JP2013073846A - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リチウムイオン二次電池は、正極集電体層および正極活物質層を含む正極層と、負極集電体層を含む負極層と、負極集電体層の表面および正極集電体層の表面の少なくとも一部にある、グラフェンを含むグラフェン層と、電解質とを備えたものである。
【選択図】図1
Description
1.第1の実施の形態
1−1(電池の第1の構成例)
1−2(電池の第2の構成例)
2.第2の実施の形態
2−1(電池の第3の構成例)
2−2(電池の第4の構成例)
3.第3の実施の形態(電池の第5の構成例)
4.第4の実施の形態(電池の第6の構成例)
5.第5の実施の形態(電池の第7の構成例)
6.第6の実施の形態(電池の第8の構成例)
7.第7の実施の形態(電池の第9の構成例)
8.他の実施の形態(変形例)
1−1.固体電質電池の構成例(電池の第1の構成例)
(電池の構成)
本技術の第1の実施の形態による固体電解質電池について説明する。図1Aは、本技術の第1の実施の形態による固体電解質電池の構成例を示す断面図である。本技術の第1の実施の形態の固体電解質電池は、例えば、電池構成部材が薄膜で構成された薄膜型の固体電解質電池であり、例えば、充電および放電可能な二次電池である。また、この固体電解質電池は、例えば、電解質中のリチウムイオンが電気伝導を担う、薄膜型の全固体リチウムイオン二次電池である。なお、本技術では、充電時に負極でLiが析出するようなものもリチウムイオン二次電池とする。以上のことは、後述の実施の形態でも同様である。
負極集電体層11を構成する材料としては、Cu、Mg、Ti、Fe、Co、Ni、Zn、Al、Ge、In、Au、Pt、Ag、Pd等、または、これらの合金、または、SUS(Stainless Used Steel:ステンレス鋼)を使用することができる。グラフェン層12の形成の際には高熱を要する手法も用いられるため、これらの中でも高熱に対して耐性を有するもの等がより好ましく、グラフェン層12の下地層として適しているという点からは、典型的には、Cu、Al、Ni、Ti、Feまたは、これらの合金、またはSUS(Stainless Used Steel:ステンレス鋼)が好ましい。負極集電体層11は、典型的には、例えば、Cu箔、Ni箔、Al箔、Fe箔、Ti箔、SUS箔等の金属箔で構成される。
グラフェン層12は、グラフェンを含む層であり、例えば、単層グラフェンまたは多層グラフェンである。欠陥のないグラフェン層はバリア性が高く、またグラフェンにはリチウムの吸着サイトが存在するため、グラフェン層12は、リチウムが負極集電体層11に移動するのを抑止して、負極集電体層11へのリチウムの拡散や凝集を抑制できる、負極集電体層11の保護層として機能する。
固体電解質層13は、例えば、固体のリチウムイオン伝導体である。この固体電解質層13を構成する材料として、リン酸リチウム(Li3PO4)、リン酸リチウム(Li3PO4)に窒素を添加したLi3PO4-xNx(一般に、LiPONと呼ばれている。)、LixB2O3-yNy、Li4SiO4−Li3PO4、Li4SiO4−Li3VO4等を使用することができる。なお、化合物中に使用する添え字のx(x>0)、y(y>0))は、式中の元素の組成比を示す。
正極活物質層14を構成する材料は、リチウムイオンを離脱および吸蔵させ易く、正極活物質層14に多くのリチウムイオンを離脱および吸蔵させることが可能な材料であればよい。また、電位が高く、電気化学当量の小さい材料がよい。例えば、Mn、Co、Fe、P、Ni、Si、Crの少なくとも1つとLiとを含む酸化物若しくはリン酸化合物、または硫黄化合物が挙げられる。具体的には、例えば、LiMnO2(マンガン酸リチウム)、LiMn2O4、Li2Mn2O4等のリチウム−マンガン酸化物、LiCoO2(コバルト酸リチウム)、LiCo2O4等のリチウム−コバルト酸化物、LiNiO2(ニッケル酸リチウム)、LiNi2O4等のリチウム−ニッケル酸化物、LiMnCoO4、Li2MnCoO4等のリチウム−マンガン−コバルト酸化物、Li4Ti5O12、LiTi2O4等のリチウム−チタン酸化物、その他、LiFePO4(リン酸鉄リチウム)、硫化チタン(TiS2)、硫化モリブデン(MoS2)、硫化鉄(FeS、FeS2)、硫化銅(CuS)及び硫化ニッケル(Ni3S2)、酸化ビスマス(Bi2O3)、鉛酸ビスマス(Bi2Pb2O5)、酸化銅(CuO)、酸化バナジウム(V6O13)、セレン化ニオブ(NbSe3)等が挙げられる。また、これらを混合して用いることも可能である。成膜性、電池のサイクル安定性や電位を考慮すると、LiCoO2やLiMnO2等のCoまたはMnとLiとを有するリチウム複合酸化物が好ましい。
