JP2012178326A - 積層式電池およびその製造方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】効果的に電池の安全性を確保することが可能な積層式電池を提供すること。
【解決手段】金属板よりなる集電体の少なくとも片面に正極活物質層（活物質合剤層）１
ａが形成されているとともに一部に正極集電リード１１（金属が露出した部分）を有する
正極板１（一方の電極）を備え、正極板１が正極集電リード１１とともにセパレータ３ａ
を介して負極板（他方の電極）と対向している積層式電池において、正極板１における正
極集電リード１１とセパレータ３ａとの間に、集電体の金属よりも電子伝導性が低く、か
つ非絶縁性の材料からなる保護層１３を形成し、保護層１３により、正極集電リード１１
とセパレータ３ａとを接合する。
【選択図】 図１

Description

本発明は、積層式電池およびその製造方法に関し、なかでも、方形状の正負極板および
セパレータを積層してなる積層電極体を用いた積層式電池およびその製造方法に関する。
近年、電池は、携帯電話、ノートパソコン、ＰＤＡ等の移動情報端末の電源のみならず
、ロボット、電気自動車、バックアップ電源などに使用されるようになってきており、さ
らなる高容量化が要求されるようになってきている。このような要求に対し、特に二次電
池分野においては、高いエネルギー密度を有し高容量であるリチウムイオン電池に代表さ
れる非水系二次電池が、上記のような駆動電源として広く利用されている。
このようなリチウムイオン電池の電池形態としては、大別して、渦巻状の電極体を外装
体に封入した渦巻式のものと、方形状電極を複数積層した積層電極体を外装缶またはラミ
ネートフィルムを溶着することにより作製したラミネート外装体に封入した積層式のもの
（積層タイプの角型リチウムイオン電池）とがある。
これらリチウムイオン電池のうち、積層式電池の積層電極体の具体的な構成は、正極集
電リードを延出させたシート状の正極板と、負極集電リードを延出させたシート状の負極
板とを、ポリエチレン、ポリプロピレン等よりなるセパレータを介して必要な数だけ積層
するような構成である。
上記積層式電池においては、２枚のセパレータを周縁部で接合して袋状に構成し、この
袋状セパレータに正極板および負極板のうちのいずれか一方を収容するようにして、この
正極板または負極板が収容された袋状セパレータと、袋状セパレータに収容されていない
負極板または正極板とを交互に積層して積層電極体を構成することが従来よりなされてい
る。この構成によれば、正極板および負極板のうちのいずれか一方が袋状セパレータに収
容された状態で保持されるため、正極板と負極板とがズレ等により接触して短絡すること
を効果的に防止することができる。
ところで、リチウムイオン電池に代表される非水系二次電池においては、充電時に正極
活物質から放出されたリチウムイオンを負極活物質に確実かつスムーズに吸蔵させるため
に、負極板の負極合剤塗布部は正極板の正極合剤塗布部よりも大面積となるように形成す
る必要がある。このため、正極板の端縁部において、正極合剤が塗布されずに集電体であ
るアルミニウム箔等の金属シートが露出した状態で延出して正極集電リードが形成されて
いる正極リード部では、当該金属シートの露出部が、セパレータを介して負極板の負極合
剤塗布部と対向した構造となっているのが通例である。
このように、一方の電極の金属集電体の露出部分がセパレータを介して他方の電極と対
向した構造の場合、落下や振動等による衝撃といった何等かの原因により一方の電極の金
属集電体の露出部分ないし他方の電極がセパレータを貫通してこれらが接触して短絡する
と、大電流が流れて激しい発熱等が生じる危険性がある。特に、たとえ前述の袋状セパレ
ータを用いた場合であっても、正極リード部においては正極リードが延出していてセパレ
ータを溶着することができないため、セパレータがずれやすく、そのぶん短絡の生じる虞
がより大きい。さらに、大電流が必要な用途では、幅広のリード部が形成されることから
この傾向が顕著である。
また、電極体の製造工程においては、負極板および正極板を切り出す際に切断端部にバ
リが発生することがあり、このバリによりセパレータが突き破られ、このバリを介して負
極板と正極板とが短絡することがある。
また、積層式電池においては、積層電極体から延出した複数枚の正極リードを束ねた状
態で正極集電端子に接合するようにして集電を行うため、正極リード部とセパレータとの
間に隙間が生じ、正極リードの基端部（根元部分）と溶着されていないセパレータがずれ
たり捲れたりし易い構造となる。さらにこの場合、正極リードの積層枚数が多くなるほど
、セパレータがより捲れ易くなる。
そこで、特許文献１に開示されているように、リード部の基端部（根元部分）に、絶縁
性樹脂よりなる短絡防止層を形成し、これによりリード部における短絡の発生を防止する
ことが提案されている。
また一方、特許文献２には、極板のリード部においてセパレータを接着剤でシールし、
これにより、異物の混入による短絡の発生を防止することが開示されている。
また、特許文献３には、極板の外周部における活物質未塗布の集電体面に、接着剤、両
面接着テープ等よりなる絶縁層を形成し、これにより、極板相互の横ずれによる短絡の発
生を防止することが開示されている。
これら特許文献１〜３に開示の構成によれば、いずれもリード部とセパレータとの間に
絶縁層が形成された構成となっているので、リード部における短絡の発生を防止するうえ
で一定の効果があると考えられる。しかしながらここで、例えば前述のようにバリが発生
