JP2022547282A - 電池システム、その使用方法、およびそれを含む電池パック - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、電池システム、その使用方法、およびそれを含む電池パックに関する。
また、本発明のまた他の課題は、前記電池システムを含む電池パックを提供することにある。
また、本発明は、前述した電池システムを含む電池パックを提供する。
<電池システム>
本発明は、電池システムに関し、具体的には、リチウム二次電池用の電池システムに関する。
前記負極は、シリコン系活物質を含み、後述する充電および放電時の駆動電圧範囲が調節されることで、シリコン系活物質の体積の膨張/収縮を防止しながらも、シリコン系活物質が有する高い容量およびエネルギー密度を好ましく発揮することができる。
前記負極集電体は、電池に化学的変化を誘発せず且つ高い導電性を有するものであれば特に制限されない。具体的に、前記負極集電体としては、銅、ステンレススチール、アルミニウム、ニッケル、チタン、焼成炭素、銅やステンレススチールの表面に炭素、ニッケル、チタン、銀などで表面処理したもの、アルミニウム-カドミウム合金などが用いられてもよい。
前記負極集電体は、表面に微細な凹凸を形成して負極活物質の結合力を強化させてもよい。例えば、前記負極集電体は、フィルム、シート、箔、網、多孔質体、発泡体、不織布体などの多様な形態で用いられてもよい。
前記バインダーは、前記負極活物質層と後述する負極集電体との接着力を向上させるか、またはシリコン系活物質間の結着力を向上させるために用いられてもよい。
前記負極活物質層の厚さは、薄膜電極の実現、高いエネルギー密度の実現の面で35μm~50μm、好ましくは36μm~45μmであってもよい。
前記正極は、正極集電体と、前記正極集電体上に形成された正極活物質層とを含むことができる。
前記正極集電体は、通常、3~500μmの厚さを有してもよい。
前記正極活物質は、リチウムの可逆的なインターカレーションおよびデインターカレーションが可能な化合物として、具体的には、ニッケル、コバルト、マンガン、およびアルミニウムからなる少なくとも1種の遷移金属と、リチウムとを含む、リチウム遷移金属複合酸化物を含んでもよい。
前記正極活物質層は、前述した正極活物質とともに、バインダーおよび/または導電材をさらに含んでもよい。
前記導電材は、電気伝導性を十分に確保するという面で、正極活物質層中に1重量%~20重量%、好ましくは1.2重量%~10重量%で含まれてもよい。
N/P比=負極の単位面積当たりの放電容量/正極の単位面積当たりの放電容量。
本発明において、前記「単位面積当たりの放電容量」は、負極または正極の1番目のサイクルにおける単位面積当たりの放電容量を意味する。
前記有機溶媒としては、電池の電気化学的反応に関与するイオンが移動可能な媒質の役割をすることができるものであれば特に制限されずに用いられてもよい。具体的に、前記有機溶媒としては、メチルアセテート、エチルアセテート、γ-ブチロラクトン、ε-カプロラクトンなどのエステル系溶媒;ジブチルエーテルまたはテトラヒドロフランなどのエーテル系溶媒;シクロヘキサノンなどのケトン系溶媒;ベンゼン、フルオロベンゼンなどの芳香族炭化水素系溶媒;ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、エチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)などのカーボネート系溶媒;エチルアルコール、イソプロピルアルコールなどのアルコール系溶媒;R-CN(RはC2~C20の直鎖状、分岐状、または環状構造の炭化水素基であり、二重結合芳香環またはエーテル結合を含んでもよい)などのニトリル類;ジメチルホルムアミドなどのアミド類;1,3-ジオキソランなどのジオキソラン類;またはスルホラン(sulfolane)類などが用いられてもよい。この中でもカーボネート系溶媒が好ましく、電池の充放電性能の向上が可能な高いイオン伝導度および高誘電率を有する環状カーボネート(例えば、エチレンカーボネートまたはプロピレンカーボネートなど)と、低粘度の直鎖状カーボネート系化合物(例えば、エチルメチルカーボネート、ジメチルカーボネート、またはジエチルカーボネートなど)との混合物がより好ましい。この場合、環状カーボネートと鎖状カーボネートは、約1:1~約1:9の体積比で混合して用いることで、優れた電解液性能を示すことができる。
例えば、前記二次電池は、1つの二次電池からなる二次電池セル、または複数の二次電池の集合体である二次電池モジュールの形態で、前記電池システムに含まれてもよい。