正極活物質層14は、アモルファス状態のリチウムリン酸化合物で構成されていてもよい。例えば、正極活物質層14は、LiとPとCu、Ni、Co、Mn、Au、Ag、Pdから選ばれる何れかの元素M1とOとを含有するアモルファス状態のリチウムリン酸化合物で構成される。
正極集電体層15を構成する材料としては、Cu、Mg、Ti、Fe、Co、Ni、Zn、Al、Ge、In、Au、Pt、Ag、Pd等、または、これらの合金、または、SUS(Stainless Used Steel:ステンレス鋼)を使用することができる。
この固体電解質電池では、製造時点に、負極活物質層を形成することなく、負極活物質は充電と共に負極側に生じる。負極側に生じるのは、グラフェン層12と固体電解質層13との間に生じるLi金属および/または固体電解質層の負極側界面のLiが過剰に含まれる層(Li過剰層)である。この過剰に堆積されるLi(Li過剰層)を負極活物質として利用しながら、充放電特性を損なわずに充放電の繰返しに対して高い耐久性を有する。
上述した固体電解質電池は、例えば以下のようにして製造する。すなわち、例えば、まず、金属箔状の負極集電体層11を用意する。次に、負極集電体層11上に、グラフェン層12、固体電解質層13、正極活物質層14、正極集電体層15を順次形成する。以上の一連の工程によって、固体電解質電池を製造する。
グラフェン層12、固体電解質層13、正極活物質層14、正極集電体層15は、典型的には、薄膜状に形成される。
グラフェン層12は、典型的には、例えば、CVD法により形成する。例えば、CVD法により、負極集電体層11としてのCu箔等の高温に耐えうる金属箔上に形成する。作製条件を適宜調整することにより、単層グラフェン、多層グラフェンを形成することができる。また、グラフェン層12は、グラフェン形成の際の高温に耐えうる耐熱性を有する金属基材に形成したグラフェンを転写することで、形成してもよい。グラフェンを複数回転写することで、多層グラフェンを形成してもよい。
(電池の構成)
図1Bは、本技術の固体電解質電池の構成例を示す断面図である。この固体電解質電池の構成例では、グラフェン層12が、2つの負極集電体層11の間に配置された構成とされている。すなわち、図1Bに示すように、この固体電解質電池は、第1の負極集電体層11aと、グラフェン層12と、第2の負極集電体層11bと、固体電解質層13と、正極活物質層14と、正極集電体層15とがこの順で積層された積層構造を有する。
上述した固体電解質電池は、例えば以下のようにして製造する。まず、第1の負極集電体層11a上にグラフェン層12を形成する。次に、グラフェン層12上に、第2の負極集電体層11b、固体電解質層13、正極活物質層14、正極集電体層15を順次形成する。以上の一連の工程によって、固体電解質電池を製造する。
2−1.固体電解質電池の構成例(電池の第3の構成例)
(電池の構成)
本技術の第2の実施の形態による固体電解質電池について説明する。図2Aは、本技術の固体電解質電池の構成例を示す断面図である。
負極活物質層21を構成する材料は、リチウムイオンを吸蔵および離脱させ易く、負極活物質層21に多くのリチウムイオンを吸蔵および離脱させることが可能な材料であればよい。このような材料として、Sn、Si、Al、Ge、Sb、Ag、Ga、In、Fe、Co、Ni、Ti、Mn、Ca、Ba、La、Zr、Ce、Cu、Mg、Sr、Cr、Mo、Nb、V、Zn等の何れかの酸化物を使用することができる。また、これら酸化物を混合して用いることもできる。
上述した固体電解質電池は例えば以下のようにして製造できる。まず、負極集電体層11上にグラフェン層12を形成する。次に、グラフェン層12上に、負極活物質層21、固体電解質層13、正極活物質層14、正極集電体層15を順次形成する。以上の一連の工程によって、上述の固体電解質電池を製造する。
(電池の構成)
図2Bは、本技術の固体電解質電池の構成例を示す断面図である。この固体電解質電池の構成例では、グラフェン層12が、2つの負極集電体層11の間に配置された構成されている。すなわち、図2Bに示すように、この固体電解質電池は、第1の負極集電体層11aと、グラフェン層12と、第2の負極集電体層11bと、負極活物質層21と、固体電解質層13と、正極活物質層14と、正極集電体層15とがこの順で積層された積層構造を有する。
上述した固体電解質電池は、例えば、以下のようにして製造できる。まず、第1の負極集電体層11a上にグラフェン層12を形成する。次に、グラフェン層12上に、第2の負極集電体層11bを形成する。次に、負極活物質層21、固体電解質層13、正極活物質層14、正極集電体層15を順次形成する。以上の一連の工程によって、上述の固体電解質電池を製造する。