してセパレータを突き破った場合であっても、短絡さえしていなければ充放電が可能であ
る。したがって、この状態で長期にわたり電池を使用し続けると、損傷した部分が起点と
なりセパレータが破膜して大きな短絡を引き起こし、電池が異常な発熱を生じるという問
題があった。換言すれば、絶縁層により一旦は短絡の発生を食い止めることは可能であっ
ても、その状態からさらに進んでセパレータが破膜した場合等にはやはり大きな短絡が生
じて異常発熱に至ってしまうという課題があった。
特開２００１−９３５８３号公報 特開２００２−３２４５７１号公報 特開２００６−２３６９９４号公報
そこで、本願出願人は、上述の絶縁層に換えて、集電体よりも電子伝導性が低いが非絶
縁性の材料を用いて保護層を形成するようにすれば、上述のようにバリ等がセパレータを
突き破った状態ではあるが短絡していない状態となった場合に、絶縁性を維持するよりも
むしろ穏やかな放電を引き起こすことができ、これにより、異常な発熱を避けながら、電
池電圧の低下によって機器側で電池の異常を検知することができ、また、こうして徐々に
放電していって最終的には電池が完全に放電してしまうために、後発的に正極板と負極板
との間で直接的な短絡が生じた場合でも大電流が流れることがなく、したがって効果的に
電池の安全性を確保できることを見出し、この構成について先に特許出願を行っている（
特開２００７−９５６５６号公報；以下、「先行出願」とも称す）。
本発明は、上記先行出願の構成をさらに改善し、より効果的に電池の安全性を確保する
ことが可能な積層式電池を提供することを目的とする。
また本発明は、効果的に電池の安全性を確保することが可能であるとともに電池を容易
に製造することが可能な積層式電池の製造方法を提供することを目的とする。
上記目的を達成する為に、本発明に係る積層式電池は、
金属シートからなる集電体の少なくとも片面に活物質合剤層が形成されているとともに
一部に金属が露出した部分を有する一方の電極を備え、前記一方の電極が前記金属が露出
した部分とともにセパレータを介して他方の電極と対向している積層式電池であって、
前記一方の電極における金属が露出した部分と前記セパレータとの間に、前記金属より
も電子伝導性が低く、かつ非絶縁性の材料からなる保護層が形成され、
前記保護層により、前記金属が露出した部分と前記セパレータとが接合されていること
を特徴とするものである。
本発明において、「電極における金属が露出した部分」には、集電リードが形成される
部分（以下、「集電リード部」とも称す）が含まれ、また言うまでもなく、集電リード部
以外に金属が露出した部分が形成される場合には当該部分も含まれる。また、集電リード
部としては、金属が露出した部分に集電リードが一体的に形成されたものであっても、あ
るいは金属が露出した部分に別の金属部材を接合して集電リードが形成されたものであっ
てもよい。
上記本発明の構成によれば、前述の先行出願の場合と同様に、金属が露出した部分とセ
パレータとの間に保護層が形成されているので、バリ等がセパレータを突き破った状態で
はあるが短絡していない状態となった場合に、保護層によって穏やかな放電を引き起こす
。これにより、電池電圧の低下によって異常の検知が可能となるとともに、これ以降に直
接的な短絡が生じても大電流が流れることがない。したがって効果的に電池の安全性を確
保することが可能となる。本発明においてはさらに、金属が露出した部分とセパレータと
が保護層により接合されている。従来、金属が露出した部分とセパレータとが対向する部
分ではずれや捲れが生じ易く、それだけ短絡も発生し易い構造となっていた。しかし、本
発明によればこの部分を保護層により接合するようにすることで、ずれや捲れの発生を防
止することができる。これにより、さらに効果的に電池の安全性を確保することができる
。換言すれば、保護層で接合することにより金属が露出した部分とセパレータとの間での
ずれや捲れの発生を防止することで短絡を生じ難くし、これを上述のような保護層を通し
た穏やかな放電による作用とあわせることによって、電池の安全性の向上をさらに確実な
ものとすることができる。
また、一方の電極における金属が露出した部分とセパレータとを保護層により接合する
ことで、当該一方の電極をセパレータに対し位置決めして固定することができる。このと
き、例えば金属が露出した部分とセパレータとの接合すなわち位置決め（固定）のために
接着テープ等を用いることが考えられる。しかし、このような場合、厚みも増大し、部材
の点数も増えて手間もやや煩雑となる。これに対し、保護層に位置決め（固定）機能を持
たせることにより、このような問題を効果的に回避することができる。
前記一方の電極および他方の電極が、正極集電リードが延出する複数枚の正極板と負極
集電リードが延出する複数枚の負極板とから構成され、前記正極板と負極板とが前記セパ
レータを介して交互に積層された積層電極体を備えることが望ましい。
複数枚の正極板と複数枚の負極板とが前記セパレータを介して交互に積層された積層電
極体の場合には、金属が露出した部分とセパレータとが対向する部分でずれや捲れがより
生じ易い傾向にあるため、この部分を保護層により接合するようにした本発明の効果が特
に発揮される。
前記一方の電極が正極板であり、前記保護層は前記正極板における前記活物質合剤層と
前記金属が露出した部分の境界の近傍の前記活物質合剤層上にも形成されていることが望ましい。
