JP2012038702A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リチウム遷移金属複合酸化物からなる正極活物質を有する正極と、炭素材料からなる負極活物質を有する負極と、非水電解液と、が外装体内部に収容された構造の非水電解質二次電池において、前記非水電解質二次電池の電池容量あたりの前記非水電解液質量を10.0〜12.0g/Ahとし、且つ、前記外装体内部の空隙体積あたりの前記非水電解液体積を70〜85%とする。
【選択図】なし
Description
〈正極活物質の作製〉
リチウム源としての炭酸リチウム(Li2CO3)と、遷移金属源としての(Ni0.35Co0.35Mn0.3)3O4とを、リチウムのモル数と、遷移金属の合計モル数と、の比が1:1となるように混合した。この混合物を、空気雰囲気下、900℃で20時間焼成して、LiNi0.35Co0.35Mn0.3O2からなる正極活物質を作製した。
この正極活物質と、導電剤としての薄片化黒鉛及びカーボンブラックと、結着剤としてのポリフッ化ビニリデンがN−メチル−2−ピロリドン(NMP)中に分散された分散液とを、固形分質量比88:7:2:3で混合して正極活物質スラリーとした。この正極活物質スラリーを、アルミニウム合金製の正極芯体(厚み15μm)の両面に塗布した。ただし、正極芯体の長手方向に沿う一方の端部(両面ともに同一方向の端部)にはスラリーを塗布せず、その芯体を露出させて、正極芯体露出部を形成した。
負極活物質としての天然黒鉛と、結着剤としてのスチレンブタジエンゴムと、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロースとを、質量比98:1:1で混合し、さらに水と混合して負極活物質スラリーとした。この後、この負極活物質スラリーを銅製の負極芯体(厚み10μm)の両面に塗布した。ただし、負極芯体の長手方向に沿う一方の端部(両面ともに同一方向の端部)にはスラリーを塗布せず、その芯体を露出させて、負極芯体露出部を形成した。
上記正極板と負極板とポリエチレン製微多孔膜からなるセパレータとを、同極の芯体露出部同士が複数枚直接重なり、異なる芯体露出部同士が巻回方向に対し互いに逆向きに突出し、かつ異なる活物質層間にはセパレータが介在するように3つの部材を位置あわせし重ね合わせ、巻き取り機により巻回し、絶縁性の巻き止めテープを設け、その後プレスして扁平状の電極体を完成させた。
この後、正極芯体露出部が複数枚重なり合ってなる正極芯体集合領域にアルミニウム製の正極集電板を、負極芯体露出部が複数枚重なり合ってなる負極芯体集合領域に銅製の負極集電板を、それぞれレーザ溶接により取り付けた。
非水溶媒としてのエチレンカーボネート(EC)とエチルメチルカーボネート(EMC)とを体積比3:7(25℃、1気圧)で混合し、電解質塩としてのLiPF6を1M(モル/リットル)となるように溶解してベース非水電解液となした。このベース非水電解液と、ビニレンカーボネートと、シクロヘキシルベンゼンとを、質量比97.7:0.3:2.0で混合し、さらにリチウムビスオキサレートボレートを0.12M(モル/リットル)となるように溶解して、非水電解液となした。
角形外装缶に電池容量が5.4Ahとなるように設計した上記電極体を挿入した後、正負集電板をそれぞれ封口板に設けられた電極外部端子に接続し、上記非水電解液を55.08g注液し、外装缶の開口部を封口することにより、実施例1に係る非水電解質二次電池を作製した。
上記非水電解液を58.86g注液したこと以外は、上記実施例1と同様にして、実施例2に係る非水電解質二次電池を作製した。
上記非水電解液を63.18g注液したこと以外は、上記実施例1と同様にして、実施例3に係る非水電解質二次電池を作製した。
上記非水電解液を50.76g注液したこと以外は、上記実施例1と同様にして、比較例1に係る非水電解質二次電池を作製した。
正極の充填密度を2.43g/cm3、負極の充填密度を0.96g/cm3とし、電池容量が4.6Ahとなるように正極及び負極を裁断して電極体を作製し、上記非水電解液を46.92g注液したこと以外は、上記実施例1と同様にして、比較例2に係る非水電解質二次電池を作製した。