固体電解質電池の構成例(電池の第5の構成例)
(電池の構成)
本技術の第3の実施の形態による固体電解質電池について説明する。図3は、本技術の固体電解質電池の構成例を示す断面図である。
基材30としては、例えば、ポリカーボネート(PC)樹脂基板、フッ素樹脂基板、ポリエチレンテレフタレート(PET)基板、ポリブチレンテレフタレート(PBT)基板、ポリイミド(PI)基板、ポリアミド(PA)基板、ポリスルホン(PSF)基板、ポリエーテルスルホン(PES)基板、ポリフェニレンスルフィド(PPS)基板、ポリエーテルエーテルケトン(PEEK)基板、ポリエチレンナフタレート(PEN)、シクロオレフィンポリマー(COP)、ガラス基板、アクリル基板、シリコン等の半導体材料からなる基板等を使用することができる。基材30は、特に限定されるものではないが、導電性がなく、且つ、作製する電池の膜厚に応じて表面の平滑性が十分にあればよい。基材30としては、量産性、コストの点から、カーボネート樹脂基板、ガラス基板、アクリル基板が好ましい。なお、基板上に無機絶縁膜を形成したものを基材30としてもよい。無機絶縁膜は、例えば、Si、Cr、Zr、Al、Ta、Ti、Mn、Mg、Znの酸化物は窒化物又は硫化物の単体、或いは、これらの混合物であり、より具体的には、Si3N4、SiO2、Cr2O3、ZrO2、Al2O3、TaO2、TiO2、Mn2O3、MgO、ZnS等、或いは、これらの混合物等である。
上述した固体電解質電池は例えば以下のようにして製造できる。まず、基材30上に、正極集電体層15、正極活物質層14、固体電解質層13、グラフェン層12、負極集電体層11を順次形成する。以上の一連の工程によって、上述した固体電解質電池を製造する。
固体電解質電池の構成例(電池の第6の構成例)
(電池の構成)
本技術の第4の実施の形態による固体電解質電池について説明する。図4は、本技術の固体電解質電池の構成例を示す断面図である。
上述した固体電解質電池は例えば以下のようにして製造できる。まず、基材30上に、正極集電体層15、正極活物質層14、固体電解質層13、負極活物質層21、グラフェン層12、負極集電体層11を順次形成する。以上の一連の工程によって、上述した固体電解質電池を製造する。
固体電解質電池の構成例(電池の第7の構成例)
(電池の構成)
本技術の第5の実施の形態による固体電解質電池について説明する。図5は、本技術の第5の実施の形態による固体電解質電池の構成例を示す断面図である。
上述した固体電解質電池は例えば以下のようにして製造できる。基材30上に、グラフェン層12、正極集電体層15、正極活物質層14、固体電解質層13、負極活物質層21、負極集電体層11を順次形成する。以上の一連の工程によって、上述した固体電解質電池を製造する。
固体電解質電池の構成例(電池の第8の構成例)
(電池の構成)
本技術の第6の実施の形態による固体電解質電池について説明する。図6は、本技術の第6の実施の形態による固体電解質電池の構成例を示す断面図である。
上述した固体電解質電池は例えば以下のようにして製造できる。基材30上に、正極集電体層15、グラフェン層12、正極活物質層14、固体電解質層13、負極活物質層21、負極集電体層11を順次形成する。以上の一連の工程によって、上述した固体電解質電池を製造する。
非水電解質電池の構成例(電池の第9の構成例)
(電池の構成)
本技術の第7の実施の形態による非水電解質電池について図7および図8を参照しながら説明する。図7は、本技術の第7の実施の形態による非水電解質電池の断面構成を示す。図8は、図7に示す巻回電極体50の一部を拡大して示す。この非水電解質電池は、例えば、充電および放電可能な二次電池であり、例えば、電解質中のリチウムイオンが電気伝導を担うリチウムイオン二次電池である。
正極51は、例えば、一対の面を有する正極集電体51Aの両面に正極活物質層51Bが設けられたものである。ただし、正極活物質層51Bは、正極集電体51Aの片面だけに設けられていてもよい。なお、正極集電体51Aにグラフェン層12が設けられている場合には、正極活物質層51Aは、グラフェン層12を介して、正極集電体51Aに設けられる。
負極52は、例えば、一対の面を有する負極集電体52Aの両面に負極活物質層52Bが設けられたものである。ただし、負極活物質層52Bは、負極集電体52Aの片面だけに設けられていてもよい。なお、負極集電体52Aにグラフェン層12が設けられている場合には、負極活物質層52Aは、グラフェン層12を介して、負極集電体52Aに設けられる。