正極板における活物質合剤層端部の近傍領域、すなわち正極活物質層において正極活物質層と金属が露出した部分の境界の近傍では、正極活物質層の厚みが他の領域の正極活物質層の厚みと比較し厚くなり易い。正極活物質層の厚みが厚くなると、単位面積当たりの正極活物質量が多くなるため、充放電に伴いこの領域に対向する負極板上にリチウム金属が析出し易くなる。そして、この析出したリチウム金属がセパレータを突き破り、正負極が短絡する虞があった。
正極活物質層において正極活物質層と金属が露出した部分の境界の近傍に保護層を形成することにより、この領域での電池反応を抑制し、リチウム金属の析出を防止することができる。よって、より安全性の高い電池を得ることが可能となる。
また、前記金属が露出した部分が集電リードを構成する場合、正極活物質層において集電リードを構成する金属が露出した部分と正極活物質層の境界の近傍領域では、電流が集中するため充放電反応が他の領域に比べて進み易いため、この領域に対向する負極板上により多くの金属リチウムが析出し易くなる。したがって、この領域に保護層を設けることは、より効果的である。
正極活物質層上に形成された保護層により、正極活物質層とセパレータが接着されていることが望ましい。
上記構成によれば、セパレータのずれや捲れの発生をさらに効果的に防止することができ、またセパレータをさらに確実に接合すなわち位置決め（固定）することができる。
前記正極活物質層上に形成された保護層の厚みが、前記金属が露出した部分における前記保護層の厚みよりも小さいことが望ましい。
正極活物質層上に形成される保護層の厚さを薄くすることにより、電極体の厚さが部分的に増加することを抑制できる。
前記セパレータが袋状に成形され、この袋状のセパレータに一方の電極が収容されてい
ることが望ましい。
セパレータを重ね合わせた状態で周縁部を溶着等により接合して袋状とし、これに一方
の電極を収容した構成とすると、この収容された一方の電極と他方の電極との接触を効果
的に防止することができる。また一方の電極を袋状セパレータ内に収容して保持した状態
で位置決めおよび固定をすることができるため、位置決めおよび固定もし易くなる。しか
しながら、この袋状セパレータの場合でも、集電リード部においては集電リードが延出し
ているためセパレータを接合できない。したがってセパレータのずれや捲れが生じ易い。
そこで、電極の集電リード部とセパレータとを保護層により接合することによって、集電
リード部においてもセパレータのずれや捲れを生じ難くすることができる。換言すれば、
袋状セパレータは短絡防止に有効な構成であるものの、従来は集電リード部でセパレータ
のずれや捲れを防止することが困難であるという課題があったので、金属が露出した部分
とセパレータとを保護層により接合するようにした本発明の効果が特に発揮される。
前記袋状のセパレータに正極板が収容されていることが望ましい。
前述の通り、負極合剤塗布部は正極合剤塗布部よりも大面積となるように形成する必要
があることから、負極板は通常、正極板よりも大きい寸法に調製される。このため、袋状
セパレータに正極板が収納された構成とするほうが、省スペースの観点から望ましい。
前記袋状のセパレータが、セパレータを重ね合わせた状態で周縁部を断続的に接合して
構成されていることが望ましい。
セパレータを重ね合わせた状態で周縁部を断続的に、即ち未接合部を残しつつ接合する
ようにすると、この未接合部を通して袋状セパレータ内の電極に電解液が浸透しやすい構
成とすることができる。この場合、セパレータの周縁部の長さに対する、周縁部において
接合されている領域の長さの割合（接合領域の割合）が、３０〜７０％程度となっている
ことが望ましい。接合領域の割合が３０％未満となると、セパレータの接合強度が不十分
となりやすく、一方、７０％を超えると、電解液の浸透性が不十分となりやすい。
前記積層電極体における正極板の積層枚数が１５以上であることが望ましい。
積層電極体における正極板の積層枚数が１５以上となると、セパレータのずれや捲れが
特に生じ易くなるため、金属が露出した部分とセパレータとを保護層により接合するよう
にした本発明の効果が特に発揮される。
前記一方の電極に、幅３０ｍｍ以上の集電リードが形成されていることが望ましい。
集電リードの幅が３０ｍｍ以上となると、セパレータのずれや捲れが特に生じ易くなる
ため、金属が露出した部分とセパレータとを保護層により接合するようにした本発明の効
果が特に発揮される。
前記保護層が、前記金属が露出した部分と前記セパレータとの間から外部まで突出する
ように形成されていることが望ましい。
上記構成によれば、例えば他方の電極（例えば負極板）がずれてセパレータよりも外側
まではみ出した場合でも、保護層の突出部により、一方の電極（例えば正極板）における
金属が露出した部分と他方の電極とが直接的に接触することを防止することができる。こ
の場合、前述のようにバリ等がセパレータを突き破った状態ではあるが短絡していない状
態となった場合と同様に、この保護層の突出部においても、穏やかな放電を引き起こすよ
うにして、電池電圧の低下により異常検知を可能とするとともに、直接的な短絡の発生時
に大電流が流れることを防止することができ、効果的に電池の安全性を確保できる。また
この保護層の突出部を形成しておくことで、他方の電極（例えば負極板）がずれた場合に
備えてセパレータの寸法を余分に大きくとるといったことも不要となる。
上記保護層の突出部は、電池寸法等にもよるが、セパレータよりも外側へ２〜６ｍｍ程
度突出していることが望ましい。
前記保護層は、絶縁性高分子物質に、電子伝導性の炭素系材料、半導体材料、電導性酸
化物からなる群から選択された少なくとも１つの材料の粉末を分散させたものであること
が望ましい。
