JP6219302B2 - 非水電解質二次電池用電極板及びこれを用いた非水電解質二次電池並びにその製造方法 - Google Patents
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Description
電極活物質と結着剤とを有する電極活物質層が、芯体表面に設けられた非水電解質二次電池用電極板において、前記電極活物質層の外表面側から前記芯体側に向かって、前記電極活物質層に含まれる前記結着剤の量が連続的に増大するように前記結着剤が分布しており、前記結着剤が前記電極活物質層内に均一に分布していると仮定した場合の前記電極活物質層単位厚み当たりの結着剤量を10とするとき、前記電極活物質層の芯体側面を基点として、前記電極活物質層の厚み方向90〜100%の領域における単位厚み当たりの結着剤量が10未満であることを特徴とする。
上記のいずれかの非水電解質二次電池用電極板を、正極板、負極板の少なくとも一方として用いてなる非水電解質二次電池。
電極活物質と、結着剤と、溶剤と、を有する第1の電極活物質スラリーを、芯体上に塗布する第1塗布工程と、電極活物質と、結着剤と、溶剤と、を有し、前記第1の電極活物
質スラリーよりも前記溶剤の質量比率が低い第2の電極活物質スラリーを、未乾燥の前記第1の電極活物質スラリーによる層の上に塗布する第2塗布工程と、前記第2塗布工程の後、前記溶剤を揮発除去する乾燥工程と、を備え、乾燥工程後の電極活物質層の外表面側から前記芯体側に向かって、前記電極活物質層に含まれる前記結着剤の量が連続的に増大するように前記結着剤が分布しており、前記結着剤が均一に分布していると仮定した場合の前記電極活物質層単位厚み当たりの結着剤量を10とするとき、前記電極活物質層の芯体側面を基点として、前記電極活物質層の厚み方向90〜100%の領域における単位厚み当たりの結着剤量が10未満である非水電解質二次電池の製造方法。
[実施例1]
〔正極の作製〕
正極活物質としてのコバルト酸リチウム(LiCoO2)100質量部と、導電剤としてのアセチレンブラック2質量部と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)2質量部と、N−メチル−2−ピロリドンとを混合して、正極活物質スラリーとした。
負極活物質としての人造黒鉛100質量部と、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース1質量部と、結着剤としてのスチレンブタジエンゴム(SBR)の水ディスパージョン(固形分比率40%)をスチレンブタジエンゴム換算で1質量部と、合計固形分が48〜55%となるように適量の水とを、双腕式練合機にて混合して、負極活物質スラリーA(第2の電極活物質スラリー)とした。
すなわち、負極活物質スラリーAと、負極活物質スラリーBとは、固形分内での構成比率は同一で、水分(溶剤)の質量比率が負極活物質スラリーA<負極活物質スラリーBとなっている。
上記正極板及び負極板を、ポリエチレン製微多孔膜からなるセパレータ(厚み20μm)を介して巻回し、最外周にテープを貼り付けて、円筒状の電極体を作製した。
エチレンカーボネートとジエチルカーボネートとエチルメチルカーボネートを体積比80:5:15(25℃、1気圧)で混合し、電解質塩としてのLiPF6を1.0M(モル/リットル)となるように溶解し、ビニレンカーボネートを3質量%となるように添加して、非水電解質となした。
上記電極体および非水電解質5.5gを、円筒形外装缶内に収容した。この後、封口体により外装缶の開口を封止して、実施例1に係る非水電解質二次電池(高さ65mm、直径18mm)を作製した。
負極活物質スラリーAによる層と、負極活物質スラリーBによる層と、の固形分質量比率を、負極活物質スラリーAによる層が負極活物質スラリーBによる層の1倍としたこと以外は、上記実施例1と同様(総固形分量は実施例1と同一)にして、実施例2にかかる非水電解質二次電池を作製した。
負極活物質スラリーAによる層と、負極活物質スラリーBによる層と、の固形分質量比率を、負極活物質スラリーAによる層が負極活物質スラリーBによる層の1/2としたこと以外は、上記実施例1と同様(総固形分量は実施例1と同一)にして、実施例3にかかる非水電解質二次電池を作製した。
合計固形分が50%である負極活物質スラリーCのみを用いて負極を作製としたこと以外は、上記実施例1と同様(総固形分量は実施例1と同一)にして、比較例1にかかる非水電解質二次電池を作製した。
負極板の作製を次のようにして行った。
増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース1質量部と、結着剤としてのスチレンブタジエンゴム(SBR)の水ディスパージョン(固形分比率40%)をスチレンブタジエンゴム換算で1質量部と、合計固形分が50%となるように適量の水とを、双腕式練合機にて混合して、結着剤スラリーとした。
この結着剤スラリーを、ドクターブレード法により厚み10μmの銅製芯体の両面に塗布し、その後負極活物質スラリーCを、ドクターブレード法により結着剤スラリーによる層の上に塗布した。この後、平均乾燥速度1g(溶媒)/m2・sで乾燥を行い、圧縮ローラーを用いて厚み200μmに圧縮し、裁断して、負極板を得た。なお、総活物質量は、実施例1と同様である。
実施例1〜3、比較例1と同様にして作製した電池を以下の条件で充放電を2回行い、45℃の恒温槽で7日保存した。この電池を再度以下の条件で充放電を500サイクル行った。下記式により容量維持率を算出しこの結果を下記表1に示す。