グラフェン層12は、負極集電体52Aの一主面または両主面に形成されている。図8に示す例は、負極集電体52Aの両主面にグラフェン層12が形成されている例である。なお、図示は省略するが、さらに、正極集電体51Aの一の主面若しくは両主面に形成されていてもよい。また、グラフェン層12は、負極集電体52Aの一主面または両主面に形成されてなく、正極集電体51Aの一の主面若しくは両主面のみに形成されていてもよい。
セパレータ53は、正極51と負極52とを隔離し、両極の接触に起因する電流の短絡を防止しながらリチウムイオンを通過させるものである。このセパレータ53は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレンまたはポリエチレン等の合成樹脂からなる多孔質膜や、セラミックからなる多孔質膜等によって構成されており、これらの2種以上の多孔質膜が積層されたものであってもよい。このセパレータ53には、液状の電解質である電解液が含浸されている。
電解液は、溶媒と、電解質塩とを含む。この電解液は、液状の電解質であり、例えば、非水溶媒に電解質塩が溶解された非水電解液である。
溶媒としては、炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ブチレン、炭酸ジメチル、炭酸ジエチル、炭酸エチルメチル、炭酸メチルプロピル、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、1,2−ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、1,3−ジオキソラン、4−メチル−1,3−ジオキソラン、1,3−ジオキサン、1,4−ジオキサン、酢酸メチル、酢酸エチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、酪酸メチル、イソ酪酸メチル、トリメチル酢酸メチル、トリメチル酢酸エチル、アセトニトリル、グルタロニトリル、アジポニトリル、メトキシアセトニトリル、3−メトキシプロピオニトリル、N,N−ジメチルホルムアミド、N−メチルピロリジノン、N−メチルオキサゾリジノン、N,N’−ジメチルイミダゾリジノン、ニトロメタン、ニトロエタン、スルホラン、燐酸トリメチル、またはジメチルスルホキシド等の非水溶媒が挙げられる。
電解質塩としては、例えば、リチウム塩等の軽金属塩のいずれか1種または2種以上を用いることができる。
この非水電解質電池は、例えば、以下の製造方法によって製造される。
まず、正極51を作製する。最初に、正極活物質と、結着剤と、導電剤とを混合して正極合剤としたのち、有機溶剤に分散させてペースト状の正極合剤スラリーとする。続いて、ドクタブレードまたはバーコータ等によって正極集電体51Aの両面に正極合剤スラリーを均一に塗布して乾燥させる。最後に、必要に応じて加熱しながらロールプレス機等によって塗膜を圧縮成型して正極活物質層51Bを形成する。この場合には、圧縮成型を複数回に渡って繰り返してもよい。正極集電体51Aの一主面または両主面にグラフェン層を有する場合には、正極活物質層51Bを形成する前に、正極集電体51Aの一主面または両主面にグラフェン層を形成する。
次に、負極52を作製する。最初に、負極材料と、結着剤と、必要に応じて導電剤とを混合して負極合剤としたのち、これを有機溶剤に分散させてペースト状の負極合剤スラリーとする。続いて、ドクタブレードまたはバーコータ等によって負極集電体52Aの両面に負極合剤スラリーを均一に塗布して乾燥させる。最後に、必要に応じて加熱しながらロールプレス機等によって塗膜を圧縮成型して負極活物質層52Bを形成する。負極集電体52Aの一主面または両主面にグラフェン層を有する場合には、負極活物質層52Bを形成する前に、負極集電体52Aの一主面または両主面にグラフェン層を形成する。
非水電解質電池の組み立ては、以下のようにして行う。最初に、正極集電体51Aに正極リード55を溶接等して取り付けると共に、負極集電体52Aに負極リード56を溶接等して取り付ける。続いて、セパレータ53を介して正極51と負極52とを積層および巻回させて巻回電極体50を作製したのち、その巻回中心にセンターピン54を挿入する。続いて、一対の絶縁板42,43で挟みながら巻回電極体50を電池缶41の内部に収納すると共に、正極リード55の先端部を安全弁機構45に溶接し、負極リード56の先端部を電池缶41に溶接する。
図1Aに示す構成を有する実施例1の薄膜固体リチウム二次電池を作製した。
まず、負極集電体層11として、厚さ35μmのCu箔を用意した。