上記構成によれば、絶縁性高分子物質中に電子伝導性の炭素系材料、半導体材料、電導
性酸化物等の無機材料の粉末を分散させたものからなるので、集電体を構成する金属より
も電子伝導性が低く、かつ非絶縁性の材料すなわち半導電性の材料からなる保護層を容易
に形成することができる。
前記絶縁性高分子物質は、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリフッ化ビニリデンから
なる群から選択された少なくとも一種であることが望ましい。
上記構成によれば、半導電性の材料からなる保護層を特に容易に形成することができる
。
上記絶縁性高分子物質中に分散させる導電性の材料としては、さらに具体的には以下の
ものが例示される。
炭素系材料：天然黒鉛、人造黒鉛等の黒鉛材料、コークス、炭素繊維、メソフェーズカー
ボンマイクロビーズ、合成樹脂の炭化物である難黒鉛化材料、等
半導体材料：シリコン、ゲルマニウム、ヒ化ガリウム、等
電導性酸化物：ＳｎＯ２、ＴｉＯ２、ＺｎＯ、等
前記保護層は、絶縁性高分子物質に、電子伝導性の炭素系材料、半導体材料、電導性酸
化物からなる群から選択された少なくとも１つの材料と、充填剤とを分散させたものであ
ることが望ましい。
上記構成によれば、保護層が、絶縁性高分子物質と、絶縁性高分子物質に導電性を与え
る電子伝導性の炭素系材料、半導体材料、電導性酸化物からなる群から選択された少なく
とも１つの材料と、充填剤とを使用したため、乾燥後の保護層、活物質合剤層及び集電体
の間に色の相違が生じるので、光学センサにより活物質合剤層と集電体との間及び保護層
と活物質合剤との間の境界を明確に検出できるようになり、例えば電池の製造時に極板群
に積層ズレや巻回ズレ等が生じたような場合に、光学センサ及び画像処理装置を用いてこ
の積層ズレや巻回ズレ等を自動的に検出できるようになるから、電池の製造効率が向上す
る。
前記充填剤は、ポリイミド粉末、アルミナ粉末からなる群から選択された少なくとも一
種であることが望ましい。
上記構成によれば、保護層を効果的に着色することが可能となり、活物質合剤層と集電
体との間及び保護層と活物質合剤との間の境界をより明確に検出できる。
上記目的を達成する為に、本発明に係る積層式電池の製造方法は、
金属シートからなる集電体の少なくとも片面に活物質合剤層が形成されているとともに
一部に金属が露出した部分を有する一方の電極を備え、前記一方の電極が前記金属が露出
した部分とともにセパレータを介して他方の電極と対向している積層式電池の製造方法で
あって、
前記一方の電極における金属が露出した部分と前記セパレータとの少なくとも一方に、
前記金属よりも電子伝導性が低く、かつ非絶縁性の材料からなる保護層を形成する工程と
、
前記保護層により、前記金属が露出した部分と前記セパレータとを接合する工程とを有す
ることを特徴とするものである。
上記方法によれば、前記金属が露出した部分と前記セパレータとの少なくとも一方に保
護層を形成するので、保護層により効果的に電池の安全性を確保できるのに加えて、金属
が露出した部分とセパレータとを保護層により接合するので、ずれや捲れの発生を防止す
ることができ、これにより、さらに効果的に電池の安全性を確保することができる。また
、金属が露出した部分とセパレータとを保護層により接合することで、 保護層に位置決
め機能を持たせることができ、安全性の高い積層式電池の製造を簡便かつ容易とすること
ができる。
前記保護層を形成する工程において、絶縁性高分子物質に、電子伝導性の炭素系材料、
半導体材料、電導性酸化物からなる群から選択された少なくとも１つの材料の粉末を分散
させてスラリーを調製し、このスラリーを前記金属が露出した部分とセパレータとの少な
くとも一方に塗布して前記保護層を形成し、
前記金属が露出した部分と前記セパレータとを接合する工程において、前記スラリーを
乾燥させる前に前記金属が露出した部分と前記セパレータとを貼り合わせ、この状態で前
記スラリーを乾燥させることにより、前記金属が露出した部分と前記セパレータとを接合
するようにすることが望ましい。
上記構成によれば、絶縁性高分子物質中に電子伝導性の炭素系材料、半導体材料、電導
性酸化物等の無機材料の粉末を分散させたものからなるので、容易に集電体を構成する金
属よりも電子伝導性が低く、かつ非絶縁性の材料すなわち半導電性の材料からなる保護層
を形成することができる。
またこのとき、保護層として例えば接着テープ等を用いるとすると厚みも増大し、部材
の点数も増えて手間もやや煩雑となるのに対し、上記構成によればこのような問題を効果
的に回避することができる。即ち、保護層を構成するスラリーを乾燥させるとともに、この
乾燥前のスラリーを接着層としてセパレータを接着するようにすることで、厚みの増大も
抑制でき、位置決め（固定）用の部材を別に用意することも不要となる。さらに、保護層
の乾燥工程とセパレータの位置決め工程とを同時に行なうことができてそのぶん製造も簡
便かつ容易となり工程も簡略化することができる。
前記保護層を形成する工程において、前記金属が露出した部分と前記セパレータとの間
から外部まで突出するように前記保護層を形成することが望ましい。
上記構成によれば、例えば他方の電極（例えば負極板）がずれてセパレータよりも外側
外部まではみ出した場合でも、保護層の突出部により、一方の電極（例えば正極板）にお
ける金属が露出した部分と他方の電極とが直接的に接触することを防止することができる
。この場合、前述のようにバリ等がセパレータを突き破った状態ではあるが短絡していな