放電:定電流2000mAで電圧が3.0Vとなるまで、25℃
容量維持率(%)=500サイクル目放電容量÷1サイクル目放電容量×100
実施例1〜3、比較例1と同様にして作製した電池を20℃の環境に30分放置した後、定電流0.2It(440mA)で充電深度(SOC)が50%になるまで充電した。この後、25℃の環境に30分放置した。この後、定電流1It(2200mA)での10秒間の充電及び放電を行った。このときの充放電終止電圧とSOC50%の状態における開回路電圧との差を、流した電流値で除することにより、電圧勾配dV/dAを求めた。この結果を、比較例1を100とした相対値で下記表1に示す。
実施例1〜3、比較例1と同様にして作製した電池を平面上に置いた。このとき、平面と電池の軸方向とが平行となるようにした。直径15.8mmの棒を電池の中央部に横たえた。9.1kgの重りを61mmの高さ各電池の上に落下させた。このときの電池表面温度を記録するとともに、6時間以内の破裂や発火の有無を確認した。この結果、実施例1〜3、比較例1の電池では、破裂や発火は確認されなかった。表面温度の最高値(最高到達温度)について、下記表1に示す。
上記実施例では、負極板のみに本発明を適用したが、正極板のみに適用する構成や、両電極板に適用する構成とすることができる。
Claims (8)
- 電極活物質と結着剤とを有する電極活物質層が、芯体表面に設けられた非水電解質二次電池用電極板において、
前記電極活物質層の外表面側から前記芯体側に向かって、前記電極活物質層に含まれる前記結着剤の量が連続的に増大するように前記結着剤が分布しており、
前記結着剤が前記電極活物質層内に均一に分布していると仮定した場合の前記電極活物質層単位厚み当たりの結着剤量を10とするとき、前記電極活物質層の芯体側面を基点として、前記電極活物質層の厚み方向90〜100%の領域における単位厚み当たりの結着剤量が10未満である、
ことを特徴とする非水電解質二次電池用電極板。 - 請求項1に記載の非水電解質二次電池用電極板において、
前記結着剤が前記電極活物質層内に均一に分布していると仮定した場合の前記電極活物質層単位厚み当たりの結着剤量を10とするとき、前記電極活物質層の芯体側面を基点として、前記電極活物質層の厚み方向0〜10%の領域における単位厚み当たりの結着剤量が10よりも多い、
ことを特徴とする非水電解質二次電池用電極板。 - 請求項1又は2に記載の非水電解質二次電池用電極板において、
前記結着剤が前記電極活物質層内に均一に分布していると仮定した場合の前記電極活物質層単位厚み当たりの結着剤量を10とするとき、前記電極活物質層の芯体側面を基点として、前記電極活物質層の厚み方向45〜55%の領域における単位厚み当たりの結着剤量が2〜20である、
ことを特徴とする非水電解質二次電池用電極板。 - 請求項1、2又は3に記載の非水電解質二次電池用電極板において、
前記結着剤が前記電極活物質層内に均一に分布していると仮定した場合の前記電極活物質層単位厚み当たりの結着剤量を10とするとき、
前記電極活物質層の芯体側面を基点として、前記電極活物質層の厚み方向90〜100%の領域における単位厚み当たりの結着剤量が5以下であり、前記電極活物質層の厚み方
向0〜10%の領域における単位厚み当たりの結着剤量が15以上であり、前記電極活物質層の厚み方向45〜55%の領域における単位厚み当たりの結着剤量が5〜15である、
ことを特徴とする非水電解質二次電池用電極板。 - 請求項1ないし4のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池用電極板において、
前記電極活物質層に含まれる前記電極活物質と、前記芯体との接触面積比率が、30%以上である、
ことを特徴とする非水電解質二次電池用電極板。 - 請求項1ないし5のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池用電極板において、
前記結着剤が、スチレンブタジエンゴム及び/又はその変性体である、
ことを特徴とする非水電解質二次電池用電極板。 - 請求項1ないし6のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池用電極板を、正極板、負極板の少なくとも一方として用いてなる非水電解質二次電池。
- 電極活物質と、結着剤と、溶剤と、を有する第1の電極活物質スラリーを、芯体上に塗布する第1塗布工程と、
電極活物質と、結着剤と、溶剤と、を有し、前記第1の電極活物質スラリーよりも前記溶剤の質量比率が低い第2の電極活物質スラリーを、未乾燥の前記第1の電極活物質スラリーによる層の上に塗布する第2塗布工程と、
前記第2塗布工程の後、前記溶剤を揮発除去する乾燥工程と、を備え、
乾燥工程後の電極活物質層の外表面側から前記芯体側に向かって、前記電極活物質層に含まれる前記結着剤の量が連続的に増大するように前記結着剤が分布しており、
前記結着剤が前記電極活物質層内に均一に分布していると仮定した場合の前記電極活物質層単位厚み当たりの結着剤量を10とするとき、前記電極活物質層の芯体側面を基点として、前記電極活物質層の厚み方向90〜100%の領域における単位厚み当たりの結着剤量が10未満である、
非水電解質二次電池の製造方法。
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