次に、負極集電体層11としてのCu箔上に、グラフェン層12として単層グラフェンを形成した。単層グラフェンは、以下のように形成した。電気炉中でメタンなどのガスを用いて、Cu表面にグラフェンをCVD成長させた。具体的には、Cu箔を電気炉中に設置し、1000℃で30分間水素ガスを流した。続いて、15分間、メタンと水素の混合ガスを流すことにより、Cu箔上に1層のグラフェンを形成した。その後、再び、水素ガスを流しながら、降温した。
グラフェン層12上に、固体電解質層13として、スパッタリング法により、Li3PO4-xNx膜を下記成膜条件で形成した。
スパッタリング装置(アルバック社製、SMO−01特型)
ターゲット組成:Li3PO4
ターゲットサイズ:Φ4インチ
スパッタリングガス:Ar20sccm+N220sccm、0.45Pa
スパッタリングパワー:600W(RF)
膜厚:620nm
固体電解質層13上に、正極活物質層14として、スパッタリング法により、Li2.4Ni6.9PO6.4膜を下記成膜条件で形成した。
スパッタリング装置(アルバック社製、SMO−01特型)
ターゲット組成:Li3PO4およびNiのコスパッタ
ターゲットサイズ:Φ4インチ
スパッタリングガス:Ar(80%)+O2(20%) 20sccm、0.20Pa
スパッタリングパワー:Li3PO4600W(RF)、Ni150W(DC)
膜厚:200nm
正極活物質層14上に、スパッタリング法により、正極集電体層15として、スパッタリング法により、Ni膜を下記成膜条件で形成した。
スパッタリング装置(アルバック社製、SMO−01特型)
ターゲット組成:Ni
スパッタリングガス:Ar70sccm
スパッタリングパワー:250W(DC)
膜厚:100nm
負極集電体層11(Cu箔)/グラフェン層12(単層グラフェン)/固体電解質層13(Li3PO4-xNx膜)/正極活物質層14(Li2.4Ni6.9PO6.4膜)/正極集電体層15(Ni膜)
以下の構成を有する固体電解質電池を3サンプル作製した。
負極集電体層11(Cu箔)/固体電解質層13(Li3PO4-xNx膜)/正極活物質層14(Li2.4Ni6.9PO6.4膜)/正極集電体層15(Ni膜)
Cu箔に形成されたグラフェン層を確認するため、実施例1の薄膜固体リチウム二次電池および比較例1の1サンプルについて、それぞれ、SEM(走査型電子顕微鏡(Scanning Electron Microscope:SEM)で観察した。図9Aに実施例1についてのSEM像を示し、図9Bに比較例1についてのSEM像を示す。図9Aでは、Cu箔上にグラフェン層が形成されていることが確認できた。
実施例1の薄膜固体リチウム二次電池の充放電試験を行った。充放電は、充放電電流50μA、充放電速度7.9C(1Cは1時間で充放電完了に相当する電流値)で行った。充電は、定電流−定電圧方式(CC−CVモード)カットオフ電圧5.0Vで行った。また、同様に、比較例1の薄膜固体リチウム二次電池の3サンプルについても、充放電試験を行った。
本技術は、上述した本技術の実施の形態に限定されるものでは無く、本技術の要旨を逸脱しない範囲内で様々な変形や応用が可能である。例えば、上述の実施の形態および実施例において挙げた数値、構造、形状、材料、原料、製造プロセス等はあくまでも例に過ぎず、必要に応じてこれらと異なる数値、構造、形状、材料、原料、製造プロセス等を用いてもよい。
[1]
正極集電体層を含む正極層と、
負極集電体層を含む負極層と、
上記負極集電体層の表面および上記正極集電体層の表面の少なくとも一部にある、グラフェンを含むグラフェン層と、
電解質と
を備えたリチウムイオン二次電池。
[2]
上記電解質は、固定電解質で構成された固体電解質層であり、
上記正極層と上記負極層との間に上記固体電解質層がある[1]に記載のリチウムイオン二次電池。
[3]
上記グラフェン層は、上記負極集電体層と上記固体電解質層との間にある[2]〜[3]の何れかに記載のリチウムイオン二次電池。
[4]
上記負極層は、負極活物質層をさらに含み、
上記グラフェン層は、上記負極集電体層と上記負極活物質層との間にある[2]に記載のリチウムイオン二次電池。
[5]
上記正極層と上記負極層と上記固体電解質層とを含む積層体が形成された基材をさらに備えた[2]〜[4]の何れかに記載のリチウムイオン二次電池。
[6]
上記グラフェン層は、上記正極集電体層と上記基材との間にある[5]に記載のリチウムイオン二次電池。
[7]
上記正極層は、正極活物質層をさらに含み、
上記グラフェン層は、上記正極集電体層と上記正極活物質層との間にある[2]〜[6]の何れかに記載のリチウムイオン二次電池。
[8]
上記負極集電体層を複数有し、
複数の上記負極集電体層間に上記グラフェン層がある[2]〜[7]の何れかに記載のリチウムイオン二次電池。
[9]
