JP2011165401A - リチウムイオン二次電池用負極、リチウムイオン二次電池、電動工具、電気自動車および電力貯蔵システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】負極10は、負極集電体101上に、負極活物質として珪素を含有する第1の層1と負極活物質として珪素およびニッケルを含有する第2の層2とが交互に積層されてなる負極活物質層102を有する。第1の層1および第2の層2には、挿入層3が挿入されている。挿入層3は、層状の酸素含有領域および窒素含有領域の少なくとも一方である。これにより、負極活物質層102での充放電時における膨張および収縮に伴う応力が緩和される。その結果、負極活物質層102と負極集電体101との密着性および集電性が向上する。
【選択図】図2
Description
1.第1の実施の形態(負極:負極活物質層が粒子状でない場合の例)
2.第2の実施の形態(負極:負極活物質層が粒子状である場合の例)
3.第3の実施の形態(上記負極を備えた第1〜第3の二次電池の例)
3−1.第1の二次電池(円筒型)
3−2.第2の二次電池(ラミネートフィルム型)
3−3.第3の二次電池(角型)
4.リチウムイオン二次電池の用途
<負極の構成>
図1は、本発明の第1の実施の形態としてのリチウムイオン二次電池用負極(以下単に「負極」という。)10における概略断面構成を表している。負極10は、電池などの電気化学デバイスに用いられるものであり、例えば負極集電体101の表面に負極活物質層102が設けられた構造を有している。なお、負極活物質層102は、図1に示したように負極集電体101の両面に設けてもよいし、あるいは一方の面のみに設けてもよい。
負極10は、例えば、以下の手順によって製造される。具体的には、まず、負極集電体101を準備し、必要に応じて負極集電体101の表面に粗面化処理を施す。そののち、その負極集電体101の表面に気相法など上述した方法を用い、複数回に亘って上述した負極活物質を含む第1の層1および第2の層2と、挿入層3とを順次堆積させることにより、多層構造の負極活物質層102を形成する。なお、気相法による場合には、負極集電体101を固定したまま負極活物質を堆積させてもよいし、負極集電体101を回転させながら負極活物質を堆積させてもよい。
このように本実施の形態の負極10によれば、負極活物質層102において、負極活物質として珪素を含む第1の層1と、負極活物質として珪素および金属元素Xを含む第2の層2とを交互に積層すると共に、それら第1の層1および第2の層2に挿入層3をそれぞれ挿入するようにしたので、負極活物質層102において充放電時の膨張および収縮によって発生する応力が緩和される。したがって、負極活物質層102の構造破壊が抑制されると共に、多層構造における各層間の密着性、ならびに負極活物質層102と負極集電体101との密着性および集電性が向上する。そのため、この負極10を二次電池などの電気化学デバイスに適用すると、負極活物質として珪素を用いることで高容量化を図りつつ、優れたサイクル特性をも得ることができる。
次に、図3(A)を参照して、上記第1の実施の形態の負極における第1および第2の変形例について説明する。図3(A)は第1の変形例としての負極10Aの詳細な断面構成を、図3(B)は第2の変形例としての負極10Bの詳細な断面構成をそれぞれ表すものである。
<負極の構成>
図4は、本発明の第2の実施の形態としての負極10Cの要部断面構成を模式的に表している。この負極10Cは、上記第1の実施の形態の負極10と同様、リチウムイオン二次電池に用いられるものである。なお、以下の説明では、上述した負極10と実質的に同一の構成要素についての構成、作用および効果の記載を省略することとする。
負極活物質粒子4は、上記第1の実施の形態と同様に、例えば、気相法、液相法、溶射法または焼成法のいずれか、あるいはそれらの2種以上の方法によって形成されるものである。特に、気相法を用いると、負極集電体101と負極活物質粒子4とがそれらの界面において合金化し易いので好ましい。合金化は、負極集電体101の構成元素が負極活物質粒子4へ拡散することでなされてもよいし、その逆でもよい。あるいは、負極集電体101の構成元素と負極活物質粒子4の構成元素である珪素とが相互に拡散し合うことによってなされてもよい。このような合金化により、充放電時の膨張および収縮に起因する負極活物質粒子4の構造的な破壊が抑制され、負極集電体101と負極活物質粒子4との間における導電性が向上する。
このように、本実施の形態では、負極集電体101に設けられた負極活物質層102Aを構成する負極活物質粒子4を、第1および第2の層1,2からなる多層構造とし、かつ、第1および第2の層1,2の各々が挿入層3を含むようにした。これにより、負極活物質層102Aにおいて充放電時の膨張および収縮によって発生する応力が緩和される。したがって、負極活物質層102Aの構造破壊が抑制されると共に、多層構造における各層間の密着性、ならびに負極活物質層102Aと負極集電体101との密着性および集電性が向上する。よって、上記第1の実施の形態と同様の効果が得られる。
次に、上記第1および第2の実施の形態で説明した負極10,10A〜10Cの使用例について説明する。ここでは、負極10,10A〜10Cが使用されるリチウムイオン二次電池として第1〜第3の二次電池を例示して説明する。