前記二次電池は、通常の二次電池の製造方法により、上述した負極と正極との間にセパレータを介在させた後、電解液を注入して製造されてもよい。
本発明は、電池システムの使用方法、より具体的には、前述した電池システムの使用方法を提供する。具体的に、前記電池システムの使用方法は、リチウム二次電池用の電池システムの使用方法であってもよい。
前記二次電池、前記制御ユニットは、前述した二次電池、制御ユニットと同様であってもよい。
また、本発明は、前述した電池システムを含む電池パックを提供する。
前記電池パックは、前述した二次電池、制御ユニットの他にも、当分野で公知の構成、例えば、BMS(Battery Management System)、冷却システムなどをさらに含んでもよい。
製造例1:二次電池の製造
<負極の製造>
負極活物質としてシリコン系活物質Si(平均粒径(D50):3.5μm)、導電材としてカーボンブラック(製品名:Super C65、製造会社:Timcal)、バインダーとしてポリビニルアルコールおよびポリアクリル酸を重量比66:34で混合した混合物(重量平均分子量:約360,000g/mol)を75:10:15の重量比で、負極スラリー形成用溶媒として蒸留水に添加し、負極スラリーを製造した(固形分の濃度25重量%)。
正極活物質としてLiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(平均粒径(D50):10μm)、導電材としてカーボンブラック(製品名:Super C65、製造会社:Timcal)、バインダーとしてポリビニリデンフルオライド(PVdF)を97:1.5:1.5の重量比で、正極スラリー形成用溶媒としてN-メチル-2-ピロリドン(NMP)に添加し、正極スラリーを製造した(固形分の濃度72重量%)。
上記で製造された負極と正極との間にポリエチレン/ポリプロピレン/ポリエチレンセパレータを介在し、電解質を注入して製造例1の二次電池を製造した。電解質としては、フルオロエチレンカーボネート(FEC)、ジエチルカーボネート(DMC)を30:70の体積比で混合した有機溶媒にビニレンカーボネートを電解質の全体重量を基準に3重量%で添加し、リチウム塩としてLiPF6を1Mの濃度で添加したものを用いた。
上記で製造された負極を一定大きさに切断して負極サンプルを製造した。前記負極サンプルと同一の大きさのリチウム金属電極を準備し、それを前記負極サンプルに対向させた。前記負極サンプルと前記リチウム金属電極との間にポリエチレンセパレータを介在した後、電解液を注入してコイン型ハーフ-セルを製造した。前記電解液としては、エチレンカーボネートおよびエチルメチルカーボネートを50:50の体積比で混合した有機溶媒に、リチウム塩としてLiPF6を1Mの濃度で添加したものを用いた。前記コイン型ハーフ-セルを0.1Cで充/放電して得た放電容量を負極サンプルに含まれた負極活物質の重さで割り、負極活物質の単位重さ当たりの負極サンプルの放電容量を求めた。
前記負極の単位面積当たりの放電容量を前記正極の単位面積当たりの放電容量で割って2.0のN/P比を求めた。
<負極の製造>
製造例1における負極スラリーを負極集電体として銅集電体(厚さ:8μm)の一面に88.8mg/25cm2のローディング量でコーティングし、圧延(roll press)し、130℃の真空オーブンで10時間乾燥して負極活物質層(厚さ:57μm)を形成し、負極を製造した(負極の厚さ:65μm)。
製造例1で製造された正極を用いた。
上記で製造された負極および正極を用いたことを除いては、製造例1と同様の方法により製造例2の二次電池を製造した。
製造例1と同様の方法により製造例2の二次電池のN/P比(=2.6)を測定した。
実施例1~3および比較例1~7
<電池システムの製造>
上記で製造された製造例1および製造例2の二次電池を電気化学充放電器に連結した。
下記表1のように二次電池の種類、制御ユニットに設定された最大駆動電圧および最小駆動電圧を下記のように調節し、実施例1~3および比較例1~7の電池システムを製造した。
実験例1:フル充電時の厚さ膨脹率
実施例1~3、比較例1~7で製造された電池システムを0.5Cで前記表1の最大電圧までCC/CVモードで充電(表1の最大電圧、0.05C電流cut-off)し、下記数学式2によるフル充電時の負極厚さ膨脹率を測定した。
フル充電時の負極厚さ膨脹率(%)={(da2-da1)/da1}×100
前記数学式2中、da2はフル充電時の負極活物質層の厚さであり、da1は充電前の負極活物質層の厚さである。その結果を下記表2に示した。
実施例1~3、比較例1~7で製造された電池システムを下記条件で充電および放電し、下記数学式3によるフル充電/フル放電の厚さ変化差(%)を計算した。