上記非水電解液を50.14g注液したこと以外は、上記比較例2と同様にして、比較例3に係る非水電解質二次電池を作製した。
上記非水電解液を53.36g注液したこと以外は、上記比較例2と同様にして、比較例4に係る非水電解質二次電池を作製した。
正極の充填密度を2.80g/cm3、負極の充填密度を1.40g/cm3とし、電池容量が6.6Ahとなるように正極及び負極を裁断して電極体を作製し、上記非水電解液を56.76g注液したこと以外は、上記実施例1と同様にして、比較例5に係る非水電解質二次電池を作製した。
上記非水電解液を59.40g注液したこと以外は、上記比較例5と同様にして、比較例6に係る非水電解質二次電池を作製した。
上記の方法で作製した実施例1〜3、比較例1〜6の電池に対して、1It(実施例1〜3及び比較例1については5.4A、比較例2〜4については4.6A、比較例5及び6については6.6A)で電圧が4.1Vとなるまで充電し、その後定電圧4.1Vで2.5時間充電した。その後、定電流1It(実施例1〜3及び比較例1については5.4A、比較例2〜4については4.6A、比較例5及び6については6.6A)で電圧が2.5Vとなるまで放電し、その放電容量を測定した。この結果を下記表1に示す。なお、上記充放電はいずれも25℃条件で行い、1Itの値は、電池容量より算出した。
上記の方法で作製した実施例1〜3、比較例1〜6の電池に対して、低温(−30℃)条件で、270A以下の電流を60秒以内の時間充電又は放電するパルス充放電を、充電容量と放電容量の合計が50Ah以上となるまで行った。また、上記実施例1〜3、比較例1の電池に対しては、さらに、室温(25℃)、及び高温(70℃)の温度条件で、270A以下の電流を60秒以内の時間充電又は放電するパルス充放電を、充電容量と放電容量の合計が5000Ah以上となるまで行った。
まず、外装缶と封口板とにより構成される密閉空間の容積を算出し、電極体の構成材料の質量及び比重から算出した電極体実質体積(空隙を含まない体積)を減じて、外装缶の空隙体積を算出した。次いで、注液した非水電解液体積を外装缶の空隙体積で除して、外装缶の空隙体積あたりの非水電解液体積を算出した。なお、体積算出は、いずれも、25℃、1気圧(101325Pa)条件のものである。
非水電解液質量を上記初期容量(電池容量)で除して、電池容量あたりの非水電解液質量を算出した。
正極活物質としては、コバルト酸リチウム(LiCoO2)、ニッケル酸リチウム(LiNiO2)、マンガン酸リチウム(LiMn2O4)、リチウムニッケルマンガン複合酸化物(LiNi1−xMnxO2(0<x<1)、リチウムニッケルコバルト複合酸化物(LiNi1−xCoxO2(0<x<1)、リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物(LiNixCoyMnzO2(0<x<1、0<y<1、0<z<1、x+y+z=1)等のリチウム遷移金属複合酸化物を用いることができる。また、このリチウム遷移金属複合酸化物に、さらにAl,Ti,Zr,Nb,B,Mg,Mo等の異種元素が、Co,Ni,Mnの合計モル数を1とするとき、異種元素合計モル数が0.02以下の割合で添加されていてもよい。
Claims (2)
- リチウム遷移金属複合酸化物からなる正極活物質を有する正極と、炭素材料からなる負極活物質を有する負極と、非水電解液と、が外装体内部に収容された構造の非水電解質二次電池において、前記非水電解質二次電池の電池容量あたりの前記非水電解液質量が、10.0〜12.0g/Ahであり、且つ、前記外装体内部の空隙体積あたりの前記非水電解液体積が、70〜85%である、
ことを特徴とする非水電解質二次電池。 - 請求項1に記載の非水電解質二次電池において、前記正極、前記負極の少なくとも一方の電極の表面には、無機酸化物と、絶縁性結着剤とからなる保護層が設けられており、前記無機酸化物は、アルミナ、チタニア、ジルコニアからなる群より選択される少なくとも一種である、
ことを特徴とする非水電解質二次電池。
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