い状態となった場合と同様に、この保護層の突出部においても、穏やかな放電を引き起こ
すようにして、電池電圧の低下により異常検知を可能とするとともに、短絡発生時に大電
流が流れることを防止することができ、効果的に電池の安全性を確保できる。
前記一方の電極板が正極板であり、前記保護層を形成する工程において、前記正極板における前記活物質合剤層と前記金属が露出した部分の境界の近傍の前記活物質合剤層とセパレータの間に前記保護層が形成されるように前記保護層を形成することが望ましい。
これにより、より効果的に電池の安全性を確保できる。
本発明によれば、積層式電池において、効果的に電池の安全性を確保することができ、
またその製造も容易に行うことができる。
本発明の積層式電池の一部を示す図であって、同図（ａ）は正極板の平面図、同図（ｂ）はセパレータの平面図、同図（ｃ）は正極板が内部に配置された袋状セパレータを示す平面図である。 本発明の積層式電池に用いる負極板の平面図である。 本発明の積層式電池に用いる正極板が内部に配置された袋状セパレータを示す平面図である。 本発明の積層式電池に用いる積層電極体の分解斜視図である。 本発明の積層式電池に用いる積層電極体の平面図である。 正負極集電リードと正負極集電端子とを接合した状態を示す平面図である。 積層電極体を収容したラミネート外装体の斜視図である。 電極板の作製工程における電極板を切り出す前の金属板の一例を示す部分平面図である。 電極板の作製工程における電極板を切り出す前の金属板の一例を示す部分平面図である。 本発明の積層式電池に用いる正極板が内部に配置された袋状セパレータの変形例を示す平面図である。 図１０におけるＺ−Ｚ線部矢視断面図である。
以下、本発明を図面を参照しながら更に詳細に説明するが、本発明は以下の最良の形態
になんら限定されるものではなく、その趣旨を変更しない範囲において適宜変更して実施
することが可能なものである。
〔正極板の作製〕
正極活物質としてのＬｉＣｏＯ２を９０質量％と、導電剤としてのカーボンブラックを
５質量％と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を５質量％と、溶剤とし
てのＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）溶液とを混合して正極用スラリーを調製した
。この正極用スラリーを、正極集電体としてのアルミニウム箔（厚み：１５μｍ）の両面
に塗布した。その後、加熱することにより溶剤を乾燥して除去し、ローラーで厚み０.１
ｍｍにまで圧縮した後、図１（ａ）に示すように、幅Ｌ１＝８５ｍｍ、高さＬ２＝８５ｍ
ｍになるように切断して、アルミニウム箔の両面に正極活物質層１ａを有する正極板１を
作製した。この際、正極板１における幅Ｌ１方向に延びる一辺の一方端部（図１（ａ）で
は左端部）から幅Ｌ３＝３０ｍｍ、高さＬ４＝２０ｍｍの正極活物質層１ａが形成されて
いないアルミニウム箔を延出させて正極集電リード１１とした。
〔負極板の作製〕
負極活物質としての黒鉛粉末を９６質量％と、結着剤としてのカルボキシメチルセルロ
ース（ＣＭＣ）を２質量％、及びスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）を２質量％と、溶剤
として純水とを混合して負極用スラリーを調製した。この負極用スラリーを負極集電体と
しての銅箔(厚み：１０μｍ)の両面に塗布した。その後、乾燥することにより溶剤を除去
し、ローラーで厚み０．０８ｍｍにまで圧縮した後、図２に示すように、幅Ｌ７＝９０ｍ
ｍ、高さＬ８＝９０ｍｍになるように切断して、銅箔の両面に負極活物質層２ａを有する
負極板２を作製した。この際、負極板２の幅方向に延びる一辺において上記正極板１の正
極集電リード１１形成側端部と反対側となる端部（図２では右端部）から幅Ｌ９＝３０ｍ
ｍ、高さＬ１０＝２０ｍｍの負極活物質層２ａが形成されていない銅箔を延出させて負極
集電リード１２とした。
〔保護層の形成〕
バインダとしてＰＶｄＦを５質量％含有させた溶媒としてのＮＭＰ２０ｇに、絶縁性高
分子物質としてのポリイミド粉末１ｇおよび導電性材料としての比表面積４０ｍ２／ｇの
アセチレンブラック（炭素粉末）０．１ｇを混合し分散させてスラリー（以下「半導電性
スラリー」とも称す）を調製した。この半導電性スラリーを、図１（ａ）に示すように、
正極板１の正極集電リード１１における基端部（根元部分）の両面に、即ち、正極集電リ
ード１１の両面において正極活物質層１ａの形成部と未形成部との境界（図１（ａ）では
正極板１の正極集電リード１１形成側端縁である上端縁の延長線）に沿って外側に、幅Ｌ
３＝３０ｍｍ、高さＬ１１＝５ｍｍ、片面の厚さ４０μｍとなるように塗布して、保護層
（半導電層）１３を形成した。
〔正極板が内部に配置された袋状セパレータの作製〕
図１（ｂ）に示すように、幅Ｌ５＝９０ｍｍおよび高さＬ６＝９０ｍｍを有する２枚の
方形状のポリプロピレン（ＰＰ）製のセパレータ３ａ（厚み３０μｍ）の間に正極板１を
配置した後、図１（ｃ）に示すように、セパレータ３ａの４辺（周縁部；正極集電リード
１１延出部を除く）を熱溶着して接合することにより各辺にそれぞれ沿って延びる接合部
４を形成し、正極板１が内部に収納・配置された袋状セパレータ３を作製した。
このとき、図３にも示すように、セパレータ３ａの接合部４は断続的に（間隔をおいて
複数が列状に連なるように）形成するようにし、該接合部４の接合領域の割合は５０％と
した。
またこのとき、正極集電リード１１の両面に塗布した乾燥前の半導電性スラリーで、正