図5および図6は第1の二次電池の断面構成を表しており、図6では図5に示した巻回電極体120の一部を拡大して示している。ここで説明する二次電池は、例えば、負極122の容量がリチウムの吸蔵および放出に基づいて表されるリチウムイオン二次電池である。
この二次電池は、主に、ほぼ中空円柱状の電池缶111の内部に、セパレータ123を介して正極121と負極122とが巻回された巻回電極体120と、一対の絶縁板112,113とが収納されたものである。この電池缶111を含む電池構造は、円筒型と呼ばれている。
正極121は、例えば、一対の面を有する正極集電体121Aの両面に正極活物質層121Bが設けられたものである。この正極集電体21Aは、例えば、アルミニウム、ニッケル、あるいはステンレスなどの金属材料によって構成されている。なお、正極活物質層121Bは、正極活物質を含んでおり、必要に応じて結着剤や導電剤などの他の材料を含んでいてもよい。
負極122は、上記した負極10もしくは負極10A〜10Cと同様の構成を有しており、例えば、一対の面を有する負極集電体122Aの両面に負極活物質層122Bが設けられたものである。負極集電体122Aおよび負極活物質層122Bの構成は、それぞれ上記した負極における負極集電体101および負極活物質層102の構成と同様である。この負極122では、リチウムを吸蔵および放出することが可能な負極材料の充電容量が正極121の充電容量よりも大きくなっているのが好ましい。満充電時においても、負極122にリチウムがデンドライトとなって析出する可能性が低くなるからである。
セパレータ123は、正極121と負極122とを隔離し、両極の接触に起因する電流の短絡(ショート)を防止しながらリチウムイオンを通過させるものである。このセパレータ123は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレンあるいはポリエチレンなどの合成樹脂からなる多孔質膜や、セラミックからなる多孔質膜などによって構成されており、これらの2種以上の多孔質膜が積層されたものであってもよい。中でも、ポリオレフィン製の多孔質膜は、ショート防止効果に優れ、かつシャットダウン効果による二次電池の安全性向上を図ることができるので好ましい。特に、ポリエチレンは、100℃以上160℃以下でシャットダウン効果を得ることができると共に、電気化学的安定性が優れているので好ましい。また、ポリプロピレンも好ましく、他にも化学的安定性を備えた樹脂であれば、ポリエチレンあるいはポリプロピレンと共重合させたものや、ブレンド化したものであってもよい。
このセパレータ123には、液状の電解質である電解液が含浸されている。この電解液は、溶媒と、それに溶解された電解質塩とを含んでいる。
この二次電池は、例えば、以下の手順により製造される。
この二次電池では、充電を行うと、例えば、正極121からリチウムイオンが放出され、セパレータ123に含浸された電解液を介して負極122に吸蔵される。一方、放電を行うと、例えば、負極122からリチウムイオンが放出され、セパレータ123に含浸された電解液を介して正極121に吸蔵される。
この第1の二次電池によれば、負極122が図1に示した負極10と同様の構成を有しているので、高容量化を図りつつ、サイクル特性を向上させることができる。この第1の二次電池に関する他の効果は、上記した負極10と同様である。
図7は、第2の二次電池の分解斜視構成を表しており、図8は、図7に示した巻回電極体130のVIII−VIII線に沿った断面を拡大して示している。
図10および図11は、第3の二次電池の断面構成を表している。図10に示された断面と図11に示された断面とは、互いに直交する位置関係にある。すなわち、図11は、図10に示したXI−XI線に沿った矢視方向における断面図である。この二次電池は、いわゆる角型といわれるものであり、ほぼ中空直方体形状をなす外装缶151の内部に、偏平形状の巻回電極体160を収容したリチウムイオン二次電池である。
次に、上記したリチウムイオン二次電池の適用例について説明する。
以下の手順により、図10および図11に示した角型の二次電池を製造した。この際、負極162の容量がリチウムの吸蔵および放出に基づいて表されるリチウムイオン二次電池となるようにした。
電子ビーム蒸着法により負極活物質層162Bを形成するにあたり、第1および第2の層1,2のいずれにも挿入層3を形成しなかったことを除き、他は実験例1−1〜1−10と同様にして実験例1〜11の二次電池を作製した。
次に、第2の層2における珪素に対するニッケルの含有率を変化させたことを除き、他は実験例1−3と同様にして角型の二次電池を作製した。ここで、挿入層3における珪素に対する酸素の原子比(O/Si)を、0.1に固定した。これらの実験例2−1〜2−5についてもサイクル特性(放電容量維持率)を調べたところ、表2に表した結果が得られた。
次に、第2の層2に含まれる負極活物質としての金属元素Xを表3に表したように変化させたことを除き、他は実験例1−3と同様にして角型の二次電池を作製した。ここで、第2の層2における珪素に対する金属元素Xの原子比を0.1とした。また、挿入層における珪素に対する酸素の原子比(O/Si)についても0.1とした。
電子ビーム蒸着法により負極活物質層162Bを形成するにあたり、第1および第2の層1,2のいずれにも挿入層3を形成しなかったことを除き、他は実験例3−1〜3−8とそれぞれ同様にして実験例3−9〜3−16の二次電池を作製した。
