箔(厚さ10μm))が用意されており、図示は省略するが、巻芯に巻かれた状態で用意されている。かかる帯状の集電体11は、図1に示すように、ロールtoロールによって、搬送しつつ、所定の処理を施すのに向いている。
工程2では、造粒粒子13aの粉体13が用意される。ここで用意される造粒粒子13aは、活物質粒子13a1と、バインダ13a2とを少なくとも含んでいるとよい。かかる造粒粒子13aの粉体13は、例えば、活物質粒子13a1とバインダ13a2とを溶媒に混ぜ合わせた合剤(懸濁液)を、スプレードライ製法で造粒することによって得られる。スプレードライ製法では、合剤が乾燥雰囲気中に噴霧される。この際、噴霧される液滴に含まれる粒子が概ね1つの塊になって造粒される。このため、液滴の大きさによって、造粒粒子13aに含まれる固形分量が変わり、造粒粒子13aの大きさや質量などが変わる。噴霧される液滴には、活物質粒子13a1とバインダ13a2とが少なくとも含まれているとよい。噴霧される液滴には、活物質粒子13a1とバインダ13a2と以外の材料が含まれていてもよく、例えば、導電材が含まれていてもよい。ここで用意される造粒粒子13aは、例えば、平均粒径が凡そ60μm〜100μmであるとよい。なお、本明細書中において「平均粒径」とは、特記しない限り、レーザ散乱・回折法に基づく粒度分布測定装置に基づいて測定した粒度分布における積算値50%での粒径、すなわち50%体積平均粒子径を意味するものとする。
ここで提案されるリチウムイオン二次電池用電極の製造方法は、種々のリチウムイオン二次電池用電極に適用できる。例えば、リチウムイオン二次電池の正極用の電極および負極用の電極の何れにも適用できる。造粒粒子13aに含まれる活物質粒子13a1には、リチウムイオン二次電池の正極用の電極を製造する場合には、当該正極に用いられる活物質粒子が用いられる。また、リチウムイオン二次電池の負極用の電極を製造する場合には、当該負極に用いられる活物質粒子が用いられる。また、活物質粒子13a1は、作製されるリチウムイオン二次電池によって異なる。
ここでは、リチウムイオン二次電池を例に挙げる。リチウムイオン二次電池の正極に用いられる活物質粒子13a1の好適例として、リチウムニッケル酸化物(例えばLiNiO2)、リチウムコバルト酸化物(例えばLiCoO2)、リチウムマンガン酸化物(例えばLiMn2O4)等のリチウムと遷移金属元素とを構成金属元素として含む酸化物(リチウム遷移金属酸化物)や、リン酸マンガンリチウム(LiMnPO4)、リン酸鉄リチウム(LiFePO4)等のリチウムと遷移金属元素とを構成金属元素として含むリン酸塩などが、挙げられる。これらは、粒子形態で使用され、適宜に、正極活物質粒子と称される。正極活物質粒子は、一種または二種以上を用いてもよい。これらの正極活物質粒子は導電性が低いので、正極活物質層には導電性を高めるために導電材が含まれている。この場合、導電材は、スプレードライで噴霧される液滴中に含められているとよい。
リチウムイオン二次電池の負極に用いられる活物質粒子の好適例としては、グラファイトカーボン、アモルファスカーボン等の炭素系材料、リチウム遷移金属酸化物、リチウム遷移金属窒化物などが挙げられる。これらは、粒子形態で使用され、適宜に、負極活物質粒子と称される。負極活物質粒子は、一種または二種以上を用いてもよい。負極活物質層には、導電性を高めるために導電材が含まれていてもよく、この場合、導電材は、スプレードライで噴霧される液滴中に含められているとよい。
導電材としては、例えば、カーボン粉末、カーボンファイバーなどのカーボン材料が例示される。このような導電材から選択される一種を単独で用いてもよく二種以上を併用してもよい。カーボン粉末としては、例えば、アセチレンブラック、オイルファーネスブラック、黒鉛化カーボンブラック、カーボンブラック、ケッチェンブラック、グラファイトなどの粉末を用いることができる。かかる導電材は、活物質粒子13a1と集電体11との導電パスを形成する上で、導電性が乏しい活物質粒子13a1を用いる場合に好適に添加される。