極集電リード１１の両面をセパレータ３ａと接着するようにした。また図３に示すように
、保護層１３は、セパレータ３ａよりも外側（図３では上方）へＬ１２＝２．５ｍｍ突出
させて、突出部１３Ｅを形成するようにした。
〔積層電極体の作製〕
上記正極板１が内部に配置された袋状セパレータ３を１５枚、負極板２を１６枚調製し
、図４に示すように、該袋状セパレータ３と負極板２とを交互に積層した。その際、積層
方向における両端部に負極板２が位置するようにした。ついで、図５に示すように、この
積層体の両端面を形状保持のための絶縁テープ２６で接続して、積層電極体１０を得た。
〔集電端子の溶接〕
図６に示すように、正極集電リード１１および負極集電リード１２のそれぞれの延出端
部に、幅３０ｍｍ、厚み０．４ｍｍのアルミニウム板よりなる正極集電端子１５ならびに
幅３０ｍｍ、厚み０．４ｍｍの銅板よりなる負極集電端子１６を、それぞれ超音波溶接法
により溶接点１４で溶接して接合した。
なお、図６およびその他の図面に示す参照符号３１は、後述する外装体１８を熱封止す
る際の密閉性を確保するために正負極集電端子１５、１６にそれぞれ幅方向に沿って帯状
に固着するように成形された樹脂封止材（糊材）を指示する。
〔外装体への封入〕
図７に示すように、あらかじめ電極体が収納できるように成形したラミネートフィルム
１７で構成した外装体１８に、上記積層電極体１０を挿入し、正極集電端子１５および負
極集電端子１６のみが外装体１８より外部に突出するよう正極集電端子１５および負極集
電端子１６がある辺以外の３辺の内、１辺を残して、３辺を熱融着した。
〔電解液の封入、密封化〕
上記外装体１８の熱溶着していない１辺から、エチレンカーボネート（ＥＣ）とメチル
エチルカーボネート（ＭＥＣ）とが体積比で３０：７０の割合で混合された混合溶媒に、
ＬｉＰＦ６が１Ｍ（モル／リットル）の割合で溶解された電解液を注入し、最後に熱溶着
していない１辺を熱溶着することにより電池を作製した。
〔変形例〕
次に本発明の変形例として、正極板における正極活物質層とアルミニウム箔からなる集電体が露出した部分の境界近傍の正極活物質層上にも保護層を形成する形態について説明する。保護層の形成方法以外は上記の作製方法と同様とすることができるため、保護層の形成方法についてのみ説明を行う。
上記の方法で作製した正極板に、上記の方法で作製した半導電性スラリーを図１０に示すように、正極板１の正極集電リード１１における基端部（根元部分）の両面、即ち、正極集電リード１１の両面において正極活物質層１ａの形成部と未形成部との境界、及び正極活物質層１ａの形成部と未形成部との境界の近傍に位置する正極活物質層１ａ上に保護層（半導電層）１３を形成した。図１１は、図１０におけるＺ−Ｚ線部矢視断面図であり、隣接する負極板２と合わせて示している。
このように、正極活物質層１ａの形成部と未形成部との境界の近傍に位置する正極活物質層１ａ上に保護層（半導電層）１３Ｆを形成することにより、正極活物質層１ａの端部、すなわち正極活物質層１ａの形成部と未形成部との境界の近傍に位置する正極活物質層１ａに対向する負極板上でのリチウム析出が抑制できるため、より安全性の高い電池を得ることができる。
上記正極活物質層１ａ上に形成される保護層（半導電層；以下、「進入部」とも称す）１３Ｆは、例えば、正極板１を切り出す前の金属板（アルミニウム箔）の両面に、正極合剤を間欠塗布し、乾燥、圧縮して正極活物質層１ａを形成した後、正極集電リード１１を有する形状となるように切り出し、この後、正極集電リード１１における基端部（根元部分）の両面に、突出部１３Ｅから進入部１３Ｆまでが連続して形成されるように、即ち、セパレータ３ａよりも外側（上方）へ突出する領域から、正極活物質層１ａの端部（上端部）上へかかる（進入する）領域までにわたって、半導電性スラリーを塗布することにより形成することができる。さらにこの後、進入部１３Ｆを含む領域に塗布された乾燥前の半導電性スラリーで、正極集電リード１１の両面をセパレータ３ａと接着するようにする。
上記工程によれば、図１０に示すように、突出部１３Ｅから進入部１３Ｆまでを含む保護層（半導電層）１３が、正極集電リード１１の幅Ｌ３に等しい長さとなるように形成される。
ここで、突出部１３Ｅは必須の構成ではないものの、突出部１３Ｅを設けることがより好ましい。
〔その他の事項〕
（１）上記実施形態においては、方形状の正負極板１、２およびセパレータ３ａを積層し
てなる積層電極体１０をラミネート外装体１８に封入して角形の外形となるように構成さ
れた角型の積層式電池が作製されていたが、外装体としては、電池缶等を用いるようにし
てもよい。
（２）上記実施形態においては、正極集電体の金属（アルミニウム箔）が露出した部分で
ある正極集電リード１１の両面に半導電性スラリーを塗布し、乾燥前の半導電性スラリー
でセパレータ３ａを正極集電リード１１の両面にそれぞれ接着するようにしているが、例
えばこれと併せてまたはこれに代えて、セパレータにおいて集電体の金属が露出した部分
に対向する領域に半導電性スラリーを塗布するようにしてもよい。ただし、金属が露出し
た部分においてセパレータと対向する領域よりも外側の領域まで保護層を形成する場合に
は、少なくとも集電体の金属が露出した部分のほうに半導電性スラリーを塗布するように
する必要がある。
また、保護層としては、例えば、半導電性の接着層を導電性の基材の両面に形成して半
導電性の両面テープを調製し、この両面テープで集電体の金属が露出した部分とセパレー
タとを接合する構成としてもよい。ただし、形成される保護層の厚みや作製の手間等の観
点からは、上記実施形態におけるように集電体の金属が露出した部分に半導電性スラリー