上記グラフェン層は、単層グラフェンである[1]〜[8]の何れかに記載のリチウムイオン二次電池。
[10]
上記グラフェン層は、多層グラフェンである[1]〜[8]の何れかに記載のリチウムイオン二次電池。
[11]
上記グラフェンは、末端にフッ素を有するものである[1]〜[10]の何れかに記載のリチウムイオン二次電池。
[12]
充電により、上記固体電解質層の負極側の界面にリチウム過剰層が形成される[2]〜[3]の何れかに記載のリチウムイオン二次電池。
[13]
上記電解質は、電解液を含む[1]に記載のリチウムイオン二次電池。
[14]
上記電解質は、電解液を保持した高分子化合物をさらに含む[13]に記載のリチウムイオン二次電池。
[15]
上記正極集電体層および上記負極集電体層の材料は、それぞれ、Cu、Al、Ni、Ti、Fe、若しくはこれらの合金、またはSUSである[2]〜[12]の何れかに記載のリチウムイオン二次電池。
[16]
上記正極層を構成する各層、上記負極層を構成する各層、および上記固体電解質層の少なくとも何れかが、薄膜で形成された[2]〜[12]および[15]の何れかに記載のリチウムイオン二次電池。
Claims (16)
- 正極集電体層を含む正極層と、
負極集電体層を含む負極層と、
上記負極集電体層の表面および上記正極集電体層の表面の少なくとも一部にある、グラフェンを含むグラフェン層と、
電解質と
を備えたリチウムイオン二次電池。 - 上記電解質は、固定電解質で構成された固体電解質層であり、
上記正極層と上記負極層との間に上記固体電解質層がある請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。 - 上記グラフェン層は、上記負極集電体層と上記固体電解質層との間にある請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記負極層は、負極活物質層をさらに含み、
上記グラフェン層は、上記負極集電体層と上記負極活物質層との間にある請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。 - 上記正極層と上記負極層と上記固体電解質層とを含む積層体が形成された基材をさらに備えた請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記グラフェン層は、上記正極集電体層と上記基材との間にある請求項5に記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記正極層は、正極活物質層をさらに含み、
上記グラフェン層は、上記正極集電体層と上記正極活物質層との間にある請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。 - 上記負極集電体層を複数有し、
複数の上記負極集電体層間に上記グラフェン層がある請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。 - 上記グラフェン層は、単層グラフェンである請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記グラフェン層は、多層グラフェンである請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記グラフェンは、末端にフッ素を有するものである請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 充電により、上記固体電解質層の負極側の界面にリチウム過剰層が形成される請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記電解質は、電解液を含む請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記電解質は、電解液を保持した高分子化合物をさらに含む請求項13に記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記正極集電体層および上記負極集電体層の材料は、それぞれ、Cu、Al、Ni、Ti、Fe、若しくはこれらの合金、またはSUSである請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。
- 上記正極層を構成する各層、上記負極層を構成する各層、および上記固体電解質層の少なくとも何れかが、薄膜で形成された請求項2に記載のリチウムイオン二次電池。
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