次に、造粒粒子13aを用意する工程において、造粒粒子13aに含ませるバインダ13a2を説明する。ここで造粒粒子13aは、好適には、スプレードライ製法で造粒される。このため、造粒粒子13aに含ませるバインダ13a2には、溶媒に溶解または分散可能なポリマーが用いられる。水性溶媒に溶解または分散可能なポリマーとしては、例えば、ゴム類(スチレンブタジエン共重合体(SBR)、アクリル酸変性SBR樹脂(SBR系ラテックス)など)、酢酸ビニル共重合体、アクリレート重合体などが挙げられる。また、非水溶媒に溶解または分散可能なポリマーとしては、例えば、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)が挙げられる。また、造粒粒子13aに含ませるバインダ13a2として、セルロース系ポリマー、フッ素系樹脂(例えば、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE))などを用いてもよい。なお、ここでは、造粒粒子13aに含ませるバインダ13a2を例示しているが、造粒粒子13aに含ませるバインダ13a2は、ここに例示されるものに限定されない。
工程3では、バインダ溶液12が用意される。ここで用意されるバインダ溶液12は、溶媒にバインダ(第2バインダ)を混ぜた溶液である。バインダ溶液12の溶媒としては、環境負荷を軽減するとの観点において、いわゆる水系の溶媒が好適に用いられる。この場合、水または水を主体とする混合溶媒が用いられる。また、バインダ溶液12の溶媒は、いわゆる水系の溶媒に限定されず、いわゆる有機溶剤系であってもよい。有機溶剤系のものとしては、例えばN−メチルピロリドン(NMP)などが挙げられる。
工程4では、集電体11の上にバインダ溶液12が塗布される。バインダ溶液12は、例えば、予め定められたパターンで集電体11に塗布されるとよい。また、バインダ溶液12は、例えば、1〜20μm程度に薄く塗られているとよく、グラビア印刷などで塗布されるとよい。例えば、塗布装置22には、ダイレクトグラビアロールコーター(direct gravure roll coater)が用いられうる。かかる塗布装置22では、微細なパターンが表面に彫刻されたグラビアロール22aを用いたダイレクトグラビアによって、バインダ溶液12が集電体11に転写される。グラビアロール22aは、例えば、版の深さが凡そ10μm〜30μm(例えば、20μm)、回転軸に対して傾いた斜線に沿った幅が50μm、ピッチが200μmの複数の溝を有しているとよい。また、グラビアロール22aに形成される溝のパターンは、横縞状、格子状でもよい。図示は省略するが、格子状は、例えば、斜線を格子状に組み合わせたパターンでもよい。また、横縞状は、帯状の集電体11の幅方向に沿って、また長さ方向に予め定められた間隔でバインダ溶液12が塗布されているとよい。グラビアロール22aの溝の幅やピッチは、種々変更してもよい。
工程5では、バインダ溶液12が塗られた集電体11が搬送される。この実施形態では、バインダ溶液12が塗られた集電体11は、搬送装置21によって搬送経路に沿って搬送されている。
工程6では、集電体11の上に造粒粒子13aの粉体13が供給される。ここで、図3は、集電体11の上に造粒粒子13aの粉体13が供給される部位を拡大した拡大図である。この実施形態では、図3に示すように、搬送されている集電体11に対して隙間S1を空けてスキージ部材25が配置されている。造粒粒子13aの粉体13は、集電体11とスキージ部材25の隙間S1に向けて案内されつつ集電体11の上に供給される。
供給装置23は、造粒粒子13aの粉体13を貯留するホッパー23aを備えている。ホッパー23aは、図示は省略するが、造粒粒子13aの粉体13を供給する量を調整する調整装置を備えているとよい。この場合、ホッパー23aは、例えば、粉体13の排出量を調整し、適当な量の粉体13を排出するとよい。
案内部材24は、集電体11とスキージ部材25の隙間S1に向けて案内しつつ、集電体11の上に造粒粒子13aの粉体13を供給する部材である。この実施形態では、案内部材24は、ホッパー23aの排出口23a1の下に配置されており、排出口23a1を通過した粉体13を受けて、集電体11とスキージ部材25の隙間S1に向けて案内する。粉体13は、集電体11の搬送方向Aにおいて、上流側から見て集電体11とスキージ部材25との隙間S1が最も狭くなった位置X1から手前5cm以内の任意の位置X2に供給されるとよい。好ましくは、粉体13は、隙間S1が最も狭くなった位置X1から手前3cm以内の任意の位置X2に供給されるとよい。ここで、図中の位置X1は、集電体11とスキージ部材25の隙間S1が最も狭くなった位置である。また、位置X2は、造粒粒子13aの粉体13が集電体11の上に供給される位置である。