を塗工する方法によるほうが有利である。
（３）上記実施形態においては、袋状セパレータ３の接合部４が熱溶着により形成されて
いるが、接合部における接合方法としては熱溶着以外にも、例えば超音波溶着や、接着剤
による接合などを用いるようにしてもよい。
（４）上記実施形態においては、袋状セパレータ３に正極板１が収納された構成となって
いたが、袋状セパレータに負極板が収納された構成としてもよい。この構成の場合、保護
層は負極集電体の金属が露出した部分と袋状セパレータとの間に形成することになる。た
だし、通常は負極板が正極板よりも大きい寸法に調製されることから、袋状セパレータに
正極板が収納された構成とするほうが、省スペースの観点からも望ましい。
（５）保護層としては、非絶縁性であって集電体の金属よりも電子伝導性が低い半導電性
を有するものであればよいが、例えば、５〜１００Ω程度、より好ましくは３０〜４０Ω
程度の抵抗を有するものとすると、穏やかな放電を引き起こすことにより効果的に電池の
安全性を確保する上で特に望ましい。
（６）保護層を有する電極板を調製する場合、例えば図８に示すように、電極板２１を切
り出す前の細長に延びる金属板２２に、各電極板２１の集電リード２３を金属板２２の幅
方向に外側へ延出するようにそれぞれ形成し、図８中の矢印Ａ１に示す金属板２２の移送
方向（長さ方向）に沿って、集電リード２３の基端部（根元部分）に半導電性スラリーを
塗布して保護層２４を形成する方法が考えられる。この方法によれば、集電リード２３の
幅方向が金属板２２の移送方向Ａ１と同一方向となるため、集電リード２３の幅方向に延
びる保護層２４を容易に形成することが可能であり、また、金属板２２を送り出しながら
活物質層２５の形成と同一工程内で保護層２４を形成することができるが、半導電性スラ
リーの塗布の精度を確保することが困難であるという難点がある。
一方、例えば図９に示すように、図中の矢印Ａ２に示す金属板２６の移送方向（長さ方
向）に沿って集電リード２７が延出するような電極板２８の配置とし、金属板２６の幅方
向に沿って、集電リード２７の基端部（根元部分）に半導電性スラリーを塗布して保護層
２９を形成する方法も考えられる。この方法によれば、各電極板２８の集電リード２７を
金属板２６の幅方向に延出するようにそれぞれ形成することは不要であるが、集電リード
２７の幅方向が金属板２６の移送方向Ａ２に対し垂直となるため、集電リード２７の幅方
向に延びる保護層２９を形成することが難しいという難点がある。そこで、電極板２８を
切り出した後の積層工程で半導電性スラリーを塗布することが考えられるが、この場合、
金属板２６を送り出しながら活物質層３０の形成と同一工程内で保護層２９を形成するの
ではなく、この後に電極板２８を切り出してから保護層２９の形成工程を行うため、それ
だけ作製工程も余分に延びて効率も低下することとなる。ここで、本発明によれば、金属
が露出した部分（ここに示す例では集電リード２７）とセパレータとを乾燥前の半導電性
スラリーにより接着してセパレータの位置決め（固定）を行うようにするので、半導電性
スラリーの乾燥工程は不要とすることができる。
（７）上記実施形態においては、袋状セパレータ３が、２枚のセパレータ３ａの４辺（周
縁部）を接合することにより袋状に構成されていたが、例えばこれにかえて、１枚のセパ
レータを折り曲げ、折り曲げ部以外の３辺（周縁部）を接合することにより袋状に構成す
るようにしてもよい。
（８）上記変形例においては、突出部１３Ｅから進入部１３Ｆまでを含む保護層（半導電層）１３が、正極集電リード１１の幅Ｌ３に等しい長さとなるように形成されていたが、例えば、保護層（半導電層）１３のうち、進入部１３Ｆをさらに延長し、正極板１の幅（全幅）Ｌ１にわたって形成するようにしてもよい。この場合、保護層（半導電層）１３の形成工程（手順）は上記変形例の場合と同様とすればよい。この構成は、正極活物質層１ａの端部（図１０では上端部）を、保護層（半導電層）１３の進入部１３Ｆで全的に覆うことにより、正極活物質層１ａに対向する負極板上でのリチウム析出をさらに効果的に抑制することを目的とするものである。
（９）正極活物質としては、上記コバルト酸リチウムに限定されるものではなく、コバル
ト−ニッケル−マンガン、アルミニウム−ニッケル−マンガン、アルミニウム−ニッケル
−コバルト等のコバルト、ニッケル或いはマンガンを含むリチウム複合酸化物や、スピネ
ル型マンガン酸リチウム等でも構わない。
（１０）負極活物質としては、天然黒鉛、人造黒鉛等の黒鉛以外にも、グラファイト・コークス・酸化スズ・金属リチウム・珪素・及びそれらの混合物等、リチウムイオンを挿入脱離できうるものであれば構わない。
（１１）電解液としても特に本実施例で示したものに限定されるものではなく、支持塩と
しては例えばＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）２、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２
Ｆ５）２、ＬｉＰＦ６―ｘ（ＣｎＦ２ｎ＋１）ｘ[但し、１＜ｘ＜６、ｎ＝１又は２]等が
挙げられ、これらの１種もしくは２種以上を混合して使用できる。支持塩の濃度は特に限
定されないが、電解液１リットル当り０．８〜１．８モルが望ましい。また、溶媒種とし
ては上記ＥＣやＭＥＣ以外にも、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、γ−ブチロラクトン