充電:0.5Cで前記表1の最大電圧までCC/CVモードで充電(表1の最大電圧、0.05C電流cut-off)
放電:0.5Cで前記表1の最小電圧までCCモードで放電(表1の最小電圧においてcut-off)
フル充電/フル放電の厚さ変化差(%)={(db2-db1)/db1}×100
前記数学式3中、db2はフル充電時の負極活物質層の厚さであり、db1はフル放電時の負極活物質層の厚さである。その結果を下記表2に示した。
実施例1~3および比較例1~7で製造された電池システムの容量維持率を評価した。
二次電池を下記の充電および放電条件で200番目のサイクルまで充電および放電を行った。下記数学式4により容量維持率を評価した。その結果を図1および表2に示す。
充電:0.5Cで前記表1の最大電圧までCC/CVモードで充電(表1の最大電圧、0.05C電流cut-off)
放電:0.5Cで前記表1の最小電圧までCCモードで放電(表1の最小電圧においてcut-off)
容量維持率(%)={(200番目サイクルにおける放電容量)/(1番目のサイクルにおける放電容量)}×100
実施例1~3および比較例1~7で製造された電池システムにより、下記の充電および放電条件で1回の充電および放電を行った。
充電:0.5Cで前記表1の最大電圧までCC/CVモードで充電(表1の最大電圧、0.05C電流cut-off)
放電:0.5Cで前記表1の最小電圧までCCモードで放電(表1の最小電圧においてcut-off)
[数学式5]
エネルギー密度(Wh/L)={1番目のサイクルにおける放電容量(Ah)×平均電圧(V)}/(1番目のサイクルにおける充電完了時の負極の体積(L))
Claims (10)
- シリコン系活物質を含む負極、前記負極に対向する正極、前記負極と前記正極との間に介在されるセパレータ、および電解質を含む1つ以上の二次電池と、
前記二次電池の充電および放電時の駆動電圧範囲を設定する制御ユニットとを含み、
前記制御ユニットにより設定された前記二次電池の最大駆動電圧は4.00V~4.08Vであり、前記二次電池の最小駆動電圧は2.98V~3.07Vである、電池システム。 - 前記シリコン系活物質はSiである、請求項1に記載の電池システム。
- 前記負極は、負極集電体と、前記負極集電体上に形成された負極活物質層とを含み、
前記負極活物質層は、前記シリコン系活物質、バインダー、および導電材を含む、請求項1に記載の電池システム。 - 前記バインダーは、スチレンブタジエンゴム、アクリロニトリルブタジエンゴム、アクリルゴム、ブチルゴム、フッ素ゴム、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース、デンプン、ヒドロキシプロピルセルロース、再生セルロース、ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸、ポリエチレングリコール、ポリアクリロニトリル、およびポリアクリルアミドからなる群から選択された少なくとも1種を含む、請求項3に記載の電池システム。
- 前記シリコン系活物質は、前記負極活物質層中に60重量%~90重量%で含まれ、
前記バインダーは、前記負極活物質層中に5重量%~30重量%で含まれ、
前記導電材は、前記負極活物質層中に5重量%~20重量%で含まれる、請求項3に記載の電池システム。 - 前記負極活物質層の厚さは35μm~50μmである、請求項3に記載の電池システム。
- 前記二次電池の下記数学式1により計算されるN/P比は1.5~3.5である、請求項1に記載の電池システム:
[数学式1]
N/P比=負極の単位面積当たりの放電容量/正極の単位面積当たりの放電容量。 - 前記正極活物質は、リチウム遷移金属複合酸化物を含み、
前記リチウム遷移金属複合酸化物は、ニッケル、コバルト、マンガン、およびアルミニウムからなる少なくとも1種の遷移金属とリチウムとを含む、請求項1に記載の電池システム。 - 1つ以上の二次電池、および前記二次電池の充電および放電時の駆動電圧範囲を設定する制御ユニットを含む電池システムを製造するステップと、
前記制御ユニットを介して、前記二次電池の最大駆動電圧が4.00V~4.08V、最小駆動電圧が2.98V~3.07Vとなるように駆動電圧範囲を設定し、前記二次電池を少なくとも1つのサイクルで充電および放電を行うステップとを含み、
前記二次電池は、シリコン系活物質を含む負極、前記負極に対向する正極、前記負極と前記正極との間に介在されるセパレータ、および電解質を含む、電池システムの使用方法。 - 請求項1に記載の電池システムを含む電池パック。
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