次に、第2の層2の構造、ならびに第1および第2の層1,2に挿入される挿入層3の構造を表4に表したように変化させたことを除き、他は実験例1−3と同様にして角型の二次電池を作製した。
次に、挿入層3の厚さおよび酸素含有量(O/Si)を表5に表したように変化させたことを除き、他は実験例4−7と同様にして角型の二次電池を作製した。
Claims (16)
- 負極集電体上に、負極活物質として珪素(Si)を含有する第1の層と負極活物質として珪素および金属元素を含有する第2の層とが交互に積層されてなる負極活物質層を有し、
前記第1の層および第2の層のうちの少なくとも一方には、層状の酸素含有領域および窒素含有領域の少なくとも一方が挿入されている
リチウムイオン二次電池用負極。 - 前記金属元素は、ニッケル(Ni),コバルト(Co),鉄(Fe),マンガン(Mn),クロム(Cr),チタン(Ti),アルミニウム(Al),マグネシウム(Mg)およびモリブデン(Mo)のうちの少なくとも1種である
請求項1記載のリチウムイオン二次電池用負極。 - 前記第2の層において、珪素に対する前記金属元素の原子比が0.01以上1以下である
請求項2記載のリチウムイオン二次電池用負極。 - 前記酸素含有領域における珪素に対する酸素の原子比、または前記窒素含有領域における珪素に対する窒素の原子比が0.01以上0.5以下である
請求項1記載のリチウムイオン二次電池用負極。 - 前記負極活物質層は、前記第1および第2の層を各々複数含む
請求項1記載のリチウムイオン二次電池用負極。 - 前記負極活物質層は複数の粒子からなり、前記粒子の各々が前記第1の層と前記第2の層との積層構造を有する
請求項1記載のリチウムイオン二次電池用負極。 - 前記負極活物質層は、前記負極活物質からなる負極活物質繊維を複数含み、
前記負極活物質繊維は、前記第1の層から前記酸素含有領域および窒素含有領域の少なくとも一方を経由して前記第2の層に至るまで延在し、直線状、曲線状またはS字形状をなしている
請求項1記載のリチウムイオン二次電池用負極。 - 正極および負極と共に電解質を備え、
前記負極は、
負極集電体上に、負極活物質として珪素(Si)を含有する第1の層と負極活物質として珪素および金属元素を含有する第2の層とが交互に積層されてなる負極活物質層を有し、
前記第1の層および第2の層のうちの少なくとも一方には、層状の酸素含有領域および窒素含有領域の少なくとも一方が挿入されている
リチウムイオン二次電池。 - 前記金属元素は、ニッケル(Ni),コバルト(Co),鉄(Fe),マンガン(Mn),クロム(Cr),チタン(Ti),アルミニウム(Al),マグネシウム(Mg)およびモリブデン(Mo)のうちの少なくとも1種である
請求項8記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記第2の層において、珪素に対する前記金属元素の原子比が0.01以上1以下である
請求項9記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記酸素含有領域における珪素に対する酸素の原子比、または前記窒素含有領域における珪素に対する窒素の原子比が0.01以上0.5以下である
請求項8記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記負極活物質層は、前記第1および第2の層を各々複数含む
請求項8記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記負極活物質層は複数の粒子からなり、前記粒子の各々が前記第1の層と前記第2の層との積層構造を有する
請求項8記載のリチウムイオン二次電池。 - 正極および負極と共に電解液を備えたリチウムイオン二次電池を電源として作動する電動工具であって、
前記負極は、
負極集電体上に、負極活物質として珪素(Si)を含有する第1の層と負極活物質として珪素および金属元素を含有する第2の層とが交互に積層されてなる負極活物質層を有し、
前記第1の層および第2の層のうちの少なくとも一方には、層状の酸素含有領域および窒素含有領域の少なくとも一方が挿入されている
電動工具。 - 正極および負極と共に電解液を備えたリチウムイオン二次電池を電源として作動する電気自動車であって、
前記負極は、
負極集電体上に、負極活物質として珪素(Si)を含有する第1の層と負極活物質として珪素および金属元素を含有する第2の層とが交互に積層されてなる負極活物質層を有し、
前記第1の層および第2の層のうちの少なくとも一方には、層状の酸素含有領域および窒素含有領域の少なくとも一方が挿入されている
電気自動車。 - 正極および負極と共に電解液を備えたリチウムイオン二次電池を電力貯蔵源とする電力貯蔵システムであって、
前記負極は、
負極集電体上に、負極活物質として珪素(Si)を含有する第1の層と負極活物質として珪素および金属元素を含有する第2の層とが交互に積層されてなる負極活物質層を有し、
前記第1の層および第2の層のうちの少なくとも一方には、層状の酸素含有領域および窒素含有領域の少なくとも一方が挿入されている
電力貯蔵システム。
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