（ＧＢＬ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、
ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）等のカーボネート系溶媒が好ましく、更に好ましくは環
状カーボネートと鎖状カーボネートの組合せが望ましい。
本発明は、例えばロボットや電気自動車等に搭載される動力、バックアップ電源などの
高出力用途の電源に好適に適用することができる。
１：正極板（一方の電極）
１ａ：正極活物質層（活物質合剤層）
１１：正極集電リード（金属が露出した部分）
１３：保護層
３ａ：セパレータ

Claims (16)

  1. 金属シートからなる集電体の少なくとも片面に活物質合剤層が形成されているとともに
    一部に金属が露出した部分を有する一方の電極を備え、前記一方の電極が前記金属が露出
    した部分とともにセパレータを介して他方の電極と対向している積層式電池であって、
    前記一方の電極における金属が露出した部分と前記セパレータとの間に、前記金属より
    も電子伝導性が低く、かつ非絶縁性の材料からなる保護層が形成され、
    前記保護層により、前記金属が露出した部分と前記セパレータとが接合されていること
    を特徴とする積層式電池。
  2. 前記一方の電極および他方の電極が、正極集電リードが延出する複数枚の正極板と負極
    集電リードが延出する複数枚の負極板とから構成され、前記正極板と負極板とが前記セパ
    レータを介して交互に積層された積層電極体を備える、請求項１に記載の積層式電池。
  3. 前記一方の電極が正極板であり、前記保護層は前記正極板における前記活物質合剤層と前記金属が露出した部分の境界の近傍の前記活物質合剤層上にも形成されている請求項２に記載の積層式電池。
  4. 前記金属が露出した部分が集電リードである請求項２または請求項３に記載の積層式電池。
  5. 前記セパレータが袋状に成形され、この袋状のセパレータに前記一方の電極が収容されている、請求項１から請求項４のいずれかに記載の積層式電池。
  6. 前記袋状のセパレータに正極板が収容されている、請求項５に記載の積層式電池。
  7. 前記袋状のセパレータが、セパレータを重ね合わせた状態で周縁部を断続的に接合して
    構成されている、請求項５または請求項６に記載の積層式電池。
  8. 前記積層電極体における正極板の積層枚数が１５以上である、請求項１から請求項７の
    いずれかに記載の積層式電池。
  9. 前記一方の電極に、幅３０ｍｍ以上の集電リードが形成されている、請求項１から請求
    項８のいずれかに記載の積層式電池。
  10. 前記保護層が、前記金属が露出した部分と前記セパレータとの間から外部まで突出する
    ように形成されている、請求項１から請求項９のいずれかに記載の積層式電池。
  11. 前記保護層が、絶縁性高分子物質に、電子伝導性の炭素系材料、半導体材料、電導性酸
    化物からなる群から選択された少なくとも１つの材料の粉末を分散させたものである、請
    求項１から請求項１０のいずれかに記載の積層式電池。
  12. 前記絶縁性高分子物質は、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリフッ化ビニリデンから
    なる群から選択された少なくとも一種である、請求項１１に記載の積層式電池。
  13. 金属シートからなる集電体の少なくとも片面に活物質合剤層が形成配置されているとと
    もに一部に金属が露出した部分を有する一方の電極を備え、前記一方の電極が前記金属が
    露出した部分とともにセパレータを介して他方の電極と対向している積層式電池の製造方
    法であって、
    前記一方の電極における金属が露出した部分と前記セパレータとの少なくとも一方に、
    前記金属よりも電子伝導性が低く、かつ非絶縁性の材料からなる保護層を形成する工程と
    、
    前記保護層により、前記金属が露出した部分と前記セパレータとを接合する工程とを有す
    ることを特徴とする積層式電池の製造方法。
  14. 前記保護層を形成する工程において、絶縁性高分子物質に、電子伝導性の炭素系材料、
    半導体材料、電導性酸化物からなる群から選択された少なくとも１つの材料の粉末を分散
    させてスラリーを調製し、このスラリーを前記金属が露出した部分とセパレータとの少な
    くとも一方に塗布して前記保護層を形成し、
    前記金属が露出した部分と前記セパレータとを接合する工程において、前記スラリーを
    乾燥させる前に前記金属が露出した部分と前記セパレータとを貼り合わせ、この状態で前
    記スラリーを乾燥させることにより、前記金属が露出した部分と前記セパレータとを接合
    するようにする、請求項１３に記載の積層式電池の製造方法。
  15. 前記保護層を形成する工程において、前記金属が露出した部分と前記セパレータとの間
    から外部まで突出するように前記保護層を形成する、請求項１３または請求項１４に記載
    の積層式電池の製造方法。
  16. 前記一方の電極板が正極板であり、前記保護層を形成する工程において、前記正極板における前記活物質合剤層と前記金属が露出した部分の境界の近傍の前記活物質合剤層とセパレータの間に前記保護層が形成されるように前記保護層を形成する請求項１３から請求項１５のいずれかに記載の積層式電池の製造方法。
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