この実施形態では、図3および図4に示すように、供給装置23の下流側(集電箔の搬送経路における下流側)にスキージ部材25が設けられている。スキージ部材25は、集電体11の上に供給された粉体13の厚さを調整する。例えば、スキージ部材25と搬送される集電体11との間には間隙があり、かかる間隙に応じて通過する粉体13の厚さが調整される。この実施形態では、スキージ部材25は、円筒状のローラ部材である。なお、スキージ部材25は、ブレード状の部材でもよい。スキージ部材25と搬送される集電体11との間隙は、造粒粒子13aの粒径および目付量(設計目付量)にもよるが、例えば、凡そ100μm〜300μm程度(好適例としては、凡そ150μm〜250μm程度)に調整するとよい。
工程7では、スキージ部材25によって、集電体11の上に供給された造粒粒子13aの粉体13が成形される。ここでは、集電体11の上に供給された造粒粒子13aの粉体13がスキージ部材25を通過する際にスキージされる。スキージ部材25は、集電体11に供給された粉体13の厚さを均一に整える。
11 集電体
12 バインダ溶液
13 粉体
13a 造粒粒子
13a1 活物質粒子
13a2 バインダ
21 搬送装置
21a、21c ロール
21b プーリ
22 塗布装置
22a グラビアロール
22b 貯留槽
22c バックロール
23 供給装置
23a ホッパー
23a1 排出口
23b ブラシ回転子
23c メッシュ
24 案内部材
24a 案内面
25 スキージ部材
26,27 プレスローラ
31 バイブレータ
32 センサ
S1 集電体11とスキージ部材25との隙間
X1 隙間S1が最も狭くなった位置
X2 造粒粒子13aの粉体13が集電体11の上に供給される位置
Claims (7)
- 帯状の集電体を用意する工程と、
活物質粒子と第1バインダとを含む造粒粒子の粉体を用意する工程と、
第2バインダを溶媒中に含むバインダ溶液を用意する工程と、
前記集電体に前記バインダ溶液を塗る工程と、
前記バインダ溶液が塗られた前記集電体を搬送する工程と、
前記搬送されている集電体に対して隙間を空けてスキージ部材が配置されており、当該隙間に向けて前記造粒粒子の粉体を案内しつつ、前記集電体の上に前記造粒粒子の粉体を供給する工程と、
前記スキージ部材によって、前記集電体の上に供給された前記造粒粒子の粉体を成形する工程と
を含む、リチウムイオン二次電池用電極の製造方法。 - 前記造粒粒子の粉体を供給する工程では、
当該集電体の搬送方向において、搬送方向の上流側から見て前記集電体と前記スキージ部材との隙間が最も狭くなった位置から手前5cm以内の任意の位置に、前記造粒粒子の粉体が供給される、請求項1に記載されたリチウムイオン二次電池用電極の製造方法。 - 前記造粒粒子の粉体を供給する工程では、
前記造粒粒子の粉体は、前記造粒粒子の粉体が排出される排出口を備えた容器に収容されており、
前記排出口から前記隙間に向けて案内部材が配置されており、
前記排出口から排出される前記造粒粒子の粉体が、前記案内部材の上に載せられて前記搬送されている集電体と前記スキージ部材との隙間に供給される、
請求項1または2に記載されたリチウムイオン二次電池用電極の製造方法。 - 前記造粒粒子の粉体を供給する工程では、
前記案内部材は、前記排出口から前記隙間に向けて高さが徐々に低くなった案内面を有しており、当該案内面に沿って前記造粒粒子の粉体が供給される、請求項3に記載されたリチウムイオン二次電池用電極の製造方法。 - 前記案内面を振動させることによって、前記排出口から前記隙間に向けて前記造粒粒子の粉体が送られる、請求項4に記載されたリチウムイオン二次電池用電極の製造方法。
- 前記スキージ部材の手前に滞留した粉体の量に応じて、前記排出口を通過する粉体の量が調整される、請求項3から5までの何れか一項に記載されたリチウムイオン二次電池用電極の製造方法。
- 前記スキージ部材は、円筒状のローラ部材であり、かつ、前記集電体に外周面が対向するように配置されており、
前記案内部材は、前記ローラ部材と前記集電体の隙間まで、前記造粒粒子の粉体を案内する、請求項1から6までの何れか一項に記載されたリチウムイオン二次電池用電極の製造方法。
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